JP2004235060A - 燃料電池 - Google Patents

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昭一 加島
Hiroshi Orishima
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Abstract

【課題】燃料ガスと酸化剤ガスのガス流れが積層体外周部へ放出するフローアウト、あるいは燃料ガスが外周部の全周から中央部に向かって流れるクロスカウンターフローなどのガス流において、セルの空気及び燃料のガスの流れや分布並びに発生した熱や応力の分布を均一にしてサーマルサイクル耐性が生じ難い構成からなるSOFC。
【解決手段】セルの中央貫通孔の部分にセルの替わりに中央貫通孔を有するリング状部材を配置した構造、すなわちセル構成板の中心貫通孔とその周囲に設ける複数個の周囲貫通孔との間に所要距離を設けた熱交換部を形成することにより、同リング状部材を介して酸化剤ガスとの熱交換が可能となり、セルの部分の外周部と中央部との温度差を低減させ、セル全体の熱応力を小さくできる。
【選択図】 図1

Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
この発明は、固体酸化物燃料電池(Solid Oxide Fuel Cells、以下SOFCと略記する)の新規な構成に係り、ガス通路孔部を基板の中心部に設ける構成によって、セル構成板と金属製ガスセパレータ板を極めて薄く形成して多数のセルを積層配置でき、基板中央の酸化剤ガス通路孔部で積層する際に該通路孔部の外周側に所要幅のリング状部を配置することで積層体の外周部と中心部間の温度差を低減しかつ半径方向の応力分布を均等化し、特に金属板の両面にエッチングでガス通路の形成をしたガスセパレータ板を用いることで、部品点数が少なく小型、軽量化が可能で安価に提供できる燃料電池に関する。
【0002】
【従来の技術】
今日、実用化されているSOFCの構成に、燃料極としてニッケルとイットリア安定化ジルコニアとのサーメット多孔体、固定電解質としてイットリア安定化ジルコニア、空気極としてランタンマンガナイト、インターコネクト材としてランタンクロマイトを用い、一端を閉塞した円筒型のセルとして、これを多数個束ねるようにしてスタックユニットを形成する、いわゆる円筒型SOFCがある。
【0003】
また、板状の多孔体からなる燃料極、電解質、多孔体からなる酸素極を順次積層したセルを、緻密体のインターコネクト板で挟む構成となして、これを積層スタック配置する、いわゆる平板型SOFCが実用化されている。
【0004】
燃料電池発電の基本構成は、上記のごとく燃料の改質、電池本体、電池から発生する直流を交流に変換するインバータからなるが、SOFCは、燃料として水素(H)の他にメタン(CH)などを燃料として取り入れることができ、電池部でも燃料ガスの改質(内部改質)が可能であるとされている。すなわち、電池で反応した残りの未燃ガスは燃焼させ、その燃焼熱を改質反応(吸熱反応)に利用することが可能である。
【0005】
SOFCは、熱の利用効率が高いことにより、50%以上の発電効率が期待でき、また、電池作動温度が700℃と高温であることから、その排熱を蒸気回収器により高温蒸気を回収するコージェネレーションシステムへの適用が期待できると考えられている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
セルは、耐熱性を考慮して一般に固体セラミックスに形成され、また発電効率を図るためセルを束ねたり、スタック配置するため、各部材間の温度差や熱膨張係数の差異などに起因する割れに対する対策が求められている。
【0007】
前記平板型SOFCは、セル密度を高くできるが、積層体構造のため、セルの各部の熱膨張率差や平面方向の温度分布のばらつきを少なくして、サーマルサイクル耐性を向上させるかが重要であって、基本的にサーマルサイクル耐性に劣る問題がある。
【0008】
円筒型SOFCは、セル上端だけ固定する構成を採用すると、サーマルサイクル耐性に対する円筒長手方向の膨張収縮に関して信頼性が高い特徴を有する。しかし、円筒型セルを多数束ねて配置する構造、並びに空気や燃料を効率よく流れるようにした構造は複雑で、空間利用効率が低くスペースを取り、セラミックス材の電気伝導が劣ることから電力出力が低くなり、電気接続もニッケルフェルトを挟むなどの特別の配慮を行う必要がある。
【0009】
発明者らは、セルのガス配管、通路系統を極めて簡素にできる基本構成を目的とし、また、発電効率を大きく向上させるため、未燃ガスをできるだけ減少させるためにスタック構造を有し、部品点数が少なく軽量、コンパクトで安価に製造できる構成からなるSOFCを目的に、ガス通路孔部を基板の中心部に設ける構成で、セル構成板と金属製ガスセパレータ板を極めて薄く形成して多数のセルを積層配置する構成を提案した。
【0010】
発明者らは、SOFCにおいて、空気(酸化剤)ガス及び水素(燃料)ガスの流れや分布を均一にできる構成について種々検討した結果、ディスク基板の中央から放射状にガス通路を設けること、そのためにディスク基板の中央に貫通孔を設けてガスの導入出部を集中させることに着目したところ、基板中央部に板の軸中心にガス通路用の中心貫通孔を有しかつこれを中心として対称位置に複数のガス通路用の周囲貫通孔を配置したガス通路孔部を形成すると、積層した各セル基板などを中央部のガス通路孔部で支持、締め付けが可能で、燃料ガス及び酸化剤ガスの各ガス流れの最適化を図りかつガス分布を各々均一にでき、特に温度分布が半径方向に均一となり、熱膨張に伴う熱応力等の発生が少なく、サーマルストレスが発生し難い構成であることを知見した。
【0011】
すなわち、発明者らは、中心軸と同心配置の中心貫通孔とその周囲に設ける複数個の周囲貫通孔とから形成される通路孔部を円板中心部に有したセル構成板と、前記と同様構成の通路孔部を円板中心部に有してその外周側主面に反応用ガス通路を有するガスセパレータ板とを積層した積層体であり、各貫通孔のいずれか又は全てを燃料又は酸化剤ガスのガス通路となし、かつ通路孔部に形成するガス通路パターンにより積層板間の反応用ガス通路とを接続又は遮断した構成を提案した。
【0012】
この発明は、前記構成の燃料電池、特に燃料ガスと酸化剤ガスのガス流れが積層体外周部へ放出するフローアウト、あるいは燃料ガスが外周部の全周から中央部に向かって流れるクロスカウンターフローなどのガス流において、さらに、セルの空気及び燃料のガスの流れや分布並びに発生した熱や応力の分布を均一にしてサーマルサイクル耐性が生じ難い構成からなるSOFCを提案することを目的としている。
【0013】
【課題を解決するための手段】
発明者らは、上記構成の燃料電池において、例えば実施例に示すごとく、燃料ガスと酸化剤ガスがともに、中央の通路孔部から積層板間の放射方向の反応用ガス通路を経て積層体外周部へ放出されるフローアウトのオープンガス流構成を採用でき、あるいは燃料ガスが外周部の全周から中央部に向かって流れるクロスカウンターフローなどのガス流を採用することが可能であり、いずれのガス流であっても発電効率の向上、構造の簡素化を図った燃料電池を提供できることを知見した。
【0014】
また、発明者らは、上記構成の燃料電池において、例えば燃料ガスと酸化剤ガスがフローアウトするオープンガス流構成を採用した場合に積層体の外周部と中心部間の温度差が生じる問題を検討したところ、酸化剤ガスが中心部より外周部に流れる場合には、基板中心部近傍での温度変化が特に大きいことに着目し、セルの中央貫通孔をセパレーターの中央貫通孔より大きくし、このセルの中央貫通孔の部分にセルの替わりに中央貫通孔を有するリング状部材を配置した構造、すなわちセル構成板の中心貫通孔とその周囲に設ける複数個の周囲貫通孔との間に所要距離を設けて熱交換部を形成することにより、同リング状部分において酸化剤ガスとの熱交換が可能となり、セルの部分の外周部と中央部との温度差を低減させ、セルの半径方向の熱応力を小さくできること、また、酸化剤ガスが外周部より中心部に流れる場合には、基板外周部近傍での温度変化が特に大きくなるので、この場合にはセルの外側の外周部にリング状部分を配置した構造とすることにより、セン外周部のリング状部分において酸化剤ガスとの熱交換が可能となり、セルの部分の外周部と中央部との温度差を低減させ、セルの半径方向の熱応力を小さくできることを知見した。
【0015】
また、発明者らは、上記リング状部材を配置した構成の燃料電池において、同時に発生した熱量に応じて酸化剤ガスの流量を増大させること、すなわち前記断熱と酸化剤ガスの流量を増大させて熱の放散を図ることで積層体の外周部と中心部間の温度差を低減しかつ半径方向の応力分布を均等化でき、熱バランスかつサーマルサイクル耐性に優れることを知見し、この発明を完成した。
【0016】
さらに、発明者らは、燃料ガスと酸化剤ガスがフローアウトするオープンガス流構成において、酸化剤ガスの流量を増大させることにより、積層体外周部で燃料ガスに酸化剤ガスの巻き込みが発生して、バックファイアーが発生することがあり、この問題を種々検討したところ、燃料ガスが積層体より放出される際の出口ガス速度を、積層体内のガス通路を通過する反応時速度より速くする増速手段を採用し、燃料ガスのバックファイアーを防止できること知見した。
【0017】
すなわち、この発明は、中心軸と同心配置の中心貫通孔とその周囲に設ける複数個の周囲貫通孔とから形成される通路孔部を円板中心部に有したセル構成板と、前記と同様構成の通路孔部を円板中心部に有してその外周側主面に反応用ガス通路を有するガスセパレータ板とを積層した積層体であり、前記中心貫通孔を酸化剤ガスの導入ガス通路、前記周囲貫通孔を燃料ガスのガス通路となし、積層体の中心側より外周側へ燃料ガスを流し、かつ通路孔部に形成するガス通路パターンにより積層板間の反応用ガス通路とを接続又は遮断する構成において、セル構成板の中心貫通孔とその周囲に設ける複数個の周囲貫通孔との間に所要幅の熱交換部を形成する手段と、酸化剤ガス流量比を燃料ガスの燃焼に必要な流量の2倍以上、3〜5倍程度を流す手段を採用し、積層体の外周部と中心部間の温度差を低減しかつ半径方向の応力分布を均等化したことを特徴とする燃料電池である。
【0018】
【発明の実施の形態】
この発明は、薄板状のセル構成板とガスセパレータ板とを積層して形成した燃料電池の構成、特にオープンガス流の場合、反応ガスの流れは基本的に各薄板の主面に沿って中央部から放射状に外周部へと流れるようにガス通路を設け、酸化剤ガス及び燃料ガスの供給通路と分配のための通路を全て各薄板の中心部に貫通孔を設けて形成したもので、積層した際に積層方向の貫通孔にガスの供給通路が形成される燃料電池の構成を特徴としている。
【0019】
図1Aに示すセル構成板1は、ここでは薄円板からなる固体電解質基板2の軸中心に酸化剤ガス通路用の中心貫通孔3を有し、かつこれを中心として対称位置に複数の燃料ガス通路用、ここでは8個の周囲貫通孔4a〜4hを配置したガス通路孔部5を形成してある。すなわち、ガス通路孔部5は、軸中心にある1つの中心貫通孔3と、その周囲に軸対称に配置された2つ以上の周囲貫通孔4により構成される。また、セル構成板1は、ここでは固体電解質基板2の両主面の全面に、それぞれ燃料側電極層と酸化剤側電極層を成膜してある。
【0020】
図2にガスセパレータ板10を示すが、上記セル構成板1と同様にここでは薄円板からなる金属基板11の軸中心に酸化剤ガス通路用の中心貫通孔12を有し、これを中心として対称位置に8個の燃料ガス通路用の周囲貫通孔13a〜13hを配置したガス通路孔部14を形成してある。
【0021】
また、ガスセパレータ板10は、その主面にガス通路パターンを形成してあるが、図2Aに示す例は、酸化剤ガス用パターンであり、中心貫通孔12と周囲貫通孔13a〜13hとの間のガス通路孔部14に凸部15を形成してあり、また周囲貫通孔13a〜13hの外周側に放射状に小突起16を形成し、セル構成板1と積層した際に中心貫通孔12は前記凸部15に外周部を閉塞されるため、セル構成板1とガスセパレータ板10との間には中心貫通孔12から酸化剤ガスは供給されない。
しかし、周囲貫通孔13a〜13hの周囲は、小突起16が間隔を置いて配置されるために、同孔より酸化剤ガスがセル構成板1とガスセパレータ板10との間に供給されて分散することとなる。
【0022】
また、図2Bに示す例は、ガスセパレータ板10の燃料ガス用通路パターンであり、周囲貫通孔13a〜13hの周囲に凸部17を形成してあり、また周囲貫通孔13a〜13hの外周側に同心円状多数の円弧状凸部18と放射状凸部19とを形成して、ガス通路孔部14から放射方向にかつ蛇行するガス通路パターンを設けてある。従って、セル構成板1と積層した際に周囲貫通孔13a〜13hは前記凸部17に外周部を閉塞されるため、セル構成板1とガスセパレータ板10との間に酸化剤ガスが進入することなく、中心貫通孔12から燃料ガスが供給、分散されることになる。
【0023】
この発明の燃料電池は、図1Bに示すごとくセル構成板1とガスセパレータ板10を積層することを特徴とし、積層構成は、各基板のガス通路構成などに応じて種々の積層パターンが採用できる。例えば、図1に示す固体電解質基板2の両面にそれぞれ燃料側電極層又は酸化剤側電極層を成膜したセル構成板1と、図2に示す燃料ガス用通路パターンと酸化剤ガス用通路パターンをステンレス鋼薄板の両面に設けたガスセパレータ板10とを交互に積層配置した構成からなる。
【0024】
セル構成板1とガスセパレータ板10のガス通路孔部5,14は、前述したように軸中心に酸化剤ガス(A)通路用の中心貫通孔3,12を有し、これを中心として対称位置に8個の燃料ガス(F)通路用の周囲貫通孔4a〜4h、13a〜13hを配置したガス通路孔部5,14を形成してある。従って、図1に示すごとくセル構成板1とガスセパレータ板10を交互に積層することによって、積層方向に各貫通孔が連通してガス通路が形成される。
【0025】
中心貫通孔3,12による酸化剤ガス通路から供給される酸化剤ガス(A)の空気は、各ガスセパレータ板10の上側面に導入分散されてセル構成板1の下側の酸化剤側電極層と接触し、また周囲貫通孔4a〜4h、13a〜13hによる燃料ガス通路から供給される燃料ガス(F)の水素は、各ガスセパレータ板10の下側面に導入分散されてセル構成板1の上側の燃料側電極層7と接触し、セル構成板1とガスセパレータ板10の外周側に排出される。
【0026】
図1に示すセルユニット例では、酸化剤ガスと燃料ガスをそれぞれ中央の通路孔部から積層板間の放射方向のガス通路を経て積層体外周部へ放出されるオープンガス流構成である。この発明の構成では、図の右半分に示すように、中心貫通孔3,12の外周部に直近に周囲貫通孔4a〜4h、13a〜13hを設けるのではなく、図の左半分に示すごとく、中心貫通孔とその周囲に設ける複数個の周囲貫通孔との間に所要の距離を設けてリング状の熱交換部を形成することを特徴とする。
【0027】
すなわち、この発明は、セル構成板1の中央貫通孔3の部分にリング状の熱交換部を形成する、ここではセルの代わりに中央貫通孔3を有するリング状部材8を配置した構造を特徴としている。このリング状部材8を配置する部分は、後述するように酸化剤ガス(A)の空気を加熱するために設けるもので、単なる空間からなる熱交換部でも良い。また、積層時の当該部分での当接の均等化などを考慮したり、積極的に酸化剤ガス(A)を整流して熱交換させるためにセルに代わるリング状の伝熱部材を配置したり、同部材にディンプルを設けたり、あるいはガスセパレータ板10側にフィン材をセルのない空間部に突設することも可能である。
【0028】
すなわち、熱交換部が、セルの代わりに中央貫通孔を有するリング状部材で形成されたり、セル構成板のない空間部であり、同部に位置するガスセパレータ板に設けた整流フィンが空間部に配置される構成を採用することが可能である。また、同部では電池反応がないので、いかなる材料を用いてもよいが、接触して導通するのを防止するため、図の構成ではリング状部分8を所要の電気絶縁性材料で形成することが好ましい。以下、熱交換部を電気絶縁材で形成したリング状部分8で形成した例を説明する。
【0029】
セル構成板1にここでは電気絶縁材で形成したリング状部分8を設けることにより、中心貫通孔3,12から供給される酸化剤ガス(A)の空気は、周囲貫通孔4a〜4h、13a〜13hからの燃料ガス(F)の水素と平行流となる前にセル構成板1とガスセパレータ板10間で両者の反応通路での発熱が伝達されることにより、酸化剤ガスは十分に加熱され、またガスセパレータでは冷却されることにより、過熱を防止できる。さらに、酸化剤ガス(A)流量を増量した場合も同様に加熱されてから反応通路に入ることができるため、積層体の外周部とセル中心部間の温度差を低減しかつ半径方向の応力分布を均等化できる利点がある。
【0030】
このように燃料ガスと、酸化剤ガスがオープンガス流である場合は、周方向応力は中心側で引っ張り、外周部で圧縮応力が発生し、半径方向の応力は半径方向の中心と外周部で0、中間部で引っ張り応力が発生する。また、上記半径方向の応力は、積層体の中心より少し外側近傍で強く発生する傾向がある。これらの応力の発生を避けるように、例えば中心貫通孔の内径を大きくしてこの応力発生点を孔内に含むようにすることは応力の均等化に極めて有用である。
【0031】
特に積層体の周方向に発生する応力は、これを半径方向に均等にすることが望ましく、セルの単位面積当たりの発電能力が大きくなると、発熱量の増加になり、これが内外温度差の増加になり熱応力を増大させるため、内外温度差を低下させることで達成できる。
【0032】
従って、発生した熱をできるだけ分散させかつ早く放出させる必要がある。セルの単位面積や効率に応じて発生熱量が増大するが、熱量に応じて、燃料ガス流量に対する酸化剤ガス流量比を増大させることで、内外温度差を低下させ半径方向の温度分布を均等化できる。また、ガスセパレータ板厚みを厚くすることによっても放熱を促進できるため、積層体の外周部と中心部間の温度差を低減しかつ半径方向の応力分布を均等化できる。
【0033】
燃料ガス流量に対する酸化剤ガス流量比は、ガス流構成に応じて適宜選定されるが、少なくとも燃料ガスの燃焼に必要な流量の2倍以上、さらに4倍程度の3〜5倍とすることで、積層体の外周部と中心部間の温度差を低減しかつ半径方向の応力分布を均等化することが可能となる。
【0034】
また、ガスセパレータ板厚みは、積層体をコンパクトにするためにはできるだけ薄いほうが望ましいが、積層体の強度を得るにはガス流構成に応じて所定の厚みとすることが望ましく、例えば実施例にあるように、燃料側電極基板厚みに対して1.5〜2.5倍程度の厚みとすることが好ましい。
【0035】
また、酸化剤ガスの流量を増大させることにより、積層体外周部で燃料ガスに酸化剤ガスの巻き込みが発生して、バックファイアーが発生することが懸念されるが、燃料ガスが積層体より放出される際の出口ガス速度を、積層体内のガス通路を通過する反応時速度より速くする増速手段を採用し、燃料ガスのバックファイアーを防止できる。
【0036】
増速手段としては、各ガス通路の出口幅を狭める方法、あるいは燃料ガス出口数を減じる方法などが採用できる。なお、実施例では、放射状に配置される燃料ガス出口のそれぞれの通路幅を少し狭くするように追加の島部を設けるなど後述のエッチングパターンを変更した。
【0037】
この発明において、ガスセパレータ板10は、ステンレス鋼のように金属又は合金材より構成することで、前述のガス通路パターンを構成する各種の凸部15,17a〜17d,18,19や小突起16を残すように所要部をマスキングして行うエッチング処理にて容易にかつ精密に形成することが可能である。
【0038】
このエッチング処理にて前記の蛇行する燃料ガス用通路内に集電用突起部を設けることができる。ガス流れに影響を与えないように所要間隔で針を配置するように、例えば1mm以下の幅又は径の突起や条を3mm以下のピッチで製作できる。
【0039】
ガスセパレータ板10の主面に設けるガス通路パターンは、ステンレス鋼薄板の片面に燃料ガス用通路パターンあるいは酸化剤ガス用通路パターンのいずれかを設けることもでき、両面にそれぞれ燃料ガス用と酸化剤ガス用ガス通路パターンを設けることができる。
【0040】
ガスセパレータ板には、インターコネクト材として使用可能な公知の金属材料が適宜選定でき、耐熱性や耐食性、さらには他部材との熱膨張係数の整合性を考慮すると、フェライト系合金、オーステナイト系合金、Fe−Cr−W系合金材料が好ましい。例えばフェライト系合金としてはSUS430など、オーステナイト系合金としてはSUS310などがある。また、Fe−18Cr−7W系等に代表されるFe−Cr−W系合金材料なども採用できる。
【0041】
また、ガスセパレータ板表面には、各種コーティング材を設けることが可能で、例えば、酸化剤ガス側に電気接触抵抗の低減とフェライト鋼からのCr蒸発防止のために、(La,Sr)CrOなどの酸化剤側電極材料と同様材料等を用いることができる。
【0042】
なお、セル構成板1は、固体電解質基板2の両面にそれぞれ燃料側電極層又は酸化剤側電極層を成膜した構成とすることが可能であり、固体電解質並びに燃料側電極層、酸化剤側電極層の各材料には、公知のいずれの材料も採用できる。
例えば、固体電解質には、一般的な安定化ジルコニア、燃料側電極材料には、Ni/YSZサーメット、酸化剤側電極材料には、(La,Sr)MnO等、公知のいずれの材料も採用できる。また、この発明の特徴であるセル構成板1のリング状部分8は、電気絶縁性の材料であればよく、前記の各種材料と熱膨張係数が近似する公知のいずれの材料も採用できる。
【0043】
また、ガスセパレータ板は、例えばガス通路孔部はエッチング処理にて図2A,Bと同等に構成し、その外周側にリング状の金属メッシュ部材を配置することで両主面にガス通路を形成することも可能で、この場合、金属メッシュ部材による集電能力の向上、すなわち発電ロスが少ない構成とすることができる。金属メッシュ部材には、JIS規格のステンレス鋼線、ニッケル合金線による平織り、綾織り等の構成が採用でき、線径も0.05〜0.2mm程度のものから適宜選定できる。
【0044】
なお、上記の金属メッシュ部材に換えて、ガス通路パターンを形成できる金属又は合金材の打ち抜き部材又はエッチング部材を用いて積層しても、同様の作用効果を奏することは言うまでもない。
【0045】
この発明の積層体構成では、セル構成板1とガスセパレータ板10を積層して、中心貫通孔3,12内にシャフトを挿通して積層体の両端部に締結用ディスクを当接させ、これをシャフトにナット止めすることで、積層される板を各ガス通路孔部5,14で当接させて締結できるため、いわゆるスタック配置するセルを各円板の中央部で支持し、かつ締結用シャフトで締め付けて一体化でき、円板の同士の密着にてガス通路が形成されて、各ガスを中央から放射状に流すことが可能で、サーマルサイクル耐性の低減とともにガス流れを均等化できる。
【0046】
この発明において、締結用シャフトを挿通する孔は、上記の例のように中心貫通孔のみの場合のほか、中心貫通孔と周囲貫通孔の一部又は全部を用いる場合、周囲貫通孔の一部又は全部を用いる場合など、種々のレイアウトが採用でき、いずれも単数又は複数のシャフトを軸対称配置して積層体を締結する構成が採用できる。
【0047】
中心貫通孔と周囲貫通孔はガスの供給又は排出通路となるため、複数の締結用シャフトを所要の貫通孔内に挿通すると、ガス種により熱を受ける場合があり、各締結用シャフトへの入熱等が均等となるように通路とガス種を適宜選定するとよい。また、この締結用シャフトをバルクやヒートパイプの熱伝導体として、あるいは二重管などを利用して、セルスタックユニットからの熱放出や熱回収を積極的に行う構成、あるいは所定ガスの加熱、温度管理を行う構成として利用することができる。
【0048】
セルをスタック配置した積層構成では、積層したセルユニットを円筒体内に入れて、前記した外周部に排出されるガスを回収する構成が採用できる。又、図示しないが、セル構成板1とガスセパレータ板10,20の外周部に貫通孔を適宜配置してかつ前述のガス通路孔部と同様に酸化剤ガスと燃料ガスをそれぞれ個別に回収する連通孔を形成することも可能である。
【0049】
図3に示すガスセパレータ板20は、金属板の両面にエッチングでガス通路を形成する利点を最大限に追求したものである。すなわち供給ガス種類、ガスの圧力や流量等の違いに応じて、滞留なく均等に流れて反応効率が向上するように考慮した流路パターンであり、かつ充分な集電性能が発揮されるパターンを選定して金属板の両面にそれぞれエッチングしたものである。
エッチングは、このように任意パターンでかつ精密に形成でき、また微細パターンで集電性能とガス拡散性の良いインターコネクタを製造できる。
【0050】
通路パターンを詳述すると、図3は酸化剤ガス用通路パターンを示すもので、基本的には中央から外周部へ流れるオープンガス流構成の酸化剤ガス用通路パターンと同様の考え方で構成されている。金属基板の中心に設けた内径の大きな1つの中心貫通孔と、その周囲に配置した内径の小さな8つの周囲貫通孔23とでガス通路孔部が形成され、かつこの周囲貫通孔の周囲に略環状凸部が形成され、また図5Aに示す同心円状に多数配置した小突起を千鳥状に接続するがごとく、細いクランク状凸部を所定間隔で放射状に配置することで、中心貫通孔から細いクランク状の通路を経て外周へ至る酸化剤ガス用通路が形成され、細いクランク状凸部(溝部)の連続でいわゆるヘリーンボーン模様を呈している。
【0051】
図示しないが、この金属基板の裏面側主面に燃料ガス用通路パターンを設けるが、これも同様に細いクランク状凸部を形成し、周囲貫通孔から出た燃料ガスがヘリーンボーン模様の通路より外周部へ放散するオープンガス流などを構成することができる。すなわち、この発明の燃料電池において、燃料ガスと酸化剤ガスのガス流れに、中央の通路孔部から積層板間の放射方向の反応用ガス通路を経て積層体外周部へ放出されるフローアウト、又は逆に積層体外周部から積層板間の反応用ガス通路を経て中央の通路孔部へ導入されるフローインするオープンガス流構成が採用できる。
【0052】
【実施例】
実施例1
図1に示す構造と同様のセル構成板1として、直径120mm、厚み0.5mmのNi/YSZサーメット材の燃料側電極基板の一方面に、厚み0.008mmの安定化ジルコニア(8YSZ)膜を成膜し、さらに厚み0.05mmの(La,Sr)MnO材の酸化剤側電極膜を成膜して、総厚み0.558mmのセル構成板を作製した。なお、ガス通路孔部のパターンは図1と同様とし、発電有効部の外径は57mmで、図1の左側半分に示すごとくガス通路孔部は内径30mmに相当するよう構成した。
【0053】
図3に示す構造のガスセパレータ板として、直径120mm、厚み0.8mmのフェライト鋼基板の両面に、エッチングにて基板厚み0.2mm、通路高さ0.3mmとなるようにガス通路パターンを形成して作製した。
【0054】
得られたセル構成板とガスセパレータ板を交互に積層して、中心貫通孔内にシャフトを挿通して積層体の両端部にフェライト鋼製の締結用ディスクを当接させ、これをシャフトにナット止めすることで、積層される板を各ガス通路孔部で当接させて締結して、セルが30段となるセルスタックユニットを作製し、円筒内に配置した。
【0055】
燃料ガスはクローズドガス流構成で再燃焼可能にし、酸化剤ガスはオープンガス流構成でセル外に排気されて円筒内で回収するように構成した燃料電池を作製した。なお、セル構成板とガスセパレータ板を交互に積層する際のガス通路部のシールは材料同士の当接のみでシール材は使用しなかった。
【0056】
なお、線膨張係数(0〜1000℃、α×10−6)は、Ni/YSZサーメット材が12.5、(La,Sr)MnO材が12.5、フェライト鋼が12.7と、各材料とも同等で、また安定化ジルコニア材は10.3であるが、これを薄膜で用いるため、線膨張係数を積層方向に厚みとともに見ると近似性が良好となり、円板を積層して中央部で締結する基本構造と相まって、サーマルサイクル耐性に優れている。
【0057】
酸化剤ガスに空気(1〜10wt%の水蒸気を含む)、燃料ガスに水素を使用し、圧力500Ps、反応温度700〜800℃で作動させて、発電効率を測定したところ、ガスの燃焼がそれぞれ一回であり効率としては不利なオープンガス流構成ではあるが、40%の発電効率が得られた。
【0058】
実施例1における測定条件は、水素流量0.44g/s、空気流量70.0g/s、空気入口温度:700℃、水素燃料利用率70%、発電効率40%、空気流量は燃料ガスの水素ガスの燃焼に必要な流量の4倍であった。
【0059】
実施例におけるセルの温度分布と応力分布を調査したところ、セル表面の周方向の温度差は殆ど無視できることを確認し、図4にインターコネクタおよび空気・燃料の温度分布図の結果を得た。
【0060】
また、図1の左側半分に示すごとくガス通路孔部は内径30mmに相当するよう構成したこの発明の場合と、比較のために図1の右側半分に示すごとくガス通路孔部は内径15mmに相当するよう構成した比較例の場合のセルの応力分布図の結果を得た。図5Aが比較の場合、Bが本発明の場合を示す。本発明の場合は比較例より一層均等化されたことが分かる。図に示すσeは主応力、σrは半径方向の応力、σtは周方向の応力を示す。周方向応力は中心側で引っ張り、外周部で圧縮応力を示し、半径方向の応力は半径方向の中心と外周部で0、中間部で引っ張り応力を示している。中心側に高い主応力が認められる。
【0061】
実施例2
図3に示す構成と同等のガスセパレータ板の燃料ガス用通路パターンにおいて、板の外周部端に望み通路壁を構成している各条凸部の間に、点状凸部を配置することで、燃料ガス用通路の各出口部を2分することで出口通路幅を減じるようにして、ここを通過する燃料ガス速度を上昇させる手段を採用したところ、実施例1の条件で空気流量をさらに5倍に増量しても、電池外周部での燃料のアフターファイアーは発生しないようになった。
【0062】
【発明の効果】
この発明による燃料電池は、ガス通路孔部を基板の中心部に設ける構成によって、セル構成板と金属製ガスセパレータ板を極めて薄く形成でき、例えば積層したセル構成板のピッチを2mm以下となし、燃料電池を著しく小型、軽量化することができることを特徴とするが、さらに実施例に明らかなように、ガス通路孔部を基板の中心部に設け、また中心に酸化剤ガス通路を設けてその外周側に所定の間隔を配して燃料ガス通路を設ける構成、すなわち、基板中央の酸化剤ガス通路孔部で積層する際に該通路孔部の外周側を電気絶縁材のリング状部からなる熱交換部を配置することで積層体の外周部と中心部間の温度差を低減しかつ周方向、半径方向の応力分布を均等化することができる。
【0063】
また、発明による燃料電池は、金属製ガスセパレータ板の両面に燃料ガス通路と酸化剤ガス通路パターンをそれぞれに形成でき、ガスセパレータ板の両面使用にて積層枚数の低減も可能であるから、積層したセルスタックユニットの軽量化が達成できることを特徴とし、このガスセパレータ板の両面にガスが流れる構造において酸化剤ガス流量を増大させることで、セル内外の温度差を低下させて熱応力の発生を防止でき、積層体の強度やサーマルサイクル耐性を著しく高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】Aはこの発明によるセル構成板の正面説明図、Bは側面説明図である。
【図2】Aはこの発明によるガスセパレータ板の正面説明図、Bはその裏面側説明図である。
【図3】この発明による他のガスセパレータ板の正面説明図である。
【図4】インターコネクタおよび空気・燃料の温度分布図である。
【図5】Aは比較構成のセルの応力分布図[位置(中心よりの距離mm/応力(kg/mm)]、Bはこの発明の構成におけるセルの応力分布図[位置(中心よりの距離mm/応力(kg/mm)]である。
【符号の説明】
A 酸化剤ガス
F 燃料ガス
1 セル構成板
2 固体電解質基板
3,12,22,32,42,52 中心貫通孔
4a〜4h,13a〜13h 周囲貫通孔
5,14 ガス通路孔部
10,20 ガスセパレータ板
11,21 金属基板
15,17 凸部
16 小突起
18 円弧状凸部
19 放射状凸部

Claims (6)

  1. 中心軸と同心配置の中心貫通孔とその周囲に設ける複数個の周囲貫通孔とから形成される通路孔部を円板中心部に有したセル構成板と、前記と同様構成の通路孔部を円板中心部に有してその外周側主面に反応用ガス通路を有するガスセパレータ板とを積層した積層体であり、前記中心貫通孔を酸化剤ガスの導入ガス通路、前記周囲貫通孔を燃料ガスのガス通路となし、積層体の中心側より外周側へ燃料ガスを流し、かつ通路孔部に形成するガス通路パターンにより積層板間の反応用ガス通路とを接続又は遮断する構成において、セル構成板の中心貫通孔とその周囲に設ける複数個の周囲貫通孔との間に所要幅の熱交換部を形成する手段と、酸化剤ガス流量比を燃料ガスの燃焼に必要な流量の2倍以上を流す手段を採用し、積層体の外周部と中心部間の温度差を低減しかつ半径方向の応力分布を均等化した燃料電池。
  2. 熱交換部が、セルの代わりに中央貫通孔を有するリング状部材で形成される請求項1に記載の燃料電池。
  3. 熱交換部が、セル構成板のない空間部であり、同部に位置するガスセパレータ板に設けた整流フィンが空間部に配置される請求項1に記載の燃料電池。
  4. 酸化剤ガス流量比を燃料ガスの燃焼に必要な流量の3〜5倍とする請求項1に記載の燃料電池。
  5. 積層体の外周部において、燃料ガスが積層体より放出される際の出口ガス速度を、積層体内のガス通路を通過する反応時速度より速くする増速手段を採用し、燃料ガスのバックファイアーを防止した請求項1に記載の燃料電池。
  6. 増速手段が、各ガス通路の出口幅を狭める方法、あるいは燃料ガス出口数を減じる方法である請求項5に記載の燃料電池。
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