JP2005526365A - 燃料電池及び燃料電池構成要素における障害状況を指示する方法及び装置 - Google Patents
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Abstract
燃料電池における障害を検出し且つ識別するための装置及び方法を開示する。燃料電池に関するインピーダンス・スペクトルが、燃料電池における障害状況を識別するために、障害基準と比較される。時間依存変動電流は、選択された周波数にて燃料電池から引き出され、該周波数における燃料電池のインピーダンスが測定される。このことは、ある一定の周波数の範囲において、または該周波数の範囲にわたるインピーダンス・スペクトルを与える周波数の組み合わせにおいて、随意選択的に繰り返されてもよい。障害基準は、前記測定されたインピーダンス・スペクトルを障害状況と比較することによって識別されるかもしれない、一つまたはそれより多くの障害状況を識別する。
Description
本発明は、燃料電池、燃料電池スタック(積層体)、燃料電池システム及び/または燃料電池構成要素における障害状況を指示する方法及び装置に関する。
燃料電池は、燃料と酸化体を結合し、且つこれらの構成要素における化学エネルギーの小部分を有用な電力へ変換する電気−化学エネルギー変換装置である。純粋な水素が、燃料として使用されるとき、副産物は、熱及び水だけである。
燃料電池は、一般に、イオン伝導体によって分離された、それぞれ、アノード(陽極)及びカソード(陰極)と称される二つの電極を有している。イオン伝導体は、低いガス透過性及び低い電気伝導度を有していなければならない。電極は、層をなし且つ液体またはガスが透過可能な多孔構造であり、且つ電気的回路に接続されている。燃料と酸化体は、燃料電池の両側に配送され、そして燃料分子は酸化され且つアノードにおいて分離される。結果として生ずる電子は、外部回路を通して流れ、且つ電気的負荷に対して動力を供給するために使用され得る。等しい大きさの電流が、イオン伝導体内において電荷キャリアによって、燃料電池内を流れる。一般的な電荷キャリアは、酸媒体におけるヒドロニウム・イオン、アルカリ媒体における水酸化物イオン及び固体イオン伝導体内に存在する可動イオン種を含んでいる。
カソードにおいては、電子が、酸化体を還元し、そして、例えば、水のような最終反応生成物を生成すべくイオン種と再結合する。
理論上は、化学酸化を受けることが可能などのような物質も、燃料として使用され得る。同様に、充分に高い割合で還元され得るならば、いかなる物質も酸化体となり得る。しかしながら、実際的なシステムは、水素天然ガス及びメタノールのような、いくつかの燃料選定に限定され、且つ酸化体流として空気中に存在する酸素を一般に使用する。全体の燃料電池反応は、もしも、水素が酸素の存在のもとで加熱着火されるならば生起されるであろうものと同様の反応である。しかしながら、このやり方にて生成されるエネルギーは、反応物と生成物の間のエンタルピー変化に対応する。それゆえ、有用な作業が、熱エネルギーへの逐次変換によって提供されなければならない。これら全ての変換は、燃料電池内の実在する構造材料の熱伝導特性によって限定される。方向付けされた電子の流れの形態で燃料の化学エネルギーを放出させることによって、燃料電池は、大きな温度の相違なしにより高い効率を達成することを可能とさせる。
一般に、全ての燃料電池は、障害モードを有しており、それら障害モードのいくつかは、考慮中の燃料電池の特別なタイプに特有のものである。例えば、高分子電解質膜燃料電池(‘PEMFC’)は、一般的な例では、水の正規の沸点よりも下で動作させ、且つイオン伝導体として固体ポリマー膜を使用する、タイプの燃料電池である。この膜は、また、二つの電極の間の電気的絶縁体としても、そして反応体ガスを分離する不浸透性のバリアとしても動作する。PEMFCは、比較的低い温度で動作し、そしていかなる配向においても動作する能力をそれらに与える液体電解質を有していない。これらの特徴は、PEMFCを、車両用のそして可搬応用のための望ましい選定とさせる。
重合イオン伝導体(膜)の内部における水の存在は、PEMFC動作のために欠くことができない。しかしながら、ガス拡散層または流れ場チャネル、のような電池の他の領域における水の存在は、燃料電池における触媒部位への反応物のアクセスを妨げることによって、電池の性能に負の影響力を持ち得る。したがって、PEMFC動作は、燃料電池からの余剰水の存在と除去の間の注意深いバランスを必要とする。
加えて、流速、湿度、温度及び圧力のような、動作パラメータは、PEMFC燃料電池における水の発生に影響し且つ高度に結合されている。これらのパラメータの異なる組み合わせは、同様の方法で燃料電池の性能に影響し得て、そしてそれゆえ、それらの別々の寄与または性能への不利益な影響を識別することは困難である。
PEMFCでの水の影響に関連して、膜デハイドレーションは、結果として形態及び材料特性に劇的な変化を生じる。このデハイドレーションが起こったとき、イオン性クラスターのサイズ及び膜として作動するポリマーの微細構造内の相互連結チャネルの幅が減小する。チャネルは、膜における水和されたイオンの流れをすぼめ、且つプロトンの移動度が、膜を通してのオーミック抵抗における増大を生じた結果として、低減される。このことは、結果としてオーミック加熱を生じ且つ膜のデハイドレート領域に付加的な熱ストレスを付与する。これらの領域は、温度上昇に伴ってより高速で水が涸渇されるようになる。極端な場合には、水は、完全に除去されそして、局所温度がガラス転移温度または膜の融点より高く上昇するであろう。ブラウン・アウトとして通常知られている、これらの状況のもとにおいては、ポリマーの領域は、焼け焦げそして破損し得る。このタイプの障害の影響は、イオン伝導体が回復できないほど損傷されてしまい、且つ反応物の分離における膜の有効性が損なわれてしまうことである。
破損されたポリマーは、酸化体と燃料の間に含気性の短絡回路を生成し得る。これは、幾何学的な電力密度が高い、直列的な高電流応用については、特に大きな災害となる。このことは、例えば、電池あたり0.5ワット/cm2、またはそれより多い値で動作する乗り物用の電力プラントにおいて起こり得る。直列PEMFCスタック(積層体)内の一つの電池におけるこのタイプの障害は、スタック全体についての電流生成を停止させるであろうし、そしてさらに重要なことに、酸化体と燃料が高温において且つ活性触媒の存在状態で混合されるにつれて、安全上の問題が生じ得て、結果的に潜在的に爆発性の燃料着火を生じ得る。影響されたモジュールの寿命及び信頼性にも、欠陥を生じさせられ得る。大災害の損傷以前に完全乾燥から回復される膜は、膜における微細構造がゆっくり且つ累積的に変更されるようになるので、やはり性能劣化を被るであろう。積層触媒剥離のような、巨視的に物理的な変形は、部分的な急な乾燥及び脱湿の後に起こり得る。ポリマーは、もろくなるかもしれない。最後に、接触抵抗のような、いくつかの巨視的及び微視的界面特性は、一定圧縮力であるが水含有量が変動する状況下での膜厚変動のような、幾何学的変化によって変化するかもしれない。膜デハイドレーションは、回復できずそしてしばしば結果として保守中断時間及び追加経費を生ずる。大部分の高電力応用は、直列形態を必要とし、それゆえ単一電池の交換は、モジュール全体の分解または交換を通常必要とする。
PEMFCの多孔層における余剰水も、問題となり得る。中位のまたは高い電流密度におけるそして充分に給湿された反応物を伴うPEMFCの動作は、結果として、フラッディングとして知られる、特に燃料電池のガス拡散層内での、カソードにおける水の蓄積を生じ得る。液体水の存在は、触媒部位へ移送され得る反応物を妨げ得る二相流に導く。巨視的水層は、結果として二者択一のチャネルを通しての選択的な流れ及びブロックされたチャネルにおける反応物の局所部分的圧力におけるその後の減少を生じ得る。
デハイドレーション及びフラッディングの事象は、両者共、結果としてPEMFC燃料電池にわたる直流(‘DC’)電圧降下を生じるが、しかしながら、燃料電池の劣化はデハイドレーションまたはフラッディングによるかどうかを電圧のみの計測から判定することはできない。誤った診断及びその後の不適切な治療の適用は、障害を悪化させ得る。例えば、フラッディングは、流れの化学量論を増大させることによって緩和され得る。しかしながら、より大きな流れはより大きな乾燥速度を与える。これ故、乾燥事象は、フラッディング障害またはその逆と誤って診断され得る。
一般に、大部分の燃料電池応用においては、電池の電位が、燃料電池または燃料電池スタックの性能インジケータとして使用される。したがって、現存する監視技法は、個々のモジュールまたはスタックにおける電池電圧を測定する。電池電位における低下は、多くの競合及び同時発生メカニズムの結果であり得るから、DC測定は、いかなるタイプの燃料電池においても障害の原因を判定するのに通常は不充分である。それゆえ、望まれることは、燃料電池における特定の障害状況の判定の方法である。
本発明は、燃料電池、燃料電池スタック、または膜、電極及び膜電極アッセンブリ(MEA)のような他の燃料電池構成要素における障害状況を指示するための方法及び装置を提供することによって上述の必要性に取り組むものである。全てのそのような装置は、ここでは総称的に燃料電池と称される。
本方法及び装置は、インピーダンス・スペクトルを障害基準の少なくとも一部と比較するための入力に結合された処理装置であり、該処理装置はインピーダンス・スペクトルの一つまたはそれより多くの特性が、特定の障害状況に関連付けられた一つまたはそれより多くの障害基準を満たすときに一つまたはそれより多くの障害状況を指示する障害状況信号を生成することを含んでいる。
信号を生成することは、インピーダンス・スペクトルの特性または特性群の表示を受信することを含んでいてもよい。受信することは、周波数応答アナライザからの表示を受信することを含んでいてもよい。
生成することは、インピーダンス・スペクトルの特性または特性群の表示を生成することを含んでいてもよい。このことは、参照用インピーダンス値に対する測定されたインピーダンス値の比率の表示を生成することを含んでいてもよい。この比率は、特定の周波数を有する摂動信号に関連付けられた測定されたインピーダンス値からなっていてもよく、あるいは参照用位相値に対する測定された位相値からなっていてもよい。生成することは、比率が特定の障害状況に関連付けられた基準を満たすかどうかを判定することをさらに含んでいてもよい。
他の実施の形態において、表示を生成することは、ある周波数帯域における複数の周波数の各々について参照用インピーダンス値に対する測定されたインピーダンス値の比率の表示を生成することを含んでいてもよい。前記比率は、例えば、約1kHzから約4kHzの間の周波数において測定されたインピーダンスについて生成されていてもよく、及び/または前記比率は、例えば、約0.5Hzから約100Hzの間の周波数において測定されたインピーダンスについて生成されていてもよい。前記比率は、約0.1Hzよりも低いそして数百MHzよりも高いスペクトル範囲を含む、異なるスペクトル範囲におけるインピーダンスについて生成されていてもよい。同様に、前記比率は、二つまたはそれより多くの別個の周波数についての参照用インピーダンス値に対する測定されたインピーダンス値からなっていてもよい。
インピーダンス・スペクトルの特性または特性群の前記表示は、参照用位相値に対する測定された位相値の比率または測定された位相値と参照用位相値の間の差異であってもよい。代わりに、前記表示は、前記燃料電池のインピーダンスの他の特性に関連していてもよい。
障害状況信号は、燃料電池内における乾燥効果の存在を示すために使用されてもよく、及び/または前記信号は、燃料電池におけるフラッディング効果の存在を示すために使用されてもよい。
前記乾燥効果に関連付けられた前記信号は、約1kHzと約4kHzの間の周波数において測定されたインピーダンスについての比率が予め定義された範囲の外側であるときに、生成されてもよい。前記フラッディング効果に関連付けられた前記信号は、約0.1Hzと約100Hzの間の周波数において測定されたインピーダンスについての比率がある範囲の外側であるときに、生成されてもよい。
異なる基準は、異なる特定の障害状況に関連付けられていてもよく、そして前記方法は、少なくとも一つの異なる基準が満足されているかどうかを判定することを含んでいてもよい。前記方法は、異なる障害状況について異なる信号を対応的に生成することをさらに含んでいてもよい。前記方法は、それぞれの障害状況に関連付けられた対応する基準が満たされるときにそれぞれの障害状況を指示する信号を生成することをさらに含んでいてもよく、少なくとも一つの周波数における前記燃料電池のインピーダンスを測定することをさらに含んでいてもよい。前記方法は、ある周波数の範囲にわたってまたは複数の異なる周波数における前記燃料電池のインピーダンスを測定することを代替的に含んでいてもよい。
前記燃料電池のインピーダンスを測定することは、前記燃料電池における一定のDC負荷を維持すること、及び前記燃料電池にまたがる電流及び電圧を測定すると同時に前記燃料電池における負荷に作用する一定の振幅の周期的な摂動する信号の周波数範囲をスイープ(掃引)することを含んでいてもよい。前記方法は、電気化学インピーダンス分光(スペクトロスコピー)を含んでいてもよい。
本発明の他の態様によれば、燃料電池における障害状況を指示する方法が提供され、前記方法は、測定周波数において測定されたインピーダンスの少なくとも一つの表示を受信することと、障害基準に関連付けられた測定周波数において測定された少なくとも一つの測定されたインピーダンスの表示を識別することと、少なくとも一つの測定されたインピーダンス値が障害基準を満たすときに障害状況を指示する信号を生成することを有している。
本発明のその他の態様によれば、燃料電池のインピーダンスを測定する方法が提供される。前記方法は、前記燃料電池にわたる電圧及び前記燃料電池を通る電流を測定している間に前記燃料電池への正味負荷における周期的変動を生成すべく、前記燃料電池のエネルギーを受けるワーク負荷に結合された摂動負荷のインピーダンスを調整することを含んでいる。調整することは、ワーク負荷に並列結合された摂動負荷のインピーダンスを調整することを含んでいてもよい。
本発明の他の態様によれば、燃料電池のインピーダンスを測定する方法が提供される。前記方法は、前記燃料電池にわたる電圧及び前記燃料電池を通る電流を測定している間に前記燃料電池への正味負荷における周期的変動を生成すべく、周期的特性を有し且つ前記燃料電池のエネルギーを受けるワーク負荷に結合された摂動負荷へ制御信号を結合する制御信号を生成することを含んでいる。
本発明の他の実施の形態は、燃料電池または燃料電池構成要素における障害状況を識別するための装置であって、該装置は:燃料電池に関連するインピーダンス・スペクトルを受信するためのインピーダンス・スペクトル入力と;前記インピーダンス・スペクトルを障害基準の少なくとも一部と比較するための前記入力に結合された処理装置であって、前記インピーダンス・スペクトルの一つまたはそれより多くの特性が前記障害基準を満たすときに障害状況が存在すると判定する処理装置と;障害状況が存在するときに障害状況信号を提供する警報出力と;を具備する。
前記処理装置は、障害基準を受信するための障害基準入力を有していてもよい。前記障害基準は、メディア・リーダによって読み取ることができるコンピュータ読取可能な媒体に格納されていてもよい。前記メディア・リーダは、前記障害基準を前記処理装置に供給するための障害基準入力に結合されていてもよい。
前記警報出力は、障害状況が存在する場合を示す障害状況信号に応答する警報報知器に結合されていてもよい。前記報知器は、ランプまたはLED(発光ダイオード)またはコンピュータ・ディスプレイのような、可視インジケータ、可聴警報装置及び観察者による読み取りが可能なディスプレイのうちの一つまたはそれより多くであってもよい。前記報知器は、異なる障害状況に応答して異なる指示を提供してもよい。前記装置は、前記障害状況信号に応答して、前記障害を除去または低減するか、燃料電池システムの状態を適切なやり方で変更するか、すべく形成されていてもよい。
前記処理装置は、一つまたはそれより多くの比較器であってもよい。
前記装置は、インピーダンス・スペクトルを供給するために前記インピーダンス・スペクトル入力に結合されたインピーダンス・スペクトル測定回路をさらに備えていてもよい。
前記障害基準は、単一の周波数、ある範囲の周波数、複数の周波数、または周波数の組み合わせに関係付けた参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいてもよい。
前記装置は、PEMFCと共に使用するとき、前記障害基準は、デハイドレーション効果を識別するために約0.5Hzから約100kHzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいてもよく、またはフラッディング効果を識別するために約0.5Hzから約100Hzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいてもよく、または両方のタイプの障害を識別すべくこれらの範囲の両方における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいてもよい。
前記インピーダンス・スペクトル測定回路は:前記燃料電池に制御信号を供給するための制御信号出力、前記燃料電池電圧を測定するための電圧入力及び前記燃料電池に直列に結合された電流検知エレメントを通して流れる電流の測定単位を受ける電流入力を有するインピーダンス測定装置と;前記インピーダンス測定装置に結合されているコンピュータであって、前記インピーダンス・スペクトルを計算すべくプログラムされ、前記計算されたインピーダンス・スペクトルを処理装置に対して供給すべく前記インピーダンス・スペクトル入力に結合されているコンピュータと;前記燃料電池に結合するための負荷であって、前記燃料電池から引き出された電流を変化させるべく前記制御信号に応答する負荷と;を含む。
前記インピーダンス測定装置は、周波数応答アナライザ、ロックイン増幅器(ロックイン・アンプ)または燃料電池インピーダンスのフーリエ変換を用いるデータ収集装置であってもよい。
前記電流検知エレメントは、抵抗器、ロゴウスキー・コイルまたは電流トランスであってもよい。
前記負荷は、一般的には、前記燃料電池から時間依存変動電流を引き込み、且つ一般的には、前記時間依存変動電流の周波数は、制御信号に対応するであろう。
前記負荷は、一般的に、固定負荷と共に燃料電池に結合されている摂動負荷であり、摂動負荷と固定負荷の両方が前記燃料電池から電流を引き出す。
前記装置は、前記制御信号出力を前記燃料電池から電気的に絶縁するために前記制御信号出力に結合される絶縁回路をさらに備えていてもよい。
他の態様においては、前記装置は、前記負荷を前記燃料電池に結合するための負荷接続端子と;前記電圧入力を前記燃料電池に結合するための電圧接続端子と;前記電流入力を前記電流検知エレメントにわたって結合するための電流接続端子と;をさらに備えていてもよい。これらの端子は、当該装置を外部燃料電池に結合するために使用されてもよい。代わりに、前記装置は、前記燃料電池と一体的に組み立てられてもよい。
他の実施の形態においては、本発明は、燃料電池または燃料電池構成要素を組み込んでいるシステム内で、燃料電池または燃料電池構成要素における障害状況を識別する装置であって、該装置は:燃料電池に関連するインピーダンス・スペクトルを受信するインピーダンス・スペクトル入力と;前記インピーダンス・スペクトルを障害基準の少なくとも一部と比較する前記入力に結合された処理装置であって、前記インピーダンス・スペクトルの一つまたはそれより多くの特性が前記障害基準を満たすときに障害状況が存在すると判定する処理装置と;障害状況が存在するときに障害状況信号を提供する出力と;を具備する装置を提供する。前記システムは、障害状況が存在するときに前記燃料電池の使用を停止または変更させるべく障害状況信号に応答する。前記システムは、燃料電池試験システムであってもよく、そして前記障害状況信号に応答して前記燃料電池の検査を停止させるべく形成されていてもよい。
他の実施の形態において、本発明は、燃料電池または燃料電池構成要素における障害状況を識別するための方法であって:前記燃料電池に関連するインピーダンス・スペクトルを受信し;障害基準の少なくとも一部と比較するために前記インピーダンス・スペクトルのアスペクト(様相)を選択し;前記インピーダンス・スペクトルの前記選択されたアスペクトを前記障害基準の対応する部分と比較し;もしも前記インピーダンス・スペクトルの前記選択されたアスペクトが前記障害基準を満たすならば、障害状況信号を供給する;方法を提供する。前記障害基準は、異なる障害基準に関連する基準を含んでいてもよく、そして前記障害状況信号は、一つまたはそれより多くの現存する障害状況を識別してもよい。
前記方法は、選択された周波数を有する時間依存負荷を燃料電池に適用し、インピーダンス・スペクトルを計算するために、選択された周波数で、燃料電池のインピーダンス特性を測定する、ことをさらに含んでもよい。前記インピーダンス・スペクトルは、特定の周波数における、周波数の範囲における、複数の周波数における、または周波数の組み合わせにおけるインピーダンスに関連していてもよい。
本発明の他の態様及び特徴は、添付図面と共に、本発明の特定の実施の形態の以下の説明を検討すれば、当該技術における熟達者には明らかになるであろう。
図面には、本発明の実施の形態を例示している。
図1を参照すれば、本発明の第1の実施の形態に従った、燃料電池における障害信号を指示するための装置が、概して10にて示されている。この実施の形態においては、当該装置は、インピーダンス・スペクトル特性を受信するための入力14を有し且つ障害基準を受信するための第二の入力16を有する処理装置12を含んでいる。処理装置は、また、入力14にて受信されるインピーダンス・スペクトルの特性が入力16にて受信される基準を満たすときに、そこに特定の障害状況を示す障害状況信号を生成する出力18を有している。前記障害状況信号は、例えば、20にて示されるようなインジケータ・ランプを制御するのに使用される単純なオン/オフ信号であってもよい。一般に、前記障害状況信号は、障害状況をオペレータに警告するためにいかなるタイプの報知器を制御するのに使用されてもよく、またはオペレータに警告するための処理を開始させるのに使用されてもよい。
障害基準の適切な入力及びインピーダンス・スペクトル特性の適切な入力によって、装置10は、あらゆるタイプの燃料電池において、例えば、デハイドレーション、フラッディング、増大された接触抵抗、外辺部封止の損失、触媒被毒、イオン伝導性における変化、または電極基板厚の変化のような障害を指示するための障害状況信号を生成するのに使用されてもよい。
図2を参照すれば、装置10は、ランダム・アクセス・メモリ24、プログラム・メモリ26、入力インターフェース28及び出力インターフェース30と通信する処理装置22を備えた処理装置回路として実施されていてもよい。この実施の形態における入力インターフェース28は、前記インピーダンス・スペクトル特性を受信するための第一の入力14を含んでいる。この実施の形態においては、しかしながら、入力インターフェース28は、第二及び第三の入力32及び34もそれぞれ有している。第二の入力32は、例えば、通信ネットワークからの信号を受信することが可能であり、そして第三の入力34は、CD−ROM38のようなコンピュータ読取可能な媒体を読み取ることが可能なメディア・リーダー36に接続されている。
CD−ROM38は、メディア・リーダー36によって読み取り可能で且つインピーダンス・スペクトルの特性が特定の障害状況に関連付けられた対応する基準を満たすときに、処理装置22に特定の障害状況を示す信号が生成されるようにさせるべく指示するためにプログラム・メモリ26に格納可能なコード40を収容していてもよい。その代わりに、この機能を達成するためのコードが、例えば、インターネットから受信される信号のように入力32にて通信ネットワークから受信されてもよい。これらのコードも、同一の結果を達成するためにプログラム・メモリ26に格納され得る。
図3を参照すれば、プログラム・コードは、それによって処理装置22が特定の障害状況を示す信号を生成すべく指示されるルーチンを実施させるべく協力する概して図3の42に示されるコードのブロックを含んでいてもよい。このことについて、コードは、処理装置22に、図2に示された、入力14からスペクトル特性を受信すべく指示する第一のブロック44を含んでいる。それから、ブロック46は、障害状況が存在するか否かを判定するための基準の第一のセットと比較するために使用されるべきスペクトル特性のアスペクト(様相)を識別すべく処理装置22に指示する。この基準の第一のセットは、ハードコード化され、または例えばプログラム・メモリ26に予め格納されていてもよく、あるいは受信され且つRAM24に格納されるソフト値であってもよい。
図3に戻って参照すれば、ブロック48は、スペクトル特性の識別されたアスペクトが第一の基準を満たしているか否かを判定すべく処理装置22に指示する。満たしているならば、ブロック50は、前記第一の基準に関連付けられた障害状況を示す信号を生成させるべく、処理装置回路10に指示する。これをするために、処理装置22は、出力インターフェース30のレジスタに単純にビットを書き込んでよく、そして該出力インターフェースは、ユーザーに対して障害状況が存在することを前記インジケータに指示させるべくインジケータ20にディジタル信号を供給してもよい。前記インジケータが、代替的に、聴覚的指示、または観察者により認識し得る他のいずれかの物理的刺激であってもよい、ことは、正しく認識されるであろう。
代替的な実施の形態(図示されていない)は、例えば、比較器または複数の比較器を含むアナログ回路構成を用いて処理装置22の機能を実施してもよい。
装置10は、インピーダンス・スペクトルの種々の特性のいずれか、いくつかまたは全てを受信すべく形成されてもよい。例えば、前記インピーダンス・スペクトル特性は、単純に、特定の周波数にて測定されるインピーダンスを指示する信号あるいは、例えば、コンピュータ・ビット、バイト、ワードまたはファイルであってもよい。この状況において、障害基準は、インピーダンス値の範囲、または多重範囲を含んでいてもよい。図3のブロック48は、それから、前記範囲内に位置する計測されたインピーダンス値であるか否かを判定し、そして、もしもそうならば、障害状況を指示する信号が生成されるようにさせることを含んでいてもよい。
他の実施の形態によれば、インピーダンス・スペクトルの特性は、測定されたインピーダンス値の参照用インピーダンス値に対する比率、測定された位相値の参照用位相値に対する比率または測定された位相と参照用位相値の間の差異であってもよく、そしてこれらの値(すなわち比率または差異)は、例えば、ビット、バイト、ワードまたはファイルで表示されてもよく、そして図1及び図2に示された、入力14にて受信されてもよい。この状況において、障害基準は、入力スペクトル特性が当該範囲内であるか否かを判定すべく、入力14において受信される入力スペクトル特性がそれと比較される比率または差異の値の範囲を含んでいてもよい。もしもそうならば、図3のブロック48は、障害状況を示す信号をそれに生成させるブロック50に向けて前記処理装置を指示する。
他の実施の形態において、例えば、周波数の範囲にわたる全体のインピーダンス・スペクトルが、受信され、そしてスペクトルの形状あるいはスペクトルのある一定の点または領域は、障害状況信号が活性化されることとなるか否かを判定すべく対応する障害基準に対して比較されてもよい。
全体のインピーダンス・スペクトルが受信された場合におけるように、複数のインピーダンス・スペクトル特性が入力として提供される場合、各パスにおける異なる障害基準を伴い図3のプロセスが連続して実行されてもよく、それによってそれぞれの異なる障害基準に関連付けられたそれぞれ異なる障害状況を示す複数の異なる障害信号を生成する。
そのインピーダンス・スペクトルの特性の表示を生成すべく燃料電池のインピーダンスを測定するためのシステムは、概して図4における60にて示される。このシステムは、電気化学インピーダンス分光(スペクトロスコピー)(EIS)を含んでいる。実際上、燃料電池64からのエネルギーを受ける負荷62によって引き出される電流は、燃料電池に対する正味負荷において周期的な変動を生成すべく調整され、同時に燃料電池のインピーダンスが測定される。前記インピーダンスは、燃料電池にわたる電圧を測定するための概して68にて示された電圧入力及び燃料電池64と負荷62に直列の電流検知抵抗器72を通る電流の測定値を受信するための概して70にて示された電流入力を有する周波数応答アナライザ66のような、インピーダンス測定装置によって測定されてもよい。前記燃料電池のインピーダンスは、Z= V/Iとして計算され得る。但し、V及びIは、それぞれ電圧及び電流の位相及び大きさの両方を示す複素数である。
電流検知抵抗器72は、電流検知エレメントとして使用され得る種々のタイプの装置の一例である。ロゴウスキー・コイルまたは電流トランスのような他の装置も使用してよい。
この実施の形態において、周波数応答アナライザ66は、Solartron 1255B周波数応答アナライザ(Solartron 1255B Frequency Response Analyzer)であってもよい。この装置は、そこから周期的特性を有する制御信号を発生する信号発生器出力74を有している。例えば、この実施の形態において、制御信号は、周波数を有するサイン波形であってもよく、そして周波数アナライザは、NAFION(商標)膜を用いるPEMFC燃料電池においてデハイドレーションとフラッディングを検出するためにインピーダンス・スペクトルの特性を生成すべくこの周波数を約0.1Hzから約100kHzの間でスイープ(掃引)する能力を有している。制御信号の振幅は、一般的には負荷62を制御するために必要とされる入力レベルに基づいて選択されるであろう。一つの実施の形態において、前記負荷は、0から10ボルトの振幅を有する制御信号に応答する。
0.1Hzの下にそして100kHzの上に広がる、他のスペクトル範囲がPEMFC及び他のタイプの燃料電池の他の特性を識別するために使用されてもよい。例えば、数百MHzまでに達するスペクトル範囲が使用されてもよい。一般に、使用される周波数範囲は、燃料電池のタイプ、構造または形態及び検出されるべき障害モードに依存するであろう。
周波数インピーダンス・スペクトルの特性を計算することが可能な他の装置が、周波数応答アナライザの代わりに使用されてもよい。インピーダンス・スペクトルを生成するために、制御信号を供給すること及び燃料電池のインピーダンスを測定することが可能ないかなる装置(または装置の組み合わせ)が、使用されてもよい。例えば、ロックイン増幅器または収集されたデータのフーリエ変換を用いるデータ収集装置が燃料電池のインピーダンスを測定するために使用されてもよい。
図6を参照すると、例えば、高分子電解質膜燃料電池(PEMFC)におけるデハイドレーション効果は、約0.5から約100kHzの周波数範囲における参照値に関するインピーダンスの変化において検出可能であるのに対して、PEMFCにおけるフラッディング効果は、約0.5から約100Hzの周波数範囲における参照値に関するインピーダンスの変化において検出可能である。このように、周波数範囲の明確な範囲または帯域における分離されたまたは同時に発生するインピーダンス測定は、燃料電池におけるデハイドレーション及びフラッディング状況を認識し且つ識別するために使用され得る。他の明確な周波数範囲における他の分離されたまたは同時に発生するインピーダンス測定は、上述されたような他の障害状況を認識し且つ識別するために使用され得る。
本発明の他の実施の形態においては、二つまたはそれより多くの周波数、または周波数範囲における周波数成分を有するマルチ周波数負荷に応答する燃料電池のインピーダンス・スペクトルの特性が使用されてもよい。例えば、負荷62は、5Hzにおける周波数成分と、10kHzにおける他の周波数成分を有する燃料電池から電流を引き出すように形成されていてもよい。一般的には、必要ではないけれども、所望される周波数成分を有する制御信号を発生することによってこれがなされるであろう。マルチ周波数負荷に応答する燃料電池のインピーダンス・スペクトルの特性は、測定され且つ特性に関連する既知の障害状況と比較されてもよい。
図4を再度参照すれば、出力74において生成される信号は、絶縁回路76に出力される。該絶縁回路76は、例えば、測定の際の電圧ドリフトによるDCレベルの接地ループ及び電位誤差を最小にするため、電圧フォロワを含んでいてもよい。前記絶縁回路は、負荷62において受信される信号を生成し、且つ主負荷電流の数パーセントの摂動量によってそこを通る電流を調整すべく負荷のインピーダンスを制御する。例えば、ほぼ±0.5アンペアの交流(AC)摂動が、30アンペアの直流(DC)負荷と共に使用されてもよい。他の例としては、3アンペアのAC摂動が、240アンペアのDC負荷と共に使用されてもよい。これらの値は、単に例示したものであり、本発明の範囲を限定するものではない。それゆえ、周波数応答アナライザは、最適負荷電流に対して±0.5アンペアの範囲内でそこを通る電流を変化させるべく負荷62のインピーダンスを変化させる。このことは、燃料電池が最適電流供給値に対する周期的変動成分と共に電流を供給するようにさせる。燃料電池64によって生成されるこの電流及び電圧は、それぞれ入力70及び68において測定される。
周波数応答アナライザ66は、それら特定の周波数に関連付けられる対応する特定の個別インピーダンス値を生成するために特定の個別周波数における出力74で制御信号を生成すべく動作されてもよく、または燃料電池のインピーダンス・スペクトルの表示を生成するためにインピーダンス値の対応する範囲を生成すべく周波数の範囲をスイープさせるべく動作されてもよい。
周波数応答アナライザ66は、コンピュータ80に接続されたインターフェース79を有する。コンピュータ80は、インピーダンス・スペクトル、または個別のインピーダンス値または測定されたインピーダンス値の参照用インピーダンス値に対する比率または測定された位相値の参照用位相値に対する比率、または測定された位相値と参照用位相値との間の差異を生成すべくEISソフトウェア・パッケージによる解析のために、周波数応答アナライザをコンピュータにデータを供給するようにさせるべく制御する、アメリカ合衆国、北カロライナのScribner Associates Inc.から入手可能なZPLOT(商標)及びZVIEW(商標)のような市販用EISソフトウェア・パッケージを走らせるべくプログラムされていてもよい。上述のいずれかが、燃料電池のインピーダンス・スペクトルの特性として参照されてよい。
上述において明らかにされたようなEISソフトウェア・パッケージは、燃料電池に等価回路を提供すべく燃料電池のインピーダンス・スペクトルを解析するために使用されてもよい。検査されている燃料電池についての等価回路における回路構成要素(すなわち、抵抗器、コンデンサ、コイル、その他)の大きさが、障害状況を有していないことが知られているか、あるいは一つまたはそれより多くの障害状況を有することが知られている同様の燃料電池の等価回路における対応する構成要素の大きさと比較されるようにしてもよい。そのような比較は、検査されている燃料電池における障害状況を識別するために使用されるかもしれない。
図4に示されるシステムは、燃料電池のインピーダンスを測定している間に、燃料電池に対する正味負荷における周期的な変動を生成すべく負荷の電流要求を調整する。負荷62は、選択的に付勢され且つ、例えば、金属酸化膜半導体電解効果型トランジスタ(MOSFET)(図示されていない)、バイポーラ接合トランジスタまたは集積ゲートバイポーラ接合トランジスタのような、スイッチング素子によって制御される抵抗性エレメントから構成されてもよい。それゆえ、制御信号は、変化されるべき負荷62による電流沈下を生じさせるべくMOSFETを制御するために使用されてもよい。図4に示されるシステムは、燃料電池が製造過程において検査されようとするか、または燃料電池がその応用装置から取り外され且つ燃料電池64以外の図4に示されている構成要素がその構成要素である診断装置に接続されている状況において有用であるかもしれない。当該システムは、例えば、製造過程における品質管理の目的のために採用されてもよい。
燃料電池64のインピーダンスを測定するための他の実施形態が、図5に示されている。概して、このシステムは、図4に示されたシステムと類似しており、そして同様の構成要素は、同一の参照符号で示されている。図5における差異は、負荷が固定負荷90及びこの実施の形態において固定負荷90に並列接続によって結合されている摂動負荷92を含んでいることである。摂動負荷は、制御信号によって制御され且つ図4において説明された負荷62のようなMOSFETを含んでいてもよい。図5に示されたシステムによれば、固定負荷90に結合された摂動負荷の電流要求は、燃料電池のインピーダンスが測定されている間に、燃料電池に対する正味負荷における周期的変動を生成すべく変化される。図5に示されるシステムは、製造過程において品質管理のために使用されてもよい。しかしながら、それは、小型化して、例えば、燃料電池に対する接続用の端子100及び102、ならびに負荷90に対する接続用の端子104及び106、ならびに負荷回路における電流検知抵抗に対する接続用の端子108及び110を有して、ハンドヘルド装置に適用されてもよい、という付加的な利点を有している。そのような実施の形態において、周波数応答アナライザ66、コンピュータ80、処理装置10及び絶縁回路76は、図3に示される処理を実行すべく且つ図5に示される周波数応答アナライザ66及びコンピュータ80の機能、または、少しの周波数だけについてのインピーダンスの測定のような、異なる障害状況に関連付けられた範囲内の一つまたは二つの周波数のような、より限定された機能のセットを実行すべくプログラムされた小型処理装置回路に集積化されてもよい。そのような、小型処理装置回路は、代替的に、燃料電池それ自体のケーシング内に含ませられてもよく、そしてケーシングは、燃料電池内の障害を指示すべく処理装置回路によって制御される一つまたはそれより多くの外部可視インジケータを有していてもよい。小型処理装置回路は、アナログまたはディジタルであってもよい。アナログでの実施は、例えば、ロックイン増幅器を含んでいてもよい。
本発明は、設計、製造、検査、及び継続操作の間に燃料電池における障害状況を検出するために使用されてもよい。
燃料電池の設計の間に、実質的な検査が、効果、製造の容易さ及び設計の商業的有用性を判定するためにしばしば行われる。そのような検査の間に、燃料電池は、該燃料電池が理想より悪い環境における動作を可能とすることを確実にすることが意図されて、極端な状況(環境、負荷、水供給、燃料供給、酸化体供給状況、その他)にさらされるようにしてもよい。本発明は、周期的にまたは検査の間に、燃料電池が障害を発生しているかどうかを判定するために使用されてもよい。もしも何らかの障害状況が検出されたならば、さらなる検査は、停止され、または他の適切な処置が、燃料電池を修理するために、あるいは検出された障害によって影響を受けないであろう検査を行うために施される。
本発明は、制御ループ内に適用実施されてもよい。例えば、燃料電池の検査または継続使用の間に、本発明は、燃料電池の負荷に応答して燃料電池の選択されたインピーダンス・スペクトルの特性を継続的に監視するために使用されてもよい。インピーダンス・スペクトルの特性は、それからそれらの特性について既知の障害状況と比較され、そして該燃料電池の検査または使用が、とられるべき適切な動作を可能とするために停止されるかもしれない。そのような動作は、燃料電池の修理、それの交換、または検査の継続を含み、あるいは検出された障害により影響されないであろうような方法での燃料電池の使用を含んでいてもよい。
代替的に、制御ループが、上述されたように、制御された負荷状態を用いての燃料電池の検査を周期的に施すべく実施してもよい。そのような検査は、燃料電池が他のことで使用されていないときに周期的になされてもよい。そのような検査の動作は、自動化されてもよく、そして障害が検出されたら、燃料電池の使用は停止されてもよい。
燃料電池の製造の間に、本発明は、新たに製造される燃料電池の品質をチェックするために使用され得る。本発明は、それらが使用に供される前に欠陥のある燃料電池を識別し且つ修復するために使用され得る燃料電池における潜在的な欠陥を識別する高速で且つ非破壊的な方法を提供する。
本発明の特定の実施の形態が説明され且つ図解されているが、そのような実施の形態は、本発明の説明のみのためであり、本発明を限定してはいないと考えられるべきである。
Claims (55)
- 燃料電池または燃料電池構成要素における障害状況を識別する装置であって、
(a)燃料電池に関連するインピーダンス・スペクトルを受信するインピーダンス・スペクトル入力と、
(b)前記インピーダンス・スペクトルと障害基準の少なくとも一部とを比較する、前記入力に結合された処理装置であって、前記インピーダンス・スペクトルの一以上の特性が前記障害基準を満たすときに障害状況が存在すると判定する処理装置と、
(c)障害状況が存在するときに障害状況信号を提供する警報出力と、
を具備する装置。 - 前記処理装置は障害基準を受信する障害基準入力をさらに有する、請求項1に記載の装置。
- 前記障害基準は、メディア・リーダによって読み取ることができるコンピュータ読取可能な媒体に格納され、
前記メディア・リーダーは、前記障害基準を前記処理装置に供給する、障害基準入力に結合されている、
請求項2に記載の装置。 - 前記警報出力は障害状況が存在する場合を示す障害状況信号に応答する警報報知器に結合されている、請求項1に記載の装置。
- 前記報知器は、可視インジケータ、可聴警報装置及び観察者による読み取りが可能なディスプレイ、からなるグループから選択される、請求項4に記載の装置。
- 前記障害状況信号は、障害状況の種類を示しており、
前記報知器は、異なる障害状況に応答して、異なる指示を提供する、
請求項4に記載の装置。 - 前記障害状況信号は、障害状況の種類を示しており、
前記障害状況信号に応答して、前記装置は、前記障害を除去または低減するか、燃料電池システムの状態を適切なやり方で変更するか、すべく措置を講じるために使用される、
請求項4に記載の装置。 - 前記処理装置は比較器である、請求項1に記載の装置。
- 前記処理装置は複数の比較器を含んでいる、請求項1に記載の装置。
- インピーダンス・スペクトルを供給するために、前記インピーダンス・スペクトル入力に結合されたインピーダンス・スペクトル測定回路をさらに備えている請求項1に記載の装置。
- 前記障害基準は、複数の周波数に関係する参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、請求項1に記載の装置。
- 前記複数の周波数は、約5Hz及び約10Hzを含んでいる、請求項11に記載の装置。
- 前記障害基準は、約0.5Hzから約100kHzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、請求項1に記載の装置。
- 前記障害基準は、約0.5Hzから約100Hzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、請求項1に記載の装置。
- 前記装置は、PEMFC(高分子電解質膜燃料電池)と共に使用するために設計され、
前記障害基準は、デハイドレーション効果を識別するために約0.5Hzから約100kHzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含み、フラッディング効果を識別するために約0.5Hzから約100Hzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、
請求項1に記載の装置。 - 前記インピーダンス・スペクトル測定回路は、
(d)インピーダンス測定装置であって、
(i)前記燃料電池に制御信号を供給する制御信号出力と、
(ii)前記燃料電池電圧を測定する電圧入力と、
(iii)前記燃料電池に直列に結合された電流検知エレメントを通して流れる電流の測定単位を受け取る電流入力と、
を有するインピーダンス測定装置と、
(e)前記インピーダンス測定装置に結合されているコンピュータであって、前記インピーダンス・スペクトルを計算すべくプログラムされ、該計算されたインピーダンス・スペクトルを処理装置に対して供給すべく前記インピーダンス・スペクトル入力に結合されている、コンピュータと、
(f)前記燃料電池に結合する負荷であって、前記燃料電池から引き出された電流を変化させるべく前記制御信号に応答する、負荷と、
を含む、
請求項10に記載の装置。 - 前記インピーダンス測定装置は、周波数応答アナライザである、請求項16に記載の請求項。
- 前記インピーダンス測定装置は、ロッキング増幅器である、請求項16に記載の請求項。
- 前記電流検知エレメントは、抵抗器である、請求項16に記載の請求項。
- 前記電流検知エレメントは、ロゴウスキー・コイルである請求項16に記載の請求項。
- 前記電流検知エレメントは、電流トランスである請求項16に記載の請求項。
- 前記負荷は、前記燃料電池から時間依存変動電流を引き込み、
前記時間依存変動電流の周波数は、制御信号に対応する、
請求項16に記載の装置。 - 前記負荷は、摂動負荷であり、
前記摂動負荷は、固定負荷と共に、前記摂動負荷と固定負荷の両方が前記燃料電池から電流を引き出すように、燃料電池に結合されている、
請求項16に記載の装置。 - 前記負荷は、一以上のスイッチング・エレメントによって制御される、一以上の抵抗エレメントを含んでいる、請求項16に記載の装置。
- 前記スイッチング・エレメントはトランジスタである、請求項16に記載の装置。
- 前記制御信号出力を前記燃料電池から電気的に絶縁するために、前記制御信号出力に結合される絶縁回路をさらに備えている、請求項16に記載の装置。
- (g)前記負荷を前記燃料電池に結合する負荷接続端子と、
(h)前記電圧入力を前記燃料電池に結合する電圧接続端子と、
(i)前記電流入力を前記電流検知エレメントにわたって結合する電流接続端子と、
を備えている請求項16に記載の装置。 - 前記負荷は、摂動負荷であり、
前記摂動負荷は、固定負荷と共に、前記摂動負荷と固定負荷の両方が前記燃料電池から電流を引き出すように、燃料電池に結合されている、
請求項27に記載の装置。 - 前記装置は、可搬ハウジング内に組み立てられ、
前記負荷接続端子、電圧接続端子、及び電流接続端子は、外部燃料電池に結合され得る、
請求項27に記載の装置。 - 前記装置は、前記燃料電池と一体的に組み立てられる、請求項27に記載の装置。
- 前記燃料電池はPEMFC(高分子電解質膜燃料電池)である、請求項30に記載の装置。
- 前記障害基準は、約0.5Hzから約100kHzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、請求項31に記載の装置。
- 前記障害基準は、複数の周波数に関係する参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、請求項31に記載の装置。
- 前記複数の周波数は、約5Hz及び約10kHzを含んでいる、請求項33に記載の装置。
- 前記障害基準は、約0.5Hzから約100Hzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、請求項31に記載の装置。
- 前記障害基準は、デハイドレーション効果を識別するために、約0.5Hzから約100kHzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含み、フラッディング効果を識別するために、約0.5Hzから約100Hzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、請求項31に記載の装置。
- 燃料電池または燃料電池構成要素を組み込んでいるシステム内で、燃料電池または燃料電池構成要素における障害状況を識別する装置であって、
(a)燃料電池に関連するインピーダンス・スペクトルを受信するインピーダンス・スペクトル入力と、
(b)前記インピーダンス・スペクトルを障害基準の少なくとも一部と比較するための前記入力に結合された処理装置であって、前記インピーダンス・スペクトルの一以上の特性が前記障害基準を満たすときに、障害状況が存在すると判定する、処理装置と、
(c)障害状況が存在する場合に障害状況信号を提供する出力と、
を具備し、
前記システムは、障害状況が存在する場合に前記燃料電池の使用を停止または変更させるべく障害状況信号に応答する、
装置。 - 前記システムは、燃料電池試験システムであり、
該システムは、前記障害状況信号に応答して、前記燃料電池の検査を停止させるべく形成されている、
請求項37に記載の装置。 - 燃料電池または燃料電池構成要素における障害状況を識別するための方法であって、
(a)前記燃料電池に関連するインピーダンス・スペクトルを受信し、
(b)障害基準の少なくとも一部と比較するために、前記インピーダンス・スペクトルのアスペクト(様相)を選択し、
(c)前記インピーダンス・スペクトルの前記選択されたアスペクトと前記障害基準の対応する部分とを比較し、
(d)前記インピーダンス・スペクトルの前記選択されたアスペクトが前記障害基準を満たすならば、障害状況信号を供給する、
方法。 - 前記障害基準は、異なる障害基準に関連する基準を含み、
前記障害状況信号は、一以上の現存する障害状況を識別する、
請求項39に記載の方法。 - (i)選択された周波数を有する前記燃料電池に、時間依存変動負荷を適用し、
(ii)前記インピーダンス・スペクトルを計算するために、前記選択された周波数における前記燃料電池のインピーダンス特性を測定する、
ことをさらに含む、請求項39に記載の方法。 - ステップ(i)及びステップ(ii)は、周波数の範囲にわたるインピーダンス・スペクトルを提供すべく、該周波数の範囲にわたって繰り返される、請求項41に記載の方法。
- 前記インピーダンス・スペクトルは、個々の測定されたインピーダンス値である請求項41に記載の方法。
- 前記インピーダンス・スペクトルは、測定されたインピーダンス値の参照用インピーダンス値に対する比率である、請求項41に記載の方法。
- 前記インピーダンス・スペクトルは、個々の測定された位相値である請求項41に記載の方法。
- 前記インピーダンス・スペクトルは、測定された位相値と参照用位相値との間の差異である、請求項41に記載の方法。
- 前記インピーダンス・スペクトルは、測定された位相値の参照用位相値に対する比率である、請求項41に記載の方法。
- 前記インピーダンス・スペクトルは、周波数の範囲にわたる測定されたインピーダンス値の範囲である、請求項41に記載の方法。
- 前記インピーダンス・スペクトルは、周波数の範囲にわたる測定された位相値の範囲である請求項41に記載の方法。
- 前記燃料電池はPEMFC(高分子電解質膜燃料電池)である、請求項41に記載の装置。
- 前記障害基準は、複数の周波数に関係する参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、請求項50に記載の装置。
- 前記複数の周波数は、約5Hz及び約10kHzを含んでいる、請求項51に記載の装置。
- 前記障害基準は、約0.5Hzから約100kHzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、請求項50に記載の装置。
- 前記障害基準は、約0.5Hzから約100Hzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる請求項50に記載の装置。
- 前記障害基準は、デハイドレーション効果を識別するために約0.5Hzから約100kHzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含み、 フラッディング効果を識別するために約0.5Hzから約100Hzの周波数範囲における参照用インピーダンスに関連するインピーダンスを含んでいる、請求項50に記載の装置。
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