JP2003522873A - プラズマアシスト反応器 - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】
本発明は、内燃機関由来の排気放出物から、炭素質燃焼生成物を除去し、あるいは炭素質燃焼生成物および窒素酸化物を同時に除去するための、プラズマアシスト反応器に関連し、この反応器は、少なくとも主として、一般式：A1-xA1 xB1- yB1 yO3またはM1-xM1 xVO3またはM4V2O7で示される活性物質で作られた、ガス透過性の床を含む。
Description
【０００１】
本発明は、ガス状媒体のプラズマアシスト処理(plasma-assisted processing)
、および特に炭素質粒状物および/または窒素酸化物を含む粒状物、多環式芳香
族炭化水素を含む炭化水素、一酸化炭素および内燃機関の排出物由来の、規制さ
れているまたは規制されていない他の燃焼生成物の放出を減じることに関連する
。
、および特に炭素質粒状物および/または窒素酸化物を含む粒状物、多環式芳香
族炭化水素を含む炭化水素、一酸化炭素および内燃機関の排出物由来の、規制さ
れているまたは規制されていない他の燃焼生成物の放出を減じることに関連する
。
【０００２】
内燃機関の開発並びに利用に関わる主要な問題点の一つは、このような機関か
らの、有害な排気物の放出である。特にディーゼル機関における、２種の最も有
害な物質は、粒状物質(炭素質粒状物を含む)および窒素酸化物(NOx)である。次
第に厳格化される放出制御規制は、内燃機関および自動車製造業者をして、特に
内燃機関の排気放出物から、上記物質を除去するための、より効率的な方法の開
発を余儀なくしている。不幸なことに、実際上、内燃機関の排気放出物の、上記
成分の一種に関わる状況を改善する技術が、他方に関連する状況を更に悪化する
傾向があることが分かっている。内燃機関の排気から、粒状物質の排出を防止す
るための、特に粒状物質が蓄積された際に、このような粒状放出物のトラップを
、再生可能とすることに関連する、種々の装置が検討されている。
らの、有害な排気物の放出である。特にディーゼル機関における、２種の最も有
害な物質は、粒状物質(炭素質粒状物を含む)および窒素酸化物(NOx)である。次
第に厳格化される放出制御規制は、内燃機関および自動車製造業者をして、特に
内燃機関の排気放出物から、上記物質を除去するための、より効率的な方法の開
発を余儀なくしている。不幸なことに、実際上、内燃機関の排気放出物の、上記
成分の一種に関わる状況を改善する技術が、他方に関連する状況を更に悪化する
傾向があることが分かっている。内燃機関の排気から、粒状物質の排出を防止す
るための、特に粒状物質が蓄積された際に、このような粒状放出物のトラップを
、再生可能とすることに関連する、種々の装置が検討されている。
【０００３】
このようなディーゼル機関排出粒状物フィルタの例は、欧州特許出願EP 0 010
384、米国特許第4,505,107号、同第4,485,622号、同第4,427,418号および同第4
,276,066号、EP 0 244 061、EP 0 112 634およびEP 0 132 166に見出される。 上記全ての場合において、多孔質の、通常はセラミック製のフィルタの間隙内
に、粒状物質を単に物理的にトラップすることによって、ディーゼル機関の排気
ガスから、該粒状物質を除去しており、該フィルタは、次いで該トラップされた
ディーゼル機関の排出する粒状物質が、焼却される温度まで加熱することにより
再生される。多くの場合において、該フィルタは、一体式のものであるが、EP 0
010 384は、セラミックビーズ、金網または金属スクリーンの利用についても述
べている。米国特許第4,427,418号は、セラミックで被覆したワイヤまたはセラ
ミック繊維の使用を開示している。
,276,066号、EP 0 244 061、EP 0 112 634およびEP 0 132 166に見出される。 上記全ての場合において、多孔質の、通常はセラミック製のフィルタの間隙内
に、粒状物質を単に物理的にトラップすることによって、ディーゼル機関の排気
ガスから、該粒状物質を除去しており、該フィルタは、次いで該トラップされた
ディーゼル機関の排出する粒状物質が、焼却される温度まで加熱することにより
再生される。多くの場合において、該フィルタは、一体式のものであるが、EP 0
010 384は、セラミックビーズ、金網または金属スクリーンの利用についても述
べている。米国特許第4,427,418号は、セラミックで被覆したワイヤまたはセラ
ミック繊維の使用を開示している。
【０００４】
より広い意味において、静電力による、帯電した粒状物質の析出も公知である
。しかし、この場合、析出は通常、より大きな平坦な電極または金属スクリーン
上で起こる。 GB特許第2,274,412号は、内燃機関の排気ガスから、粒状物質および他の汚染
物質を除去するための方法並びに装置を開示しており、そこでは、該排気ガスを
、高い誘電率を持つ材料、好ましくは強誘電性材料の帯電したペレットの床に通
している。酸化、特に放電アシスト酸化(electric discharge assisted oxidati
on)による粒状物質の除去に加えて、NOx還元を触媒するのに適したペレットの使
用による、NOxガスの還元について記載している。
。しかし、この場合、析出は通常、より大きな平坦な電極または金属スクリーン
上で起こる。 GB特許第2,274,412号は、内燃機関の排気ガスから、粒状物質および他の汚染
物質を除去するための方法並びに装置を開示しており、そこでは、該排気ガスを
、高い誘電率を持つ材料、好ましくは強誘電性材料の帯電したペレットの床に通
している。酸化、特に放電アシスト酸化(electric discharge assisted oxidati
on)による粒状物質の除去に加えて、NOx還元を触媒するのに適したペレットの使
用による、NOxガスの還元について記載している。
【０００５】
また、米国特許第3,983,021号、同第5,147,516号および同第5,284,556号は、
窒素酸化物の接触還元について記載している。しかし、米国特許第3,983,021号
は、単に無声放電における、NOのNへの還元に関連するに過ぎず、その温度は、N
またはNOの高次窒素酸化物への酸化が生じない値以下に維持されている。 所謂接触体(contact bodies)が、米国特許第3,983,021号に記載の方法において
使用され、そこに開示された幾つかは、幾分かの触媒性を示すことができるが、
触媒作用は、米国特許第3,983,021号に記載の方法の、必須の特徴ではないもの
と考えられる。他の表面特性、例えば大きな表面積を持つ材料上での吸着が、こ
の米国特許第3,983,021号に記載の方法の基本となっている。
窒素酸化物の接触還元について記載している。しかし、米国特許第3,983,021号
は、単に無声放電における、NOのNへの還元に関連するに過ぎず、その温度は、N
またはNOの高次窒素酸化物への酸化が生じない値以下に維持されている。 所謂接触体(contact bodies)が、米国特許第3,983,021号に記載の方法において
使用され、そこに開示された幾つかは、幾分かの触媒性を示すことができるが、
触媒作用は、米国特許第3,983,021号に記載の方法の、必須の特徴ではないもの
と考えられる。他の表面特性、例えば大きな表面積を持つ材料上での吸着が、こ
の米国特許第3,983,021号に記載の方法の基本となっている。
【０００６】
米国特許第5,147,516号は、触媒を使用してNOxを除去することに言及している
が、その関連する触媒物質を、極めて具体的に、硫黄許容性であり、かつその表
面特性というよりも、寧ろその形状に起因して活性が導かれるものとして、定義
している。その操作条件は、極めて厳密に規定されている。関連する放電の型が
あるとしても、その型については、具体的な記載が無い。開示の全ては、該NOx
の除去が、電子-分子相互作用に依存しており、該除去が、本発明において関与
する分子間相互作用ではなく、「コロナ-触媒(corona- catalytic)」材料構造に
よって、簡単化されるという事実である。 米国特許第5,284,556号は、内燃機関の排気放出物からの、炭化水素の除去に
ついて開示している。しかし、関連するこの方法は、所謂「無声」型の放電、即ち
少なくとも一方が絶縁されている2つの電極間で起こる放電内での、純粋な分解
の一種に関わる。ここに記載された装置は、開放型の放電チャンバーであって、
収納型の床デバイスではない。これら電極の一方への、可能なNOx-還元触媒の堆
積について述べている。
が、その関連する触媒物質を、極めて具体的に、硫黄許容性であり、かつその表
面特性というよりも、寧ろその形状に起因して活性が導かれるものとして、定義
している。その操作条件は、極めて厳密に規定されている。関連する放電の型が
あるとしても、その型については、具体的な記載が無い。開示の全ては、該NOx
の除去が、電子-分子相互作用に依存しており、該除去が、本発明において関与
する分子間相互作用ではなく、「コロナ-触媒(corona- catalytic)」材料構造に
よって、簡単化されるという事実である。 米国特許第5,284,556号は、内燃機関の排気放出物からの、炭化水素の除去に
ついて開示している。しかし、関連するこの方法は、所謂「無声」型の放電、即ち
少なくとも一方が絶縁されている2つの電極間で起こる放電内での、純粋な分解
の一種に関わる。ここに記載された装置は、開放型の放電チャンバーであって、
収納型の床デバイスではない。これら電極の一方への、可能なNOx-還元触媒の堆
積について述べている。
【０００７】
特許出願WO 00/71866の明細書は、内燃機関からの排気ガスを処理して、窒素
含有酸化物、炭素質粒子を包含する粒状物質、多環式芳香族炭化水素を包含する
炭化水素、一酸化炭素および他の規制されたまたは規制されていない燃焼生成物
を除去するための、誘電障壁反応器の使用を開示している。この反応器の一特徴
は、該反応器への流入から、該反応器から流出するまでの、該ガス状媒体の流れ
が、軸方向、動径方向および周方向の成分を持つことにある。これについては、
電極間の空間に収容された、かつ触媒特性を持たせて、粒状物質の酸化および/
または窒素酸化物の還元の効率を高めるための、誘電性媒体のガス透過性床を、
参照することができる。
含有酸化物、炭素質粒子を包含する粒状物質、多環式芳香族炭化水素を包含する
炭化水素、一酸化炭素および他の規制されたまたは規制されていない燃焼生成物
を除去するための、誘電障壁反応器の使用を開示している。この反応器の一特徴
は、該反応器への流入から、該反応器から流出するまでの、該ガス状媒体の流れ
が、軸方向、動径方向および周方向の成分を持つことにある。これについては、
電極間の空間に収容された、かつ触媒特性を持たせて、粒状物質の酸化および/
または窒素酸化物の還元の効率を高めるための、誘電性媒体のガス透過性床を、
参照することができる。
【０００８】
本発明によれば、触媒物質とプラズマ放電との組み合わせを利用することによ
って、粒状物質酸化および窒素酸化物還元の効率を改善する。これら材料の例は
、メタバナデート、パイロバナデートおよびペロブスカイトである。メタバナデ
ート材料は、一般式MVO3を有し、ここでMは、カチオン、例えばアルカリ金属カ
チオンであり、一方金属-置換メタバナデートは、一般式M1-xM1 xVO3を有し、こ
こでMはカチオン、例えばアルカリ金属カチオンであり、またM1はカチオン、例
えばCuである。メタバナデート(MVO3)材料の例は、KVO3、CsVO3、RbVO3およびCu
VO3および金属-置換アルカリ金属バナデート、例えばK0.7Cu0.3VO3である。パイ
ロバナデート材料は、M4V2O7およびM4-4xM1 4xV2O7で示され、ここでMおよびM1は
カチオンである。パイロバナデート(M4V2O7)の例は、Cs4V2O7、Rb4V2O7およびK4 V2O7である。
って、粒状物質酸化および窒素酸化物還元の効率を改善する。これら材料の例は
、メタバナデート、パイロバナデートおよびペロブスカイトである。メタバナデ
ート材料は、一般式MVO3を有し、ここでMは、カチオン、例えばアルカリ金属カ
チオンであり、一方金属-置換メタバナデートは、一般式M1-xM1 xVO3を有し、こ
こでMはカチオン、例えばアルカリ金属カチオンであり、またM1はカチオン、例
えばCuである。メタバナデート(MVO3)材料の例は、KVO3、CsVO3、RbVO3およびCu
VO3および金属-置換アルカリ金属バナデート、例えばK0.7Cu0.3VO3である。パイ
ロバナデート材料は、M4V2O7およびM4-4xM1 4xV2O7で示され、ここでMおよびM1は
カチオンである。パイロバナデート(M4V2O7)の例は、Cs4V2O7、Rb4V2O7およびK4 V2O7である。
【０００９】
模擬ディーゼル機関放出において、例えばCs4V2O7に対して225℃程度に低い温
度にて、炭素を低温燃焼するための、カリウムおよびセシウムバナデートおよび
パイロバナデート材料の使用は、G. Saracco等のApplied Catalysis B: Environ
mental, 1999, 21:233-242に記載された、「ディーゼル由来のスス燃焼用の、パ
イロバナデートを主成分とする触媒の開発(Development of Catalysts Based on
Pyrovanadates for Diesel Soot Combustion)」と題する論文によって論じられ
ている。ここで、吸着された炭化水素を殆ど含まない乾燥したススは、エチンバ
ーナーにより生成した。
度にて、炭素を低温燃焼するための、カリウムおよびセシウムバナデートおよび
パイロバナデート材料の使用は、G. Saracco等のApplied Catalysis B: Environ
mental, 1999, 21:233-242に記載された、「ディーゼル由来のスス燃焼用の、パ
イロバナデートを主成分とする触媒の開発(Development of Catalysts Based on
Pyrovanadates for Diesel Soot Combustion)」と題する論文によって論じられ
ている。ここで、吸着された炭化水素を殆ど含まない乾燥したススは、エチンバ
ーナーにより生成した。
【００１０】
アモルファスカーボンブラック粉末が、ディーゼル機関放出に対する模擬系で
あった場合の、塩化カリウム等の金属塩化物塩の不在下および存在下での、銅バ
ナデートCuVO3、Cu3(VO4)3および銅-置換カリウムバナデートK0.7Cu0.3VO3の、
炭素燃焼触媒としての利用も、V. Serra等のApplied Catalysis B: Environment
al, 1997, 11:329-346に記載された、「Cu-K-Vを主成分とする触媒による、炭素
質物質の燃焼：II. 反応のメカニズム(Combustion of carbonaceous materials
by CuK-V based catalysts. II. Reaction Mechanism)」と題する論文において論
じられている。616℃という非-接触型の燃焼温度に比して低い、382℃程度の炭
素燃焼温度が観測された。
あった場合の、塩化カリウム等の金属塩化物塩の不在下および存在下での、銅バ
ナデートCuVO3、Cu3(VO4)3および銅-置換カリウムバナデートK0.7Cu0.3VO3の、
炭素燃焼触媒としての利用も、V. Serra等のApplied Catalysis B: Environment
al, 1997, 11:329-346に記載された、「Cu-K-Vを主成分とする触媒による、炭素
質物質の燃焼：II. 反応のメカニズム(Combustion of carbonaceous materials
by CuK-V based catalysts. II. Reaction Mechanism)」と題する論文において論
じられている。616℃という非-接触型の燃焼温度に比して低い、382℃程度の炭
素燃焼温度が観測された。
【００１１】
上記二つの論文において検討されている材料は加熱されるが、電場、特に非-
加熱式のプラズマと関連したもの等といった、外部の影響に曝されておらず、ま
た内燃機関において使用するために、これら物質を組み込んだ実際の反応器の設
計は、考察されなかった。 ペロブスカイトは一般式ABO3を有し、ここでAおよびBはカチオンであり、また
Aは大きな半径を持つカチオンである。T. Shimuzuにより、Catal. Rev. Sci. En
g., 1992, 34:355-371に掲載された、「ペロブスカイト酸化物上での、炭化水素
および酸化化合物の部分酸化(Partial Oxidation of hydrocarbons and Oxygena
tes Compounds on Perovskite Oxides)」と題する論文で論じられているように、
多数のペロブスカイト材料、例えばLaMnO3、LaAlO3、SrZrO3、BaCeO3が存在する
。一方、その他の例は、LaNiO3、LaFeO3、LaCrO3、LaCoO3、LaMnO3、BaCrO3、Ba
CoO3、BaFeO3、BaNiO3、PbTiO3を含む。
加熱式のプラズマと関連したもの等といった、外部の影響に曝されておらず、ま
た内燃機関において使用するために、これら物質を組み込んだ実際の反応器の設
計は、考察されなかった。 ペロブスカイトは一般式ABO3を有し、ここでAおよびBはカチオンであり、また
Aは大きな半径を持つカチオンである。T. Shimuzuにより、Catal. Rev. Sci. En
g., 1992, 34:355-371に掲載された、「ペロブスカイト酸化物上での、炭化水素
および酸化化合物の部分酸化(Partial Oxidation of hydrocarbons and Oxygena
tes Compounds on Perovskite Oxides)」と題する論文で論じられているように、
多数のペロブスカイト材料、例えばLaMnO3、LaAlO3、SrZrO3、BaCeO3が存在する
。一方、その他の例は、LaNiO3、LaFeO3、LaCrO3、LaCoO3、LaMnO3、BaCrO3、Ba
CoO3、BaFeO3、BaNiO3、PbTiO3を含む。
【００１２】
該Aおよび/またはBサイトの、他の金属カチオンによる置換は、一般的な組成：A 1-x
A1 xB1-yB1 yO3で示されるペロブスカイトを生成し、その例は、Ba0.8Sr0.2NiO 3
、Ba0.8Sr0.2CrO3、La0.8Sr0.2NiO3、La0.9K0.1CoO3、La0.9K0.1FeO3およびLa0 .6
Cs0.4CoO3である。後者の組成は、Yang等のJournal of Industrial and Engin
eering Chemistry, 1998, 4:263-269(12月)における、「ペロブスカイト型の酸化
物上での、NOおよび炭素粒状物の同時の接触的除去(Simultaneous catalytic re
moval of NO and carbon particulates over perovskite-type oxides)」と題す
る論文に記載されている。他のペロブスカイト組成物は、Duriez等による、Cata
lysts and Automotive Pollution Control III, Elsevier, 1995, A. Frennet &
J-M Bastin, pp. 137-147に掲載された、「ペロブスカイト型酸化物触媒上での
、ディーゼル機関排気からの、同時のNOxの還元およびススの排除(Simultaneous
NOx reduction and soot elimination from diesel exhausts on perovskite-t
ype oxide catalyst)」と題する論文において記載されているような、La0.8Sr0.2 Mn0.5Cu0.5O3である。
eering Chemistry, 1998, 4:263-269(12月)における、「ペロブスカイト型の酸化
物上での、NOおよび炭素粒状物の同時の接触的除去(Simultaneous catalytic re
moval of NO and carbon particulates over perovskite-type oxides)」と題す
る論文に記載されている。他のペロブスカイト組成物は、Duriez等による、Cata
lysts and Automotive Pollution Control III, Elsevier, 1995, A. Frennet &
J-M Bastin, pp. 137-147に掲載された、「ペロブスカイト型酸化物触媒上での
、ディーゼル機関排気からの、同時のNOxの還元およびススの排除(Simultaneous
NOx reduction and soot elimination from diesel exhausts on perovskite-t
ype oxide catalyst)」と題する論文において記載されているような、La0.8Sr0.2 Mn0.5Cu0.5O3である。
【００１３】
一般的な意味において、AおよびA1は、La、Sr、K、Na、Li、Cs、PbおよびBaを含
むことができ、一方BおよびB1は、Ni、Cr、Co、Mn、Ti、Zr、Ce、CuおよびVを含
むことができる。層状のペロブスカイト材料は、一般式A2-xA1 xB1-yB1 yO4を有し
、あるいはA = A1 およびB = B1である場合に、A2BO4を有し、またその例は、Y.
Teraoka等のCatalysis Today, 1996, 27:107-115に掲載された、「ディーゼルス
スによるNOxの、およびペロブスカイト関連酸化物によるNOxの同時の接触的除去
(Simultaneous Catalytic Removal of NOx by Diesel Soot and NOx by Perovsk
ite-Related Oxides)」と題する論文およびWO 99/38603に記載されている。ペロ
ブスカイト組成物は、またVI Parvulescu等により、Catalysis Today, 1998, 46
:233-316に掲載された、「NOの接触的除去(Catalytic Removal of NO)」と題する
論文にも記載されている。
むことができ、一方BおよびB1は、Ni、Cr、Co、Mn、Ti、Zr、Ce、CuおよびVを含
むことができる。層状のペロブスカイト材料は、一般式A2-xA1 xB1-yB1 yO4を有し
、あるいはA = A1 およびB = B1である場合に、A2BO4を有し、またその例は、Y.
Teraoka等のCatalysis Today, 1996, 27:107-115に掲載された、「ディーゼルス
スによるNOxの、およびペロブスカイト関連酸化物によるNOxの同時の接触的除去
(Simultaneous Catalytic Removal of NOx by Diesel Soot and NOx by Perovsk
ite-Related Oxides)」と題する論文およびWO 99/38603に記載されている。ペロ
ブスカイト組成物は、またVI Parvulescu等により、Catalysis Today, 1998, 46
:233-316に掲載された、「NOの接触的除去(Catalytic Removal of NO)」と題する
論文にも記載されている。
【００１４】
ABO3型のペロブスカイト材料は、Y. Teraoka等のApplied Catalysis B: Environ
mental,1995, 5: 1181-1185に掲載された、「ペロブスカイト型の酸化物により触
媒された、窒素酸化物およびディーゼルスス粒状物の同時の除去(Simultaneous
Removal of Nitrogen Oxides and Diesel Soot Particulates Catalyzed by Per
ovskite-Type Oxides)」と題する論文に記載されているように、ディーゼル燃料
の不完全燃焼により得た、窒素含有酸化物およびディーゼルスス粒状物の同時の
除去について評価されている。
mental,1995, 5: 1181-1185に掲載された、「ペロブスカイト型の酸化物により触
媒された、窒素酸化物およびディーゼルスス粒状物の同時の除去(Simultaneous
Removal of Nitrogen Oxides and Diesel Soot Particulates Catalyzed by Per
ovskite-Type Oxides)」と題する論文に記載されているように、ディーゼル燃料
の不完全燃焼により得た、窒素含有酸化物およびディーゼルスス粒状物の同時の
除去について評価されている。
【００１５】
また、ABO3型のペロブスカイト材料は、EP 0089199A2 (「排気ガス中のガスの
、無害なガスへの、還元並びに酸化的な転化用触媒(Catalysts for Converting
Reductive and Oxidative Gases of Exhaust Gases into Innoxious Gases)」)に
記載されているように、排気ガス中のガスの、無害なガスへの、酸化並びに還元
的な転化のためにも利用されている。ペロブスカイトは、La(1-x)/2St(1+x)/2Co 1-x MexO3型のものであり、ここでMeはFe、Mn、Cr、VおよびTiからなる群から選
択される元素であり、xは0.15〜0.90なる範囲内の数である。COの転化は、酸素
を含む希薄大気中で行われ、一方CO、NO2およびガス状炭化水素を含む混合物、
またはCOとNO2とを含む混合物の転化は、例えばCO単独の転化については300℃に
て、該ペロブスカイト材料によって、首尾よく達成された。EP 0089199は、排気
ガス中のディーゼルスス粒状物を転化するための、ペロブスカイト材料の使用を
開示していない。
、無害なガスへの、還元並びに酸化的な転化用触媒(Catalysts for Converting
Reductive and Oxidative Gases of Exhaust Gases into Innoxious Gases)」)に
記載されているように、排気ガス中のガスの、無害なガスへの、酸化並びに還元
的な転化のためにも利用されている。ペロブスカイトは、La(1-x)/2St(1+x)/2Co 1-x MexO3型のものであり、ここでMeはFe、Mn、Cr、VおよびTiからなる群から選
択される元素であり、xは0.15〜0.90なる範囲内の数である。COの転化は、酸素
を含む希薄大気中で行われ、一方CO、NO2およびガス状炭化水素を含む混合物、
またはCOとNO2とを含む混合物の転化は、例えばCO単独の転化については300℃に
て、該ペロブスカイト材料によって、首尾よく達成された。EP 0089199は、排気
ガス中のディーゼルスス粒状物を転化するための、ペロブスカイト材料の使用を
開示していない。
【００１６】
上記例において検討されているペロブスカイト材料は、加熱されているが、電
場、特に非-加熱型プラズマと関連するもの等の、外的影響下に置かれておらず
、また内燃機関において使用するために、これら物質を組み込んだ実際の反応器
の設計は、これら著者によっては考察されなかった。
場、特に非-加熱型プラズマと関連するもの等の、外的影響下に置かれておらず
、また内燃機関において使用するために、これら物質を組み込んだ実際の反応器
の設計は、これら著者によっては考察されなかった。
【００１７】
本発明によれば、内燃機関の排出ガスを、プラズマアシスト処理して、該ガス
から、望ましからぬ炭素質燃焼生成物の放出を減じ、あるいは望ましからぬ炭素
質燃焼生成物および窒素酸化物を同時に除去するための反応器であって、該反応
器は、内燃機関の排気系と接続するのに適した反応チャンバーを含み、かつ該排
気ガス中で、該ガス状放出物の存在下で、炭素質燃焼生成物を酸化し、および/
または炭素質燃焼生成物を酸化し、同時に該排出ガス中に存在する窒素酸化物を
接触還元するのに適した、活性物質製の、少なくとも一つのガス透過性物体、該
排気ガス中で、非加熱型のプラズマを励起する手段および該励起された排気ガス
を束縛して、該活性物質製の該物体を流通させる手段を含み、該活性物質が、少
なくとも主として、一般式：A1-xA1 xB1-yB1 yO3で示されるペロブスカイト材料、
一般式：M4V2O7またはMVO3またはM44xM1 4xV2O7またはM1-xM1 xVO3で示されるバナ
デート材料およびこれらの組み合わせを含む群から選択される、ペロブスカイト
またはメタバナデートおよびパイロバナデートを含む、バナデートを含むことを
特徴とする。
から、望ましからぬ炭素質燃焼生成物の放出を減じ、あるいは望ましからぬ炭素
質燃焼生成物および窒素酸化物を同時に除去するための反応器であって、該反応
器は、内燃機関の排気系と接続するのに適した反応チャンバーを含み、かつ該排
気ガス中で、該ガス状放出物の存在下で、炭素質燃焼生成物を酸化し、および/
または炭素質燃焼生成物を酸化し、同時に該排出ガス中に存在する窒素酸化物を
接触還元するのに適した、活性物質製の、少なくとも一つのガス透過性物体、該
排気ガス中で、非加熱型のプラズマを励起する手段および該励起された排気ガス
を束縛して、該活性物質製の該物体を流通させる手段を含み、該活性物質が、少
なくとも主として、一般式：A1-xA1 xB1-yB1 yO3で示されるペロブスカイト材料、
一般式：M4V2O7またはMVO3またはM44xM1 4xV2O7またはM1-xM1 xVO3で示されるバナ
デート材料およびこれらの組み合わせを含む群から選択される、ペロブスカイト
またはメタバナデートおよびパイロバナデートを含む、バナデートを含むことを
特徴とする。
【００１８】
該反応器チャンバー内の配列は、活性物質製の物体の間隙内で、あるいは２以
上の活性物質製の物体を使用する場合には、該活性物質製の物体の一方における
間隙内で、該排気ガス中に該プラズマが生成するような配列であり得る。 あるいはまた、該排気ガスは、該活性物質製の物体にこれを通す前に、そのプ
ラズマ状態に励起することができる。 該成分A、A1に対する適当な元素は、La、Sr、K、Na、Li、Cs、PbおよびBaを含
むが、これらに制限されず、またペロブスカイト活性材料の、成分B、B1に対す
る適当な元素は、Ni、Cr、Co、Fe、Mn、Ti、Zr、Ce、CuおよびVを含むが、これ
らに制限されない。 パイロバナデート(M4V2O7)の例は、Cs4V2O7、Rb4V2O7およびK4V2O7である。
上の活性物質製の物体を使用する場合には、該活性物質製の物体の一方における
間隙内で、該排気ガス中に該プラズマが生成するような配列であり得る。 あるいはまた、該排気ガスは、該活性物質製の物体にこれを通す前に、そのプ
ラズマ状態に励起することができる。 該成分A、A1に対する適当な元素は、La、Sr、K、Na、Li、Cs、PbおよびBaを含
むが、これらに制限されず、またペロブスカイト活性材料の、成分B、B1に対す
る適当な元素は、Ni、Cr、Co、Fe、Mn、Ti、Zr、Ce、CuおよびVを含むが、これ
らに制限されない。 パイロバナデート(M4V2O7)の例は、Cs4V2O7、Rb4V2O7およびK4V2O7である。
【００１９】
メタバナデート(MVO3)材料の例は、KVO3、CsVO3、RbVO3およびCuVO3並びに金
属置換アルカリ金属バナデート、例えばK0.7Cu0.3VO3である。 この反応器は、単一の反応器チャンバーを持つことができ、そこには該排気ガ
スをそのプラズマ状態に励起する手段および該活性物質製のガス透過性物体両者
が配置されている。あるいはまた、この反応器チャンバーは、2つの領域に分割
することができ、その一つでは、該排気ガスがそのプラズマ状態に励起され、ま
た他方の領域では、該励起された排気ガスが、該活性物質と接触する。あるいは
また、排気ガスは、そのプラズマ状態に励起される前に、該活性物質と接触させ
ることが可能である。
属置換アルカリ金属バナデート、例えばK0.7Cu0.3VO3である。 この反応器は、単一の反応器チャンバーを持つことができ、そこには該排気ガ
スをそのプラズマ状態に励起する手段および該活性物質製のガス透過性物体両者
が配置されている。あるいはまた、この反応器チャンバーは、2つの領域に分割
することができ、その一つでは、該排気ガスがそのプラズマ状態に励起され、ま
た他方の領域では、該励起された排気ガスが、該活性物質と接触する。あるいは
また、排気ガスは、そのプラズマ状態に励起される前に、該活性物質と接触させ
ることが可能である。
【００２０】
また、本発明によれば、内燃機関からの排気ガスを処理して、該排気ガスから
の、望ましからぬ炭素質燃焼生成物および窒素酸化物の排出量を減じる方法が提
供され、該方法は、該排気ガスをプラズマ状態に励起する工程、および該励起さ
れた排気ガスを、活性物質製のガス透過性物体に通す工程を含み、該活性物質は
、少なくとも主として、一般式：A1-xA1 xB1-yB1 yO3で示されるペロブスカイト材
料または一般式：M4V2O7またはMxM1 1-xVO3で示されるバナデート材料またはこれ
らの組み合わせまたは混合物で構成される。 該排気ガスは、該ペロブスカイトまたはバナデート材料製の該ガス透過性物体
に通される前に、あるいは該ペロブスカイトまたはバナデート含有材料製の該ガ
ス透過性物体の間隙内で、プラズマ状態に励起される。
の、望ましからぬ炭素質燃焼生成物および窒素酸化物の排出量を減じる方法が提
供され、該方法は、該排気ガスをプラズマ状態に励起する工程、および該励起さ
れた排気ガスを、活性物質製のガス透過性物体に通す工程を含み、該活性物質は
、少なくとも主として、一般式：A1-xA1 xB1-yB1 yO3で示されるペロブスカイト材
料または一般式：M4V2O7またはMxM1 1-xVO3で示されるバナデート材料またはこれ
らの組み合わせまたは混合物で構成される。 該排気ガスは、該ペロブスカイトまたはバナデート材料製の該ガス透過性物体
に通される前に、あるいは該ペロブスカイトまたはバナデート含有材料製の該ガ
ス透過性物体の間隙内で、プラズマ状態に励起される。
【００２１】
該ペロブスカイトまたはバナデート含有材料製の該ガス透過性物体は、他の物
質、例えばゼオライトを含むことができ、これら物質は、WO 99/12638に記載さ
れているように、該排気ガス中に含まれる、窒素酸化物を還元する上で、活性で
ある。 該反応器の該プラズマ領域は、GB 2,274,412に記載されているようなペレット
床反応器、コロナ放電反応器、例えばパルス波コロナまたは連続波コロナ放電反
応器(これらの例は、本出願人等の明細書GB 2,282,738およびWO 99/15267に記載
されている)、誘電障壁反応器、WO 00/43102に記載されているような表面障壁反
応器および任意の他の非-加熱型または加熱型反応器であり得、内燃機関由来の
排気ガスを、該プラズマアシスト処理して、そこから有害な燃焼生成物を除去す
ることを可能とする。該プラズマ発生領域は、ここに記載の活性物質以外に、更
に触媒成分を含むことができ、あるいは触媒を用いる放出制御装置または他の放
出制御デバイスの一部として組み込むことも可能である。
質、例えばゼオライトを含むことができ、これら物質は、WO 99/12638に記載さ
れているように、該排気ガス中に含まれる、窒素酸化物を還元する上で、活性で
ある。 該反応器の該プラズマ領域は、GB 2,274,412に記載されているようなペレット
床反応器、コロナ放電反応器、例えばパルス波コロナまたは連続波コロナ放電反
応器(これらの例は、本出願人等の明細書GB 2,282,738およびWO 99/15267に記載
されている)、誘電障壁反応器、WO 00/43102に記載されているような表面障壁反
応器および任意の他の非-加熱型または加熱型反応器であり得、内燃機関由来の
排気ガスを、該プラズマアシスト処理して、そこから有害な燃焼生成物を除去す
ることを可能とする。該プラズマ発生領域は、ここに記載の活性物質以外に、更
に触媒成分を含むことができ、あるいは触媒を用いる放出制御装置または他の放
出制御デバイスの一部として組み込むことも可能である。
【００２２】
活性物質、即ちペロブスカイトまたはバナデート製の、該ガス透過性床は、球
、ペレット、押出し物、繊維、シート、ウエハ、フリット、メッシュ、コイル、
フォーム、膜、セラミックハネカムモノリスまたは顆粒形状であり得、あるいは
上記形状の何れかにある誘電性、ポリマー材料または金属材料の被覆あるいはこ
れら材料中に含まれるものであってもよい。僅かに可溶性の物質、例えばバナデ
ートにとっては、セラミックフォームの孔内の不純物を利用することができる。
本発明のこれら材料は、また夫々出願明細書GB 99 24999.7, GB 99 29771.5およ
びGB 00 08351.9に記載されているような、選択的なフィルタとして機能するこ
ともできる。
、ペレット、押出し物、繊維、シート、ウエハ、フリット、メッシュ、コイル、
フォーム、膜、セラミックハネカムモノリスまたは顆粒形状であり得、あるいは
上記形状の何れかにある誘電性、ポリマー材料または金属材料の被覆あるいはこ
れら材料中に含まれるものであってもよい。僅かに可溶性の物質、例えばバナデ
ートにとっては、セラミックフォームの孔内の不純物を利用することができる。
本発明のこれら材料は、また夫々出願明細書GB 99 24999.7, GB 99 29771.5およ
びGB 00 08351.9に記載されているような、選択的なフィルタとして機能するこ
ともできる。
【００２３】
これら成分の組み合わせを利用して、ペロブスカイトまたはバナデートもしく
はその混合物と共に、プラズマは、一成分を単独で使用した場合を凌駕する利点
をもたらす。 かくして、加熱メカニズムによる、炭素質粒状物の酸化または窒素含有酸化物
の還元にとって、低温にて有意な触媒性を示さない材料は、プラズマに暴露され
た際に、これら工程に対して、高い触媒特性を発現または呈示することができる
。これは、例えばO原子または他のプラズマにより発生した種、例えばO2分子状
イオンあるいはOHラジカルあるいは二酸化窒素等による活性化のためであると考
えられる。触媒または非-触媒性材料特性は、電場の印加または該プラズマ領域
中の、またはその近傍における他の帯電した種の存在によって、更に高めること
ができる。
はその混合物と共に、プラズマは、一成分を単独で使用した場合を凌駕する利点
をもたらす。 かくして、加熱メカニズムによる、炭素質粒状物の酸化または窒素含有酸化物
の還元にとって、低温にて有意な触媒性を示さない材料は、プラズマに暴露され
た際に、これら工程に対して、高い触媒特性を発現または呈示することができる
。これは、例えばO原子または他のプラズマにより発生した種、例えばO2分子状
イオンあるいはOHラジカルあるいは二酸化窒素等による活性化のためであると考
えられる。触媒または非-触媒性材料特性は、電場の印加または該プラズマ領域
中の、またはその近傍における他の帯電した種の存在によって、更に高めること
ができる。
【００２４】
更に、このプラズマと触媒との組み合わせは、内燃機関由来の望ましからぬ放
出物の除去にとって、この組み合わせ系を、これら何れかの単独操作を超える、
より効果的なものとするという、相乗作用をもたらす。この組み合わされたプラ
ズマ/触媒系は、例えば加熱触媒単独の場合よりも、広い温度範囲に渡り機能し
得る。更に、該プラズマ内における触媒の存在、または触媒とプラズマ反応器と
の組み合わせ(ここで、触媒は充填されていても、充填されていなくてもよい)は
、該触媒が当然活性である温度において、該プラズマ反応器の所要電力にて、還
元をもたらす。というのは、このような温度において、該触媒は、付随的なプラ
ズマの増強無しに、十分に効果的であるからである。
出物の除去にとって、この組み合わせ系を、これら何れかの単独操作を超える、
より効果的なものとするという、相乗作用をもたらす。この組み合わされたプラ
ズマ/触媒系は、例えば加熱触媒単独の場合よりも、広い温度範囲に渡り機能し
得る。更に、該プラズマ内における触媒の存在、または触媒とプラズマ反応器と
の組み合わせ(ここで、触媒は充填されていても、充填されていなくてもよい)は
、該触媒が当然活性である温度において、該プラズマ反応器の所要電力にて、還
元をもたらす。というのは、このような温度において、該触媒は、付随的なプラ
ズマの増強無しに、十分に効果的であるからである。
【００２５】
該排気ガスが、燃料の供給された内燃機関を由来とする、窒素含有酸化物およ
び炭素質燃焼生成物、例えば炭素質粒状物質を含む場合、該排気ガスは、別途添
加された炭化水素、あるいは該燃料の燃焼に起因する残留炭化水素を含む可能性
がある。該排気ガスは、また初めから該燃料中に存在する、あるいは該排気ガス
に別途添加された、および該排気ガスの温度を下げおよび/または炭素質材料の
除去速度を高める機能を持つ、炭素燃焼触媒として機能する、化学添加剤を含む
こともできる。該燃料に添加すべき炭素燃焼触媒は、燃料の燃焼中またはその短
期間後に化学的に分解される、不安定添加剤中に封入もしくはこれと結合するこ
とができ、かくして該触媒は、該添加剤を燃料または排気内に放出する。炭素燃
焼触媒の例は、ここに記載した活性物質、即ちペロブスカイトおよびバナデート
以外に、アルカリ金属塩、例えばGB 2 232 613 Bに記載されている硝酸リチウム
、酸化セリウム、アルカリ金属をドープした酸化ランタン-酸化バナジウムであ
る。このような触媒の作用形式は、WO 00/43102に記載されている。
び炭素質燃焼生成物、例えば炭素質粒状物質を含む場合、該排気ガスは、別途添
加された炭化水素、あるいは該燃料の燃焼に起因する残留炭化水素を含む可能性
がある。該排気ガスは、また初めから該燃料中に存在する、あるいは該排気ガス
に別途添加された、および該排気ガスの温度を下げおよび/または炭素質材料の
除去速度を高める機能を持つ、炭素燃焼触媒として機能する、化学添加剤を含む
こともできる。該燃料に添加すべき炭素燃焼触媒は、燃料の燃焼中またはその短
期間後に化学的に分解される、不安定添加剤中に封入もしくはこれと結合するこ
とができ、かくして該触媒は、該添加剤を燃料または排気内に放出する。炭素燃
焼触媒の例は、ここに記載した活性物質、即ちペロブスカイトおよびバナデート
以外に、アルカリ金属塩、例えばGB 2 232 613 Bに記載されている硝酸リチウム
、酸化セリウム、アルカリ金属をドープした酸化ランタン-酸化バナジウムであ
る。このような触媒の作用形式は、WO 00/43102に記載されている。
【００２６】
以下、本発明を、添付図を参照しつつ、実施態様によって説明する。
これら図面の内の図1を参照すると、内燃機関由来の排気ガスから、炭素質燃
焼生成物を除去するための、あるいは炭素質燃焼生成物および窒素酸化物を同時
に除去するための反応器は、円筒状のステンレススチールチャンバー2を含み、
このチャンバーは、入口スタブ(stub)3および排気口スタブ4を有し、これらスタ
ブによって、該チャンバーを、内燃機関の排気系と接続し得る。該チャンバー２
は、使用に際して、アース点5と接続するように配置される。有孔の、円筒状ス
テンレススチール製、内側および外側電極6および14は、2つの電気的に絶縁性の
支持体7および8によって、該チャンバー2内に同軸状に配置されている。この絶
縁性支持体は、セラミック材料、例えばアルミナまたはWO 99/20373に記載され
ているような、マイカサーム(MICATHERM：登録商標)で作ることができる。該電
極6および14並びに該支持体7および8によって区切られた空間11は、本例におい
ては、ガス透過性の活性物質、例えば12において高度に模式的に示された、バナ
デート、ペロブスカイトまたはこれら材料の混合物の床によって満たされる。
焼生成物を除去するための、あるいは炭素質燃焼生成物および窒素酸化物を同時
に除去するための反応器は、円筒状のステンレススチールチャンバー2を含み、
このチャンバーは、入口スタブ(stub)3および排気口スタブ4を有し、これらスタ
ブによって、該チャンバーを、内燃機関の排気系と接続し得る。該チャンバー２
は、使用に際して、アース点5と接続するように配置される。有孔の、円筒状ス
テンレススチール製、内側および外側電極6および14は、2つの電気的に絶縁性の
支持体7および8によって、該チャンバー2内に同軸状に配置されている。この絶
縁性支持体は、セラミック材料、例えばアルミナまたはWO 99/20373に記載され
ているような、マイカサーム(MICATHERM：登録商標)で作ることができる。該電
極6および14並びに該支持体7および8によって区切られた空間11は、本例におい
ては、ガス透過性の活性物質、例えば12において高度に模式的に示された、バナ
デート、ペロブスカイトまたはこれら材料の混合物の床によって満たされる。
【００２７】
ガス透過性の活性物質、即ちペロブスカイトまたはバナデートの該床は、球、
ペレット、押出し物、繊維、シート、ウエハ、フリット、メッシュ、コイル、フ
ォーム、膜、セラミックハネカムモノリスまたは顆粒等の形状、もしくは任意の
プラズマ形状における、誘電体上の被覆、またはその中に含まれる、様々な態様
で存在できる。僅かな活性に対しては、セラミックフォームの孔中に収容された
可溶性材料、例えばバナデートを使用できる。このようなフォームの例は、USA
、ノースカロライナ、ヘンダーソンビルのポルベールアドバンストマテリアルズ
(Porvair Advanced Materials)によって製造された、アルミナフォームであるが
、これらに制限されない。該内側電極６の上流側端部は、絶縁性フィードスルー
(feedthrough) 10を介して、該活性物質12間の間隙内で、該排気ガス中のプラズ
マを励起するのに十分な電位差をもたらす電源9と接続するように配列される。
該プラズマ発生手段９については、このものが多数の形態をとることができるの
で、その詳細は図示されていない。
ペレット、押出し物、繊維、シート、ウエハ、フリット、メッシュ、コイル、フ
ォーム、膜、セラミックハネカムモノリスまたは顆粒等の形状、もしくは任意の
プラズマ形状における、誘電体上の被覆、またはその中に含まれる、様々な態様
で存在できる。僅かな活性に対しては、セラミックフォームの孔中に収容された
可溶性材料、例えばバナデートを使用できる。このようなフォームの例は、USA
、ノースカロライナ、ヘンダーソンビルのポルベールアドバンストマテリアルズ
(Porvair Advanced Materials)によって製造された、アルミナフォームであるが
、これらに制限されない。該内側電極６の上流側端部は、絶縁性フィードスルー
(feedthrough) 10を介して、該活性物質12間の間隙内で、該排気ガス中のプラズ
マを励起するのに十分な電位差をもたらす電源9と接続するように配列される。
該プラズマ発生手段９については、このものが多数の形態をとることができるの
で、その詳細は図示されていない。
【００２８】
該プラズマの励起にとって有利な電位は、約数KV〜数十KVおよび周波数50〜50
00Hzなる範囲にあるが、数十kHz程度の高い周波数を使用することもできる。パ
ルス状の直流が、自動車で使用するのに適しているが、交流電位、例えば同一の
または類似する特性を持つ三角波または正弦波を使用することもできる。 該入口スタブ3近傍の該支持体７は、規則的にその周辺に配置された、多数の
軸方向の孔13を有しており、結果として流入する排気ガスは、強制的に該外側電
極14と該反応器1の該チャンバー2との間にある空間15に通され、従って該内側電
極6を通過し、かつ該排気スタブ4を介して該チャンバー2を離れる前に、該活性
物質の床12を動径方向に通過する。
00Hzなる範囲にあるが、数十kHz程度の高い周波数を使用することもできる。パ
ルス状の直流が、自動車で使用するのに適しているが、交流電位、例えば同一の
または類似する特性を持つ三角波または正弦波を使用することもできる。 該入口スタブ3近傍の該支持体７は、規則的にその周辺に配置された、多数の
軸方向の孔13を有しており、結果として流入する排気ガスは、強制的に該外側電
極14と該反応器1の該チャンバー2との間にある空間15に通され、従って該内側電
極6を通過し、かつ該排気スタブ4を介して該チャンバー2を離れる前に、該活性
物質の床12を動径方向に通過する。
【００２９】
この活性物質の床において使用できる、メタバナデートおよびパイロバナデート
等のバナデートの例は、KVO3、CsVO3、RbVO3、K4V2O7、Cs4V2O7、Rb4V2O7である
。金属-置換アルカリ-金属バナデート、例えばK0.7Cu0.3VO3は、炭素質物質の除
去のためにも有用である。一方、同時に炭素質物質および窒素酸化物を除去する
のに有用な物質である、ペロブスカイトの例は、Ba0.8Sr0.2NiO3、Ba0.8Sr0.2Cr
O3、La0.8Sr0.2NiO3、La0.9K0.1CoO3、La0.9K0.1FeO3、La0.6Cs0.4CoO3およびBa 0.8 Sr0.2Mn0.5Cu0.5O3である。
等のバナデートの例は、KVO3、CsVO3、RbVO3、K4V2O7、Cs4V2O7、Rb4V2O7である
。金属-置換アルカリ-金属バナデート、例えばK0.7Cu0.3VO3は、炭素質物質の除
去のためにも有用である。一方、同時に炭素質物質および窒素酸化物を除去する
のに有用な物質である、ペロブスカイトの例は、Ba0.8Sr0.2NiO3、Ba0.8Sr0.2Cr
O3、La0.8Sr0.2NiO3、La0.9K0.1CoO3、La0.9K0.1FeO3、La0.6Cs0.4CoO3およびBa 0.8 Sr0.2Mn0.5Cu0.5O3である。
【００３０】
その他の態様は公知であり、そこでは該反応器は、幾つかのチャンバーに分離
されており、そのため該ガス状媒体を、該反応器の該プラズマ領域に入る前に、
活性物質と接触させるか、あるいは該プラズマ領域内で励起し、次いで該プラズ
マ領域内に収容された該活性物質と接触させることができ、あるいは該プラズマ
領域内で励起し、次いで該反応器の該プラズマ領域外に収容された、該活性物質
に通すことができる。その例として、図２は、本発明の第二の態様を示しており
、そこでは、該第一態様の相当する部品と類似する部品は、同一の参照番号を持
つ。該反応器チャンバー１は延長され、かつ図１を参照して上記したものと類似
する、第一プラズマ励起反応器、およびレイアウトについては該第一反応器と類
似するが、バナデートまたはペロブスカイト材料製の活性物質の床11とは電気的
に接続されていない、第二の反応器チャンバーを含み、結果として、排気ガスは
、該活性物質と接触する前に、該第一チャンバー内で励起されて、プラズマ状態
となることができる。
されており、そのため該ガス状媒体を、該反応器の該プラズマ領域に入る前に、
活性物質と接触させるか、あるいは該プラズマ領域内で励起し、次いで該プラズ
マ領域内に収容された該活性物質と接触させることができ、あるいは該プラズマ
領域内で励起し、次いで該反応器の該プラズマ領域外に収容された、該活性物質
に通すことができる。その例として、図２は、本発明の第二の態様を示しており
、そこでは、該第一態様の相当する部品と類似する部品は、同一の参照番号を持
つ。該反応器チャンバー１は延長され、かつ図１を参照して上記したものと類似
する、第一プラズマ励起反応器、およびレイアウトについては該第一反応器と類
似するが、バナデートまたはペロブスカイト材料製の活性物質の床11とは電気的
に接続されていない、第二の反応器チャンバーを含み、結果として、排気ガスは
、該活性物質と接触する前に、該第一チャンバー内で励起されて、プラズマ状態
となることができる。
【００３１】
この配列は逆にすることができ、そのため該排気ガスを、本発明の活性物質と、
励起状態において接触させる前に、該排気ガスの励起を必要としない活性物質と
接触させることが可能である。また、使用に際して、一つのチャンバーを、活性
物質を充填しない状態に維持することができる。これらチャンバーの他の配列は
、WO 99/12638の図８に記載されたものであり、また材料の透過性床を介する軸
方向の流動を利用する配列も、使用できる。触媒の充填されていないプラズマ領
域と、これに伴う触媒を含む配列も、利用可能である。 図３を参照すると、内燃機関由来の排気放出物を、プラズマアシスト(plasma
assisted)処理して、そこから有害な成分を除去するための第二の反応器が示さ
れており、これは反応器チャンバー31を含み、これは夫々入口および出口スタブ
32、33を含み、これら手段により、該反応器を、前と同様に内燃機関の排気系に
組み込むことができる。
励起状態において接触させる前に、該排気ガスの励起を必要としない活性物質と
接触させることが可能である。また、使用に際して、一つのチャンバーを、活性
物質を充填しない状態に維持することができる。これらチャンバーの他の配列は
、WO 99/12638の図８に記載されたものであり、また材料の透過性床を介する軸
方向の流動を利用する配列も、使用できる。触媒の充填されていないプラズマ領
域と、これに伴う触媒を含む配列も、利用可能である。 図３を参照すると、内燃機関由来の排気放出物を、プラズマアシスト(plasma
assisted)処理して、そこから有害な成分を除去するための第二の反応器が示さ
れており、これは反応器チャンバー31を含み、これは夫々入口および出口スタブ
32、33を含み、これら手段により、該反応器を、前と同様に内燃機関の排気系に
組み込むことができる。
【００３２】
該反応器チャンバー31の内部には、内側電極34があり、これは誘電体製のチュ
ーブ35内に支持されており、該チューブはα-アルミナで作られており、その上
流側の端部は、球状のドーム36によって閉じられており、その結果該排気ガスの
流れは、該反応器を容易に流通する。この誘電体製のチューブの内側表面は、金
属被膜で金属化されていて、該電極と誘電体制チューブとの物理的な接触は増大
するが、本例において、該内側電極34は、該誘電体製チューブ35の内側表面上の
、堆積された電気的導電性の銀の層によって、有利に与えられる。高電圧入力端
子37を介する高電圧接続は、バネが取り付けられた伸縮自在のチューブアセンブ
リー38およびバネ接触39を通して行われる。該バネが取り付けられた伸縮自在の
チューブアセンブリー38からの負荷は、負荷スプレッダープレート310によって
受け取られ、これは該内側電極34を形成する該導電性の銀層と接続している。該
バネを含む材料は、高温にて動作する必要があり、また該バネは、このような温
度にて低いクリープを持つ必要がある。このバネにとって好ましい材料は、イン
コネル(Inconel)合金、例えばX750である。アルミナ製の端部フランジ311は、該
誘電体製のチューブ35を受け取り、かつ配置するような形状とされ、またそれ自
体バネ仕掛けの金属クリップ312によって配置されている。
ーブ35内に支持されており、該チューブはα-アルミナで作られており、その上
流側の端部は、球状のドーム36によって閉じられており、その結果該排気ガスの
流れは、該反応器を容易に流通する。この誘電体製のチューブの内側表面は、金
属被膜で金属化されていて、該電極と誘電体制チューブとの物理的な接触は増大
するが、本例において、該内側電極34は、該誘電体製チューブ35の内側表面上の
、堆積された電気的導電性の銀の層によって、有利に与えられる。高電圧入力端
子37を介する高電圧接続は、バネが取り付けられた伸縮自在のチューブアセンブ
リー38およびバネ接触39を通して行われる。該バネが取り付けられた伸縮自在の
チューブアセンブリー38からの負荷は、負荷スプレッダープレート310によって
受け取られ、これは該内側電極34を形成する該導電性の銀層と接続している。該
バネを含む材料は、高温にて動作する必要があり、また該バネは、このような温
度にて低いクリープを持つ必要がある。このバネにとって好ましい材料は、イン
コネル(Inconel)合金、例えばX750である。アルミナ製の端部フランジ311は、該
誘電体製のチューブ35を受け取り、かつ配置するような形状とされ、またそれ自
体バネ仕掛けの金属クリップ312によって配置されている。
【００３３】
数KV〜数十KV程度の、および50〜5000Hzなる範囲の周波数の電位を、該高電位
入力端子37を介して該内側電極34に印加できる。設置された外側電極313は、該
内側電極34および誘電性チューブ35と同心状に、例えばステンレススチールで作
られる。この反応器の入口端部において、該誘電体チューブ35の球状ドームは、
柔軟な耐熱材料314と接触している。該耐熱材料は、該外側電極313の湾曲部分に
支持され、かつ一連のネジと共に金属リングによって、所定位置に維持されてい
る。
入力端子37を介して該内側電極34に印加できる。設置された外側電極313は、該
内側電極34および誘電性チューブ35と同心状に、例えばステンレススチールで作
られる。この反応器の入口端部において、該誘電体チューブ35の球状ドームは、
柔軟な耐熱材料314と接触している。該耐熱材料は、該外側電極313の湾曲部分に
支持され、かつ一連のネジと共に金属リングによって、所定位置に維持されてい
る。
【００３４】
図４に示したように、外側電極413は、一連のバッフル416およびスロット417
、417aをもつ。これらバッフル416は、該外側電極413から該反応器チャンバー41
の壁内側表面まで伸び、接地接続として、並びに該排気ガスを、軸方向および周
辺方向の両成分を持ち、かつ少なくとも部分的に螺旋状の複雑な流路に従う流れ
を生じるように機能する。流れの動径方向の成分もあり、この流れの成分は、最
初に、該ガスが該内側電極413の外側から、該電極413と、図3における誘電性チ
ューブ35に相当する誘電性チューブ43との間の空間まで移動する際には、内向き
に、該ガスが戻され、該外側電極の外部から出ていく際には、外向きである。
、417aをもつ。これらバッフル416は、該外側電極413から該反応器チャンバー41
の壁内側表面まで伸び、接地接続として、並びに該排気ガスを、軸方向および周
辺方向の両成分を持ち、かつ少なくとも部分的に螺旋状の複雑な流路に従う流れ
を生じるように機能する。流れの動径方向の成分もあり、この流れの成分は、最
初に、該ガスが該内側電極413の外側から、該電極413と、図3における誘電性チ
ューブ35に相当する誘電性チューブ43との間の空間まで移動する際には、内向き
に、該ガスが戻され、該外側電極の外部から出ていく際には、外向きである。
【００３５】
該バッフル416は、該電極413と該反応器チャンバー41との間の空間を、6つの
部分に分割するように配置される。該ガスの入口端部において、これら部分の内
3つは、416a、416bおよび416cにおいて、軸方向のガス流に対して閉じられてお
り、また残りの3つの部分は、該電極413と該反応器チャンバー41との間の空間に
おいて、軸方向のガス流に対して開放されている。これら後者の3つの部分は、
該反応器のガス出口端部において、該バッフル416によって閉じられている。結
果的に、該ガスは、該電極413と43との間の空間内に、強制的にスロット417を介
して動径方向に通され、次いで次のスロット417aを介して動径方向に通される前
に、少なくとも部分的に螺旋状に、電極413および反応器チャンバー41間の空間
の、次のセグメントに通される。
部分に分割するように配置される。該ガスの入口端部において、これら部分の内
3つは、416a、416bおよび416cにおいて、軸方向のガス流に対して閉じられてお
り、また残りの3つの部分は、該電極413と該反応器チャンバー41との間の空間に
おいて、軸方向のガス流に対して開放されている。これら後者の3つの部分は、
該反応器のガス出口端部において、該バッフル416によって閉じられている。結
果的に、該ガスは、該電極413と43との間の空間内に、強制的にスロット417を介
して動径方向に通され、次いで次のスロット417aを介して動径方向に通される前
に、少なくとも部分的に螺旋状に、電極413および反応器チャンバー41間の空間
の、次のセグメントに通される。
【００３６】
該バッフル416は、該ガス出口端部におけるこのセグメントに対して開放状態に
保たれ、該処理されたガスの、該反応器出口への排出を可能とする。このように
、該排気ガスは、該外側電極413の表面に沿って、該反応器41の主要部分に入り
、かつそこから離れることが理解されよう。このように、与えられたガスの速度
に対して、該電場における該排気ガスの滞留時間は、純粋に軸方向のまたは動径
方向の流れに比して、増大する。図４において、該電極413の一部は、418で切り
取られた状態で示されていることに、注意すべきである。この切り取りは、本図
において、該排気ガスが該電極間を通過する際の、該ガスの流れを示すためにの
み図示されており、この反応器の構造上の特徴を表すものではない。
保たれ、該処理されたガスの、該反応器出口への排出を可能とする。このように
、該排気ガスは、該外側電極413の表面に沿って、該反応器41の主要部分に入り
、かつそこから離れることが理解されよう。このように、与えられたガスの速度
に対して、該電場における該排気ガスの滞留時間は、純粋に軸方向のまたは動径
方向の流れに比して、増大する。図４において、該電極413の一部は、418で切り
取られた状態で示されていることに、注意すべきである。この切り取りは、本図
において、該排気ガスが該電極間を通過する際の、該ガスの流れを示すためにの
み図示されており、この反応器の構造上の特徴を表すものではない。
【００３７】
これらの例において記載された反応器の態様は、更に触媒成分を含むことがで
き、あるいは内燃機関由来の排気ガスの、プラズマアシスト処理用の、触媒を使
用する放出制御装置、あるいは他の放出制御デバイスの一部として設けることが
できる。このような他の放出制御デバイスは、排気ガスの再循環(EGR)、および
点火タイミング、燃料注入タイミングおよび燃料注入パルスレートの工夫におけ
る、変更を含むことができる。該プラズマ発生手段は詳細には示されていないが
、その一例は、WO 00/50746に記載されている。ヨーロピアンオートモーティブ
デザイン(European Automotive Design), 1998, 4月, pp. 24-26に掲載された「
ストップゴーシステムは、緑色光を得る(Stop go systems get the green light
)」と題する論文は、一体化されたスタータ-オルターネータダンパーシステム(in
tegrated starter alternator damper system (ISAD))の一例を記載している。
き、あるいは内燃機関由来の排気ガスの、プラズマアシスト処理用の、触媒を使
用する放出制御装置、あるいは他の放出制御デバイスの一部として設けることが
できる。このような他の放出制御デバイスは、排気ガスの再循環(EGR)、および
点火タイミング、燃料注入タイミングおよび燃料注入パルスレートの工夫におけ
る、変更を含むことができる。該プラズマ発生手段は詳細には示されていないが
、その一例は、WO 00/50746に記載されている。ヨーロピアンオートモーティブ
デザイン(European Automotive Design), 1998, 4月, pp. 24-26に掲載された「
ストップゴーシステムは、緑色光を得る(Stop go systems get the green light
)」と題する論文は、一体化されたスタータ-オルターネータダンパーシステム(in
tegrated starter alternator damper system (ISAD))の一例を記載している。
【００３８】
このようなISADは、ここに記載の反応器が一部をなしている、プラズマアシスト
放出制御装置に動力を供給するための、電力供給システムの一部として使用する
ことができる。更に、他の出力源、例えば単一/複数の出力オルターネータ技術
、例えば14Vまたは14V/42V、燃料電池、ガスタービン、太陽電池および熱交換機
等の他の出力源(これらに制限されない)が、該反応器の該電力供給システムに動
力を供給するために利用できる、主な発電電力源またはその部分供給源であり得
る。 ゼオライト材料、アルミナ、金属をドープしたアルミナおよび金属酸化物-含
有アルミナが、窒素含有酸化物の処理にとって特に有用であり、またバナデート
およびペロブスカイト材料またはこれらの混合物と組み合わせて使用して、窒素
含有酸化物の窒素への還元率を高めることができる。
放出制御装置に動力を供給するための、電力供給システムの一部として使用する
ことができる。更に、他の出力源、例えば単一/複数の出力オルターネータ技術
、例えば14Vまたは14V/42V、燃料電池、ガスタービン、太陽電池および熱交換機
等の他の出力源(これらに制限されない)が、該反応器の該電力供給システムに動
力を供給するために利用できる、主な発電電力源またはその部分供給源であり得
る。 ゼオライト材料、アルミナ、金属をドープしたアルミナおよび金属酸化物-含
有アルミナが、窒素含有酸化物の処理にとって特に有用であり、またバナデート
およびペロブスカイト材料またはこれらの混合物と組み合わせて使用して、窒素
含有酸化物の窒素への還元率を高めることができる。
【００３９】
ゼオライトの例は、ZSM-5、Y、β、モルデナイトとして知られているものであり
、これら全ては、鉄、コバルトまたは銅を含み、並びに付随的な触媒作用促進カ
チオン、例えばセリウムおよびランタンを含む場合も、含まない場合もある。ゼ
オライトの他の例は、アルカリ金属-含有ゼオライト、特に窒素含有酸化物の処
理にとって特に有用な、ナトリウム-Yゼオライトである。フェリエライト、特に
10質量%までの銀含有率にて、銀を含有するフェリエライトも、窒素酸化物の除
去のために、特に有用なゼオライト材料である。これらのゼオライト材料および
アルミナは、球、ペレット、押出し物、繊維、シート、ウエハ、フリット、メッ
シュ、コイル、フォーム、膜、セラミックハネカムモノリスまたは顆粒形状であ
り得、あるいは上記形状の何れかにある、誘電性のポリマーまたは金属材料上の
被覆もしくはその内部に含まれた状態で存在し得る。
、これら全ては、鉄、コバルトまたは銅を含み、並びに付随的な触媒作用促進カ
チオン、例えばセリウムおよびランタンを含む場合も、含まない場合もある。ゼ
オライトの他の例は、アルカリ金属-含有ゼオライト、特に窒素含有酸化物の処
理にとって特に有用な、ナトリウム-Yゼオライトである。フェリエライト、特に
10質量%までの銀含有率にて、銀を含有するフェリエライトも、窒素酸化物の除
去のために、特に有用なゼオライト材料である。これらのゼオライト材料および
アルミナは、球、ペレット、押出し物、繊維、シート、ウエハ、フリット、メッ
シュ、コイル、フォーム、膜、セラミックハネカムモノリスまたは顆粒形状であ
り得、あるいは上記形状の何れかにある、誘電性のポリマーまたは金属材料上の
被覆もしくはその内部に含まれた状態で存在し得る。
【００４０】
前に記載したように、燃料燃焼に由来する、あるいは別途添加された残留炭化水
素還元体を含む排気ガス、もしくは窒素含有酸化物還元用の、窒素含有還元体お
よび/または炭素燃焼触媒を含む排気ガスは、該プラズマ反応器のプラズマ領域
に通すことができ、該プラズマ反応器は、炭素質物質または窒素酸化物もしくは
これら両者を除去するための、活性物質を含み、あるいは該排気ガスは、該プラ
ズマ領域に通す前に、このような物質を含む床に通すことができ、もしくは該プ
ラズマ領域に通した後に、1種以上のこれら物質上に通すことができる。窒素含
有還元体を使用する場合、該排気ガスが、該反応器の該プラズマ領域を出てくる
際に、また該反応器の接触的な第二のチャンバーを通過する前に、該還元体を、
該排気ガスに添加することができる。
素還元体を含む排気ガス、もしくは窒素含有酸化物還元用の、窒素含有還元体お
よび/または炭素燃焼触媒を含む排気ガスは、該プラズマ反応器のプラズマ領域
に通すことができ、該プラズマ反応器は、炭素質物質または窒素酸化物もしくは
これら両者を除去するための、活性物質を含み、あるいは該排気ガスは、該プラ
ズマ領域に通す前に、このような物質を含む床に通すことができ、もしくは該プ
ラズマ領域に通した後に、1種以上のこれら物質上に通すことができる。窒素含
有還元体を使用する場合、該排気ガスが、該反応器の該プラズマ領域を出てくる
際に、また該反応器の接触的な第二のチャンバーを通過する前に、該還元体を、
該排気ガスに添加することができる。
【図１】
内燃機関由来の排気放出物から、炭素質燃焼生成物を除去し、あるいは炭素質
燃焼生成物および窒素酸化物を同時に除去するための、本発明を具体化する、反
応器の長手方向の断面図である。
燃焼生成物および窒素酸化物を同時に除去するための、本発明を具体化する、反
応器の長手方向の断面図である。
【図２】
本発明の第二の態様に関する、長手方向の断面図である。
【図３】
内燃機関由来の排気放出物から、炭素質燃焼生成物を除去し、あるいは炭素質
燃焼生成物および窒素酸化物を同時に除去するための、本発明の第三の態様に関
わる、長手方向の断面図である。
燃焼生成物および窒素酸化物を同時に除去するための、本発明の第三の態様に関
わる、長手方向の断面図である。
【図４】
図３に示された態様を通過する排気ガスを、模式的に示した図である。図３お
よび図４両者は、特許出願WO 00/71866に記載されている。
よび図４両者は、特許出願WO 00/71866に記載されている。
─────────────────────────────────────────────────────
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(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｆ０１Ｎ 3/02 ３０１ Ｆ０１Ｎ 3/10 Ｚ
３２１ Ｂ０１Ｄ 53/34 １２９Ｃ
3/10 １３５Ｚ
(31)優先権主張番号 ００１５９５２．５
(32)優先日 平成12年６月30日(2000．6．30)
(33)優先権主張国 イギリス（ＧＢ）
(81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ，
ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ
Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＯＡ(ＢＦ
，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，
ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，Ｇ
Ｍ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ
，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，
ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ，
ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，Ｂ
Ｚ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ
，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ，
ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，Ｊ
Ｐ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ
，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，
ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，Ｒ
Ｏ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ
，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，
ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ
(72)発明者 レイボーン デイヴィッド
イギリス グロスターシャー ジーエル54
１ディーダブリュー ストウ−オン−ザ
−ウォルド フォス ウェイ タルボット
コテージェズ １
(72)発明者 ショークロス ジェイムス ティモシー
イギリス オックスフォードシャー オー
エックス７ ３ティーエヌ チャールバリ
ー ティックネル ピース ロード 27
(72)発明者 インマン マイケル
イギリス オックスフォードシャー オー
エックス14 ５エヌユー アービンドン
ロングフェロー ドライヴ ２
Ｆターム(参考） 3G090 AA03 AA06 BA01
3G091 AA02 AA18 AA28 AB02 AB04
AB13 AB14 BA00 BA14 GB01W
GB02W GB03W GB04W GB05W
GB09W GB09X GB10W GB10X
HA14
4D002 AA08 AA09 AA12 AC10 BA04
BA05 BA06 BA09 BA12 DA01
DA08 DA45
4G075 AA03 AA37 BA05 BD14 CA47
DA02 EC21 FB01
Claims (29)
- 【請求項１】 内燃機関の排出ガスを、プラズマアシスト処理して、該ガス
から、望ましからぬ炭素質燃焼生成物および窒素酸化物を減じる反応器であって
、該反応器が、内燃機関の排気系と接続するのに適した反応チャンバーを含み、
かつ該排気ガス中で、該ガス状放出物の存在下で、炭素質燃焼生成物を酸化し、
および/または炭素質燃焼生成物を酸化し、同時に該排出ガス中に存在する窒素
酸化物を接触還元するのに適した、活性物質製の、少なくとも一つのガス透過性
物体、該排気ガス中で、非加熱型のプラズマを励起する手段および該励起された
排気ガスを拘束して、該活性物質製の該物体を流通させる手段を含み、該活性物
質が、少なくとも主として、一般式：A1-xA1 xB1-yB1 yO3で示されるペロブスカイ
ト材料、一般式：M4V2O7またはM1-xMxVO3で示されるバナデート材料およびこれ
らの組み合わせを含む群から選択される、ペロブスカイトまたはメタバナデート
およびパイロバナデートを含むバナデートを含むことを特徴とする、上記プラズ
マ反応器。 - 【請求項２】 該ペロブスカイト材料のA、A1成分を、La、Sr、K、Li、Na、
Cs、PbおよびBaを含む群から選択する、請求項1記載の反応器。 - 【請求項３】 該ペロブスカイト材料のB、B1成分を、Ni、Cr、Co、Mn、Ti
、Zr、CuおよびVを含む群から選択する、請求項2記載の反応器。 - 【請求項４】 一般式：M4V2O7で示される、該バナデート材料の該成分Mが
、K、CsまたはRbである、請求項1〜3の何れか1項に記載の反応器。 - 【請求項５】 一般式：M1-x M1 xVO3で示される該バナデート材料の該成分M
、M1が同一である、請求項1〜4の何れか1項に記載の反応器。 - 【請求項６】 一般式：M1-x M1 xVO3で示される該バナデート材料の該成分M
、M1がアルカリ金属である、請求項1〜3の何れか1項に記載の反応器。 - 【請求項７】 該バナデート材料の該成分M、M1が、夫々KおよびCuである、
請求項6記載の反応器。 - 【請求項８】 該バナデート材料が、式：K0.7Cu0.3VO3で示される、請求項
7記載の反応器。 - 【請求項９】 該活性物質の該ガス透過性床が、ガス透過性の電極間に含ま
れ、該電極によって、該活性物質製の該ガス透過性物体の間隙内で、該活性物質
の床を横切る、該排気ガスをプラズマ状態に励起するのに十分な電位差を印加で
きる、上記請求項の何れか1項に記載の反応器。 - 【請求項１０】 該排気ガスが該活性物質の該床を通過する前に、該排気ガ
スをプラズマ状態に励起する手段を含む、請求項1〜8の何れか1項に記載の反応
器。 - 【請求項１１】 該排気ガスをプラズマ状態に励起する手段が、ガス透過性
の電極間に含まれる誘電体製のガス透過性物体を含み、該電極によって、該誘電
体製の該ガス透過性物体の間隙内で、該誘電体製の該ガス透過性物体を横切る、
該排気ガスをプラズマ状態に励起するのに十分な電位を印加できる、請求項10記
載の反応器。 - 【請求項１２】 該誘電体が、該排気ガス中に存在する、該炭素質燃焼生成
物の酸化または同時の該炭素質燃焼生成物および窒素酸化物の除去に関与させる
のに適した、請求項11記載の反応器。 - 【請求項１３】 該炭素燃焼活物質製のガス透過性物体が、更に窒素酸化物
を還元するためのゼオライト材料をも含む、上記請求項の何れか1項に記載の反
応器。 - 【請求項１４】 該ゼオライト材料が、ZSM-5、Y、β、モルデナイト、フェ
リエライトおよびアルカリ金属含有ゼオライトを含む群から選択される、少なく
とも一つの型のゼオライトを含む、請求項13記載の反応器。 - 【請求項１５】 該ゼオライト材料が、鉄、コバルトまたは銅を含む、請求
項14記載の反応器。 - 【請求項１６】 該ゼオライト材料が、触媒作用を促進するカチオン性の種
を含む、請求項14または15記載の反応器。 - 【請求項１７】 該触媒作用を促進するカチオン性の種が、セリウムまたは
ランタンである、請求項16記載の反応器。 - 【請求項１８】 該ゼオライト材料が、ナトリウム-Yゼオライトである、請
求項14記載の反応器。 - 【請求項１９】 該ゼオライト材料が、銀含有フェリエライトである、請求
項13記載の反応器。 - 【請求項２０】 該フェリエライトが、10質量%までの銀を含む、請求項19
記載の反応器。 - 【請求項２１】 内燃機関からの排気ガスを処理して、望ましからぬ炭素質
燃焼生成物の排出量を減じ、あるいは同時に炭素質燃焼生成物および窒素酸化物
を、該排気ガスから除去する方法であって、該排気ガスをプラズマ状態に励起す
る工程、および該排気ガスを、活性物質製のガス透過性物体に通す工程を含み、
該活性物質が、少なくとも主として、一般式：A1-xA1 xB1-yB1 yO3で示されるペロ
ブスカイト材料または一般式：MxV2O7またはM1-xM1 xVO3で示されるバナデート材
料またはこれらの組み合わせで構成されることを特徴とする、上記方法。 - 【請求項２２】 該排気ガスを、該活性物質製のガス透過性物体に通す前に
、該排気ガスをプラズマ状態に励起する、請求項21記載の方法。 - 【請求項２３】 該排気ガスを、活性物質を接触させて、該排気ガス中に存
在する窒素酸化物の還元作用を促進する操作を含む、請求項21記載の方法。 - 【請求項２４】 該排気ガス中に存在する窒素酸化物の還元作用を促進する
、該活性物質が、ゼオライト材料である、請求項22記載の方法。 - 【請求項２５】 該ゼオライト材料が、主として該活性ペロブスカイトまた
はバナデート材料で作られた物体に含まれている、請求項23記載の方法。 - 【請求項２６】 該排気ガスを、主として該活性ペロブスカイトまたはバナ
デート材料で作られた物体に通す前に、該ガスをプラズマ状態に励起する、請求
項21〜24の何れか1項に記載の方法。 - 【請求項２７】 該排気ガスをプラズマ状態に励起する前に、炭化水素還元
性材料を該排気ガス中に添加する工程を含み、該炭化水素還元性材料が、該プラ
ズマの影響下で、該排気ガス中に含まれる窒素酸化物の還元を増強する種を生成
するのに適したものである、請求項21〜25の何れか1項に記載の方法。 - 【請求項２８】 添付図を参照しつつ、以下に実質的に記載されるような、
内燃機関の排気ガス由来の、少なくとも炭素質燃焼生成物を除去するための反応
器。 - 【請求項２９】 以下に実質的に記載されるような、内燃機関の排気ガス由
来の、少なくとも炭素質燃焼生成物を除去する方法。
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