JP2005298230A - セラミック磁器組成物、その製造方法及びセラミック焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】特許文献１、２に記載の従来のＹ型六方晶フェライトは、透磁率が数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域まで伸びるが、同周波数帯領域でのＱ値が約４０〜８０程度と低く、インダクタンス素子やアンテナ素子等の電子部品用の磁性体材料としての用途には向かない。
【解決手段】本発明のセラミック磁器組成物は、組成式（１−ａ−ｂ）（Ｂａ_１−ｘＳｒ_ｘ）・ａ（Ｃｏ_１−ｙＣｕ_ｙ）Ｏ・ｂＦｅ_２Ｏ_３（但し、０．２０５≦ａ≦０．２５、０．５５≦ｂ≦０．５９５、０≦ｘ≦０．５０、及び０．２５≦ｙ≦０．７５）で表されるＹ型六方晶フェライト材料４０〜９５体積％と、非磁性体材料５〜６０体積％と、を含むことを特徴とする。

Description

本発明は、セラミック磁器組成物、その製造方法及びセラミック焼結体の製造方法に関し、更に詳しくは、例えば、インダクタンス素子、アンテナ素子等の電子部品に好適に用いられるセラミック磁器組成物、その製造方法及びセラミック焼結体の製造方法に関するものである。

携帯電話、無線ＬＡＮ等の移動体通信機器において、回路整合等を目的としたインダクタンス素子等の電子部品が多く用いられる。最近の移動体通信機器の高周波化に伴い、これらに用いられる電子部品に対して数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域で使用可能な特性が求められている。従来は、数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域ではガラス等の誘電体材料がインダクタンス素子等の磁芯として用いられてきた。

しかしながら、ガラス等の誘電体材料は透磁率が全周波数帯で１であるため、電子部品の小型化に伴い、ガラス等の誘電体材料では大きなインダクタンス値が得られないという問題がある。また、従来から磁性体材料として用いられているＮｉ−Ｃｕ−Ｚｎフェライトは、透磁率の周波数限界（スネークの限界）があるため、数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域では十分な透磁率が得られず、その周波数帯域でのインダクタ材料に適用することができなかった。

そこで、透磁率がスピネルフェライトの周波数限界を超えた周波数領域まで伸びている六方晶フェライト材料が数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域での磁性体材料として提案されている。六方晶フェライトは、ｃ軸に対して垂直な面内に磁化容易軸を持ち、フェロックスプレーナ型フェライトとも呼ばれる磁性体材料であり、１９５７年にフィリップスから報告された。フェロックスプレーナ型の代表的な磁性体材料としては、Ｃｏ置換系Ｚ型六方晶フェライト３ＢａＯ・２ＣｏＯ・１２Ｆｅ_２Ｏ_３（Ｃｏ_２Ｚ）、Ｃｏ置換系Ｙ型六方晶フェライト２ＢａＯ・２ＣｏＯ・６Ｆｅ_２Ｏ_３（Ｃｏ_２Ｙ）、Ｃｏ置換系Ｗ型六方晶フェライトＢａＯ・２ＣｏＯ・８Ｆｅ_２Ｏ_３（Ｃｏ_２Ｗ）等が知られている。フェロックスプレーナ型フェライトの中でも、Ｃｏ_２Ｙ単相の合成温度（約１０５０℃）は、Ｃｏ_２Ｚ単相（１３００℃）及びＣｏ_２Ｗ単相（１２００℃）それぞれの合成温度に比べて低く、また、Ｃｏ_２Ｙは、透磁率の周波数限界が３ＧＨｚ以上まで伸びているため、数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域での磁性体材料として有望視されている。

例えば、特許文献１にはＹ型またはＭ型六方晶フェライトを主要相とする磁性体材料からなる高周波用磁性体材料が提案されている。この高周波磁性体材料は、数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯域で使用でき、１０００℃以下の温度で焼成可能で、相対Ｘ線密度が９０％以上のものである。また、特許文献２にはＣｏ置換Ｙ型六方晶フェライトからなる複合磁性材料が提案されている。この複合磁性材料は、数ＭＨｚから数ＧＨｚの周波数帯において比較的大きな透磁率を持ち、かつ、高いＱ値を維持し得るものである。

また、電子部品が小型化し、数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域におけるインダクタンス素子やアンテナ素子として高いインダクタンス値を得るためには、使用される磁性体材料のＱ値（＝μ’／μ”）が同周波数帯領域で高いことが必要不可欠である。

特開２００３−１４６７３９号公報 特開２００１−１２６９１４号公報

しかしながら、特許文献１、２に記載の従来のＹ型六方晶フェライトは、透磁率が数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域まで伸びるが、同周波数帯領域でのＱ値が約４０〜８０程度と低いため、インダクタンス素子やアンテナ素子等の電子部品用の磁性体材料としての用途には向かないという課題があった。

本発明は、上記課題を解決するためになされたもので、数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域でのＱ値が１００以上の磁性体材料を得ることができるセラミック磁器組成物、その製造方法及びセラミック焼結体の製造方法を提供することを目的としている。

本発明者は、Ｙ型六方晶フェライト材料のＱ値について種々検討した結果、特定のＹ型六方晶フェライト材料と非磁性体材料とを特定比率で混合することによって、数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域でのＱ値を１００以上に高められることを知見した。

本発明は、上記知見に基づいてなされたもので、本発明の請求項１に記載のセラミック磁器組成物は、組成式（１−ａ−ｂ）（Ｂａ_１−ｘＳｒ_ｘ）・ａ（Ｃｏ_１−ｙＣｕ_ｙ）Ｏ・ｂＦｅ_２Ｏ_３（但し、０．２０５≦ａ≦０．２５、０．５５≦ｂ≦０．５９５、０≦ｘ≦０．５０、及び０．２５≦ｙ≦０．７５）で表されるＹ型六方晶フェライト材料４０〜９５体積％と、非磁性体材料５〜６０体積％と、を含むことを特徴とするものである。

また、本発明の請求項２に記載のセラミック磁器組成物は、上記非磁性体材料は、組成式（Ｂａ_１−ｚＳｒ_ｚ）Ｏ・ｃＦｅ_２Ｏ_３（但し、０≦ｚ≦１．０及び０．７５≦ｃ≦１．２５）で表される非磁性体材料であることを特徴とするものである。

また、本発明の請求項３に記載のセラミック磁器組成物は、請求項１に記載の発明において、上記非磁性体材料は、少なくともＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３、ＣａＯを含むガラス材料であることを特徴とするものである。

また、本発明の請求項４に記載のセラミック磁器組成物の製造方法は、組成式（１−ａ−ｂ）（Ｂａ_１−ｘＳｒ_ｘ）・ａ（Ｃｏ_１−ｙＣｕ_ｙ）Ｏ・ｂＦｅ_２Ｏ_３（但し、０．２０５≦ａ≦０．２５、０．５５≦ｂ≦０．５９５、０≦ｘ≦０．５０、及び０．２５≦ｙ≦０．７５）で表されるＹ型六方晶フェライト材料及び非磁性体材料を得る工程と、上記Ｙ型六方晶フェライト材料４０〜９５体積％と上記非磁性体材料５〜６０体積％とを混合する工程と、を備えたことを特徴とするものである。

また、本発明の請求項５に記載のセラミック磁器組成物の製造方法は、請求項４に記載の発明において、上記非磁性体材料として、組成式（Ｂａ_１−ｚＳｒ_ｚ）Ｏ・ｃＦｅ_２Ｏ_３（但し、０≦ｚ≦１．０及び０．７５≦ｃ≦１．２５）で表される非磁性体材料を得ることを特徴とするものである。

また、本発明の請求項６に記載のセラミック磁器組成物の製造方法は、請求項４に記載の発明において、上記非磁性体材料として、少なくともＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３、ＣａＯを含むガラス材料を得ることを特徴とするものである。

また、本発明の請求項７に記載のセラミック焼結体の製造方法は、Ｙ型六方晶フェライト材料４０〜９５体積％と非磁性体材料５〜６０体積％とを混合する工程と、上記Ｙ型六方晶フェライト材料と上記非磁性体材料との混合物を、上記Ｙ型六方晶フェライト材料を得る時の温度より低い温度で焼成することを特徴とするものである。

而して、本発明のセラミック磁器組成物は、組成式（１−ａ−ｂ）（Ｂａ_１−ｘＳｒ_ｘ）・ａ（Ｃｏ_１−ｙＣｕ_ｙ）Ｏ・ｂＦｅ_２Ｏ_３（但し、０．２０５≦ａ≦０．２５、０．５５≦ｂ≦０．５９５、０≦ｘ≦０．５０、及び０．２５≦ｙ≦０．７５）で表されるＹ型六方晶フェライト材料４０〜９５体積％と、非磁性体材料５〜６０体積％と、を含む混合物である。Ｙ型六方晶フェライト材料と非磁性体材料を上記混合比率で含むため、Ｙ型六方晶フェライト材料相と非磁性体材料相の２相に分離したセラミック焼結体を得ることができる。Ｙ型六方晶フェライト材料相と非磁性体材料相の２相に分離することによって、セラミック焼結体の数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域でのＱ値を１００以上に高めることができると共に透磁率μ’を１以上に大きくすることができる。セラミック焼結体の透磁率μ’を１以上に大きくすることができるため、例えばインダクタンス素子を作製した場合にはコイルの巻き数を減少させ、導体損失を低減することができる。この焼結体は、上記Ｙ型六方晶フェライト材料の混合比率が低いほどＱ値を高めることができるが、その混合比率が４０体積％未満になると焼結体の透磁率μ’が小さくなってインダクタンス素子等の電子部品の磁性体材料として適さなくなる虞がある。また、上記Ｙ型六方晶フェライト材料の混合比率が９５体積％を超えるとＹ型六方晶フェライト材料単体の焼結体のＱ値に近づいてＱ値が低くなるため好ましくない。

また、Ｃｏの一部をＣｕで置換した上記組成のＹ型六方晶フェライト材料は、１０００℃以下の温度で合成することができ、このＹ型六方晶フェライト材料と非磁性体材料とを上記混合比率で含む本発明のセラミック磁器組成物は、１０００℃以下の温度で焼成することができ、相対密度が９０％以上で、機械的強度の優れたセラミック焼結体を得ることができる。また、本発明のセラミック磁器組成物は、１０００℃以下の温度で焼成することができるため、電子部品の内部導体としてＡｇやＡｇ−Ｐｄ合金等の導体損失の少ない導電性金属を使用することができる。Ｃｕの置換量を示すｙ値が０．２５未満になると焼結温度が１０００℃以上になり、またｙ値が０．７５を超えるとＣｕＯ等の異相が発生して数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域でのＱ値が１００未満になって好ましくない。尚、相対密度とは、アルキメデス法で実測した焼結体の密度を、Ｘ線回折法で得られた格子定数から算出された理論密度で除した値である。

また、本発明に用いられる非磁性体材料は、Ｙ型六方晶フェライトの結晶構造と同様に六方晶系の結晶構造を有するものが好ましい。中でも、Ｙ型六方晶フェライトの結晶構造に近い結晶構造を有する、組成式（Ｂａ_１−ｚＳｒ_ｚ）Ｏ・ｃＦｅ_２Ｏ_３（但し、０≦ｚ≦１．０及び０．７５≦ｃ≦１．２５）で表される非磁性体材料が好ましい。このような非磁性体材料を用いることによって、焼成時にＹ型六方晶フェライト材料と非磁性体材料の結晶間に歪が少なく、焼成時における割れ等の不具合を生じる虞がない。この非磁性体材料の組成式におけるｚ値及びｃ値が上記範囲を外れた場合には、Ｙ型六方晶フェライト材料と混合しても数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域でのＱ値が１００以上のセラミック焼結体を得られない虞がある。

また、非磁性体材料としては、少なくともＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３、ＣａＯを含むガラス材料であっても良い。このガラス材料は誘電率が６程度と低いため、本発明のセラミック磁器組成物として用いることによって、インダクタ材料やアンテナ材料として適用する場合に、インダクタの共振周波数を高める材料として有効である。非磁性体材料としては、例えばＳｉＯ_２が２０〜８５モル％の範囲で含まれていることが好ましい。また、ＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３、ＣａＯ以外にＡｌ_２Ｏ_３やＴｉＯ_２等の酸化物を含むものであっても良い。

本発明のセラミック磁器組成物を製造する場合には、予め上記組成式で表されるＹ型六方晶フェライト材料及び非磁性体材料をそれぞれ得た後、これら両材料を上述の混合比率で混合することによって得ることができる。また、本発明のセラミック焼結体を製造する場合には、Ｙ型六方晶フェライト材料と非磁性体材料を上述の混合比率で混合した後、この混合物を、Ｙ型六方晶フェライト材料の合成温度よりも低い温度で焼成することによって得ることができる。Ｙ型六方晶フェライト材料及び非磁性体材料としては、それぞれ上述した組成を有するものが好ましい。

つまり、上記組成の六方晶フェライト材料は１０００℃以下でも焼成可能であるが、敢えて１０００℃以上の高温で仮焼し、本発明のセラミック磁器組成物として焼成する時には１０００℃以下の温度で焼成する。このように焼成温度を制御することによってＹ型六方晶フェライト材料相と非磁性体材料相との２相に分離したセラミック焼結体を得ることができ、Ｙ型六方晶フェライト材料単相の場合よりもセラミック焼結体の数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域でのＱ値を高めることができる。

本発明のセラミック磁器組成物の焼成温度が上記組成の六方晶フェライト材料の合成温度に近づくと、焼成時にＹ型六方晶フェライト材料と非磁性体材料との間で相互拡散が起こり、Ｙ型六方晶フェライト材料相と非磁性体材料相の２相に分離できない虞があるため好ましくない。

本発明の請求項１〜請求項７に記載の発明によれば、数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域でのＱ値が１００以上の磁性体材料を得ることができるセラミック磁器組成物、その製造方法及びセラミック焼結体の製造方法を提供することができる。

本実施形態では、組成式（１−ａ−ｂ）（Ｂａ_１−ｘＳｒ_ｘ）・ａ（Ｃｏ_１−ｙＣｕ_ｙ）Ｏ・ｂＦｅ_２Ｏ_３（但し、０．２０５≦ａ≦０．２５、０．５５≦ｂ≦０．５９５、０≦ｘ≦０．５０、及び０．２５≦ｙ≦０．７５）で表されるＹ型六方晶フェライト材料と、組成式（Ｂａ_１−ｚＳｒ_ｚ）Ｏ・ｃＦｅ_２Ｏ_３（但し、０≦ｚ≦１．０及び０．７５≦ｃ≦１．２５）で表される非磁性体材料とからなるセラミック磁器組成物、及びＹ型六方晶フェライト材料と、ＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３、ＣａＯを含むガラス材料からなるセラミック磁器組成物を用いて評価用のセラミック焼結体を作製し、それぞれの相対密度、透磁率μ’及びＱ値を測定した。

本実施例では、非磁性体材料の組成を（Ｂａ_０．２５Ｓｒ_０．７５）Ｏ・Ｆｅ_２Ｏ_３の組成に固定し、Ｙ型六方晶フェライト材料の組成式中のａ、ｂ、ｘ及びｙそれぞれを表１に示すように本発明の範囲から本発明の範囲外まで振って、各組成の影響を観る評価用試料を作製した。尚、表１において＊印を付した試料は本発明の範囲外の試料である。

（１）評価用試料の作製
まず、出発原料として、炭酸バリウム（ＢａＣＯ_３）、炭酸ストロンチウム（ＳｒＣＯ_３）、酸化コバルト（Ｃｏ_３Ｏ_４）、酸化鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）及び酸化銅（ＣｕＯ）を用意し、これらを表１に示す組成式（１−ａ−ｂ）（Ｂａ_１−ｘＳｒ_ｘ）・ａ（Ｃｏ_１−ｙＣｕ_ｙ）Ｏ・ｂＦｅ_２Ｏ_３となるように調合した。次いで、調合した原料粉をボールミルで湿式混合し、この混合物を乾燥させた後、大気雰囲気中で１０００〜１１５０℃で仮焼し、Ｙ型六方晶フェライト材料の仮焼粉を得た。一方、非磁性体材料は、出発原料として、ＢａＣＯ_３、ＳｒＣＯ_３及びＦｅ_２Ｏ_３を用意し、（Ｂａ_０．２５Ｓｒ_０．７５）Ｏ・Ｆｅ_２Ｏ_３となるように調合し、これをボールミルで湿式混合し、この混合物を乾燥させた後、大気雰囲気中１０００〜１１５０℃で仮焼して非磁性体材料粉を得た。

次いで、上述の方法によって得られたＹ型六方晶フェライト材料の仮焼粉及び非磁性体材料粉をそれぞれ秤量し、Ｙ型六方晶フェライト材料の仮焼粉が９５体積％、非磁性体材料粉が５体積％となるように調合し、この調合物をボールミルで湿式粉砕し、比表面積が５ｍ^２/ｇ以上の仮焼混合粉を得た。この仮焼混合粉に酢酸ビニル系バインダを加えて十分に混練、乾燥し、その仮焼混合粉をトロイダルコア状にプレス成形し、表１に示す温度で空気中において焼成して、試料Ｎｏ.１〜３６を評価用のセラミック焼結体として得た。

（２）評価用試料の評価方法
試料Ｎｏ.１〜３６の評価用のセラミック焼結体（２相が混合したセラミック焼結体）の透磁率μ’、Ｑ値（＝μ’／μ”）及び相対密度を測定し、その測定結果を表１に示した。μ’、Ｑ値は、それぞれμ’、Ｑ値をインピーダンスアナライザ（ヒューレットパッカード社製）を用いて周波数１ＧＨｚの条件で測定した。また、これらのセラミック焼結体の相対密度は、アルキメデス法で実測した焼結密度とＸ線回折による理論密度に基づいて計算し、その結果を表１に示した。

表１に示す結果によれば、本発明の範囲内の試料Ｎｏ.４〜６、試料Ｎｏ.９〜１２、試料Ｎｏ.２１〜２３及び試料Ｎｏ.２６〜２８のセラミック焼結体は、いずれも１ＧＨｚでのＱ値が１００以上を示し、しかも１０００℃以下で焼成することができるセラミック焼結体であることが判った。これに対して、本発明の範囲外でＣｕの置換量を示すｙ値が０．２５未満の試料Ｎｏ.３、８、２０、２５、３０のセラミック焼結体は、いずれも焼成温度が１０００℃以上の高温であり、また、ｙ値が０．７５を超える試料Ｎｏ.７、１３、１８、２４、２９、及び３４は、いずれも１０００℃以下で焼成することができるが、いずれもＣｕＯ等の異相が発生して１ＧＨｚでのＱ値が１００未満に減少することが判った。

本実施例では、Ｙ型六方晶フェライト材料を０．２０（Ｂａ_０．５０Ｓｒ_０．５０）・０．２４（Ｃｏ_０．５０Ｃｕ_０．５０）Ｏ・０．５６Ｆｅ_２Ｏ_３の組成に固定し、組成式（Ｂａ_１−ｚＳｒ_ｚ）Ｏ・ｃＦｅ_２Ｏ_３で表される非磁性体材料のｃ値及びｚ値それぞれを表２に示すように本発明の範囲から本発明の範囲外まで振って、各組成の影響を観る評価用試料を作製した。尚、表２において＊印を付した試料は本発明の範囲外の試料である。

（１）評価用試料の作製
まず、出発原料として、ＢａＣＯ_３、ＳｒＣＯ_３、Ｃｏ_３Ｏ_４、Ｆｅ_２Ｏ_３及びＣｕＯを用意し、これらを０．２０（Ｂａ_０．５０Ｓｒ_０．５０）・０．２４（Ｃｏ_０．５０Ｃｕ_０．５０）Ｏ・０．５６Ｆｅ_２Ｏ_３となるように調合した。次いで、調合した原料粉をボールミルで湿式混合し、この混合物を乾燥させた後、大気雰囲気中１０００〜１１５０℃で仮焼し、Ｙ型六方晶フェライト材料の仮焼粉を得た。一方、非磁性体材料は、出発原料として、ＢａＣＯ_３、ＳｒＣＯ_３及びＦｅ_２Ｏ_３を用意し、表１に示す組成式（Ｂａ_１−ｚＳｒ_ｚ）Ｏ・ｃＦｅ_２Ｏ_３となるように調合し、これをボールミルで湿式混合し、この混合物を乾燥させた後、大気雰囲気中１０００〜１１５０℃で仮焼して表１に示す非磁性体材料粉を得た。

次いで、上述の方法によって得られたＹ型六方晶フェライト材料の仮焼粉及び非磁性体材料粉をそれぞれ秤量し、Ｙ型六方晶フェライト材料の仮焼粉が９５体積％、非磁性体材料粉が５体積％となるように調合し、この調合物をボールミルで湿式粉砕し、比表面積が５ｍ^２/ｇ以上の仮焼混合粉を得た。この仮焼混合粉に酢酸ビニル系バインダを加えて十分に混練、乾燥し、その仮焼混合粉をトロイダルコア状にプレス成形し、表２に示す温度で空気中において焼成して、試料Ｎｏ.３７〜５１を評価用のセラミック焼結体として得た。

（２）評価用試料の評価方法
試料Ｎｏ.３７〜５１の評価用のセラミック焼結体について実施例１と同様の評価を行い、その結果を表１に示した。

表２に示す結果によれば、本発明の範囲内の試料Ｎｏ.４２〜４７のセラミック焼結体は、いずれも数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ帯領域でのＱ値が１００以上を示し、しかも１０００℃以下で焼成することができるセラミック焼結体であることが判った。これに対して、本発明の範囲外の試料Ｎｏ.３７〜４１及び試料Ｎｏ.４８〜５１のセラミック焼結体は、いずれも１ＧＨｚでのＱ値が１００未満に減少することが判った。

本実施例では、Ｙ型六方晶フェライト材料を０．２０（Ｂａ_０．５０Ｓｒ_０．５０）・０．２４（Ｃｏ_０．５０Ｃｕ_０．５０）Ｏ・０．５６Ｆｅ_２Ｏ_３の組成に固定すると共に非磁性体材料を（Ｂａ_０．２５Ｓｒ_０．７５）Ｏ・Ｆｅ_２Ｏ_３の組成に固定し、これら両者の混合比率を表３に示すように本発明の範囲から本発明の範囲外まで振って、混合比率の影響を観る評価用試料を作製した。尚、表３において＊印を付した試料は本発明の範囲外の試料である。

（１）評価用試料の作製
まず、出発原料として、ＢａＣＯ_３、ＳｒＣＯ_３、Ｃｏ_３Ｏ_４、Ｆｅ_２Ｏ_３及びＣｕＯを用意し、これらを０．２０（Ｂａ_０．５０Ｓｒ_０．５０）・０．２４（Ｃｏ_０．５０Ｃｕ_０．５０）Ｏ・０．５６Ｆｅ_２Ｏ_３となるように調合した。次いで、調合した原料粉をボールミルで湿式混合し、この混合物を乾燥させた後、大気雰囲気中１０００〜１１５０℃で仮焼し、Ｙ型六方晶フェライト材料の仮焼粉を得た。一方、非磁性体材料は、出発原料として、ＢａＣＯ_３、ＳｒＣＯ_３及びＦｅ_２Ｏ_３を用意し、（Ｂａ_０．２５Ｓｒ_０．７５）Ｏ・Ｆｅ_２Ｏ_３となるように調合し、これをボールミルで湿式混合し、この混合物を乾燥させた後、大気雰囲気中１０００〜１１５０℃で仮焼して表１に示す非磁性体材料粉を得た。

次いで、上述の方法によって得られたＹ型六方晶フェライト材料の仮焼粉及び非磁性体材料粉を表３に示す混合比率になるようにそれぞれ秤量して調合し、この調合物をボールミルで湿式粉砕し、比表面積が５ｍ^２/ｇ以上の仮焼混合粉を得た。この仮焼混合粉に酢酸ビニル系バインダを加えて十分に混練、乾燥し、その仮焼混合粉をトロイダルコア状にプレス成形し、表３に示す温度で空気中において焼成して、試料Ｎｏ.５３〜５７を評価用のセラミック焼結体として得た。

（２）評価用試料の評価方法
試料Ｎｏ. ５３〜５７の評価用のセラミック焼結体について実施例１と同様の評価を行い、その結果を表３に示した。

表３に示す結果によれば、本発明の範囲内の試料Ｎｏ.５４〜５６のセラミック焼結体は、いずれも１ＧＨｚでのＱ値が１００以上を示し、しかも１０００℃以下で焼成することができるセラミック焼結体であることが判った。また、Ｙ型六方晶フェライト材料の混合比率が減少するほどＱ値が高くなることが判った。これに対して、非磁性体材料の混合比率が６０体積％を超える試料Ｎｏ.５３のセラミック焼結体は、１ＧＨｚでのＱ値が１００以上であるが、透磁率μ’が１．１まで減少し、実用的でないことが判った。また、非磁性体材料の混合比率が５体積％未満の試料Ｎｏ.５７のセラミック焼結体は、１ＧＨｚでのＱ値が１００以下に減少することが判った。

本実施例では、Ｙ型六方晶フェライト材料を０．２０（Ｂａ_０．５０Ｓｒ_０．５０）・０．２４（Ｃｏ_０．５０Ｃｕ_０．５０）Ｏ・０．５６Ｆｅ_２Ｏ_３の組成に固定し、非磁性体材料としてＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３、ＣａＯを含むガラス材料を用い、ガラス材料の各組成を振って、ガラス材料の各組成の影響を観る評価用試料を作製した。

（１）評価用試料の作製
まず、出発原料として、ＢａＣＯ_３、ＳｒＣＯ_３、Ｃｏ_３Ｏ_４、Ｆｅ_２Ｏ_３及びＣｕＯを用意し、これらを０．２０（Ｂａ_０．５０Ｓｒ_０．５０）・０．２４（Ｃｏ_０．５０Ｃｕ_０．５０）Ｏ・０．５６Ｆｅ_２Ｏ_３となるように調合した。次いで、調合した原料粉をボールミルで湿式混合し、この混合物を乾燥させた後、大気雰囲気中１０００〜１１５０℃で仮焼し、Ｙ型六方晶フェライト材料の仮焼粉を得た。一方、非磁性体材料は、出発原料として、ＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３及びＣａＯの各酸化物を用意し、ＳｉＯ_２を６０〜８５モル％、Ｂ_２Ｏ_３を１〜３５モル％、ＣａＯを１〜１４モル％の範囲でそれぞれを振って表４に示すように調合し、これをアルミナ坩堝に入れて、約１５００℃まで加熱した後、室温まで急冷した。得られたガラス材料を粗粉砕してモールミルで微粉砕して表４に示す非磁性体材料を得た。

次いで、上述の方法によって得られたＹ型六方晶フェライト材料の仮焼粉及び非磁性体材料粉をそれぞれ秤量し、Ｙ型六方晶フェライト材料の仮焼粉が９５体積％、非磁性体材料粉が５体積％となるように調合し、この調合物をボールミルで湿式粉砕し、比表面積が５ｍ^２/ｇ以上の仮焼混合粉を得た。この仮焼混合粉に酢酸ビニル系バインダを加えて十分に混練、乾燥し、その仮焼混合粉をトロイダルコア状にプレス成形し、表４に示す温度で空気中において焼成して、試料Ｎｏ.５８〜６４の評価用のセラミック焼結体を得た。

（２）評価用試料の評価方法
試料Ｎｏ. ５８〜６４の評価用のセラミック焼結体について実施例１と同様の評価を行い、その結果を表４に示した。

表４に示す結果によれば、６０〜８５モル％のＳｉＯ_２を含む試料Ｎｏ.５９〜６３のセラミック焼結体は、いずれも１ＧＨｚでのＱ値が１００以上を示し、しかも１０００℃以下で焼成することができるセラミック焼結体であることが判った。ＳｉＯ_２の含有量が上記範囲より低い試料Ｎｏ.６４のセラミック焼結体は、１０００℃以下の温度で焼成することができるが、１ＧＨｚでのＱ値が１００以下であることが判った。ＳｉＯ_２の含有量が上記範囲より低い試料Ｎｏ.５８のセラミック焼結体は、焼成温度が１０００℃以上で、１ＧＨｚでのＱ値が１００以下であることが判った。

本実施例では、Ｙ型六方晶フェライト材料を０．２０（Ｂａ_０．５０Ｓｒ_０．５０）・０．２４（Ｃｏ_０．５０Ｃｕ_０．５０）Ｏ・０．５６Ｆｅ_２Ｏ_３の組成に固定すると共に非磁性体材料のガラス成分のＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３及びＣａＯを一定のモル比率の組成に固定し、これら両者の混合比率を表５に示すように本発明の範囲から本発明の範囲外まで振って、混合比率の影響を観る評価用試料を作製した。尚、表５において＊印を付した試料は本発明の範囲外の試料である。

（１）評価用試料の作製
まず、出発原料として、ＢａＣＯ_３、ＳｒＣＯ_３、Ｃｏ_３Ｏ_４、Ｆｅ_２Ｏ_３及びＣｕＯを用意し、これらを０．２０（Ｂａ_０．５０Ｓｒ_０．５０）・０．２４（Ｃｏ_０．５０Ｃｕ_０．５０）Ｏ・０．５６Ｆｅ_２Ｏ_３となるように調合した。次いで、調合した原料粉をボールミルで湿式混合し、この混合物を乾燥させた後、大気雰囲気中１０００〜１１５０℃で仮焼し、Ｙ型六方晶フェライト材料の仮焼粉を得た。一方、非磁性体材料は、出発原料として、ＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３及びＣａＯの各酸化物を用意し、ＳｉＯ_２７５モル％、Ｂ_２Ｏ_３２５モル％、ＣａＯ５モル％になるように調合し、これをアルミナ坩堝に入れて、約１５００℃まで加熱した後、室温まで急冷した。得られたガラス材料を粗粉砕してモールミルで微粉砕して所望の非磁性体材料を得た。

次いで、上述の方法によって得られたＹ型六方晶フェライト材料の仮焼粉及び非磁性体材料粉を表５に示す混合比率になるようにそれぞれ秤量して調合し、この調合物をボールミルで湿式粉砕し、比表面積が５ｍ^２/ｇ以上の仮焼混合粉を得た。この仮焼混合粉に酢酸ビニル系バインダを加えて十分に混練、乾燥し、その仮焼混合粉をトロイダルコア状にプレス成形し、表５に示す温度で空気中において焼成して、試料Ｎｏ.６５〜６９を評価用のセラミック焼結体として得た。

（２）評価用試料の評価方法
試料Ｎｏ. ６５〜６９の評価用のセラミック焼結体について実施例１と同様の評価を行い、その結果を表５に示した。

表５に示す結果によれば、実施例３の場合と同一傾向を示す結果が得られた。即ち、本発明の範囲内の試料Ｎｏ.６６〜６８のセラミック焼結体は、いずれも１ＧＨｚでのＱ値が１００以上を示し、しかも１０００℃以下で焼成することができるセラミック焼結体であることが判った。また、Ｙ型六方晶フェライト材料の混合比率が減少するほどＱ値が高くなることが判った。これに対して、非磁性体材料の混合比率が６０体積％を超える試料Ｎｏ.６５のセラミック焼結体は、１ＧＨｚでのＱ値が１００以上であるが、透磁率μ’が１．０まで減少することが判った。また、非磁性体材料の混合比率が５体積％未満の試料Ｎｏ.６９のセラミック焼結体は、１ＧＨｚでのＱ値が１００以下に減少することが判った。

尚、本発明は上記各実施例に何等制限されるものではなく、本発明の範囲内において各構成元素量を適宜設定することができる。

本発明は、例えば数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚの高周波領域に用いられるインダクタンス素子やアンテナ素子等の電子部品を製造する場合に適用することができる。

Claims (7)

1. 組成式（１−ａ−ｂ）（Ｂａ_１−ｘＳｒ_ｘ）・ａ（Ｃｏ_１−ｙＣｕ_ｙ）Ｏ・ｂＦｅ_２Ｏ_３（但し、０．２０５≦ａ≦０．２５、０．５５≦ｂ≦０．５９５、０≦ｘ≦０．５０、及び０．２５≦ｙ≦０．７５）で表されるＹ型六方晶フェライト材料４０〜９５体積％と、非磁性体材料５〜６０体積％と、を含むことを特徴とするセラミック磁器組成物。
2. 上記非磁性体材料は、組成式（Ｂａ_１−ｚＳｒ_ｚ）Ｏ・ｃＦｅ_２Ｏ_３（但し、０≦ｚ≦１．０及び０．７５≦ｃ≦１．２５）で表される非磁性体材料であることを特徴とする請求項１に記載のセラミック磁器組成物。
3. 上記非磁性体材料は、少なくともＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３、ＣａＯを含むガラス材料であることを特徴とする請求項１に記載のセラミック磁器組成物。
4. 組成式（１−ａ−ｂ）（Ｂａ_１−ｘＳｒ_ｘ）・ａ（Ｃｏ_１−ｙＣｕ_ｙ）Ｏ・ｂＦｅ_２Ｏ_３（但し、０．２０５≦ａ≦０．２５、０．５５≦ｂ≦０．５９５、０≦ｘ≦０．５０、及び０．２５≦ｙ≦０．７５）で表されるＹ型六方晶フェライト材料及び非磁性体材料を得る工程と、上記Ｙ型六方晶フェライト材料４０〜９５体積％と上記非磁性体材料５〜６０体積％とを混合する工程と、を備えたことを特徴とするセラミック磁器組成物の製造方法。
5. 上記非磁性体材料として、組成式（Ｂａ_１−ｚＳｒ_ｚ）Ｏ・ｃＦｅ_２Ｏ_３（但し、０≦ｚ≦１．０及び０．７５≦ｃ≦１．２５）で表される非磁性体材料を得ることを特徴とする請求項４に記載のセラミック磁器組成物の製造方法。
6. 上記非磁性体材料として、少なくともＳｉＯ_２、Ｂ_２Ｏ_３、ＣａＯを含むガラス材料を得ることを特徴とする請求項４に記載のセラミック磁器組成物の製造方法。
7. Ｙ型六方晶フェライト材料４０〜９５体積％と非磁性体材料５〜６０体積％とを混合する工程と、上記Ｙ型六方晶フェライト材料と上記非磁性体材料との混合物を、上記Ｙ型六方晶フェライト材料を得る時の温度より低い温度で焼成することを特徴とするセラミック焼結体の製造方法。