JP2005063946A - 燃料電池システム，燃料電池運転方法，プログラム，および記録媒体 - Google Patents

Abstract

【課題】 酸素を含む酸化剤がカソードに供給され，水素を含む燃料ガスがアノードに供給されて発電する燃料電池の発電異常の原因に応じた信頼性の高い対処が，十分に行われていなかった。
【解決手段】 発電のために運転が行われる燃料電池セル５０１に対する負荷電流を変動させる負荷５０２，交流信号発生部５０３を含む手段と，負荷電流の変動に対する電圧応答に関する測定を行う電圧測定部５０４と，電圧応答に関する測定の結果に基づいて，燃料電池セル５０１のインピーダンスに関する計算を行うインピーダンス計測部５０５と，インピーダンスに関する計算の結果を利用して，燃料電池セル５０１の運転の条件を変化させる燃料電池制御部５０６とを備えた燃料電池発電システムである。
【選択図】 図１

Description

本発明は，たとえば高分子電解質型の燃料電池の発電異常の発生などを抑制するための燃料電池システム，燃料電池運転方法，プログラム，および記録媒体に関する。

燃料電池は，酸素を含む酸化剤がカソードに供給され，水素を含む燃料ガスがアノードに供給されて発電するものであり，一対のカソードとアノードとからなる燃料電池セル，または燃料電池セルが複数個直列に接続された燃料電池スタックで構成される。

一般的には燃料電池セルの電圧をモニターすることで燃料電池の発電異常を検知しているが，この方法によって発電異常の原因まで判定することは困難である。

より具体的に述べると，燃料電池セルの電圧低下の原因が，ガス拡散が阻害されて拡散抵抗が増大したことにあるのか，電極の反応性が低下して反応抵抗が増大したことにあるのかが判定できない。

このような発電異常の原因を判定するための技術として，特定周波数について正常な状態における交流インピーダンスを予め測定しておき，その特定周波数の交流を発電中にも印加して発電状態におけるインピーダンスを測定し，正常な状態における交流インピーダンスと発電状態におけるインピーダンスとを比較するものがある（たとえば，特許文献１参照）。

より具体的には，従来の燃料電池発電システム１のブロック図である図２４に示すように，複数のスタック（燃料電池スタック，ＰＥＦＣスタックともいう）２１，２２，…，２ｎにそれぞれインピーダンス測定装置７１，７２，…，７ｎを設け，インピーダンス測定装置７１，７２，…，７ｎから発生する交流電圧を複数のスタック２１，２２，…，２ｎに印加して，インピーダンスを測定する。

交流電圧は，少なくとも５Ｈｚと４０Ｈｚの周波数で印加し，それぞれの周波数におけるインピーダンスから拡散抵抗と反応抵抗とを求める。
特開２００２−３６７６５０号公報

ところで，燃料電池のインピーダンスから異常を判定しようとすると，まずインピーダンスを精度良く測定する必要がある。

しかしながら，上述した従来の燃料電池発電システム１では，測定対象であるスタック２１，２２，…，２ｎに対して並列に負荷回路であるインバータ６が接続されているため，インバータ６のインピーダンスを差し引かないと，スタック２１，２２，…，２ｎごとのインピーダンスを測定できない。

インバータ６は通常スイッチング動作をしており，その負荷インピーダンスは刻々変化している。

このため，インバータ６のインピーダンスを差し引いてスタック２１，２２，…，２ｎごとのインピーダンスを精度良く求めることは困難である。

なお，燃料電池を最適な状態で運転しようとすると，セル（燃料電池セル，ＰＥＦＣセルともいう）３１，３２，…，３ｍごとの発電状態を把握することが必要になる。

しかしながら，上述した従来の燃料電池発電システム１では，スタック全体のインピーダンスを測定することはできるが，そこからセル３１，３２，…，３ｍごとの情報を推測することは困難である。

もし仮に，セル３１，３２，…，３ｍのインピーダンスが同一であれば，スタック全体のインピーダンスからセル３１，３２，…，３ｍごとのインピーダンスが算出できる。しかし，実際には，スタック２１，２２，…，２ｎを構成する各セルはそれぞれ異なった状態にあり，インピーダンスもセル３１，３２，…，３ｍごとに異なる。このため，スタック全体のインピーダンスはセル３１，３２，…，３ｍのインピーダンスの合成されたものになり，その値からセル３１，３２，…，３ｍのインピーダンスを導き出すのはほとんど不可能である。

スタック２１，２２，…，２ｎの発電電圧が劣化してきたような異常時には，その中のセル３１，３２，…，３ｍの一部がまず異常を示す。

このため，劣化の初期に異常を検知して適当な制御をかけるためには，セル３１，３２，…，３ｍごとの情報を把握することが望ましいと本発明者は考えている。

要するに，異常の現れたセル３１，３２，…，３ｍの位置を特定することが異常の原因についての知見を得るために重要であり，スタック２１，２２，…，２ｎのインピーダンスを測るだけでは，異常に対する十分な対応ができない。

なお，セル３１，３２，…，３ｍごとにインピーダンス測定装置を設けることで，セル３１，３２，…，３ｍごとの情報を把握することはもちろん可能になる。しかし，インピーダンス測定装置がセル３１，３２，…，３ｍの数だけ必要になり，コストの大幅な増大になるため，これは現実的でない。
結局のところ，燃料電池の発電異常の原因に応じた信頼性の高い対処が十分に行われていないという課題があった。

本発明は，上記従来のこのような課題を考慮し，燃料電池の発電異常の原因に応じたより信頼性の高い対処を行うことができる燃料電池システム，燃料電池運転方法，プログラム，および記録媒体を提供することを目的とする。

第１の本発明は、発電のために運転が行われる燃料電池に対する負荷電流を変動させる負荷電流変動手段と，
前記負荷電流の変動に対する電圧応答に関する測定を行う測定手段と，
前記電圧応答に関する測定の結果に基づいて，前記燃料電池のインピーダンスに関する計算を行う計算手段と，
前記インピーダンスに関する計算の結果を利用して，前記燃料電池の運転の条件を変化させる燃料電池制御手段とを備えた燃料電池システムである。

第２の本発明は、前記燃料電池のセルを，直列に接続された，（１）抵抗値Ｒ_ｓの抵抗と，（２）前記セルのアノードの反応インピーダンスに相当する，並列に接続された容量値Ｃ_１のコンデンサおよび抵抗値Ｒ_１の抵抗と，（３）前記セルのカソードの反応インピーダンスに相当する，並列に接続された容量値Ｃ_２のコンデンサおよび抵抗値Ｒ_２の抵抗と，（４）前記セルのカソードの拡散インピーダンスに相当する，並列に接続された容量値Ｃ_３のコンデンサおよび抵抗値Ｒ_３の抵抗とを有する等価回路で表した場合，
前記燃料電池のインピーダンスに関する計算とは，前記容量値Ｃ_１，前記抵抗値Ｒ_１，前記容量値Ｃ_２，前記抵抗値Ｒ_２，前記容量値Ｃ_３，および前記抵抗値Ｒ_３の計算である第１の本発明の燃料電池システムである。

第３の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１と前記抵抗値Ｒ_１との組（Ｃ_１，Ｒ_１）が，前記容量値Ｃ_１に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_１に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ａ_１ ^（Ｌ），定数ｂ_１ ^（Ｌ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関するエアーブリード量が増やされるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第４の本発明は、前記エアーブリード量が増やされても，前記組（Ｃ_１，Ｒ_１）が前記所定の領域に入っている場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が停止される第３の本発明の燃料電池システムである。

第５の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１と前記抵抗値Ｒ_１との組（Ｃ_１，Ｒ_１）が，前記容量値Ｃ_１に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_１に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ａ_１ ^（Ｕ），定数ｂ_１ ^（Ｕ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関するエアーブリード量が減らされるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第６の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１と前記抵抗値Ｒ_１との組（Ｃ_１，Ｒ_１）が，前記容量値Ｃ_１に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_１に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_１ ^（Ｌ），定数ｄ_１ ^（Ｌ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関する燃料ガス利用率が増やされるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第７の本発明は、前記所定の領域とは，前記定数ｃ_１ ^（Ｌ），前記定数ｄ_１ ^（Ｌ）に加えて，定数ａ_１ ^（Ｌ），定数ｂ_１ ^（Ｌ），定数ａ_１ ^（Ｕ），定数ｂ_１ ^（Ｕ）によって定義される領域

である第６の本発明の燃料電池システム。

第８の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１と前記抵抗値Ｒ_１との組（Ｃ_１，Ｒ_１）が，前記容量値Ｃ_１に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_１に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_１ ^（Ｕ），定数ｄ_１ ^（Ｕ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関する燃料ガス利用率が減らされるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第９の本発明は、前記所定の領域とは，前記定数ｃ_１ ^（Ｕ），前記定数ｄ_１ ^（Ｕ）に加えて，定数ａ_１ ^（Ｌ），定数ｂ_１ ^（Ｌ），定数ａ_１ ^（Ｕ），定数ｂ_１ ^（Ｕ）によって定義される領域

である第８の本発明の燃料電池システムである。

第１０の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_２と前記抵抗値Ｒ_２との組（Ｃ_２，Ｒ_２）が，前記容量値Ｃ_２に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_２に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ａ_２ ^（Ｌ），定数ｂ_２ ^（Ｌ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池におけるカソード電極触媒に関する所定のリカバリーが行われるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第１１の本発明は、前記所定のリカバリーが行われてから所定の時間がたったときにも，前記組（Ｃ_２，Ｒ_２）が前記所定の領域に入っている場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が停止される第１０の本発明の燃料電池システムである。

第１２の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_２と前記抵抗値Ｒ_２との組（Ｃ_２，Ｒ_２）が，前記容量値Ｃ_２に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_２に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_２ ^（Ｌ），定数ｄ_２ ^（Ｌ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する加湿量が減らされるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第１３の本発明は、前記所定の領域とは，前記定数ｃ_２ ^（Ｌ），前記定数ｄ_２ ^（Ｌ）に加えて，定数ａ_２ ^（Ｌ），定数ｂ_２ ^（Ｌ）によって定義される領域

である第１２の本発明の燃料電池システムである。

第１４の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_２と前記抵抗値Ｒ_２との組（Ｃ_２，Ｒ_２）が，前記容量値Ｃ_２に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_２に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_２ ^（Ｕ），定数ｄ_２ ^（Ｕ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する加湿量が増やされるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第１５の本発明は、前記所定の領域とは，前記定数ｃ_２ ^（Ｕ），前記定数ｄ_２ ^（Ｕ）に加えて，定数ａ_２ ^（Ｌ），定数ｂ_２ ^（Ｌ）によって定義される領域

である第１４の本発明の燃料電池システムである。

第１６の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_３と前記抵抗値Ｒ_３との組（Ｃ_３，Ｒ_３）が，前記容量値Ｃ_３に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_３に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ａ_３ ^（Ｌ），定数ｂ_３ ^（Ｌ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される冷却水の水量が減らされるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第１７の本発明は、前記所定の領域とは，前記定数ａ_３ ^（Ｌ），前記定数ｂ_３ ^（Ｌ）に加えて，定数ｃ_３ ^（Ｌ），定数ｄ_３ ^（Ｌ），定数ｃ_３ ^（Ｕ），定数ｄ_３ ^（Ｕ）によって定義される領域

である第１６の本発明の燃料電池システムである。

第１８の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_３と前記抵抗値Ｒ_３との組（Ｃ_３，Ｒ_３）が，前記容量値Ｃ_３に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_３に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ａ_３ ^（Ｕ），定数ｂ_３ ^（Ｕ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される冷却水の水量が増やされるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第１９の本発明は、前記所定の領域とは，前記定数ａ_３ ^（Ｕ），前記定数ｂ_３ ^（Ｕ）に加えて，定数ｃ_３ ^（Ｌ），定数ｄ_３ ^（Ｌ），定数ｃ_３ ^（Ｕ），定数ｄ_３ ^（Ｕ）によって定義される領域

である第１８の本発明の燃料電池システムである。

第２０の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_３と前記抵抗値Ｒ_３との組（Ｃ_３，Ｒ_３）が，前記容量値Ｃ_３に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_３に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_３ ^（Ｌ），定数ｄ_３ ^（Ｌ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する酸化剤ガス利用率が増やされるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第２１の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_３と前記抵抗値Ｒ_３との組（Ｃ_３，Ｒ_３）が，前記容量値Ｃ_３に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_３に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_３ ^（Ｕ），定数ｄ_３ ^（Ｕ）によって定義される領域

に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する酸化剤ガス利用率が減らされるように変化させられる第２の本発明の燃料電池システムである。

第２２の本発明は、前記酸化剤ガス利用率が所定の回数を超えて減らされた場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が前記酸化剤ガス利用率が減らされたままで継続される第２１の本発明の燃料電池システムである。

第２３の本発明は、前記燃料電池のセルを，直列に接続された，（１）並列に接続された，アノードの電気二重層容量に相当する容量値Ｃ_１′のコンデンサおよびアノードの反応抵抗に相当する抵抗値Ｒ_１′の抵抗と，（２）並列に接続された，（２ａ）カソードの電気二重層容量に相当する容量値Ｃ_２′のコンデンサ，および（２ｂ）直列に接続された，カソードの反応抵抗に相当する抵抗値Ｒ_２′の抵抗，およびカソードの拡散抵抗に相当する抵抗値Ｗ_２Ｒ′をもつワールブルグ抵抗と，（３）高分子膜の抵抗に相当する抵抗値Ｒ_３′の抵抗とを有する等価回路で表した場合，
前記燃料電池のインピーダンスに関する計算とは，前記容量値Ｃ_１′，前記抵抗値Ｒ_１′，前記容量値Ｃ_２′，前記抵抗値Ｒ_２′，前記抵抗値Ｗ_２Ｒ′，および前記抵抗値Ｒ_３′の計算である第１の本発明の燃料電池システムである。

第２４の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１′が，所定の下限容量値を下回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関するエアーブリード量が増やされるように変化させられる第２３の本発明の燃料電池システムである。

第２５の本発明は、前記エアーブリード量が増やされても，前記容量値Ｃ_１′が前記所定の下限容量値を下回っている場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が停止される第２４の本発明の燃料電池システムである。

第２６の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１′が，所定の上限容量値を上回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関するエアーブリード量が減らされるように変化させられる第２３の本発明の燃料電池システムである。

第２７の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｒ_１′が，所定の下限抵抗値を下回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関する燃料ガス利用率が増やされるように変化させられる第２３の本発明のの燃料電池システムである。

第２８の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｒ_１′が，所定の上限抵抗値を上回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関する燃料ガス利用率が減らされるように変化させられる第２３の本発明の燃料電池システムである。

第２９の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_２′が，所定の下限容量値を下回っている場合には，前記燃料電池におけるカソード電極触媒に関する所定のリカバリーが行われるように変化させられる第２３の本発明の燃料電池システムである。

第３０の本発明は、前記所定のリカバリーが行われてから所定の時間がたったときにも，前記容量値Ｃ_２′が，前記所定の下限容量値を下回っている場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が停止される第２９の本発明の燃料電池システムである。

第３１の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｒ_２′が，所定の下限抵抗値を下回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する加湿量が減らされるように変化させられる第２３の本発明の燃料電池システムである。

第３２の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｒ_２′が，所定の上限抵抗値を上回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する加湿量が増やされように変化させられる第２３の本発明の燃料電池システムである。

第３３の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｗ_２Ｒ′が，所定の下限抵抗値を下回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する酸化剤ガス利用率が増やされるように変化させられる第２３の本発明の燃料電池システムである。

第３４の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｗ_２Ｒ′が，所定の上限抵抗値を上回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する酸化剤ガス利用率が減らされるように変化させられる第２３の本発明のの燃料電池システムである。

第３５の本発明は、前記酸化剤ガス利用率が所定の回数を超えて減らされた場合には，前記燃料電池に供給される冷却水の水量が減らされるように変化させられる第３４の本発明の燃料電池システムである。

第３６の本発明は、前記燃料電池に供給される冷却水の水量が所定の回数を超えて減らされた場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が前記酸化剤ガス利用率がさらに減らされた上で継続される第３５の本発明の燃料電池システムである。

第３７の本発明は、前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｒ_３′が，所定の上限抵抗値を上回っている場合には，前記燃料電池に供給される冷却水の水量が増やされるように変化させられる第２３の本発明の燃料電池システムである。

第３８の本発明は、前記負荷電流は，前記燃料電池が出力する直流電流に重畳される交流電流であり，
前記負荷電流を変動させるとは，前記重畳される交流電流の周波数を変動させることであり，
前記インピーダンスに関する計算は，前記周波数が変動させられる交流電流の複数の周波数における前記燃料電池のインピーダンスの計算結果に基づいて行われる第１の本発明の燃料電池システムである。

第３９の本発明は、前記負荷電流を変動させるとは，前記負荷電流の電流値をステップ状に変動させることであり,
前記インピーダンスに関する計算は，前記電流値がステップ状に変動させられる負荷電流の時間関数をフーリエ変換することにより得られる周波数関数，および前記負荷電流の変動に対する電圧応答の時間関数をフーリエ変換することにより得られる周波数関数に基づいて行われる第１の本発明の燃料電池システムである。

第４０の本発明は、前記燃料電池は，複数のセルを有し，
前記測定手段は，前記電圧応答に関する測定を前記セルごとに行い，
前記計算手段は，前記燃料電池のインピーダンスに関する計算を前記セルごとに行い，
前記燃料電池制御手段は，前記燃料電池の運転の条件を前記セルごとに変化させる第１の本発明の燃料電池システムである。

第４１の本発明は、前記負荷電流変動手段に前記複数のセルを電気的に接続するための第一の配線と，
前記測定手段に前記複数のセルを電気的に接続するための第二の配線と，
前記複数のセルと前記第一の配線との電気的な接続を行うか否かの切り替え，および前記複数のセルと前記第二の配線との電気的な接続を行うか否かの切り替えを行うための，前記セルごとに設けられた複数の接続手段と，
所定の制御信号を利用して前記複数の接続手段を制御するための接続手段制御手段とをさらに備えた第４０の本発明の燃料電池システムである。

第４２の本発明は、前記燃料電池は，直交変換用インバータに対して直列に接続されている第１の本発明の燃料電池システムである。

第４３の本発明は、発電のために運転が行われる燃料電池に対する負荷電流を変動させる負荷電流変動ステップと，
前記負荷電流の変動に対する電圧応答に関する測定を行う測定ステップと，
前記電圧応答に関する測定の結果に基づいて，前記燃料電池のインピーダンスに関する計算を行う計算ステップと，
前記インピーダンスに関する計算の結果を利用して，前記燃料電池の運転の条件を変化させる燃料電池制御ステップとを備えた燃料電池運転方法である。

第４４の本発明は、第４３の本発明の燃料電池運転方法の，発電のために運転が行われる燃料電池に対する負荷電流を変動させる負荷電流変動ステップと，前記電圧応答に関する測定の結果に基づいて，前記燃料電池のインピーダンスに関する計算を行う計算ステップと，前記インピーダンスに関する計算の結果を利用して，前記燃料電池の運転の条件を変化させる燃料電池制御ステップとをコンピュータに実行させるためのプログラムである。

第４５の本発明は、第４４の本発明のプログラムを担持した記録媒体であって，コンピュータにより処理可能な記録媒体である。

本発明は，燃料電池の発電異常の原因に応じたより信頼性の高い対処を行うことができるという長所を有する。

以下，本発明の実施の形態について図面を参照しながら説明する。

（実施の形態１）
はじめに，本発明の実施の形態１の燃料電池発電システムの構成図である図１を主として参照しながら，本実施の形態の燃料電池発電システムの構成について説明を行う。

本実施の形態の燃料電池発電システムは，酸素を含む酸化剤をカソードに供給し，水素を含む燃料ガスをアノードに供給して発電する燃料電池発電システムである。

そして，本実施の形態の燃料電池発電システムは，燃料電池セル５０１の負荷電流を変動させる交流信号発生部５０３と燃料電池セル５０１の電圧応答を測定する電圧測定部５０４とを有し，インピーダンス計測部５０５が負荷電流と電圧応答の位相差から燃料電池セル５０１のインピーダンスを測定し，インピーダンスの値に応じて運転条件が変化させられるものである。

なお，負荷（直流を交流に変換するための直交変換用インバータに相当する，以下同様）５０２は，測定対象である燃料電池セル５０１に対して直列に接続されている。

本実施の形態の燃料電池発電システムは，燃料電池発電システム中で簡便に精度良くインピーダンスを測定することができる。

つぎに，本実施の形態の燃料電池発電システムの動作について説明を行う。なお，本実施の形態の燃料電池発電システムの動作について説明を行いながら，本発明の燃料電池運転方法の一実施の形態についても説明を行う（その他の実施の形態に関しても同様である）。

燃料電池セル５０１は負荷５０２に接続されており，負荷５０２を流れる電流は交流信号発生部５０３からの信号で制御され，燃料電池セル５０１には交流信号の周波数で変動している負荷電流が流れる。

燃料電池セル５０１の電圧の変化を電圧測定部５０４で観測し，交流信号との位相差からインピーダンス計測部５０５でインピーダンスを算出する。

そして，以下で詳述されるようにして，燃料電池制御部５０６で，インピーダンスの値に応じて，燃料電池セル５０１の運転の条件を変化させるための制御を行う。

もちろん，本実施の形態の燃料電池発電システムにおいては，燃料電池として１つの燃料電池セルからなるものを代表的に示しているが，複数の燃料電池セルが積層された燃料電池スタックを燃料電池セルの代わりに接続し，燃料電池スタック全体のインピーダンスを測定することもできる。

なお，負荷５０２，交流信号発生部５０３を含む手段は本発明の負荷電流変動手段に対応し，電圧測定部５０４は本発明の測定手段に対応し，インピーダンス計測部５０５は本発明の計算手段に対応し，燃料電池制御部５０６は本発明の燃料電池制御手段に対応し，本実施の形態の燃料電池発電システムは本発明の燃料電池システムに対応する。

以上においては本実施の形態の燃料電池システムの構成および動作について説明を行ったが，以下においては同燃料電池システムにおけるインピーダンスの算出原理や運転条件の制御原理について詳しく説明を行う。

燃料電池を構成する燃料電池セルは，水素イオン伝導性電解質膜とその両側に配置された電極で構成されており，いわゆる高分子電解質型である。

この電極の一方に燃料ガスを供給・排出し，他方に酸素含有ガスを供給・排出するガス流路を有する一対のセパレータ板を具備することで，燃料電池セルが構成される。なお，燃料ガスが供給される電極がアノードであり，酸素含有ガスが供給される電極がカソードである。

この燃料電池セルを数十から数百個積層して，一つの燃料電池スタックを構成する。

燃料電池セルのインピーダンスは，アノードのインピーダンス，カソードのインピーダンス，電解質膜のインピーダンス，および各構成要素の接触抵抗からなる。

本発明の実施の形態１の周波数をスイープさせて測定したインピーダンスをプロットした説明図である図２には，後に詳しく説明されるように，典型的な燃料電池セルのインピーダンスの実数部に対する虚数部（その符号が反転されている）のプロットが示されている。

なお，本発明者は，このインピーダンスの挙動を表す等価回路として，本発明の実施の形態１のセルのインピーダンスを表す等価回路の説明図である図３に示したものがかなり高い精度を有することを見出した。

ここで，インピーダンス特性の測定方法について説明を行う。

燃料電池から取り出す直流電流の電流振幅値の１０％程度以下の微小振幅，周波数ｆの交流電流を，直流電流に重畳して取出す。ここに，負荷電流の変動の範囲は，燃料電池の定格出力の０〜２００％とする。

そして，その時に測定される，セル電圧の交流成分と，セル電流の交流成分の振幅および位相とから，インピーダンスを演算する。
通常，印加する交流電流の振幅が大きいほど，Ｓ／Ｎ比（シグナル／ノイズ比）は向上する。

しかし，本発明の実施の形態１における，交流電流振幅の直流電流に対する比とＳ／Ｎ比との関係を示す図である図４に示すように，交流電流振幅の直流電流に対する比が５％を超えるとＳ／Ｎ比は飽和し，それ以上振幅を増やしてもＳ／Ｎ比はほとんど向上しない。

一方，燃料電池の場合，セルを流れる電流は化学反応による電荷の移動を伴うため，交流電流の振幅を増大させると供給ガス量に対する反応量（ガス利用率）が変動する。

通常，直流電流の１０％以下の振幅の交流電流の印加であれば，ガス利用率の変動はわずかであり，測定値に影響を与えないが，直流電流の１０％を超える振幅の交流電流の印加となると，ガス利用率の変動の影響が無視できず，測定値に誤差が生じやすい。

以上のことより，印加する交流電流の振幅は，直流電流の５〜１０％程度であることが望ましい。

さて，等価回路の複素インピーダンスをＺとし，その実数部をＺ_ｒとし，その符号を変じた虚数部をＺ_ｉとすると，

と記述される（ただし虚数単位をｊとする，以下同様）。

また，測定時のセル電圧交流成分を複素数Ｅとし，その実数部をＥ_ｒとし，その符号を変じた虚数部をＥ_ｉとし，セル電流交流成分を複素数Ｉとし，その実数部をＩ_ｒとし，その符号を変じた虚数部をＩ_ｉとすると，

と記述される。

よって，周波数ｆの交流電流取出し時に測定されたＥ，Ｉからそのときの複素インピーダンスＺが演算できる。

さらに，取り出す交流電流の周波数ｆを０．１Ｈｚ程度から１０００Ｈｚ程度まで掃引し，各周波数における複素インピーダンスＺを同様にして演算する。

なお，周波数ｆは，０．０１Ｈｚから１ＭＨｚの範囲で掃引することが望ましい。

そして，その実数部Ｚ_ｒを横軸に，虚数部Ｚ_ｉにマイナス符号を付けた−Ｚ_ｉを縦軸にした複素平面にプロットし，本発明の実施の形態１のコール−コールプロットの説明図である図５に示されているようなコール−コールプロット（Ｃｏｌｅ−Ｃｏｌｅ ｐｌｏｔ）を作成する。

等価回路が一対の抵抗，コンデンサ並列回路の場合のコール−コールプロットは，横軸上に中心点をもつ一定の半径の半円形状となる（いわゆるコール−コールの円弧則による）。

図３のような，抵抗（抵抗値）Ｒ_ｓ，および抵抗（抵抗値）とコンデンサ（容量値）との組（Ｒ_１，Ｃ_１），（Ｒ_２，Ｃ_２），（Ｒ_３，Ｃ_３）を有する等価回路の場合のコール−コールプロットは，３つの半円を重ね合わせて合成した形状になる。

図５において，３つの半円は実線で示され，これらを重ね合わせて合成した形状は破線で示されている。

描画された形状に合致するように低周波数側から一つずつ半円の半径，中心座標を決定していき，１番目，２番目，３番目の半円に対して，順に，中心座標をＸ_１，Ｘ_２，Ｘ_３，直径をＤ_１，Ｄ_２，Ｄ_３とする。

そして，各半円の上で虚数部の最も大きい点に対応する周波数を順にｆ_１，ｆ_２，ｆ_３とすると，

である。

かくして，コール−コールプロットにフィットする等価回路のコンポーネント（Ｃ_１，Ｒ_１），（Ｃ_２，Ｒ_２），（Ｃ_３，Ｒ_３）の値を算出できる。

本発明の実施の形態１の空気の利用率を変えて測定した場合の等価回路のコンポーネントの組をプロットした説明図である図６に，等価回路中のＣとＲの組の相関を示す。

図６においては，（Ｃ_１，Ｒ_１），（Ｃ_２，Ｒ_２），（Ｃ_３，Ｒ_３）をそれぞれ組とし，横軸にＣの値，縦軸にＲの値をプロットした。

燃料電池セルの運転条件を変化させて，等価回路中のＣとＲの相関を調べた。

図６においては，分かりやすいように，空気利用率（酸素利用率）６０％の場合の（Ｃ_１，Ｒ_１），（Ｃ_２，Ｒ_２），（Ｃ_３，Ｒ_３）を折れ線４０１で結び，空気利用率４０％の場合の（Ｃ_１，Ｒ_１），（Ｃ_２，Ｒ_２），（Ｃ_３，Ｒ_３）を折れ線４０２で結び，空気利用率２０％の（Ｃ_１，Ｒ_１），（Ｃ_２，Ｒ_２），（Ｃ_３，Ｒ_３）を折れ線の場合４０３で結んだ。

そして，（Ｃ_１，Ｒ_１），（Ｃ_２，Ｒ_２），（Ｃ_３，Ｒ_３）のおよその変動範囲をそれぞれ点線で囲って表示した。

酸素含有ガスである空気の利用率を変化させた場合には，このようにＣ_３とＲ_３とが主に変化する。

燃料ガス中の水素の濃度を変化させた場合には，Ｃ_１とＲ_１とが主に変化した。

また，燃料電池セルの温度を変化させた場合には，Ｃ_２とＲ_２とが主に変化した。

以上のことより，図３の等価回路においては，Ｃ_１とＲ_１はアノードの反応インピーダンスに相当し，Ｃ_２とＲ_２はカソードの反応インピーダンスに相当し，Ｃ_３とＲ_３はカソードの拡散インピーダンスに相当することが分かった。

このようにして，あらかじめ正常時の各燃料電池セルのインピーダンスを測っておき，等価回路のコンポーネントの正常時の値を記憶しておく。

すると，運転中に随時インピーダンスを測って求めた等価回路のコンポーネントの値を記憶しておいた正常時のコンポーネントの値と比較することで，燃料電池セルの状態を把握し，異常時には最適なシステム制御を行うことができる。

ここで，本発明の実施の形態１のシステム制御を説明するためのフローチャート（その１）である図７，本発明の実施の形態１のシステム制御を説明するためのフローチャート（その２）である図８，および本発明の実施の形態１のシステム制御を説明するためのフローチャート（その３）である図９を主として参照しながら，このようなシステム制御についてより詳細に説明する。

ステップ１〜３；発電を開始した後，随時インピーダンスを計測する。

計測されたインピーダンスから等価回路のコンポーネントの値を求める。

ステップ４〜８；次に等価回路の（Ｃ_３，Ｒ_３）の組が，本発明の実施の形態１のシステム制御における（Ｃ_３，Ｒ_３）のエリアを示すための説明図である図１０のどのエリアにあるか判定する。

（Ｃ_３，Ｒ_３）は，前述したように，カソードの拡散インピーダンスに基づくコンポーネントである。

図１０における（Ｃ_３，Ｒ_３）の初期値９０１は，（Ｃ_３，Ｒ_３）の正常値に相当する。
なお，エリア９１は，

によって定義される領域であり，エリア９２は，

によって定義される領域であり，エリア９３は，

によって定義される領域であり，エリア９４は，

によって定義される領域である。

Ｒ_３が増大して（Ｃ_３，Ｒ_３）がエリア９１に移ると，濡れの進行によりガス拡散性が低下していると判断できるため，一定時間空気の利用率Ｕ_ｏを減らして濡れを解消し，Ｒ_３を減少させる。

一定時間空気の利用率Ｕ_ｏを減らす操作を行った回数は，カウントしておく。

そして，このような操作を何度も繰り返さなければならず，カウント数が所定値を越えてしまった場合には，電極の材料自身が劣化して濡れやすくなっていると判断できるため，アラームを出力して空気の利用率Ｕ_ｏを減らした状態で運転を続ける。アラームはメンテナンスを促したり，メンテナンス時に不具合の原因を特定することに用いることができる。

ステップ９〜１０；Ｒ_３が減少して（Ｃ_３，Ｒ_３）がエリア９２に入ると，乾きが進行していると判断できるため，空気の利用率Ｕ_ｏを増やすことで乾きを抑え，Ｒ_３を増大させる。

ステップ１１〜１２；Ｃ_３が減少して（Ｃ_３，Ｒ_３）がエリア９３に入った場合にも，やはり濡れの進行と判断できるが，この原因は，燃料電池セルの温度が下がってしまっていることにあると考えられる。そこで，冷却水量を下げて燃料電池セルの温度を上げることで濡れを解消し，Ｃ_３を増大させる。

ステップ１３〜１４；逆に，Ｃ_３が増大して（Ｃ_３，Ｒ_３）がエリア９４に入った場合は，冷却水量を上げてセル温度を下げることで乾きを抑え，Ｃ_３を減少させる。

エリア９１，９２，９３，９４の具体的な分け方は経験的になされたものであるが，このようなフローに従うと安定に運転を維持できるものである（以下同様）。

次に図１１に移り，（Ｃ_２，Ｒ_２）が，本発明の実施の形態１のシステム制御における（Ｃ_２，Ｒ_２）のエリアを示すための説明図である図１１のどのエリアに入っているかを判定する。

（Ｃ_２，Ｒ_２）は，前述したように，カソードの反応インピーダンスに基づくコンポーネントである。

図１１における（Ｃ_２，Ｒ_２）の初期値１００１は，（Ｃ_２，Ｒ_２）の正常値に相当する。
なお，エリア１０１は，

によって定義される領域であり，エリア１０２は，

によって定義される領域であり，エリア１０３は，

によって定義される領域である。

ステップ１５〜１９；Ｃ_２が減少して（Ｃ_２，Ｒ_２）がエリア１０１に入ると，カソード電極触媒の反応性が低下し，見かけの電極面積が減少したと考えられるため，リカバリー操作を行い，Ｃ_２を増大させる。

リカバリー操作とは，例えば燃料ガスを流したままで空気を遮断して負荷電流を流す，または空気の代わりに空気よりも酸素分圧の低いガスを流すことで，カソードの電圧を下げる（つまり，燃料電池セルの電圧を下げる）操作である。

このようなリカバリー操作によって，酸化の進行や汚染物の付着によって反応性が低下したカソード電極触媒を復活させることができる。

ここに，前回のリカバリー操作から短時間で反応性が再び低下してしまい，今回のリカバリー操作を行わなければならない場合には，触媒そのものの劣化が著しいと考えられるため，アラームを出力して運転を停止する。

ステップ２０〜２１；Ｒ_２が増大して（Ｃ_２，Ｒ_２）がエリア１０２に入ると，触媒が乾いて反応性が低下したと判断できるため，空気の加湿量を増やし，Ｒ_２を減少させる。

ステップ２２〜２３；逆に，Ｒ_２が減少して（Ｃ_２，Ｒ_２）がエリア１０３に入ると，触媒の濡れが過剰であると判断できるため，空気の加湿量を減らし，Ｒ_２を増大させる。

次に図１２に移り，（Ｃ_１，Ｒ_１）が，本発明の実施の形態１のシステム制御における（Ｃ_１，Ｒ_１）のエリアを示すための説明図である図１２のどのエリアに入っているかを判定する。

（Ｃ_１，Ｒ_１）は，前述したように，アノードの反応インピーダンスに基づくコンポーネントである。

図１２における（Ｃ_１，Ｒ_１）の初期値１１０１は，（Ｃ_１，Ｒ_１）の正常値に相当する。
なお，エリア１１１は，

によって定義される領域であり，エリア１１２は，

によって定義される領域であり，エリア１１３は，

によって定義される領域であり，エリア１１４は，

によって定義される領域である。

ステップ２４〜２８；Ｃ_１が減少して（Ｃ_１，Ｒ_１）がエリア１１１に入ると，アノード電極触媒が被毒されて反応性が低下し，見かけの電極面積が減少したと考えられるため，エアーブリード量を増やし，Ｃ_１を増大させることを試みる。

エアーブリードは，燃料ガスに微量の空気を添加して触媒を被毒させる一酸化炭素を触媒表面で酸化して除去するものである。

エアーブリード量を増やしても（Ｃ_１，Ｒ_１）が依然としてエリア１１１に入っている場合は，アノード電極触媒の劣化が著しいため，アラームを出力して運転を停止する。

ステップ２９〜３０；Ｒ_１が増大して（Ｃ_１，Ｒ_１）がエリア１１２に入っている場合は，燃料ガス量が過剰であることによりアノード電極触媒が乾いてしまっていると判断できるため，燃料の利用率Ｕ_ｆを下げて運転を行い，Ｒ_１を減少させる。

ステップ３１〜３２；逆に，Ｒ_１が減少して（Ｃ_１，Ｒ_１）がエリア１１３に入っている場合は，燃料の利用率Ｕ_ｆを上げ，Ｒ_１を増大させる。

ステップ３３〜３４；Ｃ_１が増大して（Ｃ_１，Ｒ_１）がエリア１１４に入っている場合は，エアーブリード量が過剰と判断できるため，エアーブリード量を減らし，Ｃ_１を減少させる。

このようなフローにしたがって一連の操作を行った後に，図７のインピーダンス計測（ステップ２）へ戻り，同操作を繰り返す。

上述したように，以上のような具体的なエリア分けは，初期値を元に経験にもとづいて行ったものである。よって，燃料電池の構成や形状の変更によって初期値が変わった場合には，その値を元にエリア分けもシフトさせることが望ましい。

（実施の形態２）
はじめに，本発明の実施の形態２の燃料電池発電システムの構成図である図１３を主として参照しながら，本実施の形態の燃料電池発電システムの構成について説明を行う。

本実施の形態における燃料電池発電システムの構成は，前述した実施の形態１における燃料電池発電システムの構成に類似しているので，以下では，主として両者の相違点について説明する（実施の形態３についても，同様である）。

本実施の形態の燃料電池発電システムは，酸素を含む酸化剤をカソードに供給し，水素を含む燃料ガスをアノードに供給して発電する燃料電池発電システムである。

そして，本実施の形態の燃料電池発電システムは，燃料電池セル６０１の負荷電流をステップ状に変動させる負荷制御部６０３と燃料電池セル６０１の電圧過渡応答を測定する電圧測定部６０４とを有し，負荷電流の変動からの時間とその時の電圧をデジタル化してフーリエ変換し，インピーダンス計測部６０６が燃料電池セル６０１のインピーダンスを測定し，インピーダンスの値に応じて運転条件が変化させられるものである。

本実施の形態の燃料電池発電システムは，短時間であらゆる周波数におけるインピーダンスを測定することができる。

つぎに，本実施の形態の燃料電池発電システムの動作について説明を行う。

本実施の形態における燃料電池発電システムの動作は，前述した実施の形態１における燃料電池発電システムの動作に類似しているので，以下では，主として両者の相違点について説明する（実施の形態３についても，同様である）。

燃料電池セル６０１は負荷６０２に接続されており，負荷６０２は負荷制御部６０３で制御され，燃料電池セル６０１にはステップ状の負荷電流が流れる。ここに，負荷電流の変動の範囲は燃料電池の定格出力の０〜２００％とし，ステップ状の電流値の増減量は１０％以上とする。

負荷電流変動時の燃料電池セルの電圧の変化を電圧測定部６０４で観測し，負荷変動からの時間とその時の電圧をデジタル化し，後述のようにしてフーリエ変換部６０５でフーリエ変換する。

そして，周波数に対する電圧応答に変換した後，インピーダンス計測部６０６でインピーダンスを算出し，燃料電池制御部６０７で，インピーダンスの値に応じて，燃料電池セル６０１の運転の条件を変化させるための制御を行う。

もちろん，負荷電流の変動は，インピーダンス測定のためにわざわざ行っても良いが，システムのＯＮ―ＯＦＦ時や発電能力の増減時の負荷電流の増減で兼ねても良い。

ここで，フーリエ変換部６０５の動作について，より詳しく説明する。

ステップ状に変動させる負荷電流Ｉ_ｓの時間関数をＩ_ｓｔｅｐ（ｔ），そのときのセル電圧の時間関数をＥ_ｓｔｅｐ（ｔ）とする。ただし，ｔは時間を表す。

すると，Ｉ_ｓｔｅｐ（ｔ），Ｅ_ｓｔｅｐ（ｔ）のフーリエ変換後の周波数関数は，それぞれ

となる。ただし，ｆは周波数を表す。

したがって，インピーダンスＺ_ｓｔｅｐ（ｆ）は，

となる。

このように，フーリエ変換部６０５は，時間関数Ｉ_ｓｔｅｐ（ｔ），Ｅ_ｓｔｅｐ（ｔ）から周波数関数ＦＩ_ｓｔｅｐ（ｆ），ＦＥ_ｓｔｅｐ（ｆ）を演算する。

もちろん，フーリエ変換部６０５は，デジタル計算機等で構成されるため，時間関数Ｉ_ｓｔｅｐ（ｔ），Ｅ_ｓｔｅｐ（ｔ）を有限個に分割してデジタル演算することで，有限個のＦＩ_ｓｔｅｐ（ｆ），ＦＥ_ｓｔｅｐ（ｆ）を求め，有限個のインピーダンス Ｚ_ｓｔｅｐ（ｆ）を算出する。

なお，負荷６０２，負荷制御部６０３を含む手段は本発明の負荷電流変動手段に対応し，電圧測定部６０４は本発明の測定手段に対応し，インピーダンス計測部６０６は本発明の計算手段に対応し，燃料電池制御部６０７は本発明の燃料電池制御手段に対応し，本実施の形態の燃料電池発電システムは本発明の燃料電池システムに対応する。

（実施の形態３）
はじめに，本発明の実施の形態３の燃料電池発電システムの構成図である図１４を主として参照しながら，本実施の形態の燃料電池発電システムの構成について説明を行う。

本実施の形態の燃料電池発電システムは，酸素を含む酸化剤をカソードに供給し，水素を含む燃料ガスをアノードに供給して発電する燃料電池セル７０１が複数個直列に接続された燃料電池スタック７０２を有するシステムである。

本実施の形態の燃料電池発電システムは，各燃料電池セル７０１に共通の負荷７０３を変動させる負荷制御部７０４と各燃料電池セル７０１ごとの電圧測定が可能な電圧測定部７０５とを有し，インピーダンス計測部７０７が各燃料電池セル７０１のインピーダンスを測定し，そのインピーダンスに応じて運転条件が変化させられるものである。

本実施の形態の燃料電池発電システムは，燃料電池スタック７０２を構成する各燃料電池セル７０１のインピーダンスを測定することができる。

つぎに，本実施の形態の燃料電池発電システムの動作について説明を行う。

燃料電池セル７０１が積層された燃料電池スタック７０２は負荷７０３に接続されており，負荷７０３は負荷制御部７０４で制御され，燃料電池スタック７０２にはステップ状の負荷電流が流れる。

各燃料電池セル７０１の電極は電圧測定部７０５に接続されており，負荷電流変動時の各燃料電池セル７０１の電圧の変化を電圧測定部７０５で観測し，負荷変動からの時間とその時の電圧をデジタル化し，フーリエ変換部７０６でフーリエ変換する。

そして，周波数に対する電圧応答に変換した後，インピーダンス計測部７０７でインピーダンスを算出し，燃料電池制御部７０８で，インピーダンスの値に応じて，各燃料電池セル７０１の運転の条件を変化させるための制御を行う。

もちろん，負荷電流の変動は，インピーダンス測定のためにわざわざ行っても良いが，システムのＯＮ―ＯＦＦ時や発電能力の増減時の負荷電流の増減で兼ねても良い。

なお，負荷７０３，負荷制御部７０４を含む手段は本発明の負荷電流変動手段に対応し，電圧測定部７０５は本発明の測定手段に対応し，インピーダンス計測部７０７は本発明の計算手段に対応し，燃料電池制御部７０８は本発明の燃料電池制御手段に対応し，本実施の形態の燃料電池発電システムは本発明の燃料電池システムに対応する。

（実施の形態４）
はじめに，本発明の実施の形態４の燃料電池発電システムの構成図である図１５を主として参照しながら，本実施の形態の燃料電池発電システムの構成について説明を行う。

燃料電池セル８０１が積層された燃料電池スタック８０２は，インバータ８０３に接続されており，外部負荷と接続されている。

燃料電池セル８０１は，各々自動接続装置４４を具備し，接続装置制御線４５と電圧測定線４６と電流線４７とが，自動接続装置４４の端子を通じて接続されている。

つぎに，本実施の形態の燃料電池発電システムの動作について説明を行う。

自動接続装置４４の端子は，通常時において開放されており，接続装置制御部８０４からのアドレス信号を接続装置制御線４５を通じて受信し，そのアドレス信号と自動接続装置４４のアドレスとが一致した場合のみ，電圧測定線４６と電流線４７とが自動接続装置４４を通じて，燃料電池セル８０１と接続される。

このように，単一の電圧測定線４６と単一の電流線４７とを利用する簡素な配線構成によって，単一のセルのみをインピーダンス計測部８０６と容易に接続することができる。

インピーダンス計測部８０６と接続された燃料電池セル８０１は，電子負荷部８０７により微小な電流が取り出され，交流信号発生部８０８により特定周波数の交流信号が電流に重畳される。

負荷電流変動時の燃料電池セル８０１の電圧変化を電圧測定部８０９で観測し，その電圧応答からインピーダンス計測部８０６でインピーダンスを算出し，燃料電池制御部８０５で，インピーダンスの値に応じて，燃料電池セル８０１の運転の条件を変化させるための制御を行う。

予め正常運転時の各セルのインピーダンスを測定しておき，各セルに内蔵された自動接続装置のアドレスとともに，後述されるような等価回路のコンポーネントの値を記憶させておく。

運転中に随時インピーダンスを測定し，等価回路のコンポーネントの値を求めて正常時の値と比較することで，セルの状態をリアルタイムで把握でき，異常時には最適な制御をかけることができる。

つまり，本実施の形態の燃料電池システムは，各セルに内蔵された自動接続装置４４を用いて，特定のアドレス制御信号が全セルに送信され，アドレスが一致する対象セルのみをインピーダンス計測部８０６と接続し，異常の原因を判定し，異常の原因に対して十分な対処を行う。

ここで，本発明の実施の形態４のセル内蔵の自動接続装置４４の構成図である図１６を参照しながら，セパレータに内蔵された自動接続装置４４およびインピーダンス計測部８０６との接続について説明する。

自動接続装置４４は，セルごとに異なるアドレスを持ち，接続装置制御部８０４からの特定信号を受け，アドレスと特定信号とが一致する時のみ，インピーダンス計測部８０６，電子負荷部８０７，交流信号発生部８０８，電圧測定部８０９との接続を行う。
もちろん，自動接続装置４４は，アドレスと特定信号とが一致しない場合には，インピーダンス計測部８０６，電子負荷部８０７，交流信号発生部８０８，電圧測定部８０９から切り離される。

かくして，対象セルのみを，インピーダンス計測部８０６，電子負荷部８０７，交流信号発生部８０８，電圧測定部８０９と接続できることとなる。

なお，電子負荷部８０７，交流信号発生部８０８を含む手段は本発明の負荷電流変動手段に対応し，電圧測定部８０９は本発明の測定手段に対応し，インピーダンス計測部８０６は本発明の計算手段に対応し，燃料電池制御部８０５は本発明の燃料電池制御手段に対応し，本実施の形態の燃料電池発電システムは本発明の燃料電池システムに対応する。また，電流線４７は本発明の第一の配線に対応し，電圧測定線４６は本発明の第二の配線に対応し，自動接続装置４４は本発明の接続手段に対応し，接続装置制御部８０４，接続装置制御線４５を含む手段は本発明の接続手段制御手段に対応する。

以上においては本実施の形態の燃料電池システムの構成および動作について説明を行ったが，以下においては同燃料電池システムにおけるインピーダンスの算出原理や運転条件の制御原理について詳しく説明を行う。

まず，本発明の実施の形態４のセルのインピーダンスを表す等価回路の説明図である図１７を参照しながら，セルのインピーダンスを表す等価回路について説明する。

セルのインピーダンスは，アノードのインピーダンスとカソードのインピーダンスと電解質膜のインピーダンスおよび接触抵抗からなる。

このインピーダンスの挙動が，図１７に示す等価回路で表現できるわけである。

燃料電池から取り出す直流電流の１０％程度以下の微小振幅，周波数ｆ′の交流電流を直流電流に重畳して取り出すことで，前述の実施の形態１の場合と同様に複素インピーダンスＺ′が演算できる。

取り出す交流電流の周波数ｆ′を０．１Ｈｚ程度から１０００Ｈｚ程度まで掃引し，各周波数における複素インピーダンスＺ′の演算を行う。

なお，インピーダンスは，複数の特定周波数を変化させながら測定したり，複数の特定周波数が混在した交流で測定したりすることが望ましい。

そして，その実数部Ｚ_r′を横軸に，虚数部Ｚ_i′にマイナス符号を付けた−Ｚ_i′を縦軸にした複素平面にプロットし，本発明の実施の形態４のコール−コールプロットの説明図である図１８に示されているようなコール−コールプロットを作成する。

図１７のような，抵抗（抵抗値）とコンデンサ（容量値）との組（Ｒ_１′，Ｃ_１′），抵抗（抵抗値）とコンデンサ（容量値）とワールブルグ抵抗（ワールブルグ抵抗値）との組（Ｒ_２′，Ｃ_２′，Ｗ_２′），および抵抗（抵抗値）Ｒ_３′を有する等価回路の場合のコール−コールプロットは，２つの半円と，円弧と直線とをつないだ曲線（ワールブルグ抵抗のコール−コールプロットに対応する）とを重ね合わせて合成した形状になる。

図１８において，２つの半円，および円弧と直線とをつないだ曲線は実線で示され，これらを重ね合わせて合成した形状は破線で示されている。

描画された形状に合致するように低周波数側から一つずつ円弧の半径，中心座標を決定していき，１番目，２番目の半円に対して，順に，中心座標をＸ_１′，Ｘ_２′，直径をＤ_１′，Ｄ_２′とし，円弧と直線とをつないだ曲線に対して，幅をＤ_３′とする。

そして，１番目，２番目の半円，直線とつながれた円弧の上で虚数部の最も大きい点に対応する周波数を順にｆ_１′，ｆ_２′，ｆ_３′とすると，

である。

なお，Ｗ_２Ｔ′は，ガス拡散性の指標となる定数である。

このようにして，描画された形状に合致するように等価回路の各コンポーネントの値を算出する。

さて，セルの運転条件を変化させて，等価回路中の各コンポーネントの数値変化を調べた。

すると，燃料ガスの露点温度を変化させた場合にはＣ_１′とＲ_１′が主に変化し，酸素含有ガスの露点温度を変化させた場合にはＣ_２′とＲ_２′が主に変化し，酸素含有ガスである空気の酸素利用率を変化させた場合にはＷ_２Ｒ′が主に変化した。

以上のことより，Ｃ_１′はアノードの電気二重層容量に相当し，Ｒ_１′はアノードの反応抵抗に相当し，Ｃ_２′はカソードの電気二重層容量に相当し，Ｒ_２′はカソードの反応抵抗に相当し，Ｗ_２Ｒ′はカソードの拡散抵抗に相当することが分かった。

なお，加湿量を増大させるとＲ_３′が低下するという理由により，Ｒ_３′は高分子膜の抵抗に相当することが分かる。

したがって，Ｃ_１′の変化を調べることにより，アノード電極触媒層の反応面積の異常，劣化が検知，把握できる。

また，Ｒ_１′の変化を調べることにより，アノード電極触媒層の反応抵抗の異常，劣化が検知，把握できる。

また，Ｃ_２′の変化を調べることにより，カソード電極触媒層の反応面積の異常，劣化が検知，把握できる。

また，Ｒ_２′の変化を調べることにより，カソード電極触媒層の反応抵抗の異常，劣化が検知，把握できる。

また，Ｗ_２Ｒ′の変化を調べることにより，カソードガス拡散層の拡散抵抗の異常，劣化が検知，把握できる。

また，Ｒ_３′の変化を調べることにより，高分子膜の加湿状態の異常，劣化が検知，把握できる。

ここで，本発明の実施の形態４のシステム制御を説明するためのフローチャート（その１）である図１９，本発明の実施の形態４のシステム制御を説明するためのフローチャート（その２）である図２０，および本発明の実施の形態４のシステム制御を説明するためのフローチャート（その３）である図２１を主として参照しながら，このようなシステム制御についてより詳細に説明する。

ステップ１〜３；発電を開始した後，随時インピーダンスを計測する。

もちろん，計測する燃料電池セルの順番はアドレス順でもよいし，順不同でもよい。
計測されたインピーダンスから等価回路のコンポーネントの値を求める。

次に等価回路のＷ_２′に関して判定を行う。

Ｗ_２′はカソードのガス拡散に基づくコンポーネントであるが，Ｗ_２Ｒ′が拡散抵抗の大きさを表している。

ステップ４〜１０；Ｗ_２Ｒ′が上昇すると，濡れの進行によりガス拡散性が低下していると判断できるため，Ｗ_２Ｒ′の値が所定値を超えた場合には，一定時間空気の利用率Ｕ_ｏ′を減らして，ガス流量を増大させ，濡れを解消させる。

一定時間空気の利用率Ｕ_ｏ′を減らす操作を行った回数は，カウントしておく。

そして，このような操作を何度も繰り返さなければならず，カウント数が所定値を越えてしまった場合には，一定時間冷却水量を下げてセルの温度を上げることで濡れを解消する。

一定時間冷却水量を減らす操作を行った回数は，カウントしておく。

そして，このような操作を何度も繰り返さなければならず，カウント数が所定値を越えてしまった場合には，電極の材料自体が劣化して濡れやすくなっていると判断し，アラームを出力し，さらに空気の利用率Ｕ_ｏ′を減らした状態で運転を続ける。

アラームは，使用者に異常を知らせたり，メンテナンスを促したり，そのメンテナンス時に不具合の原因を特定したりすることに用いることができる。

ステップ１１〜１２；Ｗ_２Ｒ′が所定値を下回る状態では，乾きの進行と判断されるため，Ｕ_ｏ′を増やすことで乾きを抑えることができる（ガス流量を減少させてもよい）。

次にＲ_３′に関して判定を行う。

Ｒ_３′は高分子膜の抵抗の大きさを表している。
ステップ１３〜１４；Ｒ_３′が上昇すると，乾きにより高分子膜の抵抗が増大していると判断できるため，冷却水量を上げて，濡れやすい状態を作り，乾きを抑えることができる。

図２０に移り，Ｒ_２′，Ｃ_２′に関して判定を行う。
Ｒ_２′はカソードの触媒層の反応抵抗を表し，Ｃ_２′はカソードの触媒層の反応面積を表す。

ステップ１５〜１９；Ｃ_２′が減少すると，電極触媒の反応性が低下し，見かけの電極面積が低下したと考えられるため，Ｃ_２′が所定値を下回っている場合は，リカバリー操作を行う。

リカバリー操作は，燃料ガスを流したままで空気を遮断して負荷電流を流したり，空気の代わりに不活性ガスを流したりしてカソードの電位を下げる（セル電圧を下げる）操作である。

これによって酸化の進行や汚染物の付着によって反応性が低下した電極触媒を復活させることができる。

しかしながら，リカバリーによって反応面積が上昇しない場合や，前回のリカバリー操作から短時間で反応面積が低下する場合には，触媒そのものの劣化が著しいため，アラームを出力して運転を停止する。

ステップ２０〜２１；Ｒ_２′が上昇すると，触媒が乾いて反応性が低下したと判断できるため，Ｒ_２′が所定値を上回っている場合には，空気の加湿量を増やす。

ステップ２２〜２３；逆に，Ｒ_２′が減少すると触媒の濡れが過剰のため，Ｒ_２′が所定値を下回っている場合には，空気の加湿量を減らす。

図２１に移り，Ｒ_１′，Ｃ_１′に関して判定を行う。Ｒ_１′はアノードの触媒層の反応抵抗を表し，Ｃ_１′はアノードの触媒層の反応面積を表す。

ステップ２４〜２８；Ｃ_１′が減少すると，アノード電極触媒が被毒されて反応性が低下し，見かけの電極面積が低下したと考えられるため，Ｃ_１′が所定値を下回っている場合には，エアーブリード量を増やす。

エアーブリードとは，燃料ガスに微量の空気を添加して触媒を被毒させる一酸化炭素を触媒表面で酸化して除去するものである。

エアーブリード量を増やしても，Ｃ_１′が所定値を下回っている場合には，アノード電極触媒の劣化が著しいと判断し，アラームを出力して運転を停止する。

ステップ２９〜３０；Ｒ_１′が上昇すると，燃料ガス量が過剰であることによりアノード触媒が乾いて反応性が低下したと判断できるため，Ｒ_１′が所定値を上回っている場合には，燃料の利用率Ｕ_ｆを下げて運転を行う（なお，燃料ガスの加湿量を上げてもよい）。

ステップ３１〜３２；逆に，Ｒ_１′が減少すると，触媒の濡れが過剰と判断できるため，Ｒ_１′が所定値を下回っている場合には，燃料の利用率Ｕ_ｆを上げて運転を行う（なお，燃料ガスの加湿量を下げてもよい）。

ステップ３３〜３４；Ｃ_１′が上昇すると，エアーブリード量が過剰と判断できるため，Ｃ_１′が所定値を上回っている場合には，エアーブリード量を減らす。

なお，以上における種々の所定値は，制御によって正常な運転状態が維持できる範囲で適切に設定を行う。

このようにして，対象セルの運転状態の判定が終了すると，接続装置制御部８０４から次の対象セルのアドレス信号を送信する。

そして，アドレス信号と自動接続装置４４のアドレスが一致する対象セルのインピーダンス計測および制御を，同様のフローによって行う。

かくして，一つのセルの測定が終了すると，アドレス信号を切り替え，燃料電池スタック８０２内のすべての燃料電池セルを連続的に測定することができる。

本実施の形態によれば，簡易な配線による低コストな自己診断機能により，異常なセルを容易に判定し，異常原因を特定でき，適切な制御を行うことで信頼性の高い運転を可能とした燃料電池システムを得ることができる。

次に本発明の実施例を具体的に説明する。

（実施例１）
実施例１における燃料電池発電システムの作製；始めにガス拡散層を以下の方法で作製した。

カーボンペーパー（東レ（株）製ＴＧＰＨ−０６０）にポリテトラフルオロエチレンの分散液（ダイキン工業（株）製ルブロンＬＤＷ−４０）を乾燥重量として１０重量％含侵させた後，熱風乾燥機を用いて３５０℃で加熱することで撥水処理を行った。

さらに炭素粉末とフッ素樹脂からなる高分子含有導電層を形成した。

すなわち炭素粉末としての電気化学工業（株）製デンカブラックに，フッ素樹脂としてのポリテトラフルオロエチレンの分散液（ダイキン製ルブロンＬＤＷ−４０）を，乾燥重量で３０重量％混合して分散液を作製した。そして，このようにして作成した分散液を，前述のように撥水処理したカーボンペーパーに塗工し，熱風乾燥機を用いて３５０℃で加熱することで高分子含有導電層を含むガス拡散層を作製した。

次に電解質膜−電極接合体（ＭＥＡ）を以下の方法で作製した。

導電性炭素粉末に平均粒径約３０Åの白金粒子を５０重量％担持したもの（田中貴金属工業（株）製ＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ）１０ｇに水１０ｇを加え，水素イオン伝導性高分子電解質の９重量％エタノール溶液（旭硝子（株）製フレミオン）５５ｇを混合し，触媒ぺ−ストを作製した。

このペーストをポリプロピレンフィルム上にワイヤーバーを用いたバーコーティングにより塗布し乾燥することで，酸化剤極側触媒層とした。触媒層の塗布量は，白金の含有量が１ｃｍ^２当り０．３ｍｇになるように調整した。

導電性炭素粉末に白金−ルテニウム合金を担持したもの（田中貴金属工業（株）製ＴＥＣ６１Ｅ５４）１０ｇに水１０ｇを加え，水素イオン伝導性高分子電解質の９％エタノール溶液（旭硝子（株）製フレミオン）５０ｇを混合し，触媒ぺ−ストを作製した。

このペーストをポリプロピレンフィルム上にワイヤーバーを用いたバーコーティングにより塗布し乾燥することで，燃料極側触媒層とした。触媒層の塗布量は，白金の含有量が１ｃｍ^２当り０．３ｍｇになるように調整した。

この触媒層付きポリプロピレンフィルムをそれぞれ６ｃｍ角に切り，水素イオン伝導性高分子電解質膜（ジャパンゴアテックス（株）社製ゴア−セレクト，膜厚３０μｍ）を，前述した触媒層付きの２組のポリプロピレンフィルムで触媒層が内側になるように挟んだ。そして，このようにして２組のポリプロピレンフィルムで挟んだ高分子電解質膜を，１３０℃で１０分間ホットプレスした後，ポリプロピレンフィルムを除去し，触媒層付高分子電解質膜を得た。

この触媒層付高分子電解質膜の両側にガス拡散層を，その高分子含有導電層が内側になるように挟んでＭＥＡとした。

一方，黒鉛板にガス流路と冷却水流路を切削加工してセパレータ板を作製した。

ＭＥＡを一対のセパレータ板で挟み，燃料電池セルを構成した。

この燃料電池セルを用いて，実施の形態１の構成の燃料電池発電システムを作製した。

実施例１における燃料電池発電システムの運転の開始；燃料極側には，改質ガスを模擬した混合ガス（水素８０％，二酸化炭素２０％，一酸化炭素２０ｐｐｍ）にエアーブリードとして混合ガスの体積の１％の量の空気を加えたものを露点が７０℃となるように加湿して供給し，酸素極側には，露点が７０℃となるように加湿した空気を供給した。

燃料利用率８０％，酸素利用率４０％，電流密度２００ｍＡ／ｃｍ^２で発電を行った。
冷却水を，燃料電池セル５０１の入口側で７０℃，出口側で７２〜７５℃になるように調整した。

燃料電池セル５０１の電圧は，０．７５Ｖだった。

実施例１における燃料電池発電システムの運転の制御；交流信号発生部５０３で１Ｈｚ，２Ｈｚ，４Ｈｚ，８Ｈｚ，１６Ｈｚ，３２Ｈｚ，６４Ｈｚ，１２８Ｈｚ，２５６Ｈｚの交流信号を順次発生させ，その信号に同期して負荷電流を制御した。負荷電流は，２００ｍＡ／ｃｍ^２の直流に±１０ｍＡ／ｃｍ^２の正弦波を重畳した電流とした。

その時の電圧変化を電圧測定部５０４で観測し，インピーダンス計測部５０５でインピーダンスを求めて，図７〜９のフローに従って制御を行った。

本発明の実施例１および比較例におけるセル電圧の経時変化を示した図である図２２に，実施例１のセル電圧１５１として，セル電圧の経時変化を示す。

運転を開始してから５０００時間経過後も，セル電圧１５１は０．７０Ｖ以上を維持した。

（実施例２）
実施例１と同様に燃料電池セルを構成し，この燃料電池セルを用いて実施例１と同様に実施の形態１の構成の燃料電池発電システムを作製した。

実施例１と同様に運転を行い，図７〜９のフローに従って制御を行った。

ただし，実施例２においては，図９中のステップ３０およびステップ３２のＵ_ｆの増減は行わなかった。

本発明の実施例２〜６におけるセル電圧の経時変化を示した図である図２３に，実施例２のセル電圧１６１として，セル電圧の経時変化を示す。
運転を開始してから５０００時間経過後も，セル電圧１６１は０．７０Ｖ以上を維持した。

（実施例３）
実施例１と同様に燃料電池セルを構成し，この燃料電池セルを用いて実施例１と同様に実施の形態１の構成の燃料電池発電システムを作製した。

実施例１と同様に運転を行い，図７〜９のフローに従って制御を行った。

ただし，実施例３においては，図９中のステップ２５およびステップ３４のエアーブリード量の増減は行わなかった。

図２３に，実施例３のセル電圧１６２として，セル電圧の経時変化を示す。
運転を開始してから４５００時間経過後も，セル電圧１６２は０．７０Ｖ以上を維持した。

（実施例４）
実施例１と同様に燃料電池セルを構成し，この燃料電池セルを用いて実施例１と同様に実施の形態１の構成の燃料電池発電システムを作製した。

実施例１と同様に運転を行い，図７〜９のフローに従って制御を行った。

ただし，実施例４においては，図８中のステップ２１およびステップ２３の空気加湿量の増減は行わなかった。

図２３に，実施例４のセル電圧１６３として，セル電圧の経時変化を示す。
運転を開始してから４０００時間経過後も，セル電圧１６３は０．７０Ｖ以上を維持した。

（実施例５）
実施例１と同様に燃料電池セルを構成し，この燃料電池セルを用いて実施例１と同様に実施の形態１の構成の燃料電池発電システムを作製した。

実施例１と同様に運転を行い，図７〜９のフローに従って制御を行った。

ただし，実施例５においては，図７中のステップ１２およびステップ１４の冷却水量の増減は行わなかった。

図２３に，実施例５のセル電圧１６４として，セル電圧の経時変化を示す。
運転を開始してから３５００時間経過後も，セル電圧１６４は０．７０Ｖ以上を維持した。

（実施例６）
実施例１と同様に燃料電池セルを構成し，この燃料電池セルを用いて実施例１と同様に実施の形態１の構成の燃料電池発電システムを作製した。

実施例１と同様に運転を行い，図７〜９のフローに従って制御を行った。

ただし，実施例６においては，図７中のステップ５およびステップ８およびステップ１０のＵ_ｏの増減は行わなかった。

図２３に，実施例６のセル電圧１６５として，セル電圧の経時変化を示す。
運転を開始してから３０００時間経過後も，セル電圧１６５は０．７０Ｖ以上を維持した。

（実施例７）
実施例７における燃料電池発電システムの作製；実施例１と同様に燃料電池セルを構成し，この燃料電池セルを用いて実施の形態２の構成の燃料電池発電システムを作製した。

実施例７における燃料電池発電システムの運転の開始；燃料極側には露点が７０℃となるように加湿した水素ガスを供給し，酸素極側には露点が７０℃となるように加湿した空気を供給し，燃料利用率８０％，酸素利用率４０％，定格電流密度２００ｍＡ／ｃｍ^２で発電を行った。

冷却水を，燃料電池セル６０１の入口側で７０℃，出口側で７２〜７５℃になるように調整した。

実施例７における燃料電池発電システムの運転の制御；毎日，夜には２時間電流密度を１００ｍＡ／ｃｍ^２に減らし，その後電流密度をゼロにして燃料電池セル６０１を冷却し，システムを停止した。

朝には１時間電流密度１００ｍＡ／ｃｍ^２で運転した後，定格電流密度で運転を行った。

電流密度を増減するには，負荷制御部６０３から制御信号を発し，負荷６０２の負荷電流をステップ状に増減する。

負荷増減時の電圧の変化を電圧測定部６０４で観測し，デジタル化してフーリエ変換部６０５でフーリエ変換した。

そして，インピーダンス計測部６０６でインピーダンスを求めて，図７〜９のフローに従って制御を行った。

実施例１と同様に，運転を開始してから５０００時間経過後も，セル電圧は０．７０Ｖ以上を維持した。

（実施例８）
実施例８における燃料電池発電システムの作製；実施例１と同様に燃料電池セルを構成し，この燃料電池セルを６０個積層して燃料電池スタックを構成した。

これを用いて実施の形態３の構成の燃料電池発電システムを作製した。

実施例８における燃料電池発電システムの運転の開始；各燃料電池セル７０１のセパレータ板からリード線を引き出し，電圧測定部７０５に接続した。

燃料極側には露点が７０℃となるように加湿した水素ガスを供給し，酸素極側には露点が７０℃となるように加湿した空気をそれぞれ供給し，燃料利用率８０％，酸素利用率４０％，定格電流密度２００ｍＡ／ｃｍ^２で発電を行った。

冷却水を，燃料電池スタック７０２の入口側で７０℃，出口側で７２〜７５℃になるように調整した。

実施例８における燃料電池発電システムの運転の制御；実施例７と同様に，電流密度を増減して運転を行い，その時のインピーダンスを計測して，図７〜９のフローに従って制御を行った。
実施例１と同様に，運転を開始してから５０００時間経過後も，セル電圧は０．７０Ｖ以上を維持した。

（比較例）
比較例における燃料電池発電システムの作製；本比較例の燃料電池発電システムを，実施例１と類似した構成をもつ燃料電池発電システムとして作製した。

比較例における燃料電池発電システムの運転の開始；実施例１と同様に，燃料極側には露点が７０℃となるように加湿した水素ガスを供給し，酸素極側には露点が７０℃となるように加湿した空気をそれぞれ供給し，燃料利用率８０％，酸素利用率４０％，電流密度２００ｍＡ／ｃｍ^２で発電を行った。

比較例における燃料電池発電システムの運転の制御；本比較例の燃料電池発電システムの運転は，負荷電流は変動させず，インピーダンスも計測しないで行った。

図２２に，比較例のセル電圧１５２として，セル電圧の経時変化を示す。

運転を開始してから２０００時間経過後には，セル電圧１５２は０．７０Ｖに低下し，その後２５００時間で，発電電圧が急激に低下して発電が停止した。

上述の実施例１〜８と比較例とを比較することにより，本発明によれば，燃料電池セルの状況を把握することができ，これにより燃料電池の最適な運転条件を維持できるため，長時間安定して燃料電池の発電を維持できることが明らかとなる。

また，本発明のプログラムは，上述した本発明の燃料電池運転方法の全部または一部のステップの動作をコンピュータにより実行させるためのプログラムであって，コンピュータと協働して動作するプログラムである。

また，本発明の記録媒体は，上述した本発明の燃料電池運転方法の全部または一部のステップの全部または一部の動作をコンピュータにより実行させるためのプログラムを担持した記録媒体であり，コンピュータにより読み取り可能且つ，読み取られた前記プログラムが前記コンピュータと協動して前記動作を実行する記録媒体である。

なお，本発明の上記「一部のステップ」とは，それらの複数のステップの内の，一つまたは幾つかのステップを意味する。

また，本発明の上記「ステップ（または，工程，動作，作用等）の動作」とは，前記ステップの全部または一部の動作を意味する。

また，本発明のプログラムの一利用形態は，コンピュータにより読み取り可能な記録媒体に記録され，コンピュータと協働して動作する態様であっても良い。

また，本発明のプログラムの一利用形態は，伝送媒体中を伝送し，コンピュータにより読みとられ，コンピュータと協働して動作する態様であっても良い。

また，記録媒体としては，ＲＯＭ等が含まれ，伝送媒体としては，インターネット等の伝送媒体，光・電波・音波等が含まれる。

また，上述した本発明のコンピュータは，ＣＰＵ等の純然たるハードウェアに限らず，ファームウェアや，ＯＳ，更に周辺機器を含むものであっても良い。

なお，以上説明した様に，本発明の構成は，ソフトウェア的に実現しても良いし，ハードウェア的に実現しても良い。

本発明にかかる燃料電池システム，燃料電池運転方法，プログラム，および記録媒体は，燃料電池の発電異常の原因に応じたより信頼性の高い対処を行うことができ，有用である。

本発明の実施の形態１の燃料電池発電システムの構成図 本発明の実施の形態１の周波数をスイープさせて測定したインピーダンスをプロットした説明図 本発明の実施の形態１のセルのインピーダンスを表す等価回路の説明図 本発明の実施の形態１における，交流電流振幅の直流電流に対する比とＳ／Ｎ比との関係を示す図 本発明の実施の形態１のコール−コールプロットの説明図 本発明の実施の形態１の空気の利用率を変えて測定した場合の等価回路のコンポーネントの組をプロットした説明図 本発明の実施の形態１のシステム制御を説明するためのフローチャート（その１） 本発明の実施の形態１のシステム制御を説明するためのフローチャート（その２） 本発明の実施の形態１のシステム制御を説明するためのフローチャート（その３） 本発明の実施の形態１のシステム制御における（Ｃ_３，Ｒ_３）のエリアを示すための説明図 本発明の実施の形態１のシステム制御における（Ｃ_２，Ｒ_２）のエリアを示すための説明図 本発明の実施の形態１のシステム制御における（Ｃ_１，Ｒ_１）のエリアを示すための説明図 本発明の実施の形態２の燃料電池発電システムの構成図 本発明の実施の形態３の燃料電池発電システムの構成図 本発明の実施の形態４の燃料電池発電システムの構成図 本発明の実施の形態４のセル内蔵の自動接続装置４４の構成図 本発明の実施の形態４のセルのインピーダンスを表す等価回路の説明図 本発明の実施の形態４のコール−コールプロットの説明図 本発明の実施の形態４のシステム制御を説明するためのフローチャート（その１） 本発明の実施の形態４のシステム制御を説明するためのフローチャート（その２） 本発明の実施の形態４のシステム制御を説明するためのフローチャート（その３） 本発明の実施例１および比較例におけるセル電圧の経時変化を示した図 本発明の実施例２〜６におけるセル電圧の経時変化を示した図 従来の燃料電池発電システム１のブロック図

符号の説明

１ 燃料電池発電システム
２１，２２，…，２ｎ スタック
３１，３２，…，３ｍ セル
４，５ 配線
５１ 周波数切換器
６ インバータ
７１，７２，…，７ｎ インピーダンス測定装置
８ コンピュータ
４１ カソード側セパレータ
４２ アノード側セパレータ
４３ ＭＥＡ
４４ 自動接続装置
４５ 接続装置制御線
４６ 電圧測定線
４７ 電流線
５０１ 燃料電池セル
５０２ 負荷
５０３ 交流信号発生部
５０４ 電圧測定部
５０５ インピーダンス計測部
５０６ 燃料電池制御部
６０１ 燃料電池セル
６０２ 負荷
６０３ 負荷制御部
６０４ 電圧測定部
６０５ フーリエ変換部
６０６ インピーダンス計測部
６０７ 燃料電池制御部
７０１ 燃料電池セル
７０２ 燃料電池スタック
７０３ 負荷
７０４ 負荷制御部
７０５ 電圧測定部
７０６ フーリエ変換部
７０７ インピーダンス計測部
７０８ 燃料電池制御部
８０１ 燃料電池セル
８０２ 燃料電池スタック
８０３ インバータ
８０４ 接続装置制御部
８０５ 燃料電池制御部
８０６ インピーダンス計測部
８０７ 電子負荷部
８０８ 交流信号発生部
８０９ 電圧測定部
９０１ （Ｃ_３，Ｒ_３）の初期値
１００１ （Ｃ_２，Ｒ_２）の初期値
１１０１ （Ｃ_１，Ｒ_１）の初期値
１５１ 実施例１のセル電圧
１５２ 比較例のセル電圧
１６１ 実施例２のセル電圧
１６２ 実施例３のセル電圧
１６３ 実施例４のセル電圧
１６４ 実施例５のセル電圧
１６５ 実施例６のセル電圧

Claims (45)

1. 発電のために運転が行われる燃料電池に対する負荷電流を変動させる負荷電流変動手段と，
   前記負荷電流の変動に対する電圧応答に関する測定を行う測定手段と，
   前記電圧応答に関する測定の結果に基づいて，前記燃料電池のインピーダンスに関する計算を行う計算手段と，
   前記インピーダンスに関する計算の結果を利用して，前記燃料電池の運転の条件を変化させる燃料電池制御手段とを備えた燃料電池システム。
2. 前記燃料電池のセルを，直列に接続された，（１）抵抗値Ｒ_ｓの抵抗と，（２）前記セルのアノードの反応インピーダンスに相当する，並列に接続された容量値Ｃ_１のコンデンサおよび抵抗値Ｒ_１の抵抗と，（３）前記セルのカソードの反応インピーダンスに相当する，並列に接続された容量値Ｃ_２のコンデンサおよび抵抗値Ｒ_２の抵抗と，（４）前記セルのカソードの拡散インピーダンスに相当する，並列に接続された容量値Ｃ_３のコンデンサおよび抵抗値Ｒ_３の抵抗とを有する等価回路で表した場合，
   前記燃料電池のインピーダンスに関する計算とは，前記容量値Ｃ_１，前記抵抗値Ｒ_１，前記容量値Ｃ_２，前記抵抗値Ｒ_２，前記容量値Ｃ_３，および前記抵抗値Ｒ_３の計算である請求項１記載の燃料電池システム。
3. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１と前記抵抗値Ｒ_１との組（Ｃ_１，Ｒ_１）が，前記容量値Ｃ_１に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_１に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ａ_１ ^（Ｌ），定数ｂ_１ ^（Ｌ）によって定義される領域
   

   

   に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関するエアーブリード量が増やされるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
4. 前記エアーブリード量が増やされても，前記組（Ｃ_１，Ｒ_１）が前記所定の領域に入っている場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が停止される請求項３記載の燃料電池システム。
5. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１と前記抵抗値Ｒ_１との組（Ｃ_１，Ｒ_１）が，前記容量値Ｃ_１に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_１に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ａ_１ ^（Ｕ），定数ｂ_１ ^（Ｕ）によって定義される領域
   

   

   に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関するエアーブリード量が減らされるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
6. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１と前記抵抗値Ｒ_１との組（Ｃ_１，Ｒ_１）が，前記容量値Ｃ_１に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_１に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_１ ^（Ｌ），定数ｄ_１ ^（Ｌ）によって定義される領域
   

   

   に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関する燃料ガス利用率が増やされるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
7. 前記所定の領域とは，前記定数ｃ_１ ^（Ｌ），前記定数ｄ_１ ^（Ｌ）に加えて，定数ａ_１ ^（Ｌ），定数ｂ_１ ^（Ｌ），定数ａ_１ ^（Ｕ），定数ｂ_１ ^（Ｕ）によって定義される領域
   

   

   である請求項６記載の燃料電池システム。
8. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１と前記抵抗値Ｒ_１との組（Ｃ_１，Ｒ_１）が，前記容量値Ｃ_１に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_１に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_１ ^（Ｕ），定数ｄ_１ ^（Ｕ）によって定義される領域
   

   

   に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関する燃料ガス利用率が減らされるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
9. 前記所定の領域とは，前記定数ｃ_１ ^（Ｕ），前記定数ｄ_１ ^（Ｕ）に加えて，定数ａ_１ ^（Ｌ），定数ｂ_１ ^（Ｌ），定数ａ_１ ^（Ｕ），定数ｂ_１ ^（Ｕ）によって定義される領域
   

   

   である請求項８記載の燃料電池システム。
10. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_２と前記抵抗値Ｒ_２との組（Ｃ_２，Ｒ_２）が，前記容量値Ｃ_２に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_２に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ａ_２ ^（Ｌ），定数ｂ_２ ^（Ｌ）によって定義される領域
    

    

    に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池におけるカソード電極触媒に関する所定のリカバリーが行われるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
11. 前記所定のリカバリーが行われてから所定の時間がたったときにも，前記組（Ｃ_２，Ｒ_２）が前記所定の領域に入っている場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が停止される請求項１０記載の燃料電池システム。
12. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_２と前記抵抗値Ｒ_２との組（Ｃ_２，Ｒ_２）が，前記容量値Ｃ_２に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_２に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_２ ^（Ｌ），定数ｄ_２ ^（Ｌ）によって定義される領域
    

    

    に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する加湿量が減らされるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
13. 前記所定の領域とは，前記定数ｃ_２ ^（Ｌ），前記定数ｄ_２ ^（Ｌ）に加えて，定数ａ_２ ^（Ｌ），定数ｂ_２ ^（Ｌ）によって定義される領域
    

    

    
    である請求項１２記載の燃料電池システム。
14. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_２と前記抵抗値Ｒ_２との組（Ｃ_２，Ｒ_２）が，前記容量値Ｃ_２に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_２に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_２ ^（Ｕ），定数ｄ_２ ^（Ｕ）によって定義される領域
    

    

    
    に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する加湿量が増やされるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
15. 前記所定の領域とは，前記定数ｃ_２ ^（Ｕ），前記定数ｄ_２ ^（Ｕ）に加えて，定数ａ_２ ^（Ｌ），定数ｂ_２ ^（Ｌ）によって定義される領域
    

    

    
    である請求項１４記載の燃料電池システム。
16. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_３と前記抵抗値Ｒ_３との組（Ｃ_３，Ｒ_３）が，前記容量値Ｃ_３に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_３に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ａ_３ ^（Ｌ），定数ｂ_３ ^（Ｌ）によって定義される領域
    

    

    
    に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される冷却水の水量が減らされるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
17. 前記所定の領域とは，前記定数ａ_３ ^（Ｌ），前記定数ｂ_３ ^（Ｌ）に加えて，定数ｃ_３ ^（Ｌ），定数ｄ_３ ^（Ｌ），定数ｃ_３ ^（Ｕ），定数ｄ_３ ^（Ｕ）によって定義される領域
    

    

    
    である請求項１６記載の燃料電池システム。
18. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_３と前記抵抗値Ｒ_３との組（Ｃ_３，Ｒ_３）が，前記容量値Ｃ_３に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_３に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ａ_３ ^（Ｕ），定数ｂ_３ ^（Ｕ）によって定義される領域
    

    

    
    に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される冷却水の水量が増やされるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
19. 前記所定の領域とは，前記定数ａ_３ ^（Ｕ），前記定数ｂ_３ ^（Ｕ）に加えて，定数ｃ_３ ^（Ｌ），定数ｄ_３ ^（Ｌ），定数ｃ_３ ^（Ｕ），定数ｄ_３ ^（Ｕ）によって定義される領域
    

    

    
    である請求項１８記載の燃料電池システム。
20. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_３と前記抵抗値Ｒ_３との組（Ｃ_３，Ｒ_３）が，前記容量値Ｃ_３に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_３に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_３ ^（Ｌ），定数ｄ_３ ^（Ｌ）によって定義される領域
    

    

    
    に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する酸化剤ガス利用率が増やされるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
21. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_３と前記抵抗値Ｒ_３との組（Ｃ_３，Ｒ_３）が，前記容量値Ｃ_３に関する横軸と前記抵抗値Ｒ_３に関する縦軸とをもつ座標平面における，定数ｃ_３ ^（Ｕ），定数ｄ_３ ^（Ｕ）によって定義される領域
    

    

    
    に含まれる所定の領域に入っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する酸化剤ガス利用率が減らされるように変化させられる請求項２記載の燃料電池システム。
22. 前記酸化剤ガス利用率が所定の回数を超えて減らされた場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が前記酸化剤ガス利用率が減らされたままで継続される請求項２１記載の燃料電池システム。
23. 前記燃料電池のセルを，直列に接続された，（１）並列に接続された，アノードの電気二重層容量に相当する容量値Ｃ_１′のコンデンサおよびアノードの反応抵抗に相当する抵抗値Ｒ_１′の抵抗と，（２）並列に接続された，（２ａ）カソードの電気二重層容量に相当する容量値Ｃ_２′のコンデンサ，および（２ｂ）直列に接続された，カソードの反応抵抗に相当する抵抗値Ｒ_２′の抵抗，およびカソードの拡散抵抗に相当する抵抗値Ｗ_２Ｒ′をもつワールブルグ抵抗と，（３）高分子膜の抵抗に相当する抵抗値Ｒ_３′の抵抗とを有する等価回路で表した場合，
    前記燃料電池のインピーダンスに関する計算とは，前記容量値Ｃ_１′，前記抵抗値Ｒ_１′，前記容量値Ｃ_２′，前記抵抗値Ｒ_２′，前記抵抗値Ｗ_２Ｒ′，および前記抵抗値Ｒ_３′の計算である請求項１記載の燃料電池システム。
24. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１′が，所定の下限容量値を下回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関するエアーブリード量が増やされるように変化させられる請求項２３記載の燃料電池システム。
25. 前記エアーブリード量が増やされても，前記容量値Ｃ_１′が前記所定の下限容量値を下回っている場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が停止される請求項２４記載の燃料電池システム。
26. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_１′が，所定の上限容量値を上回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関するエアーブリード量が減らされるように変化させられる請求項２３記載の燃料電池システム。
27. 前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｒ_１′が，所定の下限抵抗値を下回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関する燃料ガス利用率が増やされるように変化させられる請求項２３記載の燃料電池システム。
28. 前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｒ_１′が，所定の上限抵抗値を上回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の燃料ガスに関する燃料ガス利用率が減らされるように変化させられる請求項２３記載の燃料電池システム。
29. 前記燃料電池の運転の条件は，前記容量値Ｃ_２′が，所定の下限容量値を下回っている場合には，前記燃料電池におけるカソード電極触媒に関する所定のリカバリーが行われるように変化させられる請求項２３記載の燃料電池システム。
30. 前記所定のリカバリーが行われてから所定の時間がたったときにも，前記容量値Ｃ_２′が，前記所定の下限容量値を下回っている場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が停止される請求項２９記載の燃料電池システム。
31. 前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｒ_２′が，所定の下限抵抗値を下回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する加湿量が減らされるように変化させられる請求項２３記載の燃料電池システム。
32. 前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｒ_２′が，所定の上限抵抗値を上回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する加湿量が増やされように変化させられる請求項２３記載の燃料電池システム。
33. 前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｗ_２Ｒ′が，所定の下限抵抗値を下回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する酸化剤ガス利用率が増やされるように変化させられる請求項２３記載の燃料電池システム。
34. 前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｗ_２Ｒ′が，所定の上限抵抗値を上回っている場合には，前記燃料電池に供給される所定の酸化剤ガスに関する酸化剤ガス利用率が減らされるように変化させられる請求項２３記載の燃料電池システム。
35. 前記酸化剤ガス利用率が所定の回数を超えて減らされた場合には，前記燃料電池に供給される冷却水の水量が減らされるように変化させられる請求項３４記載の燃料電池システム。
36. 前記燃料電池に供給される冷却水の水量が所定の回数を超えて減らされた場合には，所定の警告が外部に対して発せられ，前記燃料電池の運転が前記酸化剤ガス利用率がさらに減らされた上で継続される請求項３５記載の燃料電池システム。
37. 前記燃料電池の運転の条件は，前記抵抗値Ｒ_３′が，所定の上限抵抗値を上回っている場合には，前記燃料電池に供給される冷却水の水量が増やされるように変化させられる請求項２３記載の燃料電池システム。
38. 前記負荷電流は，前記燃料電池が出力する直流電流に重畳される交流電流であり，
    前記負荷電流を変動させるとは，前記重畳される交流電流の周波数を変動させることであり，
    前記インピーダンスに関する計算は，前記周波数が変動させられる交流電流の複数の周波数における前記燃料電池のインピーダンスの計算結果に基づいて行われる請求項１記載の燃料電池システム。
39. 前記負荷電流を変動させるとは，前記負荷電流の電流値をステップ状に変動させることであり,
    前記インピーダンスに関する計算は，前記電流値がステップ状に変動させられる負荷電流の時間関数をフーリエ変換することにより得られる周波数関数，および前記負荷電流の変動に対する電圧応答の時間関数をフーリエ変換することにより得られる周波数関数に基づいて行われる請求項１記載の燃料電池システム。
40. 前記燃料電池は，複数のセルを有し，
    前記測定手段は，前記電圧応答に関する測定を前記セルごとに行い，
    前記計算手段は，前記燃料電池のインピーダンスに関する計算を前記セルごとに行い，
    前記燃料電池制御手段は，前記燃料電池の運転の条件を前記セルごとに変化させる請求項１記載の燃料電池システム。
41. 前記負荷電流変動手段に前記複数のセルを電気的に接続するための第一の配線と，
    前記測定手段に前記複数のセルを電気的に接続するための第二の配線と，
    前記複数のセルと前記第一の配線との電気的な接続を行うか否かの切り替え，および前記複数のセルと前記第二の配線との電気的な接続を行うか否かの切り替えを行うための， 前記セルごとに設けられた複数の接続手段と，
    所定の制御信号を利用して前記複数の接続手段を制御するための接続手段制御手段とをさらに備えた請求項４０記載の燃料電池システム。
42. 前記燃料電池は，直交変換用インバータに対して直列に接続されている請求項１記載の燃料電池システム。
43. 発電のために運転が行われる燃料電池に対する負荷電流を変動させる負荷電流変動ステップと，
    前記負荷電流の変動に対する電圧応答に関する測定を行う測定ステップと，
    前記電圧応答に関する測定の結果に基づいて，前記燃料電池のインピーダンスに関する計算を行う計算ステップと，
    前記インピーダンスに関する計算の結果を利用して，前記燃料電池の運転の条件を変化させる燃料電池制御ステップとを備えた燃料電池運転方法。
44. 請求項４３記載の燃料電池運転方法の，発電のために運転が行われる燃料電池に対する負荷電流を変動させる負荷電流変動ステップと，前記電圧応答に関する測定の結果に基づいて，前記燃料電池のインピーダンスに関する計算を行う計算ステップと，前記インピーダンスに関する計算の結果を利用して，前記燃料電池の運転の条件を変化させる燃料電池制御ステップとをコンピュータに実行させるためのプログラム。
45. 請求項４４記載のプログラムを担持した記録媒体であって，コンピュータにより処理可能な記録媒体。

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