JP2005197509A - 発光デバイス - Google Patents
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Abstract
【構成】 蛍光体の粒子自体を透光性無機系連結層で連結し実質的に蛍光体粒子同士が連続するようした。
【選択図】 図1
Description
そこで樹脂の代わりに無機材料を用い、そこに蛍光体を分散させることが提案されている(同じく特許文献1第15段落等参照)。これにより、水分による蛍光体の劣化を防止することができる。
また、本発明に関連する技術として特許文献2〜9を参照されたい。
蛍光体を分散させる材料として無機材料を選択した場合、例えば汎用的なガラスへ蛍光体を分散させることは不可能である。ガラスの軟化温度において蛍光体が破壊されてしまうからである。したがって、低い軟化温度のガラス(低融点ガラス)を用いることとなるが、蛍光体に熱影響が及ばない温度範囲においては軟化した状態といえども流動性が極めて低く、蛍光体粒子を均等に分散させることが困難である。また、ガラスに混入できる蛍光体粒子量も制限されてしまう。従って、充分な蛍光を得るのに必要な蛍光体を確保するため、蛍光層が厚くなってしまう。そのため、蛍光層の下層(発光素子側)と蛍光層の上層(光放出面側)とでは単位体積あたりに発光素子から受ける光の量に差が生じる。その結果、当該下層と上層とから放出される光において波長スペクトルの分布が異なり、観察方向によっては色むらの生じるおそれがある。
かかる発光デバイスはその構成要素の全部を無機系の材料で形成することが可能になるので、発光デバイスを半田リフロー炉等の熱処理工程にのせることが可能となる。
(発光素子)
発光素子には発光ダイオード、レーザダイオードその他の発光素子が含まれる。発光素子の受発光波長も特に限定されるものではなく、紫外光〜緑色系光に有効なIII族窒化物系化合物半導体素子や赤色系光に有効なGaAs系半導体素子を用いることができる。
実施例で用いる紫外線を放出するものはIII族窒化物系化合物半導体発光素子である。ここに、III族窒化物系化合物半導体は、一般式としてAlXGaYIn1−X−YN(0<X≦1、0≦Y≦1、0≦X+Y≦1)で表される。Alを含むものはこのうち、AlNのいわゆる2元系、AlxGa1−xN及びAlxIn1−xN(以上において0<x<1)のいわゆる3元系を包含する。III族窒化物系化合物半導体及びGaNにおいて、III族元素の少なくとも一部をボロン(B)、タリウム(Tl)等で置換しても良く、また、窒素(N)の少なくとも一部もリン(P)、ヒ素(As)、アンチモン(Sb)、ビスマス(Bi)等で置換できる。
また、III族窒化物系化合物半導体は任意のドーパントを含むものであっても良い。n型不純物として、シリコン(Si)、ゲルマニウム(Ge)、セレン(Se)、テルル(Te)、カーボン(C)等を用いることができる。p型不純物として、マグネシウム(Mg)、亜鉛(Zr)、ベリリウム(Be)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、バリウム(Ba)等を用いることができる。なお、p型不純物をドープした後にIII族窒化物系化合物半導体を電子線照射、プラズマ照射若しくは炉による加熱にさらすことができるが必須ではない。
III族窒化物系化合物半導体層はMOCVD(有機金属気相成長)法により形成される。素子を構成する全ての半導体層を当該MOCVD法で形成する必要はなく、分子線結晶成長法(MBE法)、ハライド系気相成長法(HVPE法)、スパッタ法、イオンプレーティング法等を併用することが可能である。
蛍光体粒子には青色系の発光素子とYAG蛍光体との組合せなど、発光デバイスで汎用的に用いられているものをそのまま使用することができる。
例えば、無機系蛍光体として、以下のものを採用することができる。例えば、赤色系の発光色を有する6MgO・As2O5:Mn4+、Y(PV)O4:Eu、CaLa0.1Eu0.9Ga3O7、BaY0.9Sm0.1Ga3O7、Ca(Y0.5Eu0.5)(Ga0.5In0.5)3O7、Y3O3:Eu、YVO4:Eu、Y2O2:Eu、3.5MgO・0.5MgF2GeO2:Mn4+、及び(Y・Cd)BO2:Eu等、青色系の発光色を有する(Ba,Ca,Mg)5(PO4)3Cl:Eu2+、(Ba,Mg)2Al16O27:Eu2+、Ba3MgSi2O8:Eu2+、BaMg2Al16O27:Eu2+、(Sr,Ca)10(PO4)6Cl2:Eu2+
、(Sr,Ca)10(PO4)6Cl2・nB2O3:Eu2+、Sr10(PO4)6Cl2:Eu2+、(Sr,Ba,Ca)5(PO4)3Cl:Eu2+、Sr2P2O7:Eu、Sr5(PO4)3Cl:Eu、(Sr,Ca,Ba)3(PO4)6Cl:Eu、SrO・P2O5・B2O5:Eu、(BaCa)5(PO4)3Cl:Eu、SrLa0.95Tm0.05Ga3O7、ZnS:Ag、GaWO4、Y2SiO6:Ce、ZnS:Ag,Ga,Cl、Ca2B4OCl:Eu2+、BaMgAl4O3:Eu2+、及び一般式(M1,Eu)10(PO4)6Cl2(M1は、Mg,Ca,Sr,及びBaからなる群から選択される少なくとも1種の元素)で表される蛍光体等、緑色系の発光色を有するY3Al5O12:Ce3+(YAG)、Y2SiO5:Ce3+,Tb3+、Sr2Si3O8・2SrCl2:Eu、BaMg2Al16O27:Eu2+,Mn2+、ZnSiO4:Mn、Zn2SiO4:Mn、LaPO4:Tb、SrAl2O4:Eu、SrLa0.2Tb0.8Ga3O7、CaY0.9Pr0.1Ga3O7、ZnGd0.8Ho0.2Ga3O7、SrLa0.6Tb0.4Al3O7、ZnS:Cu,Al、(Zn,Cd)S:Cu,Al、ZnS:Cu,Au,Al、Zn2SiO4:Mn、ZnSiO4:Mn、ZnS:Ag,Cu、(Zn・Cd)S:Cu、ZnS:Cu、GdOS:Tb、LaOS:Tb、YSiO4:Ce・Tb、ZnGeO4:Mn、GeMgAlO:Tb、SrGaS:Eu2+、ZnS:Cu・Co、MgO・nB2O3:Ge,Tb、LaOBr:Tb,Tm、及びLa2O2S:Tb等を用いることができる。また、白色系の発光色を有するYVO4:Dy、黄色系の発光色を有するCaLu0.5Dy0.5Ga3O7を用いることもできる。
第2の蛍光体は発光素子からの光を吸収して第3の波長光を放出するばかりでなく、第1の蛍光体から放出された蛍光を吸収して第3の波長光を放出するタイプでもよい。
蛍光体に光拡散材を併用することもできる。これにより発光ムラの減少を図ることもできる。
透光性無機系連結層は蛍光体粒子を相互に結合させる無機系の材料からなる。従来技術では蛍光体粒子の分散媒として透光性樹脂や低融点ガラスが用いられていたが、この発明の透光性無機系連結層は分散媒として蛍光体粒子を分散させるものではない。透光性無機系連結層が蛍光層に占める体積は蛍光体粒子に比べて極端に小さいからである。図1に示すように、蛍光体粒子1の平均粒径が数μmであるのに対し、この蛍光体粒子1を被覆する透光性無機系連結層3の膜厚は数nmである。換言すれば、当該数nmの極薄い連結層3を介してその約1000倍もの大きさの蛍光体粒子1が連結されている。従って、蛍光体粒子1を均一かつ密に充填するためには、透光性無機系連結層3の膜厚を蛍光体粒子の平均粒径以下とすることが好ましい。
また、透光性無機連結層3により蛍光体粒子1を密に充填した場合、空隙5が形成される。発光素子から放出された光及び蛍光体粒子1からの光がこの空隙5に乱反射され、蛍光層が薄くても両者の光は十分に混合され、白色など求める光の色を得ることができる。
上記において金属元素MがSiのときには、次に示されるシラン化合物を用いることができる。ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、β−(3,4−エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン、γ−(3,4−エポキシシクロヘキシル)エチルトリエトキシシラン、γ−(メタ)アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリアセトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、β−シアノエチルトリエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリプロポキシシラン、メチルトリブトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラプロポキシシラン、テトラブトキシシランなどである。
上記各種無機系被膜形成液として2種以上を併用することもできる。
蛍光体粒子がアルカリ土類金属元素を含有し、その成分が水と反応した場合、蛍光体の成分等が変化し、蛍光体の効率を低下させるおそれがある。無機系皮膜形成液に水分が含まれると、このような反応が生じ、当該混合の前及び/又は後において無機系皮膜形成液から十分に水分を除去する必要がある。例えば、加熱除去、減圧除去、乾燥剤による除去のいずれか又はそれらの併用により水分を除去する。
また、この蛍光層前駆材料の流動性を利用してこれをモールド成形することも可能である。即ち、蛍光層の形状の金型へ当該蛍光層前駆材料を注入し、型成形する。このようにして形成された蛍光層を発光素子へ被着する。これにより、蛍光層を任意の形状にかつ高い寸法精度で形成可能となる。
(第1実施例)
この実施例では光学素子として図2に示すフェイスアップタイプのIII族窒化物系化合物半導体発光素子10を用いた。この発光素子は青色系光を放出する。
発光素子10の各層のスペックは次の通りである。
層 : 組成
p型層15 : p−GaN:Mg
発光する層を含む層14 : InGaN層を含む
n型層13 : n−GaN:Si
バッファ層12 : AlN
基板11 : サファイア
なお、発光する層を含む層のIII族元素の組成比を調整することにより発光素子の発光波長を調整可能である。また、透光性電極16及びp電極17の代わりにp型層15の上面を被覆する厚膜なp型電極を採用するフリップチップタイプの発光素子を用いることもできる。
さらに基板とバッファ層は半導体素子形成後に、必要に応じて、除去することもできる。
ここでn型層13はGaNで形成したが、AlGaN、InGaN若しくはAlInGaNを用いることができる。
また、n型層13はn型不純物としてSiをドープしたが、このほかにn型不純物として、Ge、Se、Te、C等を用いることもできる。
発光する層を含む層14は量子井戸構造(多重量子井戸構造、若しくは単一量子井戸構造)を含んでいてもよく、また発光素子の構造としてはシングルへテロ型、ダブルへテロ型及びホモ接合型のものなどでもよい。
発光する層を含む層14の上にp型不純物としてMgをドープしたGaNからなるp型層15を形成する。このp型層15はAlGaN、InGaN又はInAlGaNとすることもできる、また、p型不純物としてはZn、Be、Ca、Sr、Baを用いることもできる。p型不純物の導入後に、電子線照射、炉による加熱、プラズマ照射等の周知の方法により低抵抗化することも可能である。
上記構成の発光素子において、各III族窒化物系化合物半導体層は一般的な条件でMOCVDを実行して形成するか、分子線結晶成長法(MBE法)、ハライド系気相成長法(HVPE法)、スパッタ法、イオンプレーティング法等の方法で形成することもできる。
透光性電極16は金を含む薄膜であって、p型層15の上に積層される。p電極17も金を含む材料で構成されており、蒸着により透光性電極16の上に形成される。以上の工程により各層及び各電極を形成した後、各チップの分離工程を行う。
まず、200mlビーカーにγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン70.71gと水32.32gとイソプロピルセロソルブ54.97gを取り室温で1時間攪拌して、無機系被膜形成液を得る。
この無機系被膜形成液にYAG系蛍光体粒子(平均粒子径3μm)61.0gをボールミルポットに入れて3時間ボールミルにより分散させ蛍光層前駆材料とする。
かかる構成の発光デバイス30によれば、発光素子10から放出された光は蛍光層20において蛍光体を励起させ、蛍光体から蛍光を放出させる。例えば発光素子10として青色系発光ダイオードを選択し、青色光を励起光とする蛍光体と組合せると、発光デバイス30として白色系の出力光が得られる。
この実施例では、蛍光層前駆材料を用いて蛍光層をモールド成形する。
蛍光層前駆材料としては、前の実施例で用いたものに増粘材等の助剤を加え、モールド成形に適した粘度とする。
図8に示す発光デバイス50では、プレス成形されたカップ状の蛍光層51が発光素子10に被せられている。なお、図6と同一の要素には同一の符号を付してその説明を省略する。この蛍光層51の平面図を図9に示す。図9に示すとおり、型成形されたこの実施例の蛍光層51にはボンディングワイヤを逃がすための切欠き52、53が形成されている。
図13及び図14に他の実施例の発光デバイス160を示す。なお、図10と同一の要素には同一の符号を付してその説明を省略する。
この実施例ではモールド成形されたマス型蛍光層168とフリップチップ型発光素子61との間に透光性材料169が充填されている。
蛍光層168に含有させる蛍光体は特に限定されないがYAG系蛍光体、BOS系蛍光体が好ましい。これらの蛍光体に対する発光素子61として、紫外線、赤色系光、青色系光、黄色系光及び緑色系光を放出するものの1種又は2種以上を用いることができる。
YAG系蛍光体等の光変換効率が高く、少量で十分な光波長変換を行える蛍光体の場合には蛍光層前駆材料中に充填剤(SiO2、Al2O3、TiO2等)を配合することが好ましい。これは、充填剤を導入することにより蛍光層168の成形性が向上するからである。また、充填材を導入しても蛍光体の光変換効率が高いので蛍光層168全体として十分な光変換能を有している。
蛍光層168の下縁は少なくとも発光素子61の発光層より下側に位置するものとする。好ましくは、図13に示すように、発光素子61が載置される基台の表面に蛍光層168の下縁を当接させる。これにより、発光素子61の側面から放出される光が確実に蛍光層168を通過して波長変換されることとなる。
蛍光層168と発光素子61との間には、図14に示すとおり、透光性無機材料169が実質的に隙間無く充填されている。透光性無機材料169を充填することにより、空気層がなくなり、空気及び真空状態よりも、屈折率の高い透光性無機材料169が発光素子に隣接することにより、発光素子からの光取出し効率が向上する。及び発光素子からの発熱が発光素子に隣接された透光性無機材料169と蛍光層168を経由して、その外側に設置されている封止層37に伝わることになり、封止材の熱による劣化も低減できるし、また逆に透光性無機材料169が存在することによって、発光素子からの熱が、存在しない場合に比較して、より多く伝達されることになり、発光素子の熱的な機能低下を少なくすることが出来る。また透光性無機材料169を充填することにより、封止剤37を封止する工程に於いて、蛍光層の機械的強度が向上し、取扱いが容易になる。
透光性無機材料としては、蛍光層168の蛍光層前駆材料を構成する無機系皮膜形成液を用いることが、接着性向上の見地から、好ましい。
3 透光性無機系連結層
5 空間
10、61 発光素子
20、41、51、68、71、72、73、81、168 蛍光層
30、40、50、60、80、161 発光デバイス
Claims (19)
- 発光素子と、前記発光素子から放出された光に励起して蛍光する蛍光層と、を備えてなる発光デバイスにおいて、
前記蛍光層は蛍光体粒子と透光性無機系連結層とからなる、ことを特徴とする発光デバイス。 - 前記透光性無機系連結層は前記蛍光体粒子を被覆しており、前記透光性無機連結層の膜厚は前記蛍光体粒子の平均粒径以下である、ことを特徴とする請求項1に記載の発光デバイス。
- 前記透光性無機系連結層は化学式Ml+(OR1)mR2 l−m(式中MはSi、Al、Zr、Tiのいずれか1種類を含む元素、R1は炭素数1〜5の炭化水素基、アルコキシアルキル基またはアシル基、R2はビニル、アミノ、イミノ、エポキシ、アクリロイルオキシ、メタクリロイルオキシ、フェニル、メルカプト及びアルキル基から選ばれる少なくとも一種類を含む有機基、lはMの価数で、l及びmは整数を表す)で表されるアルコキシド化合物の加水分解物及び加水分解・縮重合物の混合物を加熱処理したものからなる、ことを特徴とする請求項1〜2のいずれかに記載の発光デバイス。
- 発光素子と、該発光素子から放出された光に励起して蛍光する蛍光層と、を備えてなる発光デバイスにおいて、
前記蛍光層は蛍光体粒子と透光性無機系連結層とからなり、該蛍光体粒子が実質的に連続するように充填されている、ことを特徴とする発光デバイス。 - 発光素子用の蛍光層であって、蛍光体粒子と透光性無機系連結層とからなり、該蛍光体粒子が実質的に連続するように充填されている、ことを特徴とする蛍光層。
- 発光素子用の蛍光層であって、蛍光体粒子と透光性無機系連結層とからなり、前記蛍光体粒子間には空間が形成されている、ことを特徴とする蛍光層。
- 無機系被膜形成液と蛍光体粒子とを混合して蛍光層前駆材料を作成し、
該蛍光層前駆材料を熱処理する、ことを特徴とする発光デバイス用の蛍光層の製造方法。 - 前記熱処理温度は500℃以下である、ことを特徴とする請求項8に記載の蛍光層の製造方法。
- 無機系被膜形成液は化学式Ml+(OR1)mR2 l−m(式中MはSi、Al、Zr、Tiのいずれか1種類を含む元素、R1は炭素数1〜5の炭化水素基、アルコキシアルキル基またはアシル基、R2はビニル、アミノ、イミノ、エポキシ、アクリロイルオキシ、メタクリロイルオキシ、フェニル、メルカプト及びアルキル基から選ばれる少なくとも一種類を含む有機基、lはMの価数で、l及びmは整数を表す)で表されるアルコキシド化合物の加水分解物及び加水分解・縮重合物の混合物からなる、ことを特徴とする請求項7又は8に記載の蛍光層の製造方法。
- 前記蛍光層前駆材料が発光素子へ塗布される、ことを特徴とする請求項7〜9のいずれか記載の蛍光層の製造方法。
- 前記蛍光層前駆材料により前記蛍光層がモールド成形される、ことを特徴とする請求項7〜9のいずれかに記載の蛍光層の製造方法。
- 請求項7〜11のいずれかに記載の蛍光層の製造方法を含む発光デバイスの製造方法。
- 発光素子と、前記発光素子から放出された光に励起して蛍光する蛍光層と、を備えてなる発光デバイスにおいて、
前記蛍光層は無機系被膜形成液と蛍光体粒子とを混合して得た蛍光層前駆材料を熱処理して得られたものである、ことを特徴とする発光デバイス。 - 発光素子と、モールド成形された無機系材料からなる蛍光層と、を備えてなる発光デバイス。
- 前記蛍光層は前記発光素子を囲繞するように成形されている、ことを特徴とする請求項14に記載の発光デバイス。
- 前記発光素子を囲繞する蛍光層の下縁は前記発光素子の発光層より下側に位置する、ことを特徴とする請求項15に記載の発光デバイス。
- 前記発光素子と前記蛍光層との間には透光性無機材料が充填されている、ことを特徴とする請求項14〜16のいずれかに記載の発光デバイス。
- 前記蛍光層は無機系被膜形成液と蛍光体粒子とを混合して得た蛍光層前駆材料によりモールド成形されており、前記透光性無機材料は前記無機系皮膜形成液を固化したものである、ことを特徴とする請求項14〜17のいずれかに記載の発光デバイス。
- 前記無機系皮膜形成液は化学式Ml+(OR1)mR2 l−m(式中MはSi、Al、Zr、Tiのいずれか1種類を含む元素、R1は炭素数1〜5の炭化水素基、アルコキシアルキル基またはアシル基、R2はビニル、アミノ、イミノ、エポキシ、アクリロイルオキシ、メタクリロイルオキシ、フェニル、メルカプト及びアルキル基から選ばれる少なくとも一種類を含む有機基、lはMの価数で、l及びmは整数を表す)で表されるアルコキシド化合物の加水分解物及び加水分解・縮重合物の混合物からなる、ことを特徴とする請求項18に記載の発光デバイス。
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