JP2006024726A - 電気化学素子およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】 バインダを用いることなく、集電体シートと、電極層とが、高い強度で、接着された電極を備え、エネルギー密度の高い電気化学素子を提供する。
【解決手段】 絶縁層11を介して、第一の電極12と、第二の電極13が積層された電気化学素子であって、第一の電極および第二の電極の少なくとも一方が、集電体シート15、18と、その表面に形成された黒鉛層16、17を備え、黒鉛層が黒鉛以外の導電性材料を含んだことを特徴とする電気化学素子。
【選択図】 図2
【解決手段】 絶縁層11を介して、第一の電極12と、第二の電極13が積層された電気化学素子であって、第一の電極および第二の電極の少なくとも一方が、集電体シート15、18と、その表面に形成された黒鉛層16、17を備え、黒鉛層が黒鉛以外の導電性材料を含んだことを特徴とする電気化学素子。
【選択図】 図2
Description
本発明は、電気化学素子およびその製造方法に関するものであり、さらに詳細には、バインダを用いることなく、集電体シートと、電極層とが、高い強度で、接着された電極を備え、エネルギー密度の高い電気化学素子およびその製造方法に関するものである。
リチウムイオン二次電池や、電気二重層キャパシタなどの電気化学素子は、小型化、軽量化が容易であるため、携帯機器(小型電子機器)などのバックアップ用電源、電気自動車やハイブリッド自動車向けの補助電源などとしての利用が期待されており、その性能向上のため、種々の試みがなされている。
このような電気化学素子のうち、電気二重層キャパシタの電極は、一般に、アルミニウムや、ニッケル、銅、ステンレスなどからなる集電体シートと、その表面に形成され、活性炭などの表面積が大きい導電体材料、バインダおよび導電助剤の混合物よりなる電極層を含んでいる。この電極層は、導電体材料、バインダおよび導電助剤の混合物よりなる塗布液を、集電体シートの表面に塗布し、あるいは、導電体材料、バインダおよび導電助剤の混合物よりなるシートを成形し、集電体シートの表面に接着することによって形成される。
ここに、アルミニウム、ニッケル、銅、ステンレスなどからなる集電体シートは、樹脂との接着性が悪く、電極層との間に、空隙が生じると、電気二重層キャパシタの内部抵抗が大きくなるため、集電体シートと、電極層との接着強度を向上させる目的で、電極層中には、バインダが含まれている。
しかしながら、その一方で、集電体シートと、電極層との接着強度をより向上させるために、電極層中のバインダの量を多くすると、バインダが活物質の表面を被覆し、十分な量のイオンが活物質に吸着できなくなり、電気二重層キャパシタのエネルギー密度が低下するという問題があり、集電体シートと、電極層との接着強度を低下させることなく、バインダの量を少なくして、電気二重層キャパシタのエネルギー密度を向上させる技術の開発が望まれている。
したがって、本発明は、バインダを用いることなく、集電体シートと、電極層とが、高い強度で、接着された電極を備え、エネルギー密度の高い電気化学素子およびその製造方法を提供することを目的とするものである。
本発明者は、本発明のかかる目的を達成するため、鋭意研究を重ねた結果、ボールミルの容器内壁に、アルミニウム箔などの集電体シートを貼り付け、ZrOボールが入ったボールミルの容器内に、黒鉛および溶媒を収容させて、所定時間にわたって、容器を回転させることにより、集電体シートの表面に、高い接着強度で、黒鉛の層が形成されることを見出した。本発明者は、かかる知見に基づき、さらに研究を重ねた結果、ボールミルを用いて、黒鉛とともに、活性炭などの黒鉛以外の導電性材料を加えて、黒鉛層を形成し、または、黒鉛層の形成後に、活性炭などの黒鉛以外の導電性材料を、単独で、もしくは、黒鉛とともに、ボールミルの容器内に収容させ、所定時間にわたって、容器を回転させることにより、集電体シートの表面に、高い接着強度で、活性炭などの黒鉛以外の導電性材料を含む黒鉛層を形成することができ、バインダを用いることなく、電極層として機能する黒鉛層を、集電体シートの表面に、高い接着強度で形成し得ることを見出した。
本発明者の研究によれば、さらに、サンドブラストを用いた場合にも、同様にして、集電体シートの表面に、高い接着強度で、活性炭などの黒鉛以外の導電性材料を含む黒鉛層を形成することができ、バインダを用いることなく、電極層として機能する黒鉛層を、集電体シートの表面に、高い接着強度で形成し得ることが見出されている。
本発明は、かかる知見に基づくものであり、本発明によれば、本発明の前記目的は、絶縁層を介して、第一の電極と、第二の電極が積層された電気化学素子であって、前記第一の電極および前記第二の電極の少なくとも一方が、集電体シートと、その表面に形成された黒鉛層を備え、黒鉛層が前記黒鉛以外の導電性材料を含んだことを特徴とする電気化学素子によって達成される。
本発明によれば、バインダを用いることなく、電極層として機能する黒鉛層を、集電体シートの表面に、高い接着強度で形成することができ、したがって、電気化学素子のエネルギー密度を大幅に向上させることが可能になる。
本発明において、黒鉛層に含まれる黒鉛以外の導電性材料は、電極の活物質に相当し、金属粉体材料や炭素材料などの公知の活物質を用いることができ、とくに限定されるものではないが、比表面積が300ないし3000m2/gであることが好ましい。比表面積が300ないし3000m2/gの活物質を用いることによって、活物質表面へのイオン吸着量が大きくなり、大きな容量を得ることが可能になる。
本発明において、黒鉛層に含まれる黒鉛以外の導電性材料としては、活性炭を用いることが好ましい。
本発明において、集電体シートの材料はとくに限定されるものではなく、金属や、導電性有機材料など、公知の導電性材料によって、集電体シートを形成することができるが、アルミニウム、ニッケル、銅、ステンレスなどによって形成された金属箔を、集電体シートとして用いることが好ましく、これらの中では、アルミニウム箔が、電気伝導性に優れ、加工が容易であるだけでなく、安価であるため、集電体シートとして、とくに好ましく使用される。
本発明の好ましい実施態様においては、前記黒鉛層が、ボールミルによって、前記集電体シートの表面に形成されている。
本発明の別の好ましい実施態様においては、前記黒鉛層が、サンドブラストによって、前記集電体シートの表面に形成されている。
本発明の前記目的はまた、絶縁層を介して、第一の電極と、第二の電極が積層された電気化学素子の製造方法であって、集電体シートの表面に、ボールミルによって、黒鉛以外の導電性材料を含む黒鉛層を形成して、前記第一の電極および前記第二の電極の少なくとも一方を製造することを特徴とする電気化学素子の製造方法によって達成される。
本発明において、ボールミルによって、集電体シートの表面に、黒鉛層を形成する際に用いられるボールのサイズは、集電体シートの厚さによっても異なるが、直径0.5mmないし5mmのボールを用いることが好ましい。
本発明によれば、バインダを用いることなく、集電体シートと、電極層とが、高い強度で、接着された電極を備え、エネルギー密度の高い電気化学素子を提供することが可能になる。
以下、添付図面に基づいて、本発明の好ましい実施態様につき、詳細に説明を加える。
図1は、本発明の好ましい実施態様にかかる電気二重層キャパシタの正極の略断面図である。
図1に示されるように、本実施態様にかかる電気二重層キャパシタの正極1は、アルミニウム箔によって形成された集電体シート2と、集電体シート2の表面に形成され、正極層として機能する黒鉛層3によって形成されている。
図1には図示されていないが、黒鉛層3中には、黒鉛以外の導電性材料、すなわち、活物質が含まれており、好ましくは、比表面積が300ないし3000m2/gの活性炭が含まれている。
したがって、本実施態様にかかる電気二重層キャパシタの正極1には、バインダが含まれていない。
図示されてはいないが、本実施態様にかかる電気二重層キャパシタの負極も、正極1と同様の構成を有している。
図2は、本発明の好ましい実施態様にかかる電気二重層キャパシタの正極の略断面図である。
図2に示されるように、本実施態様にかかる電気二重層キャパシタ10においては、絶縁性材料によって形成されたセパレータ11を介して、正極12と負極13が積層されて形成された積層体ユニット14を備えている。正極12は、アルミニウム箔などによって形成された集電体シート15と、集電体シート15の表面に形成された黒鉛層16とによって形成され、負極13は、アルミニウム箔などによって形成された集電体シート17と、集電体シート17の表面に形成された黒鉛層18とによって形成されている。
図2に示されるように、正極12、セパレータ11および負極13よりなる積層体ユニット14は、ケース19内に収容されている。
ケース19としては、ステンレスやアルミニウム合金、アルミニウムなどによって形成された缶を用いることができる。さらに、ラミネートフィルムによって形成されたケース19を用いることもでき、その場合には、ラミネートフィルムとしては、アルミニウムなどの金属箔の両面に、熱可塑性樹脂であるポリプロピレンやポリエチレンなどのポリオレフィン樹脂層および耐熱性を有するポリエステル樹脂層が積層されたフィルムを用いることが好ましい。この場合、ケース19は、あらかじめ2枚のラミネートフィルムを、それぞれの三辺端面の熱接着性樹脂層を熱接着して、シール部を形成し、一辺が開口した袋状に形成されることが好ましい。また、一枚のラミネートフィルムを折り返して、両辺の端面を熱接着して、シール部を形成して、袋状のケース19を作製することもできる。
積層体ユニット14が収容されたケース19内には、電解質溶液(図示せず)が収容されており、正極12、負極13およびセパレータ11内に含浸されている。
電解質溶液は、正極層および負極層へのイオン吸着が良好なものであれば、とくに限定されるものではなく、一般に用いられている水系電解質溶液あるいは非水系電解質溶液の中から、適宜選択することができる。水系電解質溶液としては、硫酸などを用いることができる。非水系電解質溶液としては、たとえば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−ブチルラクトン、アセトニトリル、ジメチルホルムアルデヒド、1,2−ジメトキシエタン、スルホランなどの極性有機溶媒が挙げられ、これらは、単独で用いても、混合して用いてもよい。非水系電解質溶液に用いられる電解質塩としては、(C2H5)4NBF4、(C2H5)3CH3NBF4、(C2H5)4PBF4などを用いることができる。
以上のように構成された電気二重層キャパシタ10は、たとえば、以下のようにして作製される。
まず、アルミニウム箔などによって形成された正極用の集電体シート15が、ボールミル(図示せず)の容器内壁に貼り付けられる。
次いで,ZrOボール(図示せず)が入ったボールミルの容器内に、黒鉛および水やアルコールなどの溶媒が供給され,所定の回転数,たとえば、100rpmの回転数で,所定の時間、たとえば、5時間にわたって、ボールミルの容器が回転される。
その結果,集電体シート15の表面に、黒鉛層16が形成される。
次いで,ボールミルの容器内に、黒鉛、活性炭および溶媒が供給され,所定の回転数,たとえば、100rpmの回転数で,所定の時間、たとえば、15時間にわたって、ボールミルの容器が回転される。
その結果,活性炭を含む黒鉛層16が、集電体シート15の表面に形成され、電気二重層キャパシタ10の正極12が作製される。
本発明者に研究によれば、こうして形成された活性炭を含む黒鉛層16は、集電体シート15の表面に強固に接着していることが見出されている。
こうして形成された活性炭を含む黒鉛層16が、集電体シート15の表面に強固に接着する理由は必ずしも明らかでないが、集電体シート15の表面が、ボールミルによって粗面化され、黒鉛が、粗面化された集電体シート15の表面に埋め込まれるためと推測される。
こうして得られた電気二重層キャパシタ10の正極12は、カレンダーロール法などによって、プレス加工され、次いで、打抜き加工によって、所定のサイズに打ち抜かれる。
次いで、同様にして、ボールミルを用いて、集電体シート17の表面に、活性炭を含む黒鉛層18が形成された電気二重層キャパシタ10の負極13が作製される。
こうして得られた電気二重層キャパシタ10の負極13は、カレンダーロール法などによって、プレス加工され、次いで、打抜き加工によって、所定のサイズに打ち抜かれる。
次いで、正極12と負極13とが、セパレータ11を介して、積層され、積層体ユニット14が作製される。
こうして作製された積層体ユニット14は、ケース19内に収容される。
次いで、積層体ユニット14が収容されたケース19内に、電解質溶液が注入され、正極12、負極13およびセパレータ11内に含浸される。
最後に、ケース19の開口部(図示せず)がシールされ、電気二重層キャパシタ10が完成する。
本実施態様によれば、電気二重層キャパシタ10の正極12は、ボールミルを用いて、集電体シート15の表面に、活物質である活性炭を含む黒鉛層16を形成することによって作製され、電気二重層キャパシタ10の負極13は、ボールミルを用いて、集電体シート17の表面に、活物質である活性炭を含む黒鉛層18を形成することによって作製されており、バインダが用いられていないから、電気二重層キャパシタ10のエネルギー密度を大幅に向上させることが可能になる。
また、本実施態様によれば、バインダを用いることなく、正極層として機能する黒鉛層16を、集電体シート15の表面に強固に接着させることができ、負極層として機能する黒鉛層18を、集電体シート17の表面に強固に接着させることが可能になるから、電気二重層キャパシタの内部抵抗を低減させることが可能になる。
以下、本発明の効果をより明瞭なものとするため、実施例を掲げる。
実施例
まず、外径130mm、内径90mmのボールミルの容器の内壁に、両面テープを用いて、50μmの厚さを有するアルミニウム箔を貼り付けた。
まず、外径130mm、内径90mmのボールミルの容器の内壁に、両面テープを用いて、50μmの厚さを有するアルミニウム箔を貼り付けた。
さらに、ボールミルの容器内に、1400gのZrO(直径2mm)と、ZrOが隠れるくらいの蒸留水と、1gの日本黒鉛工業株式会社製黒鉛「JLB−270」(商品名)を入れた。
次いで、94rpmの回転数で、ボールミルの容器を、6時間にわたって、回転させ、ボールミルの容器の回転を停止させて、ボールミルの容器内に、1gの日本黒鉛工業株式会社製黒鉛「JLB−270」(商品名)と、1gの呉羽化学工業株式会社製活性炭「RP−15」を入れて、94rpmの回転数で、ボールミルの容器を、18時間にわたり、回転させた。
ボールミルの容器の回転を停止し、ボールミルの容器から、アルミニウム箔を取り出して、走査型電子顕微鏡を用いて、アルミニウム箔の表面を観察したところ、アルミニウム箔の表面に、活性炭を含む約4ないし4.5μmの厚さの黒鉛層が形成されていた。
こうして、アルミニウム箔の表面に形成された黒鉛層の表面に、JISZ1522に規定されるセロハン粘着テープを付着させ、2分後に、剥離させたところ、黒鉛層の剥離は認められず、黒鉛層が、アルミニウム箔の表面に強固に接着していることがわかった。
本発明は、以上の実施態様に限定されることなく、特許請求の範囲に記載された発明の範囲内で種々の変更が可能であり、それらも本発明の範囲内に包含されるものであることはいうまでもない。
たとえば、前記実施態様および前記実施例においては、ボールミルを用いて、集電体シート15、17の表面に、活性炭を含む黒鉛層16、18が形成されているが、ボールミルを用いて、集電体シート15、17の表面に、活性炭を含む黒鉛層16、18を形成することは必ずしも必要でなく、サンドブラストによって、集電体シート15、17の表面に、活性炭を含む黒鉛層16、18を形成することもでき、本発明者に研究によれば、サンドブラストによって、集電体シート15、17の表面に、活性炭を含む黒鉛層16、18を形成した場合にも、集電体シート15、17の表面に、高い接着強度で接着した黒鉛層16、18を形成し得ることが見出されている。
また、前記実施態様および実施例においては、ボールミルの容器中に、まず、黒鉛を入れて、集電体シート15、17の表面に、黒鉛層15、17を形成し、次いで、ボールミルの容器中に、黒鉛および活性炭を入れて、活性炭を含む黒鉛層15、17を形成しているが、ボールミルの容器中に、まず、黒鉛を入れて、集電体シート15、17の表面に、黒鉛層15、17を形成することは必ずしも必要でなく、ボールミルの容器中に、黒鉛および活性炭を入れて、活性炭を含む黒鉛層15、17を形成するようにしてもよい。さらには、ボールミルの容器中に、まず、黒鉛を入れて、集電体シート15、17の表面に、黒鉛層15、17を形成し、次いで、ボールミルの容器中に、活性炭を入れて、活性炭を含む黒鉛層15、17を形成することもできる。
さらに、前記実施態様においては、正極12および負極13が、それぞれ、黒鉛層16、18を備えているが、正極12および負極13の双方が、黒鉛層16、18を備えていることは必ずしも必要でなく、正極12および負極13の少なくとも一方が、黒鉛層を備えていればよい。
また、前記実施態様においては、電気二重層キャパシタ10は、セパレータ11を介して、正極12と負極13が積層されて形成された1つの積層体ユニット14を含んでいるが、電気二重層キャパシタ10が、セパレータを介して、積層された複数の積層体ユニット14を含んでいてもよい。
さらに、前記実施態様および前記実施例においては、集電体シート15、17がアルミニウム箔によって形成されているが、アルミニウム箔によって形成された集電体シートを用いることは必ずしも必要でなく、アルミニウム箔によって形成された集電体シートに代えて、ニッケル箔、銅箔、ステンレス箔などによって形成された集電体シートを用いることもできる。
また、前記実施態様および前記実施例においては、電極の活物質として、活性炭が用いられているが、電極の活物質として、活性炭を用いることは必ずしも必要でなく、金属粉体材料や、活性炭以外の炭素材料などの公知の活物質を用いることができる。
1 正極
2 集電体シート
3 黒鉛層
10 電気二重層キャパシタ
11 セパレータ
12 正極
13 負極
14 積層体ユニット
15 集電体シート
16 黒鉛層
17 集電体シート
18 黒鉛層
19 ケース
2 集電体シート
3 黒鉛層
10 電気二重層キャパシタ
11 セパレータ
12 正極
13 負極
14 積層体ユニット
15 集電体シート
16 黒鉛層
17 集電体シート
18 黒鉛層
19 ケース
Claims (7)
- 絶縁層を介して、第一の電極と、第二の電極が積層された電気化学素子であって、前記第一の電極および前記第二の電極の少なくとも一方が、集電体シートと、その表面に形成された黒鉛層を備え、前記黒鉛層が黒鉛以外の導電性材料を含んだことを特徴とする電気化学素子。
- 前記黒鉛以外の導電性材料が、300ないし3000m2/gの比表面積を有していることを特徴とする請求項1に記載の電気化学素子。
- 前記黒鉛以外の導電性材料が、活性炭であることを特徴とする請求項1または2に記載の電気化学素子。
- 前記黒鉛層が、ボールミルによって、前記集電体シートの表面に形成されたことを特徴とする請求項1ないし3のいずれか1項に記載の電気化学素子。
- 前記黒鉛層が、サンドブラストによって、前記集電体シートの表面に形成されたことを特徴とする1ないし3のいずれか1項に記載の電気化学素子。
- 絶縁層を介して、第一の電極と、第二の電極が積層された電気化学素子の製造方法であって、集電体シートの表面に、ボールミルによって、黒鉛以外の導電性材料を含む黒鉛層を形成して、前記第一の電極および前記第二の電極の少なくとも一方を製造することを特徴とする電気化学素子の製造方法。
- 前記ボールミルによって、前記黒鉛層を形成する際、直径0.5mmないし5mmのボールを用いることを特徴とする請求項6に記載の電気化学素子の製造方法。
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JP2014502046A (ja) * | 2010-11-17 | 2014-01-23 | スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー | 導電性コーティングを有する電流コレクタを備える電気化学的導電性物品及びその製造方法 |
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2004
- 2004-07-08 JP JP2004201282A patent/JP2006024726A/ja not_active Withdrawn
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