JP2005100711A - 有機ｅｌディスプレイパネルおよびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 陰極と外部駆動回路との接続端子との間の接合抵抗の上昇を抑制し、有機ＥＬ層への印加電圧の低下を防止することができる有機ＥＬディスプレイパネルの提供。
【解決手段】 透明な支持基板上に設けられた第１電極と；第１電極に対向配置された第２電極と；第１電極および第２電極の間に配置された有機ＥＬ層と；支持基板上に形成された金属電極と、金属電極の上に形成された透明導電膜とで構成される外部駆動回路との接続端子を有する有機ＥＬディスプレイパネルであって、第２電極は、接続端子の金属電極と接続されていることを特徴とする有機ＥＬディスプレイパネル。
【選択図】 図１

Description

本発明は、有機エレクトロルミネセンスディスプレイパネル（以下、有機ＥＬディスプレイパネルと称する）およびその製造方法に関する。

発光部分として有機化合物材料のエレクトロルミネセンスを利用する有機ＥＬディスプレイパネルの１つに、パッシブマトリクス型（単純マトリクス型）ディスプレイがある。その例示的構造を図２に示す。

パッシブマトリクス型ディスプレイは、透明な支持基板１０の上に、ラインパターンに延びる複数の第１電極３０と、第１電極のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンを有する複数の第２電極５０と、第１および第２電極の間に挟持される有機ＥＬ層４０から構成される。そして、１つの第１電極３０と１つの第２電極５０の交差領域を１つの発光部として画素を形成し、この画素を複数個配列することにより、表示部分が形成される。そして、第１電極３０および第２電極５０を、それぞれ表示部より基板周囲へと延長して形成される接続部２を介して外部駆動回路に接続し、画像表示装置（ディスプレイ）が形成される。

パッシブマトリクス型ディスプレイの変形例として、ＩＴＯなど高仕事関数の材料からなる複数の島状透明電極と、該島状透明電極に接続され第１の方向に延在する金属製の複数の陽極バスラインと、前記複数の陽極バスラインと１対１で接続され、第１の方向と直交する第２の方向に延在する第２外部中継端子とによって、第１電極（陽極）を形成することが報告されている（特許文献１参照）。この構造においては、第１電極上に有機ＥＬ媒体および第２の方向に延在する第２電極（陰極）が積層され、第１および第２電極の外部接続部がディスプレイの同一辺上に形成されている。

また、外気と表示部とを隔離するために、封止部材を用いることが行われている。一般に、陰極として用いられる第２電極５０は、Ａｌ、Ａｌ合金、Ａｌ−Ｍｇ合金などが用いられる。これらは、空気による酸化などの影響を受けやすいために封止部材内に形成され、支持基板１上に形成された外部駆動回路との接続端子２０と接合される。一般に、接続端子２０は、酸化などの影響を受けにくい導電性酸化物層２３を含む。

特開２００２−２０２７３２号公報

車載パネルなどの高い信頼性を求められる分野に有機ＥＬディスプレイを使用するためには、高温高湿下などの悪条件においても輝度変化の小さいディスプレイが求められている。しかしながら、輝度変化の要因の１つとして、陰極である第２電極５０と接続端子２０との接合抵抗の上昇による有機ＥＬ層４０への印加電圧の低下が問題となってきている。

接合抵抗の上昇は、第２電極５０と接続端子２０との界面における、各電極材料の成分元素の相互拡散により発生する。たとえば、第２電極５０の材料としてＡｌ−Ｌｉ合金を用い、接続端子２０の材料としてＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）を用いた場合、第２電極５０中への酸素の拡散および接続端子２０へのＡｌの拡散が見られる。これは、これら材料間の仕事関数差が大きいために、反応性が高く、電流を流すことにより反応が促進されるためと考えられる。そして、第２電極５０および接続端子２０の両方において絶縁性酸化物が形成されるために、接合抵抗が上昇すると考えられる。この相互拡散を防止するために、接続端子２０としてＣｒなどの金属膜２４を積層したＩＴＯ等を用いることが行われてきている。

しかしながら、そのような構造の接続端子を形成するためには、第１電極３０として機能するＩＴＯ等の透明導電性酸化物の上に、Ｃｒ等の金属膜を形成するプロセスを伴うため、第１電極３０として機能する透明導電性酸化物上のＣｒ等のエッチング残渣、あるいはＣｒ用のエッチング液による透明導電性酸化物の侵食などの欠陥が発生し、第１電極−第２電極間の短絡、あるいは通電によるピンホールの発生によって表示品質が低下する可能性がある。また、接続端子部において、第１電極（ＩＴＯ）と第２電極とが導通する可能性がある。特許文献１は、前述の第２電極（陰極）とその外部接続端子間の接合抵抗の問題も、Ｃｒ等の金属膜を形成するプロセスに伴う問題点も何ら教示ないし示唆していない。

本発明の第１の実施態様である有機ＥＬディスプレイパネルは、透明な支持基板上に設けられた第１電極と；前記第１電極に対向配置された第２電極と；前記第１電極および前記第２電極の間に配置された有機ＥＬ層と；前記支持基板上に形成された金属電極と、前記金属電極の上に形成された透明導電膜とで構成される外部駆動回路との接続端子を有する有機ＥＬディスプレイパネルであって、前記第２電極は、前記接続端子の金属電極と接続されていることを特徴とする。ここで、前記金属電極は、前記第２電極の材料の仕事関数との差が２ｅＶ未満の材料で形成されていることが望ましく、Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｉ、ＷおよびＭｏからなる群から選択される材料で形成されていることがより望ましい。

本発明の第２の実施態様である有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法は、透明な支持基板上に設けられた第１電極と；前記第１電極に対向配置された第２電極と；前記第１電極および前記第２電極の間に配置された有機ＥＬ層と；前記支持基板上に形成された金属電極と、前記金属電極の上に形成された透明導電膜とで構成される外部駆動回路との接続端子を有する有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法であって、前記支持基板上に前記金属電極を形成する工程と、前記支持基板上に第１電極を形成する工程と、前記金属電極上に前記透明導電膜を形成する工程と、前記第１電極上に前記有機ＥＬ層を積層する工程と、前記有機ＥＬ層の上に前記接続端子の金属電極と接続される第２電極を形成する工程とを含むことを特徴とする。好ましくは、前記第１電極と前記透明導電膜とが同時に形成される。また、前記金属電極は、前記第２電極の材料の仕事関数との差が２ｅＶ未満の材料で形成されていることが望ましく、Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｉ、ＷおよびＭｏからなる群から選択される材料で形成されていることがより望ましい。

本発明によれば、陰極として機能する第２電極と、外部駆動回路との接続端子との間の駆動による接合抵抗の上昇を抑制し、有機ＥＬ層への印加電圧の低下を抑制することが可能となる。したがって、本発明によれば、長期間にわたって輝度の低下のない優れた有機ＥＬディスプレイパネルを提供することが可能である。

以下、本発明の有機ＥＬディスプレイパネルを図１を参照しながら説明する。図１の有機ＥＬディスプレイパネルは、透明な支持基板１０上に設けられた第１電極３０と、第１電極３０に対向配置された第２電極５０と、第１電極３０および第２電極５０の間に配置された有機ＥＬ層４０と、外部駆動回路との接続端子２０とを有する。接続端子２０は、支持基板１０上に形成された金属電極２１と、前記金属電極２１の上に形成された透明導電膜２２とで構成される。

透明な支持基板１０として、ガラスやプラスチックなどからなる絶縁性基板、またはポリオレフィン、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂またはポリイミド樹脂などから形成される可撓性フィルムを用いることができる。

支持基板１０と第１電極３０の間に、任意選択の要素としてカラーフィルタ層ないし色変換層を設けてもよい。カラーフィルタ層とは、有機ＥＬ層４０からの発光の内、特定波長域の光のみを透過させる層である。色変換フィルタとは、有機ＥＬ層からの発光の特定波長域の成分を吸収し別の波長域の光を放出する、いわゆる波長分布変換を行う層である。たとえば、青色〜青緑色の成分を吸収して、赤色光を放射する赤色変換層を設けてもよい。色変換層と支持基板１０との間にカラーフィルタ層をさらに設けて、放出される光の色純度を向上させてもよい。

第１電極３０と第２電極５０とが交差する発光部分に対応させて、複数種のカラーフィルタ層ないし色変換層を形成することによって、本発明の有機ＥＬディスプレイパネルを多色表示ディスプレイパネルとしてもよい。色変換層およびカラーフィルタ層は、当該技術において知られている任意の材料から形成することが可能である。

本発明の第１電極３０は、陽極として用いられる。第１電極３０は、正孔の注入を効率よく行うために、仕事関数が大きい材料を用いて形成される。さらに本発明の有機ＥＬディスプレイパネルでは、第１電極３０および支持基板１０を通して光が外部に放出されるために、陽極が透明であることが要求される。第１電極３０を形成する材料としては、ＩＴＯ、ＩＺＯなどの透明導電性金属酸化物が用いられる。必要に応じて、透明導電性金属酸化物の表面を、ＵＶ、プラズマ等を用いて処理して、有機ＥＬ層に対する正孔注入性を向上させてもよい。本発明の第１電極３０は複数の部分から構成され、それぞれの部分は支持基板上の一方向に延在するラインパターンを有することが望ましい。

有機ＥＬ層４０は、正孔および電子の注入を受けて、近紫外から可視領域の光、好ましくは青色から青緑色領域の光を発する層である。有機ＥＬ層４０は、少なくとも有機発光層を含み、必要に応じて、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層および／または電子注入層を介在させた構造を有する。具体的には、下記のような層構成からなるものが採用される。
（１）有機発光層
（２）正孔注入層／有機発光層
（３）有機発光層／電子注入層
（４）正孔注入層／有機発光層／電子注入層
（５）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層
（６）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層
（上記において、第１電極３０は有機発光層または正孔注入層に接続され、第２電極５０は有機発光層または電子注入層に接続される）

上記各層の材料としては、公知のものが使用される。青色から青緑色の発光を得るためには、有機発光層中に、例えばベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、べンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などが好ましく使用される。あるいはまた、ホスト化合物にドーパントを添加することによって、白色光を含む種々の波長域の光を発する有機発光層を形成してもよい。ホスト化合物としては、ジスチリルアリーレン系化合物、Ｎ，Ｎ’−ジトリル−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルビフェニルアミン（ＴＰＤ）、アルミニウムトリス（８−キノリノラート）（Ａｌｑ）等を用いることができる。ドーパントとしては、ペリレン（青紫色）、クマリン６（青色）、キナクリドン系化合物（青緑色〜緑色）、ルブレン（黄色）、４−ジシアノメチレン−２−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−６−メチル−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ、赤色）、白金オクタエチルポルフィリン錯体（ＰｔＯＥＰ、赤色）などを用いることができる。

本発明における第２電極５０は、陰極として機能する。第２電極５０は、有機ＥＬ層４０に対して電子を効率よく注入するとともに、有機ＥＬ層４０からの発光を第１電極３０側に反射させることが可能な材料で形成されることが望ましい。電子を効率よく注入するためには、たとえばアルカリ金属、アルカリ土類金属、アルミニウムのような電子注入性金属またはそれらの合金のような仕事関数の小さい材料が望ましい。さらに、高い反射性および良好な成膜性も達成するためには、アルミニウム、アルミニウム合金（特に、アルカリ金属、アルカリ土類金属との合金など）、ＡｇＭｇ合金などを用いることが好ましい。

第２電極５０もまた、第１電極３０同様に複数の部分から構成される。第２電極５０は、第１電極３０のラインパターンと交差する方向に延びるラインパターンを有する複数の部分から構成される。好ましくは、第２電極５０は、第１電極３０のラインパターンと直交する方向に延びるラインパターンを有する複数の部分から構成される。このように構成することによって、第１電極３０の１つの部分電極と、第２電極５０の１つの部分電極とを選択して所定の電圧を印加することにより、それら部分電極の交差部分の有機ＥＬ層４０を発光させることが可能となる。電極の選択および電圧の印加を外部駆動回路にて制御することにより、本発明の有機ＥＬディスプレイパネルにさまざまな情報を表示させることが可能となる。

本発明の外部駆動回路との接続端子２０は、第２電極５０と外部駆動回路とを接続するために用いられ、支持基板１０の上に設けられる金属電極２１と、金属電極２１の上に設けられる透明導電膜２２から形成される。

金属電極２１は、第２電極５０と直接接触する部分である。金属電極２１を形成する材料の仕事関数は、第２電極５０を形成する材料の仕事関数との差が２ｅＶ未満であることが望ましい。第２電極５０との仕事関数の差を小さくすることによって、界面における相互拡散を抑制し、接合抵抗の上昇を防止することが可能となる。一般的に、第２電極５０を形成する材料の仕事関数に依存するが、金属電極２１を形成する材料は、通常の場合には５ｅＶ以下の仕事関数を有することが好ましい。また、金属電極２１の形成時にパターニングをする必要があるため、フォトリソグラフなどの方法によってパターニングが可能であることが望ましい。金属電極２１の好ましい材料は、Ｍｏ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｗを含む。特に、ＭｏおよびＣｒは、比較的低抵抗であり、かつ透明導電膜との積層構造を形成する際にもフォトプロセスによる腐蝕が発生しにくいので、好ましい材料である。

透明導電膜２２は、外部駆動回路からの配線と接触する部分であり、同時に大気との接触による金属電極２１の酸化、腐蝕などを防止するための層である。好ましくは、透明導電膜２２は、金属電極２１と第２電極５０との接触部分を除いて、金属電極２１を覆うように形成される。透明導電膜２２は、ＩＺＯ、ＩＴＯのような透明導電性金属酸化物を用いて形成される。ＩＺＯを用いて透明導電膜２２を形成することが好ましい。なぜなら、ＩＺＯはシュウ酸のような弱酸によるエッチングが可能であり、エッチング時に下部に形成されている金属電極２１が腐蝕することを抑制できるからである。

任意選択的であるが、第１電極３０が外部駆動回路に接続される部分に、金属電極２１および透明導電膜２２の積層構造を有する接続端子を設けてもよい。低抵抗の金属電極２１を用いることによって、第１電極３０に関連する配線抵抗を減少させることが可能となる。ただし、光透過性および正孔注入性を維持するために、第１電極３０と第２電極５０とが交差する発光部分に、金属電極２１が存在しないようにすることが必要である。

次に、図３〜図６を参照して、本発明の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法を説明する。図３〜図６のそれぞれにおいて、（ａ）は上面図であり、（ｂ）は断面図である。

最初に、図３に示すように、透明な支持基板１０の上に、金属電極２１を形成する。金属電極２１は、スパッタ法（ＤＣ、高周波、マグネトロンを含む）、蒸着法（抵抗加熱型、誘導加熱型、電子ビーム加熱型などを含む）、イオンプレーティング法などを用いて形成することができる。金属電極２１は、全面に形成した後にフォトリソグラフ法を用いてパターニングを行って所望の形状にしてもよいし、または所望の形状が得られるマスクを用いて形成してもよい。

次に、図４に示すように、第１電極３０および透明導電膜２２を形成する。本発明においては、第１電極３０および透明導電膜２２は同一の材料から形成することができるので、同一の工程で形成することが可能であり、これは工程数の短縮という点で有効である。好ましくは、スパッタ法、蒸着法などを用いて透明導電性金属酸化物を積層する。本工程においては、透明導電性金属酸化物を全面に積層した後にフォトリソグラフ法などを用いて所望の形状へとパターニングしてもよいし、または所望の形状を与えるマスクを用いて積層を行ってもよい。本工程において、リフトオフ法を用いてもよい。より好ましくは、透明導電性金属酸化物としてＩＺＯを用い、ＩＺＯを全面に成膜し、所望の形状を与えるレジストパターンを形成した後に、シュウ酸などのエッチング液を用いてエッチングを行って、第１電極３０および透明導電膜２２を形成することが好ましい。透明導電膜２２は、金属電極２１と第２電極５０との接続に用いられる部分を除いて、金属電極２１を覆うように形成される。

次に、図５に示すように、有機ＥＬ層４０を積層する。有機ＥＬ層４０は、当該技術において知られている任意の方法により積層することができる。低分子の有機物を用いる場合は蒸着法を用いることが好ましく、高分子の有機物を用いる場合には塗布法（スピンコート、ディップコート、ロールコートなどを含む）を用いることが好ましい。

次に、図６に示すように、有機ＥＬ層４０の上に第２電極５０を積層する。エッチング液による有機ＥＬ層４０の特性低下を防止するために、所望の形状を与えるマスクを用いた蒸着法またはスパッタ法によって、第２電極５０を形成することが望ましい。あるいはまた、有機ＥＬ層４０の積層前に逆テーパーの断面形状を有する電極分離隔壁を設け、その後に有機ＥＬ層４０および第２電極５０の積層を行ってもよい。この積層時に、第２電極５０は、透明導電膜２２に覆われていない領域において、金属電極２２と接続される。

最後に、接続端子２０の透明導電膜２２および第１電極３０の外部駆動回路への接合部分を除いて、封止を行って有機ＥＬディスプレイパネルを得る。封止は、封止ガラスおよび接着剤（ＵＶ硬化型、熱硬化型、光熱併用硬化型）などを用いる、当該技術において知られている任意の適当な方法により実施することが可能である。

（実施例１）
ガラス製透明支持基板１０に対して、Ｍｏを蒸着し、フォトリソグラフ法を用いてパターニングを行って、支持基板１０の一辺に複数の金属電極２１を形成した（図３（ａ）および（ｂ）参照）。パターニング後に測定したＭｏの仕事関数は、約４．４ｅＶであった（ＡＣ−１大気測定型光電子分光装置（理研計器製）にて測定）。

次に、スパッタ法を用いてＩＴＯを全面に積層し、次いでフォトリソグラフ法を用いてパターニングを行って、複数の部分からなる第１電極３０および複数の部分からなる透明導電膜２２を形成した（図４（ａ）および（ｂ）参照）。透明導電膜２２は、第２電極との接続のための領域を残して、金属電極２１を覆うように形成された。

次に、蒸着法を用いて有機ＥＬ層４０を形成した（図５（ａ）および（ｂ）参照）。有機ＥＬ層は正孔輸送層／有機発光層の２層構造とし、正孔輸送層としてα−ＮＰＤを積層し、有機発光層としてＡｌｑ_３（アルミニウムトリス（８−キノリノラート））を積層した。

そして、真空を破ることなしに、Ａｇ・Ｍｇ合金（モル比でＡｇ：Ｍｇ＝１：９）をマスクを用いた蒸着法にて積層し、第１電極３０のラインパターンと直交する方向に延びる複数の部分電極からなる第２電極５０を形成した（図６（ａ）および（ｂ）参照）。第２電極５０は、透明導電膜２２に覆われていない領域において、金属電極２１と接続された。なお、第２電極５０を形成するＡｇ・Ｍｇ合金は、３．４６ｅＶの仕事関数を有した。

最後に、グローブボックス内の乾燥窒素雰囲気下（酸素濃度および水分濃度ともに１０ｐｐｍ以下）において、封止ガラスおよびＵＶ硬化型接着剤を用いて、第１電極３０および透明導電膜２２の外部駆動回路との接続に用いられる部分を除いて封止して、有機ＥＬディスプレイパネルを得た。

（比較例１）
透明導電膜２２によって金属電極２１を完全に覆ったことを除いて実施例１と同様の方法によって、有機ＥＬディスプレイパネルを得た。

実施例１および比較例１で得られた有機ＥＬディスプレイパネルを、温度８０℃にて、デューティー比１／６０、平均面輝度４５０ｃｄ／ｍ^２で１００時間駆動させた前後の配線抵抗を測定し、配線抵抗の変化量を接合抵抗の変化量として評価した。結果を第１表に示す。

実施例１に係る本発明の有機ＥＬディスプレイパネルは１００時間駆動後も接合抵抗がほとんど変化しなかったのに対し、比較例１のパネルは大幅に接合抵抗が上昇した。これは、第２電極５０−透明導電膜２２間の相互拡散によるものと考えられる。そして、本発明に係る実施例１においては、第２電極５０が、その材料の仕事関数の差が２ｅＶ未満の材料で形成された金属電極２１と接続されることによって、前述の相互拡散が発生せず、接合抵抗の変化が極めて少ない、長寿命の有機ＥＬディスプレイパネルが得られたものと考えられる。

本発明の有機ＥＬディスプレイパネルの一例を示す概略断面図である。 従来技術の有機ＥＬディスプレイパネルの一例を示す概略断面図である。 本発明の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法を示す図であり、（ａ）は上面図であり、（ｂ）は断面図である。 本発明の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法を示す図であり、（ａ）は上面図であり、（ｂ）は断面図である。 本発明の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法を示す図であり、（ａ）は上面図であり、（ｂ）は断面図である。 本発明の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法を示す図であり、（ａ）は上面図であり、（ｂ）は断面図である。

符号の説明

１０ 支持基板
２０ 接続端子
２１ 金属電極
２２ 透明導電膜
２３ 透明導電膜
２４ 金属膜
３０ 第１電極
４０ 有機ＥＬ層
５０ 第２電極

Claims (7)

1. 透明な支持基板上に設けられた第１電極と；前記第１電極に対向配置された第２電極と；前記第１電極および前記第２電極の間に配置された有機ＥＬ層と；前記支持基板上に形成された金属電極と、前記金属電極の上に形成された透明導電膜とで構成される外部駆動回路との接続端子を有する有機ＥＬディスプレイパネルであって、前記第２電極は、前記接続端子の金属電極と接続されていることを特徴とする有機ＥＬディスプレイパネル。
2. 前記金属電極は、前記第２電極の材料の仕事関数との差が２ｅＶ未満の材料で形成されていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイパネル。
3. 前記金属電極は、Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｉ、ＷおよびＭｏからなる群から選択される材料で形成されていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイパネル。
4. 透明な支持基板上に設けられた第１電極と；前記第１電極に対向配置された第２電極と；前記第１電極および前記第２電極の間に配置された有機ＥＬ層と；前記支持基板上に形成された金属電極と、前記金属電極の上に形成された透明導電膜とで構成される外部駆動回路との接続端子を有する有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法であって、
   前記支持基板上に前記金属電極を形成する工程と、
   前記支持基板上に第１電極を形成する工程と、
   前記金属電極上に前記透明導電膜を形成する工程と、
   前記第１電極上に前記有機ＥＬ層を積層する工程と、
   前記有機ＥＬ層の上に前記接続端子の金属電極と接続される第２電極を形成する工程と
   を含むことを特徴とする有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法。
5. 前記第１電極と前記透明導電膜とが同時に形成されることを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法。
6. 前記金属電極は、前記第２電極の材料の仕事関数との差が２ｅＶ未満の材料で形成されることを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法。
7. 前記金属電極は、Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｉ、ＷおよびＭｏからなる群から選択される材料で形成されることを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法。
   

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