JP2005200253A - 高圧水素供給・利用方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】水素化芳香族化合物の脱水素反応によって生成する水素ガスを利用する水素供給・利用方法において、該脱水素反応を操業下で液体状態にある水素化芳香族化合物の、触媒存在下かつ加熱加圧下で行うことによって高圧水素ガスを得て、この高圧水素ガスを高圧のまま、直接利用する。利用の態様としては、高圧水素ガスをそのまま自動車の燃料電池用の高圧水素ガスボンベに充填する方法、及び、石炭液化プロセス、アンモニア合成プロセス及び石油精製プロセスで用いる方法がある。
【選択図】 なし
Description
非特許文献1には、水素化サイトにおいて、ナフタレンを水素ガスと反応させてデカリンを主成分とする水素化生成物を得、これをタンクローリー等で家庭用燃料油卸売店・小売店又はガソリン元売店・スタンドに運搬し、運搬先でデカリン脱水素反応器によってデカリンからナフタレンと水素とを生成させ、この水素を自動車等に供給し、ナフタレンをタンクローリーで再び水素化サイトへ運搬することについての記載がある。しかしながら、脱水素反応の圧力条件については記載がない。
これを例えば、ナフタレンを水素化して得られるデカリンについてみると、デカリンの脱水素化は次の反応式で表すことができ、非特許文献1(図2参照)に記載されているように、通常は240℃以上の温度で触媒の存在の下で行われる。
C10H18(デカリン)→C10H8(ナフタレン)+5H2 (1)
即ち、この反応は右辺では水素ガスが5分子発生し容積が増大する為に、一般的には常圧(1気圧)以下で行われるのが普通である。また、この反応は平衡値Kp=1の時の温度がほぼ240℃(510K)でありそれ以上の温度で反応を起させることが望ましいとされている。
しかしながら、この脱水素反応を常圧以下の条件で行った場合、発生した水素をボンベに高圧充填する場合は数百気圧まで加圧する必要があり相当の設備と圧縮のための電力を要するという課題がある。
上記従来技術を示す文献には、上記のような観点から反応条件を検討した旨の記載はない。
すなわち、本発明は次の構成を有する。
(2)前記水素ガス利用工程が、前記水素化芳香族化合物の脱水素反応で生成した高圧水素ガスを直接ボンベに詰める工程であることを特徴とする上記(1)の高圧水素供給・利用方法。
(3)前記高圧水素ガスを直接ボンベに詰める工程で得られた高圧水素ガスボンベが燃料電池用の高圧水素ガスボンベとして利用されることを特徴とする上記(2)の高圧水素供給・利用方法。
(4)前記水素ガス利用工程が、石炭液化プロセスでの利用、アンモニア合成での利用及び石油精製での利用のいずれか一つであることを特徴とする上記(1)の高圧水素供給・利用方法。
(5)前記水素ガス生成工程における水素化芳香族化合物の脱水素反応の反応温度が150〜400℃であり、反応圧力が常圧超であることを特徴とする上記(1)〜(4)の高圧水素供給・利用方法。
(6)前記反応圧力が10atm〜2000atmであることを特徴とする上記(5)の高圧水素供給・利用方法。
(7)前記反応圧力が50atm〜700atmであることを特徴とする上記(5)の高圧水素供給・利用方法。
(8)上記水素化芳香族化合物がシクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ジメチルシクロヘキサン、1,3,5−トリメチルシクロヘキサンなどの単環式化合物またはデカリン、メチルデカリンなどの2環式化合物、または、テトラデカヒドロアセトンなどの3環式化合物を主成分とする水素化芳香族化合物であることを特徴とする上記(1)〜(7)の高圧水素ガスの高圧水素供給・利用方法。
(9)上記(1)〜(8)のいずれかに記載の高圧水素供給・利用方法において用いられる、水素化芳香族化合物の脱水素反応を利用した高圧水素ガスの供給装置であって、該脱水素反応が、操業下で液体状態にある水素化芳香族化合物の、触媒存在下で、反応温度が150〜400℃、反応圧力が50〜700atmの条件下での連続式脱水素反応であることを特徴とする高圧水素ガスの供給装置。
(10)上記(2)の高圧水素供給・利用方法によって得られたことを特徴とする水素ガスが充填された高圧ボンベ。
(11)上記(9)の高圧水素ガスの供給装置において用いられる脱水素反応器であって、該反応器の下部に脱水素反応の原料である水素化芳香族化合物液の供給口が、該反応器の中間部に脱水素した水素化芳香族化合物液の排出口が、かつ該反応器の上部に発生する高圧水素ガスの排出口が配設され、加えて該反応器が脱水素触媒を反応液に浸漬させる機構を有することを特徴とする高圧水素ガスの供給装置に用いる脱水素反応器。
本発明においては、水素の貯蔵・運搬用媒体として芳香族炭化水素を利用する。
まず、水素化サイトで、芳香族化合物と水素含有ガス(純粋な水素ガス又は水素ガスを含むガス)とを水素化反応装置内で反応させて水素化芳香族化合物を生成させ貯蔵する。 この水素化芳香族化合物はタンクローリー等の輸送手段で卸売店又は小売店等のステーションに送られ、水素化芳香族化合物貯蔵設備T1に貯蔵する。この水素化芳香族化合物Aは脱水素反応装置R内で脱水素され、脱水素後芳香族化合物Cと水素ガスBとが生成する。本発明においては、この脱水素プロセスにおいて高圧の水素を生成させ、発生水素を高圧水素貯蔵容器T2に一旦貯蔵し、圧縮機C0を用いて燃料電池自動車Vが搭載する水素ボンベB0に充填するか、又は前記高圧水素貯蔵容器T2を介することなく直接燃料電池自動車Vが搭載する水素ボンベB0に充填し、燃料電池の燃料として利用する。一方、脱水素後に得られる脱水素後芳香族化合物Cは脱水素後芳香族化合物貯蔵設備T3に貯蔵され、タンクローリー等の輸送手段で水素化サイトに搬送され、再び水素化されて水素化芳香族化合物に変換される。
本発明においては、水素化芳香族化合物を高圧反応容器内で脱水素して高圧水素ガスを得る。得られた高圧水素ガスは、直接高圧状態で利用される。なお、本発明でいう「直接利用する」とは、高圧水素ガスを、そのまま、または再加圧或いは適宜減圧して利用することをいい、利用の形態としては水素ボンベ等に供給し充填することを挙げることができる。
100atm程度で脱水素した場合でも、1atmの水素ガスを700atmまで圧縮する場合、700分の1に圧縮する必要があるが、100atmの水素ガスであれば、7分の1に圧縮すれば700atmの水素ガスが得られるため、圧縮機の規模(イニシャルコスト)ならびに運転費は、1atmの水素ガスを圧縮する場合に比べて、大幅に縮小されることになり、メリットは大きい。
図2において、反応器1内には触媒吊下げ装置2によって触媒塗布板3が保持されている。水素化芳香族化合物供給管4から液体状態の高圧水素化芳香族化合物Aが反応器1内に供給されて触媒塗布板3表面の触媒によって脱水素化反応が起こり、高圧水素が生成する。水素化芳香族化合物の反応物Cは反応器1の側壁に設けた排出管5から排出されるようになっており、反応器1内の液相の液面を一定に保って、触媒塗布板3の触媒塗布部分が液相のみに接触するようにしている。反応器1の上部には空間部が形成されており、最上部に設けた水素排出管6から高圧水素Bが排出される。
排出ガスの成分は次のとおりであった。
水素 : 33.64Nm3/Hr(100kg/cm2)
デカリン : 12.11kg/Hr
ナフタリン : 1.97kg/Hr
テトラリン : 4.65kg/Hr
また、排出液の成分は次の通りであった。
デカリン : 66.68kg/Hr
ナフタレン : 16.22kg/Hr
テトラリン : 33.22kg/Hr
水素 : 0.183kg/Hr
この反応によって100kg/cm2の水素ガスを得ることができた。
次に、水素貯蔵容器にされた水素ガスを圧縮機C0で再加圧(100kg/cm2→700kg/cm2)して、燃料電池自動車搭載のボンベに充填した。
燃料電池自動車が1回の水素充填で500km程度走行するためには、5kgの水素充填が必要であるため、1回の充填で56Nm3 (5000×22.4/(2×1000)=56Nm3)の水素が消費されることになり、消費された分の水素ガスは、脱水素装置から水素貯蔵容器に補充されるが、水素貯蔵容器内の水素量は、100×10=1000Nm3あるため、脱水素装置能力(33.64Nm3/Hr)が小さくても、数台の燃料電池自動車への水素充填は連続的に可能であることになる。
排出ガスの成分は次のとおりであった。
水素 : 14.48Nm3/Hr(100kg/cm2)
デカリン : 1.60kg/Hr
ナフタレン : 2.10kg/Hr
テトラリン : 1.17kg/Hr
排出液の成分は次の通りであった。
デカリン : 6.06kg/Hr
ナフタレン : 12.00kg/Hr
テトラリン : 6.12kg/Hr
水素 : 0.0325kg/Hr
これにより100kg/cm2の水素ガスを得ることができた。
2 触媒吊下げ装置
3 触媒塗布板
4 水素化芳香族化合物供給管
5 排出管
6 水素排出管
A 水素化芳香族化合物
B 水素ガス
C 脱水素後芳香族化合物
T1 水素化芳香族化合物貯蔵設備
T2 水素貯蔵容器
T3 脱水素後芳香族化合物貯蔵設備
R 脱水素装置
C0 圧縮機
B0 水素ボンベ
V 燃料電池自動車
Claims (11)
- 水素ガス供給工程と水素ガス利用工程とからなる水素供給・利用方法において、該水素ガス供給工程が、水素化芳香族化合物の脱水素反応による水素ガス生成工程であり、該水素ガス利用工程が、該水素ガス生成工程で生成した水素ガスを用いる工程であって、該水素ガス供給工程の該脱水素反応が、操業下で液体状態にある水素化芳香族化合物の、触媒存在下かつ加熱加圧下での連続式脱水素反応であり、該水素ガス利用工程が該反応生成物である高圧水素ガスを高圧のまま直接利用する水素ガス利用工程であることを特徴とする高圧水素供給・利用方法。
- 前記水素ガス利用工程が、前記水素化芳香族化合物の脱水素反応で生成した高圧水素ガスを直接ボンベに詰める工程であることを特徴とする請求項1記載の高圧水素供給・利用方法。
- 前記高圧水素ガスを直接ボンベに詰める工程で得られた高圧水素ガスボンベが燃料電池用の高圧水素ガスボンベとして利用されることを特徴とする請求項2記載の高圧水素供給・利用方法。
- 前記水素ガス利用工程が、石炭液化プロセスでの利用、アンモニア合成での利用及び石油精製での利用のいずれか一つであることを特徴とする請求項1記載の高圧水素供給・利用方法。
- 前記水素ガス生成工程における水素化芳香族化合物の脱水素反応の反応温度が150〜400℃であり、反応圧力が常圧超であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の高圧水素供給・利用方法。
- 前記反応圧力が10atm〜2000atmであることを特徴とする請求項5記載の高圧水素供給・利用方法。
- 前記反応圧力が50atm〜700atmであることを特徴とする請求項5記載の高圧水素供給・利用方法。
- 上記水素化芳香族化合物がシクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ジメチルシクロヘキサン、1,3,5−トリメチルシクロヘキサンなどの単環式化合物またはデカリン、メチルデカリンなどの2環式化合物、または、テトラデカヒドロアセトンなどの3環式化合物を主成分とする水素化芳香族化合物であることを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の高圧水素ガスの高圧水素供給・利用方法。
- 上記請求項1〜8のいずれかに記載の高圧水素供給・利用方法において用いられる、水素化芳香族化合物の脱水素反応を利用した高圧水素ガスの供給装置であって、該脱水素反応が、操業下で液体状態にある水素化芳香族化合物の、触媒存在下で、反応温度が150〜400℃、反応圧力が50〜700atmの条件下での連続式脱水素反応であることを特徴とする高圧水素ガスの供給装置。
- 上記請求項2記載の高圧水素供給・利用方法によって得られたことを特徴とする水素ガスが充填された高圧ボンベ。
- 上記請求項9記載の高圧水素ガスの供給装置において用いられる脱水素反応器であって、該反応器の下部に脱水素反応の原料である水素化芳香族化合物液の供給口が、該反応器の中間部に脱水素した水素化芳香族化合物液の排出口が、かつ該反応器の上部に発生する高圧水素ガスの排出口が配設され、加えて該反応器が脱水素触媒を反応液に浸漬させる機構を有することを特徴とする高圧水素ガスの供給装置に用いる脱水素反応器。
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