JP2005149995A - 円筒型燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 基体管1上に多孔質金属IC膜2を形成し、その一部を覆うように燃料電極3と緻密金属IC膜4を形成する。燃料電極3と緻密金属IC膜4との上に、燃料電極3を全面的に覆いかつ緻密金属IC膜4の周辺部を覆うように固体電解質膜5を形成する。固体電解質膜5上にその一部を覆うように空気電極6を形成し、その上に空気電極6上を覆いかつ緻密金属IC膜4の露出部を覆うように多孔質金属IC膜7を形成する。多孔質金属IC膜7の切れ目部分に、緻密金属IC膜4上を覆うように剥離防止膜8を形成する。
【選択図】 図1
Description
oxide fuel cell)に関するものである。
固体電解質燃料電池は、平板型と円筒型に大別されるが、円筒型は強度的に優れまたガスの分離が比較的容易であるとされる。円筒型は、さらに縦縞型(ウエスティングハウスタイプ:高電流型)と横縞型(直列接続型:高電圧型)に分類されるが、本発明は後者に係る。
本願発明は、上記の問題点を解決すべくなされたものであって、その目的は、第1に、インターコネクタ部で発生する内部応力を低く抑えうるようにすることであり、第2に、インターコネクタ部での抵抗を低く抑えうるようにすることであって、これにより、剥離、クラックの発生の抑制された、信頼性の高い長寿命かつ高変換効率の高温固体電解質燃料電池を提供できるようにしようとするものである。
そして、好ましくは、前記中間インターコネクタ膜は、単一緻密導電膜、または、多孔質導電膜と該多孔質を上下より挟む上層緻密導電膜および下層緻密導電膜とによって構成されている。また、好ましくは、前記中間インターコネクタ膜が、導電性酸化物、NiCrAlY、SUS(ステンレス鋼)、インコネル(inconel)またはインコロイ(incoloy)のいずれかによって形成されている。
また、好ましくは、前記第1および第2多孔質インターコネクタ膜は、NiCrAlY、SUS(ステンレス鋼)、インコネル(inconel)、インコロイ(incoloy)を主体とする材料によって形成されている。
[第1の実施の形態]
図1は、本発明の第1の実施の形態のセル接続部の構造を模式的に示す断面図である。図1に示すように、基体管1上には多孔質金属IC(インターコネクタ)膜2が形成され、その上に燃料電極3と緻密金属IC膜4が形成されている。そして、燃料電極3と緻密金属IC膜4との上に、燃料電極3上を全面的に覆いかつ緻密金属IC膜4の周辺部を覆うように固体電解質膜5が形成されている。に固体電解質膜5上には空気電極6が形成され、その上には空気電極上を覆いかつ緻密金属IC膜4の露出部を覆うように多孔質金属IC膜7が形成されている。さらに、多孔質金属IC膜7の切れ目部分には、緻密金属IC膜4上を覆うように剥離防止膜8が形成されている。
多孔質金属IC膜2、7には、アルミナ、YSZ、ZrO2、LaCrO3のような酸化物を添加することができる。これにより成膜時の多孔質化が容易になる。
緻密金属IC膜4は、セル間の抵抗値を低く抑えるため気密性(ガスタイト性)が確保できる範囲で出来るだけ薄く抑えることが望ましい。この観点から20μm以上300μm以下の膜厚に選定される。緻密金属IC膜4が薄膜化されたことにより、セル間の抵抗値の低減と内部応力の低減の2つの効果を同時に達成することができる。また、緻密金属IC膜4は、セル間接続抵抗の許容できる範囲内で極力小さくすることが望ましい。緻密金属IC膜4を微小化することにより内部応力は一層小さくなり、クラックや剥離の発生する可能性はより小さくなる。また、このように多孔質金属IC膜2−7間を接続する中間IC膜が薄膜化されたことにより、緻密金属IC膜4に代えてLaCrO3などを用いて緻密導電性酸化物IC膜を形成することが可能になる。このように中間IC膜に固体電解質に熱膨張係数の近い材料を用いることにより、セル間の抵抗値の上昇を抑制しつつ熱応力の増大を抑制することができる。
緻密金属IC膜4は円周上に連続的に形成するのではなく、図2(b)、(c)に示されるように、円形ないし短冊状に形成し、その周辺部を固体電解質膜5により覆うようにしてもよい。このように緻密金属IC膜4、固体電解質膜5を形成した場合の、図2(b)、(c)のB−B線での断面図が、図2(e)に示される。なお、図2(b)、(c)のA−A線に相当する部分での断面図は図1に示す通りである。このように、緻密金属IC膜4を小面積で非連続に形成することにより熱応力を非常に低く抑えることができる。あるいは、緻密金属IC膜4をリング状(連続的)に形成し、固体電解質膜5に円形ないし短冊状の窓を形成するようにしてもよい。このように緻密金属IC膜4、固体電解質膜5を形成した場合の、図2(b)、(c)のB−B線での断面図は、図2(f)に示される。
上記の説明では、緻密金属IC膜4は溶射法などにより直接多孔質金属IC膜2上に形成するものであったが、この方法に代え、図2(d)に示されるC字状のIC用緻密金属箔4Aを予め形成しておき、多孔質金属IC膜2上に燃料電極3を形成した後、多孔質金属IC膜2上にこのIC用緻密金属箔4Aを嵌め込み、その上から固体電解質溶射膜で押さえ込むようにしてもよい。
剥離防止膜8は、図3(b)に示されるように、固体電解質膜5上および多孔質金属IC膜7上を全面的に覆うように形成されてもよい。この場合、剥離防止膜8は多孔質アルミナ膜のような多孔質酸化物膜によって形成される。あるいは、図3(c)に示されるように、リング状のスリットの入った剥離防止膜8を形成してもよい。また、図3(d)に示されるように、剥離防止膜8の適宜個所に丸穴を設けるようにしてもよい。図3(c)、(d)に示されるように形成される場合には、剥離防止膜8は多孔質膜で形成されることが好ましい。
剥離防止膜8は、少なくとも異種の膜の接続部の露出部上を覆うように形成される。そして、少なくとも発電部上では多孔質膜とすることが好ましい。
図4は、本発明の第2の実施の形態のセル接続部の状態を示す断面図である。図4において、図1に示される第1の実施の形態の部分と同等の部分には同一の参照番号が伏せられているので、重複する説明は適宜省略する。本実施の形態においては、多孔質金属IC膜2−7間に配置される中間IC膜が、緻密金属IC膜4a、中間多孔質金属IC膜4b、緻密金属IC膜4cの3層構造になされる。このように、緻密金属IC膜を2層に分け、間に緩衝層となる多孔質金属IC膜4bを挿入することにより発生する内部応力をより低く抑えることができる。
3層構造の中間IC膜の全ての層をLaCrO3などの導電性酸化物によって形成してもよい。あるいは、上2層若しくは上1層のみを導電性酸化物によって構成するようにしてもよい。NiCrAlYによって下層の緻密膜を形成しLaCrO3によって上層の緻密膜を形成する場合には、燃料電極側を耐還元性の高い材料とし空気電極側を耐酸化性の高い材料とすることができ、より耐久性の高いインターコネクタを実現することができる。
中間IC膜の最上層をNiCrAlYなどの耐熱性合金で形成するとき、これを図2(d)に示されるIC用緻密金属箔4Aによって形成するようにしてもよい。
緻密金属IC膜4aおよび4cは、セル間の抵抗値を低く抑えるため気密性が確保できる範囲で出来るだけ薄く抑えることが望ましい。この観点から10μm以上200μm以下の膜厚に選定される。また、中間IC膜(4a〜4c)の大きさ(面積)は、セル間接続抵抗の許容される範囲内で極力小さく形成される。
図5(a)、(b)は、本発明の第3の実施の形態のセル接続部の状態を示す断面図である。図5において、図1、図4に示される第1、第2の実施の形態の部分と同等の部分には同一の参照番号が伏せられているので、重複する説明は適宜省略する。
本実施の形態の第1、第2の実施の形態と相違する点は、中間IC膜(4;4a〜4c)の周辺部上を覆うように、固体電解質膜5上に補助拘束膜9が形成されていることである。補助拘束膜9は、例えば多孔質アルミナ膜などによって形成されるものであり、酸化物のような合金より熱膨張係数の小さい材料によって形成されるものである。この構造によれば、中間IC膜は、固体電解質膜5に加えて補助拘束膜9によっても上から押さえ付けられることになり、運転・休止の繰り返しにより高温・常温の温度サイクルが加えられても容易には剥離しないインターコネクタ構造を実現することができる。
補助拘束膜9は、図6(b)、(c)に示されるように、1本の連続膜として形成し、適宜個所に、インターコネクタ接続用の円形状ないし短冊状の窓を開けるようにしてもよい。図6(b)、(c)に示す状態に形成する場合、緻密金属IC膜4(4c)は、リング状に連続的に形成してもよいが、円形状ないし短冊状に不連続に形成してもよい。
NiCrAlYの溶射により、基体管1の両端部に、端子多孔質膜10aと端子緻密膜10bからなる端子10を形成し、続いてNiCrAlYの溶射により多孔質金属IC膜2を形成し、さらにNiCrAlYの溶射によりセルと端子10との接続部であるリード緻密膜11と緻密金属IC膜4とを形成した。次いで、NiOの溶射により燃料電極4を形成し、続いてYSZの溶射により固体電解質膜5を形成した。さらに、LaMnO3の溶射により空気電極6を形成し、これを覆うようにNiCrAlYの溶射により多孔質金属IC膜7を形成した。その後、アルミナ緻密膜からなる保護膜12を溶射により形成し、最後にアルミナの溶射により、多孔質の剥離防止膜8を形成して、3セルからなる横縞円筒型SOFC100を製作した。
図10は、実施例1により得られたSOFCの負荷試験結果を示すグラフである。温度は915℃一定である。
従来、高温固体燃料電池はSOFCの呼び名からも分かるように酸化物(セラミック)を主体として形成されていたが、本実施例は、セラミックより安価な材料である合金を主として用いて形成されており、従来の高温固体燃料電池がセラミック系であるのに対し、本発明に係るものは合金系高温固体燃料電池と呼ぶことができる。
1a 多孔質合金膜
1b 多孔質セラミック膜
2、7 多孔質金属IC膜
3 燃料電極
4、4a、4c 緻密金属IC膜
4A IC用緻密金属箔
4b 中間多孔質金属IC膜
5 固体電解質膜
6 空気電極
9 補助拘束膜
10 端子
10a 端子多孔質膜
10b 端子緻密膜
11 リード緻密膜
12 保護膜
13 端子リード
13a 端子リード緻密膜
13b 端子リード多孔質膜
50 多孔質セラミック基体管
51、56 緻密セラミック膜
52 燃料電極
53 固体電解質膜
54 インターコネクタ
55 端子リード
57 空気電極
58 リード線
59 セラミックエンドキャップ
100、200 横縞円筒型SOFC
Claims (21)
- セルが下層から順に積層された第1多孔質インターコネクタ膜、第1電極、固体電解質膜、第2電極、第2多孔質インターコネクタ膜を有しており、隣接するセル間の第1多孔質インターコネクタ膜と第2多孔質インターコネクタ膜とが中間インターコネクタ膜によって接続されている円筒型燃料電池であって、前記中間インターコネクタ膜が少なくとも1層の緻密導電膜を有していることを特徴とする円筒型燃料電池。
- 前記中間インターコネクタ膜が、単一緻密導電膜、または、多孔質導電膜と該多孔質を上下より挟む上層緻密導電膜および下層緻密導電膜とによって構成されていることを特徴とする請求項1記載の円筒型燃料電池。
- 前記第1および第2多孔質インターコネクタ膜がFeよりも耐熱性および耐酸化製の高い耐熱・耐酸化性合金を主体とする材料によって形成されていることを特徴とする請求項1または2に記載の円筒型燃料電池。
- 前記第1および第2多孔質インターコネクタ膜がNiCrAlY、SUS(ステンレス鋼)、インコネル(inconel)、インコロイ(incoloy)を主体とする材料によって形成されていることを特徴とする請求項1または2に記載の円筒型燃料電池。
- 前記第1および第2多孔質インターコネクタ膜には酸化物が添加されていることを特徴とする請求項1から4のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 前記酸化物がアルミナ、ジルコニア、LaCrO3、YSZの中から選択された材料であることを特徴とする請求項5に記載の円筒型燃料電池。
- 前記中間インターコネクタ膜が、導電性酸化物、NiCrAlY、SUS(ステンレス鋼)、インコネル(inconel)またはインコロイ(incoloy)のいずれかによって形成されていることを特徴とする請求項1から6のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 前記導電性酸化物が、LaCrO3を主成分とする材料であることを特徴とする請求項7に記載の円筒型燃料電池。
- 前記導電性酸化物には、Mg、および/または、Caが添加されていることを特徴とする請求項8に記載の円筒型燃料電池。
- 前記単一緻密導電膜が20μm以上300μm以下、または、前記上層緻密導電膜および前記下層緻密導電膜の膜厚が10μm以上150μm以下であることを特徴とする請求項2から9のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 前記固体電解質膜が、前記緻密導電膜、前記単一緻密導電膜または前記上層緻密導電膜上を、その第2の多孔質インターコネクタ膜との接続部を露出させて覆っていることを特徴とする請求項1から10のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 前記第1および第2多孔質インターコネクタ膜より熱膨張係数の小さい材料からなる補助拘束膜が、前記緻密導電膜、前記単一緻密導電膜または前記上層緻密導電膜の前記第2多孔質インターコネクタ膜との接続部を露出させつつ、前記固体電解質膜上を環状に被覆していることを特徴とする請求項1から11のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 前記補助拘束膜が、多孔質アルミナ膜であることを特徴とする請求項12に記載の円筒型燃料電池。
- 少なくとも前記中間インターコネクタ膜上を覆うように、前記第2多孔質インターコネクタ膜上に、前記第1および第2多孔質インターコネクタ膜より熱膨張係数の小さい材料からなる剥離防止膜が形成されていることを特徴とする請求項1から13のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 前記剥離防止膜が、すべての前記セル上を覆うように全面的に形成されていることを特徴とする請求項14に記載の円筒型燃料電池。
- 前記剥離防止膜には、適宜個所に開口が形成されていることを特徴とする請求項15に記載の円筒型燃料電池。
- 少なくとも発電が行われる領域上では前記剥離防止膜は多孔質膜であることを特徴とする請求項14から16のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 前記剥離防止膜がアルミナによって形成されていることを特徴とする請求項14から17のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 前記セルが、セラミック基体管、または、耐熱性合金膜管体上をセラミック膜で被覆してなる合金系基体管上に形成されていることを特徴とする請求項1から18のいずれかに記載の円筒型燃料電池。
- 前記セラミック基体管が、アルミナまたはカルシア安定化ジルコニア(CSZ)により形成されていることを特徴とする請求項19に記載の円筒型燃料電池。
- 前記耐熱性合金膜管体が、NiCrAlY、SUS(ステンレス鋼)、インコネル(inconel)またはインコロイ(incoloy)のいずれかによって形成されていることを特徴とする請求項19に記載の円筒型燃料電池。
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