JP2005132643A - 水素貯蔵供給システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】水素貯蔵供給システム1は、芳香族化合物からなる水素貯蔵体又は芳香族化合物の水素化誘導体からなる水素供給体を収容する原料貯蔵タンク2と、発熱体としてのセラミックスヒータ310を触媒担体として用い、その外表面に配置した担持面311に触媒成分319を担持させてなる触媒31と、該触媒31に向けて上記水素貯蔵体又は上記水素供給体を供給する原料供給装置5と、触媒31における触媒反応による生成物を回収する回収装置8とを有してなるシステムである。
【選択図】図1
Description
しかしながら、水素は常温において気体であり、かつ、可燃性物質でもあるため、貯蔵や運搬が難しく取扱いにも極めて注意を要する。
上記の水素貯蔵供給システムは、安全性を備え、貯蔵能力にも優れていると共に、コスト面でも有利なシステムである。
例えば、上記触媒に向けて水素貯蔵体等を噴射する場合には、上記噴霧粒子径を大きくし過ぎたり噴霧量を多くし過ぎると、上記触媒が冷却されてその温度が低下して反応効率が低下したり、触媒反応が途中で停止するおそれがある。
一方、上記噴霧粒子径を小さくすれば上記触媒温度の低下を抑制できるものの、上記触媒成分と接触する原料の量が不足して十分な触媒反応が得られなくなるおそれがある。
発熱体としてのセラミックスヒータを触媒担体として用い、その外表面に形成した担持面に触媒成分を担持させてなる触媒と、
上記触媒に向けて上記水素貯蔵体又は上記水素供給体を供給する原料供給装置と、
上記触媒における触媒反応による生成物を回収する回収装置とを有してなることを特徴とする水素貯蔵供給システムにある(請求項1)。
そのため、上記水素貯蔵供給システムでは、触媒担体としての上記セラミックスヒータが発生する熱により効率良く上記触媒成分を加熱することができる。すなわち、上記触媒では、触媒担体としての上記セラミックスヒータの熱を直接的に上記触媒成分に伝達できるため該触媒成分を速やかに昇温等することができると共に、制御上の遅れ時間やむだ時間等を短くできるため触媒温度の制御性に特に優れている。
そのため、上記触媒に向けて上記水素貯蔵体又は上記水素供給体を供給した際に生じ得る上記触媒の温度低下を抑制できる。それ故、上記触媒では、上記水素貯蔵体等を供給されたときにも不活性状態に陥るおそれが少ない。
したがって、上記水素貯蔵供給システムでは、例えば、上記水素貯蔵体又は上記水素供給体を噴霧してなる大径の噴霧粒子を上記触媒に向けて多量に供給して、触媒反応量を拡大することが比較的容易である。
また、上記芳香族化合物としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン、ナフタレン、メチルナフタレン、アントラセン、ビフェニル、フェナンスレン及びそれらのアルキル誘導体から選ばれる少なくとも1種の化合物を用いることができる。
この場合には、上記2層構造を構成する各層についてセラミックス材料の材質や組成や構造等を適宜、変更することで、上記発熱抵抗体を被覆する上記第1のセラミックス層及び上記触媒成分を担持する上記第2のセラミックス層を形成するのにそれぞれ最適なセラミックス材料を選択することができる。
この場合には、緻密体よりなる上記第1のセラミックス層により上記発熱抵抗体を密封することができると共に、多孔体(ポーラス構造を有するもの)よりなる上記第2のセラミックス層がなす上記担持面の表面積を拡大して、より多くの上記触媒成分を効率良く担持させることができる。
また、上記触媒成分の担持効率を向上するための方法としては、上記第2のセラミックス層の表面である担持面の表面粗さを粗くして表面積を拡大することも有効である。
この場合には、電気絶縁性、耐熱性に優れるα−アルミナよりなる上記第1のセラミックス層によって上記発熱抵抗体を被覆することで、上記セラミックスヒータの信頼性を高くすることができる。そして、α−アルミナとの相性が良好なγ−アルミナによれば、α−アルミナよりなる上記第1のセラミックス層の表面に、γ−アルミナよりなる上記第2のセラミックス層を効率良く形成することができる。
この場合には、上記のように平均粒子径が大きい霧状の上記水素貯蔵体等を噴射すると上記触媒の温度が低下するおそれがあるため、上記触媒全体の熱容量を格段に大きくすることで上記触媒の温度低下を抑制するという上記本発明の効果が特に有効になる。
したがって、上記の場合には、上記水素貯蔵体又は上記水素供給体を噴霧してなる大径の噴霧粒子を上記触媒に向けて多量に供給して、触媒反応量を拡大することができる。
本例の水素貯蔵供給システム1について、図1〜図3を用いて説明する。
本例の水素貯蔵供給システム1は、図1に示すごとく、芳香族化合物からなる水素貯蔵体又は上記芳香族化合物の水素化誘導体からなる水素供給体を収容する原料貯蔵タンク2と、発熱体としてのセラミックスヒータ310を触媒担体として用い、その外表面に配置した担持面311に触媒成分319を担持させてなる触媒31と、該触媒31に向けて上記水素貯蔵体又は上記水素供給体を供給する原料供給装置5と、触媒31における触媒反応による生成物を回収する回収装置8とを有してなるシステムである。なお、本例では、上記原料供給装置5としては、霧状の上記水素貯蔵体又は上記水素供給体を噴射するように構成したインジェクタ(以下、適宜インジェクタ5と記載する。)を適用した。
以下に、この内容について詳しく説明する。
これに代えて、水素付加反応又は脱水素反応のいずれかのみを実施するようにシステムを構成することもできる。この場合には、システムを簡素に構成することができる。
上記アルミナ焼結体は、発熱抵抗体315を挟持するように形成したα−アルミナよりなる第1のセラミックス層316と、該第1のセラミックス層316と一体をなし、上記担持面311を形成するγ−アルミナよりなる第2のセラミックス層317とからなる。
なお、本例では、担持面311にのみ上記第2のセラミックス層317を形成したが、これに代えて、第1のセラミックス層316の外表面全面に渡ってγ−アルミナよりなる第2のセラミックス層317を形成することもできる。
また、上記第2のセラミックス層317は、ポーラス構造の多孔体を呈するアルミナ焼結体であり、その表面に触媒成分319(図2)を効率良く担持することができる。
まず、触媒担体としてのセラミックスヒータ310を製造するに当たって、焼成によりα−アルミナ及びγ−アルミナを形成する第1のスラリーと、焼成により発熱抵抗体315を形成する第2のスラリーとを準備しておく。
上記第1のスラリーは、所定の焼結助剤を含む水酸化アルミニウム原料を母材として、バインダ及び溶媒としてのトルエンを投入、混合して生成してなる。
また、上記第2のスラリーは、タングステン90重量%と焼結助剤を含む水酸化アルミニウム10重量%を含む混合粉末体にバインダ及び溶媒を加えて生成してなる。
そのため、上記積層体305を焼成すれば、相互に対面する第1のセラミックス層316の間にタングステンよりなる発熱抵抗体315を挟持してなる中間部材としてのセラミックスヒータ(図示略)を得る。なお、該中間部材としてのセラミックスヒータは、図示しない一対の外部電極を介して発熱抵抗体315に電力を供給できるように構成してある。
なお、本例では、第1のスラリーを塗布し、乾燥する手順を繰り返して行い、中間部材としてのセラミックスヒータの表面に厚さ300〜400μm程度の第2のセラミックス層317を形成してなるセラミックスヒータ310を作製した。
なお、上記の第2のセラミックス層317の形成方法に代えて、予め、γ−アルミナよりなる平板状の部材を準備しておき、該平板状部材を上記中間部材としてのセラミックスヒータの表面に接着することもできる。この場合、両者を接着する接着剤としては、α−アルミナ及びγ−アルミナと熱膨張率がほぼ等しく、かつ、熱伝導率が同等以上の接着剤を適用するのが良い。
触媒担持処理としては、例えば、上記触媒成分319としての白金を溶解した水溶液中に上記のセラミックスヒータ310を浸し、上記担持面311をなす第2のセラミックス層317に白金を含浸させ、その後、焼成する処理方法を適用することができる。この触媒担持処理方法によれば、触媒成分319としての白金を、ポーラス構造を呈する第2のセラミックス層317の表面に効率良く担持させることが可能である。
本例の制御装置は、水素付加反応を生じさせる際には、触媒31の温度を約60〜300℃に制御し、脱水素反応を生じさせる際には、触媒31の温度を約220〜400℃に制御するように構成してある。本例の触媒31が活性する温度は、水素付加反応では約60〜300℃の範囲にあり、脱水素反応では約220〜400℃の範囲にあるからである。
このインジェクタ5は、図1に示すごとく、ポンプ21を介して原料貯蔵タンク2に配管接続してある。そして、このインジェクタ5は、噴射制御手段としての上記制御装置(図示略)が出力する噴射信号に基づいて上記原料等よりなる噴霧粒子を均一性高く噴射するように構成してある。特に、本例のインジェクタ5は、インジェクションノズル56から平均粒子径(ザウター平均粒子径)50μm未満の噴霧粒子を噴射するように構成してある。
バルブ96は、反応容器3内の生成物を回収装置8に導くのに用いるバルブである。すなわち、水素とトルエンとによる水素付加反応ではメチルシクロヘキサンを流動させ、メチルシクロヘキサンの脱水素反応ではトルエンと水素を流動させる。
また、バルブ97は、水素供給手段から供給されてくる水素を反応容器3内に導入するためのバルブであり、反応容器3内で水素付加反応を生じさせる際に開状態とするよう構成してある。
この回収装置8は、反応容器3から送気されてくる生成物の冷却を行う蒸気凝縮器81と、水素を分離する水素抽出器82と、上記回収タンク85とからなる。
上記蒸気凝縮器81は、冷却水により冷却されたらせん状細管811を有してなる。また、上記水素抽出器82は、水素中の液滴を分離する活性炭や水素セパレータ膜等の水素分離フィルタ821を有してなる。
なお、回収装置8は、水素抽出器82を省略して構成することも可能である。しかし、高純度(99.9%以上)の精製分離を行うためには、上記水素抽出器82を配置することが有効である。
このとき、液化せず気体のままの水素は、回収タンク85を経由して該回収タンク85に配管接続された水素抽出器82に送気されることになる。
ここで、本例の水素貯蔵供給システム1は、図1に示すごとく、水素放出側バルブ92に隣接するように配置した流量計93を用いて水素の発生量を測定できるように構成してある。
第1に、トルエンへの水素付加反応により水素を貯蔵する場合の水素貯蔵供給システム1の動作について説明する。ここでは、まず、触媒31の温度が250℃前後となるように発熱抵抗体315への供給電力を制御しながら、バルブ97を開いて水素供給手段から反応容器3へ水素を供給する。
その後、バルブ97を閉じると共に、コンプレッサ31を作動させて原料貯蔵手段2から反応容器3に供給するトルエンを加圧する。そして、反応容器3では、インジェクタ5から触媒31に向けて、平均粒子径50μm未満の霧状のトルエンを0.888秒毎に0.0148ミリリットルずつ噴射した。
そのため、上記のごとく平均粒子径50μm未満であるトルエン粒子を供給した場合であっても、上記触媒31の温度低下を抑制でき、触媒成分319を不活性状態にさせるおそれが少ない。
また、仮に、上記触媒31の温度が低下した場合には、上記触媒担体であるセラミックスヒータ310の発熱により速やかに加熱、昇温できるため、触媒成分319が不活性状態に陥るのを未然に回避することができる。
なお、未反応の水素は、反応容器3から流出し、回収タンク85を経由して水素抽出器82に流入することになる。例えば、回収タンク85から反応容器3に戻る配管経路を形成すれば、未反応の水素を循環使用できるように構成することも可能である。
そのため、上記のごとく平均粒子径50μm未満であるメチルシクロヘキサン粒子を供給した場合であっても、上記触媒31の温度低下を抑制でき、触媒成分319が不活性状態に遷移するおそれが少ない。
また、仮に、上記触媒31の温度が低下した場合には、上記触媒担体であるセラミックスヒータ310の発熱により速やかに加熱、昇温できるため、触媒成分319が不活性状態となるのを未然に回避することができる。
したがって、本例の触媒31によれば、その触媒温度を安定的に維持でき、触媒31の活性状態を安定的に保持して効率良く触媒反応を生じさせることができる。
本例は、実施例1の水素貯蔵供給システムを用いた脱水素反応実験の実施例を表1に示す。なお、本例では、比較のため、従来型の水素貯蔵供給システムを用いた脱水素反応実験の結果を添付する表2に示してある。
従来型の水素貯蔵供給システムは、図4に示すごとく、厚さ1mmのカーボンシート917を触媒担体として触媒成分919としての白金を83mg担持させた触媒91を有するシステムであり、該触媒91を除く構成は実施例1のシステムと略同一の仕様としてある。そして、この水素貯蔵供給システムでは、平板状のセラミックスヒータ910の表面に向けて押し付けた状態で上記の触媒91を配置してある。
そして、実施例1の水素貯蔵供給システムによる実験結果を表1に、従来型の水素貯蔵供給システムによる実験結果を表2に示す。
すなわち、実施例1のシステムでは、触媒における触媒成分の担持量(白金4mg)が従来システムの1/20であるにも関わらず、従来システムと比べて約1/2以上の水素発生速度が得られている。このことは、触媒成分1g当たりの水素発生速度が大きいという実施例1のシステムの優位性を顕著に表している。例えば、噴霧速度を4ミリリットル/分に設定したときには、実施例1のシステムの水素発生速度は、従来システムの水素発生速度の12倍以上にも達している。
従来システムについて得られた結果によれば、メチルシクロヘキサンを触媒91に向けて噴霧した際の触媒温度の低下幅が大きく、触媒の活性状態が不安定となるため、水素発生速度が十分に大きくならないことがわかる。
そのため、従来システムでは、セラミックスヒータ910と触媒91との間の熱抵抗が大きくなる傾向にある。それ故、触媒91の調温制御の制御性でなく、触媒91の温度が不安定になるおそれがある。
そのため、従来システムでは、水素供給体を噴霧したときに触媒91の温度が変動し易い。それ故、触媒91では、水素供給体の噴霧により触媒温度が低下し、その活性状態が不安定になるおそれが高い。
なお、その他の構成及び作用効果については実施例1と同様である。
2 原料貯蔵タンク
3 反応容器
31、91 触媒
310、910 セラミックスヒータ
311 担持面
315 発熱抵抗体
316 第1のセラミックス層
317 第2のセラミックス層
319 触媒成分
5 原料供給装置(インジェクタ)
8 回収装置
81 蒸気凝縮器
82 水素抽出器
85 回収タンク
Claims (5)
- 芳香族化合物からなる水素貯蔵体又は上記芳香族化合物の水素化誘導体からなる水素供給体を収容する原料貯蔵タンクと、
発熱体としてのセラミックスヒータを触媒担体として用い、その外表面に形成した担持面に触媒成分を担持させてなる触媒と、
上記触媒に向けて上記水素貯蔵体又は上記水素供給体を供給する原料供給装置と、
上記触媒における触媒反応による生成物を回収する回収装置とを有してなることを特徴とする水素貯蔵供給システム。 - 請求項1において、上記セラミックスヒータは、発熱源である発熱抵抗体を被う第1のセラミックス層と、該第1のセラミックス層と一体をなし、上記担持面を形成する第2のセラミックス層とよりなる2層構造を形成していることを特徴とする水素貯蔵供給システム。
- 請求項2において、上記第1のセラミックス層は緻密体を呈するセラミックス材料よりなり、上記第2のセラミックス層は多孔体を呈するセラミックス材料よりなることを特徴とする水素貯蔵供給システム。
- 請求項2又は3において、上記第1のセラミックス層はα−アルミナよりなり、上記第2のセラミックス層はγ−アルミナよりなることを特徴とする水素貯蔵供給システム。
- 請求項1〜4のいずれか1項において、上記供給装置は、平均粒子径が1000μmより大きく1500μm以下の霧状の上記水素貯蔵体又は上記水素供給体を噴射するように構成してなるインジェクタであることを特徴とする水素貯蔵供給システム。
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