JP2003268330A - 合わせ硝子用接着剤組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 接着性、耐水性、耐貫通性、透明性に優れた
合わせ硝子を得る。 【解決手段】 （Ｉ）ＪＩＳ Ｋ６９２４−１に準拠し
た酢酸ビニル含有率１５〜５０重量％、ＪＩＳ Ｋ６９
２４−１に準拠したメルトマスフローレイト０．５〜５
０ｇ／１０ｍｉｎのエチレン−酢酸ビニル共重合体およ
び／またはＪＩＳＫ６９２４−１に準拠した酢酸ビニル
含有率２０〜５０重量％であるエチレン−酢酸ビニル共
重合体の酢酸ビニル単位を１０〜５０％加水分解したエ
チレン−酢酸ビニル共重合体のケン化物７５〜９８重量
％、（ＩＩ）粘着付与剤２〜２５重量％、（ＩＩＩ）
（Ｉ）および（ＩＩ）からなる組成物１００重量部に対
し、特定のジベンジリデンソルビトールを０．０１〜５
重量部配合してなる組成物を用いる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、優れた接着性を有
する合わせ硝子用接着剤組成物および合わせ硝子用接着
剤を用いた合わせ硝子の透明性の改良に関するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】エチレン−酢酸ビニル共重合体（以下、
ＥＶＡと略す）は、ポリエチレンと比較し、柔軟性、粘
着性に優れ、さらにエチレン−酢酸ビニル共重合体のケ
ン化物（以下、ケン化ＥＶＡと略す）は、側鎖に水酸基
を有していることから接着特性に優れ、金属、プラスチ
ック、硝子、繊維等の接着剤として広く使用されてい
る。しかしながら、用途によってはまだ接着特性が十分
とはいえず、例えば合わせ硝子の中間膜とした場合、以
下のような種々の問題を有している。

【０００３】合わせ硝子用中間膜に要求される特性とし
ては、透明性、硝子との接着性、耐水性、耐貫通性等が
挙げられるが、ＥＶＡやケン化ＥＶＡ単独の中間膜では
これらの特性を満足しないため、特公平２−５３３８１
号ではＥＶＡに有機過酸化物を配合した組成物、また特
開平６−９９３２号ではケン化ＥＶＡに酸変性物や粘着
付与剤を配合した組成物が提案されている。しかしなが
ら、これらの組成物では透明性が十分とはいえず、市場
からはさらなる改良が要求されているのが現状である。

【０００４】一般に、ポリプロピレンの透明性改良には
造核剤の添加が知られている。この造核剤は、ソルビト
ール誘導体と有機金属塩に大別される。前者はジベンジ
リデンソルビトールや１・２，３・４−ジ（ｐ−メチル
ベンジリデン）ソルビトールで代表される置換ベンジリ
デンソルビトールであり、後者は安息香酸Ｎａ塩、ｐ−
ｔ−ブチル安息香酸アルミニウムおよびメチレンビス
（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）アッシドホスフェ
ートＮａ塩等である。しかし、これらの造核剤は融点が
高いものが多く、２３０℃以上で熱分解が発生するＥＶ
Ａやケン化ＥＶＡへの添加は難しく、効果のある造核剤
は見出せていなかった。合わせ硝子中間膜への適用は、
例えば、特開昭５９−０７８９５８号、特開平４−３６
２０４６号、特開平６−３２９４４６号等でジベンジリ
デンソルビトールやトリベンジリデンソルビトールの添
加が提案されているが、透明性の改良効果は小さく、ま
た、特開昭６２−２９０５３１号、特開昭６３−１１６
８４７号、特開昭６３−１５１６４９号等では、ジベン
ジリデンソルビトールや置換ベンジリデンソルビトール
の添加が提案されているが、これらの造核剤の添加だけ
では透明性の改良効果は小さい。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、合わ
せ硝子に要求される接着性、耐水性、耐貫通性の性能を
損なうことなく、透明性の向上した合わせ硝子用接着剤
組成物およびその合わせ硝子を提供することにある。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、かかる点
を考慮し鋭意検討した結果、ＥＶＡおよび／またはケン
化ＥＶＡと粘着付与剤からなる組成物に、特定の造核剤
を配合することにより合わせ硝子に要求される接着性、
耐水性、耐貫通性の性能を損なうことなく、透明性が向
上することを見出し本発明に至った。

【０００７】即ち本発明は、（Ｉ）ＪＩＳ Ｋ６９２４
−１に準拠した酢酸ビニル含有率（ＶＡｃ）１５〜５０
重量％、ＪＩＳ Ｋ６９２４−１に準拠したメルトマス
フローレイト（ＭＦＲ）０．５〜５０ｇ／１０ｍｉｎの
エチレン−酢酸ビニル共重合体および／またはＪＩＳ
Ｋ６９２４−１に準拠した酢酸ビニル含有率（ＶＡｃ）
２０〜５０重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体
の酢酸ビニル単位を１０〜５０％加水分解したエチレン
−酢酸ビニル共重合体のケン化物７５〜９８重量％、
（ＩＩ）粘着付与剤２〜２５重量％、（ＩＩＩ）（Ｉ）
および（ＩＩ）からなる組成物１００重量部に対し、下
記式（１）で示される化合物の内少なくとも一種以上の
化合物を０．０１〜５重量部配合してなることを特徴と
する合わせ硝子用接着剤組成物に関するものである。さ
らに本組成物を中間膜とし、その両側に硝子を貼り合わ
せてなる合わせ硝子に関するものである。

【０００８】

【化２】 （式中、ＲがＨのときはＲ’が炭素数１〜３のアルキル
基またはクロル基であり、Ｒ’がＨのときはＲが炭素数
１〜３のアルキル基またはクロル基を示す。）本発明に
おいて使用されるＥＶＡは、高圧ラジカル重合法により
製造されるものが一般的であり、特にＶＡｃが１５〜５
０重量％のものが透明性改良効果が大きい。ＥＶＡのＭ
ＦＲは押出加工の面から０．５〜５０ｇ／１０ｍｉｎが
好ましい。

【０００９】本発明において使用されるケン化ＥＶＡ
は、ＥＶＡをアルカリあるいは酸を触媒として加水分解
したものであり、その製造方法としては、例えば良溶媒
に溶解させて均一系で反応を行なう均一ケン化法あるい
はメタノール、エタノールのような非溶媒中でペレット
あるいは粉末のまま不均一系で反応を行なう不均一ケン
化法等が挙げられる。特に、ＶＡｃが２０〜５０重量％
であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を１０〜５０％加水分解
したケン化ＥＶＡは、透明性向上効果が大きい。ケン化
ＥＶＡのＭＦＲは押出加工の面から０．５〜５０ｇ／１
０ｍｉｎが好ましい。

【００１０】本発明で使用される粘着付与剤は、透明性
と耐水性向上の目的のため添加される。具体的には、脂
肪族系炭化水素樹脂、脂環族系炭化水素樹脂、芳香族系
炭化水素樹脂、ポリテルペン系樹脂、ロジン類、スチレ
ン系樹脂が挙げられる。脂肪族系炭化水素樹脂として
は、１−ブテン、ブタジエン、イソブチレン、１，３−
ペンタジエン等のＣ４〜Ｃ５のモノまたはジオレフィン
を主体とする重合体、脂環族系炭化水素樹脂としては、
スペントＣ４〜Ｃ５留分中のジエン成分を環化二量体化
後重合させた樹脂、シクロペンタジエン等の環状モノマ
ーを重合させた樹脂、芳香族系炭化水素樹脂としては、
ビニルトルエン、インデン、α−メチルトルエン等のＣ
２ビニル芳香族系炭化水素樹脂を成分とした樹脂等、ポ
リテルペン系樹脂としては、α−ピネン重合体、β−ピ
ネン重合体、ジペンテン重合体、テルペン−フェノール
共重合体等、ロジン類としては、ロジン、重合ロジン、
水添ロジン、ロジングリセリンエステルおよびその水添
物または重合物、ロジンペンタエリスリトールおよびそ
の水添物または重合物等、スチレン系樹脂としては、ス
チレン系単独重合体、スチレン−オレフィン共重合体、
ビニルトルエン−α−メチルトルエン共重合体等が挙げ
られる。これらの粘着付与剤の中で、透明性、相溶性等
の点から水素化または部分水素化した石油炭化水素樹脂
が好ましい。ＥＶＡおよび／またはケン化ＥＶＡに対す
る添加量は２〜２５重量％が好ましい。粘着付与剤の添
加量が２重量％未満では耐水性が低く、また透明性が改
良されず、２５重量％を超えると加工性、透明性の低下
をきたす。

【００１１】本発明において使用される下記一般式
（１）で示される化合物は、１，３・２，４−ジベンジ
リデンソルビトールの誘導体であり、造核剤作用のある
ものである。

【００１２】

【化３】 １，３・２，４−ジベンジリデンソルビトール誘導体に
おける置換基ＲがＨのときはＲ’が炭素数１〜３のアル
キル基であり、Ｒ’がＨのときはＲが炭素数１〜３のア
ルキル基である。アルキル基としては、例えばメチル
基、イソプロピル基、エチル基を示す。

【００１３】具体例として、１，３−ベンジリデン−
２，４−ｐ−メチルベンジリデンソルビトール、１，３
−ｐ−メチルベンジリデン−２，４−ベンジリデンソル
ビトール、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−２，４−
ｐ−クロルベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−ク
ロルベンジリデン−２，４−ｐ−メチルベンジリデンソ
ルビトール、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−２，４
−ｐ−エチルベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−
エチルベンジリデン−２，４−ｐ−メチルベンジリデン
ソルビトール等が挙げられ、その中でも１，３−ベンジ
リデン−２，４−ｐ−メチルベンジリデンソルビトー
ル、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−２，４−ベンジ
リデンソルビトール等がＥＶＡまたはケン化ＥＶＡの添
加剤として特に効果がある。この化合物の特徴は、フェ
ニル核のいずれか一方の水素基がメチル基によって置換
された核置換体であって、この化合物は、例えば特公平
２−５９８３２号に記載されている方法によって製造さ
れる。配合量は、ＥＶＡおよび／またはケン化ＥＶＡと
粘着付与剤からなる組成物１００重量部に対し０．０１
〜５重量部であり、好ましくは造核剤のマスターバッチ
を作製し、造核剤が０．１〜１重量部になるよう添加す
るのが好ましい。０．０１重量部より少ない場合は透明
性改良の効果がなく、５重量部を超えて添加してもそれ
に見合う効果は得られず、経済的に不利である。

【００１４】本発明において使用されるエチレン系共重
合体またはケン化ＥＶＡの酸変性物は、エチレンと不飽
和カルボン酸またはその無水物との共重合体、エチレン
系共重合体またはケン化ＥＶＡを酸変性したものであれ
ばいかなるものを用いても良い。具体的には、高圧でエ
チレンと不飽和カルボン酸またはその無水物とをラジカ
ル重合する方法、不飽和カルボン酸またはその無水物を
該エチレン系共重合体またはケン化ＥＶＡにグラフトす
る方法が挙げられる。酸変性に使用されるエチレン系共
重合体とケン化ＥＶＡとしては特に制限がなく、エチレ
ン系共重合体と称されるＥＶＡ、エチレン−プロピレン
共重合体、エチレン−１−ブテン共重合体、エチレン−
１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合
体、エチレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体、ケ
ン化ＥＶＡ等が挙げられ、その中でも成分（Ｉ）に使用
されるＥＶＡおよび／またはそのケン化物と同一のもの
を使用することが好ましいが、特に制限を受けるもので
はない。不飽和カルボン酸またはその無水物としては、
アクリル酸、フマル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イ
タコン酸、シトラコン酸、メサコン酸、無水マレイン
酸、無水シトラコン酸、無水イタコン酸、４−メチルシ
クロヘキサ−４−エン−１，２−ジカルボン酸無水物、
ビシクロ（２，２，２）オクタ−５−エン−２，３−ジ
カルボン酸無水物等が挙げられ、これらの物が単独また
は混合物として用いられる。グラフトする方法として
は、例えば、有機過酸化物を触媒として、溶融押出法あ
るいは該エチレン系共重合体またはケン化ＥＶＡを適当
な溶媒中に懸濁または溶解した溶液法によりグラフトす
る方法が挙げられ、この酸変性物は、特開平６−９９３
２号に記載されている方法等によって製造される。配合
量は、ＥＶＡおよび／またはケン化ＥＶＡと粘着付与剤
からなる組成物１００重量部に対し２〜１００重量部、
好ましくは５〜８０重量部である。２重量部より少ない
場合は接着性の改良効果がなく、１００重量部を超える
と透明性が低下する。

【００１５】本発明において使用されるアミノシラン化
合物としては、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロ
ピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−
アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプ
ロピルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノ
プロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。また、エ
ポキシシラン化合物としては、β−（３，４−エポキシ
シクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリ
シドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキ
シプロピルメチルジエトキシシラン等が挙げられる。配
合量は、ＥＶＡおよび／またはケン化ＥＶＡと粘着付与
剤からなる組成物１００重量部に対し、アミノシランま
たはエポキシシランを０．０２〜１．０重量部添加する
ことが好ましい。添加量が０．０２重量部未満であると
硝子に対する接着性が十分でなく、１．０重量部を超え
ると透明性が低下する。

【００１６】本発明において使用される有機過酸化物
は、ＥＶＡの架橋剤として使用されるものであり、１分
間の半減期を得る温度が１００〜１８０℃であれば使用
可能である。具体的には、シクロヘキサノンペルオキシ
ド、ジクミルペルオキシド、ｔ−ブチルクミルペルオキ
シド、ジアシルペルオキシド、ジプロピオニルペルオキ
シド、ジデカノイルペルオキシド、ジラウロイルペルオ
キシド、ビス（３，５，５−トリメチルヘキサノイル）
ペルオキシド、ベンゾイルペルオキシド、ｍ−トルイル
ペルオキシド、２，４−ジクロロベンゾイルペルオキシ
ド、１，１−ジ−ｔ−ブチルペルオキシシクロヘキサ
ン、１，１−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）−３，５−ト
リメチルシクロヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−
ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、１，３−ジ（ｔ
−ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、２，５−
ジメチル−２，５−ジベンゾイルペルオキシヘキサン、
ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）バ
レレート、ｔ−ブチルペルオキシアセテート、ｔ−ブチ
ルペルオキシイソブチレート、ｔ−ブチルペルオキシピ
バレート、ｔ−ブチルペルオキシネオデカノエート、ｔ
−ブチルペルオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノ
エート、ｔ−ブチルペルオキシ−２−エチルヘキサノエ
ート、ｔ−ブチルペルオキシラウレート、ｔ−ブチルペ
ルオキシベンゾエート、ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）イ
ソフタレート、ｔ−ブチルペルオキシマレート、メチル
エチルケトンペルオキシド等が挙げられる。これらの有
機過酸化物のうち、少なくとも一種以上を用いることが
できる。また、必要により架橋助剤としてエチレングリ
コールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリ
メタクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリル
イソシアヌレート等の多官能性モノマー、１，２−ポリ
ブタジエン等の多官能性ポリマー、いおう化合物等を配
合することができる。

【００１７】本発明の接着剤組成物は、任意の方法で混
合することによって得られる。混合方法としては、押出
機、オープンロールミル、バンバリーミキサー、ニーダ
ー等を用いて混合する方法などを採用することができ
る。例えば、温度を２１０℃に設定したブラベンダー型
インターナルミキサーで１０分間混練することにより得
られる。

【００１８】本発明によって得られた組成物を中間膜と
する方法は、インフレーション、キャスト、カレンダ
ー、プレス等が挙げられる。中間膜の厚みは０．１〜２
ｍｍの範囲が合わせ硝子用としては最適である。

【００１９】本発明の接着剤組成物の加工に際しては、
必要に応じて酸化防止剤や高級脂肪酸アミド等の滑剤を
添加してもかまわない。また、耐候性を改良する目的
で、ベンゾトリアゾール系、ヒンダードアミン系の紫外
線吸収剤、耐光安定剤を添加してもかまわない。また、
必要に応じ、顔料、染料、ブロッキング防止剤、各種安
定剤、可塑剤、オイル、無機充填剤等を配合することが
できる。

【００２０】本発明の中間膜を用いて合わせ硝子を製造
するには、複数の硝子の間に該中間膜を重ね、加熱加圧
下で接着させれば良い。加熱温度は８０〜１８０℃の範
囲が使用できる。

【００２１】

【実施例】次に、本発明を実施例および比較例によって
説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるもの
ではない。

【００２２】試験は、次の方法によって測定し、性能を
評価した。

【００２３】（１）合わせ硝子の作製 得られた組成物を用い、１５０℃に加熱したプレス成形
機で成形した厚さ１ｍｍのシートを硝子の間に挟み込
み、１１０℃または１７０℃で５分間加熱圧着して合わ
せ硝子を作製した。

【００２４】（２）ヘーズ 日本電色工業（株）製のヘーズメーターを用いて、
（１）で得られた合わせ硝子のヘーズを測定した。接着
層の厚みが１ｍｍのときはヘーズ２％以下が好ましい。

【００２５】（３）目視による透明性評価 （１）で得られた合わせ硝子の目視による光線の透過性
評価を行い、比較例１より透明性が優れるものを○、そ
うでないものを×とした。

【００２６】（４）煮沸試験 耐水性の目安として煮沸試験を採用した。ＪＩＳ Ｒ３
２０５に準拠し、（１）で得られた合わせ硝子の煮沸前
後のヘーズを測定し、煮沸後のヘーズから煮沸前のヘー
ズを引いた値が、０．３未満のものを○、０．３以上の
ものを×とした。

【００２７】

【表１】

【表２】

【表３】

【表４】

【表５】

【表６】 実施例１ ＶＡｃが２８重量％であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を２
０％加水分解したＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２２
重量％であるケン化ＥＶＡ（商品名 メルセンＨ６２５
１、東ソー（株）製）９０重量部、脂環族飽和炭化水素
樹脂（商品名アルコンＭ−１１５、荒川化学工業（株）
製）１０重量部、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−
２，４−ベンジリデンソルビトール（商品名 ＥＣ−
２、吉富ファインケミカル（株）製）０．５重量部を２
１０℃に設定したブラベンダー型インターナルミキサー
において１００ｒｐｍで１０分間混練した。得られた組
成物を上記（１）の方法で合わせ硝子を作製し、物性を
測定した。結果を表８に示す。

【００２８】比較例１ ＶＡｃが２８重量％であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を２
０％加水分解したＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２２
重量％であるケン化ＥＶＡ（商品名 メルセンＨ６２５
１、東ソー（株）製）９０重量部、脂環族飽和炭化水素
樹脂（商品名アルコンＭ−１１５、荒川化学工業（株）
製）１０重量部を実施例１と同様にして合わせ硝子を作
製した後、物性を測定した。結果を表８に示す。

【００２９】比較例２ ＶＡｃが２８重量％であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を２
０％加水分解したＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２２
重量％であるケン化ＥＶＡ（商品名 メルセンＨ６２５
１、東ソー（株）製）９０重量部、脂環族飽和炭化水素
樹脂（商品名アルコンＭ−１１５、荒川化学工業（株）
製）１０重量％、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−
２，４−ベンジリデンソルビトール（商品名 ＥＣ−
２、吉富ファインケミカル（株）製）０．００５重量部
を実施例１と同様にして合わせ硝子を作製した後、物性
を測定した。結果を表８に示す。透明性は比較例１と同
等で改良効果が見られない。

【００３０】比較例３ ＶＡｃが２８重量％であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を２
０％加水分解したＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２２
重量％であるケン化ＥＶＡ（商品名 メルセンＨ６２５
１、東ソー（株）製）１００重量部、１，３−ｐ−メチ
ルベンジリデン−２，４−ベンジリデンソルビトール
（商品名 ＥＣ−２、吉富ファインケミカル（株）製）
０．５重量部を実施例１と同様にして合わせ硝子を作製
した後、物性を測定した。結果を表８に示す。透明性は
比較例１と同等で改良効果が見られない。

【００３１】比較例４ ＶＡｃが２８重量％であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を２
０％加水分解したＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２２
重量％であるケン化ＥＶＡ（商品名 メルセンＨ６２５
１、東ソー（株）製）７０重量部、脂環族飽和炭化水素
樹脂（商品名アルコンＭ−１１５、荒川化学工業（株）
製）３０重量部、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−
２，４−ベンジリデンソルビトール（商品名 ＥＣ−
２、吉富ファインケミカル（株）製）０．５重量部を実
施例１と同様にして合わせ硝子を作製した後、物性を測
定した。結果を表８に示す。透明性は比較例１と同等で
改良効果が見られない。

【００３２】比較例５ ＶＡｃが２８重量％であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を２
０％加水分解したＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２２
重量％であるケン化ＥＶＡ（商品名 メルセンＨ６２５
１、東ソー（株）製）９０重量部、脂環族飽和炭化水素
樹脂（商品名アルコンＭ−１１５、荒川化学工業（株）
製）１０重量部、ジベンジリデンソルビトール、トリベ
ンジリデンソルビトール（商品名 ＥＣ−１−５５、吉
富ファインケミカル（株）製）０．５重量部を実施例１
と同様にして合わせ硝子を作製した後、物性を測定し
た。結果を表８に示す。透明性は比較例１と同等で改良
効果が見られない。

【００３３】比較例６ ＶＡｃが２８重量％であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を２
０％加水分解したＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２２
重量％であるケン化ＥＶＡ（商品名 メルセンＨ６２５
１、東ソー（株）製）９０重量部、脂環族飽和炭化水素
樹脂（商品名アルコンＭ−１１５、荒川化学工業（株）
製）１０重量部、１・３，２・４−ジ−ｐ−メチルベン
ジリデンソルビトール（商品名 ゲルオールＭＤ、新日
本理化（株）製）０．５重量部を実施例１と同様にして
合わせ硝子を作製した後、物性を測定した。結果を表８
に示す。透明性は比較例１と同等で改良効果が見られな
い。

【００３４】比較例７ ＶＡｃが２８重量％であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を２
０％加水分解したＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２２
重量％であるケン化ＥＶＡ（商品名 メルセンＨ６２５
１、東ソー（株）製）９０重量部、脂環族飽和炭化水素
樹脂（商品名アルコンＭ−１１５、荒川化学工業（株）
製）１０重量部、リン酸２，２−メチレンビス（４，６
−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ナトリウム（商品名 アデ
カスタブＮＡ−１１、旭電化（株）製）０．５重量部を
実施例１と同様にして合わせ硝子を作製した後、物性を
測定した。結果を表８に示す。透明性は比較例１と同等
で改良効果が見られない。

【００３５】実施例２ ＭＦＲ４ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２６重量％であるＥＶ
Ａ（商品名 ウルトラセン６３４、東ソー（株）製）９
０重量部、脂環族飽和炭化水素樹脂（商品名アルコンＭ
−１１５、荒川化学工業（株）製）１０重量部、１，１
−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）−３，５−トリメチルシ
クロヘキサン １重量部、β−（３，４エポキシシクロ
ヘキシル）エチルトリメトキシシラン ０．５重量部、
１，３−ｐ−メチルベンジリデン−２，４−ベンジリデ
ンソルビトール（商品名 ＥＣ−２、吉富ファインケミ
カル（株）製）０．５重量部を実施例１と同様にして合
わせ硝子を作製した後、物性を測定した。結果を表８に
示す。

【００３６】比較例８ ＭＦＲ４ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２６重量％であるＥＶ
Ａ（商品名 ウルトラセン６３４、東ソー（株）製）９
０重量部、脂環族飽和炭化水素樹脂（商品名アルコンＭ
−１１５、荒川化学工業（株）製）１０重量部、β−
（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシ
シラン ０．５重量部、１，１−ジ（ｔ−ブチルペルオ
キシ）−３，５−トリメチルシクロヘキサン １重量部
を実施例１と同様にして合わせ硝子を作製した後、物性
を測定した。結果を表８に示す。

【００３７】実施例３ ＶＡｃが２８重量％であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を２
０％加水分解したＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２２
重量％であるケン化ＥＶＡ（商品名 メルセンＨ６２５
１、東ソー（株）製）８０重量部、脂環族飽和炭化水素
樹脂（商品名アルコンＭ−１１５、荒川化学工業（株）
製）１０重量部、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−
２，４−ベンジリデンソルビトール（商品名 ＥＣ−
２、吉富ファインケミカル（株）製）０．５重量部、酸
変性物（商品名 モディパーＡ−６６００、日本油脂
（株）製）１０重量部、β−（３，４−エポキシシクロ
ヘキシル）エチルトリメトキシシラン ０．５重量部を
実施例１と同様にして合わせ硝子を作製した後、物性を
測定した。結果を表８に示す。

【００３８】実施例４ ＶＡｃが２８重量％であるＥＶＡの酢酸ビニル単位を２
０％加水分解したＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ、ＶＡｃ２２
重量％であるケン化ＥＶＡ（商品名 メルセンＨ６２５
１、東ソー（株）製）８０重量部、脂環族飽和炭化水素
樹脂（商品名アルコンＭ−１１５、荒川化学工業（株）
製）１０重量部、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−
２，４−ベンジリデンソルビトール（商品名 ＥＣ−
２、吉富ファインケミカル（株）製）０．５重量部、酸
変性物（商品名 モディパーＡＴ−１１５２０、日本油
脂（株）製）１０重量部、β−（３，４−エポキシシク
ロヘキシル）エチルトリメトキシシラン ０．５重量部
を実施例１と同様にして合わせ硝子を作製した後、物性
を測定した。結果を表８に示す。

【００３９】

【表７】

【表８】

【発明の効果】以上示したように、本発明における接着
剤組成物は、合わせ硝子に要求される接着性、耐水性、
耐貫通性の性能を損なうことなく、透明性を向上させる
ことが可能である。

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ｉ）ＪＩＳ Ｋ６９２４−１に準拠した
   酢酸ビニル含有率（ＶＡｃ）１５〜５０重量％、ＪＩＳ
   Ｋ６９２４−１に準拠したメルトマスフローレイト
   （ＭＦＲ）０．５〜５０ｇ／１０ｍｉｎのエチレン−酢
   酸ビニル共重合体および／またはＪＩＳ Ｋ６９２４−
   １に準拠した酢酸ビニル含有率（ＶＡｃ）２０〜５０重
   量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体の酢酸ビニル
   単位を１０〜５０％加水分解したエチレン−酢酸ビニル
   共重合体のケン化物７５〜９８重量％、（ＩＩ）粘着付
   与剤２〜２５重量％、（ＩＩＩ）（Ｉ）および（ＩＩ）
   からなる組成物１００重量部に対し、下記式（１）で示
   される化合物の内少なくとも一種以上の化合物を０．０
   １〜５重量部配合してなることを特徴とする合わせ硝子
   用接着剤組成物。 【化１】 （式中、ＲがＨのときはＲ’が炭素数１〜３のアルキル
   基またはクロル基であり、Ｒ’がＨのときはＲが炭素数
   １〜３のアルキル基またはクロル基を示す。）
2. 【請求項２】（Ｉ）および（ＩＩ）からなる組成物１０
   ０重量部に対し、さらに酸変性エチレン系共重合体およ
   び／または酸変性ケン化エチレン−酢酸ビニル共重合体
   を２〜１００重量部配合することを特徴とする請求項１
   に記載の合わせ硝子用接着剤組成物。
3. 【請求項３】（Ｉ）および（ＩＩ）からなる組成物１０
   ０重量部に対し、さらにアミノシラン化合物またはエポ
   キシシラン化合物を０．０２〜１．０重量部配合するこ
   とを特徴とする請求項１または２に記載の合わせ硝子用
   接着剤組成物。
4. 【請求項４】（Ｉ）および（ＩＩ）からなる組成物１０
   ０重量部に対し、さらに１分間の半減期を得る温度が１
   ００〜１８０℃である有機過酸化物を０．１〜５重量部
   配合することを特徴とする請求項１〜３に記載の合わせ
   硝子用接着剤組成物。
5. 【請求項５】粘着付与剤が、水素化または部分水素化し
   た石油炭化水素樹脂であることを特徴とする請求項１〜
   ４に記載の合わせ硝子用接着剤組成物。
6. 【請求項６】請求項１〜５に記載の合わせ硝子用接着剤
   組成物を中間膜とし、その両側に硝子を貼り合わせてな
   ることを特徴とする合わせ硝子。