JP2003326516A - 導電性熱可塑性組成物の製造方法 - Google Patents

導電性熱可塑性組成物の製造方法

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JP2003326516A JP2003069084A JP2003069084A JP2003326516A JP 2003326516 A JP2003326516 A JP 2003326516A JP 2003069084 A JP2003069084 A JP 2003069084A JP 2003069084 A JP2003069084 A JP 2003069084A JP 2003326516 A JP2003326516 A JP 2003326516A
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ロバート・ホッサン
Don Robert Roden Jr
ドン・ロバート・ローデン，ジュニア
Sai-Pei Ting
サイ−ペイ・ティン
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Abstract

(57)【要約】 【課題】コンパクトな押出機を使用して、物性に優れた
ＰＡＥ／ＰＡを製造する方法の提供。 【解決手段】ポリ（アリーレンエーテル）及び任意には
ポリアミドの一部を第一の供給口に加え、ポリアミドを
第二の供給口に加え、ポリアミド中導電性カーボンブラ
ックのコンセントレートを第二の供給口又は第三の供給
口に加えるという方法によって導電性熱可塑性組成物を
製造する。通常、ポリ（アリーレンエーテル）／ポリア
ミド組成物の製造には、スクリューの長さ／直径比が４
０以上の押出機が必要であるが、本発明の方法では、ス
クリューの長さ／直径比が３８未満、さらには２０以下
の押出機を使用することが可能である。本発明の方法で
製造された導電性熱可塑性組成物は、高い導電性と高い
衝撃強さを示し、静電塗装可能な自動車用外装パネルの
ような物品の成形に有用である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、導電性熱可塑性組
成物の製造方法に関し、さらに具体的には、導電性ポリ
（アリーレンエーテル）／ポリアミドブレンドに関す
る。
【０００２】
【従来の技術】ポリ（アリーレンエーテル）樹脂をポリ
アミド樹脂で改質して、各未改質樹脂単独よりも優れた
耐熱性、耐薬品性、衝撃強さ、加水分解安定性、寸法安
定性などの様々な有益な特性を与えることは従来より行
われている。導電性カーボンブラックのような導電剤を
ポリ（アリーレンエーテル）／ポリアミド（ＰＡＥ／Ｐ
Ａ）組成物に配合すると、静電塗装に適した導電性を得
ることができる。
【０００３】導電性ＰＡＥ／ＰＡ組成物の製造方法は各
種報告されている。Ｓｉｌｖｉ他の米国特許第５８４３
３４０号には、第一段階においてポリフェニレンエーテ
ルと不飽和ポリマー系耐衝撃性改良剤と官能化剤を、任
意にはポリアミドの一部と共に溶融ブレンドし、しかる
後に、残りのポリアミドと低揮発分の導電性カーボンブ
ラックと共に溶融ブレンドすることによって、延性に優
れた導電性ＰＡＥ／ＰＡ組成物を製造する方法が記載さ
れている。
【０００４】Ｍａｒｉｅ Ｌｏｈｍｅｉｊｅｒ他の米国
特許第５９７７２４０号には、（ａ）相容化ＰＡＥ／Ｐ
Ａベース樹脂と、（ｂ）上記（ａ）１００重量部当たり
１〜７重量部の導電性カーボンブラックを含んでなる熱
可塑性組成物が記載されている。この組成物は、まず相
容化ＰＡＥ／ＰＡベース樹脂を形成し、次いで導電性カ
ーボンブラックを添加することによって製造される。
【０００５】Ｓｉｌｖｉ他の米国特許第６１７１５２３
号には、延性に優れた導電性ＰＡＥ／ＰＡ組成物の製造
方法が記載されており、この方法は、第一段階において
ポリフェニレンエーテルと不飽和ポリマー系耐衝撃性改
良剤と官能化剤を、任意にはポリアミドの一部と共に溶
融ブレンドし、しかる後に残りのポリアミドと低揮発分
の導電性カーボンブラックと共に溶融ブレンドすること
からなる。
【０００６】Ｄｈａｒｍａｒａｊａｎ他の米国特許第６
２２１２８３号には、連続相ポリマーと１種類以上の分
散相ポリマー、及び１種類以上の導電性付与剤を含有す
る導電性熱可塑性組成物の製造方法であって、当該組成
物のバルク抵抗率が連続相中の分散相の粒度によって少
なくとも部分的に決定される方法が記載されている。こ
の熱可塑性組成物は、好ましくは、１種以上のポリフェ
ニレンエーテル樹脂と、１種以上のポリアミド樹脂と１
種以上の導電性付与剤との相容化ブレンドを含んでな
り、及び任意成分として耐衝撃性改良剤、安定剤、酸化
防止剤、滑剤及び充填材の１種以上を含む。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】ＰＡＥ／ＰＡ組成物
は、通例、スクリュー長とスクリュー径で特性の定まる
単軸又は二軸押出機を用いて製造される。望ましい特性
をもつＰＡＥ／ＰＡ組成物を製造するための既存の方法
では、通例、１２以上のバレルをもち、スクリューの長
さ／直径比が４０以上の押出機が必要とされる。かかる
押出機には、多くの製造施設に収容するのが難しくなる
ほど広いスペースが必要とされる。よりコンパクトな押
出機を使用できるＰＡＥ／ＰＡの製造方法が求められて
いる。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記その他の短所及び問
題は、導電性熱可塑性組成物の製造方法であって、当該
方法が、押出機の第一の供給口に、ポリ（アリーレンエ
ーテル）約２０〜約７０重量部及び第一のポリアミド０
〜約２０重量部を加え、押出機の第一の供給口の下流側
の第二の供給口に、第二のポリアミド約２０〜約７５重
量部を加え、押出機の第二の供給口又は該第二の供給口
の下流側の第三の供給口に、約５〜約２０重量％の導電
性カーボンブラックと約８０〜約９５重量％の第三のポ
リアミドからなるコンセントレート約５〜約４０重量部
を加えることを含んでなり、押出機のスクリューの長さ
／直径比が３８未満である方法によって軽減もしくは解
消される。
【０００９】以下、特定のポリ（アリーレンエーテル）
樹脂とポリアミド樹脂を用いた方法、及び導電性熱可塑
性組成物に追加の成分を使用する方法を始めとする他の
実施形態について説明する。
【００１０】
【発明の実施の形態】本発明の一実施形態は、押出機の
第一の供給口に、ポリ（アリーレンエーテル）約２０〜
約７０重量部及び第一のポリアミド０〜約２０重量部を
加え、押出機の第一の供給口の下流側の第二の供給口
に、第二のポリアミド約２０〜約７５重量部を加え、押
出機の第二の供給口又は該第二の供給口の下流側の第三
の供給口に、約５〜約２０重量％の導電性カーボンブラ
ックと約８０〜約９５重量％の第三のポリアミドからな
るコンセントレート約５〜約４０重量部を加えることを
含んでなり、押出機のスクリューの長さ／直径比が３８
未満である、導電性熱可塑性組成物の製造方法である。
スクリューの長さ／直径比は好ましくは３５未満、さら
に好ましくは３３未満、さらに一段と好ましくは３０未
満、さらに好ましくは２７未満、特に好ましくは２２未
満である。
【００１１】本発明者らは、１２以下のバレルを有する
及び／又はスクリューの長さ／直径比が３８未満である
押出機を用いて、導電性カーボンブラックをポリアミド
中のコンセントレートの形態で加えると、優れた特性の
ＰＡＥ／ＰＡ組成物を製造できることを見出した。本発
明者らは、スクリューの長さ／直径比が３５未満、さら
に好ましくは３３未満、さらに一段と好ましくは３０未
満、さらに好ましくは２７未満、特に好ましくは２２未
満の押出機を用いてＰＡＥ／ＰＡ組成物を製造するとい
う好ましい実施形態で特定の混合条件を使用し得ること
をさらに見出した。
【００１２】図１は、導電性熱可塑性組成物の製造に使
用される従来の押出機を示す概略図である。ポリ（アリ
ーレンエーテル）を、任意にはポリアミドの一部及び／
又は１種以上の追加成分と共に第一の供給口から加え、
融解及び分配混合に通例使用されるスクリューエレメン
トからなる第一の混合セクションで混合する。次に、第
二の供給口からポリアミドを加え、第一の混合セクショ
ンと類似の第二の混合セクションでさらに混合する。導
電性カーボンブラックを、任意には追加のポリアミドと
共に第三の供給口に加え、強力な分散混合用に設計され
た第三の混合セクションでさらに混合する。図には個々
のバレルは示していないが、従来法では押出機に合計１
２以上のバレル、及び４０以上のスクリューの長さ／直
径比が通例必要とされる。スクリューの長さ／直径比は
押出機デザインのコンパクトさの尺度であり、値が小さ
い方がよりコンパクトなデザインとなる。
【００１３】図２は、本発明の方法の第一の実施形態で
の使用に適した押出機を示す概略図である。ポリ（アリ
ーレンエーテル）を、任意にはポリアミドの一部及び／
又は１種以上の追加成分と共に第一の供給口から加え、
融解及び分配混合に通例使用されるスクリューエレメン
トからなる第一の混合セクションで混合する。次に、第
二の供給口からポリアミドを加え、第一の混合セクショ
ンと同様の第二の混合セクションでさらに混合する。導
電性カーボンブラックとポリアミドからなるコンセント
レートを第三の供給口に加え、中程度の分配混合専用に
設計された第三の混合セクションでさらに混合する。導
電性カーボンブラックをポリアミド中のコンセントレー
トとして添加すると、第三の混合セクションを図１の第
三の混合セクションよりも短縮できる。したがって、こ
の押出機では１１以下のバレルを使用でき、スクリュー
の長さ／直径比を３８未満とすることができる。この実
施形態では、バレルが９程度と少なく及び／又はスクリ
ューの長さ／直径比が略２６の押出機を使用できる。
【００１４】図３は、本発明の方法の第二の実施形態で
の使用に適した押出機を示す概略図である。ポリ（アリ
ーレンエーテル）を、任意にはポリアミドの一部及び／
又は１種以上の追加成分と共に第一の供給口から加え、
融解及び分配混合に通例使用されるスクリューエレメン
トからなる第一の混合セクションで混合する。次に、第
二の供給口からポリアミド及び導電性カーボンブラック
とポリアミドからなるコンセントレートを加え、第一の
混合セクションと同様の第二の混合セクションでさらに
混合する。ポリアミドと導電性コンセントレートを第二
の供給口に添加することで、図１に示す第三の供給口と
第三の混合セクションを省略することができる。導電性
カーボンブラックをコンセントレートとして添加するこ
とで、すべての成分を加えた後で必要とされる混合も低
減する。この実施形態では、バレルが７程度と少なく及
び／又はスクリューの長さ／直径比が略２０の押出機を
使用できる。
【００１５】本発明の方法の実施に適した押出機は当技
術分野で公知であり、例えばＷｅｒｎｅｒ ＆ Ｐｆｌ
ｅｉｄｅｒｅｒ社から市販されている。適当な押出機と
してて、スクリュー溝が特別深いことを特徴とするいわ
ゆる超混練型押出機を使用してもよい。
【００１６】個々の混合エレメントの設計に関して特に
制限はない。適当な混合エレメントには、例えば、米国
特許第４７５２１３５号に記載のされているように、各
シャフトに装着され、押出機バレル内で半径方向に拭い
合う関係にあり、相互に及びシリンダー壁を拭うような
構成の混合エレメント；Ｌｏｏｍａｎｓ他の米国特許第
３１９５８６８号及びＳｃｈｅｕｒｉｎｇ他の同第５５
９３２２７号に記載されているように、混合翼を有する
混合エレメントディスク；Ｋｉａｎｉ他の米国特許第６
１１６７７０号に記載されているように、向かい合った
２つの丸い突出部を有し、その１つの突出部にテーパが
つけられている混合エレメント；及びＲａｕｗｅｎｄａ
ａｌの米国特許第５９３２１５９号に記載の各種混合エ
レメントがある。
【００１７】本発明ではいかなるポリ（アリーレンエー
テル）を使用してもよい。「ポリ（アリーレンエーテ
ル）」という用語には、ポリフェニレンエーテル（ＰＰ
Ｅ）及びポリ（アリーレンエーテル）共重合体、グラフ
ト共重合体、ポリ（アリーレンエーテル）アイオノマ
ー、アルケニル芳香族化合物とビニル芳香族化合物とポ
リ（アリーレンエーテル）のブロック共重合体；並びに
これらのいずれか１種以上を含む組合せが包含される。
ポリ（アリーレンエーテル）樹脂は、次式の構造単位を
複数含む公知のポリマーである。
【００１８】
【化１】
【００１９】式中、各構造単位について、各Ｑ1は独立
にハロゲン、第一又は第二Ｃ1〜Ｃ8アルキル、フェニ
ル、Ｃ1〜Ｃ8ハロアルキル、Ｃ1〜Ｃ8アミノアルキル、
Ｃ1〜Ｃ8炭化水素オキシ、或いはハロゲン原子と酸素原
子とが２以上の炭素原子で隔てられているＣ2〜Ｃ8ハロ
炭化水素オキシであり、各Ｑ2は独立に水素、ハロゲ
ン、第一又は第二Ｃ1〜Ｃ8アルキル、フェニル、Ｃ1〜
Ｃ8ハロアルキル、Ｃ1〜Ｃ8アミノアルキル、Ｃ1〜Ｃ8
炭化水素オキシ、或いはハロゲン原子と酸素原子とが２
以上の炭素原子で隔てられているＣ2〜Ｃ8ハロ炭化水素
オキシである。好ましくは、各Ｑ1はアルキル又はフェ
ニル、特にＣ1-4 アルキル基であり、各Ｑ2は独立に水
素又はメチルである。
【００２０】単独重合体及び共重合体のポリ（アリーレ
ンエーテル）共に包含される。好ましい単独重合体は
２，６−ジメチルフェニレンエーテル単位からなるもの
である。適当な共重合体には、かかる単位を例えば２，
３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテル単位
と共に含むランダム共重合体があり、これは例えば２，
６−ジメチルフェノールと２，３，６−トリメチルフェ
ノールとの共重合で得ることができる。その他、ビニル
単量体又はポリスチレンのようなポリマーをグラフトし
て得られる部分を含むポリ（アリーレンエーテル）樹
脂、並びに低分子量ポリカーボネートやキノンや複素環
式化合物やホルマールのようなカップリング剤を公知の
方法で２本のポリ（アリーレンエーテル）鎖のヒドロキ
シ基と反応させてさらに高分子量のポリマーとしたカッ
プリング化ポリ（アリーレンエーテル）も包含される。
本発明のポリ（アリーレンエーテル）には、さらにこれ
らいずれかの組合せも包含される。
【００２１】ポリ（アリーレンエーテル）は、ゲルパー
ミエーションクロマトグラフィーで測定して、一般に約
３０００〜約４００００原子質量単位（ＡＭＵ）の数平
均分子量及び約２００００〜約８００００ＡＭＵの重量
平均分子量を有する。ポリ（アリーレンエーテル）は、
２５℃のクロロホルム中で測定して、一般に約０．０５
〜約０．６０ｄＬ／ｇの固有粘度を有する。この範囲内
で、固有粘度は好ましくは約０．５ｄＬ／ｇ以下であ
る。同じくこの範囲内で、固有粘度は約０．３５ｄｌ／
ｇ以上である。固有粘度の高いポリ（アリーレンエーテ
ル）と固有粘度の低いポリ（アリーレンエーテル）を組
み合わせて使用することも可能である。２つの固有粘度
を用いるときの正確な比率の決定は、使用するポリ（ア
リーレンエーテル）の正確な固有粘度及び所望の最終的
物性にある程度依存する。
【００２２】ポリフェニレンエーテルは通例２，６−キ
シレノールや２，３，６−トリメチルフェノールのよう
な１種以上のモノヒドロキシ芳香族化合物の酸化カップ
リングによって製造される。かかるカップリング反応に
は一般に触媒系が使用され、該触媒系は通例、銅、マン
ガン又はコバルト化合物のような１種以上の重金属化合
物を通常は他の各種物質との組合せで含んでいる。ポリ
フェニレンエーテル製造用の触媒系及びポリフェニレン
エーテル製造法の例は、例えば、Ｈａｙの米国特許第３
３０６８７４号、同第３３０６８７５号、同第３９１４
２６６号及び同第４０２８３４１号、Ｓｔａｍａｔｏｆ
ｆの米国特許第３２５７３５７号及び同第３２５７３５
８号、Ｙｏｎｅｍｉｔｓｕ他の米国特許第４０１１２０
０号及び同第４０３８３４３号、Ｍａｗａｔａｒｉ他の
米国特許第４７４２１１５号、Ｂｒｏｗｎ他の米国特許
第４８０６２９７号及び同第４９３５４７２号、Ｗｈｉ
ｔｅ他の米国特許第４８０６６０２号、Ｋａｗａｋｉ他
の欧州特許出願公開第１５３０７４号、並びにＣａｍｐ
ｂｅｌｌ他の欧州特許出願公開第６２７４６６号に記載
されている。
【００２３】多くの目的に特に有用なポリ（アリーレン
エーテル）には、１以上の含アミノアルキル末端基を有
する分子からなるものがある。アミノアルキル基は通例
ヒドロキシ基に対してオルト位に位置する。かかる末端
基を含む生成物は、ジ−ｎ−ブチルアミンやジメチルア
ミンのような適当な第一又は第二モノアミンを酸化カッ
プリング反応混合物の一成分として導入することで得る
ことができる。また、４−ヒドロキシビフェニル末端基
も存在していることが多く、これらは、通例、副生物の
ジフェノキノンが特に銅−ハライド−第二又は第三アミ
ン系に存在しているような反応混合物から得られる。か
なりの割合のポリマー分子（通例ポリマーの約９０重量
％にも達する）が上記の含アミノアルキル末端基及び４
−ヒドロキシビフェニル末端基の少なくともいずれかを
含んでいてもよい。
【００２４】本発明の方法では、第一の供給口に約２０
〜約７０重量部のポリ（アリーレンエーテル）を加え
る。この範囲内で、ポリ（アリーレンエーテル）は約２
５重量部以上の量で用いるのが好ましく、さらに好まし
くは約３０重量部以上の量で用いられる。同じくこの範
囲内で、ポリ（アリーレンエーテル）は約６０重量部以
下の量で用いるのが好ましく、さらに好ましくは約５０
重量部以下の量で用いられる。
【００２５】本発明の方法では、第一のポリアミド、第
二のポリアミド及び第三のポリアミドとしていかなるポ
リアミドを使用してもよい。第一のポリアミド、第二の
ポリアミド及び第三のポリアミドは互いに同じものでも
異なるものでもよい。適当なポリアミドには、次式の繰
返し構造単位を含むものがある。
【００２６】−ＮＨ−Ｒ1−ＮＨ−ＣＯ−Ｒ2−ＣＯ− 式中、Ｒ1及びＲ2は独立にＣ2〜Ｃ12アルキレンであ
る。
【００２７】導電性組成物に有用なポリアミド（ナイロ
ン）の典型例には、例えば、ポリアミド−４，６、ポリ
アミド−６、ポリアミド−６，６、ポリアミド−１１、
ポリアミド−１２、ポリアミド−６，３、ポリアミド−
６，４、ポリアミド−６，１０及びポリアミド−６，１
２、さらには、テレフタル酸及び／又はイソフタル酸と
トリメチルヘキサメチレンジアミンから製造されるポリ
アミド、アジピン酸とｍ−キシリレンジアミンから製造
されるポリアミド、アジピン酸及び／又はアゼライン酸
と２，２−ビス−（ｐ−アミノシクロヘキシル）プロパ
ンから製造されるポリアミド、テレフタル酸及び／又は
イソフタル酸及び／又はアジピン酸とヘキサメチレンジ
アミンとの組合せから得られる半結晶性ポリアミド、テ
レフタル酸及び／又はイソフタル酸とヘキサメチレンジ
アミンと２−メチルペンタメチレンジアミンから製造さ
れる半結晶性ポリアミド、及びテレフタル酸と４，４′
−ジアミノ−ジシクロヘキシルメタンから製造されるポ
リアミドがある。上記ポリアミド２種以上の混合物及び
／又はコポリマーも使用し得る。
【００２８】また、「ポリアミド」という用語を用いる
場合、強化又はスーパータフポリアミドも包含される。
スーパータフポリアミド（より一般的にはスーパータフ
ナイロンとして知られる）は、例えばＥ．Ｉ．ｄｕＰｏ
ｎｔ社からＺＹＴＥＬ（登録商標）ＳＴという商標で市
販されており、或いは例えば米国特許第４１７４３５８
号（Ｅｐｓｔｅｉｎ）、同第４４７４９２７号（Ｎｏｖ
ａｋ）、同第４３４６１９４号（Ｒｏｕｒａ）及び同第
４２５１６４４号（Ｊｅｆｆｒｉｏｎ）に記載の方法で
製造することもできる。これらのスーパータフナイロン
は、１種以上のポリアミドを１種以上のポリマー型又は
コポリマー型エラストマー強化剤とブレンドすることで
製造される。適当な強化剤は、上述の米国特許の他に、
米国特許第３８８４８８２号（Ｃａｙｗｏｏｄ，Ｊ
ｒ．）、同第４１４７７４０号（Ｓｗｉｇｅｒ）、並び
にＧａｌｌｕｃｃｉ他，“Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ ａ
ｎｄＲｅａｃｔｉｏｎｓ ｏｆ Ｅｐｏｘｙ−Ｍｏｄｉ
ｆｉｅｄ Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ”，Ｊ．Ａｐｐ
ｌ．Ｐｏｌｙ．Ｓｃｉ．， Ｖｏｌ．２７， ｐｐ．４
２５−４３７（１９８２）に開示されている。通例、こ
れらゴム弾性ポリマー及びコポリマーは直鎖でも枝分れ
でもよく、コア−シェルグラフト共重合体を始めとする
グラフトポリマー及びコポリマーであってもよく、ポリ
アミドマトリックスと相互作用又は付着してポリアミド
ポリマーの靱性を向上させることができる官能基及び／
又は活性又は高度極性基を有する単量体が共重合又はグ
ラフトによって予備合成ポリマーに組み込まれているこ
とを特徴とする。
【００２９】好ましい実施形態では、第一のポリアミ
ド、第二のポリアミド及び第三のポリアミドは各々独立
にポリアミド−６、ポリアミド−６，６又はその混合物
からなる。非常に好ましい実施形態では、第二のポリア
ミドはポリアミド−６とポリアミド−６，６からなる。
別の非常に好ましい実施形態では、第三のポリアミドは
ポリアミド−６，６からなる。
【００３０】好ましい実施形態では、ポリ（アリーレン
エーテル）及び第一のポリアミドの少なくとも一部を、
リサイクルポリ（アリーレンエーテル）／ポリアミド組
成物の形態で提供してもよい。具体的には、非導電性ポ
リ（アリーレンエーテル）／ポリアミド組成物の生産工
程からのリサイクルスクラップをポリ（アリーレンエー
テル）及び第一のポリアミドの原料として使用し得る。
かかるリサイクル原料は、ポリ（アリーレンエーテル）
の約５０重量％以下、第一のポリアミドの約１００重量
％以下をなしてもよい。
【００３１】本発明の方法では、第一の供給口に０〜約
２０重量部の第一のポリアミドを加える。この範囲内
で、第一のポリアミドは約１０重量部以下の量で用いる
のが好ましく、さらに好ましくは約５重量部以下の量で
用いられる。
【００３２】本発明の方法では、第二の供給口に約２０
〜約７５重量部の第二のポリアミドを加える。この範囲
内で、第二のポリアミドは約２５重量部以上の量で用い
るのが好ましく、さらに好ましくは約３０重量部以上の
量で用いられる。同じくこの範囲内で、第二のポリアミ
ドは約６０重量部以下の量で用いるのが好ましく、さら
に好ましくは約５０重量部以下、さらに一段と好ましく
は約４０重量部以下の量で用いられる。
【００３３】本発明の方法では、押出機の第三の供給口
に、約３〜約２５重量％の導電性カーボンブラックと約
７５〜約９７重量％の第三のポリアミドからなるコンセ
ントレート約５〜約４０重量部を加える。ただし、上記
の導電性カーボンブラック及び第三のポリアミドの重量
％はコンセントレートの全重量を基準にしたものであ
る。
【００３４】好ましい導電性カーボンブラックには、平
均粒度が約２００ｎｍ未満、好ましくは約１００ｎｍ未
満、さらに好ましくは約５０ｎｍ未満のものがある。好
ましい導電性カーボンブラックは約２００ｍ2／ｇ超、
好ましくは約４００ｍ2／ｇ超、さらに好ましくは約１
０００ｍ2／ｇ超の表面積を有する。好ましい導電性カ
ーボンブラックは約４０ｃｍ3／１００ｇ超、好ましく
は約１００ｃｍ3／１００ｇ超、さらに好ましくは約１
５０ｃｍ3／１００ｇ超の細孔容積（フタル酸ジブチル
吸着で測定）を有する。代表的な導電性カーボンブラッ
クには、Ｃｏｌｕｍｂｉａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社か
らＣＯＮＤＵＣＴＥＸ（登録商標）という商品名で市販
のカーボンブラック、Ｃｈｅｖｒｏｎ Ｃｈｅｍｉｃａ
ｌ社からＳ．Ｃ．Ｆ．（Ｓｕｐｅｒ Ｃｏｎｄｕｃｔｉ
ｖｅ Ｆｕｒｎａｃｅ）及びＥ．Ｃ．Ｆ．（Ｅｌｅｃｔ
ｒｉｃ Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ Ｆｕｒｎａｃｅ）とい
う商品名で市販のアセチレンブラック、Ｃａｂｏｔ社か
らＶＵＬＣＡＮ（登録商標）ＸＣ７２、ＸＣ３０５及び
ＸＣ６０５という商品名で市販のカーボンブラック、並
びにＡｋｚｏ社からＫＥＴＪＥＮ ＢＬＡＣＫ（登録商
標）ＥＣ３００、ＥＣ６００及び６００ＪＤという商品
名で市販のカーボンブラックがある。導電性カーボンブ
ラックは、組成物の全重量を基準にして約０．５〜約５
重量％の量で使用し得る。この範囲内で、導電性カーボ
ンブラックは約１．０重量％以上の量で使用するのが好
ましく、さらに好ましくは約１．５重量以上％の量で使
用される。同じくこの範囲内で、カーボンブラックは約
４重量％以下の量で使用するのが好ましく、さらに好ま
しくは約３重量％以下、さらに一段と好ましくは約２重
量％以下、特に好ましくは約１．８重量％以下の量で使
用される。
【００３５】コンセントレートは、該コンセントレート
の全重量を基準にして、約５〜約２０重量％の導電性カ
ーボンブラックを含有し得る。この範囲内で、導電性カ
ーボンブラックは約７重量％以上の量で使用するのが好
ましい。同じくこの範囲内で、導電性カーボンブラック
は約１３重量％以下の量で使用するのが好ましい。
【００３６】コンセントレートは、該コンセントレート
の全重量を基準にして約８０〜約９５重量％の第三のポ
リアミドを含有し得る。この範囲内で、第三のポリアミ
ドは約８７重量％以上の量で使用するのが好ましい。同
じくこの範囲内で、第三のポリアミドは約９３重量％以
下の量で使用するのが好ましい。
【００３７】導電性カーボンブラックと第三のポリアミ
ドの他に、コンセントレートは任意成分として分散助剤
をさらに含んでいてもよい。適当な分散助剤には、例え
ばＰｏｌｙＣｈｅｍ Ａｌｌｏｙ社からＰＯＬＹＯＸＹ
ＴＥＲ（登録商標）として市販されている水に不溶性の
合成樹脂などがある。分散助剤が存在する場合、分散助
剤は、コンセントレートの全重量を基準にして約０．１
〜約２０重量％の量で存在し得る。この範囲内で、分散
助剤の量は好ましくは約１重量％以上、さらに好ましく
は約２重量％以上である。同じくこの範囲内で、分散助
剤の量は好ましくは約１５重量％以下、さらに好ましく
は約１０重量％以下である。
【００３８】好ましい実施形態では、本発明の方法では
さらに、第一の供給口に約１〜約２６重量部の耐衝撃性
改良剤を加える。この範囲内で、耐衝撃性改良剤は約３
重量部以上の量で用いるのが好ましく、さらに好ましく
は約５重量部以上、さらに一段と好ましくは約１０重量
部以上の量で用いられる。同じくこの範囲内で、耐衝撃
性改良剤は約２２重量部以下の量で用いるのが好まし
く、さらに好ましくは約２０重量部以下、さらに一段と
好ましくは約１８重量部以下の量で用いられる。適当な
耐衝撃性改良剤には、天然及び合成弾性ポリマー、例え
ば、オレフィン（例えば、エチレン、プロピレン、１−
ブテン、４−メチル−１−ペンテン）、アルケニル芳香
族単量体（例えば、スチレン、α−メチルスチレン）、
共役ジエン（例えば、ブタジエン、イソプレン、クロロ
プレン）、ビニルカルボン酸及びその誘導体（例えば、
酢酸ビニル、アクリル酸、アルキルアクリル酸、アクリ
ル酸エメチル等のアクリル酸アルキル、メタクリル酸メ
チル等のメタクリル酸アルキル、アクリロニトリル）の
ような単量体の重合生成物がある。重合生成物には、単
独重合体、ランダム共重合体、ブロック共重合体、ラジ
アルブロック共重合体、グラフト共重合体及びコアシェ
ル共重合体、並びにこれらの組合せが包含される。
【００３９】特に有用な耐衝撃性改良材には、アルケニ
ル芳香族化合物と共役ジエン化合物のＡ−Ｂ型（ジブロ
ック）共重合体及びＡ−Ｂ−Ａ型（トリブロック）共重
合体である。アルケニル芳香族化合物の具体例には、ス
チレン、ｐ−メチルスチレン、α−メチルスチレン、ビ
ニルキシレン類、ビニルトルエン類、ビニルナフタレン
類、ジビニルベンゼン類、ブロモスチレン類、クロロス
チレン類、及び少なくともこれらのいずれか１種以上含
む組合せがある。これらのうち、スチレン、α−メチル
スチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルトルエン類及び
ビニルキシレン類が好ましく、スチレンが特に好まし
い。共役ジエンの具体例には、１，３−ブタジエン、２
−メチル−１，３−ブタジエン、２，３−ジメチル−
１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエンなどがあ
る。これらのうち、１，３−ブタジエン及び２−メチル
−１，３−ブタジエンが好ましい。共役ジエンブロック
は部分的又は完全に水添されていてもよく、その場合ポ
リオレフィンブロック共重合体を含む物として表すこと
ができる。
【００４０】Ａ−Ｂ型及びＡ−Ｂ−Ａ型ブロック共重合
体の具体例には、スチレン−ブタジエンジブロック共重
合体、スチレン−（エチレン−プロピレン）ジブロック
共重合体、スチレン−イソプレンジブロック共重合体、
α−メチルスチレン−ブタジエンジブロック共重合体、
スチレン−ブタジエン−スチレントリブロック共重合
体、スチレン−（エチレン−ブチレン）−スチレントリ
ブロック共重合体、スチレン−イソプレン−スチレント
リブロック共重合体、α−メチルスチレン−ブタジエン
−α−メチルスチレントリブロック共重合体及び少なく
ともこれらのいずれか１種以上含む組合せがある。Ａ−
Ｂ型及びＡ−Ｂ−Ａ型ブロック共重合体は好ましくは約
−２０℃未満、さらに好ましくは約−４０℃未満のガラ
ス転移温度（Ｔg）を有する。かかるＡ−Ｂ型及びＡ−
Ｂ−Ａ型ブロック共重合体は市販されており、例えば、
Ｋｒａｔｏｎ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社からＫＲＡＴＯＮ
（登録商標）Ｇ１７０１として市販されているスチレン
含量３７重量％のスチレン−（エチレン−プロピレン）
ジブロック共重合体、Ｋｒａｔｏｎ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ
社からＫＲＡＴＯＮ（登録商標）Ｇ１６５１として市販
されているスチレン含量３０重量％のスチレン−（エチ
レン−ブチレン）−スチレントリブロック共重合体、ク
ラレ（株）からセプトン（ＳＥＰＴＯＮ：登録商標）１
００１として市販されているスチレン−（エチレン−プ
ロピレン）ジブロック共重合体、クラレ（株）からセプ
トン（ＳＥＰＴＯＮ：登録商標）８００６として、また
Ｒｅｐｓｏｌ社からＣＡＬＰＲＥＮＥ（登録商標）６１
７０Ｐとして市販されているスチレン−（エチレン−ブ
チレン）−スチレントリブロック共重合体がある。その
他のＡ−Ｂ型及びＡ−Ｂ−Ａ型ブロック共重合体とし
て、Ｐｈｉｌｌｉｐｓ Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ社からＳＯ
ＬＰＲＥＮＥ（登録商標）という商品名で、Ｄｅｘｃｏ
社からＶＥＣＴＯＲ（登録商標）という商品名で市販さ
れているものがある。
【００４１】コア−シェル型グラフト共重合体及びアイ
オノマー樹脂も耐衝撃性改良剤としては適しており、ア
イオノマー樹枝は金属イオンで完全に又は部分的に中和
されていてもよい。コア−シェル型グラフト共重合体
は、概して共役ジエン又は架橋アクリレート系ゴム状コ
アにモノアルケニル芳香族単量体及び／又はアクリル系
単量体を単独で又は他のビニル単量体と共に重合してな
る１以上のシェルを有する。その他の耐衝撃性改良剤に
は、上述のタイプのもので極性基又は活性官能基を有す
る単位を含むもの、その他、Ｔｈｉｏｋｏｌゴム、ポリ
スルフィドゴム、ポリウレタンゴム、ポリエーテルゴム
（例えば、ポリプロピレンオキシド）、エピクロロヒド
リンゴム、エチレン−プロピレンゴム、熱可塑性ポリエ
ステルエラストマー、熱可塑性エーテル−エステルエラ
ストマー等の各種ポリマー、及び少なくともこれらのい
ずれか１種以上含む混合物がある。特に好ましいアイオ
ノマー樹脂としては、ＤｕＰｏｎｔ社からＳＵＲＬＹＮ
（登録商標）という商品名で市販されているものがあ
る。
【００４２】上記耐衝撃性改良剤の２種以上の組合せも
使用できる。一実施形態では、本発明の組成物は、スチ
レン−（エチレン−ブチレン）−スチレントリブロック
共重合体、スチレン−（エチレン−プロピレン）ジブロ
ック共重合体及び少なくともこれらのいずれか１種以上
を含む組合せからなる群から選択される耐衝撃性改良剤
を約２〜約２６重量部含む。
【００４３】一実施形態では、耐衝撃性改良剤は、スチ
レン−（エチレン−ブチレン）−スチレントリブロック
共重合体、スチレン−（エチレン−プロピレン）ジブロ
ック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレントリブ
ロック共重合体、スチレン−（ブタジエン−ブチレン）
−スチレントリブロック共重合体、無水マレイン酸−グ
ラフト化エチレン−プロピレン−ジエン−モノマー共重
合体、エチレン−プロピレンゴムなど、又は少なくとも
これらのいずれか１種以上含む組合せからなる。
【００４４】好ましい実施形態では、本発明の組成物
は、スチレン−（エチレン−プロピレン）ジブロック共
重合体及びスチレン−（エチレン−ブチレン）−スチレ
ントリブロック共重合体を含む。この実施形態では、ス
チレン−（エチレン−プロピレン）ジブロック共重合体
は約１〜約１３重量部の量で使用し得る。この範囲内
で、スチレン−（エチレン−プロピレン）ジブロック共
重合体の量は約４重量部で以上あるのが好ましい。同じ
くこの範囲内で、スチレン−（エチレン−プロピレン）
ジブロック共重合体の量は約１０重量部以下であるのが
好ましい。また、この実施形態では、スチレン−（エチ
レン−ブチレン）−スチレントリブロック共重合体は約
１〜約１３重量部の量で使用し得る。この範囲内で、ス
チレン−（エチレン−ブチレン）−スチレントリブロッ
ク共重合体の量は約４重量部以上であるのが好ましい。
同じくこの範囲内で、スチレン−（エチレン−ブチレ
ン）−スチレントリブロック共重合体の量は約１０重量
部以下であるのが好ましい。
【００４５】本発明の方法では、任意には、ポリフェニ
レンエーテル−ポリアミド樹脂ブレンドの物性を改良す
るとともにポリアミド成分の使用量を増やすことができ
るように、約０．１〜約５重量部の相溶化剤を第一の供
給口にさらに加えてもよい。この範囲内で、相溶化剤の
量は好ましくは約０．２重量部以上であり、さらに好ま
しくは約０．３重量部以上、さらに一段と好ましくは約
０．５重量部以上である。同じくこの範囲内で、相溶化
剤は約２重量部以下の量で使用するのが好ましく、さら
に好ましくは約１重量部以下の量で用いられる。
【００４６】本明細書中で用いる「相溶化剤」という表
現はポリフェニレンエーテルとポリアミド樹脂のいずれ
か又は双方と相互作用する多官能性化合物をいう。この
相互作用は化学的なもの（例えばグラフト化）であって
も、物理的なもの（例えば分散相の表面特性への影響）
であってもよい。いずれの場合も、得られるＰＡＥ／Ｐ
Ａ組成物は、特に向上した衝撃強さ、モールドニットラ
イン強さ及び／又は伸びに認められるような、改善され
た相溶性を示す。
【００４７】適当な相溶化剤には、例えば、液状ジエン
ポリマー、エポキシ化合物、酸化ポリオレフィンワック
ス、キノン類、オルガノシラン化合物、多官能性化合
物、並びに上述の相溶化剤の１種以上をポリ（アリーレ
ンエーテル）と反応させて得られる官能化ポリ（アリー
レンエーテル）樹脂がある。
【００４８】相容化剤としての使用に適した液状ジエン
ポリマーとしては、共役ジエンの単独重合体、並びに共
役ジエンと、他の共役ジエン、ビニル単量体（例えばス
チレンやα−メチルスチレン）、オレフィン（例えば、
エチレン、プロピレン、ブテン−１、イソブチレン、ヘ
キセン−１、オクテン−１、ドデセン−１など）及びこ
れらの混合物から選択される１種以上の単量体との共重
合体がある。液状ジエンポリマーは、約１５０〜約１０
０００原子質量単位（ＡＭＵ）、好ましくは約１５０〜
約５０００ＡＭＵの数平均分子量を有する。これらの単
独重合体及び共重合体は、例えば米国特許第３４２８６
９９号、同第３８７６７２１号及び同第４０５４６１２
号に記載の方法で製造することができる。液状ジエンポ
リマーの具体例には、ポリブタジエン、ポリイソプレ
ン、ポリ（１，３−ペンタジエン）、ポリ（ブタジエン
−イソプレン）、ポリ（スチレン−ブタジエン）、ポリ
クロロプレン、ポリ（ブタジエン−α−メチルスチレ
ン）、ポリ（ブタジエン−スチレン−イソプレン）、ポ
リ（ブチレン−ブタジエン）、及び少なくともこれらの
いずれか１種以上含む組合せがある。
【００４９】相容化剤としての使用に適したエポキシ化
合物としては、多価フェノール（例えば、ビスフェノー
ル−Ａ、テトラブロモビスフェノール−Ａ、レゾルシノ
ール、ヒドロキノンなど）とエピクロロヒドリンとの縮
合で製造されるエポキシ樹脂、多価アルコール（例え
ば、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブチ
レングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピ
レングリコール、ペンタエリトリトール、トリメチロー
ルエタンなど）とエピクロロヒドリンとの縮合で製造さ
れるエポキシ樹脂、一価アルコール類と一価フェノール
類のグリシジルエーテル化生成物（例えばフェニルグリ
シジルエーテル、ブチルグリシジルエーテル、クレジル
グリシジルエーテルなど）、アミノ化合物のグリシジル
誘導体（例えばアニリンのジグリシジル誘導体など）、
高級オレフィン又はシクロアルケン又は天然不飽和油
（例えば大豆油など）及び上述の液状ジエンポリマーの
エポキシド化生成物、並びに少なくともこれらのいずれ
か１種以上含む組合せがある。
【００５０】相容化剤としての使用に適した酸化ポリオ
レフィンワックスは周知であり、例えば米国特許第３７
５６９９９号及び同第３８２２２２７号に記載されてい
る。一般にこれらはポリオレフィンの酸化又は懸濁酸化
によって製造される。特に好ましいポリオレフィンワッ
クスは「Ｈｏｅｃｈｓｔ Ｗａｃｈｓ」である。
【００５１】相容化剤としての使用に適したキノン化合
物は、１以上の六員炭素環、環構造中に２以上のカルボ
ニル基（これらは同一又は異なる六員炭素環にあっても
よいが、単環式キノンの１，２−又は１，４−配置に相
当する位置を占めることを条件とする）、及び環構造中
に２以上の炭素−炭素二重結合を有しており、炭素−炭
素二重結合とカルボニル炭素−酸素二重結合とが互いに
共役していることを特徴とする。非置換キノンに２以上
の環が存在するときは、環は縮合環でも、非縮合環で
も、その混成環でもよく、非縮合環は直接炭素−炭素二
重結合で或いは−Ｃ＝Ｃ−Ｃ＝Ｃ−のような共役不飽和
を有する炭化水素基で結合していてもよい。
【００５２】キノン類は置換型でも、非置換型でもよ
い。置換キノンでは、置換度は１から置換可能な水素原
子の最大数までとし得る。置換基の具体例としては、ハ
ロゲン（例えば塩素、臭素、フッ素など）、枝分れ又は
非枝分れアルキル、シクロアルキル、オレフィン性不飽
和炭化水素、アリール、アルキルアリール及びびこれら
のハロゲン化誘導体を始めとする炭化水素基、並びにヘ
テロ原子（特に酸素、イオウ又はリン）を有する同様の
炭化水素でヘテロ原子を介して置換値がキノン環に結合
しているもの（例えばアルコキシル）がある。キノンの
具体例には、１，２−ベンゾキノン、１，４−ベンゾキ
ノン、２，２′−ジフェノキノン、４，４′−ジフェノ
キノン、２，２′，６，６′−テトラメチル−４，４′
−ジフェノキノン、１，２−ナフトキノン、１，４−ナ
フトキノン、２，６−ナフトキノン、クロラニル類、２
−クロロ−１，４−ベンゾキノン、２，６−ジメチル−
１，４−ベンゾキノン、及び少なくともこれらのいずれ
か１種以上含む組合せがある。
【００５３】相溶化剤として適したオルガノシラン化合
物は、酸素結合を介して炭素に結合した１以上のケイ素
原子と、１以上の炭素−炭素二重結合もしくは炭素−炭
素三重結合及び／又はアミン基もしくはメルカプト基か
ら選択される官能基（ただし、該官能基がケイ素原子に
直接結合していないことを条件とする）とを有すること
を特徴とする。かかる化合物において、Ｃ−Ｏ−Ｓｉ成
分は概してケイ素原子に直接結合したアルコキシ基又は
アセトキシ基として存在しており、アルコキシ基又はア
セトキシ基は概して炭素原子数１５未満であり、ヘテロ
原子（例えば酸素）を含んでいてもよい。さらに、化合
物に２以上のケイ素原子が存在していてもよく、複数の
ケイ素原子が存在する場合、ケイ素原子は酸素結合（例
えばシロキサン）、ケイ素−ケイ素結合又は二価炭化水
素基（例えばメチレン基又はフェニレン基）などを介し
て結合している。適当なオルガノシラン化合物の具体例
には、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、２−
（３−シクロヘキサニル）エチルトリメトキシシラン、
１，３−ジビニルテトラエトキシシラン、ビニル−トリ
ス−（２−メトキシエトキシ）シラン、５−ビシクロヘ
プテニルトリエトキシシラン及びγ−メルカプトプロピ
ルトリメトキシシランがある。
【００５４】相溶化剤として適当な多官能性化合物には
３つのタイプがある。第一のタイプの多官能性化合物
は、分子内に、炭素−炭素二重結合又は炭素−炭素三重
結合と、１以上のカルボン酸基、無水物基、アミド基、
エステル基、イミド基、アミノ基、エポキシ基、オルト
エステル基又はヒドロキシ基とを有するものである。か
かる多官能性化合物の具体例には、マレイン酸、無水マ
レイン酸、フマル酸、アクリル酸グリシジル、イタコン
酸、アコニット酸、マレイミド、マレイン酸ヒドラジ
ド、ジアミンと無水マレイン酸から得られる反応生成
物、ジクロロマレイン酸無水物、マレイン酸アミド、不
飽和ジカルボン酸（例えばアクリル酸、ブテン酸、メタ
クリル酸、エチルアクリル酸、ペンテン酸）、デセン
酸、ウンデセン酸、ドデセン酸、リノール酸など、以上
の不飽和カルボン酸のエステル、以上の不飽和カルボン
酸の酸アミド、以上の不飽和カルボン酸の無水物、不飽
和アルコール（例えばアルキルアルコール、クロチルア
ルコール、メチルビニルカルビノール、４−ペンテン−
１−オール、１，４−ヘキサジエン−３−オール、３−
ブテン−１，４−ジオール、２，５−ジメチル−３−ヘ
キセン−２，５−ジオール及び式ＣnＨ2n-5ＯＨ、ＣnＨ
2n-7ＯＨ及びＣnＨ2n-9ＯＨのアルコール（式中、ｎは
３０以下の正の整数である）、上記不飽和アルコールの
１以上の−ＯＨ基をＮＨ2基で置換して得られる不飽和
アミン、並びに官能化ジエンポリマー及び共重合体など
がある。これらのうち、本発明の組成物に好ましい２種
類の相溶化剤は無水マレイン酸とフマル酸である。
【００５５】多官能性化合物の第二のグループは、
（ａ）式（ＯＲ）で表される基（式中、Ｒは水素又はア
ルキル基、アリール基、アシル基もしくはカルボニルジ
オキシ基である）と、（ｂ）カルボン酸、酸ハロゲン化
物、無水物、酸ハロゲン化物無水物、エステル、オルト
エステル、アミド、イミド、アミノ及びこれらの各種塩
から選択される２以上の基（同一でも異なるものでもよ
い）とを有する。このグループの相溶化剤の典型例は次
式で表される脂肪族ポリカルボン酸、酸エステル及び酸
アミドである。
【００５６】 （ＲIＯ）mＲ（ＣＯＯＲII）n（ＣＯＮＲIIIＲIV）s 式中、Ｒは炭素原子数２〜２０、好ましくは２〜１０の
直鎖又は枝分れ飽和脂肪族炭化水素であり、ＲIは水素
又は炭素原子数１〜１０、好ましくは１〜６、最も好ま
しくは１〜４のアルキル基、アリール基、アシル基もし
くはカルボニルジオキシ基であり、特に水素が好まし
く、各ＲIIは独立に水素又は炭素原子数１〜２０、好ま
しくは１〜１０のアルキル基もしくはアリール基であ
り、各ＲIII及びＲIVは独立に水素又は炭素原子数１〜
１０、好ましくは１〜６、最も好ましくは１〜４のアル
キル基もしくはアリール基であり、ｍは１に等しく、
（ｎ＋ｓ）は２以上、好ましくは２又は３に等しく、ｎ
及びｓは各々０以上であり、（ＯＲ I）はカルボニル基
に対してα又はβであり、２以上のカルボニル基は炭素
原子２〜６個で隔てられている。当然ながら、ＲI、Ｒ
II、ＲIII及びＲIVは各置換基の炭素原子数が６未満の
ときはアリールとはなり得ない。
【００５７】適当なポリカルボン酸としては、例えば、
クエン酸、リンゴ酸、アガリシン酸などがあり、例えば
無水物及び水和酸のような各種市販形態のものがある。
これらのうち、クエン酸が好ましい相溶化剤である。本
発明で有用なエステルの具体例には、例えば、クエン酸
アセチル並びにクエン酸モノステアリル及び／又はクエ
ン酸ジステアリルなどがある。本発明で有用なアミドと
しては、例えば、Ｎ，Ｎ′−ジエチルクエン酸アミド、
Ｎ−フェニルクエン酸アミド、Ｎ−ドデシルクエン酸ア
ミド、Ｎ，Ｎ′−ジドデシルクエン酸アミド及びＮ−ド
デシルリンゴ酸アミドがある。特に好ましい誘導体は、
アミンとの塩、及び好ましくはアルカリ金属塩やアルカ
リ土類金属塩を始めとする塩である。適当な塩の具体例
には、リンゴ酸カルシウム、クエン酸カルシウム、リン
ゴ酸カリウム、及びクエン酸カリウムがある。
【００５８】多官能性化合物の第三のグループは、
（ａ）酸ハロゲン化物基、最も好ましくは酸塩化物基
と、（ｂ）１以上のカルボン酸基、無水物基、エステル
基、エポキシ基、オルトエステル基又はアミド基、好ま
しくはカルボン酸基又は無水物基とを有する。このグル
ープに属する相溶化剤の具体例には、トリメリト酸無水
物酸塩化物、クロロホルミルコハク酸無水物、クロロホ
ルミルコハク酸、クロロホルミルグルタル酸無水物、ク
ロロホルミルグルタル酸、クロロアセチルコハク酸無水
物、クロロアセチルコハク酸、トリメリト酸塩化物及び
クロロアセチルグルタル酸がある。これらのうち、トリ
メリト酸無水物酸塩化物が好ましい。さらに、このグル
ープの相溶化剤は、ポリ（アリーレンエーテル）の少な
くとも一部と予め反応させてポリ（アリーレンエーテ
ル）官能化化合物とするのが特に好ましい。
【００５９】好ましい相溶化剤には、クエン酸、マレイ
ン酸、無水マレイン酸、リンゴ酸、フマル酸など、並び
に少なくともこれらのいずれか１種以上含む組合せがあ
る。
【００６０】以上の相溶化剤は単独で使用してもよい
し、各種組み合せて使用してもよい。また、メルトブレ
ンドに直接加えてもよいし、或いは、ポリフェニレンエ
ーテル及びポリアミドのいずれかもしくは両方又は本発
明の組成物の製造に用いる他の樹脂材料と予め反応させ
てもよい。上記相溶化剤の多く、特に多官能性化合物で
は、相溶化剤の少なくとも一部をメルト又は適当な溶剤
溶液中でポリフェニレンエーテルの全部又は一部と予め
反応させると、相溶性が一段と改善される。かかる予備
反応は相溶化剤とポリマーとの反応を引き起こして、上
述の通りポリフェニレンエーテルを官能化すると考えら
れる。例えば、ポリフェニレンエーテルを無水マレイン
酸と予め反応させれば無水物官能化ポリフェニレンエー
テルを形成することができ、これは非官能化ポリフェニ
レンエーテルよりもポリアミドとの相溶性に優れてい
る。
【００６１】本発明の方法では、任意には、第一の供給
口、第二の供給口又は第三の供給口にさらに添加剤を加
えてもよい。かかる添加剤には、例えば、安定剤、酸化
防止剤、オゾン劣化防止剤、離型剤、染料、顔料、ＵＶ
安定剤、非導電性充填材、粘度調節剤、及び少なくとも
これらのいずれか１種以上含む組合せがある。大半の充
填材は、ポリ（アリーレンエーテル）及び任意には第一
のポリアミドと共に第一の供給口に加えるのが概して好
ましい。適当な添加剤の選択、添加量及び添加方法は、
過度の実験を行わなくとも当業者が決定できる事項であ
る。
【００６２】一実施形態では、本発明の方法は、押出機
の第一の供給口にポリ（アリーレンエーテル）約３０〜
約４５重量部、第一のポリアミド０〜約１０重量部及び
耐衝撃性改良剤１〜約２６重量部を加え、押出機の第一
の供給口の下流側の第二の供給口に第二のポリアミド約
２５〜約４０重量部を加え、押出機の第二の供給口又は
該第二の供給口の下流側の第三の供給口に約５〜約１８
重量％の導電性カーボンブラックと約８２〜約９５重量
％の第三のポリアミドからなるコンセントレート約１０
〜約３０重量部を加えることを含んでなり、押出機のス
クリューの長さ／直径比は３０未満である。
【００６３】別の実施形態では、本発明の方法は、押出
機の第一の供給口に、２，６−ジメチル−１，４−フェ
ニレンエーテル単位、２，３，６−トリメチル−１，４
−フェニレンエーテル単位又はこれらの組合せを含むポ
リ（アリーレンエーテル）約３３〜約４０重量部、スチ
レン−ブチレン−スチレントリブロック共重合体約４〜
約１０重量部、スチレン−（エチレン−プロピレン）ジ
ブロック共重合体約４〜約１０重量部を加え、押出機の
第一の供給口の下流側の第二の供給口に、ポリアミド−
６とポリアミド−６，６を含むポリアミド約３０〜約３
５重量部、約７〜約１３重量％の導電性カーボンブラッ
クと約８７〜約９３重量％のポリアミド−６，６からな
るコンセントレート約１６〜約２０重量部を加えること
を含んでなり、押出機のスクリューの長さ／直径比は２
７未満であり、押出後の組成物は約１０００ｋΩ・ｃｍ
以下の体積抵抗率及びＩＳＯ １８０試験法により測定
して２３℃で約４０ｋＪ／ｍ2以上のノッチ付アイゾッ
ト衝撃強さを示す。
【００６４】本発明の方法で製造した導電性熱可塑性組
成物は、成形後、好ましくは約１００００ｋΩ・ｃｍ以
下、さらに好ましくは約１０００ｋΩ・ｃｍ以下、さら
に一段と好ましくは約１００ｋΩ・ｃｍ以下の体積抵抗
率を示す。成形試料の体積抵抗率の測定方法の詳細につ
いては実施例で説明する。
【００６５】本発明の方法で製造した導電性熱可塑性組
成物は、成形後、ＩＳＯ １８０試験法により２３℃で
測定して、好ましくは約１５ｋＪ／ｍ2以上、さらに好
ましくは約３０ｋＪ／ｍ2以上、さらに一段と好ましく
は約４０ｋＪ／ｍ2以上、特に好ましくは約５０ｋＪ／
ｍ2以上のノッチ付アイゾット衝撃強さを示す。
【００６６】本発明の方法で製造した導電性熱可塑性組
成物は、成形後、ＩＳＯ １８０試験法により−３０℃
で測定して、好ましくは約１０ｋＪ／ｍ2以上、さらに
好ましくは約１５ｋＪ／ｍ2以上、さらに一段と好まし
くは約１８ｋＪ／ｍ2以上、特に好ましくは約２０ｋＪ
／ｍ2以上のノッチ付アイゾット衝撃強さを示す。
【００６７】別法として、ノッチ付アイゾット衝撃強さ
は、導電性カーボンブラックを含まない対応組成物の示
すノッチ付アイゾット衝撃強さの保持率として表すこと
もできる。この場合、本発明の組成物は、導電性カーボ
ンブラックを含まない対応組成物の２３℃におけるノッ
チ付アイゾット衝撃強さを約４０％以上、好ましくは約
５０％以上、さらに好ましくは約６０％以上保持し得
る。
【００６８】本発明の方法で製造した導電性熱可塑性組
成物は、成形後、ＡＳＴＭ Ｄ３７６３試験法により２
３℃、５マイル／時で測定して、好ましくは約２０ｆｔ
・ｌｂ以上、さらに好ましくは約２５ｆｔ・ｌｂ以上、
さらに一段と好ましくは約３０ｆｔ・ｌｂ以上のダイナ
タップ最大荷重時エネルギーを示す。
【００６９】本発明の方法で製造した導電性熱可塑性組
成物は、成形後、ＡＳＴＭ Ｄ３７６３試験法により−
３０℃、５マイル／時で測定して、好ましくは約２ｆｔ
・ｌｂ以上、さらに好ましくは約５ｆｔ・ｌｂ以上、さ
らに一段と好ましくは約７ｆｔ・ｌｂ以上のダイナタッ
プ最大荷重時エネルギーを示す。
【００７０】別法として、ダイナタップ最大荷重時エネ
ルギーは、導電性カーボンブラックを含まない対応組成
物の示すダイナタップ最大荷重時エネルギーの保持率と
して表すこともできる。この場合、本発明の組成物は、
導電性カーボンブラックを含まない対応組成物の２３℃
におけるダイナタップ最大荷重時エネルギーの約７０％
以上、好ましくは約８０％以上、さらに好ましくは約９
０％以上を保持し得る。
【００７１】本発明の方法で製造した導電性熱可塑性組
成物は、ＩＳＯ ３０６試験法により１２０℃／時で測
定して、好ましくは約３２０℃以上、さらに好ましくは
約３４０℃以上、さらに一段と好ましくは約３５０℃以
上のビカット温度を示す。
【００７２】
【実施例】以下の比限定的な実施例で本発明をさらに例
示する。
【００７３】実施例１〜６、比較例１〜６ 以下の実施例及び比較例で、導電性カーボンブラックを
コンセントレートとして添加した場合の有益な効果を例
示する。成分はすべて市販品として入手した。ポリ（ア
リーレンエーテル）はＧｅｎｅｒａｌ Ｅｌｅｃｔｒｉ
ｃ社からＰＰＯ（登録商標）０．４０ ＩＶとして入手
したポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエー
テル）である。ポリアミド−６，６はＲｈｏｄｉａ社か
らＰＡ６，６ ＬＯＷ ＩＶ／ＰＸ １０１０として入
手したもので、５１ミリ当量／ｇのアミン末端基数及び
濃硫酸中４％で測定して約１２６の相対粘度を有する。
ポリアミド−６はＲｈｏｄｉａ社からＴＥＣＨＮＹＬ
（登録商標）ＡＳＮ ２７／３２−３５ ＬＣとして入
手したもので、約９３ミリ当量／ｇのアミン末端基及び
約１２３ｍｌ／ｇの還元粘度を有する。スチレン−（エ
チレン−ブチレン）ジブロック共重合体はＫｒａｔｏｎ
Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社からＫＲＡＴＯＮ（登録商標）Ｇ
１７０１として入手した。スチレン−ブチレン−スチレ
ントリブロック共重合体はＫｒａｔｏｎ Ｐｏｌｙｍｅ
ｒｓ社からＫＲＡＴＯＮ（登録商標）Ｇ１６５１として
入手した。ヒンダードフェノール系酸化防止剤はＣｉｂ
ａ−Ｇｅｉｇｙ社からＩＲＧＡＮＯＸ（登録商標）１０
７６として入手した。相溶化剤のクエン酸はＣａｒｇｉ
ｌｌ社から入手した。安定剤のヨウ化カリウム（ＫＩ）
及びヨウ化第一銅（ＣｕＩ）はＡｊａｙ Ｃｈｅｍｉｃ
ａｌｓ社から入手した。導電性カーボンブラックはＡｋ
ｚｏ社からＫＥＴＪＥＮ ＢＬＡＣＫ（登録商標）６０
０ ＪＤとして入手したもので、１１０ｋｇ／ｍ3の嵩
密度及び４９５ｍＬ／１００ｇの細孔容積（ＤＢＰ）を
有する。
【００７４】１０重量％の導電性カーボンブラックと９
０重量％のポリアミド−６，６を含有するコンセントレ
ートはＰｏｌｙＣｈｅｍ Ａｌｌｏｙ社から入手した。
【００７５】試験ブレンドはすべて、１０のバレルを有
し、スクリューの長さ／直径比が約３２のＷｅｒｎｅｒ
−Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ社製３０ｍｍ二軸押出機を用い
てコンパウンディングした。バレル１〜１０の温度はそ
れぞれ５００−５３６−５３６−５５４−５５４−５５
４−５５４−５５４−５５４−５５４°Ｆであった。押
出機は３５０ｒｐｍ、押出量５０ポンド／時で操作し
た。
【００７６】ポリ（アリーレンエーテル）と耐衝撃性改
良剤と相溶化剤と安定剤をドライブレンドし、バレル１
の供給口に加えた。ポリアミド−６，６とポリアミド−
６をバレル７のサイドフィードに加えた。実施例１〜３
ではコンセントレートをバレル７のサイドフィードに加
えた。比較例２〜４では、粉末ポリアミド−６，６と導
電性カーボンブラックのドライブレンド混合物をバレル
７のサイドフィードに加えた。コンパウンド生成物を典
型的なストランドダイから吐出し、水浴中で冷却し、ペ
レット化した。
【００７７】試料はすべて、ＩＳＯ試験片成形用具を用
いたＶａｎ Ｄｏｒｎの８５トンプレスを用いて、メル
ト温度２９０℃、金型温度１００℃、射出時間３秒、保
持時間１０秒及び冷却時間２０秒で成形した。
【００７８】体積固有抵抗値は射出成形した多目的試験
片の狭い平行部で測定した。引張試験片の両端にナイフ
で刻みを入れ、−４０℃のフリーザーで２時間冷却し
た。試験片を脆性破壊させるため冷却破壊した。両端に
銀塗料を塗工し、マルチメーターで抵抗測定した。抵抗
の読取値を試験片の寸法（長さ、幅及び厚さ）について
補正し、次式で算出される体積固有抵抗値として表し
た。
【００７９】ＳＶＲ＝Ｒmeas×Ａ／Ｌ ここで、ＳＶＲはｋΩ・ｃｍ単位で表す体積固有抵抗値
であり、Ｒmeasは抵抗測定値（ｋΩ）であり、Ａは破断
面積（ｃｍ2）であり、Ｌは破断面間の長さ（ｃｍ）で
ある。
【００８０】ビカット温度はＩＳＯ ３０６試験法によ
り測定した。ノッチ付アイゾット衝撃強さはＩＳＯ １
８０試験法により−３０℃及び２３℃で測定した。ダイ
ナタップ最大荷重時エネルギーはＡＳＴＭ Ｄ３７６３
試験法により−３０℃又は２３℃、５マイル／時で測定
した。
【００８１】比較例４は比較例３と同じ組成であるが、
図１に示したものと同様の１４のバレルを有する押出機
を用い、導電性カーボンブラックを第二の下流供給口で
加えることによって製造した。
【００８２】組成及び特性を表１に示す。これらのデー
タは、比較例１の非導電性ＰＡＥ／ＰＡブレンドの衝撃
強さが、比較例２、３及び５にみられる通り、導電性カ
ーボンブラックの添加によって大幅に低下することを示
している。また、比較例２、３及び５では、中程度の導
電率（体積抵抗率１６９２２〜１７６８４ｋΩ・ｃｍ）
が得られたにすぎない。これに対して、導電性カーボン
ブラックのコンセントレートを用いて製造した実施例１
〜３では、比較例２、３及び５よりもはるかに優れた衝
撃強さ保持率及び格段に高い導電率（体積抵抗率値６〜
１０８ｋΩ・ｃｍ）を示した。実施例２と比較例４を比
較すると、全体の組成は同じであるが、本発明の方法を
用いて１０のバレルの押出機で製造した実施例２は、１
４のバレルの押出機を用いて従来法で製造した比較例４
よりも高いビカット温度、高いアイゾット衝撃強さ、高
いダイナタップ衝撃強さ及び同程度の導電率を示してい
た。
【００８３】
【表１】
【００８４】以上の実施例から、本発明の方法が、導電
性カーボンブラックをポリアミド中のコンセントレート
として加えずに製造した組成物よりも優れた衝撃強さを
示しつつ同等の耐熱性を保持した導電性熱可塑性組成物
を与えることが分かる。
【００８５】好ましい実施形態を参照して本発明を説明
してきたが、本発明の技術的範囲から逸脱せずに様々な
変更を加えることができ、均等な要素で置換できること
は当業者には自明であろう。また、具体的状況又は材料
に応じて本発明の要旨を逸脱せずにその教示に数多くの
修正を加えることもできる。したがって、本発明は、本
発明の最良の実施の形態と考えられる特定の実施形態に
限定されるものではなく、各請求項の技術的範囲に属す
るあらゆる実施形態を包含する。
【００８６】本明細書中で引用した特許、特許出願その
他の文献の開示内容はすべて援用によって本明細書の内
容の一部をなす。
【図面の簡単な説明】
【図１】導電性熱可塑性組成物の製造に用いられる従来
の押出機の構成を示す概略図。
【図２】本発明の第一の実施形態に係る方法に用いられ
る押出機の構成を示す概略図。
【図３】本発明の第二の実施形態に係る方法に用いられ
る押出機の構成を示す概略図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 77/00 Ｃ０８Ｌ 77/00 Ｈ０１Ｂ 13/00 Ｈ０１Ｂ 13/00 Ｚ // Ｂ２９Ｋ 71:00 Ｂ２９Ｋ 71:00 77:00 77:00 (72)発明者 ドン・ロバート・ローデン，ジュニア アメリカ合衆国、ニューヨーク州、グレン モント、パタスン・ドライブ、79番 (72)発明者 サイ−ペイ・ティン アメリカ合衆国、ニューヨーク州、スリン ガランズ、ビタースイート・レーン、18番 Ｆターム(参考） 4F070 AA52 AA54 AC04 AE06 FA03 FA15 FA17 FB03 FC06 4F071 AA12X AA13 AA22X AA51 AA54 AA75 AA85 AC11 AE05 AE15 AE22 AF02 AF23Y AF36Y AF37 AF45 AF54 AH07 AH19 BA01 BB05 BC10 4F201 AA13F AA29 AA32 AB18 AC08 AE03 AH18 AL03 BA01 BC01 BC03 BC12 BC37 BK02 BK13 BK25 BK26 BK40 BK80 BQ52 4J002 AC034 AC064 AC084 BP013 BP023 BP033 CD034 CD044 CH06W CH07W CL01X CL03X DA036 EF067 EF077 EX017 EX077 EX087 FD116 FD203 FD204 FD207 GH00 GQ02

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 導電性熱可塑性組成物の製造方法であっ
    て、当該方法が、 押出機の第一の供給口に、ポリ（アリーレンエーテル）
    約２０〜約７０重量部及び第一のポリアミド０〜約２０
    重量部を加え、 押出機の第一の供給口の下流側の第二の供給口に、第二
    のポリアミド約２０〜約７５重量部を加え、 押出機の第二の供給口又は該第二の供給口の下流側の第
    三の供給口に、約５〜約２０重量％の導電性カーボンブ
    ラックと約８０〜約９５重量％の第三のポリアミドから
    なるコンセントレート約５〜約４０重量部を加えること
    を含んでなり、押出機のスクリューの長さ／直径比が３
    ８未満である、方法。
  2. 【請求項２】 前記コンセントレートを第二の供給口に
    加える、請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 前記押出機のスクリューの長さ／直径比
    が３０未満である、請求項１記載の方法。
  4. 【請求項４】 ポリ（アリーレンエーテル）の一部及び
    第一のポリアミドの一部がリサイクルポリ（アリーレン
    エーテル）／ポリアミド組成物として供給される、請求
    項１記載の方法。
  5. 【請求項５】 前記組成物が、該組成物の全重量を基準
    にして約１．８重量％以下の導電性カーボンブラックを
    含む、請求項１記載の方法。
  6. 【請求項６】 さらに、約１〜約２６重量部の耐衝撃性
    改良剤を第一の供給口に加えることを含む、請求項１記
    載の方法。
  7. 【請求項７】 成形後の組成物が約１００００ｋΩ・ｃ
    ｍ以下の体積抵抗率を示す、請求項１記載の方法。
  8. 【請求項８】 成形後の組成物が、ＩＳＯ １８０試験
    法により２３℃で測定して約１５ｋＪ／ｍ2以上のノッ
    チ付アイゾット衝撃強さを示す、請求項１記載の方法。
  9. 【請求項９】 成形後の組成物が、ＩＳＯ １８０試験
    法により２３℃で測定して、導電性カーボンブラックを
    含まない対応組成物の４０％以上のノッチ付アイゾット
    衝撃強さを示す、請求項１記載の方法。
  10. 【請求項１０】 導電性熱可塑性組成物の製造方法であ
    って、当該方法が、 押出機の第一の供給口に、２，６−ジメチル−１，４−
    フェニレンエーテル単位、２，３，６−トリメチル−
    １，４−フェニレンエーテル単位又はこれらの組合せを
    含むポリ（アリーレンエーテル）約３３〜約４０重量
    部、スチレン−ブチレン−スチレントリブロック共重合
    体約４〜約１０重量部、及びスチレン−（エチレン−プ
    ロピレン）ジブロック共重合体約４〜約１０重量部を加
    え、 押出機の第一の供給口の下流側の第二の供給口に、ポリ
    アミド−６とポリアミド−６，６を含むポリアミド約３
    ０〜約３５重量部、及び約７〜約１３重量％の導電性カ
    ーボンブラックと約８７〜約９３重量％のポリアミド−
    ６，６からなるコンセントレート約１６〜約２０重量部
    とを加えることを含んでなり、押出機のスクリューの長
    さ／直径比が２７未満であり、成形後の組成物が、約１
    ０００ｋΩ・ｃｍ以下の体積抵抗率、及びＩＳＯ １８
    ０試験法により２３℃で測定して約４０ｋＪ／ｍ2以上
    のノッチ付アイゾット衝撃強さを示す、方法。
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