JP2005216748A - ガス拡散用電極及び燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】触媒層付きガス放散電極1は、ガス放散電極の一方面上にガス及び液体の透過層2が形成され、更に該透過層上に白金含有触媒層5が形成されたガス放散電極であって、前記透過層は、親水性領域3と撥水性領域4とを有している。固体電解質膜の両面に本発明の触媒層付きガス放散電極を配置し、加圧することにより、優れた親水性及び撥水性を兼備する触媒層−電解質膜接合体を製造できる。
【選択図】 図2
Description
空気極: 2H++2e-+(1/2)O2 → H2O
燃料電池は、発電の際に発熱を伴い、電解質膜内の温度上昇により膜内の含水量が低下し、そのためにイオン伝導性が低下する。
1.本発明は、ガス拡散電極の一方面上にガス及び液体の透過層が形成され、更に該透過層上に白金含有触媒層が形成されたガス拡散電極であって、
前記透過層は、親水性領域と撥水性領域とを有している、
触媒層付きガス拡散電極を提供する。
2.本発明は、前記透過層が、オルガノポリシロキサンを含有する層である上記1に記載のガス拡散電極を提供する。
3.本発明は、前記オルガノポリシロキサンが、フルオロアルキル基を含有するポリシロキサンである上記2に記載のガス拡散電極を提供する。
4.本発明は、前記透過層には、複数個の親水性領域が撥水性領域を挟んで一定間隔で存在している上記1〜3のいずれかに記載のガス拡散用電極を提供する。
5.本発明は、前記白金含有触媒層が、透過層の親水性領域上に形成されている上記1〜4のいずれかに記載のガス拡散電極を提供する。
6.本発明は、前記透過層上に、複数個の白金含有触媒層が一定間隔で形成されている上記1〜上記5のいずれか記載のガス拡散用電極を提供する。
7.本発明は、ガス拡散電極と透過層との間に、平坦化層が介在している上記1〜6のいずれかに記載のガス拡散電極を提供する。
8.本発明は、上記1〜7のいずれかに記載のガス拡散電極を含む燃料電池を提供する。
ガス拡散電極としては、公知のガス拡散電極を使用できる。
ガス及び液体の透過層は、親水性領域と撥水性領域とを有している。
撥水性材料層2’に用いられる材料としては、露光により接触する光触媒含有層中の光触媒により濡れ性が変化する材料であって、且つ光触媒の作用により劣化、分解し難い主鎖を有するものである限り、公知のものを広く使用できる。このような材料としては、例えば、オルガノポリシロキサンを挙げることができる。
YnSiX(4-n) (A)
(ここで、Yはアルキル基、フルオロアルキル基、ビニル基、アミノ基、フェニル基又はエポキシ基を示し、Xはアルコキシ基、アセチル基又はハロゲンを示す。nは0〜3の整数を示す。)
で表される珪素化合物の1種もしくは2種以上の加水分解縮合物又は共加水分解縮合物であるオルガノポリシロキサンであることが好ましい。
CF3(CF2)5CH2CH2Si(OCH3)3;
CF3(CF2)7CH2CH2Si(OCH3)3;
CF3(CF2)9CH2CH2Si(OCH3)3;
(CF3)2CF(CF2)4CH2CH2Si(OCH3)3;
(CF3)2CF(CF2)6CH2CH2Si(OCH3)3;
(CF3)2CF(CF2)8CH2CH2Si(OCH3)3;
CF3(C6H4)C2H4Si(OCH3)3;
CF3(CF2)3(C6H4)C2H4Si(OCH3)3;
CF3(CF2)5(C6H4)C2H4Si(OCH3)3;
CF3(CF2)7(C6H4)C2H4Si(OCH3)3;
CF3(CF2)3CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)5CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)7CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)9CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
(CF3)2CF(CF2)4CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
(CF3)2CF(CF2)6CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
(CF3)2CF(CF2)8CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
CF3(C6H4)C2H4SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)3(C6H4)C2H4SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)5(C6H4)C2H4SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)7(C6H4)C2H4SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)3CH2CH2Si(OCH2CH3)3;
CF3(CF2)5CH2CH2Si(OCH2CH3)3;
CF3(CF2)7CH2CH2Si(OCH2CH3)3;及び
CF3(CF2)9CH2CH2Si(OCH2CH3)3
上記のようなフルオロアルキル基を含有するオルガノポリシロキサンを撥水性材料として使用すると、該材料にエネルギー(光)が照射された際、該材料に接触する光触媒含有層中の光触媒の作用により、フルオロアルキル基のフルオロカーボン鎖が分解除去され、Si−OH結合が形成される。その結果、撥水性材料層のエネルギー照射部分は親水性になる。
R1及びR2で示されるアルケニル基の具体例としては、例えばビニル基等が、アリール基の具体例としては、例えばフェニル基、ハロゲン置換フェニル基等が挙げられる。
上記(2)の撥水牲及び撥油性に優れた反応性シリコーンを架橋したオルガノポリシロキサンは、例えば、上記反応性シリコーンを公知の方法に従って架橋させることにより製造される。
本発明に用いられる光触媒含有層は、光触媒含有層中の光触媒が、接触する撥水性材料層の濡れ性を変化させるような構成であれば、特に限定されるものではない。光触媒含有層は、光触媒とバインダーとから構成されているものであってもよいし、光触媒のみで構成されていてもよい。また、光触媒含有層表面の濡れ性は、親水性及び撥水性のいずれであってもよい。
撥水性材料層2’に光触媒含有層7を接触させ、光触媒含有層側からエネルギー(光)を照射すると、撥水性材料層の光触媒含有層と接触している部分の化学的性質が撥水性から親水性に変化する。
撥水性材料層と光触媒含有層とが接触している状態で、光触媒含有層側からエネルギー照射が行われる。
上記透過層上に形成される白金含有触媒層(カソード触媒層及びアノード触媒層)は、公知のものである。
ガス放散電極は、上記したように多孔質の導電性基材からなっている。それ故、ガス放散電極の表面は凹凸が激しく、ガス放散電極上に均一な撥水性材料層(透過層)を形成させることが難しい。従って、本発明においては、ガス放散電極と撥水性材料層(透過層)との間に、平坦化層を形成させておくのが好ましい。
電極−電解質膜接合体は、固体電解質の一方面に、本発明のアノード触媒層付き電極基材を、固体電解質の他方面に、本発明のカソード触媒層付き電極基材を、それぞれ配置し、加圧することにより製造される。このようにして得られる電極−電解質膜接合体の一例を図8に示す。
本発明の燃料電池は、例えば、上記電極−電解質膜接合体を組み込むことにより製造される。
平坦化層の形成
N−メチルピロリドン(和光純薬(株)製)10g、ポリビニルフッ化ビニリデン(PvdF)(和光純薬(株)製)10g及び導電性炭素粉(ValcanX72R)100gを混合し、導電性ペーストを調製した。
1.光触媒含有層の作成
テトラメトキシシラン(GE東芝シリコーン(株)製のTSL8114)5g及び0.05規定塩酸2.5gを混合し、24時間攪拌した。得られた溶液0.1gに、光触媒無機コーティング剤(石原産業(株)製のST−K01)50gを混合し、1時間常温で撹拌した。次いでこの溶液をイソプロピルアルコールを用いて2倍に希釈し、光触媒含有層形成用組成物とした。
フルオロアルキルシラン(GE東芝シリコーン(株)製のTSL8233)0.4g、テトラメトキシシラン(GE東芝シリコーン(株)製のTSL8114)5g及び0.05規定塩酸2.5gを混合し、8時間攪拌した。この溶液をイソプロピルアルコールを用いて100倍に希釈し、撥水性材料層形成用組成物とした。
前記1の光触媒含有層面と前記2の撥水性材料層面とを5μmのギャップを設けて配置し、フォトマスク側から超高圧水銀ランプ(波長254nm、10mW/cm2)にて露光した。このとき、撥水性材料層上に、上記フォトマスクのパターンと同一パターンの親水性領域が形成された。撥水性材料層(透過層)上に、水の接触角が10°以下の親水性領域を形成するのに30秒要した。斯くして、透過層上に136個の同一形状の親水性領域(大きさ10×15mm、厚さ0.05μm)が、縦方向及び横方向に一定の間隔(1mm)で形成できた。
カソード触媒層形成用インキ(ペースト)は、白金担持触媒(Pt:30wt%、田中貴金属工業製のTEC10V30E)10g、5wt%ナフィオン溶液(デュポン社製、溶剤プロパノール)40g及びイソプロパノール(和光純薬(株)製)40gを分散機にて攪拌混合することにより調製した。
上記で作成したアノード触媒層付きガス拡散電極及びカソード触媒層付きガス拡散電極を、水素イオン伝導性電解質膜(ナフィオン117、デュポン社製、膜厚175μm)を介して、向かい合うように配置し、温度150℃、プレス厚5Mpaにてホットプレスすることで燃料電池セルを作成した。
光含有触媒層を形成せず、透明層全面にアノード触媒層又はカソード触媒層を形成させる以外は、実施例1と同様にしてアノード触媒層付きガス拡散電極及びカソード触媒層付きガス拡散電極を製造し、更に実施例1と同様にして燃料電池を作成した。
実施例1又は比較例1で作成した燃料電池セルを挟み込むように、燃料供給用の流路を形成したセパレータを配置し、絶縁層を介してボルトで締め付けて評価用のスタックを作成した。次に、アノードに水素ガス、カソードに空気を供給し、初期特性を評価すると共に、1000時間の連続運転を行い、その後の電池特性と比較した。
2 … ガス及び液体の透過層
2’… 撥水性材料層
3 … 親水性領域
4 … 撥水性領域
5 … 白金含有触媒層
6 … 基材
7 … 光触媒含有層
8 … フォトマスク
9 … 光を透過する部分
10… 光を透過しない部分
9’… 光を透過する層
10’… 光遮断層
11… 光
12… 電解質膜
5a… 白金含有触媒層(カソード)
5b… 白金含有触媒層(アノード)
13… ガス拡散電極
Claims (8)
- ガス拡散電極の一方面上にガス及び液体の透過層が形成され、更に該透過層上に白金含有触媒層が形成されたガス拡散電極であって、
前記透過層は、親水性領域と撥水性領域とを有している、
触媒層付きガス拡散電極。 - 前記透過層が、オルガノポリシロキサンを含有する層である請求項1に記載のガス拡散電極。
- 前記オルガノポリシロキサンが、フルオロアルキル基を含有するポリシロキサンである請求項2に記載のガス拡散電極。
- 前記透過層には、複数個の親水性領域が撥水性領域を挟んで一定間隔で存在している請求項1〜請求項3のいずれかに記載のガス拡散用電極。
- 前記白金含有触媒層が、透過層の親水性領域上に形成されている請求項1〜請求項4のいずれかに記載のガス拡散電極。
- 前記透過層上に、複数個の白金含有触媒層が一定間隔で形成されている請求項1〜請求項5のいずれか記載のガス拡散用電極。
- ガス拡散電極と透過層との間に、平坦化層が介在している請求項1〜請求項6のいずれかに記載のガス拡散電極。
- 請求項1〜請求項7のいずれかに記載のガス拡散電極を含む燃料電池。
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