JP2003267725A - アンモニアの製造方法及びその装置並びにこれにより製造したアンモニアを用いる排煙脱硝方法 - Google Patents
アンモニアの製造方法及びその装置並びにこれにより製造したアンモニアを用いる排煙脱硝方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 ルテニウム系触媒が充填されているアンモニ
ア合成反応器において、触媒の被毒を防止し、これによ
ってルテニウム系触媒の充填量を抑えることができて、
経済性が非常に高い、アンモニアの製造方法、及びアン
モニアの製造装置、並びにこれより製造したアンモニア
を用いる排煙脱硝方法を提供する。 【解決手段】 アンモニアの製造方法は、空気分離で得
た窒素ガスと、水の電解法により発生した水素ガスとを
混合し、混合ガスを、酸化触媒を充填した微量酸素除去
用酸化反応器５に導入して、混合ガス中の微量酸素を許
容値まで低減した後、混合ガスを、吸着剤を充填した微
量水分除去用吸着器６Ａ，６Ｂに導入して、混合ガス中
の微量水分を許容値まで低減する精製処理を実施する。
精製された窒素ガス及び水素ガスの混合ガスを反応温度
まで加熱した後、ルテニウム系触媒を充填したアンモニ
ア合成反応器８に導入する。
ア合成反応器において、触媒の被毒を防止し、これによ
ってルテニウム系触媒の充填量を抑えることができて、
経済性が非常に高い、アンモニアの製造方法、及びアン
モニアの製造装置、並びにこれより製造したアンモニア
を用いる排煙脱硝方法を提供する。 【解決手段】 アンモニアの製造方法は、空気分離で得
た窒素ガスと、水の電解法により発生した水素ガスとを
混合し、混合ガスを、酸化触媒を充填した微量酸素除去
用酸化反応器５に導入して、混合ガス中の微量酸素を許
容値まで低減した後、混合ガスを、吸着剤を充填した微
量水分除去用吸着器６Ａ，６Ｂに導入して、混合ガス中
の微量水分を許容値まで低減する精製処理を実施する。
精製された窒素ガス及び水素ガスの混合ガスを反応温度
まで加熱した後、ルテニウム系触媒を充填したアンモニ
ア合成反応器８に導入する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、窒素と水素からア
ンモニアを合成するアンモニアの製造方法、及びアンモ
ニアの製造装置、並びにこれにより製造したアンモニア
を用いる排煙脱硝方法に関するものである。
ンモニアを合成するアンモニアの製造方法、及びアンモ
ニアの製造装置、並びにこれにより製造したアンモニア
を用いる排煙脱硝方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、工業プロセスにおいてアンモニア
合成用の触媒としては、鉄系触媒を用い、例えば反応温
度４００〜５００℃、反応圧力１５０〜３００ｋｇ／ｃ
ｍ２Ｇという高温・高圧下で水素と窒素からアンモニア
を合成していた。
合成用の触媒としては、鉄系触媒を用い、例えば反応温
度４００〜５００℃、反応圧力１５０〜３００ｋｇ／ｃ
ｍ２Ｇという高温・高圧下で水素と窒素からアンモニア
を合成していた。
【０００３】しかし、近年、アンモニアの合成反応にル
テニウム系触媒を用いることにより、例えば反応温度２
００〜４００℃（４７３〜６７３Ｋ）、反応圧力常圧〜
１０ｋｇ／ｃｍ２Ｇ（１．１ＭＰａ）という低温・低圧
下においてアンモニアを合成することが可能となり、脱
硝装置の還元剤等にアンモニアを使用する場所におい
て、発生させた水素と窒素よりアンモニアを合成するこ
とができるようになってきている（例えば特公昭５４−
３７５９２号公報及び特公昭５９−１６８１６号公報参
照）。
テニウム系触媒を用いることにより、例えば反応温度２
００〜４００℃（４７３〜６７３Ｋ）、反応圧力常圧〜
１０ｋｇ／ｃｍ２Ｇ（１．１ＭＰａ）という低温・低圧
下においてアンモニアを合成することが可能となり、脱
硝装置の還元剤等にアンモニアを使用する場所におい
て、発生させた水素と窒素よりアンモニアを合成するこ
とができるようになってきている（例えば特公昭５４−
３７５９２号公報及び特公昭５９−１６８１６号公報参
照）。
【０００４】本発明者らは、先に、水の電解またはメタ
ノールの改質反応より得られた水素と、空気分離により
得られた窒素とによってオンサイトすなわち現場でアン
モニアを合成し、そのアンモニアを用いた脱硝方法を提
案した（特許第２９９２６６６号公報参照）。
ノールの改質反応より得られた水素と、空気分離により
得られた窒素とによってオンサイトすなわち現場でアン
モニアを合成し、そのアンモニアを用いた脱硝方法を提
案した（特許第２９９２６６６号公報参照）。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、アンモ
ニアの合成反応に用いるルテニウム系触媒は、水、一酸
化炭素、酸素により被毒されるため、アンモニア合成反
応器での触媒の充填量を過剰にする必要があり、不経済
であるという問題があった。
ニアの合成反応に用いるルテニウム系触媒は、水、一酸
化炭素、酸素により被毒されるため、アンモニア合成反
応器での触媒の充填量を過剰にする必要があり、不経済
であるという問題があった。
【０００６】本発明の目的は、ルテニウム系触媒が充填
されているアンモニア合成反応器の上流側で水素ガスと
窒素ガスを混合した後、混合ガスを精製処理をすること
により、アンモニア合成反応器での触媒の被毒を防止
し、これによってルテニウム系触媒であっても、アンモ
ニア合成反応器での触媒の充填量を抑えることができ
て、経済性が非常に高い、アンモニアの製造方法、及び
アンモニアの製造装置、並びにこれより製造したアンモ
ニアを用いる排煙脱硝方法を提供しようとすることにあ
る。
されているアンモニア合成反応器の上流側で水素ガスと
窒素ガスを混合した後、混合ガスを精製処理をすること
により、アンモニア合成反応器での触媒の被毒を防止
し、これによってルテニウム系触媒であっても、アンモ
ニア合成反応器での触媒の充填量を抑えることができ
て、経済性が非常に高い、アンモニアの製造方法、及び
アンモニアの製造装置、並びにこれより製造したアンモ
ニアを用いる排煙脱硝方法を提供しようとすることにあ
る。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに、本発明の請求項１記載の発明によるアンモニアの
製造方法は、空気分離で得た窒素ガスと、一酸化炭素が
発生しない水の電解法により発生した水素ガスとを混合
し、これら窒素ガス及び水素ガスの混合ガスを、酸化触
媒を充填した微量酸素除去用酸化反応器に導入して、混
合ガス中の微量酸素を許容値すなわちアンモニア合成反
応器に充填されたルテニウム系触媒を被毒しない程度の
含有値まで低減した後、混合ガスを、吸着剤を充填した
微量水分除去用吸着器に導入して、混合ガス中の微量水
分を許容値すなわちアンモニア合成反応器に充填された
ルテニウム系触媒を被毒しない程度の含有値まで低減す
る精製処理を実施し、精製された窒素ガス及び水素ガス
の混合ガスを反応温度まで加熱した後、ルテニウム系触
媒を充填したアンモニア合成反応器に導入して、窒素及
び水素の反応によりアンモニアを合成することを特徴と
している。
めに、本発明の請求項１記載の発明によるアンモニアの
製造方法は、空気分離で得た窒素ガスと、一酸化炭素が
発生しない水の電解法により発生した水素ガスとを混合
し、これら窒素ガス及び水素ガスの混合ガスを、酸化触
媒を充填した微量酸素除去用酸化反応器に導入して、混
合ガス中の微量酸素を許容値すなわちアンモニア合成反
応器に充填されたルテニウム系触媒を被毒しない程度の
含有値まで低減した後、混合ガスを、吸着剤を充填した
微量水分除去用吸着器に導入して、混合ガス中の微量水
分を許容値すなわちアンモニア合成反応器に充填された
ルテニウム系触媒を被毒しない程度の含有値まで低減す
る精製処理を実施し、精製された窒素ガス及び水素ガス
の混合ガスを反応温度まで加熱した後、ルテニウム系触
媒を充填したアンモニア合成反応器に導入して、窒素及
び水素の反応によりアンモニアを合成することを特徴と
している。
【０００８】また、本発明の請求項２記載の発明による
アンモニアの製造装置は、空気分離による窒素発生装置
と、水電解による水素発生装置と、窒素発生装置から発
生した窒素ガス及び水素発生装置から発生した水素ガス
をアンモニア合成に必要な温度まで上昇させる加熱器
と、加熱された窒素及び水素の反応によりアンモニアを
合成するルテニウム系触媒充填アンモニア合成反応器と
を備えたアンモニアの製造装置において、アンモニア合
成反応器の上流側に、窒素発生装置からの窒素ガス及び
水素発生装置からの水素ガスを混合した混合ガスに含ま
れる微量酸素を除去する微量酸素除去用酸化反応器、及
び同混合ガスに含まれる微量水分を除去する微量水分除
去用吸着器よりなる精製装置が設置されていることを特
徴としている。
アンモニアの製造装置は、空気分離による窒素発生装置
と、水電解による水素発生装置と、窒素発生装置から発
生した窒素ガス及び水素発生装置から発生した水素ガス
をアンモニア合成に必要な温度まで上昇させる加熱器
と、加熱された窒素及び水素の反応によりアンモニアを
合成するルテニウム系触媒充填アンモニア合成反応器と
を備えたアンモニアの製造装置において、アンモニア合
成反応器の上流側に、窒素発生装置からの窒素ガス及び
水素発生装置からの水素ガスを混合した混合ガスに含ま
れる微量酸素を除去する微量酸素除去用酸化反応器、及
び同混合ガスに含まれる微量水分を除去する微量水分除
去用吸着器よりなる精製装置が設置されていることを特
徴としている。
【０００９】また、本発明の請求項３記載の発明による
アンモニアの製造装置は、上記請求項２のアンモニアの
製造装置において、アンモニア合成反応器の下流側に水
素分離器が設置され、アンモニア合成反応器から排出さ
れたアンモニア合成ガスに含まれる水素の一部が、該水
素分離器において分離され、分離された水素がアンモニ
ア合成反応器に循環されて、再使用されるようになされ
ていることを特徴としている。
アンモニアの製造装置は、上記請求項２のアンモニアの
製造装置において、アンモニア合成反応器の下流側に水
素分離器が設置され、アンモニア合成反応器から排出さ
れたアンモニア合成ガスに含まれる水素の一部が、該水
素分離器において分離され、分離された水素がアンモニ
ア合成反応器に循環されて、再使用されるようになされ
ていることを特徴としている。
【００１０】本発明の請求項４記載の発明によるアンモ
ニアの製造装置は、上記請求項２または３記載のアンモ
ニアの製造装置において、アンモニア合成反応器におい
て圧力１．１ＭＰａ以下、及び温度４７３〜６７３Ｋの
条件下で窒素と水素とを反応させて、アンモニアを合成
することを特徴としている。
ニアの製造装置は、上記請求項２または３記載のアンモ
ニアの製造装置において、アンモニア合成反応器におい
て圧力１．１ＭＰａ以下、及び温度４７３〜６７３Ｋの
条件下で窒素と水素とを反応させて、アンモニアを合成
することを特徴としている。
【００１１】本発明の請求項５記載の発明によるアンモ
ニアの製造装置は、上記請求項２〜４のうちのいずれか
一項記載のアンモニアの製造装置において、アンモニア
合成に用いる窒素と水素の比率をＮ２／Ｈ２≦１／３と
することを特徴としている。
ニアの製造装置は、上記請求項２〜４のうちのいずれか
一項記載のアンモニアの製造装置において、アンモニア
合成に用いる窒素と水素の比率をＮ２／Ｈ２≦１／３と
することを特徴としている。
【００１２】そして、本発明の請求項６記載の発明によ
る排煙脱硝方法は、上記請求項２〜５のうちのいずれか
一項記載のアンモニアの製造装置をオンサイトすなわち
現場で用い、製造されたアンモニアを、排煙に含まれる
窒素酸化物（ＮＯｘ）の還元剤として使用することを特
徴としている。
る排煙脱硝方法は、上記請求項２〜５のうちのいずれか
一項記載のアンモニアの製造装置をオンサイトすなわち
現場で用い、製造されたアンモニアを、排煙に含まれる
窒素酸化物（ＮＯｘ）の還元剤として使用することを特
徴としている。
【００１３】
【発明の実施の形態】つぎに、本発明の実施の形態を、
図面を参照して説明する。
図面を参照して説明する。
【００１４】実施例１
図１に示す実施例１のフローシートにおいては、アンモ
ニア合成に必要な窒素は、例えばＰＳＡ（圧力変動吸
着）法を用いた空気分離装置(1) に、空気供給管(21)に
よって供給した空気より発生させる。この場合、窒素の
純度は９９．９９〜９９．９％であり、窒素ガスには１
００〜１０００ｐｐｍの微量酸素が含まれている。この
空気分離装置(1) により発生した窒素ガスは、ついで流
送管(23)により圧縮機(3) に送り、そこで、アンモニア
合成の反応圧力（１．０ＭＰａ）まで圧縮する。
ニア合成に必要な窒素は、例えばＰＳＡ（圧力変動吸
着）法を用いた空気分離装置(1) に、空気供給管(21)に
よって供給した空気より発生させる。この場合、窒素の
純度は９９．９９〜９９．９％であり、窒素ガスには１
００〜１０００ｐｐｍの微量酸素が含まれている。この
空気分離装置(1) により発生した窒素ガスは、ついで流
送管(23)により圧縮機(3) に送り、そこで、アンモニア
合成の反応圧力（１．０ＭＰａ）まで圧縮する。
【００１５】一方、アンモニア合成に必要な水素は、水
電解による水素発生装置(2) を用いて、該装置(2) に純
水供給管(22)によって供給した純水と、電力とにより発
生させる。この場合、水素の純度はドライガスで９９．
９９〜９９．９９５％であり、一酸化炭素は発生しない
が、水素ガス中には、５０〜１００ｐｐｍの微量酸素
と、１０００ｐｐｍ（露点約−２０℃）〜９０００ｐｐ
ｍ（露点約５℃）の微量水蒸気が含まれている。
電解による水素発生装置(2) を用いて、該装置(2) に純
水供給管(22)によって供給した純水と、電力とにより発
生させる。この場合、水素の純度はドライガスで９９．
９９〜９９．９９５％であり、一酸化炭素は発生しない
が、水素ガス中には、５０〜１００ｐｐｍの微量酸素
と、１０００ｐｐｍ（露点約−２０℃）〜９０００ｐｐ
ｍ（露点約５℃）の微量水蒸気が含まれている。
【００１６】なお、水電解による水素発生装置(2) で水
素を発生させる場合、反応圧力（１．０ＭＰａ）で電解
を行ない、発生した水素を５℃まで冷却することによ
り、水素ガス中の微量水分を１０００ｐｐｍ以下まで低
減することができる。
素を発生させる場合、反応圧力（１．０ＭＰａ）で電解
を行ない、発生した水素を５℃まで冷却することによ
り、水素ガス中の微量水分を１０００ｐｐｍ以下まで低
減することができる。
【００１７】後述するアンモニア合成反応器(8) には、
ルテニウム系触媒が充填されており、このルテニウム系
触媒は、１ｐｐｍ以上の微量酸素、３０ｐｐｍ以上の微
量水分及び微量の一酸化炭素により被毒される。
ルテニウム系触媒が充填されており、このルテニウム系
触媒は、１ｐｐｍ以上の微量酸素、３０ｐｐｍ以上の微
量水分及び微量の一酸化炭素により被毒される。
【００１８】従って、空気分離装置(1) により発生した
窒素ガス、及び水電解による水素発生装置(2) で発生し
た水素ガスを、そのままルテニウム系触媒充填アンモニ
ア合成反応器(8) に導入すると、これらのガスに含まれ
る微量酸素及び微量水分によって触媒が被毒されること
になる。
窒素ガス、及び水電解による水素発生装置(2) で発生し
た水素ガスを、そのままルテニウム系触媒充填アンモニ
ア合成反応器(8) に導入すると、これらのガスに含まれ
る微量酸素及び微量水分によって触媒が被毒されること
になる。
【００１９】そこで、本発明では、これを防止するため
に、アンモニア合成反応器(8) の上流側で、窒素発生装
置(1) から発生した窒素ガス及び水素発生装置(2) から
発生した水素ガスを混合し、その混合ガスを、酸化触媒
を充填した微量酸素除去用酸化反応器（触媒筒）(5)
と、微量水分除去用吸着器（吸着筒）(6A)(6B)とを組み
合わせてなる精製装置(4) で精製することにより、微量
酸素と微量水分を許容値濃度すなわちアンモニア合成反
応器に充填されたルテニウム系触媒を被毒しない程度の
含有値以下とするものである。
に、アンモニア合成反応器(8) の上流側で、窒素発生装
置(1) から発生した窒素ガス及び水素発生装置(2) から
発生した水素ガスを混合し、その混合ガスを、酸化触媒
を充填した微量酸素除去用酸化反応器（触媒筒）(5)
と、微量水分除去用吸着器（吸着筒）(6A)(6B)とを組み
合わせてなる精製装置(4) で精製することにより、微量
酸素と微量水分を許容値濃度すなわちアンモニア合成反
応器に充填されたルテニウム系触媒を被毒しない程度の
含有値以下とするものである。
【００２０】まず、上記の圧縮機(3) によりアンモニア
合成の反応圧力まで昇圧された窒素ガスを、流送管(23)
によって合流管(25)に送るとともに、水電解による水素
発生装置(2) で発生した水素ガスを、流送管(24)により
合流管(25)に送り、合流管(25)において窒素ガスと水素
ガスを混合する。
合成の反応圧力まで昇圧された窒素ガスを、流送管(23)
によって合流管(25)に送るとともに、水電解による水素
発生装置(2) で発生した水素ガスを、流送管(24)により
合流管(25)に送り、合流管(25)において窒素ガスと水素
ガスを混合する。
【００２１】つぎに、窒素ガスと水素ガスの混合ガス
を、合流管(25)から酸化触媒を充填した微量酸素除去用
酸化反応器（触媒筒）(5) に導入して、窒素ガス中ある
いは水素ガス中に含まれている微量酸素を、混合ガス中
の水素と、下記式により酸化反応させる。
を、合流管(25)から酸化触媒を充填した微量酸素除去用
酸化反応器（触媒筒）(5) に導入して、窒素ガス中ある
いは水素ガス中に含まれている微量酸素を、混合ガス中
の水素と、下記式により酸化反応させる。
【００２２】２Ｈ２＋Ｏ２＝２Ｈ２Ｏ
この酸化反応により、混合ガス中の微量酸素が、ドライ
ガスで１ｐｐｍ以下まで低減する。なおこの場合、微量
酸素除去用酸化反応器（触媒筒）(5) に充填する酸化触
媒としては、パラジウム系触媒を用いるのが、望まし
い。なお、本実施例では、パラジウム系触媒として、
０．５％Ｐｄアルミナ触媒（日揮化学株式会社製、Ｋ０
２４０）を用いた。
ガスで１ｐｐｍ以下まで低減する。なおこの場合、微量
酸素除去用酸化反応器（触媒筒）(5) に充填する酸化触
媒としては、パラジウム系触媒を用いるのが、望まし
い。なお、本実施例では、パラジウム系触媒として、
０．５％Ｐｄアルミナ触媒（日揮化学株式会社製、Ｋ０
２４０）を用いた。
【００２３】つぎに、酸化反応器（触媒筒）(5) から流
送管(26)によって排出された混合ガス中には、酸化反応
により生じた微量水と、水素ガス中に含まれていた微量
水分とが含まれているが、これを除去するために、混合
ガスを流送管(26)及びこれより分岐した２つの分岐導入
管(27)(28)を経て、モレキュラーシーブのゼオライトよ
りなる吸着剤が充填された微量水分除去用吸着器（吸着
筒）(6A)または(6B)に導入する。
送管(26)によって排出された混合ガス中には、酸化反応
により生じた微量水と、水素ガス中に含まれていた微量
水分とが含まれているが、これを除去するために、混合
ガスを流送管(26)及びこれより分岐した２つの分岐導入
管(27)(28)を経て、モレキュラーシーブのゼオライトよ
りなる吸着剤が充填された微量水分除去用吸着器（吸着
筒）(6A)または(6B)に導入する。
【００２４】ここで、微量水分除去用吸着器（吸着筒）
(6A)(6B)は、一方の吸着器(6A)または(6B)で吸着工程
を、他方の吸着器(6B)または(6A)で吸着剤の加熱による
再生工程を行なうことができるように、２基設けられて
おり、いずれかの吸着器（吸着筒）(6A)(6B)によって、
常に吸着工程を実施し得るものとなされている。
(6A)(6B)は、一方の吸着器(6A)または(6B)で吸着工程
を、他方の吸着器(6B)または(6A)で吸着剤の加熱による
再生工程を行なうことができるように、２基設けられて
おり、いずれかの吸着器（吸着筒）(6A)(6B)によって、
常に吸着工程を実施し得るものとなされている。
【００２５】なお、各微量水分除去用吸着器（吸着筒）
(6A)(6B)の上下両端部に接続された導入管(27)(28)及び
排出管(29)(30)の中間部分には、開閉バルブがそれぞれ
介在されている。また、微量水分除去用吸着器（吸着
筒）(6A)(6B)は、３基以上設けられる場合もある。
(6A)(6B)の上下両端部に接続された導入管(27)(28)及び
排出管(29)(30)の中間部分には、開閉バルブがそれぞれ
介在されている。また、微量水分除去用吸着器（吸着
筒）(6A)(6B)は、３基以上設けられる場合もある。
【００２６】こうして、微量水分除去用吸着器（吸着
筒）(6A)または(6B)から排出管(29)または(30)によって
排出される混合ガス中の微量水分濃度を、１ｐｐｍ以下
（露点−８０℃以下）まで低減することができる。
筒）(6A)または(6B)から排出管(29)または(30)によって
排出される混合ガス中の微量水分濃度を、１ｐｐｍ以下
（露点−８０℃以下）まで低減することができる。
【００２７】つぎに、精製装置(4) から流出した精製混
合ガスを、流送管(31)によって加熱器(7) に流送する
が、流送管(31)の途上において、後述する水素分離器
(9) からの循環水素ガスを精製混合ガス中に補充して、
これら精製混合ガス及び循環水素ガスを加熱器(7) に一
緒に導入するのが、好ましい。
合ガスを、流送管(31)によって加熱器(7) に流送する
が、流送管(31)の途上において、後述する水素分離器
(9) からの循環水素ガスを精製混合ガス中に補充して、
これら精製混合ガス及び循環水素ガスを加熱器(7) に一
緒に導入するのが、好ましい。
【００２８】加熱器(7) では、これに接続された加熱媒
体導入管(36)より導入しかつ同排出管(37)より排出され
る加熱媒体によって混合ガスを加熱して、反応温度（５
７３Ｋ）まで昇温させ、ついで昇温後の混合ガスを流送
管(32)によってアンモニア合成反応器(8) に導入する。
このときの加熱媒体としては、例えば発電所のガスター
ビン等の熱機関からの排ガスやボイラーからの高温蒸気
を使用しても良い。
体導入管(36)より導入しかつ同排出管(37)より排出され
る加熱媒体によって混合ガスを加熱して、反応温度（５
７３Ｋ）まで昇温させ、ついで昇温後の混合ガスを流送
管(32)によってアンモニア合成反応器(8) に導入する。
このときの加熱媒体としては、例えば発電所のガスター
ビン等の熱機関からの排ガスやボイラーからの高温蒸気
を使用しても良い。
【００２９】アンモニア合成反応器(8) に導入時の混合
ガス中の水素と窒素の比は、アンモニア合成の量論比で
あるのが望ましい。
ガス中の水素と窒素の比は、アンモニア合成の量論比で
あるのが望ましい。
【００３０】すなわち、窒素／水素≦１／３（Ｎ２／Ｈ
２≦１／３）となるようにする。つまり、混合ガス中の
窒素と水素の比が、このような範囲となるように、前記
窒素発生装置(1) 及び水素発生装置(2) の出力を調整す
るものである。
２≦１／３）となるようにする。つまり、混合ガス中の
窒素と水素の比が、このような範囲となるように、前記
窒素発生装置(1) 及び水素発生装置(2) の出力を調整す
るものである。
【００３１】アンモニア合成反応器(8) にはルテニウム
系触媒充填されており、このルテニウム系触媒は、１ｐ
ｐｍ以上の微量酸素、３０ｐｐｍ以上の微量水分、及び
微量の一酸化炭素により被毒されるが、前述の精製装置
(4) で精製された窒素ガスと水素ガスの混合ガス中の微
量酸素及び微量水分は、ルテニウム系触媒を被毒しない
濃度にまでそれぞれ低減しており、従って、アンモニア
合成反応器(8) において、安定したアンモニア合成が可
能となるものである。なお、本実施例で使用したルテニ
ウム系触媒は、例えば本出願人が先に提案した特開２０
０１−３８２１０号公報に記載の製造方法により製造し
たものである。
系触媒充填されており、このルテニウム系触媒は、１ｐ
ｐｍ以上の微量酸素、３０ｐｐｍ以上の微量水分、及び
微量の一酸化炭素により被毒されるが、前述の精製装置
(4) で精製された窒素ガスと水素ガスの混合ガス中の微
量酸素及び微量水分は、ルテニウム系触媒を被毒しない
濃度にまでそれぞれ低減しており、従って、アンモニア
合成反応器(8) において、安定したアンモニア合成が可
能となるものである。なお、本実施例で使用したルテニ
ウム系触媒は、例えば本出願人が先に提案した特開２０
０１−３８２１０号公報に記載の製造方法により製造し
たものである。
【００３２】こうして、アンモニア合成反応器(8) 内で
は、例えば圧力１．０ＭＰａ、及び温度５７３Ｋの条件
下で、水素と窒素が反応してアンモニアが合成される。
は、例えば圧力１．０ＭＰａ、及び温度５７３Ｋの条件
下で、水素と窒素が反応してアンモニアが合成される。
【００３３】このアンモニア合成反応器(8) から排出管
(33)によって流出する反応ガス中のガス成分は、Ｎ
Ｈ３：１４％、Ｎ２：２１％、Ｈ２：６５％であった。
(33)によって流出する反応ガス中のガス成分は、Ｎ
Ｈ３：１４％、Ｎ２：２１％、Ｈ２：６５％であった。
【００３４】アンモニア合成反応器(8) の下流側には、
水素分離器(9) が設置されており、アンモニア合成反応
器(8) から排出されたアンモニア合成ガスを排出管(33)
から水素分離器(9) に導入し、そこで、膜分離により反
応ガス中の水素ガスのかなりの部分を分離除去する。水
素ガス分離後の反応ガスは、アンモニアと窒素の含有量
がかなり多いものとなっており、そのガス成分は、ＮＨ
３：３４％、Ｎ２：４５％、Ｈ２：２１％であった。
水素分離器(9) が設置されており、アンモニア合成反応
器(8) から排出されたアンモニア合成ガスを排出管(33)
から水素分離器(9) に導入し、そこで、膜分離により反
応ガス中の水素ガスのかなりの部分を分離除去する。水
素ガス分離後の反応ガスは、アンモニアと窒素の含有量
がかなり多いものとなっており、そのガス成分は、ＮＨ
３：３４％、Ｎ２：４５％、Ｈ２：２１％であった。
【００３５】なお、水素分離器(9) において使用する水
素分離膜としては、パラジウム膜や高分子膜が挙げられ
る。また水素分離器(9) においては、１次側（水素ガス
除去後の残留ガス側）の圧力が１．０ＭＰａ、２次側
（水素ガス排出側）の圧力が大気圧となるようにすると
良い。
素分離膜としては、パラジウム膜や高分子膜が挙げられ
る。また水素分離器(9) においては、１次側（水素ガス
除去後の残留ガス側）の圧力が１．０ＭＰａ、２次側
（水素ガス排出側）の圧力が大気圧となるようにすると
良い。
【００３６】そして、この水素分離器(9) から排出管(3
4)によって流出するアンモニアと窒素の含有量がかなり
多い反応ガスを、例えば発電所における排煙脱硝装置
（図示略）へと流送し、該排煙脱硝装置において、反応
ガス中のアンモニアを、排煙に含まれる窒素酸化物（Ｎ
Ｏｘ）の還元剤として使用して、火力発電所における排
煙に含まれる窒素酸化物（ＮＯｘ）の消去を行なうもの
である。
4)によって流出するアンモニアと窒素の含有量がかなり
多い反応ガスを、例えば発電所における排煙脱硝装置
（図示略）へと流送し、該排煙脱硝装置において、反応
ガス中のアンモニアを、排煙に含まれる窒素酸化物（Ｎ
Ｏｘ）の還元剤として使用して、火力発電所における排
煙に含まれる窒素酸化物（ＮＯｘ）の消去を行なうもの
である。
【００３７】この場合、本発明による排煙脱硝方法によ
れば、上記構成のアンモニアの製造装置を、オンサイト
すなわち現場で用い、該装置により製造されたアンモニ
アを還元剤として使用することにより、火力発電所など
から生じる排煙に含まれる窒素酸化物（ＮＯｘ）を効率
よく、かつ安定して消去することができる。
れば、上記構成のアンモニアの製造装置を、オンサイト
すなわち現場で用い、該装置により製造されたアンモニ
アを還元剤として使用することにより、火力発電所など
から生じる排煙に含まれる窒素酸化物（ＮＯｘ）を効率
よく、かつ安定して消去することができる。
【００３８】従って、本発明によるアンモニアの製造装
置は、特に火力発電所における排煙脱硝装置用のオンサ
イト型すなわち現場設置型アンモニアの製造装置として
最適なものである。
置は、特に火力発電所における排煙脱硝装置用のオンサ
イト型すなわち現場設置型アンモニアの製造装置として
最適なものである。
【００３９】一方、水素分離器(9) において分離された
水素ガスは、水素分離器(9) の下端部に接続された循環
管(35)によってアンモニア合成反応器(8) の方に循環さ
せて再使用するが、該水素ガスは、循環管(35)の途上に
介在された圧縮機(10)により１．０ＭＰａまで昇圧した
後、この昇圧水素ガスを、上記流送管(31)内を流送する
精製装置(4) からの精製混合ガスに補充する形で、流送
管(31)から加熱器(7)に導入して、再使用するものであ
る。
水素ガスは、水素分離器(9) の下端部に接続された循環
管(35)によってアンモニア合成反応器(8) の方に循環さ
せて再使用するが、該水素ガスは、循環管(35)の途上に
介在された圧縮機(10)により１．０ＭＰａまで昇圧した
後、この昇圧水素ガスを、上記流送管(31)内を流送する
精製装置(4) からの精製混合ガスに補充する形で、流送
管(31)から加熱器(7)に導入して、再使用するものであ
る。
【００４０】実施例２
図２に、実施例２のフローシートを示す。ここで、上記
実施例１の場合と異なる点は、水素分離器(9) に接続さ
れた循環管(35)の水素分離器(9) 側の途上に、真空ポン
プ(11)を介在させ、真空ポンプ(11)の吸引作用により水
素分離器(9) の２次側（水素ガス排出側）から反応ガス
中に含まれる水素ガスをより多く回収し、アンモニア製
造装置全体の効率を上げようとする点にある。
実施例１の場合と異なる点は、水素分離器(9) に接続さ
れた循環管(35)の水素分離器(9) 側の途上に、真空ポン
プ(11)を介在させ、真空ポンプ(11)の吸引作用により水
素分離器(9) の２次側（水素ガス排出側）から反応ガス
中に含まれる水素ガスをより多く回収し、アンモニア製
造装置全体の効率を上げようとする点にある。
【００４１】このような真空ポンプ(11)を、水素分離器
(9) の２次側（水素ガス排出側）に設置することによ
り、水素分離器(9) の１次側（水素ガス除去後の残留ガ
ス側）出口から排出される反応ガスのガス成分は、ＮＨ
３：４０％、Ｎ２：６０％となり、水素ガスがほとんど
含まれないものとなった。
(9) の２次側（水素ガス排出側）に設置することによ
り、水素分離器(9) の１次側（水素ガス除去後の残留ガ
ス側）出口から排出される反応ガスのガス成分は、ＮＨ
３：４０％、Ｎ２：６０％となり、水素ガスがほとんど
含まれないものとなった。
【００４２】なおこの時、水電解による水素発生装置
(2) の出力は、回収量の多い水素を考慮した出力に調整
するのが、望ましい。
(2) の出力は、回収量の多い水素を考慮した出力に調整
するのが、望ましい。
【００４３】この第２実施例のその他の点は上記第１実
施例の場合と同様であるので、図面において同一のもの
には同一の符号を付した。
施例の場合と同様であるので、図面において同一のもの
には同一の符号を付した。
【００４４】
【発明の効果】本発明の請求項１記載の発明によるアン
モニアの製造方法は、上述のように、空気分離で得た窒
素ガスと、一酸化炭素が発生しない水の電解法により発
生した水素ガスとを混合し、これら窒素ガス及び水素ガ
スの混合ガスを、酸化触媒を充填した微量酸素除去用酸
化反応器（触媒筒）に導入して、混合ガス中の微量酸素
を許容値まで低減した後、混合ガスを、吸着剤を充填し
た微量水分除去用吸着器（吸着筒）に導入して、混合ガ
ス中の微量水分を許容値まで低減する精製処理を実施
し、精製された窒素ガス及び水素ガスの混合ガスを反応
温度まで加熱した後、ルテニウム系触媒を充填したアン
モニア合成反応器に導入して、窒素及び水素の反応によ
りアンモニアを合成するもので、本発明の方法によれ
ば、アンモニア合成触媒の被毒の原因となる微量酸素と
微量水分をアンモニア合成反応器上流側で許容値すなわ
ちルテニウム系触媒を被毒しない程度の含有値まで低減
することができ、アンモニア合成反応器での触媒の被毒
を防止して、アンモニア合成を安定して行なうことがで
きるという効果を奏する。
モニアの製造方法は、上述のように、空気分離で得た窒
素ガスと、一酸化炭素が発生しない水の電解法により発
生した水素ガスとを混合し、これら窒素ガス及び水素ガ
スの混合ガスを、酸化触媒を充填した微量酸素除去用酸
化反応器（触媒筒）に導入して、混合ガス中の微量酸素
を許容値まで低減した後、混合ガスを、吸着剤を充填し
た微量水分除去用吸着器（吸着筒）に導入して、混合ガ
ス中の微量水分を許容値まで低減する精製処理を実施
し、精製された窒素ガス及び水素ガスの混合ガスを反応
温度まで加熱した後、ルテニウム系触媒を充填したアン
モニア合成反応器に導入して、窒素及び水素の反応によ
りアンモニアを合成するもので、本発明の方法によれ
ば、アンモニア合成触媒の被毒の原因となる微量酸素と
微量水分をアンモニア合成反応器上流側で許容値すなわ
ちルテニウム系触媒を被毒しない程度の含有値まで低減
することができ、アンモニア合成反応器での触媒の被毒
を防止して、アンモニア合成を安定して行なうことがで
きるという効果を奏する。
【００４５】また、本発明の請求項２記載の発明による
アンモニアの製造装置は、上述のように、空気分離によ
る窒素発生装置と、水電解による水素発生装置と、窒素
発生装置から発生した窒素ガス及び水素発生装置から発
生した水素ガスをアンモニア合成に必要な温度まで上昇
させる加熱器と、加熱された窒素ガス及び水素ガスの反
応によりアンモニアを合成するルテニウム系触媒充填ア
ンモニア合成反応器とを備えたアンモニアの製造装置に
おいて、アンモニア合成反応器の上流側に、窒素発生装
置からの窒素ガス及び水素発生装置からの水素を混合し
た混合ガスに含まれる微量酸素を除去する微量酸素除去
用酸化反応器、及び同混合ガスに含まれる微量水分を除
去する微量水分除去用吸着器よりなる精製装置が設置さ
れているもので、水電解による水素発生装置は負荷調整
が容易であるため、アンモニア供給量が急激に変化して
も、負荷追随性がきわめてよく、最適の水素発生装置と
なる。また水素発生装置に水電解による水素発生装置を
用いることにより、被毒の原因となる一酸化炭素を発生
させることもなく、水、電力及び空気によりアンモニア
の原料となる水素と窒素を発生させることができて、従
来法によるメタノール等の貯蔵が不要となるという効果
を奏する。
アンモニアの製造装置は、上述のように、空気分離によ
る窒素発生装置と、水電解による水素発生装置と、窒素
発生装置から発生した窒素ガス及び水素発生装置から発
生した水素ガスをアンモニア合成に必要な温度まで上昇
させる加熱器と、加熱された窒素ガス及び水素ガスの反
応によりアンモニアを合成するルテニウム系触媒充填ア
ンモニア合成反応器とを備えたアンモニアの製造装置に
おいて、アンモニア合成反応器の上流側に、窒素発生装
置からの窒素ガス及び水素発生装置からの水素を混合し
た混合ガスに含まれる微量酸素を除去する微量酸素除去
用酸化反応器、及び同混合ガスに含まれる微量水分を除
去する微量水分除去用吸着器よりなる精製装置が設置さ
れているもので、水電解による水素発生装置は負荷調整
が容易であるため、アンモニア供給量が急激に変化して
も、負荷追随性がきわめてよく、最適の水素発生装置と
なる。また水素発生装置に水電解による水素発生装置を
用いることにより、被毒の原因となる一酸化炭素を発生
させることもなく、水、電力及び空気によりアンモニア
の原料となる水素と窒素を発生させることができて、従
来法によるメタノール等の貯蔵が不要となるという効果
を奏する。
【００４６】さらに、本発明の請求項６記載の発明によ
る排煙脱硝方法は、上述のように、上記請求項２記載の
アンモニアの製造装置をオンサイトすなわち現場で用
い、製造されたアンモニアを、排煙に含まれる窒素酸化
物（ＮＯｘ）の還元剤として使用するもので、アンモニ
ア合成反応器の上流側でアンモニア合成触媒の被毒の原
因となる微量酸素と微量水分が大幅に低減されていて、
アンモニア合成反応器に充填されたルテニウム系触媒を
被毒することなく、アンモニアの合成反応を安定して行
なうことができ、このアンモニア合成反応器より発生す
るアンモニアを主成分とする合成ガスを、オンサイトで
排煙脱硝用の還元剤として安定に使用することができる
から、火力発電所などから生じる排煙に含まれる窒素酸
化物（ＮＯｘ）を効率よく、かつ安定して消去すること
ができるという効果を奏する。
る排煙脱硝方法は、上述のように、上記請求項２記載の
アンモニアの製造装置をオンサイトすなわち現場で用
い、製造されたアンモニアを、排煙に含まれる窒素酸化
物（ＮＯｘ）の還元剤として使用するもので、アンモニ
ア合成反応器の上流側でアンモニア合成触媒の被毒の原
因となる微量酸素と微量水分が大幅に低減されていて、
アンモニア合成反応器に充填されたルテニウム系触媒を
被毒することなく、アンモニアの合成反応を安定して行
なうことができ、このアンモニア合成反応器より発生す
るアンモニアを主成分とする合成ガスを、オンサイトで
排煙脱硝用の還元剤として安定に使用することができる
から、火力発電所などから生じる排煙に含まれる窒素酸
化物（ＮＯｘ）を効率よく、かつ安定して消去すること
ができるという効果を奏する。
【図１】本発明の第１実施例のフローシートである。
【図２】本発明の第２実施例のフローシートである。
(1) ：空気分離装置
(2) ：水電解による水素発生装置
(3) ：圧縮機
(4) ：精製装置
(5) ：微量酸素除去用酸化反応器（触媒筒）
(6A)：微量水分除去用吸着器（吸着筒）
(6B)：微量水分除去用吸着器（吸着筒）
(7) ：加熱器
(8) ：アンモニア合成反応器
(9) ：水素分離器
(10)：圧縮機
(11)：真空ポンプ
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
Ｆターム(参考） 4D002 AA12 BA06 CA01 DA07
4D052 AA02 CD00 DA00 HA03
Claims (6)
- 【請求項１】 空気分離で得た窒素ガスと、水の電解法
により発生した水素ガスとを混合し、これら窒素ガス及
び水素ガスの混合ガスを、酸化触媒を充填した微量酸素
除去用酸化反応器に導入して、混合ガス中の微量酸素を
許容値まで低減した後、混合ガスを、吸着剤を充填した
微量水分除去用吸着器に導入して、混合ガス中の微量水
分を許容値まで低減する精製処理を実施し、精製された
窒素ガス及び水素ガスの混合ガスを反応温度まで加熱し
た後、ルテニウム系触媒を充填したアンモニア合成反応
器に導入して、窒素及び水素の反応によりアンモニアを
合成することを特徴とする、アンモニアの製造方法。 - 【請求項２】 空気分離による窒素発生装置と、水電解
による水素発生装置と、窒素発生装置から発生した窒素
ガス及び水素発生装置から発生した水素ガスをアンモニ
ア合成に必要な温度まで上昇させる加熱器と、加熱され
た窒素及び水素の反応によりアンモニアを合成するルテ
ニウム系触媒充填アンモニア合成反応器とを備えたアン
モニアの製造装置において、アンモニア合成反応器の上
流側に、窒素発生装置からの窒素ガス及び水素発生装置
からの水素ガスを混合した混合ガスに含まれる微量酸素
を除去する微量酸素除去用酸化反応器、及び同混合ガス
に含まれる微量水分を除去する微量水分除去用吸着器よ
りなる精製装置が設置されていることを特徴とするアン
モニアの製造装置。 - 【請求項３】 アンモニア合成反応器の下流側に水素分
離器が設置され、アンモニア合成反応器から排出された
アンモニア合成ガスに含まれる水素の一部が、該水素分
離器において分離され、分離された水素がアンモニア合
成反応器に循環されて、再使用されるようになされてい
ることを特徴とする請求項２記載のアンモニアの製造装
置。 - 【請求項４】 アンモニア合成反応器において圧力１．
１ＭＰａ以下、及び温度４７３〜６７３Ｋの条件下で窒
素と水素とを反応させて、アンモニアを合成することを
特徴とする請求項２または３記載のアンモニアの製造装
置。 - 【請求項５】 アンモニア合成に用いる窒素と水素の比
率をＮ２／Ｈ２≦１／３とすることを特徴とする請求項
２〜４のうちのいずれか一項記載のアンモニアの製造装
置。 - 【請求項６】 請求項２〜５のうちのいずれか一項記載
のアンモニアの製造装置をオンサイトすなわち現場で用
い、製造されたアンモニアを、排煙に含まれる窒素酸化
物（ＮＯｘ）の還元剤として使用することを特徴とする
排煙脱硝方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002071527A JP4117417B2 (ja) | 2002-03-15 | 2002-03-15 | アンモニアの製造方法、及びその装置 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| JP2002071527A JP4117417B2 (ja) | 2002-03-15 | 2002-03-15 | アンモニアの製造方法、及びその装置 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003267725A true JP2003267725A (ja) | 2003-09-25 |
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ID=29201780
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| JP2002071527A Expired - Fee Related JP4117417B2 (ja) | 2002-03-15 | 2002-03-15 | アンモニアの製造方法、及びその装置 |
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- 2002-03-15 JP JP2002071527A patent/JP4117417B2/ja not_active Expired - Fee Related
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