JP2004035431A - 皮膚外用剤 - Google Patents
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Abstract
【課題】塗布時にうるおい感，浸透感があり、なめらかな使用感と張りのある感触を有し、皮膚保湿効果及び皮膚の引き締め効果に優れる皮膚外用剤を提供する。
【解決手段】コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を併用して皮膚外用剤に含有させる。特に、コラーゲンから選択される１種又は２種以上と、コラーゲン加水分解物，それらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を併用して皮膚外用剤に含有させた場合に顕著な効果が得られる。
【選択図】 なし
【解決手段】コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を併用して皮膚外用剤に含有させる。特に、コラーゲンから選択される１種又は２種以上と、コラーゲン加水分解物，それらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を併用して皮膚外用剤に含有させた場合に顕著な効果が得られる。
【選択図】 なし
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、塗布時にうるおい感，浸透感があり、なめらかな使用感と張りのある感触を有し、皮膚保湿効果及び皮膚の引き締め効果に優れる皮膚外用剤に関する。更に詳しくは、コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を含有して成る皮膚外用剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】
コラーゲンは真皮マトリックス構成蛋白質であり、コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体（以下コラーゲン類と略する）は、皮膚の老化を防止する有効成分として、皮膚外用剤に利用されている。しかしながら、その効果は充分なものではなく、また皮膚外用剤に配合した際の変質，不溶化が問題となっていた。そこで、他の各種成分と併用した皮膚外用剤に配合することが検討されており、不飽和脂肪酸と併用することによる肌荒れ改善効果（特開平５−２７９２４０）、フィブロネクチンとの併用による皮膚賦活効果（特開平７−１７８４４）、真皮線維芽細胞増殖促進剤との併用による皮膚老化防止効果（特開平９−２１６８３３）、海藻抽出物との併用による肌荒れ改善効果（特開２０００−２２９８３２）等が開示されている。しかしながら、更に有効な皮膚の保湿，及び皮膚の引き締め効果に優れる皮膚外用剤が求められている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明においては、塗布時にうるおい感，浸透感があり、なめらかな使用感と張りのある感触を有し、皮膚保湿効果及び皮膚の引き締め効果に優れる皮膚外用剤を得ることを目的とした。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するため種々検討した結果、コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を併用して用いることにより、相乗的な皮膚保湿効果及び皮膚の引き締め効果の向上が得られることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【０００５】
すなわち本発明においては、コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を併用して皮膚外用剤に含有させる。また、特にコラーゲンから選択される１種又は２種以上と、コラーゲン加水分解物，それらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を併用して皮膚外用剤に含有させた場合に顕著な効果が得られた。
【０００６】
【発明の実施の形態】
コラーゲンは、結合組織を構成する主要タンパク質であり、ウシ，ブタ等哺乳動物，鳥類，魚類などの皮膚，骨，軟骨，腱，骨髄組織等から水，エタノール等の溶媒や酸性又はアルカリ性水溶液，塩化ナトリウム等の塩類の水溶液等により抽出したものや、ペプシン，トリプシン等、コラゲナーゼ以外のプロテアーゼにより処理して得たものが、水溶性を示すため好ましい。また、前記抽出処理若しくはプロテアーゼ処理により得たコラーゲンを、更に加熱処理して変性させたものや、酸又はアルカリ処理，酵素処理を行って得た加水分解物を用いることもできる。さらに前記可溶化コラーゲンのサクシニル化物や、加水分解物のエチルエステル，ヘキサデシルエステル等のアルキル又はアルケニルエステル、アラニンミリスチン酸縮合物，イソステアリン酸縮合物，ヤシ油脂肪酸縮合物，ウンデシレン酸縮合物，樹脂酸縮合物等の脂肪酸等の縮合物及びそれらの塩、３−クロロ−２−ヒドロキシプロピルトリメチルアンモニウムクロリド付加物，グリシントリメチルアンモニウムクロリド付加物等のカチオン化修飾物及びそれらの塩、３−グリシドキシプロピルメチルジヒドロキシシラン付加物といった付加修飾物及びそれらの塩といった修飾物を用いることができる。本発明においては、前記コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの修飾物から１種又は２種以上を選択して用いる。前記コラーゲン等としては、液状若しくは粉末状いずれの形態のものでも用いることができ、市販品を利用することもできる。
【０００７】
上記コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの修飾物の中でも、ヒラメ，カレイなど無色素の魚類，タラ等寒流魚類などの皮，鱗，ウキブクロ等、クラゲ，サメヒレといった海洋動物から抽出されたコラーゲン及びその加水分解物等を用いることが好ましい。
【０００８】
また、特にコラーゲンから選択される１種又は２種以上と、コラーゲン加水分解物，それらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上を併用して皮膚外用剤に用いた場合に顕著な効果が得られた。
【０００９】
本発明において使用するコラーゲン類の配合量としては、０．０００１〜５．０重量％程度が適当である。
【００１０】
つぎに、本発明において用いる海藻抽出物としては、褐藻類（Ｐｈａｅｏｐｈｙｔａ），緑藻類（Ｃｈｌｏｒｏｐｈｙｔａ），紅藻類（Ｒｈｏｄｏｐｈｙｔａ）の海藻抽出物の１種又は２種以上を用いるが、紅藻類（Ｒｈｏｄｏｐｈｙｔａ）に属する海藻の抽出物を用いることが好ましい。紅藻類（Ｒｈｏｄｏｐｈｙｔａ）に属する海藻としては、チリノモ目（Ｐｏｒｐｈｙｒｉｄｉａｌ ｅｓ），ベニミドロ目（Ｇｏｎｉｏｔｒｉｃｈａｌｅｓ），ウシケノリ目（Ｂａｎｇｉａｌｅｓ），オオイシソウ目（Ｃｏｍｐｓｏｐｏｇｏｎａｌｅｓ）等の原始紅藻綱（Ｐｒｏｔｏｆｌｏｒｉｄｅａｅ）に属する海藻や、ウミゾウメン目（Ｎｅｍａｌｉｏｎａｌｅｓ），テングサ目（Ｇｅｌｉｄｉａｌｅｓ），カクレイト目（Ｃｒｙｐｔｏｎｅｍｉａｌｅｓ），スギノリ目（Ｇｉｇａｒｔｉｎａｌｅｓ），ダルス目（Ｒｈｏｄｙｍｅｎｉａｌｅｓ），イギス目（Ｃｅｒａｍｉａｌｅｓ）等の真正紅藻綱（Ｆｌｏｒｉｄｅａｅ）に属する海藻の抽出物を用いることができる。
【００１１】
本発明においては、上記紅藻類（Ｒｈｏｄｏｐｈｙｔａ）に属する海藻の中でも、特にスギノリ目（Ｇｉｇａｒｔｉｎａｌｅｓ）に属する海藻の抽出物を用いることが好ましい。スギノリ目（Ｇｉｇａｒｔｉｎａｌｅｓ）には、スギノリ科，ヌメリグサ科，ヒカゲノイト科，オゴノリ科，ユカリ科，キジノオ科，アツバノリ科，ススカケベニ科，ミリン科，イソモツカ科，イバラノリ科，オキツノリ科等の海藻が属しており、スギノリ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｔｅｎｅｌｌａ Ｈａｒｖｅｙ），カイノリ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｉｎｔｅｒｍｅｄｉａ Ｓｕｒｉｎｇａｒ），シキンノリ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｔｅｅｄｉｉ Ｌａｍｏｕｒｏｕｘ），イボノリ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｐａｃｉｆｉｃａ Ｋｊｅｌｌｍａｎ），イカノアシ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｍａｍｉｌｌｏｓａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），ツノマタ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ｏｃｅｌｌａｔｕｓ Ｈｏｌｍｅｓ），ヒラコトジ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ｐｉｎｎｕｌａｔｕｓ Ｏｋａｍｕｒａ），トゲツノマタ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ａｒｍａｔｕｓ Ｏｋａｍｕｒａ），コトジツノマタ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ｅｌａｔｕｓ Ｈｏｌｍｅｓ），クロハギンナンソウ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ｙｅｎｄｏｉ Ｙｍａｄａ ｅｔ Ｍｉｋａｍｉ），アカハギンナンソウ（Ｒｈｏｄｏｇｌｏｓｓｕｍ ｐｕｌｃｈｅｒｕｍ Ｓｅｔｃｈｅｌｌ ｅｔ Ｇａｒｄｎｅｒ），オゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｖｅｒｒｕｃｏｓａ Ｐａｐｅｎｆｕｓｓ），オオオゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉｏｐｓｉｓ ｇｉｇａｓ Ｈａｒｖｅｙ），シラモ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｂｕｒｓａ−ｐａｓｔｒｉｓ Ｓｉｌｖａ），ツルシラモ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｃｈｏｒｄａ Ｏｈｍｉ），ミゾオゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｉｎｃｕｒｖａｔａ Ｏｋａｍｕｒａ），カバノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｔｅｘｔｏｒｉｉ Ｓｕｒｉｎｇａｒ），ユミガタオゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ａｒｃｕａｔａ Ｚａｎａｒｄｉｎｉ），リュウキュウオゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｅｕｃｈｅｕｍｏｉｄｅｓ Ｈａｒｖｅｙ），フシクレノリ（Ｃｏｒａｌｌｏｐｓｉｓ ｏｐｕｎｔｉａ Ｊ．Ａｇａｒｄｈ），カイメンソウ（Ｃｅｒａｔｏｄｉｃｔｙｏｎ ｓｐｏｎｇｉｏｓｕｍＺａｎａｒｄｉｎｉ），ナミイワタケ（Ｔｙｌｏｔｕｓ ｌｉｃｈｅｎｏｉｄｅｓ Ｏｋａｍｕｒａ），イソモッカ（Ｃａｔｅｎｅｌｌａ ｏｐｕｎｔｉａ Ｇｒｅｖｉｌｌｅ），ウスギヌ（Ｎｅｍａｓｔｏｍａ ｌａｎｃｉｆｏｌｉａ Ｏｋａｍｕｒａ），ホウノオ（Ｐｌａｔｏｍａ ｊａｐｏｎｉｃａ Ｏｋａｍｕｒａ），ベニスナゴ（Ｓｃｈｉｚｙｍｅｎｉａ ｄｕｂｙｉ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），ユカリ（Ｐｌｏｃａｍｉｕｍ ｔｅｌｆａｉｒｉａｅ Ｈａｒｖｅｙ），ホソユカリ（Ｐｌｏｃａｍｉｕｍ ｌｅｐｔ ｏｐｈｙｌｌｕｍ ｖａｒ． ｆｌｅｘｕｏｓｕｍ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），マキユカリ（Ｐｌｏｃａｍｉｕｍ ｒｅｃｕｒｖａｔｕｍ Ｏｋａｍｕｒａ），ヒメユカリ（Ｐｌｏｃａｍｉｕｍ ｏｖｉｆｏｒｍｅ Ｏｋａｍｕｒａ），イソダンツウ（Ｃａｕｌａｃａｎｔｈｕｓ ｏｋａｍｕｒａｉ Ｙａｍａｄａ），キジノオ（Ｐｈａｃｅｌｏｃａｒｐｕｓ ｊａｐｏｎｉｃｕｓ Ｏｋａｍｕｒａ），ミリン（Ｓｏｌｉｅｒｉａ ｒｏｂｕｓｔａ Ｋｙｌｉｎ），ホソバミリン（Ｓｏｌｉｅｒｉａ ｍｏｌｌｉｓ Ｋｙｌｉｎ），エゾナメシ（Ｔｕｒｎｅｒｅｌｌａ ｍｅｒｔｅｎｓｉａｎａ Ｓｃｈｍｉｔｚ），トサカノリ（Ｍｅｒｉｓｔｏｔｈｅｃａ ｐａｐｕｌｏｓａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），キクトサカ（Ｍｅｒｉｓｔｏｔｈｅｃａ ｃｏａｃｔａ Ｏｋａｍｕｒａ），キリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ｍｕｒｉｃａｔｕｍ Ｗｅｂｅｒ ｖａｎ Ｂｏｓｓｅ），アマクサキリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ａｍａｋｕｓａｎｅｎｓｉｓ Ｏｋａｍｕｒａ），トゲキリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ｓｅｒｒａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），ビャクシンキリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ｃｕｐｒｅｓｏｉｄｅｕｍ Ｗｅｂｅｒ ｖａｎ Ｂｏｓｓｅ），ススカケベニ（Ｈａｌａｒａｃｈｎｉｏｎ ｌａｔｉｓｓｉｍｕｍ Ｏｋａｍｕｒａ），イバラノリ（Ｈｙｐｎｅａ ｃｈａｒｏｉｄｅｓ Ｌａｍｏｕｒｏｕｘ），カギイバラノリ（Ｈｙｐｎｅａ ｊａｐｏｎｉｃａ Ｔａｎａｋａ），サイダイバラ（Ｈｙｐｎｅａ ｓａｉｄａｎａ Ｈｏｌｍｅｓ），タチイバラノリ（Ｈｙｐｎｅａ ｖａｒｉａｂｉｌｉｓ Ｏｋａｍｕｒａ），ヒモイバラ（Ｈｙｐｎｅａ ｃｈｏｒｄａｃｅａ Ｋｕｅｔｚｉｎｇ），サイミ（Ａｈｎｆｅｌｔｉａ ｃｏｎｃｉｎｎａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），イタニグサ（Ａｈｎｆｅｌｔｉａ ｐｌｉｃａｔａ Ｆ． Ｆｒｉｅｓ），ハリガネ（Ａｈｎｆｅｌｔｉａ ｐａｒａｄｏｘａ Ｏｋａｍｕｒａ），オキツノリ（Ｇｙｍｎｏｇｏｎｇｒｕｓ ｆｌａｂｅｌｌｉｆｏｒｍｉｓ Ｈａｒｖｅｙ），ミアナグサ（Ｔｒｅｍａｔｏｃａｒｐｕｓ ｐｙｇｍａｅｕｓ Ｙｅｎｄｏ），アツバノリ（Ｓａｒｃｏｄｉａ ｃｅｙｌａｎｉｃａ Ｈａｒｖｅｙ），ハスジグサ（Ｓｔｅｎｏｇｒａｍｍａ ｉｎｔｅｒｒｕｐｔａ Ｍｏｎｔａｇｎｅ），エツキマダラ（Ｆａｕｃｈｅａ ｓｔｉｐｉｔａｔａ Ｙｍａｍａｄａ ｅｔ Ｓｅｇａｗａ），ウエバグサ（Ｗｅｂｂｅｒｅｌｌａ ｍｉｃａｎｓ Ｈａｕｐｔｆｌｅｉｓｃｈ）等が挙げられる。
【００１２】
また、本発明において用いられるハマメリス（Ｈａｍａｍｅｌｉｓ ｊａｐｏｎｉｃａ Ｓｉｅｂ．ｅｔ Ｚｕｃｃ．， Ｈａｍａｍｅｌｉｓ ｏｂｔｓｕｓａｔａ Ｍａｋｉｎｏ， Ｈａｍａｍｅｌｉｓ ｊａｐｏｎｉｃａ Ｓｉｅｂ．ｅｔ Ｚｕｃｃ．ｖａｒ． ｏｂｔｓｕｓａｔａ Ｍａｔｓｕｍ．， Ｈａｍａｍｅｌｉｓ ｖｉｒｇｉｎｉａｎａ Ｌ．， Ｈａｍａｍｅｌｉｓ ｍｏｌｌｉｓ Ｏｌｉｖ．） は、マンサク科マンサク属植物の一種で、北米東部，カナダ，メキシコのやや湿度の高い森林中に分布する落葉樹である。葉を乾燥したものはハマメリス茶と呼ばれ下剤として、樹皮はハマメリス水の製造に用いられてきた。本発明において、ハマメリスの抽出物を得る際の抽出部位は特に限定されず、樹皮及びその粘液，葉，花，枝，根等が挙げられるが、この中でも葉及び樹皮から選択される１種又は２種以上の部位からの抽出物を用いることが好ましい。
【００１３】
上記の海藻及びハマメリスは、生のまま抽出に供してもよいが、抽出効率を考えると、細切，乾燥，粉砕等の処理を行った後に抽出を行うことが好ましい。抽出は、抽出溶媒に浸漬して行う。抽出効率を上げるため撹拌を行ったり、抽出溶媒中でホモジナイズしてもよい。抽出温度としては、５℃程度から抽出溶媒の沸点以下の温度とするのが適切である。抽出時間は抽出溶媒の種類や抽出温度によっても異なるが、４時間〜１４日間程度とするのが適切である。
【００１４】
抽出溶媒としては、水の他、メタノール，エタノール，プロパノール，イソプロパノール等の低級アルコール、１，３−ブチレングリコール，プロピレングリコール，ジプロピレングリコール，グリセリン等の多価アルコール、エチルエーテル，プロピルエーテル等のエーテル類、酢酸エチル，酢酸ブチル等のエステル類、アセトン，エチルメチルケトン等のケトン類などの極性有機溶媒を用いることができ、これらより１種又は２種以上を選択して用いる。また、生理食塩水，リン酸緩衝液，リン酸緩衝生理食塩水等を用いてもよい。
【００１５】
海藻及びハマメリスの上記溶媒による抽出物は、そのままでも本発明に係る皮膚外用剤に含有させることができるが、濃縮，乾固したものを水や極性溶媒に再度溶解したり、或いはこれらの生理作用を損なわない範囲で脱色，脱臭，脱塩等の精製処理を行ったり、カラムクロマトグラフィー等による分画処理を行った後に用いてもよい。海藻の前記抽出物やその処理物及び分画物は、各処理及び分画の後凍結乾燥し、用時に溶媒に溶解して用いることもできる。また、リポソーム等のベシクルやマイクロカプセル等に内包させて用いることもできる。
【００１６】
本発明において使用する海藻抽出物の各々の配合量としては、その調製方法により異なるが、０．００１〜５０．０重量％程度とするのが適当である。
【００１７】
本発明において使用するハマメリス抽出物の配合量としては、その調製方法により異なるが、０．０００１〜５．０重量％程度が適当である。
【００１８】
本発明に係る皮膚外用剤は、ローション剤，乳剤，ゲル剤，クリーム剤，軟膏剤，粉末剤，顆粒剤等、種々の剤型で提供することができる。また、化粧水，乳液，クリーム，美容液，パック等の皮膚化粧料、メイクアップベースローション，メイクアップベースクリーム等の下地化粧料、乳液状，油性，固形状等の各剤型のファンデーション，アイカラー，チークカラー等のメイクアップ化粧料等として提供することができる。
【００１９】
なお本発明に係る皮膚外用剤には、コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体、海藻抽出物、ハマメリス抽出物の他に、油性成分，界面活性剤，保湿剤，他の水溶性高分子化合物，顔料，紫外線吸収剤，抗酸化剤，香料，防菌防黴剤等の一般的な医薬品及び化粧料用原料や、皮膚細胞賦活剤，抗炎症剤，美白剤等の生理活性成分を含有させることができる。
【００２０】
【実施例】
更に、本発明の特徴について、実施例により詳細に説明する。
【００２１】
まず、本発明において用いる海藻及びハマメリス抽出物の調製例について示す。
【００２２】
［スギノリ抽出物，ツノマタ抽出物，オゴノリ抽出物］
スギノリ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｔｅｎｅｌｌａ Ｈａｒｖｅｙ），ツノマタ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ｏｃｅｌｌａｔｕｓ Ｈｏｌｍｅｓ）及びオゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｖｅｒｒｕｃｏｓａ Ｐａｐｅｎｆｕｓｓ）の各乾燥粉末２５０ｇを５０容量％エタノール水溶液１．２リットル中にそれぞれ浸漬し、２０℃にて７日間抽出した。抽出液をろ過してろ液を回収し、標記各抽出物とした。
【００２３】
［カイメンソウ抽出物］
カイメンソウ（Ｃｅｒａｔｏｄｉｃｔｙｏｎ ｓｐｏｎｇｉｏｓｕｍ Ｚａｎａｒｄｉｎｉ）の各乾燥粉末３００ｇを５０容量％エタノール水溶液１．５リットル中にそれぞれ浸漬し、２０℃にて７日間抽出した。抽出液をろ過してろ液を回収し、濃縮乾固した後凍結乾燥して、標記抽出物とした。
【００２４】
［キリンサイ抽出物，トゲキリンサイ抽出物，イバラノリ抽出物］
キリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ｍｕｒｉｃａｔｕｍ Ｗｅｂｅｒ ｖａｎ Ｂｏｓｓｅ），トゲキリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ｓｅｒｒａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ）及びイバラノリ（Ｈｙｐｎｅａ ｃｈａｒｏｉｄｅｓ Ｌａｍｏｕｒｏｕｘ）の各藻体１．２ｋｇを細切し、１，３−ブチレングリコール３リットル中に浸漬し、１５℃で３日間撹拌抽出した。抽出液をろ過してろ液を回収し、標記各抽出物とした。
【００２５】
［サイミ抽出物］
サイミ（Ａｈｎｆｅｌｔｉａ ｃｏｎｃｉｎｎａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ）の藻体２．４ｋｇを乾燥した後粉砕し、精製水１．５リットルに浸漬し、５０℃〜６０℃で１０時間撹拌抽出した。抽出液をろ過してろ液を回収し、標記抽出物とした。
【００２６】
［ハマメリス抽出物］
ハマメリスの葉２５０ｇを乾燥，粉砕し、９５％エタノール１．５リットル中にて室温で５日間静置した後ろ過し、ろ液を回収して、標記抽出物とした。
【００２７】
つづいて、本発明に係る皮膚外用剤についての実施例の処方を示す。
【００２８】
実施例１〜実施例３ ゲル状乳化化粧料
（１）ジステアリン酸ポリグリセリル １．４０００（重量％）
（２）ステアリン酸 ０．５０００
（３）パルミチン酸 ０．２０００
（４）親油型モノステアリン酸グリセリン ０．７０００
（５）セタノール １．３５００
（６）ジブチルヒドロキシトルエン ０．０５００
（７）パラメトキシケイ皮酸２−エチルヘキシル ５．６０００
（８）１，３−ブチレングリコール ５．５０００
（９）メチルポリシロキサン ５．００００
（１０）デカメチルシクロペンタシロキサン ６．００００
（１１）酢酸ｄｌ−α−トコフェロール ０．１０００
（１２）精製水 全体を１００とする量
（１３）カルボキシビニルポリマー ０．４２００
（１４）濃グリセリン ３．００００
（１５）水酸化ナトリウム ０．１５００
（１６）ジエチレントリアミン五酢酸五ナトリウム液 ０．２０００
（１７）Ｎ−ステアロイル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム ０．７０００
（１８）黄酸化鉄 ０．０１２５
（１９）タルク ０．０１２５
（２０）１，３−ブチレングリコール ０．９７５０
（２１）エタノール ２．００００
（２２）パラオキシ安息香酸エステル ０．２０００
（２３）精製水 ２．００００
（２４）加水分解コラーゲン液 表１に示す量
（プロモイスＷ−５２，成和化成社製）
（２５）水溶性コラーゲン 表１に示す量
（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ，Ａｒｃｈ Ｐｅｒｓｏｎａｌ Ｃａｒｅ社製）
（２６）海藻抽出物 ０．０２００
（Ｓｅａｍｏｌｌｉｅｎｔ，ＰＨＩＬＬＩＰ ＲＯＣＫＬＥＹ社製）
（２７）ハマメリスエキス ０．０１００
（ハマメリス抽出液 ＢＧ−Ｊ，丸善社製）
（２８）香料 ０．１５００
製法：（１）〜（１１）の油相成分、（１２）〜（１７）の水相成分をそれぞれ混合，溶解して８０℃とする。前記油相成分に水相成分を添加し、更に、予め混合しておいた（１８）〜（２０）の成分を添加し、ホモミキサーにて均一に乳化する。冷却を行い、５０℃にて予め混合しておいた（２１）〜（２３）を、４５℃にて（２４）〜（２８）の成分を添加、混合する。
【００２９】
【表１】
【００３０】
本発明の上記実施例について使用試験を行い、塗布時のうるおい感，浸透感、使用時のなめらかさ，張り、皮膚の保湿効果及び皮膚の引き締め効果、及び塗布３時間後の皮膚のテカリについて評価した。その際、実施例１において含有されるコラーゲン類を精製水に代替したものを比較例１、同様に海藻抽出物を精製水に代替したものを比較例２、同様にハマメリス抽出物を精製水に代替したものを比較例３として、同時に使用試験に供した。使用試験は２０才代〜５０才代の女性パネラー２０名を１群とし、各群に実施例及び比較例のそれぞれをブラインドにて使用させ、前記評価項目について官能評価させて行った。評価結果は、表２に示す評価基準にしたがって点数化させ、２０名の平均値を算出して表３に示した。
【００３１】
【表２】
【００３２】
【表３】
【００３３】
表３から明らかなように、本発明の実施例使用群では、全群においてすべての項目について良好な評価が得られており、特に、コラーゲンとコラーゲン加水分解物を併用する実施例１において、良い評価が得られた。これに対し比較例使用群では、各項目についてそれぞれ対応する実施例使用群に比べていずれの評価も低いものとなっていた。
【００３４】
なお実施例１〜実施例３については、２５℃で６カ月間保存した場合において状態の変化は全く認められず、男性パネラー３０名による４８時間の背部閉塞貼付試験においても、問題となる皮膚刺激性反応は認められなかった。
【００３５】
更に、本発明の他の実施例を示す。
【００３６】
［実施例４］ 化粧水
（１）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（重量％）（２）香料 ０．２（３）エタノール １０．０（４）１，３−ブチレングリコール ３．０（５）マルトース２．０（６）キサンタンガム （１重量％水溶液） １０．０（７）水溶性コラーゲン（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ） １．０（８）ハマメリス抽出物０．１（９）海藻抽出物（Ｓｅａｍｏｌｌｉｅｎｔ） ０．１（１０）精製水全体を１００とする量
製法：（１）及び（２）を（３）に溶解した後、（４）〜（１０）の成分を順次添加して，混合，均一化する。
【００３７】
［実施例５］ ゲル剤
（１）ジプロピレングリコール １０．００（重量％）（２）カルボキシビニルポリマー ０．５０（３）水酸化カリウム ０．１０（４）パラオキシ安息香酸メチル ０．１０（５）グリチルリチン酸ジカリウム ０．０５（６）オゴノリ抽出物 ３．５０（７）キリンサイ抽出物 ３．５０（８）加水分解コラーゲン（スカールコラーゲン，ルウ研究所社製） ０．０５（９）ハマメリス抽出物 ０．０１（１０）精製水 全体を１００とする量
製法：（１０）に（２）を均一に溶解した後、（１）に（４）〜（９）を溶解して添加し、次いで（３）を加えて増粘させる。
【００３８】
［実施例６］ 水中油型クリーム
（１）ミツロウ ６．０（重量％）（２）セタノール ５．０（３）還元ラノリン ８．０（４）スクワラン ２７．５（５）グリセリル脂肪酸エステル ４．０（６）親油型グリセリルモノステアリン酸エステル ２．０（７）ポリオキシエチレン（２０Ｅ．Ｏ．）ソルビタンモノラウリン酸エステル ５．０（８）プロピレングリコール ５．０（９）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（１０）カルボキシビニルポリマー ０．２（１１）カイメンソウ抽出物 ２．５（１２）精製水 全体を１００とする量（１３）水酸化ナトリウム ０．１（１４）水溶性コラーゲン（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ） ０．０１（１５）加水分解コラーゲン（プロモイスＷ−４２ 成和化成社製） ０．０１（１６）ハマメリス抽出物 ０．０１（１７）ヒアルロン酸ナトリウム ０．１
製法：（１）〜（７）の油相成分を混合，溶解して７５℃とする。一方、（８）〜（１２）の水相成分を混合，溶解し、７５℃に加熱する。次いで、この水相成分に前記油相成分を添加して予備乳化した後ホモミキサーにて均一に乳化し、（１３）を添加して増粘させた後冷却し、４０℃にて（１４）〜（１７）を添加，混合する。
【００３９】
［実施例７］ 美容液
（１）１，３−ブチレングリコール ５．０（重量％）（２）カルボキシビニルポリマー ０．５（３）アルギン酸カリウム ０．１（４）ポリオキシエチレン（５０Ｅ．Ｏ．）硬化ヒマシ油 １．０（５）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（６）Ｌ−アルギニン １．０（７）アスコルビン酸リン酸エステルマグネシウム塩 ０．１（８）サイミ抽出物 ２０．０（９）水溶性コラーゲン（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ） １．０（１０）加水分解コラーゲン（プロモイスＷ−５２ 成和化成社製）（１１）ハマメリス抽出物 ０．１（１２）精製水 全体を１００とする量
製法：（１）〜（１１）を順次（１２）に添加して、均一に混合，溶解する。
【００４０】
［実施例８］ ゼリー状パック化粧料
（１）エタノール ５．０（重量％）（２）ポリオキシエチレン（２０Ｅ．Ｏ．）ラウリルエーテル １．０（３）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（４）香料 ０．１（５）ポリエチレングリコール（平均分子量１５００） ５．０（６）ジプロピレングリコール ５．０（７）ソルビトール ５．０（８）カルボキシビニルポリマー １．５（９）ツノマタ抽出物 ２２．５（１０）カイメンソウ抽出物 ２．５（１１）精製水 全体を１００とする量（１２）水溶性コラーゲン（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ） ０．５（１３）ハマメリス抽出物 ０．５（１４）水酸化カリウム ０．５
製法：（１）に（２）〜（４）を添加，溶解してアルコール相とする。一方（５）〜（１３）の水相成分を混合，溶解し、これに前記アルコール相を加えて可溶化し、次いで（１４）を加えて増粘させる。
【００４１】
［実施例９］ メイクアップベースクリーム
（１）ステアリン酸 １２．０（重量％）（２）セタノール ２．０（３）グリセリルトリ２−エチルヘキサン酸エステル ２．５（４）自己乳化型グリセリルモノステアリン酸エステル ２．０（５）プロピレングリコール １０．０（６）水酸化カリウム ０．３（７）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（８）ポリアクリル酸ナトリウム ０．２（９）キリンサイ抽出物 ３．５（１０）サイミ抽出物 ３．５（１１）精製水 全体を１００とする量（１２）酸化チタン ２．０（１３）ベンガラ ０．４（１４）黄酸化鉄 ０．１（１５）加水分解コラーゲン（サメ皮由来） ０．０１（１６）ハマメリス抽出物 ０．０１（１７）香料 ０．１
製法：（１）〜（４）の油相成分を混合，溶解して７５℃とする。一方、（５）〜（１１）の水相成分を混合，加熱溶解し、これに（１２）〜（１４）の顔料成分を添加してホモミキサーにて均一に分散して７５℃とする。次いで、この水相成分に前記油相成分を添加してホモミキサーにて均一に乳化し、冷却後４０℃にて（１５）〜（１７）を添加，混合する。
【００４２】
［実施例１０］ 日焼け止め用乳液
（１）オレイン酸オレイルエステル ５．０（重量％）（２）ジメチルポリシロキサン ３．０（３）ワセリン ０．５（４）セタノール １．０（５）ソルビタンセスキオレイン酸エステル ０．８（６）ポリオキシエチレン（２０Ｅ．Ｏ．）オレイルエーテル １．２（７）パラメトキシ桂皮酸２−エチルヘキシル ６．０（８）オキシベンゾン ４．０（９）グリセリン ６．０（１０）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（１１）カルボキシビニルポリマー ０．２（１２）精製水 全体を１００とする量（１３）水酸化ナトリウム ０．１（１４）オゴノリ抽出物 ６．０（１５）水溶性コラーゲン（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ） ０．０１（１６）加水分解コラーゲン（魚皮由来、分子量２０００） ０．０１（１７）ハマメリス抽出物 ０．０１（１８）香料 ０．１
製法：（１）〜（８）の油相成分を混合し、加熱溶解して７５℃とする。一方、（９）〜（１２）を混合，溶解して７５℃とする。これに前記油相を加えて乳化した後、（１３）を加えて増粘させた後冷却し、４０℃で（１４）〜（１８）を添加，混合する。
【００４３】
【発明の効果】
以上詳述したように、本発明により、塗布時にうるおい感，浸透感があり、なめらかな使用感と張りのある感触を有し、皮膚保湿効果及び皮膚の引き締め効果に優れる皮膚外用剤を得ることができた。
【発明の属する技術分野】
本発明は、塗布時にうるおい感，浸透感があり、なめらかな使用感と張りのある感触を有し、皮膚保湿効果及び皮膚の引き締め効果に優れる皮膚外用剤に関する。更に詳しくは、コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を含有して成る皮膚外用剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】
コラーゲンは真皮マトリックス構成蛋白質であり、コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体（以下コラーゲン類と略する）は、皮膚の老化を防止する有効成分として、皮膚外用剤に利用されている。しかしながら、その効果は充分なものではなく、また皮膚外用剤に配合した際の変質，不溶化が問題となっていた。そこで、他の各種成分と併用した皮膚外用剤に配合することが検討されており、不飽和脂肪酸と併用することによる肌荒れ改善効果（特開平５−２７９２４０）、フィブロネクチンとの併用による皮膚賦活効果（特開平７−１７８４４）、真皮線維芽細胞増殖促進剤との併用による皮膚老化防止効果（特開平９−２１６８３３）、海藻抽出物との併用による肌荒れ改善効果（特開２０００−２２９８３２）等が開示されている。しかしながら、更に有効な皮膚の保湿，及び皮膚の引き締め効果に優れる皮膚外用剤が求められている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明においては、塗布時にうるおい感，浸透感があり、なめらかな使用感と張りのある感触を有し、皮膚保湿効果及び皮膚の引き締め効果に優れる皮膚外用剤を得ることを目的とした。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するため種々検討した結果、コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を併用して用いることにより、相乗的な皮膚保湿効果及び皮膚の引き締め効果の向上が得られることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【０００５】
すなわち本発明においては、コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を併用して皮膚外用剤に含有させる。また、特にコラーゲンから選択される１種又は２種以上と、コラーゲン加水分解物，それらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を併用して皮膚外用剤に含有させた場合に顕著な効果が得られた。
【０００６】
【発明の実施の形態】
コラーゲンは、結合組織を構成する主要タンパク質であり、ウシ，ブタ等哺乳動物，鳥類，魚類などの皮膚，骨，軟骨，腱，骨髄組織等から水，エタノール等の溶媒や酸性又はアルカリ性水溶液，塩化ナトリウム等の塩類の水溶液等により抽出したものや、ペプシン，トリプシン等、コラゲナーゼ以外のプロテアーゼにより処理して得たものが、水溶性を示すため好ましい。また、前記抽出処理若しくはプロテアーゼ処理により得たコラーゲンを、更に加熱処理して変性させたものや、酸又はアルカリ処理，酵素処理を行って得た加水分解物を用いることもできる。さらに前記可溶化コラーゲンのサクシニル化物や、加水分解物のエチルエステル，ヘキサデシルエステル等のアルキル又はアルケニルエステル、アラニンミリスチン酸縮合物，イソステアリン酸縮合物，ヤシ油脂肪酸縮合物，ウンデシレン酸縮合物，樹脂酸縮合物等の脂肪酸等の縮合物及びそれらの塩、３−クロロ−２−ヒドロキシプロピルトリメチルアンモニウムクロリド付加物，グリシントリメチルアンモニウムクロリド付加物等のカチオン化修飾物及びそれらの塩、３−グリシドキシプロピルメチルジヒドロキシシラン付加物といった付加修飾物及びそれらの塩といった修飾物を用いることができる。本発明においては、前記コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの修飾物から１種又は２種以上を選択して用いる。前記コラーゲン等としては、液状若しくは粉末状いずれの形態のものでも用いることができ、市販品を利用することもできる。
【０００７】
上記コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの修飾物の中でも、ヒラメ，カレイなど無色素の魚類，タラ等寒流魚類などの皮，鱗，ウキブクロ等、クラゲ，サメヒレといった海洋動物から抽出されたコラーゲン及びその加水分解物等を用いることが好ましい。
【０００８】
また、特にコラーゲンから選択される１種又は２種以上と、コラーゲン加水分解物，それらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上を併用して皮膚外用剤に用いた場合に顕著な効果が得られた。
【０００９】
本発明において使用するコラーゲン類の配合量としては、０．０００１〜５．０重量％程度が適当である。
【００１０】
つぎに、本発明において用いる海藻抽出物としては、褐藻類（Ｐｈａｅｏｐｈｙｔａ），緑藻類（Ｃｈｌｏｒｏｐｈｙｔａ），紅藻類（Ｒｈｏｄｏｐｈｙｔａ）の海藻抽出物の１種又は２種以上を用いるが、紅藻類（Ｒｈｏｄｏｐｈｙｔａ）に属する海藻の抽出物を用いることが好ましい。紅藻類（Ｒｈｏｄｏｐｈｙｔａ）に属する海藻としては、チリノモ目（Ｐｏｒｐｈｙｒｉｄｉａｌ ｅｓ），ベニミドロ目（Ｇｏｎｉｏｔｒｉｃｈａｌｅｓ），ウシケノリ目（Ｂａｎｇｉａｌｅｓ），オオイシソウ目（Ｃｏｍｐｓｏｐｏｇｏｎａｌｅｓ）等の原始紅藻綱（Ｐｒｏｔｏｆｌｏｒｉｄｅａｅ）に属する海藻や、ウミゾウメン目（Ｎｅｍａｌｉｏｎａｌｅｓ），テングサ目（Ｇｅｌｉｄｉａｌｅｓ），カクレイト目（Ｃｒｙｐｔｏｎｅｍｉａｌｅｓ），スギノリ目（Ｇｉｇａｒｔｉｎａｌｅｓ），ダルス目（Ｒｈｏｄｙｍｅｎｉａｌｅｓ），イギス目（Ｃｅｒａｍｉａｌｅｓ）等の真正紅藻綱（Ｆｌｏｒｉｄｅａｅ）に属する海藻の抽出物を用いることができる。
【００１１】
本発明においては、上記紅藻類（Ｒｈｏｄｏｐｈｙｔａ）に属する海藻の中でも、特にスギノリ目（Ｇｉｇａｒｔｉｎａｌｅｓ）に属する海藻の抽出物を用いることが好ましい。スギノリ目（Ｇｉｇａｒｔｉｎａｌｅｓ）には、スギノリ科，ヌメリグサ科，ヒカゲノイト科，オゴノリ科，ユカリ科，キジノオ科，アツバノリ科，ススカケベニ科，ミリン科，イソモツカ科，イバラノリ科，オキツノリ科等の海藻が属しており、スギノリ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｔｅｎｅｌｌａ Ｈａｒｖｅｙ），カイノリ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｉｎｔｅｒｍｅｄｉａ Ｓｕｒｉｎｇａｒ），シキンノリ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｔｅｅｄｉｉ Ｌａｍｏｕｒｏｕｘ），イボノリ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｐａｃｉｆｉｃａ Ｋｊｅｌｌｍａｎ），イカノアシ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｍａｍｉｌｌｏｓａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），ツノマタ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ｏｃｅｌｌａｔｕｓ Ｈｏｌｍｅｓ），ヒラコトジ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ｐｉｎｎｕｌａｔｕｓ Ｏｋａｍｕｒａ），トゲツノマタ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ａｒｍａｔｕｓ Ｏｋａｍｕｒａ），コトジツノマタ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ｅｌａｔｕｓ Ｈｏｌｍｅｓ），クロハギンナンソウ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ｙｅｎｄｏｉ Ｙｍａｄａ ｅｔ Ｍｉｋａｍｉ），アカハギンナンソウ（Ｒｈｏｄｏｇｌｏｓｓｕｍ ｐｕｌｃｈｅｒｕｍ Ｓｅｔｃｈｅｌｌ ｅｔ Ｇａｒｄｎｅｒ），オゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｖｅｒｒｕｃｏｓａ Ｐａｐｅｎｆｕｓｓ），オオオゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉｏｐｓｉｓ ｇｉｇａｓ Ｈａｒｖｅｙ），シラモ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｂｕｒｓａ−ｐａｓｔｒｉｓ Ｓｉｌｖａ），ツルシラモ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｃｈｏｒｄａ Ｏｈｍｉ），ミゾオゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｉｎｃｕｒｖａｔａ Ｏｋａｍｕｒａ），カバノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｔｅｘｔｏｒｉｉ Ｓｕｒｉｎｇａｒ），ユミガタオゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ａｒｃｕａｔａ Ｚａｎａｒｄｉｎｉ），リュウキュウオゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｅｕｃｈｅｕｍｏｉｄｅｓ Ｈａｒｖｅｙ），フシクレノリ（Ｃｏｒａｌｌｏｐｓｉｓ ｏｐｕｎｔｉａ Ｊ．Ａｇａｒｄｈ），カイメンソウ（Ｃｅｒａｔｏｄｉｃｔｙｏｎ ｓｐｏｎｇｉｏｓｕｍＺａｎａｒｄｉｎｉ），ナミイワタケ（Ｔｙｌｏｔｕｓ ｌｉｃｈｅｎｏｉｄｅｓ Ｏｋａｍｕｒａ），イソモッカ（Ｃａｔｅｎｅｌｌａ ｏｐｕｎｔｉａ Ｇｒｅｖｉｌｌｅ），ウスギヌ（Ｎｅｍａｓｔｏｍａ ｌａｎｃｉｆｏｌｉａ Ｏｋａｍｕｒａ），ホウノオ（Ｐｌａｔｏｍａ ｊａｐｏｎｉｃａ Ｏｋａｍｕｒａ），ベニスナゴ（Ｓｃｈｉｚｙｍｅｎｉａ ｄｕｂｙｉ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），ユカリ（Ｐｌｏｃａｍｉｕｍ ｔｅｌｆａｉｒｉａｅ Ｈａｒｖｅｙ），ホソユカリ（Ｐｌｏｃａｍｉｕｍ ｌｅｐｔ ｏｐｈｙｌｌｕｍ ｖａｒ． ｆｌｅｘｕｏｓｕｍ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），マキユカリ（Ｐｌｏｃａｍｉｕｍ ｒｅｃｕｒｖａｔｕｍ Ｏｋａｍｕｒａ），ヒメユカリ（Ｐｌｏｃａｍｉｕｍ ｏｖｉｆｏｒｍｅ Ｏｋａｍｕｒａ），イソダンツウ（Ｃａｕｌａｃａｎｔｈｕｓ ｏｋａｍｕｒａｉ Ｙａｍａｄａ），キジノオ（Ｐｈａｃｅｌｏｃａｒｐｕｓ ｊａｐｏｎｉｃｕｓ Ｏｋａｍｕｒａ），ミリン（Ｓｏｌｉｅｒｉａ ｒｏｂｕｓｔａ Ｋｙｌｉｎ），ホソバミリン（Ｓｏｌｉｅｒｉａ ｍｏｌｌｉｓ Ｋｙｌｉｎ），エゾナメシ（Ｔｕｒｎｅｒｅｌｌａ ｍｅｒｔｅｎｓｉａｎａ Ｓｃｈｍｉｔｚ），トサカノリ（Ｍｅｒｉｓｔｏｔｈｅｃａ ｐａｐｕｌｏｓａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），キクトサカ（Ｍｅｒｉｓｔｏｔｈｅｃａ ｃｏａｃｔａ Ｏｋａｍｕｒａ），キリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ｍｕｒｉｃａｔｕｍ Ｗｅｂｅｒ ｖａｎ Ｂｏｓｓｅ），アマクサキリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ａｍａｋｕｓａｎｅｎｓｉｓ Ｏｋａｍｕｒａ），トゲキリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ｓｅｒｒａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），ビャクシンキリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ｃｕｐｒｅｓｏｉｄｅｕｍ Ｗｅｂｅｒ ｖａｎ Ｂｏｓｓｅ），ススカケベニ（Ｈａｌａｒａｃｈｎｉｏｎ ｌａｔｉｓｓｉｍｕｍ Ｏｋａｍｕｒａ），イバラノリ（Ｈｙｐｎｅａ ｃｈａｒｏｉｄｅｓ Ｌａｍｏｕｒｏｕｘ），カギイバラノリ（Ｈｙｐｎｅａ ｊａｐｏｎｉｃａ Ｔａｎａｋａ），サイダイバラ（Ｈｙｐｎｅａ ｓａｉｄａｎａ Ｈｏｌｍｅｓ），タチイバラノリ（Ｈｙｐｎｅａ ｖａｒｉａｂｉｌｉｓ Ｏｋａｍｕｒａ），ヒモイバラ（Ｈｙｐｎｅａ ｃｈｏｒｄａｃｅａ Ｋｕｅｔｚｉｎｇ），サイミ（Ａｈｎｆｅｌｔｉａ ｃｏｎｃｉｎｎａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ），イタニグサ（Ａｈｎｆｅｌｔｉａ ｐｌｉｃａｔａ Ｆ． Ｆｒｉｅｓ），ハリガネ（Ａｈｎｆｅｌｔｉａ ｐａｒａｄｏｘａ Ｏｋａｍｕｒａ），オキツノリ（Ｇｙｍｎｏｇｏｎｇｒｕｓ ｆｌａｂｅｌｌｉｆｏｒｍｉｓ Ｈａｒｖｅｙ），ミアナグサ（Ｔｒｅｍａｔｏｃａｒｐｕｓ ｐｙｇｍａｅｕｓ Ｙｅｎｄｏ），アツバノリ（Ｓａｒｃｏｄｉａ ｃｅｙｌａｎｉｃａ Ｈａｒｖｅｙ），ハスジグサ（Ｓｔｅｎｏｇｒａｍｍａ ｉｎｔｅｒｒｕｐｔａ Ｍｏｎｔａｇｎｅ），エツキマダラ（Ｆａｕｃｈｅａ ｓｔｉｐｉｔａｔａ Ｙｍａｍａｄａ ｅｔ Ｓｅｇａｗａ），ウエバグサ（Ｗｅｂｂｅｒｅｌｌａ ｍｉｃａｎｓ Ｈａｕｐｔｆｌｅｉｓｃｈ）等が挙げられる。
【００１２】
また、本発明において用いられるハマメリス（Ｈａｍａｍｅｌｉｓ ｊａｐｏｎｉｃａ Ｓｉｅｂ．ｅｔ Ｚｕｃｃ．， Ｈａｍａｍｅｌｉｓ ｏｂｔｓｕｓａｔａ Ｍａｋｉｎｏ， Ｈａｍａｍｅｌｉｓ ｊａｐｏｎｉｃａ Ｓｉｅｂ．ｅｔ Ｚｕｃｃ．ｖａｒ． ｏｂｔｓｕｓａｔａ Ｍａｔｓｕｍ．， Ｈａｍａｍｅｌｉｓ ｖｉｒｇｉｎｉａｎａ Ｌ．， Ｈａｍａｍｅｌｉｓ ｍｏｌｌｉｓ Ｏｌｉｖ．） は、マンサク科マンサク属植物の一種で、北米東部，カナダ，メキシコのやや湿度の高い森林中に分布する落葉樹である。葉を乾燥したものはハマメリス茶と呼ばれ下剤として、樹皮はハマメリス水の製造に用いられてきた。本発明において、ハマメリスの抽出物を得る際の抽出部位は特に限定されず、樹皮及びその粘液，葉，花，枝，根等が挙げられるが、この中でも葉及び樹皮から選択される１種又は２種以上の部位からの抽出物を用いることが好ましい。
【００１３】
上記の海藻及びハマメリスは、生のまま抽出に供してもよいが、抽出効率を考えると、細切，乾燥，粉砕等の処理を行った後に抽出を行うことが好ましい。抽出は、抽出溶媒に浸漬して行う。抽出効率を上げるため撹拌を行ったり、抽出溶媒中でホモジナイズしてもよい。抽出温度としては、５℃程度から抽出溶媒の沸点以下の温度とするのが適切である。抽出時間は抽出溶媒の種類や抽出温度によっても異なるが、４時間〜１４日間程度とするのが適切である。
【００１４】
抽出溶媒としては、水の他、メタノール，エタノール，プロパノール，イソプロパノール等の低級アルコール、１，３−ブチレングリコール，プロピレングリコール，ジプロピレングリコール，グリセリン等の多価アルコール、エチルエーテル，プロピルエーテル等のエーテル類、酢酸エチル，酢酸ブチル等のエステル類、アセトン，エチルメチルケトン等のケトン類などの極性有機溶媒を用いることができ、これらより１種又は２種以上を選択して用いる。また、生理食塩水，リン酸緩衝液，リン酸緩衝生理食塩水等を用いてもよい。
【００１５】
海藻及びハマメリスの上記溶媒による抽出物は、そのままでも本発明に係る皮膚外用剤に含有させることができるが、濃縮，乾固したものを水や極性溶媒に再度溶解したり、或いはこれらの生理作用を損なわない範囲で脱色，脱臭，脱塩等の精製処理を行ったり、カラムクロマトグラフィー等による分画処理を行った後に用いてもよい。海藻の前記抽出物やその処理物及び分画物は、各処理及び分画の後凍結乾燥し、用時に溶媒に溶解して用いることもできる。また、リポソーム等のベシクルやマイクロカプセル等に内包させて用いることもできる。
【００１６】
本発明において使用する海藻抽出物の各々の配合量としては、その調製方法により異なるが、０．００１〜５０．０重量％程度とするのが適当である。
【００１７】
本発明において使用するハマメリス抽出物の配合量としては、その調製方法により異なるが、０．０００１〜５．０重量％程度が適当である。
【００１８】
本発明に係る皮膚外用剤は、ローション剤，乳剤，ゲル剤，クリーム剤，軟膏剤，粉末剤，顆粒剤等、種々の剤型で提供することができる。また、化粧水，乳液，クリーム，美容液，パック等の皮膚化粧料、メイクアップベースローション，メイクアップベースクリーム等の下地化粧料、乳液状，油性，固形状等の各剤型のファンデーション，アイカラー，チークカラー等のメイクアップ化粧料等として提供することができる。
【００１９】
なお本発明に係る皮膚外用剤には、コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体、海藻抽出物、ハマメリス抽出物の他に、油性成分，界面活性剤，保湿剤，他の水溶性高分子化合物，顔料，紫外線吸収剤，抗酸化剤，香料，防菌防黴剤等の一般的な医薬品及び化粧料用原料や、皮膚細胞賦活剤，抗炎症剤，美白剤等の生理活性成分を含有させることができる。
【００２０】
【実施例】
更に、本発明の特徴について、実施例により詳細に説明する。
【００２１】
まず、本発明において用いる海藻及びハマメリス抽出物の調製例について示す。
【００２２】
［スギノリ抽出物，ツノマタ抽出物，オゴノリ抽出物］
スギノリ（Ｇｉｇａｒｔｉｎａ ｔｅｎｅｌｌａ Ｈａｒｖｅｙ），ツノマタ（Ｃｈｏｎｄｒｕｓ ｏｃｅｌｌａｔｕｓ Ｈｏｌｍｅｓ）及びオゴノリ（Ｇｒａｃｉｌａｒｉａ ｖｅｒｒｕｃｏｓａ Ｐａｐｅｎｆｕｓｓ）の各乾燥粉末２５０ｇを５０容量％エタノール水溶液１．２リットル中にそれぞれ浸漬し、２０℃にて７日間抽出した。抽出液をろ過してろ液を回収し、標記各抽出物とした。
【００２３】
［カイメンソウ抽出物］
カイメンソウ（Ｃｅｒａｔｏｄｉｃｔｙｏｎ ｓｐｏｎｇｉｏｓｕｍ Ｚａｎａｒｄｉｎｉ）の各乾燥粉末３００ｇを５０容量％エタノール水溶液１．５リットル中にそれぞれ浸漬し、２０℃にて７日間抽出した。抽出液をろ過してろ液を回収し、濃縮乾固した後凍結乾燥して、標記抽出物とした。
【００２４】
［キリンサイ抽出物，トゲキリンサイ抽出物，イバラノリ抽出物］
キリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ｍｕｒｉｃａｔｕｍ Ｗｅｂｅｒ ｖａｎ Ｂｏｓｓｅ），トゲキリンサイ（Ｅｕｃｈｅｕｍａ ｓｅｒｒａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ）及びイバラノリ（Ｈｙｐｎｅａ ｃｈａｒｏｉｄｅｓ Ｌａｍｏｕｒｏｕｘ）の各藻体１．２ｋｇを細切し、１，３−ブチレングリコール３リットル中に浸漬し、１５℃で３日間撹拌抽出した。抽出液をろ過してろ液を回収し、標記各抽出物とした。
【００２５】
［サイミ抽出物］
サイミ（Ａｈｎｆｅｌｔｉａ ｃｏｎｃｉｎｎａ Ｊ． Ａｇａｒｄｈ）の藻体２．４ｋｇを乾燥した後粉砕し、精製水１．５リットルに浸漬し、５０℃〜６０℃で１０時間撹拌抽出した。抽出液をろ過してろ液を回収し、標記抽出物とした。
【００２６】
［ハマメリス抽出物］
ハマメリスの葉２５０ｇを乾燥，粉砕し、９５％エタノール１．５リットル中にて室温で５日間静置した後ろ過し、ろ液を回収して、標記抽出物とした。
【００２７】
つづいて、本発明に係る皮膚外用剤についての実施例の処方を示す。
【００２８】
実施例１〜実施例３ ゲル状乳化化粧料
（１）ジステアリン酸ポリグリセリル １．４０００（重量％）
（２）ステアリン酸 ０．５０００
（３）パルミチン酸 ０．２０００
（４）親油型モノステアリン酸グリセリン ０．７０００
（５）セタノール １．３５００
（６）ジブチルヒドロキシトルエン ０．０５００
（７）パラメトキシケイ皮酸２−エチルヘキシル ５．６０００
（８）１，３−ブチレングリコール ５．５０００
（９）メチルポリシロキサン ５．００００
（１０）デカメチルシクロペンタシロキサン ６．００００
（１１）酢酸ｄｌ−α−トコフェロール ０．１０００
（１２）精製水 全体を１００とする量
（１３）カルボキシビニルポリマー ０．４２００
（１４）濃グリセリン ３．００００
（１５）水酸化ナトリウム ０．１５００
（１６）ジエチレントリアミン五酢酸五ナトリウム液 ０．２０００
（１７）Ｎ−ステアロイル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム ０．７０００
（１８）黄酸化鉄 ０．０１２５
（１９）タルク ０．０１２５
（２０）１，３−ブチレングリコール ０．９７５０
（２１）エタノール ２．００００
（２２）パラオキシ安息香酸エステル ０．２０００
（２３）精製水 ２．００００
（２４）加水分解コラーゲン液 表１に示す量
（プロモイスＷ−５２，成和化成社製）
（２５）水溶性コラーゲン 表１に示す量
（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ，Ａｒｃｈ Ｐｅｒｓｏｎａｌ Ｃａｒｅ社製）
（２６）海藻抽出物 ０．０２００
（Ｓｅａｍｏｌｌｉｅｎｔ，ＰＨＩＬＬＩＰ ＲＯＣＫＬＥＹ社製）
（２７）ハマメリスエキス ０．０１００
（ハマメリス抽出液 ＢＧ−Ｊ，丸善社製）
（２８）香料 ０．１５００
製法：（１）〜（１１）の油相成分、（１２）〜（１７）の水相成分をそれぞれ混合，溶解して８０℃とする。前記油相成分に水相成分を添加し、更に、予め混合しておいた（１８）〜（２０）の成分を添加し、ホモミキサーにて均一に乳化する。冷却を行い、５０℃にて予め混合しておいた（２１）〜（２３）を、４５℃にて（２４）〜（２８）の成分を添加、混合する。
【００２９】
【表１】
本発明の上記実施例について使用試験を行い、塗布時のうるおい感，浸透感、使用時のなめらかさ，張り、皮膚の保湿効果及び皮膚の引き締め効果、及び塗布３時間後の皮膚のテカリについて評価した。その際、実施例１において含有されるコラーゲン類を精製水に代替したものを比較例１、同様に海藻抽出物を精製水に代替したものを比較例２、同様にハマメリス抽出物を精製水に代替したものを比較例３として、同時に使用試験に供した。使用試験は２０才代〜５０才代の女性パネラー２０名を１群とし、各群に実施例及び比較例のそれぞれをブラインドにて使用させ、前記評価項目について官能評価させて行った。評価結果は、表２に示す評価基準にしたがって点数化させ、２０名の平均値を算出して表３に示した。
【００３１】
【表２】
【表３】
表３から明らかなように、本発明の実施例使用群では、全群においてすべての項目について良好な評価が得られており、特に、コラーゲンとコラーゲン加水分解物を併用する実施例１において、良い評価が得られた。これに対し比較例使用群では、各項目についてそれぞれ対応する実施例使用群に比べていずれの評価も低いものとなっていた。
【００３４】
なお実施例１〜実施例３については、２５℃で６カ月間保存した場合において状態の変化は全く認められず、男性パネラー３０名による４８時間の背部閉塞貼付試験においても、問題となる皮膚刺激性反応は認められなかった。
【００３５】
更に、本発明の他の実施例を示す。
【００３６】
［実施例４］ 化粧水
（１）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（重量％）（２）香料 ０．２（３）エタノール １０．０（４）１，３−ブチレングリコール ３．０（５）マルトース２．０（６）キサンタンガム （１重量％水溶液） １０．０（７）水溶性コラーゲン（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ） １．０（８）ハマメリス抽出物０．１（９）海藻抽出物（Ｓｅａｍｏｌｌｉｅｎｔ） ０．１（１０）精製水全体を１００とする量
製法：（１）及び（２）を（３）に溶解した後、（４）〜（１０）の成分を順次添加して，混合，均一化する。
【００３７】
［実施例５］ ゲル剤
（１）ジプロピレングリコール １０．００（重量％）（２）カルボキシビニルポリマー ０．５０（３）水酸化カリウム ０．１０（４）パラオキシ安息香酸メチル ０．１０（５）グリチルリチン酸ジカリウム ０．０５（６）オゴノリ抽出物 ３．５０（７）キリンサイ抽出物 ３．５０（８）加水分解コラーゲン（スカールコラーゲン，ルウ研究所社製） ０．０５（９）ハマメリス抽出物 ０．０１（１０）精製水 全体を１００とする量
製法：（１０）に（２）を均一に溶解した後、（１）に（４）〜（９）を溶解して添加し、次いで（３）を加えて増粘させる。
【００３８】
［実施例６］ 水中油型クリーム
（１）ミツロウ ６．０（重量％）（２）セタノール ５．０（３）還元ラノリン ８．０（４）スクワラン ２７．５（５）グリセリル脂肪酸エステル ４．０（６）親油型グリセリルモノステアリン酸エステル ２．０（７）ポリオキシエチレン（２０Ｅ．Ｏ．）ソルビタンモノラウリン酸エステル ５．０（８）プロピレングリコール ５．０（９）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（１０）カルボキシビニルポリマー ０．２（１１）カイメンソウ抽出物 ２．５（１２）精製水 全体を１００とする量（１３）水酸化ナトリウム ０．１（１４）水溶性コラーゲン（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ） ０．０１（１５）加水分解コラーゲン（プロモイスＷ−４２ 成和化成社製） ０．０１（１６）ハマメリス抽出物 ０．０１（１７）ヒアルロン酸ナトリウム ０．１
製法：（１）〜（７）の油相成分を混合，溶解して７５℃とする。一方、（８）〜（１２）の水相成分を混合，溶解し、７５℃に加熱する。次いで、この水相成分に前記油相成分を添加して予備乳化した後ホモミキサーにて均一に乳化し、（１３）を添加して増粘させた後冷却し、４０℃にて（１４）〜（１７）を添加，混合する。
【００３９】
［実施例７］ 美容液
（１）１，３−ブチレングリコール ５．０（重量％）（２）カルボキシビニルポリマー ０．５（３）アルギン酸カリウム ０．１（４）ポリオキシエチレン（５０Ｅ．Ｏ．）硬化ヒマシ油 １．０（５）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（６）Ｌ−アルギニン １．０（７）アスコルビン酸リン酸エステルマグネシウム塩 ０．１（８）サイミ抽出物 ２０．０（９）水溶性コラーゲン（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ） １．０（１０）加水分解コラーゲン（プロモイスＷ−５２ 成和化成社製）（１１）ハマメリス抽出物 ０．１（１２）精製水 全体を１００とする量
製法：（１）〜（１１）を順次（１２）に添加して、均一に混合，溶解する。
【００４０】
［実施例８］ ゼリー状パック化粧料
（１）エタノール ５．０（重量％）（２）ポリオキシエチレン（２０Ｅ．Ｏ．）ラウリルエーテル １．０（３）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（４）香料 ０．１（５）ポリエチレングリコール（平均分子量１５００） ５．０（６）ジプロピレングリコール ５．０（７）ソルビトール ５．０（８）カルボキシビニルポリマー １．５（９）ツノマタ抽出物 ２２．５（１０）カイメンソウ抽出物 ２．５（１１）精製水 全体を１００とする量（１２）水溶性コラーゲン（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ） ０．５（１３）ハマメリス抽出物 ０．５（１４）水酸化カリウム ０．５
製法：（１）に（２）〜（４）を添加，溶解してアルコール相とする。一方（５）〜（１３）の水相成分を混合，溶解し、これに前記アルコール相を加えて可溶化し、次いで（１４）を加えて増粘させる。
【００４１】
［実施例９］ メイクアップベースクリーム
（１）ステアリン酸 １２．０（重量％）（２）セタノール ２．０（３）グリセリルトリ２−エチルヘキサン酸エステル ２．５（４）自己乳化型グリセリルモノステアリン酸エステル ２．０（５）プロピレングリコール １０．０（６）水酸化カリウム ０．３（７）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（８）ポリアクリル酸ナトリウム ０．２（９）キリンサイ抽出物 ３．５（１０）サイミ抽出物 ３．５（１１）精製水 全体を１００とする量（１２）酸化チタン ２．０（１３）ベンガラ ０．４（１４）黄酸化鉄 ０．１（１５）加水分解コラーゲン（サメ皮由来） ０．０１（１６）ハマメリス抽出物 ０．０１（１７）香料 ０．１
製法：（１）〜（４）の油相成分を混合，溶解して７５℃とする。一方、（５）〜（１１）の水相成分を混合，加熱溶解し、これに（１２）〜（１４）の顔料成分を添加してホモミキサーにて均一に分散して７５℃とする。次いで、この水相成分に前記油相成分を添加してホモミキサーにて均一に乳化し、冷却後４０℃にて（１５）〜（１７）を添加，混合する。
【００４２】
［実施例１０］ 日焼け止め用乳液
（１）オレイン酸オレイルエステル ５．０（重量％）（２）ジメチルポリシロキサン ３．０（３）ワセリン ０．５（４）セタノール １．０（５）ソルビタンセスキオレイン酸エステル ０．８（６）ポリオキシエチレン（２０Ｅ．Ｏ．）オレイルエーテル １．２（７）パラメトキシ桂皮酸２−エチルヘキシル ６．０（８）オキシベンゾン ４．０（９）グリセリン ６．０（１０）パラオキシ安息香酸メチル ０．１（１１）カルボキシビニルポリマー ０．２（１２）精製水 全体を１００とする量（１３）水酸化ナトリウム ０．１（１４）オゴノリ抽出物 ６．０（１５）水溶性コラーゲン（Ｍａｒｉｎｅ Ｃｏｌｌａｇｅｎ） ０．０１（１６）加水分解コラーゲン（魚皮由来、分子量２０００） ０．０１（１７）ハマメリス抽出物 ０．０１（１８）香料 ０．１
製法：（１）〜（８）の油相成分を混合し、加熱溶解して７５℃とする。一方、（９）〜（１２）を混合，溶解して７５℃とする。これに前記油相を加えて乳化した後、（１３）を加えて増粘させた後冷却し、４０℃で（１４）〜（１８）を添加，混合する。
【００４３】
【発明の効果】
以上詳述したように、本発明により、塗布時にうるおい感，浸透感があり、なめらかな使用感と張りのある感触を有し、皮膚保湿効果及び皮膚の引き締め効果に優れる皮膚外用剤を得ることができた。
Claims (2)
- コラーゲン及びその加水分解物，並びにそれらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を含有して成る皮膚外用剤。
- コラーゲンから選択される１種又は２種以上と、コラーゲン加水分解物，それらの塩及び誘導体から選択される１種又は２種以上と、海藻抽出物の１種又は２種以上と、ハマメリス抽出物を含有して成る皮膚外用剤。
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