JP2003338296A - 燃料電池部材及びその製造方法 - Google Patents

燃料電池部材及びその製造方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高発電性能、長期耐久性、軽量化、及び低コ
スト化を同時に達成する燃料電池を製造する上で有用な
燃料電池用金属製セパレータや単位電池の電極と言った
燃料電池部材及びその製造方法を提供する。 【解決手段】 燃料電池を形成する際にセパレータ及び
/又は単位電池の電極として用いられる燃料電池部材で
あり、金属材料で形成された燃料電池形成基材と、この
燃料電池形成基材の表面に貴金属メッキ処理により形成
され、膜厚が0.01〜1μmであって、電気化学的分
極特性評価法で測定した分極電流が10μA/cm2以下で
ある貴金属メッキ皮膜とを有する燃料電池部材であり、
また、金属材料で燃料電池形成基材を形成し、燃料電池
形成基材をエッチング処理した後、酸洗後に亜鉛浸漬を
行う亜鉛置換処理を4回以上繰り返し、次いでこの燃料
電池形成基材の表面に膜厚0.01〜1μmの貴金属メ
ッキ処理を行う燃料電池部材の製造方法である。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】この発明は、燃料電池を形成
する際に用いられる燃料電池部材、具体的には、複数の
単位電池を積層して燃料電池を構成する際に各単位電池
間に介装される燃料電池のセパレータや燃料電池を構成
する単位電池の電極に係り、特にその基材がアルミニウ
ム又はアルミニウム合金からなるアルミニウム材、チタ
ン又はチタン合金からなるチタン材、ステンレス鋼材、
Ni-Fe合金材等の金属材料で形成された燃料電池部材及
びその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
【特許文献1】 特開平10-228,914号公報
【特許文献2】 特開平11-162,478号公報
【特許文献3】 特開2000-106,197号公報
【特許文献4】 特開2001-15,126号公報
【特許文献5】 特開2001-345,109号公報
【特許文献6】 特開2001-357,859号公報
【0003】燃料電池は、基本的には、アノード及びカ
ソードからなる一対の電極とこれらの電極間に介装され
るプロトン伝導体の電解質膜とで構成された複数の単位
電池を、耐酸性、導電性に優れたガス不浸透性の黒鉛材
料等で形成されたセパレータで仕切ると共に、これら各
単位電池の電極とこの電極に接触する各セパレータの電
極接触面との間にはそのいずれか一方に反応ガス流路を
形成して構成されている。そして、この燃料電池におい
ては、各単位電池のアノード側に水素等の燃料ガスを、
また、カソード側に酸素や空気等の酸化剤ガスをそれぞ
れ供給し、アノード側で燃料ガスの酸化反応をさせてプ
ロトンと電子とを生成せしめ、プロトンについては電解
質膜中を移動させてカソード側に供給すると共に、電子
については外部回路に取り出し、また、カソード側では
電解質膜中を移動してきたプロトン、外部回路から供給
される電子、及び酸化剤ガスを反応させるもので、アノ
ード側で外部回路に取り出した電子が電流として仕事を
するように構成されている。
【0004】このような燃料電池は、非常に高い効率で
反応エネルギーを電気エネルギーに変換することが可能
であり、しかも、反応生成物は原理的には水だけであっ
て有害な排気ガスの発生がなく、極めて高効率でクリー
ンな発電手段であり、特に電解質としてフッ素樹脂系の
イオン交換膜を用いる固体高分子形燃料電池について
は、次世代の電気自動車用発電装置としても期待されて
いることから、より高効率の発電性能(高発電性能)、
長期安定的に出力を得るための耐久性(長期耐久性)、
軽量化、低コスト化等のための研究開発が進められてい
る。
【0005】そして、このような燃料電池に用いるセパ
レータについてはこれまで主として黒鉛材料が用いられ
ていたが、この黒鉛製セパレータには、その材料自体が
高価であるばかりでなく、セパレータ側に反応ガス流路
が形成される場合には靭性に乏しくて脆い材質の黒鉛材
料に精密な機械加工が必要になって加工コストが高くな
り、しかも、耐衝撃性や対振動性等にも乏しく、また、
リサイクルも困難であるという問題があった。
【0006】そこで、近年においては、このような黒鉛
製セパレータに替えて、Ni/SUSクラッド材製のセパレー
タや、アルミニウム又はアルミニウム合金からなるアル
ミニウム材、チタン又はチタン合金からなるチタン材、
ステンレス鋼材、Ni-Fe合金等の金属材料でセパレータ
基材を形成し、その少なくとも電極接触面に金(Au)、
銀(Ag)、白金(Pt)、パラジウム(Pd)等の貴金属
や、銀、窒化クロム、白金族の複合酸化物あるいは炭化
ホウ素とニッケルの複合物から選ばれた材料等の導電性
皮膜をメッキにより形成せしめた金属製セパレータが提
案されている(例えば、特開平10-228,914号、特開平11
-162,478号、特開2000-106,197号、特開2001-15,126号
等の各公報)。
【0007】しかしながら、このようなNi/SUSクラッド
材製セパレータや金属製セパレータにおいても、例え
ば、Ni/SUSクラッド材製セパレータには単位電池の電極
との接触抵抗が大きく、溶出金属イオンが電解質膜の膜
抵抗を増大させ、電池出力を低下させるという問題があ
り、また、金属製セパレータには、バルク電気抵抗が低
い、高い気密性及び機械的強度を有して加工コストの低
減が図れる、薄型化が可能で小型化や軽量化が容易であ
る、アルミニウム材を用いた場合には一層の軽量化が可
能である、等の利点があるものの、基材の金属が腐食し
易く、特にアルミニウム材の場合にはその腐食速度が大
きいという問題があり、しかも、この問題を解決するた
めに導電性皮膜の膜厚を大きくするとコストが高くな
り、反対に、コストを抑えるために膜厚を薄くするとピ
ンホール又は表面欠陥が発生して腐食の問題を解消でき
ない。
【0008】そこで、従来においても、金属製セパレー
タにおける上述した種々の問題を解決するために、例え
ば、セパレータが電極と接触する電極接触面に金メッキ
処理により部分的に厚肉の金メッキ皮膜を設けたり(特
開2001-345,109号公報)、あるいは、セパレータが電極
と接触する電極接触面に電気メッキによりAu-Ni組成が
連続的に変化するAu-Ni傾斜組成皮膜を設けること(特
開2001-357,859号公報)が提案されている。
【0009】しかしながら、前者の部分的に厚肉の金メ
ッキ皮膜を設けることには、メッキ工程間にマスキング
工程を必要として工程数が増加するという問題があり、
また、後者のAu-Ni傾斜組成皮膜を設けることにはNiイ
オンの溶出が1ppmでも発生すると電池性能が低下して
しまうという問題があって、いずれの場合も、例えば次
世代の電気自動車用発電装置等の用途において特に要求
される高発電性能、長期耐久性、軽量化、及び低コスト
化を必ずしも同時に満足できるものとはいえない。
【0010】このような問題は、上記燃料電池用セパレ
ータの場合に限らず、燃料電池を構成する単位電池の電
極においても全く同様であり、このような燃料電池を形
成する際に用いられる燃料電池部材で共通する問題にな
っている。
【0011】
【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明者ら
は、例えば次世代の電気自動車用発電装置等の用途にお
いて特に有用な高発電性能、長期耐久性、軽量化、及び
低コスト化を同時に満足できる燃料電池を製造する上で
有用な燃料電池用セパレータや単位電池の電極を開発す
べく鋭意検討した結果、セパレータ基材や単位電池の電
極を形成する電極基材と言った燃料電池形成基材の材質
として高発電性能、軽量化、及び低コスト化を進める上
で有利な金属材料を採用し、この燃料電池形成基材にエ
ッチング処理及び所定の亜鉛置換処理を施した後、膜厚
0.01〜1μmの貴金属メッキ処理を行い、燃料電池
形成基材の表面に膜厚0.01〜1μm及び電気化学的
分極特性評価法で測定した分極電流10μA/cm2以下の
貴金属メッキ皮膜を形成せしめることにより、目的を達
成できることを見出し、本発明を完成した。
【0012】従って、本発明の目的は、高発電性能、長
期耐久性、軽量化、及び低コスト化を同時に達成でき、
例えば次世代の電気自動車用発電装置等の用途に適した
燃料電池を製造する上で有用な燃料電池用金属製セパレ
ータや単位電池の電極と言った燃料電池部材を提供する
ことにある。また、本発明の他の目的は、高発電性能、
長期耐久性、軽量化、及び低コスト化を同時に達成でき
る燃料電池を製造する上で有用な燃料電池用金属製セパ
レータや単位電池の電極と言った燃料電池部材の製造方
法を提供することにある。
【0013】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は、燃
料電池を形成する際にセパレータ及び/又は単位電池の
電極として用いられる燃料電池部材であり、金属材料で
形成された燃料電池形成基材と、この燃料電池形成基材
の表面に貴金属メッキ処理により形成され、膜厚が0.
01〜1μmであって、電気化学的分極特性評価法で測
定した分極電流が10μA/cm2以下である貴金属メッキ
皮膜とを有することを特徴とする燃料電池部材である。
【0014】また、本発明は、燃料電池を形成する際に
セパレータ及び/又は単位電池の電極として用いられる
燃料電池部材の製造方法であり、金属材料で燃料電池形
成基材を形成し、この燃料電池形成基材をエッチング処
理した後、酸洗後に亜鉛浸漬を行う亜鉛置換処理を4回
以上繰り返し、次いでこの燃料電池形成基材の表面に膜
厚0.01〜1μmの貴金属メッキ処理を行うことを特
徴とする燃料電池部材の製造方法である。
【0015】本発明における燃料電池部材とは、燃料電
池を形成する際に用いられるセパレータや、燃料電池を
構成する単位電池の電極である。そして、このセパレー
タは、複数の単位電池を積層して燃料電池を構成する際
に互いに隣接する各単位電池の電極間に介装されてこれ
ら各単位電池間を仕切るものであって、このようなセパ
レータは、上記金属材料で形成されたセパレータ基材
と、このセパレータ基材の少なくとも電極接触面に形成
された上記のような貴金属メッキ皮膜とを有する。ま
た、単位電池の電極は、上記金属材料で形成された電極
基材と、この電極基材の表面であって単位電池の電解質
側の面に形成された上記のような貴金属メッキ皮膜とを
有す。尚、本発明では、燃料電池部材を構成する上記セ
パレータ基材及び電極基材をまとめて燃料電池形成基材
と呼ぶ。
【0016】本発明における燃料電池部材は、燃料電池
用金属製セパレータや、燃料電池を構成する単位電池の
電極に用いることができるのは上述のとおりである。以
下、具体例として燃料電池用金属製セパレータについて
説明するが、特に説明する個所以外は単位電池の電極の
場合についても同様である。
【0017】本発明は、具体的には、複数の単位電池を
積層して燃料電池を構成する際に各単位電池間に介装さ
れてこれら各単位電池間を仕切るセパレータであり、金
属材料で形成されたセパレータ基材と、このセパレータ
基材の少なくとも電極接触面に貴金属メッキ処理により
形成され、膜厚が0.01〜1μmであって、電気化学
的分極特性評価法で測定した分極電流が10μA/cm2
下である貴金属メッキ皮膜とを有する、燃料電池用金属
製セパレータである。
【0018】また、本発明は、具体的には、複数の単位
電池を積層して燃料電池を構成する際に各単位電池間に
介装される燃料電池用セパレータの製造方法であり、金
属材料でセパレータ基材を形成し、このセパレータ基材
をエッチング処理した後、酸洗後に亜鉛浸漬を行う亜鉛
置換処理を4回以上繰り返し、次いでこのセパレータ基
材の少なくとも電極接触面に膜厚0.01〜1μmの貴
金属メッキ処理を行う、燃料電池用金属製セパレータの
製造方法である。
【0019】本発明において、セパレータ基材を形成す
るための金属材料については、例えば、アルミニウム又
はアルミニウム合金からなるアルミニウム材、チタン又
はチタン合金からなるチタン材、ステンレス鋼材、Ni-F
e合金材等を挙げることができ、特に加工性に優れたア
ルミニウム材が好ましい。そして、このアルミニウム材
については、特に制限されるものではなく、例えば、高
純度アルミニウム(JIS H4170; 1N99)や、A1100、A505
2、A6063等の種々のアルミニウム合金を挙げることがで
きる。
【0020】また、金属材料で形成されるセパレータ基
材については、その電極接触面に反応ガス流路が形成さ
れているものであっても、また、反応ガス流路が形成さ
れていないものであってもよいが、セパレータ基材が金
属材料で形成されていて精密な機械加工が容易であって
加工コストが安価であり、燃料電池全体の製造コストを
考慮すると、好ましくはその電極接触面に反応ガス流路
が形成されているセパレータ基材であるのが望ましい。
【0021】また、金属材料で形成される電極材につい
ては、単位電池を構成する電解質側の面に反応ガス流路
が形成されているのがよい。
【0022】このような金属製のセパレータ基材の表面
に形成される貴金属メッキ皮膜については、金(Au)、
銀(Ag)、白金(Pt)、パラジウム(Pd)、ロジウム
(Rh)、ルテニウム(Ru)又はこれらの貴金属の合金を
用いて形成される貴金属メッキ皮膜を挙げることがで
き、接触抵抗が低い、化学的に極めて安定である等の観
点から、好ましくは金メッキ皮膜である。そして、この
貴金属メッキ皮膜については、セパレータ基材の少なく
とも電極接触面に形成されていればよいが、長期耐久性
の維持、製造工程の簡素化等の観点から、好ましくは表
面全面に形成されているのがよい。
【0023】また、単位電池の電極材の表面に形成され
る上記貴金属メッキ皮膜については、単位電池を構成す
る電解質側の面に形成されるのがよい。
【0024】そして、セパレータ基材の表面に形成され
る貴金属メッキ皮膜は、その膜厚が0.01μm以上1
μm以下、好ましくは0.05μm以上0.5μm以下で
あるのがよく、また、電気化学的分極特性評価法で測定
した分極電流が10μA/cm2以下、好ましくは7μA/cm2
以下であるのがよい。膜厚については、0.01μmよ
り薄いと、ピンホールが生じ易くなるという問題があ
り、反対に、1μmより厚くなると、低コスト化を達成
することが困難になる。また、分極電流については、1
0μA/cm2より高い値であると、得られた貴金属メッキ
皮膜がピンホールの無い完全無欠陥であるといえなくな
る場合が生じる。貴金属メッキ皮膜については、ピンホ
ールや表面欠陥の無い完全無欠陥である必要があり、少
しでもピンホールや表面欠陥が存在すると、これらピン
ホールや表面欠陥から腐食が始まり、電池出力性能の低
下という問題を生じる。
【0025】ここで、分極電流の測定方法については、
電気化学的分極特性評価法で行うが、その具体的方法に
ついては以下の通りである。すなわち、例えば酢酸水溶
液等の電解質溶液中で、試料を白金対極に対向させて設
置し、照合電極として銀塩化銀電極を使用し、この照合
電極を飽和塩化カリウム水溶液に浸漬し、飽和塩化カリ
ウム水溶液と試料との間を塩橋で結び、試料、白金対
極、及び銀塩化銀電極をポテンシオスタットに接続し、
試料の電位を銀塩化銀電極に対して自然電極電位から酸
素発生電位までアノード側に走査させた際に試料電極に
流れるピーク電流を分極電流として測定する方法であ
る。
【0026】次に、上述した膜厚0.01〜1μm及び
電気化学的分極特性評価法で測定した分極電流10μA/
cm2以下の金属製セパレータを製造するには、基本的に
は、先ず、金属材料でセパレータ基材を形成し、このセ
パレータ基材をエッチング処理した後、酸洗後に亜鉛浸
漬を行う亜鉛置換処理を4回以上繰り返し、次いで膜厚
0.01〜1μmの貴金属メッキ処理を行う。
【0027】ここで、セパレータ基材のエッチング処理
は、通常、脱脂処理されたセパレータ基材をエッチング
処理液に浸漬して行われる。この目的で用いられるエッ
チング処理液としては、通常、水酸化ナトリウム、水酸
化カリウム、炭酸ナトリウム等のアルカリ水溶液、又
は、硫酸-リン酸混合水溶液等の酸水溶液が用いられ
る。そして、アルカリ水溶液を用いる場合には、その濃
度は20g/L以上200g/L以下、好ましくは50g/L以
上150g/L以下であって、処理条件としては、通常、
浸漬温度が30℃以上70℃以下、好ましくは40℃以
上60℃以下であって、浸漬時間が0.5分以上5分以
下、好ましくは1分以上3分以下である。また、酸水溶
液として硫酸-リン酸混合水溶液を用いる場合には、そ
の濃度は硫酸濃度が10g/L以上500g/L以下、好まし
くは30g/L以上300g/L以下でリン酸濃度が10g/L
以上1200g/L以下、好ましくは30g/L以上500g/
L以下であり、処理条件としては、通常、浸漬温度が3
0℃以上110℃以下、好ましくは55℃以上75℃以
下であって、浸漬時間が0.5分以上15分以下、好ま
しくは1分以上6分以下である。
【0028】また、このエッチング処理の後に亜鉛置換
処理を行うが、この亜鉛置換処理の酸洗工程では、その
酸洗浴として、酸が硝酸、硫酸、塩酸等であって、濃度
が5wt%以上50wt%以下の酸水溶液、好ましくは酸が硝
酸であって濃度が10wt%以上40wt%以下の酸水溶液、
より好ましくは25wt%以上30wt%以下の濃度の硝酸水
溶液を用い、浸漬温度が15℃以上30℃以下、好まし
くは20℃以上25℃以下であって、浸漬時間が5秒以
上120秒以下、好ましくは15秒以上60秒以下の条
件で行うのがよい。このような酸洗浴を用いてこのよう
な条件で酸洗を行うことにより、置換亜鉛層を効果的に
除去できる。
【0029】更に、亜鉛置換処理の亜鉛浸漬工程では、
その亜鉛浸漬浴として、酸化亜鉛濃度1.5g/L以上6
0g/L以下、好ましくは3.5g/L以上50g/L以下、及
び、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等のアルカリの
アルカリ濃度40g/L以上400g/L以下、好ましくは8
0g/L以上200g/L以下の酸化亜鉛アルカリ水溶液を用
い、浸漬温度が15℃以上30℃以下、好ましくは20
℃以上25℃以下であって、浸漬時間が5秒以上120
秒以下、好ましくは15秒以上50秒以下の条件で行う
のがよい。亜鉛浸漬浴の酸化亜鉛濃度が1.5g/Lより
低いと置換亜鉛層が不均一になるという問題があり、反
対に、60g/Lより高いと金メッキ皮膜が不均一になる
という問題が生じ、また、アルカリ濃度が40g/Lより
低いと置換亜鉛層の密着性が低下するという問題があ
り、反対に、400g/Lより高いとアルミニウム表面の
粗さが増大するという問題が生じる。
【0030】本発明方法においては、上記の酸洗後に亜
鉛浸漬を行う亜鉛置換処理を少なくとも4回以上繰り返
して行う必要がある。この亜鉛置換処理が3回までであ
ると、貴金属メッキ皮膜に発生するピンホールの個数を
測定した場合、貴金属メッキ皮膜の膜厚によって異なる
が、ピンホールが数個の範囲で残存し、ピンホールや表
面欠陥の無い完全無欠陥の貴金属メッキ皮膜を形成する
ことが困難である。
【0031】このようにしてセパレータ基材をエッチン
グ処理し、次いで4回以上の亜鉛置換処理を行った後、
膜厚0.01〜1μmの貴金属メッキ処理を行う。この
貴金属メッキ処理については、例えば無電解メッキ(Me-
ELP)、置換メッキ(Me-SP)、電解メッキ(Me-EP)、電解ス
トライクメッキ(Me-EPS)等のメッキ処理法を挙げること
ができ、また、そのメッキ浴についても従来と同様の浴
組成のものを用いることができる。また、この貴金属メ
ッキ処理における処理条件についても従来と同様の処理
条件を採用することができ、採用する貴金属の種類によ
っても異なるが、例えば金メッキ処理の場合には浴温度
が50〜75℃程度で、電流密度が0.1〜0.5A/dm
2程度である。
【0032】また、本発明方法においては、必要により
エッチング処理前のセパレータ基材について表面研磨処
理を行い、その表面粗さ{JIS B 0601(2001)}を好まし
くは0.02〜0.3μm、より好ましくは0.03〜
0.2μmの範囲に調整するのがよい。このエッチング
処理前のセパレータ基材の表面粗さが0.3μmより大
きいと形成された導電性皮膜にこのセパレータ基材の表
面の凹部に起因してピンホールや表面欠陥が発生し易く
なり、結果として耐食性が低下し、また、0.02μm
より小さくなると、形成された導電性皮膜とセパレータ
基材の表面との間の密着性が低下し、セパレータ使用時
に電池の電極と接触させた際に局部的に皮膜剥離が生じ
る場合がある。
【0033】ここで、エッチング処理前のセパレータ基
材の表面粗さを0.02〜0.3μmの範囲に表面研磨
処理するための方法については、表面粗さを0.02〜
0.3μmの範囲に調整できる方法であれば特に制限さ
れるものではないが、通常は電解研磨、機械研磨、バフ
研磨、ブラスト研磨、バレル研磨等の方法が採用され、
好ましくは電解研磨処理である。セパレータ基材の表面
研磨処理は、セパレータ基材の材質等を考慮し、上記の
いずれか1種の処理方法のみで行ってもよいほか、2種
以上の処理方法を組み合わせて行ってもよい。
【0034】上述した本発明の方法によれば、金属材料
で形成したセパレータ基材や電極基材の表面に、通常の
ピンホール検出法では検出できないようなピンホールや
表面欠陥を電気化学的分極特性評価法による分極電流に
より検出し、可及的に薄膜であって無欠陥の貴金属メッ
キ皮膜を形成せしめることができるので、金属材料それ
自体が軽量化に優れた材質であると共に加工性や電導性
に優れていることと相俟って、燃料電池の高発電性能、
長期耐久性、軽量化、及び低コスト化を同時に満足でき
る金属製セパレータや単位電池の電極を製造することが
できる。
【0035】
【発明の実施の形態】以下、金属材料としてアルミニウ
ム材を用いてアルミ製セパレータを試作し、得られたセ
パレータ試作品を用いて行った実験例に基づいて、本発
明の好適な実施の形態を具体的に説明する。
【0036】実験例1 板厚5mmのアルミニウム材(1N99)から5mm×100mm
×100mmの大きさのセパレータ基材を切り出し、この
セパレータ基材の両面にプレス加工により深さ0.8mm
及び幅0.8mmの反応ガス流路をそれぞれ形成し、次い
で水酸化ナトリウム25g/L、炭酸ナトリウム25g/L、
燐酸ナトリウム25g/L、及び界面活性剤1.5g/Lの組
成を有する脱脂浴中に、浸漬温度60℃及び浸漬時間5
分の条件で脱脂処理し、次いで水洗した後、50g/L-水酸
化ナトリウム水溶液をエッチング処理液として浸漬温度
50℃及び浸漬時間3分の条件でエッチング処理した。
【0037】このようにして得られたエッチング処理済
のセパレータ基材について、30wt%-硝酸水溶液を酸洗浴
とし、また、水酸化ナトリウム100g/L、酸化亜鉛5
0g/L、塩化第二鉄1g/L、及びロッシェル塩10g/Lの
組成を有する亜鉛浸漬浴を用い、室温下に30秒浸漬す
る酸洗後に室温下に30秒浸漬する亜鉛浸漬を行う亜鉛
置換処理を1回から6回(亜鉛置換処理回数:1〜6
回)の範囲で行い、次いでシアン金カリウム10g/L、
シアン化カリウム30g/L、炭酸カリウム30g/L、及び
第二燐酸カリウム30g/Lの組成を有する金メッキ浴を
用い、浴温度55℃及び電流密度0.5A/dm2の条件で
処理時間を制御して無電解金メッキ処理を行い、各亜鉛
置換処理回数のセパレータ基材についてその表面全面に
膜厚0.01μm、0.1μm及び1.0μmの金メッキ
皮膜を有するアルミ製セパレータの試作品を作製した。
【0038】このようにして作製した各セパレータ試作
品について、硫酸銅20g/Lの水溶液中に室温下で5分
間浸漬し、銅の析出部分をカウントし、ピンホールの個
数を測定した。結果を表1に示す。
【0039】
【表1】
【0040】また、上記各セパレータ試作品について、
試験液としてpH3の酢酸水溶液を用い、参照極として
銀塩化銀電極を用い、走査電位を0〜1000mV vs Ag
/AgClとし、電気化学的分極特性評価法により分極電流
を測定した。結果を表2に示す。
【0041】
【表2】
【0042】更に、上記各セパレータ試作品について、
膜電極接合体(ジャパンゴアテックス社製)を用いて単
位電池を組み立て、セパレータ試作品の反応ガス流路に
水素ガス及び空気を供給して電池発電試験を連続して行
い、この発電試験時の電池起電力を測定した。結果を表
3に示す。
【0043】
【表3】
【0044】更にまた、上記各セパレータ試作品につい
て、上記の膜電極接合体を用いて単位電池を組み立て、
セパレータ試作品の反応ガス流路に水素ガス及び空気を
供給して電池発電試験を連続して行い、発電試験時の電
池起電力が発電開始時の起電力と比較して10%低下す
る時間を測定し、セパレータ寿命とした。結果を表4に
示す。
【0045】
【表4】
【0046】この実験例1によれば、表1の結果から亜
鉛置換処理回数が1回、2回、3回と増すごとに発生す
るピンホールの個数が飛躍的に低減しているが、3回の
亜鉛置換処理では依然として数個のピンホールが残存
し、4回以上の亜鉛置換処理で完全にピンホールの認め
られない金メッキ皮膜が得られることが判明した。これ
を表2に示す分極電流でみると、3回の亜鉛置換処理で
は分極電流が100μA/cm2以上であったものが、4回
以上の亜鉛置換処理では略完全に飽和しており、表面欠
陥も無い無欠陥の金メッキ皮膜が得られている。
【0047】そして、表3に示す電池起電力や表4に示
すセパレータ寿命をみても、3回の亜鉛置換処理では依
然として完全には満足できないものであったものが、4
回以上の亜鉛置換処理で完全に飽和し、アルミ製セパレ
ータとしての性能が充分に引き出されることが判明し
た。
【0048】実験例2 表5に示すアルミニウム材を用い、2回、3回又は4回
の亜鉛置換処理を行い、表5に示す貴金属メッキ処理を
行ってセパレータ基材の表面に表5に示す膜厚の貴金属
メッキ皮膜を形成した以外は、上記実験例1と同様にし
て、アルミ製セパレータの試作品を作製した。得られた
各セパレータ試作品について、上記実験例1の場合と同
様にして分極電流と電池起電力とを測定した。結果を表
5に示す。
【0049】
【表5】
【0050】実験例3 表6に示すアルミニウム材を用い、実験例1と同様にし
て得られた脱脂処理後のセパレータ基材について、エッ
チング処理する前に、以下に示す方法により表面研磨処
理を行い、次いで実験例1と同様に、エッチング処理、
4回の亜鉛置換処理、及び表6に示す金メッキ処理を行
い、表面に膜厚0.1μmの金メッキ皮膜を有するアル
ミ製セパレータの試作品を作製した。
【0051】〔電解研磨〕過塩素酸220ml/L及び無水
酢酸780ml/Lの電解研磨浴を用い、この電解研磨浴中
に脱脂処理した上記セパレータ基材を浸漬し、このセパ
レータ基材を陽極に、また、白金板を陰極にして電流密
度10A/dm2の条件で5分間電解研磨処理を施し、その
後に水洗し、乾燥した。 〔化学研磨〕リン酸75%、硝酸20%及び水5%の組成
を有する化学研磨浴を用い、90℃で5分間浸漬し、次
いで水洗して乾燥した。
【0052】〔バフ研磨〕バフとして綿バフを用い、ま
た、研磨材としてアルミナ微粉末(粒度P2500)を使用
し、研磨後に水洗し乾燥した。 〔ブラスト研磨〕ガラスビーズ微粉末(粒度F1200)混
合液を空気圧2kg/cm2で吹き付け、研磨後に水洗し乾燥
した。 〔機械研磨〕#600のエメリー研磨紙を用いて研磨し
た後、再び#2500のエメリー研磨紙を用いて仕上げ
研磨を行い、次いで水洗して乾燥した。
【0053】得られた各セパレータ試作品について、表
面研磨処理後のセパレータ基材の表面粗さを測定すると
共に、上記実験例1の場合と同様にして分極電流、電池
起電力及びセパレータ寿命を測定した。結果を表6に示
す。
【0054】
【表6】
【0055】
【発明の効果】本発明の燃料電池部材、具体的には、燃
料電池用金属製セパレータや単位電池を形成する電極
は、高発電性能、長期耐久性、軽量化、及び低コスト化
を同時に達成でき、例えば次世代の電気自動車用発電装
置等の用途に適した燃料電池を製造する上で極めて有用
なものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Fターム(参考) 4K011 AA06 AA20 AA31 AA68 DA11 5H018 AA06 BB07 EE03 HH00 HH03 5H026 AA06 BB04 CC03 EE02 EE08 HH00 HH03 HH06

Claims (24)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 燃料電池を形成する際にセパレータ及び
    /又は単位電池の電極として用いられる燃料電池部材で
    あり、金属材料で形成された燃料電池形成基材と、この
    燃料電池形成基材の表面に貴金属メッキ処理により形成
    され、膜厚が0.01〜1μmであって、電気化学的分
    極特性評価法で測定した分極電流が10μA/cm2以下で
    ある貴金属メッキ皮膜とを有することを特徴とする燃料
    電池部材。
  2. 【請求項2】 燃料電池形成基材が、複数の単位電池を
    積層して燃料電池を構成する際に互いに隣接する各単位
    電池の電極間に介装されてこれら各単位電池間を仕切る
    セパレータを形成するためのセパレータ基材であり、こ
    のセパレータ基材には少なくとも電極接触面に上記貴金
    属メッキ皮膜が形成されている請求項1に記載の燃料電
    池部材。
  3. 【請求項3】 セパレータ基材は、その電極接触面に反
    応ガス流路が形成されている請求項2に記載の燃料電池
    部材。
  4. 【請求項4】 燃料電池形成基材が、燃料電池を構成す
    る単位電池の電極基材であり、この電極基材には単位電
    池の電解質側の面に上記貴金属メッキ皮膜が形成されて
    いる請求項1に記載の燃料電池部材。
  5. 【請求項5】 電極基材は、単位電池を形成する電解質
    側の面に反応ガス流路が形成されている請求項4に記載
    の燃料電池部材。
  6. 【請求項6】 燃料電池形成基材が、アルミニウム又は
    アルミニウム合金からなるアルミニウム材で形成された
    請求項1〜5のいずれかに記載の燃料電池部材。
  7. 【請求項7】 貴金属メッキ皮膜は、燃料電池形成基材
    の表面全面に形成されている請求項1〜6のいずれかに
    記載の燃料電池部材。
  8. 【請求項8】 貴金属メッキ処理が金メッキ処理であ
    り、貴金属メッキ皮膜が金メッキ皮膜である請求項1〜
    7のいずれかに記載の燃料電池部材。
  9. 【請求項9】 貴金属メッキ処理が白金メッキ処理であ
    り、貴金属メッキ皮膜が白金メッキ皮膜である請求項1
    〜7のいずれかに記載の燃料電池部材。
  10. 【請求項10】 貴金属メッキ処理が白金ロジウムメッ
    キ処理であり、貴金属メッキ皮膜が白金ロジウムメッキ
    皮膜である請求項1〜7のいずれかに記載の燃料電池部
    材。
  11. 【請求項11】 燃料電池を形成する際にセパレータ及
    び/又は単位電池の電極として用いられる燃料電池部材
    の製造方法であり、金属材料で燃料電池形成基材を形成
    し、この燃料電池形成基材をエッチング処理した後、酸
    洗後に亜鉛浸漬を行う亜鉛置換処理を4回以上繰り返
    し、次いでこの燃料電池形成基材の表面に膜厚0.01
    〜1μmの貴金属メッキ処理を行うことを特徴とする燃
    料電池部材の製造方法。
  12. 【請求項12】 燃料電池形成基材が、複数の単位電池
    を積層して燃料電池を構成する際に互いに隣接する各単
    位電池の電極間に介装されてこれら各単位電池間を仕切
    るセパレータを形成するためのセパレータ基材であり、
    このセパレータ基材には少なくとも電極接触面に上記貴
    金属メッキ処理を行う請求項11に記載の燃料電池部材
    の製造方法。
  13. 【請求項13】 セパレータ基材は、その電極接触面に
    反応ガス流路が形成されている請求項12に記載の燃料
    電池部材の製造方法。
  14. 【請求項14】 燃料電池形成基材が、燃料電池を構成
    する単位電池の電極基材であり、この電極基材には単位
    電池の電解質側の面に上記貴金属メッキ処理を行う請求
    項11に記載の燃料電池部材の製造方法。
  15. 【請求項15】 電極基材は、単位電池を形成する電解
    質側の面に反応ガス流路が形成されている請求項14に
    記載の燃料電池部材の製造方法。
  16. 【請求項16】 亜鉛置換処理の酸洗は、5〜50wt%
    濃度の硝酸水溶液からなる酸洗浴に室温下に5〜120
    秒間浸漬して行う請求項11〜15のいずれかに記載の
    燃料電池部材の製造方法。
  17. 【請求項17】 亜鉛置換処理の亜鉛浸漬は、酸化亜鉛
    濃度1.5〜60g/L及びアルカリ濃度40〜400g/L
    の酸化亜鉛アルカリ水溶液からなる亜鉛浸漬浴に室温下
    に5〜120秒間浸漬して行う請求項11〜16のいず
    れかに記載の燃料電池部材の製造方法。
  18. 【請求項18】 燃料電池形成基材が、アルミニウム又
    はアルミニウム合金からなるアルミニウム材で形成され
    る請求項11〜17のいずれかに記載の燃料電池部材の
    製造方法。
  19. 【請求項19】 貴金属メッキ皮膜は、燃料電池形成基
    材の表面全面に形成されている請求項11〜18のいず
    れかに記載の燃料電池部材の製造方法。
  20. 【請求項20】 貴金属メッキ処理が金メッキ処理であ
    り、貴金属メッキ皮膜が金メッキ皮膜である請求項11
    〜19のいずれかに記載の燃料電池部材の製造方法。
  21. 【請求項21】 貴金属メッキ処理が白金メッキ処理で
    あり、貴金属メッキ皮膜が白金メッキ皮膜である請求項
    11〜19のいずれかに記載の燃料電池部材の製造方
    法。
  22. 【請求項22】 貴金属メッキ処理が白金ロジウムメッ
    キ処理であり、貴金属メッキ皮膜が白金ロジウムメッキ
    皮膜である請求項11〜19のいずれかに記載の燃料電
    池部材の製造方法。
  23. 【請求項23】 エッチング処理前の燃料電池形成基材
    が、表面研磨処理によりその表面粗さが0.02〜0.
    3μmの範囲に調整されている請求項11〜22のいず
    れかに記載の燃料電池部材の製造方法。
  24. 【請求項24】 表面研磨処理が、電解研磨処理、機械
    研磨処理、バフ研磨処理、及びブラスト研磨から選ばれ
    たいずれか1種の処理又は2種以上の処理の組合せであ
    る請求項23に記載の燃料電池部材の製造方法。
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2007119842A1 (ja) * 2006-04-14 2007-10-25 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha チタン製の部材に対して行う貴金属めっき
WO2009072665A1 (en) * 2007-12-07 2009-06-11 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Method of manufacturing fuel cell separator, fuel cell separator and fuel cell
US8722267B2 (en) 2007-12-07 2014-05-13 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Fuel cell terminal plate, method for manufacturing the plate, and fuel cell incorporating the plate

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2007119842A1 (ja) * 2006-04-14 2007-10-25 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha チタン製の部材に対して行う貴金属めっき
US8211495B2 (en) 2006-04-14 2012-07-03 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Noble metal plating of titanium components
DE112007000680B4 (de) * 2006-04-14 2013-08-14 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Edelmetallplattierung von Titankomponenten
DE112007000680B8 (de) * 2006-04-14 2013-10-31 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Edelmetallplattierung von Titankomponenten
WO2009072665A1 (en) * 2007-12-07 2009-06-11 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Method of manufacturing fuel cell separator, fuel cell separator and fuel cell
US8722267B2 (en) 2007-12-07 2014-05-13 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Fuel cell terminal plate, method for manufacturing the plate, and fuel cell incorporating the plate
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