JP2005020002A

JP2005020002A - レーザ発光装置

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Publication number: JP2005020002A
Application number: JP2004186748A
Authority: JP
Inventors: Ronald S Cok; スティーブンコックロナルド; Keith B Kahen; ビー．カヘンキース; John A Lebens; エー．レベンズジョン; John P Spoonhower; ピー．スプーンハウアージョン
Original assignee: Eastman Kodak Co
Current assignee: Eastman Kodak Co
Priority date: 2003-06-24
Filing date: 2004-06-24
Publication date: 2005-01-20
Also published as: EP1503469A3; EP1503469A2; CN1574519A; US20040004988A1; US6879618B2; KR20050001375A

Abstract

【課題】インコヒーレント発光デバイスにより得られた光を垂直レーザ共振器構造体への入力として使用することによりレーザ光を発生させる配置であって、垂直レーザ共振器構造体を基板のインコヒーレント発光デバイスと共通の面上に設置する改良型配置を提供すること。
【解決手段】本発明によるレーザ発光装置は、基板の片面上に、発光層を有するインコヒーレント発光デバイスを含む。該発光層に電場を印加すると光が発生し、これが該発光デバイスから光学的透明層を通して伝送されて、該発光デバイスから伝送された光を受光するように配置された垂直レーザ共振器構造体に入り、レーザ光を発生する。
【選択図】図２

Description

本発明は、発光デバイスの分野、特に有機系固体レーザに関する。

ここ数年、有機系固体レーザの製造における興味が増しつつある。レイジング材料は高分子又は低分子のいずれかであり、そして、微小空洞共振器（Kozlovら、米国特許第６１６０８２８号）、導波路、リングマイクロレーザ及び分布帰還型のような種々の共振器構造が採用されてきた（例えば、G. Kranzelbinderら、Rep. Prog. Phys. 63, 729 [2000]及びM. Diaz-Garciaらの米国特許第５８８１０８３号も参照）。これらの構造体のすべてにまつわる問題は、レイジングを達成するために、別のレーザ源を使用する光ポンピングによって当該共振器を励起しなければならないことである。レーザ共振器を電気的にポンピングする方がはるかに好ましい。その方が、一般に、よりコンパクトで変調し易い構造体となるからである。

電気ポンプ式有機レーザの実現に対する主な障壁は、有機材料のキャリヤ移動度が、典型的には１０^-5cm²/(V-s)程度と小さいことである。キャリヤ移動度がこのように小さいと、いくつかの問題が生じる。典型的には、キャリヤ移動度の小さいデバイスには、電圧降下及び抵抗加熱が大きくならないように、薄い層を使用しなければならないという制約がある。このような薄い層は、レイジングモードが高減衰性(lossy)カソード及びアノードに貫入することになり、レイジング閾値が大きく上昇する原因となる（V.G. Kozlovら、J. Appl. Phys. 84, 4096 [1998]）。有機材料における電子-正孔再結合はランジュバンの再結合（そのレートはキャリヤ移動度に比例する）に支配されるので、キャリヤ移動度が低いと、一重項励起子よりも電荷キャリヤが数オーダー多くなり、その結果の１つとして、電荷誘導型（ポラロン）吸収が顕著な損失機構となり得ることになる（N. Tesslerら、Appl. Phys. Lett. 74, 2764, [1999])。レーザデバイスの内部量子効率が５％であると仮定し、これまで報告されている最も低いレイジング閾値〜１００W/cm²（M. Berggrenら、Nature 389, 466, [1997])を使用し、そして上述の損失機構を無視した場合、電気ポンプ式レイジング閾値の下限値は１０００A/cm²となる。上述の損失機構を含めると、当該レイジング閾値は１０００A/cm²をはるかに上回ることになり、その値は、有機デバイスが支持することができる電流密度としてこれまで報告されているものの最高値となってしまう（N. Tessler, Adv. Mater. 19, 64 [1998])。

これらの問題を避ける方法の一つは、レイジング媒質として、非晶質有機材料の代わりに結晶質有機材料を使用することである。有機系レーザの利点の一つとして、当該材料が典型的には非晶質であるため、当該デバイスを安価に形成することができ、また任意の基板上での材料成長が可能である点が挙げられる。単結晶型有機レーザの場合、これらの利点が共に失われてしまう。

無機（M.D. McGeheeら、Appl. Phys. Lett. 72, 1536[1998]）又は有機（Berggrenら、米国特許第５８８１０８９号）を問わず、発光ダイオード（ＬＥＤ）で有機レーザ共振器をポンピングするという他の提案がいくつかある。McGeheeら（M.D. McGeheeら、Appl. Phys. Lett. 72, 1536[1998]）は、ＩｎＧａＮ系ＬＥＤを使用してレーザポンピングを試みるためには閾値を少なくとも１オーダー低下させる必要があったと述べている。Berggrenらは、全有機系一体型レーザであって、デバイスの一区分（有機ＬＥＤ部）がインコヒーレント輻射線を提供し、隣接区分（レーザ共振器）が光ダウンコンバージョン、利得および光フィードバックを提供するものの製造を提案している。Berggrenらは、レイジング共振器が、フェーセット付導波路、分布帰還型導波路共振器、分布ブラッグレフレクター型導波路共振器または光格子型共振器のいずれかでなければならないと述べている。Berggrenらは、当該デバイスの有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）セクションのデータ（その電流-電圧特性および電圧-輝度特性）を示したにすぎない。デバイスのレイジング特性に関しては、約６２０nmにおいてコヒーレント輻射線が得られたとのコメントがあるにすぎない。Berggrenらは、デバイスのレイジング作用に関するさらなる詳細事項については何ら提供していないので、当該デバイスのＯＬＥＤセクションからの励起によって当該デバイスがレイジングされたのかどうかについて決定することは困難である。したがって、本発明者らが知っている限り、レーザ共振器をインコヒーレント光源によって励起したことついて記載した文献はない。

米国特許第６１７２４５９号明細書米国特許第６１６０８２８号明細書米国特許第５８８１０８３号明細書米国特許第５８８１０８９号明細書 G. Kranzelbinderら, 「Organic Solid-State Lasers」, Rep. Prog. Phys. 63 (2000) 729-762 V. Kozlovら, 「Study of Lasing Action Based on Forster Energy Transfer in Optically Pumped Organic Semiconductor Thin Films」, J. Applied Physics, Vol. 84, No. 8, pp. 4096-4108 H. Yokoyamaら, 「Spontaneous Emission and Laser Oscillation Properties of Microcavities Containing a Dye Solution」, Applied Physics Letter 58(23) june 1991, pp. 2598-2600 N. Tesslerら, 「Pulsed excitation of low-mobility light-emitting diodes: implication for organic lasers」, Appl. Phys. Lett. 74, No. 19, pp. 2764-2766 M. Berggrenら, 「Light amplification in organic thin films using cascade energy transfer」, Nature Vol. 389, pp. 466-469, 1997 N. Tesslerら, 「High Peak Brightness Polymer Light-Emitting Diodes」, Adv. Materials, 1998, 10, No. 1, pp. 64-68 M. McGeheeら, 「Semiconducting Polymer Distributed Feedback Lasers」, Applied Physics Letter, Vol. 72, No. 13, March 1998, pp. 1536-1538 K. Kahen, 「Rigorous Optical Modeling of Multilayer Organic Light-Emitting Diode Devices」, Applied Physics Letter, Vol. 78, No. 12, March 2001, pp. 1649-1651 T. Granlundら, 「A Polythiophene Microcavity Laser」, Chemical Physics Letters, 288 (1998) 879-884

本発明の目的は、インコヒーレント発光デバイスにより得られた光を垂直レーザ共振器構造体への入力として使用することによりレーザ光を発生させる配置であって、垂直レーザ共振器構造体を基板のインコヒーレント発光デバイスと共通の面上に設置する改良型配置を提供することにある。

上記目的は、レーザ発光装置であって、
（ａ）光学的透明層と、
（ｂ）インコヒーレント発光デバイスであって、
（１）該光学的透明層の片面上に配置された第１透明電極；
（２）該第１電極に隣接した発光層であって、該インコヒーレント発光デバイスから該第１透明電極および該光学的透明層を通して出ていくように伝送されるポンプビーム光を発生させるための発光層；ならびに
（３）該発光層に隣接した第２電極
を含むインコヒーレント発光デバイスと、
（ｃ）該光学的透明層の反対面上に、該インコヒーレント発光デバイスから該光学的透明層を通して伝送された該ポンプビーム光を受光するように配置された垂直レーザ共振器構造体であって、
（１）該インコヒーレント発光デバイスからの光を受光するための第１手段であって、所定の波長域にわたり主として透過性または反射性である第１手段；
（２）該インコヒーレント発光デバイスからの光および該第１受光手段からの光を受光してレーザ光を発生させるための有機活性層；ならびに
（３）該有機活性層からの光を該有機活性層へ反射し返すための第２手段であって、該第１手段および該第２手段の組合せによりレーザ光を透過せしめるもの
を含む垂直レーザ共振器構造体と、
（ｄ）該第２電極または該第２手段のいずれかに隣接して配置された基板と
を含んで成るレーザ発光装置によって達成される。

垂直レーザ共振器が、インコヒーレント発光デバイスからのインコヒーレント光を受光するのに特に適しており、かつ、基板の片面上に当該インコヒーレント発光体と共に統合した場合に、該基板の反対面上に他のシステム要素を統合することを可能にすることが見出された。本発明のさらなる利点は、トップレフレクターおよびボトムレフレクターの双方のために高反射率誘電体多層ミラーを組み込んだ垂直レーザ共振器設計を使用し、かつ、当該活性材料を低分子量有機材料からなるものとしたことである。その結果、レーザ共振器の閾値が非常に小さくなった。これは、１）活性容量が小さいこと；２）極低損失型高反射率誘電体ミラーを使用したこと；３）レイジング媒質が、ボトム誘電体スタック上に非常に均一に付着できる低分子量有機材料からなること；および４）レイジング媒質が、ホスト有機材料（インコヒーレント輻射線を吸収する）と低体積百分率ドーパント有機材料（レーザ光を放出する）とからなるため、量子効率が高くなり、かつ、散乱／吸収損失が減少すること、の結果である。さらに、まったく意外なことに、ポンプ光線の横断面積およびパルス幅が（マイクロ秒のオーダーで）顕著に増加した結果、閾値パワー密度が数オーダー低下したことが見出された。垂直レーザ共振器の閾値が非常に低くなった結果、該共振器を励起させるために高パワー密度デバイス（合焦レーザ光）を使用する必要がなくなった。その結果、非合焦ＯＬＥＤ輻射線のような低パワー密度デバイスが、レーザ共振器をポンピングするための光源として十分使用することができる。単一基板の片面上で有機系レーザ共振器とＯＬＥＤポンプ光源とを組み合わせたことにより、広範な波長域にわたり光出力を調整することができる安価な多目的レーザ光源が得られる。

二区分系電気駆動式有機固体レーザ装置の構成および性能を十分に認識するため、図１に示した従来型の有機レーザ共振器１００について説明する。
図１に示した従来技術の有機レーザ共振器デバイス１００は透明基板１０５を有し、その上にミラー層１１０が形成されている。透明基板１０５はガラスまたは石英であることができ、一方、ミラー層１１０は分布型ブラッグレフレクター（ＤＢＲ）誘電体ミラースタックである。ＤＢＲミラーはλ／４厚誘電体層からなる。ここで、λはＤＢＲミラー反射ストップバンドの中心波長を表し、スタックは高屈折率層と低屈折率層との交互層である。ＤＢＲミラーの反射率は典型的には９９％を超える。ＤＢＲミラーの形成に用いられる典型的な誘電体は、低屈折率材料にはＳｉＯ_２、そして高屈折率材料にはＴｉＯ_２またはＴａ_２Ｏ_５である。ミラー層１１０の上には有機活性層１１５が形成される。有機活性層１１５は、低分子量有機材料または共役高分子有機材料のいずれかから構成することができる。低分子量有機材料は、典型的には、高真空系熱蒸発法により付着され、一方、共役高分子は、通常は、スピンキャスト法により形成される。有機活性層１１５の上には、熱蒸発法により金属１２０が付着される。典型的な金属は銀またはアルミニウムであり、その反射率は９０％を上回る。デバイス１００を励起するため、有機活性層１１５は、入射光線１２５によって光ポンピングされる。入射光線１２５は活性層１１５に高い光エネルギー密度を供給しなければならないため、典型的には、入射光源としてレーザを適当なレンズと組み合わせて使用する。有機活性層１１５は入射ポンプビームを吸収し、そのエネルギーの一部をより長い波長の光として放出する。長波長光の中には望ましくない自然放出として放出されるものもあるが、誘導放出１３０として放出される部分は、層面の法線方向に向かい、ボトムミラー層１１０および透明基板１０５を通してデバイスから出てくる。

有機レーザ共振器デバイス１００の励起閾値は、いくつかの因子によって高くなる。レフレクターの一つとして金属層を使用すると、レーザ共振器の内部での周回毎にレーザ光の約１０％が失われる。さらに、活性層の約１５０nm以内に金属を設けると、活性材料の蛍光が顕著に消光する場合がある（K.B. Kahen, Appl. Phys. Lett. 78, 1649 (2001)）。また、活性材料として共役ポリマーを使用することも典型的である。これらの材料はスピンキャスト法で付着されるため、活性層の表面上に良好な厚さの均一性を達成することが困難である。厚さが不均一であると、デバイスの横方向位置の関数として周回位相に差が生じてしまう。その結果、弱め合い干渉が生じることがあり、その場合には閾値が高くなってしまう。共役ポリマー系活性層（ホスト-ドーパント混合系を使用しないもの）についてさらに別の問題は、レイジング波長において活性材料からなお有意な吸収が存在することである。

図２は、本発明の一態様による有機固体レーザ装置２００の略横断面図である。該装置は２つのセクションからなる。第１セクション２０１は垂直レーザ共振器であるが、従来型とは次の点で異なる。すなわち、有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）２３１インコヒーレント光源と垂直レーザ共振器２０１との間に光学的透明層２０５が配設されている点、そしてレフレクター２１０および２２０が共にＤＢＲミラーであり、かつ、活性層２１５が、ホスト-ドーパント材料系を使用する有機材料から形成されている点である。好適な態様では、光学的透明層２０５は、ＯＬＥＤインコヒーレント光源と適合する光学的透明絶縁平坦化層、例えば二酸化珪素、であるが、ＯＬＥＤインコヒーレント光源と適合する光学的フラット層であってその上にＤＢＲミラーを成長させ得るものであれば、どのような層であってもよい。ＤＢＲミラー２１０は、光学的透明層２０５の上に付着される。当該誘電体層については正確な厚さを得ることが重要であるため、常用のスパッタ法または電子ビーム（ｅ−ビーム）付着法によって成長させることが好ましい。ボトムＤＢＲミラー２１０は、レーザ光２３０の波長において、その反射率が９９．９％より高くなり、かつ、ＯＬＥＤ光２２５の９０％超を透過するように、高屈折率誘電体層と低屈折率誘電体層とを交互に組み合わせたものからなる。ＤＢＲミラー２１０は、励起波長λ_１において高い反射率を得るため、λ／４厚の高屈折率誘電体層と低屈折率誘電体層とを交互に組み合わせたものからなり、追加の高屈折率誘電体層と低屈折率誘電体層とを交互に組み合わせたものを、ＯＬＥＤ光２２５について幅広い透過極大が得られるように付着させる。ＤＢＲミラー２１０の上に有機活性層２１５を付着させるが、これは、常用の高真空系（１０^-6トル）熱蒸着法または溶液からのスピンキャスト法によって形成することができる。低い閾値を得るため、有機活性層２１５の厚さを、λ／２（λは励起波長）の整数倍にすることが好ましい。整数倍が１または２である場合に最低閾値が得られる。有機活性層２１５はホストおよびドーパントの有機分子を含む。有機分子は低分子量のものであることが好ましい。現在のところ、低分子系の方がより均一に付着できるためである。本発明に用いられるホスト材料は、ＯＬＥＤ光２２５を十分に吸収し、かつ、その励起エネルギーの大部分をフェルスター型エネルギー移動によりドーパント材料へ移動させることができる材料の中から選択される。当業者であれば、ホスト分子とドーパント分子の間の無放射エネルギー移動に関するフェルスター型エネルギー移動の概念を知っている。赤色発光レーザに有用なホスト-ドーパントの組合せの一例として、ホスト材料をアルミニウムトリス（8-ヒドロキシキノリン）（Alq）とし、赤色発光ドーパントを4-(ジシアノメチレン)-2-t-ブチル-6-(1,1,7,7-テトラメチルジュロリジル-9-エニル)-4H-ピラン（DCJTB）としたものが挙げられる。有機活性層２１５の上にはＤＢＲミラー２２０が付着される。それも常用のｅ−ビーム付着法で付着されるが、この場合は、付着工程中有機物の温度が７５℃未満に保たれることが好ましい。トップＤＢＲミラー２２０は、レーザ光２３０の波長において、その反射率が９８％より高くなり、かつ、ＯＬＥＤ光２２５の９０％超を反射するように、高屈折率誘電体層と低屈折率誘電体層とを交互に組み合わせたものからなる。したがって、λ／４厚（λは所望の励起波長付近で選ばれる）の高屈折率誘電体層と低屈折率誘電体層とを交互に付着させる他に、ＯＬＥＤ光２２５について幅広い反射極大が得られるように追加の高屈折率誘電体層と低屈折率誘電体層とを交互に付着させる。具体的には、ＯＬＥＤ光２２５のうち有機活性層２１５ホスト材料が吸収する部分を反射することだけが必要とされる。

有機固体レーザ発光装置の第２ＯＬＥＤ２３１セクションは、スペクトルの所定領域内でインコヒーレント光を発生する１または２以上の電気駆動式有機発光ダイオードデバイスである。ＯＬＥＤデバイスの一例については、譲受人共通のHungらの米国特許第６１７２４５９号明細書およびその中の引用文献を参照されたい。当該開示事項を本明細書の一部とする。

有機発光ダイオード２３１は、基板２３５ａに隣接して、好ましくはその上に、形成され、基板上には電極２４０、例えばアノードが形成される。基板２３５ａは、当該技術分野で記載されているＯＬＥＤデバイスの構築に適した任意の材料、例えばガラスまたは石英であることができ、また、電極２４０はインジウム錫酸化物（ITO）または高仕事関数金属（例、Au）で構成することができる。電極は蒸発法（熱もしくはｅ−ビーム）またはスパッタ法で付着させることができる。電極２４０の上には有機正孔輸送層２４５が形成され、有機正孔輸送層２４５の上には有機発光層２５０が形成され、そして有機発光層２５０の上には有機電子輸送層２５５が形成される。これら３層の一例として、有機正孔輸送層２４５を4,4'-ビス[N-(1-ナフチル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル（NPB）のようなジアミン層とし、有機発光層２５０を未ドープ型9,10-ビス（2-ナフタレニル）アントラセン（ADN）とし、そして有機電子輸送層２５５をAlqとした有用な構造体が挙げられる。これらの有機物は、典型的には、高真空系熱蒸発法によって調製される。好適な厚さは、NPBについては４０〜２５０nm、ADNについては１０〜５０nm、そしてAlqについては１０〜２００nmの範囲内にある。第２透明電極２６０（カソード）は、有機電子輸送層２５５の上に、仕事関数が４．０ｅＶ未満となるように選ばれた材料から形成される。好適な透明電極２６０は、MgAgであってMg-Agの体積比が１０：１であるものである。それは常用の熱蒸着法で形成させることができる。本カソードは、ＯＬＥＤ光２２５を垂直レーザ共振器２０１へと通過させることができるよう透明でなければならないため、金属系カソードの好適な厚さは１５nm未満である。カソードの上に光学的透明層２０５を形成させ、そして光学的透明層２０５の上に垂直共振器レーザ２０１を形成させる。ＯＬＥＤ構造体には、当該技術分野で知られているように、正孔注入層や電子注入層といった追加の層を含めてもよい。当該技術分野でよく理解されているように、有機発光層２５０がポンプビーム光を発生させるのに必要な電場を提供するように電極間に電圧Ｖを印加することができる。ポンプビーム光は、有機発光ダイオードデバイスから透過して出てくる。電圧Ｖは、連続電圧であってもパルス形態であってもよい。

典型的なバイアス条件下で、電子（負電荷キャリヤ）が透明電極２６０から有機電子輸送層２５５へ注入され、そして正孔（正電荷キャリヤ）が電極２４０から有機正孔輸送層２４５へ注入される。電子と正孔は対応する有機層２５５および２４５を通って有機発光層２５０へ輸送される。有機発光層２５０において、電子と正孔が、有機正孔輸送層２４５と有機発光層２５０との接合部付近で主として再結合する。再結合の結果、有機発光層２５０から光が放出される。有機発光層２５０で発生した光のうち、約５０％は基板２３５ａの方向へ直接放出されるが、残る５０％は透明電極２６０に向けて直接放出される。透明電極２６０は部分透明であり、当該光に光学的透明層２０５を通過させて垂直レーザ共振器を光ポンピングさせることができる。電極２４０および／またはその下の基板を反射性にし、基板に向けて放出された光部分についても当該デバイスで反射させて光学的透明層２０５を通過させることができる。

有機発光ダイオード２３１から出た後、ＯＬＥＤ光２２５はボトムＤＢＲミラー２１０を通して垂直レーザ共振器２０１に入る。ボトムＤＢＲミラーの設計の結果、当該光の大部分は有機活性層２１５へと通過する。構造により、有機活性層２１５はＯＬＥＤ光２２５の一部を吸収する。吸収されなかった光の部分のうち（有機活性層の吸収長が小さすぎる場合）、ＯＬＥＤ光２２５の残りの部分はＤＢＲミラー２２０に入り、これにより当該光の大部分が反射されて有機活性層２１５へ返され第２パスとなる。第２パスの間、ＯＬＥＤ光２２５の追加の部分が有機活性層２１５によって吸収される。フェルスター型エネルギー移動機構により、ホストに吸収された光エネルギーはドーパント分子へ無放射移動される。ドーパントは高い放出量子効率を有することが好ましい。無放射移動エネルギーの大部分が、より長い波長の光として再放出されることになるからである。例えば、ＯＬＥＤ発光材料としてＡＤＮを、活性層ホストとしてＡｌｑを、そして活性層ドーパントとしてＤＣＪＴＢを使用した場合、放出されるＯＬＥＤ光は青色となり、Ａｌｑは主として青色を吸収し、そしてＤＣＪＴＢは赤色を放出する。垂直レーザ共振器２０１は赤色光に対し、特にトップおよびボトムＤＢＲミラー（２１０および２２０）の反射率が最高となる波長に対し、高Ｑ共振器となるように設計される。当業者であれば、正味の利得が最高となる特定波長においてレイジングが起こる概念を知っている。当該波長において、レーザ光２３０はトップおよびボトムＤＢＲミラー（２１０および２２０）の間で何回も反射してから、主にトップＤＢＲミラー２２０を通して（ボトムＤＢＲミラー２１０のミラー損失がトップＤＢＲミラー２２０のそれよりはるかに小さくなるように設計されているため）放出される。

この態様では、垂直レーザ共振器２０１と有機発光ダイオード２３１とが組み合わされて単一基板の片面上に形成された集積デバイスをなし、有機発光ダイオード２３１が基板２３５ａの上に配置され、そして垂直レーザ共振器２０１が有機発光ダイオード２０１の上に、光学的透明層２０５によってそれから隔離されて配置されている。

図３を参照する。本発明の別態様では、基板２３５ｂが透明で、そして垂直レーザ共振器２０１に隣接して配置され、好ましくは垂直レーザ共振器２０１が透明基板２３５ｂの上に形成され、透明基板２３５ｂを通して光が放出される。透明電極はアノードとして図示されている。

図２または図３のいずれの態様においても、有機固体レーザ装置２００は、有機固体レーザ装置２００を動作させ、これにパワーを供給するための手段を提供するパッシブまたはアクティブマトリックス回路をも含む、それぞれ基板２３５ａまたは透明基板２３５ｂの上に形成される。このような回路は、当該技術分野では周知であり、例えば、ＯＬＥＤおよびＬＣＤ表示装置において使用されている。このように、共通の基板２３５ａまたは透明基板２３５ｂの上に、独立制御型レーザ発光体のアレイが形成される。その上、よく知られているように、寸法の異なるレーザ共振器を形成させ、また活性層のホストとドーパントの組合せを変更することにより、周波数の異なる光を放出するレーザを製造してもよい。有機発光ダイオード２３１は、異なる発光材料を使用することにより異なる色を放出することができる。垂直レーザ共振器２０１の片面側のＤＢＲミラー２１０の一部として光学的透明層２０５を創出することもできる。

図１２を参照する。図２の態様として示した本発明の有機固体レーザ装置２００は、まず基板２３５ａを用意し、その基板２３５ａの上に、集積回路産業において周知のフォトリソフラフィ法および付着法を使用して、所望の回路２３４（反射性電極２４０、例えばアノードを含む）のすべてを形成させることによって形成することができる。次いで、当該技術分野で知られているようなトップ発光体構成において電極２４０の上に有機材料層を形成させて有機発光ダイオード２３１を形成させる。有機材料層の上に透明電極２６０（例、カソード）を形成させる。透明電極２６０は、ＯＬＥＤ発光要素のための共通電極であってもよい。透明電極２６０の上に光学的透明層２０５を形成させる。この光学的透明層２０５は、透明電極２６０を保護すると共に、その上に垂直レーザ共振器２０１の各要素を形成することができる層を形成することができる。次いで、光学的透明層２０５の上に垂直レーザ共振器２０１を形成させる。有機固体レーザ装置２００は、追加の層またはガラスカバー（図示なし）で封入され、そして、例えばＯＬＥＤディスプレイに有用な技法で、基板に結合される。当該技術分野で知られているように回路２３４の上に追加の絶縁層および平坦化層（図示なし）が配設された場合、電極２４０、有機発光ダイオード２３１および透明電極２６０が回路２３４を越えて延在してもよい。電極２４０および有機発光ダイオード２３１を必要に応じて画素化することにより独立制御可能な発光体を形成してもよい。

図１３を参照する。図３の別態様では、まず透明基板２３５ｂを用意し、その透明基板２３５ｂの上に、上述したように、透明電極２６０の一部２６０ａを含む所望の回路２３４のすべてを形成させる。（この部分２６０ａは、光が通って放出されることがないため、透明である必要はなく、導電性を高くすることができる。）次いで、透明基板２３５ｂの上に、透明電極の一部２６０ａに隣接するように垂直レーザ共振器２０１の要素が形成される。隣接電極の上ではない垂直レーザ共振器要素の上に、光学的透明層２０５を形成させ、バイアを形成する。光学的透明層２０５の上と透明電極２６０の隣接部分２６０ａの上に透明導電性材料の追加層を付着させて、透明電極２６０を完成させる。次いで、有機発光ダイオード２３１を含む有機材料の層を付着させ、その後ボトム発光体構成における第２反射性電極２４０を付着させる。第２電極２４０は共通電極とすることができ、一方、透明電極２６０および有機発光ダイオード２３１を必要に応じて画素化することにより独立制御可能な発光体を形成することができる。透明電極および反射性電極のための材料については、当該技術分野では周知である。その後、上述したように、有機固体レーザ装置２００を封入してシールする。

以下の例は、本発明をさらに理解するために提示するものであって、本発明を限定するものと解釈してはならない。
例１
図２および図３に記載した有機固体レーザデバイスの一般的なレイジング特性を決定するため、予備洗浄した10.16ｃｍ（４インチ）のＳｉ基板上に垂直レーザ共振器構造体を形成した。該基板上に、常用のｅ−ビーム付着法で、ボトムＤＢＲミラーを付着させた。該ミラーは、高屈折率Ｔａ_２Ｏ_５層と低屈折率ＳｉＯ_２層とを交互させてなるものとした。得られたミラーは６００〜７２０nmの間の反射率ストップバンドが９９％を超え、その中心波長６６０nmにおける反射率は９９．９９９％を超えた。ボトムＤＢＲミラーの上には、高真空熱蒸発法により、Ａｌｑに１％のＤＣＪＴＢをドープしてなる厚さ２００nmの活性層を付着させた。最後に、低温ｅ−ビーム付着法により、Ｓｉ基板の測定温度が７２℃未満に保たれるように、トップＤＢＲミラーを付着させた。該ミラーは、高屈折率ＴｉＯ_２層と低屈折率ＳｉＯ_２層とを交互させてなるものとした。得られたミラーは６６５〜７７５nmの間の反射率ストップバンドが９９％を超え、その中心波長７２０nmにおける反射率は９９．９％を超えた。活性層の厚さを、当該垂直レーザ共振器構造体のレイジング波長λ_１が約６９０nmとなるように選定した。より具体的には、活性層の厚さをλ_１／２ｎとなるように選定した。ここで、ｎ（＝１．６９１）は６９０nmにおける活性層の屈折率測定値である。

垂直レーザ共振器構造体を、青色ＧａＮレーザダイオード（λ＝４１９nm）を用いて光ポンピングした。ダイオードを、関数発生器（ＨＰ）により８Ｖにおいて反復速度４ＫＨｚで駆動させ、５０ｎｓのパルスを発生させた。８Ｖにおいて、該ダイオードの出力は約３０ｍＷｃｗであることが測定された。１６０mmレンズを使用して、ポンプビームを垂直レーザ共振器構造体の表面上に法線方向に合焦させ、スポット寸法測定値６２μｍにした。パルスのエネルギーを、校正済中性濃度フィルタを使用して変化させた。共振器法線方向（全角約１６°の受光錐による）における放出スペクトルを、ダブルモノクロメータ（Spex）で周波数分散させて、冷却式光電子増倍管（Hamamatsu）で検出した。

図４に、６８４nmにおけるレーザ遷移と６２６nmにおける自然放出との双方について入力励起パワーに対する出力パワーの依存性をlog-logでプロットしたグラフを示す。６２６nmにおける自然放出ピークは、反射率ストップバンド（６６５〜７７５nm）を超えるトップＤＢＲミラーの反射率の急低下による。このため、６２６nmにおいて、トップスタックの反射率測定値は約３％である。図面からわかるように、レイジング遷移のみが低励起エネルギーの場合にパワープロットにキンクを示すが、どちらの遷移も、高パワー密度においては消光現象によりロールオフする。一層顕著なことは、閾値ポンプパワー密度が約０．０６Ｗ／ｃｍ^２（または３ｎＪ／ｃｍ^２）と、これまで文献に報告されていた最低閾値より数オーダーも小さいことである（M. Berggrenら、Nature 389, 466 (1997)およびT. Granlundら、Chem. Phys. Lett. 288, 879 (1998)）。最後に、本図は、レイジング遷移の傾きが自然放出特徴の傾きより大きいこと（０．７５に対して０．９１）を示している。パワープロットに含まれるキンクおよびレイジング遷移の勾配が大きいことの他に、レイジングの別の証拠を図５に示す。図５は、６８４nm付近のレイジングピークの高解像度スペクトルを示す。該ピークのＦＷＨＭは０．４nmであって、モノクロメータの解像度限界にあるため、当該レイジング遷移は少なくともこの狭さである。他方、６２６nmにおける自然放出ピークのＦＷＨＭ測定値は７nmである。どちらのピークも、入力パワーとして０．６Ｗ／ｃｍ^２（レイジング閾値より高いオーダー）において測定した。

本例は、本発明による設計の垂直レーザ共振器構造体を採用することにより、極めて低いレイジング閾値が得られることを例証するものである。このような低い閾値の結果、インコヒーレント光源を使用してレーザ共振器を励起することが可能となる。

例２
本例では、例１に記載したものと類似の垂直レーザ共振器構造体について説明する。これらの共振器（Ｓｉ基板付き）を、６６０nmで励起するように公称設計して構築した。共振器Ａの活性層厚はλ_１／２ｎ（＝１９５nm）とし、共振器Ｂの活性層厚はλ_１／ｎ（＝３９０nm）とし、そして共振器Ｃの活性層厚は２λ_１／ｎ（＝７８０nm）とした。３つの活性層は、いずれもＡｌｑに１％ＤＣＪＴＢをドープしてなるものとした。トップおよびボトムＤＢＲミラーは３種類とも同一とし、以下のように構築した。ボトムＤＢＲミラーは、高屈折率ＴｉＯ_２層と低屈折率ＳｉＯ_２層とを交互させてなるものとした。得られたミラーは５８０〜７５０nmの間の反射率ストップバンドが９９％を超え、その中心波長６６５nmにおける反射率は９９．９９９％を超えた。さらに、該ミラーは４４５nmを中心とする幅広い反射率極大を有し、そのピーク反射率は９２％を超えた。トップＤＢＲミラーは、高屈折率ＴｉＯ_２層と低屈折率ＳｉＯ_２層とを交互させてなるものとした。得られたミラーは６２５〜７４５nmの間の反射率ストップバンドが９９％を超え、その中心波長６８５nmにおける反射率は９９．９％を超えた。さらに、該ミラーは４４５nmを中心とする幅広い透過極大を有し、その平均透過率は９７％を超えた。

図６に、共振器Ａ（活性層厚１９５nm）および共振器Ｃ（活性層厚７８０nm）について入力励起パワーに対する出力パワーの依存性をlog-logでプロットしたグラフを示す。励起源はＧａＮレーザダイオードとし、８Ｖにおいて反復速度５ＫＨｚで駆動させ、幅５０ｎｓのパルスを発生させた。共振器ＡおよびＣについて、レイジング遷移はそれぞれ６７１．５nmおよび６８１nmにおいて起こった。本図は、微小空洞共振器に含まれる活性層が厚いほど、レイジング遷移がより顕著になることを示している。この微小空洞共振器の観察は、従前よりYokoyamaら（H. Yokoyamaら、Appl. Phys. Lett. 58, 2598 (1991)）が指摘しており、当該垂直共振器がレーザ光を発生していることの追加の証拠となる。Yokoyamaらの結果と一致するように、本図は、活性層厚が１９５nmから７８０nmへと変化する際に閾値パワー密度が増加（０．０７Ｗ／ｃｍ^２から０．２２Ｗ／ｃｍ^２）することを示している。共振器Ｃの場合に、閾値パワー密度が高勾配遷移領域の端部において取得されたことに留意すべきである。おそらくは、遷移領域内のどこかで閾値が起きている。

共振器Ａについて、図７に、入力励起パワー７Ｗ／ｃｍ^２（レイジング閾値の２オーダー上の大きさ）の場合の、６７１．５nmにおけるレイジング遷移と約５９４nmにおける自然放出ピークのスペクトルを示す。同様に、自然放出ピークは、トップＤＢＲミラーの反射率においてその反射率ストップバンド（６２５〜７４５nm）を越えて急低下することによるように見える。先と同様に、そのＦＷＨＭは約７nmである。本図は、共振器の放出スペクトルが、分光的に狭い高利得レーザ遷移により完全に支配されていることを示している。

図８に、共振器Ｂ（活性層厚３９０nm）について、３種類の入力ビーム励起条件（共振器Ｂ１、Ｂ２およびＢ３と称する）において、入力励起パワーに対する出力パワーの依存性をlog-logでプロットしたグラフを示す。共振器Ｂ１〜Ｂ３は、３種類のレーザポンプビーム条件をさす：Ｂ１）反復速度１０ＫＨｚ、パルス幅１０ｎｓおよび円形ビームスポット６２μｍ；Ｂ２）反復速度４ＫＨｚ、パルス幅５０ｎｓおよび正方形スポット幅２．５ｍｍ；ならびにＢ３）反復速度４ＫＨｚ、パルス幅２μｓおよび正方形スポット幅２．５ｍｍ。これらをいずれもＧａＮレーザダイオードで励起し、動作電圧についてはそれぞれ８Ｖ、８Ｖおよび７Ｖとした（７Ｖは約２２ｍＷｃｗに相当する）。これら３種の共振器のレイジング波長は６６６nm付近にあった。本図の一般的傾向は、閾値パワー密度が、ビームスポット寸法およびパルス幅のどちらの増加によっても低下するということである（以下に定量化する）。図８と図６の結果を比較すると、共振器Ｂ１の閾値パワー密度（０．１４Ｗ／ｃｍ^２）が共振器Ａ（０．０７Ｗ／ｃｍ^２）および共振器Ｃ（０．２２Ｗ／ｃｍ^２）と一致しているように見える。その結果、ポンプビームのパルス幅が１０ｎｓから５０ｎｓへ変化しても影響はない（あったとしても小さい）ように見える。共振器Ｂ１と共振器Ｂ２を比較すると、入力ビームスポットを２０００倍増加させたことにより、閾値が３５分の１に低下したことがわかる。これら２つの条件について、閾値上下のlog-logパワー-曲線勾配が非常に類似していることに留意することが重要である：共振器Ｂ１について０．６８および０．９６；共振器Ｂ２について０．７１および０．９１（共振器Ａの対応する勾配は０．７６および０．９２であった）。次に、共振器Ｂ２と共振器Ｂ３を比較すると、パルス幅を５０ｎｓから２μｓへ増加させると、閾値パワー密度が０．０００４Ｗ／ｃｍ^２へとさらに１０分の１に低下することがわかる。顕著なことに、閾値上方のlog-logパワー-曲線勾配は０．９２でほぼ一定であるが、閾値下方の勾配は１．２４へ顕著に増加する（レイジング遷移領域となる）。これらの結果の両方を組み合わせると（共振器Ｂ１および共振器Ｂ３を比較すると）、スポットサイズを３×１０^-5から０．０６３ｃｍ^２へ増加させ、かつ、ポンプビーム幅を５０ｎｓから２μｓへ増加させたときに、閾値パワー密度の大きさが２オーダーを超えて低下する。最後に、共振器Ｂ３について、そのパワー変換効率（レーザパワー出力をポンプビームパワー入力で割った値）を、閾値入力パワー密度より１オーダー高いところで約０．０６％であると決定した。したがって、１μＷの赤色出力パワーを得るのに１．６７ｍＷの青色入力パワーが必要となる。トップＤＢＲミラーの反射率を低下させ、かつ、レイジングモードに横方向の閉じ込めを多少付与することにより、パワー変換効率数を相当に上昇させることができるはずである。

本例は、まったく意外なことに、ポンプビームパルス幅およびビームサイズを増加させることにより、レイジング閾値パワー密度を顕著に低下させることができ、このためさらにＯＬＥＤ駆動式（電気ポンピング式）レーザ共振器が実現可能となることを例証するものである。

例３
本例は、図２に示した態様の一例である。ここで、有機発光ダイオード２３１由来のインコヒーレント光出力２２５を使用して垂直レーザ共振器２０１を駆動させる。垂直レーザ共振器構造体としては例２に記載したような共振器ＡおよびＢを使用した。一方、ＯＬＥＤデバイスは以下のように構築した。
ａ）厚さ８５nmのＩＴＯ被覆ガラス系透明アノードを、市販の洗剤中で超音波処理し、脱イオン水でリンスし、トルエン蒸気中で脱脂し、そして強酸化剤に接触させた。
ｂ）該ＩＴＯアノード上に、常用の熱蒸着法で、厚さ１５０nmのＮＰＢ正孔輸送層を付着させた。
ｃ）該ＮＰＢ層上に、常用の熱蒸着法で、厚さ３０nmのＡＤＮ発光層を付着させた。
ｄ）該発光層上に、常用の熱蒸着法で、厚さ２０nmのＡｌｑ電子輸送層を付着させた。
ｅ）該電子輸送層上に、常用の熱蒸着法で、厚さ１００nmのＭｇ-Ａｇカソードを付着させた。Ｍｇ：Ａｇの体積比は１０：１とした。

ＯＬＥＤデバイスを、高インピーダンス負荷へ０から２４Ｖを供給することができる増幅器（Avtech）を直列に配した関数発生器（ＨＰ）によって電気的に駆動した。ＯＬＥＤデバイスに供給される電流をモニターするため、ＯＬＥＤに直列に２７オームの抵抗器を配置して、その電圧を１００ＭＨｚデジタルオシロスコープ（Textronics）で測定した。一対の６０mmレンズを使用して、垂直レーザ共振器構造体の表面に対して法線方向にＯＬＥＤ画素（３mm×３mm）からの出力を１：１画像化した。

ｃｗ駆動電流２０ｍＡ／ｃｍ^２において、ＯＬＥＤデバイスの放射輝度測定値（法線観察方向において集光）は１．４６Ｗ／（Ｓｒ−ｍ^２）であった。図９に、ＯＬＥＤの相対放射輝度の分光プロットを示す。本図からわかるように、ピーク放射輝度は４４８nmに位置する。Ａｌｑ吸収係数は４５０nmにおいて急速に低下し始めるので、レーザ共振器にはＯＬＥＤ出力の一部しか吸収されない。

図１０に、ＯＬＥＤデバイスによって得られたインコヒーレント光で駆動した共振器Ａのレーザ出力のスペクトルを示す。閾値をちょうど上回るＯＬＥＤ電流において結果を得た。図５について使用したものより解像度が若干低い（０．４０nmではなく０．５５nm）モノクロメータによってスペクトルを測定した。その結果、レーザ線のＦＷＨＭは０．５５nmである。また、６２μｍのスポットに合焦された５０ｎｓ幅のレーザパルスで駆動した共振器Ａについて、図１０について使用したモノクロメータがスペクトル幅０．５５nmを測定したことについても留意すべきである。したがって、レイジング遷移の狭さは、幅広い（時間および面積において）インコヒーレントな入力ポンプビームにすることによっては影響されない。

図１１に、電気ポンピング式有機固体レーザデバイス（共振器Ｂは垂直レーザ共振器構造体である）についてＯＬＥＤ電流密度に対するレーザ出力パワーの依存性をlog-logでプロットしたグラフを示す。２種類の電流パルス幅（２μｓおよび８μｓ）について結果を得た。どちらの場合も反復速度は４ＫＨｚである。各log-logパワー曲線は３つの線形区分（および対応する２つのキンク）を示す。log-logパワープロットの第１の線形部分の高勾配は、小ＯＬＥＤ駆動電流の場合に１μｓのオーダーにあるＯＬＥＤデバイスのＲＣ時定数の非線形効果によるものである。２μｓパルス駆動式デバイスの場合、中間および上方の線形区分の勾配は、それぞれ１．２２および１．０４となり、先に例２において共振器Ｂ３（同一のレーザ共振器であるが、ビーム形状およびパルス幅をＯＬＥＤ出力にほぼ調和させたレーザ入力ビームで駆動したもの）について報告した勾配１．２４および０．９２に非常に近くなる。レーザ駆動式垂直レーザ共振器とＯＬＥＤ駆動式垂直レーザ共振器との間でパワー勾配が類似していることは、パワー曲線特性が、ポンプビームパワー源のコヒーレンシーまたは分光特性のいずれにも左右されないことを示している。８μｓパルス駆動式デバイスの場合、図１１は、２μｓパルス駆動式デバイスと同様の挙動をし、その中間および上方区分の線形勾配がそれぞれ１．１３および０．９８であることを示している。本図はまた、閾値電流が、２μｓパルス駆動式デバイスおよび８μｓパルス駆動式デバイスについて、それぞれ約０．５および０．３Ａ／ｃｍ^２であることも示している。

双方の態様で開示したように（図２および図３において示したように）、インコヒーレント発光デバイスからのインコヒーレント光を受光するためには垂直レーザ共振器が特に適している。レーザ共振器とインコヒーレント発光デバイスの双方が、単一基板の共通面上に構築される。このため、基板の反対面上に他のシステム要素を集積することが可能となる。

従来型の有機固体レーザデバイスを示す略横断面図である。本発明により製造された有機固体レーザ装置の一態様であって、インコヒーレント輻射線を放出する電気駆動式ＯＬＥＤデバイスである第１セクションと、該ＯＬＥＤ輻射線を吸収してより長い波長のレーザ光を放出する低閾値垂直レーザ共振器である第２セクションとからなるものを示す略横断面図である。本発明の別態様を示す略横断面図である。例１に記載した垂直レーザ共振器の例示態様について入力励起パワーに対する出力パワーの依存性をlog-logでプロットしたグラフである。例１の垂直レーザ共振器から放出されたレイジング遷移を示す高解像度スペクトルである。例２に記載した垂直レーザ共振器の２つの例示態様について入力励起パワーに対する出力パワーの依存性をlog-logでプロットしたグラフである。ここで、共振器Ａおよび共振器Ｃの活性層厚は、それぞれ１９５nmおよび７８０nmである。例２に記載した（垂直レーザ）共振器Ａ構造体により放出された出力強度を示すスペクトルである。ここで、集光は法線観察方向である。例２に記載した（垂直レーザ）共振器Ｂ（活性層厚３９０nm）構造体について入力励起パワーに対する出力パワーの依存性をlog-logでプロットしたグラフである。例３に記載したＯＬＥＤデバイスの相対出力強度を示すスペクトルである。ここで、ＯＬＥＤは２０mA/cm²で駆動し、輻射線は法線観察方向で集めた。例３のＯＬＥＤポンプ式垂直レーザ共振器（共振器Ａ）から放出されたレイジング遷移を示す高解像度スペクトルである。例３の電気駆動式有機固体レーザデバイスについて駆動電流に対する出力パワーの依存性をlog-logでプロットしたグラフである。ここで、垂直レーザ共振器構造体は共振器Ｂであり、ＯＬＥＤはパルス幅２μ秒および８μ秒で駆動した。図２の有機固体レーザ装置の態様を示す略横断面図である。図３の有機固体レーザ装置の態様を示す略横断面図である。

符号の説明

１００従来型有機レーザ共振器デバイス
１０５透明基板
１１０ミラー層
１１５有機活性層
１２０金属
１２５入射光線
１３０誘導放出

Claims

レーザ発光装置であって、
（ａ）光学的透明層と、
（ｂ）インコヒーレント発光デバイスであって、
（１）該光学的透明層の片面上に配置された第１透明電極；
（２）該第１電極に隣接した発光層であって、該インコヒーレント発光デバイスから該第１透明電極および該光学的透明層を通して出ていくように伝送されるポンプビーム光を発生させるための発光層；ならびに
（３）該発光層に隣接した第２電極
を含むインコヒーレント発光デバイスと、
（ｃ）該光学的透明層の反対面上に、該インコヒーレント発光デバイスから該光学的透明層を通して伝送された該ポンプビーム光を受光するように配置された垂直レーザ共振器構造体であって、
（１）該インコヒーレント発光デバイスからの光を受光するための第１手段であって、所定の波長域にわたり主として透過性または反射性である第１手段；
（２）該インコヒーレント発光デバイスからの光および該第１受光手段からの光を受光してレーザ光を発生させるための有機活性層；ならびに
（３）該有機活性層からの光を該有機活性層へ反射し返すための第２手段であって、該第１手段および該第２手段の組合せによりレーザ光を透過せしめるもの
を含む垂直レーザ共振器構造体と、
（ｄ）該第２電極または該第２手段のいずれかに隣接して配置された基板と
を含んで成るレーザ発光装置。
該第２電極が該基板上に配置されている、請求項１に記載のレーザ発光装置。
該第２電極が反射性である、請求項２に記載のレーザ発光装置。
該基板が反射性である、請求項２に記載のレーザ発光装置。
該有機活性層からの光を該有機活性層へ反射し返すための該第２手段を通して該レーザ光が放出される、請求項２に記載のレーザ発光装置。
該有機活性層からの光を該有機活性層へ反射し返すための該第２手段が該基板上に配置されている、請求項１に記載のレーザ発光装置。
該基板が透明である、請求項６に記載のレーザ発光装置。
該レーザ光が該基板を通して放出される、請求項６に記載のレーザ発光装置。
該垂直レーザ共振器構造体が、スペクトルの所定の範囲内のレーザ光を発生させるように選ばれている、請求項１に記載のレーザ発光装置。
該ポンプビーム光の横断面積を増加させ、かつ、数マイクロ秒のオーダーのパルス幅を有するポンプビーム光を提供することにより、閾値パワー密度の低下を可能にする、請求項１に記載のレーザ発光装置。
レーザ発光装置であって、
（ａ）光学的透明層と、
（ｂ）インコヒーレント発光デバイスであって、
（１）該光学的透明層の片面上に配置された第１透明電極；
（２）該第１電極に隣接した発光層であって、該インコヒーレント発光デバイスから該第１透明電極および該光学的透明層を通して出ていくように伝送されるポンプビーム光を発生させるための発光層；ならびに
（３）該発光層に隣接した第２電極
を含むインコヒーレント発光デバイスと、
（ｃ）該光学的透明層の反対面上に、該有機発光デバイスから該光学的透明層を通して伝送された該ポンプビーム光を受光するように配置された垂直レーザ共振器構造体であって、
（１）該有機発光デバイスからの光を受光し、かつ、透過するための第１ＤＢＲミラーであって、所定の波長域にわたりレーザ光に対して反射性である第１ＤＢＲミラー；
（２）該第１ＤＢＲミラーからの透過光を受光してレーザ光を発生させるための有機活性層；ならびに
（３）透過ＯＬＥＤ光および該有機活性層からのレーザ光を該有機活性層へ反射し返すための第２ＤＢＲミラーであって、レーザ光を透過させるもの
を含む垂直レーザ共振器構造体と、
（ｄ）該第２電極または該第２ＤＢＲミラーのいずれかに隣接して配置された基板と
を含んで成るレーザ発光装置。