JP2005223276A - Led照明装置 - Google Patents

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Abstract

【課題】 有機蛍光体の分散性が高く、蛍光層の局所的劣化を抑制するマトリクスを備えることにより、高発光効率長寿命であるLED照明装置を提供すること。
【解決手段】 本発明に係わるLED照明装置は、LEDチップと、LEDチップ上にあり、有機蛍光体、及び、フッ素系若しくはシアノビフェニル系のネマティック相を備える液晶性化合物を成分とするマトリクスを備える蛍光層と、蛍光層を被覆する透光性被覆材と、を具備することを特徴とする。
【選択図】 図2

Description

本発明は、有機蛍光体を備えるLED照明装置に関する。
現在、希土類蛍光錯体やポリマー蛍光体等の有機物を蛍光体に用いたLED(発光ダイオード)照明装置は、高光度材料として期待され、研究開発が盛んである。このLED照明装置の最大の特徴である蛍光層は、マトリクスとマトリクス中に分散された有機蛍光体により構成される。このLED照明装置においては、LEDチップから発光された光は、有機蛍光体によって異なる波長の光へと変換し、発光する仕組みを採る。
マトリクスは、透光性、光化学的安定性の他、酸素遮断性、疎水性等の特性を求められる。現在、これらの特性を備えるマトリクスとして、フッ素系ポリマーが有望視されている。
しかし、フッ素系ポリマーは、有機蛍光体の分散性が低いことにより光散乱が生じるため、LED照明装置の発光効率を低下させるという問題が生じていた。
これを解決するために、マトリクスであるポリマーの重合合成を有機蛍光体存在下で行うことにより、有機蛍光体の分散性を向上させることが試みられた(特許文献1参照。)。しかし、この方法による重合合成は、単純な構造を備えるポリエステルやポリアミド等のポリマーに限定され、これらのマトリクスは酸素遮断性、疎水性等の機能が低く、LED照明装置の寿命を低下させていた。また、この方法は重合反応において安定である有機蛍光体に限定され、汎用性に欠けるという問題もある。
一方、マトリクスの粘度が高いため、蛍光層形成時において、蛍光層に空隙が生じるという問題があった。蛍光層の空隙は、光散乱の要因となるため、LED照明装置の発光効率を低下させる。特に、LEDチップ近傍の有機蛍光体は、蛍光層全体の発光に対する影響が大きい一方で、同箇所は強い光と熱に晒される。このため、同箇所は劣化しやすく、経時的に大きな空隙が生じ、LED照明装置の寿命を低下させていた。
これを解決するには、マトリクスの粘度を低下させ、流動性を高めることが考えられるが、現状マトリクスとして用いられるポリマーの中で、マトリクスとしての特性を損なうことなく流動性を備えるポリマーはなかった。
特開2001-279236公報
本発明は、上記事情を鑑みて、有機蛍光体の分散性が高く、流動性の高いマトリクスを備えることにより、高発光効率長寿命であるLED照明装置を提供することを目的とする。
本発明によるLED照明装置は、有機蛍光体及びフッ素系若しくはシアノビフェニル系のネマティック相を有する液晶性化合物を成分とするマトリクスを備える蛍光層と、蛍光層下面に備わるLEDチップと、蛍光層を被覆する透光性被覆材と、を具備することを特徴とする。
本発明によれば、有機蛍光体の分散性が高く、流動性の高いマトリクスを備えることにより、高発光効率長寿命であるLED照明装置を提供することができる。
本実施の形態に係わるLED照明装置の一例として、図1を参照して説明する。図1は、本実施の形態に係わる表面実装型LED照明装置の断面図である。
基体1は凹状であり、基体1の上面は板状の透光性被覆材8により覆われる。この凹状の基体1と板状の透光性被覆材8により囲まれた部分が蛍光層7である。この蛍光層7の下面には、LEDチップ6が備えられている。第1のワイヤ4は、LEDチップ6の上部と第1の電極2の蛍光層7の下面部分に接続する。第2のワイヤ5は、LEDチップ6の下部と第2の電極3の蛍光層7の下面部分に接続する。第1の電極2は、蛍光層7下面左側から、基体1の側面を通り、基体1の下面へと逆コの字型を形成し、第2の電極3は、蛍光層7下面右側から、基体1の側面を通り、基体1の下面へとコの字型を形成する。
本実施の形態のLED照明装置は、LEDチップ6により、電気を光に直接変換した後、蛍光層7の有機蛍光体により、光を異なる波長の光に変換し、発光する仕組みを採る。
なお、図1においては、表面実装型LED照明装置を用いて説明したが、無論、砲弾型LED照明装置等にも本実施の形態は適用可能である。
以下、蛍光層7と、LEDチップ6と、透光性被覆材8について詳細に説明する。
1)蛍光層7
蛍光層は、少なくとも、マトリクスと有機蛍光体を備える。以下、夫々説明する。
1a)マトリクス
本実施の形態のマトリクスは、フッ素系若しくはシアノビフェニル系のネマティック相を有する液晶性化合物を成分とすることを特徴とする。
液晶性化合物は、細長い分子が整列する構造を採るため隙間のない界面を備え、ポリマーは、長鎖構造を採るため隙間の多い界面を備える。このため、液晶性化合物は、ポリマーに比して、酸素分子や水分子のマトリクスへの進入を防ぐことが可能であり、酸素遮断性及び疎水性を向上できる。
ネマティック相を備える液晶性化合物は、低粘度であり、流動性を備える。このため、蛍光層の局所的劣化を低減できる。また、蛍光層形成時における空隙の発生を抑制し、光散乱を抑制する。なお、流動性は、加熱することにより得られる特性であってもよい。その場合、LED照明装置が劣化しない温度以下で加熱することにより、一端低下したLED照明装置の光度を向上させることが可能である。
また、ネマティック相を備える液晶性化合物は、小さい△n(屈折率異方性)を有することが多く、光散乱を低減できる。
なお、ネマティック相以外液晶性化合物、例えば、スメクティック相を備える液晶性化合物は、粘度が高いため、本実施の形態のマトリクスに用いることはできない。また、コレステリック相を備える液晶性化合物は、低い△nを有することが困難であるため、本実施の形態のマトリクスに用いることはできない。
フッ素基及びシアノビフェニル基は、有機蛍光体の分散性を高めるため、光散乱を低減
できる。また、フッ素基及びシアノビフェニル基は、水分子と反発するため、疎水性を向上できる。
以上から、本実施の形態のマトリクスは、光散乱を低減し、高発光効率のLED照明装置を提供でき、また、流動性、高い酸素遮断性及び高い疎水性を備えるため長寿命のLED照明装置を提供できる。
フッ素系の液晶性化合物は、シアノビフェニル系の液晶性化合物に比して、高い疎水性を備えるため好ましい。また、フッ素系の液晶化合物は、比較的小さい△nを有するため好ましい。
液晶性化合物の物性は、以下のものが好ましい。
特に、△nは、小である方が好ましく、0.20以下であることにより、光散乱を低減し、高発光効率のLED照明装置を提供できる。
その他、NI相転移点(ネマティックアイソトロピック相転移点)は、70℃以上であると好ましい。これより、LED照明装置の発熱によるネマティック相のアイソトロピック相への相転移現象、すなわち分子の整列状態から乱雑状態の分子への変化を抑制し、上述した液晶性化合物に起因する性能を維持できる。
また、ε//(液晶性化合物の分子軸に対して平行方向の誘電率)は、6以上であることにより、有機蛍光体の分散性の向上に寄与する。
本実施の形態のマトリクスの具体例を挙げる。フッ素系のネマティック相を有する液晶性化合物として、式(6)、式(7)、式(8)等が挙げられる。シアノビフェニル系のネマティック相を有する液晶性化合物として、後述する実施例に用いた式(15a)、式(15b)、式(15c)、式(15d)等が挙げられる。
Figure 2005223276
Figure 2005223276
Figure 2005223276
なお、本実施の形態のマトリクスは、そのマトリクスの特性を損なわない範囲で溶剤、分散剤等の添加剤を混入させても良い。
1b)有機蛍光体
本実施の形態に用いる有機蛍光体は希土類錯体又はポリマー蛍光体である。
まず、希土類錯体について説明する。
希土類錯体は、高い極性を備える本実施の形態のマトリクスに対して分散性が高い。また、希土類錯体は、水との反応性や光酸化反応性が高いため、高い疎水性と高い酸素遮断性を備える本実施の形態のマトリクスは特に有効である。なお、希土類錯体は、発光波長が一定であり、マトリクスや濃度等により、変化しない。この特性は、汎用性が高く、数種類の蛍光体を混在させ、白色LED照明装置を作成する場合等に好ましい。また、希土類錯体はUV耐性が高いため、発光波長が近紫外光であるLEDチップを用いた場合に好ましい。
以後、Eu希土類錯体について説明する。
Eu希土類錯体は、赤色の発光波長616nmを備える。これをR、G、Bの蛍光体を備える白色LEDにおいて、Rの蛍光体として用いた場合、従来の無機物白色LEDに比して、赤色の演色性を向上させることができるため好ましい。
本実施の形態のEu希土類錯体は、式(1)若しくは式(2)に示す配位子の内少なくとも1つ及び式(3)に示す配位子を備えることを特徴とする。なお、式(1)に示す配位子が複数の場合、式(1)に示す配位子は同一であってもよいし異なっていても良い。これは、式(2)及び式(3)に示す配位子についても同様である。
Figure 2005223276
(式(1)中、R1、R2及びR3は、夫々炭素数20以下であり、アルキル基、アルコキシ基、フェニル基、置換フェニル基、フェノキシ基又は置換フェノキシ基から選択される。)
Figure 2005223276
(式(2)中、R4、R5、R6及びR7は、夫々炭素数20以下であり、アルキル基、アルコキシ基、フェニル基、置換フェニル基、フェノキシ基又は置換フェノキシ基から選択され、nは1以上20以下の整数である。)
Figure 2005223276
(式(3)中、R8及びR9は、夫々炭素数20以下であり、アルキル基、アルコキシ基、フェニル基、置換フェニル基、フェノキシ基又は置換フェノキシ基から選択され、Xは、H、D、F又はアルキル基から選択される。)
このようなEu希土類錯体は、高い発光強度を備える。なお、炭素数が20より大きいと、Eu希土類錯体のマトリクスへの溶解性が低下する恐れが大きい。
nは、2以上4以下が好ましい。これにより、Eu希土類錯体の合成が容易となる。
Xは、D又はFであると、C―H結合の振動による発光強度の低下を抑制する効果がある。また、Xは、アルキル基であると、活性部位であるXのHへの置換反応を抑制する効果がある。
また、Eu希土類錯体は、式(1)に示す配位子の2つ若しくは式(2)に示す配位子の1つ及び式(3)に示す配位子の3つを備えると好ましい。
このようなEu希土類錯体は、配位子場の非対称性に優れる。これにより、禁制遷移が増大するため、Eu希土類錯体の分子吸光係数が向上し、発光強度をさらに高める。また、Eu希土類錯体の非対称性が高まることにより、Eu希土類錯体の結晶化を抑制するため、Eu希土類錯体の分散性がさらに高まる。
さらに、Eu希土類錯体は、式(1)(ただし、式(1)中、一方の配位子の有するR1、R2及びR3は、フェニル基又は置換フェニル基から選択され、他方の配位子の有するR1、R2及びR3は、アルキル基である。)に示す配位子の2つ及び式(3)(ただし、式(3)中、R8は、パーフルオロアルキル基であり、R9は、アルキル基であり、Xは、H、D又はFから選択される。)に示す配位子の3つを備えると好ましい。
式(1)に示す配位子の2つが異なるものであることにより、Eu希土類錯体は、さらに配位子場の非対称性が向上する。これにより、このEu希土類錯体は、さらに、高発光強度化しマトリクスに対する分散性が向上する。
また、Eu希土類錯体は、式(2)(ただし、式(2)中、R4、R5、R6及びR7は、
アルキル基、フェニル基又は置換フェニル基から選択される。)に示す配位子の1つ及び式(3)(ただし、式(3)中、R8は、パーフルオロアルキル基であり、R9は、アルキル基であり、Xは、H、D又はFから選択される。)に示す配位子の3つを備えると好ましい。
式(2)に示すビスホスフィンオキシドは、二座配位子であるためEu希土類錯体の安定性が増し、LED照明装置を長寿命化に寄与する。また、R4、R5、R6及びR7が上述した置換基であることにより、Eu希土類錯体は高発光強度化する。
次に、ポリマー蛍光体について説明する。
ポリマー蛍光体は、耐水性及び耐熱性が高く、発光波長の範囲が広いため、高い発光強度を備える。その発光波長は可変であり、濃度やマトリクスにより変化する。そのため、視感反射率曲線において、高い感度を持つ波長に発光波長を調整することにより、高発光強度とすることができる。
ポリマー蛍光体の平均分子量は、5000以上300000以下が好ましい。平均分子量が5000以上であることにより、ポリマー蛍光体の安定性が高まり、300000以下であることにより、ポリマー蛍光体のマトリクスへの分散性が高まる。
平均分子量5000以上300000以下の式(4)に示すポリマー蛍光体は、発光波長の範囲が特に広い点で好ましい。なお、R10、R11、R12及びR13は、同一であってもよいし異なっていても良い。
Figure 2005223276
(式(4)中、R10、R11、R12及びR13は、アルキル基又はアルコキシ基から選択され、A及びBは、シアノ基又はアルキル基から選択され、mは自然数である。)
式(4)に示すポリマー蛍光体の発光波長は次のように調整する。A及びBの結合する炭素の電子密度が大である場合、A及びBをシアノ基にすることで発光波長が長波長シフトし、アルキル基にすることで発光波長が短波長シフトする。電子密度が小である場合は逆の特徴を示す。なお、A及びBの結合する炭素の電子密度は、R10、R11、R12及びR13に影響する。
平均分子量5000以上300000以下の式(5)に示すポリマー蛍光体は、上述したポリマー蛍光体に見られる特性をバランス良く兼ね備える点で好ましい。なお、R14及びR15は同一であってもよいし異なっていても良く、Cの芳香族基は縮合環でも良いし置換基を有する芳香族基でも良い。
Figure 2005223276
(式(5)中、R14及びR15は、アルキル基、アルコキシ基、フェニル基又は置換フェニル基から選択され、Cは芳香族基であり、lは自然数である。)
式(5)に示すポリマー蛍光体の発光波長は、Cの芳香環が多いほど長波長シフトする。
2)LEDチップ6
LEDチップの発光波長は、有機蛍光体の吸収できる波長であればよい。ただ、本実施の形態の有機蛍光体は、LEDチップの発光波長が近紫外であるときに特に効果を発揮する。
3)透光性被覆材8
透光性被覆材8は、LED照明装置の形状、用途により異なり、御椀状、板状等の形状を採る。
以下、本発明の実施例及び比較例を説明する。
各実施例及び比較例は、表1に示す材料を用いて、後述する方法にて作成した。
Figure 2005223276
なお、実施例1〜4及び比較例1のEu希土類蛍光錯体は、式(9)に示す化合物を用い
た。
Figure 2005223276
また、実施例5のEu希土類蛍光錯体は、式(10)に示す化合物を用いた。
Figure 2005223276
また、実施例6及び比較例2のポリマー蛍光体は、式(11)に示す化合物(平均分子量35000)を用いた。
Figure 2005223276
また、実施例7のポリマー蛍光体は、式(12)に示す化合物(平均分子量10000)を用いた。
Figure 2005223276
また、実施例8のポリマー蛍光体は、式(13)に示す化合物(平均分子量80000)を用いた。
Figure 2005223276
また、実施例3の液晶性化合物は、式(14)に示す化合物を用いた。
Figure 2005223276
また、実施例4の液晶性化合物は、式(15a)〜式(15d)に示す化合物の混合物を用いた。なお、分子量比は、式(15a):式(15b):式(15c):式(15d)=51:25:16:8である。
Figure 2005223276
また、比較例1及び比較例2のフッ素系ポリマーは、式(16)に示す化合物(平均分子量4000)を用いた。なお、k及びjは自然数である。
Figure 2005223276
実施例1〜5及び比較例1は次に示す方法で作成した。
表1に示すマトリクスに、表1に示すEu希土類錯体を1.5wt%溶解させ、この溶液の雰囲気を窒素ガス置換した。この溶液を蛍光層として備えた、図1に示すLED照明装置(LEDチップ 発光波長395nm,電圧3.43V,電流20mA)を作成した。
実施例6〜8及び比較例2は次に示す方法で作成した。
表1に示すマトリクスに、表1に示すポリマー蛍光体を1.5wt%溶解させ、ガラス転移点以上で約1時間加熱後、静置し、ろ過を行った。この溶液の雰囲気を窒素ガス置換した後、蛍光層として備えた、図1に示すLED照明装置(LEDチップ 発光波長395nm,電圧3.43V,電流20mA)を作成した。
なお、このように蛍光層を調整することで、使用したLEDチップの光を充分に吸収することが可能である。
以上のように作成したLED照明装置について、初期光度、3000h点灯後の光度、さらに3000h点灯後に100℃の加熱処理を1h行った後の光度を測定した。光度測定は20mA, 3.43
V条件にて高精度輝度分光装置(INSTRUMENT SYSTEMS 型番CAS140B)を用いて行った。測定結果を表2に示す。(3000h点灯後光度比)=(3000h点灯後光度)/(初期光度)であり、(100℃1h加熱後光度比)=(100℃1h加熱後光度)/(初期光度)と
する。なお、光度は有機蛍光体に大きく依存する。このため、マトリクスの性能の比較を容易にするために、このような光度比を算出した。
Figure 2005223276
表2に示したように、平均的に見て、Eu希土類蛍光体を備えた実施例1〜5は比較例1に比して、また、ポリマー蛍光体を備えた実施例6〜8は比較例2に比して、初期光度、3000h点灯後光度比及び100℃1h加熱後光度比が高い。
同一化合物の有機蛍光体を備えた実施例及び比較例に注目すると、実施例1〜4は、比較例1に比して、初期光度、3000h点灯後光度比及び100℃1h加熱後光度比が高い。また、実施例6は、比較例2に比して、初期光度及び100℃1h加熱後光度比が高い。
これより、フッ素系若しくはシアノビフェニル系のネマティック相を備える液晶性化合物をマトリクスに用いた本実施例のLED照明装置は、フッ素系ポリマーをマトリクスに用いた本比較例のLED照明装置に比して、高発光効率長寿命であることがわかる。
また、全体的に見て、Eu希土類錯体を備えた実施例1〜8は、3000h点灯後光度比、100℃1h加熱後光度比より、加熱による光度比向上が顕著であるのに比して、比較例1〜2は、加熱により光度比が低下している。
これより、本実施例のマトリクスは加熱により流動性が顕著となり、蛍光層の局所的劣化を抑制し、LED照明装置の光度が上昇したことがわかる。
また、実施例1〜3は、実施例4に比して初期光度が高い。
これより、△nは0.20以下であると、初期光度が高いことがわかる。
また、実施例6〜8は、実施例1〜5に比して、初期光度が高い。
これより、ポリマー蛍光体は、Eu希土類錯体より発光強度が高いことがわかる。
実施例1〜5の3000h点灯後のLED照明装置の蛍光層について、図2を参照し説明し、比較例1の3000h点灯後のLED照明装置の蛍光層について、図3を参照して説明する。なお、蛍光層以外の基体1、LEDチップ6、透光性被覆材8等については、図1と同様である。
図2に示すように、実施例1〜5の蛍光層は、希土類錯体9はフッ素系若しくはシアノ
ビフェニル系のネマティック相を備える液晶性化合物10への分散性が良く、蛍光層の劣化による空隙も生じていない。
それに対し、図3に示すように、比較例1の蛍光層は、LEDチップ6近傍に大きな空隙12があり、LED照明装置形成時に生じた小さな空隙12も各所の点在している。また、希土類錯体9はフッ素系ポリマー11への分散性が悪く、偏析している。
以上、本発明の実施の形態を説明したが、本発明はこれらに限られず、特許請求の範囲に記載の発明の要旨の範疇において様々に変更可能である。また、本発明は、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で種々に変形することが可能である。さらに、上記実施形態に開示されている複数の構成要素を適宜組み合わせることにより種々の発明を形成できる。
本発明の実施の形態に係わる表面実装型LED照明装置を説明するための断面図。 本発明の実施例の3000h点灯後の蛍光層を説明するための断面模式図。 本発明の比較例の3000h点灯後の蛍光層を説明するための断面模式図。
符号の説明
1 基体
2 第1の電極
3 第2の電極
4 第1のワイヤ
5 第2のワイヤ
6 LEDチップ
7 蛍光層
8 透光性被覆材
9 Eu希土類錯体
10 フッ素系若しくはシアノビフェニル系のネマティック相を備える液晶性化合物
11 フッ素系ポリマー
12 蛍光層の空隙

Claims (9)

  1. 有機蛍光体及びフッ素系若しくはシアノビフェニル系のネマティック相を有する液晶性化合物を成分とするマトリクスを備える蛍光層と、
    前記蛍光層下面に備わるLEDチップと、
    前記蛍光層を被覆する透光性被覆材と、
    を具備することを特徴とするLED照明装置。
  2. 前記液晶性化合物は、フッ素系であり、その△nは0.20以下であることを特徴とする請求項1記載のLED照明装置。
  3. 前記有機蛍光体は、希土類錯体であることを特徴とする請求項1乃至2いずれか記載のLED照明装置。
  4. 前記希土類錯体は、式(1)若しくは式(2)に示す配位子の内少なくとも1つ及び式(3)に示す配位子を備えるEu希土類錯体であることを特徴とする請求項3記載のLED照明装置。
    Figure 2005223276
    (式(1)中、R1、R2及びR3は、夫々炭素数20以下であり、アルキル基、アルコキシ基、フェニル基、置換フェニル基、フェノキシ基又は置換フェノキシ基から選択される。)
    Figure 2005223276
    (式(2)中、R4、R5、R6及びR7は、夫々炭素数20以下であり、アルキル基、アルコキシ基、フェニル基、置換フェニル基、フェノキシ基又は置換フェノキシ基から選択され、nは1以上20以下の整数である。)
    Figure 2005223276
    (式(3)中、R8及びR9は、夫々炭素数20以下であり、アルキル基、アルコキシ基、フェニル基、置換フェニル基、フェノキシ基又は置換フェノキシ基から選択され、Xは、H、D、F又はアルキル基から選択される。)
  5. 前記Eu希土類錯体は、式(1)に示す配位子の2つ若しくは式(2)に示す配位子の1つ及び式(3)に示す配位子の3つを備えることを特徴とする請求項4記載のLED照明装置。
  6. 前記Eu希土類錯体は、式(1)(ただし、式(1)中、一方の配位子の有するR1、R2及びR3は、フェニル基又は置換フェニル基から選択され、他方の配位子の有するR1、R2及びR3は、アルキル基である。)に示す配位子の2つ及び式(3)(ただし、式(3)中、R8は、パーフルオロアルキル基であり、R9は、アルキル基であり、Xは、H、D又はFから選択される。)に示す配位子の3つを備えることを特徴とする請求項5記載のLED照明装置。
  7. 前記Eu希土類錯体は、式(2)(ただし、式(2)中、R4、R5、R6及びR7は、アルキル基、フェニル基又は置換フェニル基から選択される。)に示す配位子の1つ及び式(3)(ただし、式(3)中、R8は、パーフルオロアルキル基であり、R9は、アルキル基であり、Xは、H、D又はFから選択される。)に示す配位子の3つを備えることを特徴とする請求項5記載のLED照明装置。
  8. 前記有機蛍光体は、平均分子量5000以上300000以下の式(4)に示すポリマー蛍光体であることを特徴とする請求項1乃至2いずれか記載のLED照明装置。
    Figure 2005223276
    (式(4)中、R10、R11、R12及びR13は、アルキル基又はアルコキシ基から選択され、A及びBは、シアノ基又はアルキル基から選択され、mは自然数である。)
  9. 前記有機蛍光体は、平均分子量5000以上300000以下の式(5)に示すポリマー蛍光体であることを特徴とする請求項1乃至2いずれか記載のLED照明装置。
    Figure 2005223276
    (式(5)中、R14及びR15は、アルキル基、アルコキシ基、フェニル基又は置換フェニル基から選択され、Cは芳香族基であり、lは自然数である。)
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