JP4457268B2 - 固体電解質膜及び燃料電池 - Google Patents
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Description
空気極: 2H++2e-+(1/2)O2 → H2O
燃料電池は、発電の際に発熱を伴い、電解質膜内の温度上昇により膜内の含水量が低下し、そのためにイオン伝導性が低下する。
1.本発明は、固体電解質膜の一方面上又は両面上に白金含有触媒層が形成され、更に該白金含有触媒層上にガス及び液体の透過層が形成された電解質膜であって、前記透過層は、親水性領域と撥水性領域とを有し、且つ、該透過層には、複数個の親水性領域が撥水性領域を挟んで一定間隔で存在しており、前記固体電解質膜の一方面上又は両面上に、複数個の白金含有触媒層が一定間隔で形成されている、触媒層付き固体電解質膜を提供する。
2.本発明は、前記複数個の親水性領域が同一形状である上記1に記載の電解質膜を提供する。
3.本発明は、前記複数個の白金含有触媒層が同一形状である上記1に記載の電解質膜を提供する。
4.本発明は、前記透過層は、光触媒及びオルガノポリシロキサンを含有する上記1〜3のいずれかに記載の電解質膜を提供する。
5.本発明は、前記オルガノポリシロキサンが、フルオロアルキル基を含有するポリシロキサンである上記4に記載の電解質膜を提供する。
6.本発明は、固体電解質膜の一方面上又は両面上に複数個の白金含有触媒層が形成された電解質膜であって、前記白金含有触媒層上に親水性領域を有するガス及び液体の透過層が形成され、白金含有触媒層が形成されていない固体電解質膜上に撥水性領域を有するガス及び液体の透過層が形成されている、触媒層付き固体電解質膜を提供する。
7.本発明は、前記白金含有触媒層上に形成される透過層は親水性領域のみを有し、固体電解質膜上に形成される透過層は撥水性領域のみを有する上記6に記載の電解質膜を提供する。
8.本発明は、固体電解質膜の一方面上又は両面上に、複数個の白金含有触媒層が一定間隔で形成されている上記6又は7に記載の電解質膜を提供する。
9.本発明は、前記複数個の白金含有触媒層が同一形状である上記8に記載の電解質膜を提供する。
10.本発明は、前記白金含有触媒層と親水性領域を有する透過層とが同一形状である上記9に記載の電解質膜を提供する。
11.本発明は、前記透過層は、光触媒及びオルガノポリシロキサンを含有する上記6〜10のいずれかに記載の電解質膜を提供する。
12.本発明は、前記オルガノポリシロキサンが、フルオロアルキル基を含有するポリシロキサンである上記11に記載の電解質膜を提供する。
13.本発明は、上記1〜12のいずれかに記載の電解質膜を含む燃料電池を提供する。
本発明の触媒層付き固体電解質膜は、固体電解質膜の一方面又は両面上に、アノード極又はカソード極と呼ばれる白金含有触媒層が形成され、更に各々の白金含有触媒層上にガス及び液体の透過層が形成されている。前記透過層は、親水性領域と撥水性領域とを有している。
固体電解質膜は、公知のものである。固体電解質膜の膜厚は、通常20〜250μm程度、好ましくは20〜80μm程度である。
上記固体電解質膜上に形成される白金含有触媒層(カソード触媒層及びアノード触媒層)は、公知のものである。
図1及び図2で示されるガス及び液体の透過層は、親水性領域と撥水性領域とを有している。
撥水性材料層4’に用いられる材料としては、露光により光触媒により濡れ性が変化する材料であって、且つ光触媒の作用により劣化、分解し難い主鎖を有するものである限り、公知のものを広く使用できる。このような材料としては、例えば、オルガノポリシロキサンを挙げることができる。
YnSiX(4-n) (A)
(ここで、Yはアルキル基、フルオロアルキル基、ビニル基、アミノ基、フェニル基又はエポキシ基を示し、Xはアルコキシ基、アセチル基又はハロゲンを示す。nは0〜3の整数を示す。)
で表される珪素化合物の1種もしくは2種以上の加水分解縮合物又は共加水分解縮合物であるオルガノポリシロキサンであることが好ましい。
CF3(CF2)5CH2CH2Si(OCH3)3;
CF3(CF2)7CH2CH2Si(OCH3)3;
CF3(CF2)9CH2CH2Si(OCH3)3;
(CF3)2CF(CF2)4CH2CH2Si(OCH3)3;
(CF3)2CF(CF2)6CH2CH2Si(OCH3)3;
(CF3)2CF(CF2)8CH2CH2Si(OCH3)3;
CF3(C6H4)C2H4Si(OCH3)3;
CF3(CF2)3(C6H4)C2H4Si(OCH3)3;
CF3(CF2)5(C6H4)C2H4Si(OCH3)3;
CF3(CF2)7(C6H4)C2H4Si(OCH3)3;
CF3(CF2)3CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)5CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)7CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)9CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
(CF3)2CF(CF2)4CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
(CF3)2CF(CF2)6CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
(CF3)2CF(CF2)8CH2CH2SiCH3(OCH3)2;
CF3(C6H4)C2H4SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)3(C6H4)C2H4SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)5(C6H4)C2H4SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)7(C6H4)C2H4SiCH3(OCH3)2;
CF3(CF2)3CH2CH2Si(OCH2CH3)3;
CF3(CF2)5CH2CH2Si(OCH2CH3)3;
CF3(CF2)7CH2CH2Si(OCH2CH3)3;及び
CF3(CF2)9CH2CH2Si(OCH2CH3)3
上記のようなフルオロアルキル基を含有するオルガノポリシロキサンを撥水性材料として使用すると、該材料にエネルギー(光)が照射された際、該材料に接触する光触媒含有層中の光触媒の作用により、フルオロアルキル基のフルオロカーボン鎖が分解除去され、Si−OH結合が形成される。その結果、撥水性材料層のエネルギー照射部分は親水性になる。
R1及びR2で示されるアルケニル基の具体例としては、例えばビニル基等が、アリール基の具体例としては、例えばフェニル基、ハロゲン置換フェニル基等が挙げられる。
上記(2)の撥水牲及び撥油性に優れた反応性シリコーンを架橋したオルガノポリシロキサンは、例えば、上記反応性シリコーンを公知の方法に従って架橋させることにより製造される。
電極−電解質膜接合体は、本発明の触媒層付き固体電解質の両面に、電極基材をそれぞれ配置し、加圧することにより製造される。
本発明の燃料電池は、例えば、上記電極−電解質膜接合体を組み込むことにより製造される。
白金含有触媒層の形成
カソード触媒層形成用インキ(ペースト)は、白金担持触媒(Pt:30wt%、田中貴金属工業製のTEC10V30E)10g、5wt%ナフィオン溶液(デュポン社製、溶剤プロパノール)40g及びイソプロパノール(和光純薬(株)製)40gを分散機にて攪拌混合することにより調製した。
1.撥水性材料層形成用溶液の調製
イソプロパノール(和光純薬(株)製)3重量部及びアナターゼ型チタニアゾル2重量部(石原産業(株)製)を混合し、90℃で10分間撹拌した後、この混合物にフルオロメトキシシラン0.14重量部を混合し、90℃で10分間撹拌した。得られた溶液をイソプロパノールで4倍に希釈し、撥水性材料層形成用溶液を製造した。
2.撥水性材料層の形成
上記で製造した固体電解質膜のカソード触媒層上に、スピンコーターを用いて上記撥水性材料層形成用溶液を塗布し、その後、150℃で10分間の乾燥処理を行うことにより、厚さ20〜100nmの撥水性材料層を形成した。
3.透過層の形成
次に、開口マスクを用意し、マスクを介して、撥水性材料層上に水銀灯(主波長365nm,30mW/cm2)を10分間照射し、上記マスクのパターンと同一パターンの親水性領域を撥水性材料層上に形成された。なお、開口部のマスクパターンは、50×50mmのマスクで開口率を80%とし、パターン幅2.00mm、パターンピッチを2.25mmとした。透過層には、400個の同一形状の親水性領域が撥水性領域を挟んで縦方向及び横方向にそれぞれ一定の間隔(0.26mm)で形成されていた。この操作をもう一度繰り返して、固体電解質膜の反対側の撥水性材料層を水銀灯により照射した。
上記で製造した触媒層付き固体電解質膜の両面に、ガス拡散電極としてカーボンペーパー(TGP−H−090、東レ(株)製、厚さ275μm)を配置し、サンドイッチした後、熱プレスにて触媒層付固体電解質膜とカーボンペーパーとを接合することで燃料電池セルを作成した。
カソード触媒層形成用インキ及びアノード触媒層形成用インキは、実施例1で調製したものを使用した。
上記で製造した触媒層付き固体電解質膜の両面に、ガス拡散電極としてカーボンペーパー(TGP−H−090、東レ(株)製、厚さ275μm)を配置し、サンドイッチした後、熱プレスにて触媒層付固体電解質膜とカーボンペーパーとを接合することで燃料電池セルを作成した。
透過層を形成しない以外は実施例1と同様にして燃料電池セルを製造した。
実施例1、実施例2又は比較例1で作成した燃料電池セルを挟み込むように、燃料供給用の流路を形成したセパレータを配置し、絶縁層を介してボルトで締め付けて評価用のスタックを作成した。次に、アノードに水素ガス、カソードに空気を供給し、初期特性を評価すると共に、1000時間の連続運転を行い、その後の電池特性と比較した。
2 … 白金含有触媒層(アノード)
3 … 白金含有触媒層(カソード)
4 … ガス及び液体の透過層
4’… 撥水性材料層
a … 親水性領域
b … 撥水性領域
4a… 親水性領域を有するガス及び液体の透過層
4b… 撥水性領域を有するガス及び液体の透過層
5 … フォトマスク
6 … 光を透過する部分
7 … 光を透過しない部分
6’… 光を透過する層
7’… 光遮断層
8 … 光
9 … 電解質膜
10… ガス拡散電極
Claims (13)
- 固体電解質膜の一方面上又は両面上に白金含有触媒層が形成され、更に該白金含有触媒層上にガス及び液体の透過層が形成された電解質膜であって、
前記透過層は、親水性領域と撥水性領域とを有し、且つ、該透過層には、複数個の親水性領域が撥水性領域を挟んで一定間隔で存在しており、
前記固体電解質膜の一方面上又は両面上に、複数個の白金含有触媒層が一定間隔で形成されている、
触媒層付き固体電解質膜。 - 前記複数個の親水性領域が同一形状である請求項1に記載の電解質膜。
- 前記複数個の白金含有触媒層が同一形状である請求項1に記載の電解質膜。
- 前記透過層は、光触媒及びオルガノポリシロキサンを含有する請求項1〜請求項3のいずれかに記載の電解質膜。
- 前記オルガノポリシロキサンが、フルオロアルキル基を含有するポリシロキサンである請求項4に記載の電解質膜。
- 固体電解質膜の一方面上又は両面上に複数個の白金含有触媒層が形成された電解質膜であって、
前記白金含有触媒層上に親水性領域を有するガス及び液体の透過層が形成され、
白金含有触媒層が形成されていない固体電解質膜上に撥水性領域を有するガス及び液体の透過層が形成されている、
触媒層付き固体電解質膜。 - 前記白金含有触媒層上に形成される透過層は親水性領域のみを有し、固体電解質膜上に形成される透過層は撥水性領域のみを有する請求項6に記載の電解質膜。
- 固体電解質膜の一方面上又は両面上に、複数個の白金含有触媒層が一定間隔で形成されている請求項6又は請求項7に記載の電解質膜。
- 前記複数個の白金含有触媒層が同一形状である請求項8に記載の電解質膜。
- 前記白金含有触媒層と親水性領域を有する透過層とが同一形状である請求項9に記載の電解質膜。
- 前記透過層は、光触媒及びオルガノポリシロキサンを含有する請求項6〜請求項10のいずれかに記載の電解質膜。
- 前記オルガノポリシロキサンが、フルオロアルキル基を含有するポリシロキサンである請求項11に記載の電解質膜。
- 請求項1〜請求項12のいずれかに記載の電解質膜を含む燃料電池。
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