JP2005314449A - 樹脂用添加剤 - Google Patents

Abstract

【課題】 金属や無機材料との密着性に優れた樹脂組成物を製造するための樹脂用添加剤、特にエポキシ樹脂組成物を製造するためのエポキシ樹脂用添加剤、及び、そのような樹脂組成物、特にエポキシ樹脂組成物や硬化物を提供すること。
【解決手段】 イミダゾール基、ジアルキルアミノ基及びそれらの塩からなる群から選択された官能基を有するシランカップリング剤とシリコーン微粒子とを含むことを特徴とする樹脂用添加剤組成物、該添加剤を配合した樹脂、特にエポキシ樹脂等。
【選択図】 なし

Description

本発明は、金属や無機材料との密着性に優れる樹脂用シリコーン樹脂系添加剤及びそれを添加した樹脂組成物に関するものであり、それらは電子材料、塗料、プライマー、接着剤等の分野に使用できる。特に電子材料に使用されている封止材、積層板、マウンティング材に適している。

近年電子材料分野では、材料の軽薄短小化の流れとともに、環境汚染を防止するために材料のハロゲンフリー化やアンチモンフリー化、鉛フリー半田化等の流れがある。そのため電子材料に用いられる封止材、積層材、マウンティング材等には、それらの流れに沿ってさらなる特性向上が必要とされているのが現状である。

例えば、半導体用封止樹脂には従来ノボラックエポキシ樹脂をフェノールノボラック樹脂で硬化させるエポキシ樹脂組成物が用いられてきた。しかしながら、半導体は高集積化に対応するため、パッケージの小型化及び薄型化がより厳しく要求されている。一方で環境問題への配慮から鉛フリー半田へ移行する流れがありリフロー温度が上がる傾向にある。さらに新しいタイプのリードフレームのＰＰＦ（プリプレーティッドフレーム）最表面が金であり、樹脂との接着性は低い。これらの理由により、封止樹脂の各種特性に対する要求は年々厳しいものとなってきており、従来のエポキシ樹脂組成物では機械的強度等に由来する、信頼性の確保が困難になってきている。具体的な要求特性としては半導体チップやリードフレームとのより高い密着性が挙げられ、特に、吸湿させた後に半田に浸漬してもクラックや界面はくり等が封止樹脂に生じないことが要求されている。

また、プリント配線板の絶縁材料は、ガラス基材エポキシ積層板が最も多く使用されている。積層板エポキシ樹脂としては、ジシアンジアミドを硬化剤とする樹脂が一般的に用いられてきたが、鉛フリー半田等を用いた場合の耐熱性の要求から、フェノールノボラック樹脂を硬化剤に用いる方法が注目されるようになってきた。しかしながら、フェノールノボラック樹脂を硬化剤として使用すると銅箔との接着性、特に多層板における内層銅箔との接着性が、ジシアンジアミド系に比べて大幅に劣るという欠点がある。

このような金属や無機物と樹脂との接着性を改善させる手段としては、シランカップリング剤による表面処理を行うか、又は、シランカップリング剤を樹脂へ添加する方法がとられるのが一般的である。エポキシ系やアミノ系の市販のシランカップリング剤は、そのような接着性向上に効果があり長年使用されていたが、上述したような近年の環境問題や軽薄短小化に対応するには、要求特性を満足出来ない場合が増えてきている現状にある。そこで、本発明者らは、イミダゾール基やジメチルアミノ基を有するシランカップリング剤を開発した（例えば、特許文献１〜３）。このシランカップリング剤は、市販のものに比べて、金属や無機物と樹脂との密着性を大幅に向上できることが確認された。
特開平０５−１８６４７９ 特開平０９−０１２６８３ 特開平０９−２９５９８８

しかしながら、上記のイミダゾール基を有するシランカップリング剤は、粘性が高いことと加水分解の速度が速いことにより、インテグラルブレンドの際に取り扱いにくいという欠点があった。また、接着する樹脂の組成によっては反応が進行しすぎてしまう結果、弾性率が高くなってしまい満足するような接着強度が得られないケースもあった。

そこで、本発明は、第一に金属や無機材料との密着性に優れた樹脂組成物を製造するための樹脂用添加剤、該添加剤を添加した樹脂組成物、およびそれらの有用な用途を提供することを目的とする。

本発明者らは鋭意検討した結果、上記のイミダゾール基やジメチルアミノ基を含むシランカップリング剤に対してシリコーン微粒子を混合し、これを添加剤としてエポキシ樹脂等の樹脂に添加することが有効であることを見出した。
さらに本発明者らはシリコーン微粒子が一般に耐寒性、耐侯性、内部応力緩和などの特性付与を目的としてエラストマー、接着剤、塗料、インキ、ワックスなどにも配合されている事にも着目し、イミダゾール基又はジメチルアミノ基またはそれらの塩を含むシランカップリング剤とシリコーン微粒子を含む添加剤をこれらに配合することにより密着性などの特性が改善されることも見出した。
本発明者は、こうした知見に基づいて、さらに検討を重ねて、本発明に至った。

すなわち、本発明は、
（１）イミダゾール基、ジアルキルアミノ基及びそれらの塩からなる群から選択された官能基を１種以上有するシランカップリング剤とシリコーン微粒子とを含むことを特徴とする樹脂用添加剤組成物、
（２）樹脂および前記（１）に記載の樹脂用添加剤組成物を含有することを特徴とする樹脂組成物、
（３）樹脂がエポキシ樹脂であることを特徴とする前記（２）に記載の樹脂組成物、
（４）樹脂がポリウレタン樹脂であることを特徴とする前記（２）に記載の樹脂組成物、
（５）樹脂がフェノール樹脂であることを特徴とする前記（２）に記載の樹脂組成物、
（６）前記（１）、（２）、（３）、（４）、または（５）に記載の組成物を含む積層板用ワニス、
（７）前記（１）、（２）、（３）、（４）、または（５）に記載の組成物を含むプリプレグ、
（８）前記（７）に記載のプリプレグを積層形成してなる積層板、
（９）前記（１）、（２）、（３）、（４）、または（５）に記載の組成物を含む半導体チップマウンティング材料、
（１０）前記（１）、（２）、（３）、（４）、または（５）に記載の組成物を含む半導体用封止材料、
（１１）前記（１）に記載の樹脂用添加剤組成物を添加した接着剤、
（１２）前記（１）に記載の樹脂用添加剤組成物を添加した塗料、
（１３）前記（１）に記載の樹脂用添加剤組成物を添加したエラストマー、
（１４）前記（１）に記載の樹脂用添加剤組成物を添加したインク、
（１５）前記（１）に記載の樹脂用添加剤組成物を添加したワックス、
に関する。

本発明の樹脂用添加剤組成物は、樹脂に配合されてその樹脂自体の強度を向上し、またその樹脂の金属や無機材料に対する密着性を向上することができる。

金属や無機材料と本発明の添加剤を用いた樹脂との接着力が向上する機構は、明らかではないが、シリコーン微粒子の応力緩和作用により弾性率が低下する事とシランカップリング剤により硬化が促進される事の相乗効果によるものと推定される。また、シリコーン微粒子とシランカップリング剤のアルコキシシリル基が反応し、シランカップリング剤の高い反応性が抑えられ、貯蔵安定性の改善にも有効である。

本発明に使用するシランカップリング剤は、イミダゾール基、ジアルキルアミノ基、およびそれらの塩から選択された官能基を１種以上有する。前記ジアルキルアミノ基のアルキル基としては、炭素数１〜４の低級アルキル基が好ましい。前記塩としては過塩素酸、塩素酸、亜塩素酸、次亜塩素酸、リン酸、亜リン酸、次亜リン酸、硫酸、亜硫酸、過硫酸、塩酸、硝酸等の無機酸塩、蟻酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、安息香酸、フタル酸、サリチル酸、トリメリット酸、ピロメリット酸、マレイン酸、コハク酸、リンゴ酸、酒石酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸等の有機酸塩が挙げられる。これらのシランカップリング剤は、すでに公知であり、イミダゾール基含有シランカップリング剤については例えば特開平５−１８６４７９号公報、ジアルキルアミノ基含有シランカップリング剤については例えば特開平９−２９６１３５号公報に記載されている。
本発明でシランカップリング剤と混合するシリコーン微粒子は低応力化剤として一般に用いられているものであればどのようなものでも良いが、不純物濃度が低く、平均粒径３００μm以下の粉末が好ましく、１５０μｍ以下の粉末がより好ましい。このようなシリコーン微粒子は、すでに市販されており、例えばＫＭＰ−５９７，ＫＭＰ−５９８、ＫＭＰ−５９４、Ｘ−５２−８７５、ＫＭＰ−５９０、ＫＭＰ−７０１，Ｘ−５２−８５４、Ｘ−５２−１６２１、ＫＭＰ−６００、ＫＭＰ−６０１、ＫＭＰ−６０２、ＫＭＰ−６０５、Ｘ−５２−７０３０（以上信越シリコーン社製）、ＭＳＰ−１５０、ＭＳＰ−３５０、ＭＳＰ−１５００、ＭＳＰ−３０００（以上日興リカ社製）、トレフィルＦ−２０１、トレフィルＦ−２０２、トレフィルＦ−２５０、トレフィルＲ−９００、トレフィルＲ−９０２Ａ、トレフィルＥ−５００、トレフィルＥ−６００、トレフィルＥ−６０１、トレフィルＥ−５０６、ＢＹ２９−１１９、ＤＣ４−７０８１（以上東レダウコーニング社製）等が挙げられる。
またシランカップリング剤とシリコーン微粒子はどのような割合でも混合することができるが、シリコーン微粒子１００重量部に対してシランカップリング剤を０．０１〜２００重量部程度で混合することが好ましい。シランカップリング剤が０．０１重量部より少ないとシランカップリング剤を混合した効果が得られず、２００重量部より多いとうまく固形化できない為である。

本発明の樹脂用添加剤組成物は樹脂組成物に添加することによりその樹脂の強度や無機材料などとの密着性を向上することができる。特に金属、ガラス、セラミックス、などとの密着性を向上することができる。もちろん、紙、木材、等の有機材料に対しても有効である。
このような樹脂としては、特に制限はなく、本発明の樹脂用添加剤と相溶し得る樹脂であれば、熱可塑性樹脂でも熱硬化性樹脂でもよい。特に好ましい樹脂を上げれば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリウレタン樹脂である。
また、相溶しにくい場合でも、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリウレタン樹脂と相溶し得る樹脂成分であれば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリウレタン樹脂の内の１種または２種以上と本発明の樹脂用添加剤組成物を混合したものを添加すれば相溶性は改善される。
また、エポキシ樹脂とウレタン樹脂に添加した際にはその効果を最大限に享受できる。これはシリコーン微粒子による応力緩和作用、イミダゾール基又はジメチルアミノ基による硬化促進作用、さらには組成物中に残されたシラノール基によるカップリング作用の相乗効果と考えられる。

また、本発明の樹脂用添加剤組成物をフェノール樹脂と混合した際はフェノール樹脂の持つ水酸基とシランカップリング剤のアルコキシシリル基が反応し、フェノール樹脂の持つエポキシ硬化剤としての性質とシランカップリング剤の持つ硬化促進作用が一分子中に複合化されることによって、高い硬化作用を得ることが出来る。

本発明のエポキシ樹脂組成物に用いるエポキシ樹脂は、エポキシ樹脂であればどのようなものでもよいが、封止材や積層板用途で汎用に使われているものが好ましい。例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂、ナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂、トリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂、およびこれらエポキシ樹脂構造中の水素原子の一部をハロゲン化したエポキシ樹脂等が挙げられる。

本発明の樹脂用添加剤組成物または樹脂組成物は、積層板製造用含浸ワニスに好適に用いられる。また、本発明の樹脂用添加剤組成物または樹脂組成物は、これを基材に含浸させプリプレグとして、さらにこのプリプレグを積層形成してなる積層板として用いることもできる。またさらに、本発明の樹脂用添加剤組成物または樹脂組成物は、半導体チップマウンティング材料用にも好適に用いられ、また本発明の樹脂用添加剤組成物または樹脂組成物は、封止材にも好適に用いられる。

本発明の樹脂用添加剤組成物は、樹脂などに添加することによりシリコーン微粒子の働きである応力緩和とカップリング剤の働きである密着性向上という二つの特性を同時に与えることができるので、接着剤、塗料、エラストマー、インク、ワックスなどに添加しても非常に良い特性を得ることができる。

シリコーン微粒子とシランカップリング剤の混合方法は、両者を直接混合する乾式法でも良いが、カップリング剤の粘度が高い場合は分散媒を用いて両者を混合する湿式法が好ましい。この場合、分散媒としてはカップリング剤が溶解するものであれば何でもよく、具体的には水、酢酸水溶液、メタノール、エタノール、アセトン、トルエン、ヘキサン、エチルセルソルブ、酢酸エチルなどが挙げられる。分散媒はろ過や加熱などにより取り除くことが出来る。混合後にシリコーン樹脂組成物が凝集して塊になることがあるが、この場合は乳鉢、ボールミル、ジェットミルなどの既存の粉砕手段を用いて粉砕することが出来る。

本発明の樹脂用添加剤組成物をエポキシ樹脂やウレタン樹脂等に添加する際はその分散性を考慮すると振るい分けなどの手段により粒径を一定以下に抑えるほうが好ましい。好ましくは粒径５００μｍ以下であり、特に好ましくは粒径２００μｍ以下である。

実施例
以下に実施例を用いて具体的に本発明の説明をするが、本発明はこれらの実施例によって限定されない。まず、本発明の樹脂用添加剤組成物の製造に先立って、イミダゾール基又はジメチルアミノ基を含むカップリング剤を製造し、合成例１及び合成例２として以下に記載した。

（合成例１）
特開平０５−１８６４７９の実施例に従って、次のようにイミダゾールシランを製造した。イミダゾール３．４ｇ（０．０５ｍｏｌ）を９５℃で溶解し、アルゴン雰囲気下で撹拌しながら、３‐グリシドキシプロピルメトキシシラン１１．８ｇ（０．０５ｍｏｌ）を３０分間かけて滴下した。滴下終了後、さらに９５度の温度で１時間反応させて、イミダゾールシランを得た。

（合成例２）
特開平０９−２９６１３５の実施例に従って、次のようにジメチルアミノシランを製造した。ジメチルアミン１３．５ｇ（０．３ｍｏｌ）と３‐グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１７．３ｇ（０．０７ｍｏｌ）を窒素雰囲気にしたオートクレーブ中に入れ、１５０℃で１時間加熱し、反応させた。反応後、反応混合物中の過剰のジメチルアミンをエバポレーターにより除去し、ジメチルアミノシラン１９．９ｇを得た。

（実施例１）
合成例１のイミダゾールシランを用いて、本発明の樹脂用添加剤組成物を次のように製造した。合成例１のイミダゾールシラン５gをメタノール５gに溶解させ、その溶液にシリコーン微粒子（日興リカMSP−１５０（M））２０ｇとメタノール２０ｇを加えて３０分間攪拌した後、減圧下で８０℃に加熱してメタノールを除去した。冷却後粉砕し、９０μmの振るいを用いて振るい分けした。得られた組成物（組成物１）は白色粉末であった。

（実施例２）
実施例１で得られた組成物１の内５ｇを１００℃にて溶融させたフェノールノボラック樹脂（水酸基当量：１０４）４５ｇに添加し５分間攪拌し冷却した。冷却後、粉砕し、エポキシ樹脂用フェノール系硬化剤（硬化剤１）を得た。

（実施例３）
合成例１のイミダゾールシラン５ｇを使用することに代えて、上記合成例２のジメチルアミノシラン５ｇを使用する以外は、実施例１と同様の操作を行い、組成物を得た。得られた組成物（組成物２）は白色粉末であった。

（実施例４）
実施例２の組成物１を５ｇ使用することに代えて上記実施例３の組成物２を５ｇ使用する以外は、実施例２と同様の操作を行い、エポキシ樹脂用フェノール系硬化剤（硬化剤２）を得た。

（実施例５）〜（実施例１６）
実施例５〜１６では、上記実施例２の硬化剤１又は実施例４の硬化剤２を用いて、以下のようにエポキシ樹脂組成物を製造した。オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２１０）をはじめとする材料を、後述する表１に示した割合で常温にて混合した。この混合物を、さらに９０〜１００℃で混練冷却した後、粉砕しエポキシ樹脂組成物を得た。

上述のようにして得られたエポキシ樹脂組成物を用いて、銅合金板（Ｃ‐７０２５、サイズ：５０ｍｍ×２５ｍｍ）２枚を図１に示すように接着し、樹脂組成物を硬化させた。このときの硬化条件は、１７５℃で８時間とした。図１の構造のものを試験片とし、これを引張試験機により矢印の方向に引っ張り、せん断強度を測定した。このときの引張速度は１ｍｍ／ｍｉｎとした。その結果を後述する表２に示す。

（比較例１）〜（比較例４）
比較例１〜４では、本発明のエポキシ樹脂用フェノール系硬化剤の替わりに、フェノールノボラック樹脂を硬化剤として用いた。すなわち、表１に示した材料と混合割合を用いた以外は、実施例５〜１６と同様にして、エポキシ樹脂組成物を製造した。また、得られたエポキシ樹脂組成物を用いて、上記実施例５〜１６と同様のせん断強度測定を行った。測定結果は、後述する表２に示す。

本発明の硬化剤を用いた実施例５〜１６は、いずれも十分なせん断接着強度を示した。これらのうち、実施例５、８、１１及び１４は、添加剤として溶融シリカ粉末を含んでいない場合であって、８６Ｋｇ／ｃｍ² 以上の高いせん断接着強度を示した。これに対し、本発明の硬化剤を用いず、溶融シリカ粉末を含まない比較例１では、強度は６０Ｋｇ／ｃｍ² と不十分であった。一方、実施例６、７、９、１０、１２、１３、１５及び１６は、溶融シリカ粉末を含んでおり、３７Ｋｇ／ｃｍ² 以上のせん断接着強度を示した。これに対し、本発明の硬化剤を用いず、溶融シリカ粉末を同様に含む比較例２〜４では、２５Ｋｇ／ｃｍ² と低い強度を示すか、凝集物の生成によって接着できない結果となった

（実施例１７）及び（実施例１８）
実施例１７及び１８では、実施例２の硬化剤１を用いてワニスを製造し、それを用いてプリプレグ及び銅張積層板を得た。まず、ブロム化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（Ｂｒ含有率：２１．５％、エポキシ当量：４８０）、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２１０）、実施例２の硬化剤１、及び、その他後述する表３に示した材料を表３の割合で混合した。この混合物に、アセトンを加え、ワニスを調製した。

次に、仕様７６２８タイプのガラス織布基材（積層板用無アルカリ平織ガラスクロス）に各ワニスを樹脂含量がおよそ５０％になるように含浸させ、乾燥させ、プリプレグを得た。このプリプレグを８枚重ねることにより、また、銅箔（厚み：３５μｍ）を使用し片側に重ね、これを１７５℃、４０ｋｇ／ｃｍ² の加熱加圧条件で９０分間プレスすることによって銅張積層板を得た。この銅張積層板の接着性評価として、ピール強度を回路幅１ｃｍで測定した。その結果を後述する表４に示す。

（比較例５）及び（比較例６）
比較例５及び６では、本発明の硬化剤の替わりにフェノールノボラック樹脂（水酸基等量：１０４）を用い、その他表３に示した材料を表３の混合比で用いた。それ以外は、実施例１７及び１８と同様にして、銅張積層板を得、そのピール強度を測定した。測定結果は、後述する表４に示す。

（比較例７）
本比較例では、本発明の硬化剤を用いず、表３に示した材料を表３の混合比で用いた。ワニスを調製する際に上記実施例ではアセトンのみを用いたが、本比較例ではワニスを調製するためにアセトンの他にジメチルフォルムアミドとメチルセルソルブを使用する必要があった。それ以外は、実施例１７及び１８と同様にして、銅張積層板を製造し、そのピール強度を測定した。測定結果は、後述する表４に示す。

表４に示したように、本発明の硬化剤を用いた実施例１７及び１８では、アセトンのみを溶剤として用いたにもかかわらず、十分なピール強度を示した。これに対して、本発明の硬化剤を用いず、溶剤としてアセトンのみを用いた比較例４及び５では、低い強度を示すか、ワニスに凝集物が生成した。また、実施例１７及び１８は、ジシアンジアミド系硬化剤（比較例７）と同程度の十分なピール強度を示していることが分かった。

（実施例１９）及び（実施例２０）
実施例１９及び２０では実施例１および実施例３の組成物１および２を用いて下記のようにして半導体用封止材を作製し、各種金属板に対する接着強度を評価した。その組成を表５に示す。また、接着強度の試験結果は表６に示した。
原料配合：フィラー、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、TPP、カルナバワックス、カーボンブラック、シランカップリング剤、組成物またはシリコーン微粒子。
ドライブレンド：前記原料を記載順に自動乳鉢に添加し、約１０分間ブレンド。
熱混練：熱ロール機を硬化剤の軟化点＋１０〜１５℃（９０℃）に暖めて混練。
原料が黒色に変色してから約4分間混練を継続。
粉砕：スタンプミルを使用し、３０分間粉砕。
評価用サンプル作製：以下の金属板2枚を封止材で張り合わせて（接着面積：２５×１２．５ｍｍ、硬化条件１７５℃―６時間）サンプルを作製。
銅材：約０．１μｍ銅ストライクめっきした銅合金（Ｃ７０２５）サイズ：５０×２５×０．１５ｍｍ
銀材：約５μｍ銀めっきした銅合金（Ｃ７０２５）サイズ：５０×２５×０．１５ｍｍ
ＰＰＦ材：銅合金（Ｃ７０２５）に以下のめっきを行った。
約０．５μｍのＮｉめっき→約０．０５μｍのＰｄめっき→約０．００５μｍのＡｕめっき サイズ：５０×２５×０．１５ｍｍ
接着強度評価試験：引張試験機にて１ｍｍ／ｍｉｎの引張り速度で測定。

（比較例８）
比較例８では本発明の組成物１及び組成物２の替わりにシランカップリング剤と混合していないシリコーン微粒子（日興リカＭＳＰ−１５０(Ｍ)）すなわち表５に示した材料と混合割合を用いた以外は、実施例１９及び２０と同様にして、半導体用封止材を作製した。また、得られた半導体用封止材を用いて、上記実施例１９及び２０と同様の試験を行った。測定結果は、後述する表６に示す。

（比較例９）
比較例９では本発明の組成物の替わりに３−グリシドキシプロピルシランと混合したシリコーン微粒子を用いて実施例１９及び２０と同様の試験を行おうと試み、実施例１のイミダゾールシランに替えて５ｇにした以外は、実施例１と同様の操作を行ったが、凝集物が生成し、均一な組成物を得ることが出来なかった。

表６に示したように本発明の組成物を用いて封止材を作製した場合には強い接着強度を示したが、本発明の組成物を用いず、イミダゾール基やジメチルアミノ基を持つシランカップリング剤で処理していないシリコーン微粒子は実施例に比べて低い接着強度を示した。

実施例で製造した樹脂を用いて接着した銅合金板のせん断強度の測定方法の説明図。

Claims (15)

1. イミダゾール基、ジアルキルアミノ基及びそれらの塩からなる群から選択された官能基を１種以上有するシランカップリング剤とシリコーン微粒子とを含むことを特徴とする樹脂用添加剤組成物。
2. 樹脂および請求項１に記載の樹脂用添加剤組成物を含有することを特徴とする樹脂組成物。
3. 樹脂がエポキシ樹脂であることを特徴とする請求項２に記載の樹脂組成物。
4. 樹脂がポリウレタン樹脂であることを特徴とする請求項２に記載の樹脂組成物。
5. 樹脂がフェノール樹脂であることを特徴とする請求項２に記載の樹脂組成物。
6. 請求項１、２、３、４または５に記載の組成物を含む積層板用ワニス。
7. 請求項１、２、３、４または５に記載の組成物を含むプリプレグ。
8. 請求項７に記載のプリプレグを積層形成してなる積層板。
9. 請求項１、２、３、４または５に記載の組成物を含む半導体チップマウンティング材料。
10. 請求項１、２、３、４または５に記載の組成物を含む半導体用封止材料。
11. 請求項１に記載の樹脂用添加剤組成物を添加した接着剤。
12. 請求項１に記載の樹脂用添加剤組成物を添加した塗料。
13. 請求項１に記載の樹脂用添加剤組成物を添加したエラストマー。
14. 請求項１に記載の樹脂用添加剤組成物を添加したインク。
15. 請求項１に記載の樹脂用添加剤組成物を添加したワックス。
    

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