JP2003197207A - 液体有機電極を含有するガルバニ電池の製法および得られた電池 - Google Patents

液体有機電極を含有するガルバニ電池の製法および得られた電池

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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】電解質を含有するハウジング成分の汚染が防止
され、かつハウジングハーフシェルが完全に封止され、
かつ漏出から保護された液体有機電解質を有するガルバ
ニ電池を製造するための方法。 【解決手段】 液体有機電解質と電極セパレータ装置と
からなるガルバニ電池において、電極セパレータ装置
は、少なくとも１個のリチウム挿入電極を有し、さらに
ポリマー中には活物質が微分散している。電解質は、４
個以下で非対称な炭化水素鎖を有する非環式炭酸塩、２
〜１５質量％を含む。この電極セパレータ装置を、まず
この電解質で含浸し、次にサイズに切断し、その後にハ
ウジングに挿入する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ポリマーマトリッ
クス中に不溶性であり、電気化学的に活性な材料が前記
ポリマー中に微分散している、少なくとも１種のリチウ
ムインターカレーション電極を備えた電極セパレータ装
置を含有する液体有機電解質を有するガルバニ電池の製
法および前記の方法により製造されたガルバニ電池に関
する。
【０００２】
【従来の技術】一般的には、電極は、はじめに所謂“ハ
ーフシェル（half-shell）”と称されるバッテリーハウ
ジングに挿入され、次に電解質が添加される。しかし、
０．５ｍｍ未満の厚さを有する著しく薄いエネルギー貯
蔵装置を使用する場合、例えば“スマートカード（smar
t cards）”を必要とする場合には、このような方法は
もはや適用できない。それというのも、汚れが、そのキ
ャップ上のシールおよびカバープレート付近で簡単に生
じてしまい、かつこのような薄いセルの場合には、ハウ
ジング中で電解質の漏出を抑制することができないから
である。このことは、電解質が浸透したペーストの使用
を妨げる。
【０００３】リチウム金属およびＭｎＯ２−をベースと
するカソードを使用する３−ボルト一次系（primary sy
stem）の場合には、電解質は一般的には、炭酸プロピレ
ン（ＰＣ）（場合によりジメトキシエタンのような粘度
希釈剤が添加される）中に溶解した過塩素酸リチウム
（ＬｉＣｌＯ４）であるか、またはトリフルオロメタン
スルホン酸リチウム（ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉ）である。例え
ば、国際特許明細書ＷＯ００／５７５０４には、その陽
極がＭｎＯ２、炭素のペースト混合物および電解質から
製造された薄層セルが開示されており、このペースト
は、フレーム中で製造されている。炭素陰極とＬｉＭｅ
Ｏ２−陽極（Ｍｅ＝Ｎｉ、ＣｏまたはＭｎ）を有する再
充電可能な４-ボルト系の場合には、ヘキサフルオロリ
ン酸リチウム、ＬｉＰＯ４Ｆ６、炭酸エチレン（Ｅ
Ｃ）、炭酸プロピレン（ＰＣ）、炭酸ジメチル（ＤＭ
Ｃ）、炭酸エチルメチル（ＥＭＣ）、炭酸ジエチル（Ｄ
ＥＣ）またはこれから誘導される炭酸塩から成る混合材
が使用される。ポリビニリデンジフルオロ−ヘキサフル
オロプロピレンおよび類似の混和材から製造されたフィ
ルムから成るポリマー電極の使用は、米国特許第５２９
６３１８号明細書に開示されている。
【０００４】
【特許文献１】ＷＯ ００／５７５０４
【特許文献２】米国特許第５２９６３１８号明細書
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明により生じる課
題は、特に電解質を含有するハウジング成分の汚染が防
止され、かつハウジングハーフシェル（half-shell）が
完全に封止され、かつ漏出から保護された液体有機電解
質を有するガルバニ電池を製造するための方法である。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、請求項１に記
載された特徴を有する冒頭に述べたタイプのガルバニ電
池により前記の課題を解決した。従属形式請求項は、こ
の方法およびこの方法により製造されたガルバニ電池の
有益な実施態様を述べている。
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明による方法の場合には、電
解質は、１個の酸素原子が二重結合により結合され、か
つ２個の酸素原子が単結合により結合されているが、こ
の単結合により結合されている酸素は他の元素または基
により飽和されていない中心炭素原子と、これらの単結
合により結合された酸素のそれぞれに結合した４個また
はそれ未満の炭素原子の長さを有する炭化水素鎖（これ
らの２本の鎖は、少なくとも１個、但し３個未満のＣＨ
２−基だけ異なっている）とを有する炭化水素−酸素化
合物（炭酸塩）２〜１５質量％を含有する。電極セパレ
ータ装置は、まずこの電解質で含浸し、次にサイズに切
断し、その後にハウジングに挿入される。
【０００８】対称軸が不足している非環式炭酸塩を有す
る本発明による有機電解質は、電極セパレータ装置への
迅速な浸透性および電極セパレータ装置からの緩慢な蒸
発により特に有利である。それというのも、この特殊な
電解質は、表面張力を減少し、ひいてはセル装置への電
解質の均一で迅速な浸透を可能にする非対称の極性溶剤
を含有するからである。さらに、電解質と電極−セパレ
ータ装置の間のファンデルワールス力により形成される
電解質の蒸気圧は、電解質−溶剤混合物の少なくとも１
種の構成成分の極性により、セル内で減少する。
【０００９】液体有機電解質で含浸する前に電極−セパ
レータ装置をコンダクタまたは対電極上に積層する場合
には、電極−セパレータ装置を巻取り、次に含浸しても
よい。
【００１０】炭酸塩は、有利には過塩素酸リチウム、炭
酸プロピルおよび炭酸エチルメチルを含有する電解質混
合物中の、炭酸エチルメチルまたは炭酸プロピルメチル
である。問題となるその他の導電性塩は、過塩素酸リチ
ウムのように水と接触する際に、予期された加水分解生
成物として塩酸を遊離しないという有利な特性により、
ビス（オキサレート）ホウ酸リチウムおよびトリフルオ
ロトリ（ペンタフルオロエチル）リン酸リチウムであ
る。炭酸プロピレン（ＰＶ）および炭酸エチレン（Ｅ
Ｃ）は、別の有利な電解質組成物である。
【００１１】本発明による方法が、厚さ０．５ｍｍ未満
であり、かつ５０ｍＡｈ未満の定格容量を有する平板状
電池の製造に使用される場合には、特に有益であろう。
【００１２】ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）および
ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）は、電極−セパレ
ータ装置を製造するためのポリマーとして選択するのが
適切である。使用できる溶剤は、例えば、ｎ−メチルピ
ロリドン−２−ピロリドンまたはアセトンである。多孔
質のセパレータ材料は、ポリオレフィン、有利にはポリ
プロピレンまたはポリエチレン、またはこれらの材料の
種々の組合せから製造される多層の積層板から成る。
【００１３】陰極を製造するために適切な材料は、金属
リチウムまたは黒鉛化炭素、場合により、変性炭素（有
利には記載されたクラスの材料を６５〜８５質量％含有
する）、ならびに適切な電圧レベルを有する混合酸化物
のインターカレーション化合物を含み、一方で陽極は、
場合によりリンまたはリチウムをインターカレーション
リチウム材料として含有していてもよい鉄−酸素または
マンガン−酸素化合物を含有していてもよい。
【００１４】陰極箔を製造するために使用されるペース
ト混合物は、前記のクラスの材料５５質量％〜９５質量
％、有利には６５質量％〜８５質量％を含有する。陽極
を製造するためのペースト混合物は、陽極材料６５質量
％〜９８質量％、有利には６５質量％〜９５質量％を含
有する。本発明によるペースト混合物は、溶剤５０質量
〜７５質量％、有利には５５質量％〜６５質量％を含有
する。陽極箔のＰＶＤＦ／ＨＦＰ−比は、最大９９．５
〜最小０．５の範囲、有利には最大８０〜最小２０の範
囲である。これらのＰＶＤＦ／ＨＦＰ−分子量比は、
３．２〜２．８、有利には２．３〜２．５の範囲であ
る。
【００１５】陰極箔のＰＶＤＦ／ＨＦＰ−比は、９９．
５〜０．５、有利には８５〜１５の範囲である。これら
のＰＶＤＦ／ＨＦＰ−分子量比は、３．２〜２．８、有
利には２．３〜２．５の範囲である。
【００１６】ペーストは、一次混合物の粘度が１パスカ
ル・秒（Ｐａ・ｓ）〜１０パスカル・秒（Ｐａ・ｓ）、
有利には３パスカル・秒〜６パスカル・秒であるように
製造される。
【００１７】ガルバニ電池を製造するために、それらの
電極を始めに直接にコンダクタまたはセパレータ上に直
接に散布させるか、またはキャリア箔上に塗布し、引き
続き２工程法で熱積層する。セル装置の別の工程は、こ
れらの電極−セパレータ装置をコンダクタに熱積層する
かまたはこれらの電極−コンダクタ装置をセパレータに
熱積層することを含む。
【００１８】
【実施例】例：ペースト状材料（ペースト）を、アセト
ン中、３６０℃で熱活性しておいたブラウン鉱（電解質
ＭｎＯ２）７７質量％、グラファイト（Timrex KS 6）
６質量％、導電性カーボンブラック（Erachem Super
P）２質量％、ポリビニリデンフルオリド−ヘキサフル
オロプロピレン（Elf Atochem Kynar Flex 2801）７質
量％および炭酸プロピレン（Merck）８質量％を完全に
混合することにより製造し、かつ得られたペーストをポ
リオレフィン（Calgard 2500 polypropylene）セパレー
タ上に散布した。溶剤を蒸発させ、かつ得られたストリ
ップを１１０℃で４８時間真空乾燥させ、炭酸プロピレ
ン８７体積％：炭酸エチレン１３体積％中の０．９６Ｍ
ＬｉＣｌＯ４の組成物を有するオルガノリチウム電解
質で含浸した。電極セパレータ装置を１．６ｃｍ×２．
３ｃｍの大きさの抜板に打ち抜き、銅箔ハウジングに挿
入した。前記ハウジングのカバー側は、この上に予めリ
チウムをプレスしておき、かつカップ側は、グラファイ
トベースの導電性エンハンサーで被覆しておき、かつカ
ップとカバープレートは、銅と銅が接触する場所に絶縁
フィルムを使用して超音波溶接した。
【００１９】比較を目的とする例：炭酸エチルメチルの
代わりに、炭酸ジメチルおよび炭酸ジエチルを上記の例
の電解質に添加した。より長い浸透時間、不完全な浸透
および迅速な蒸発が両方のケースで観察され、このこと
は、元の白色ストリップが黒くなり、かつその逆に白く
着色されたことにより示された。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ペーター ビルケ ドイツ連邦共和国 エルヴァンゲン バー ンホフシュトラーセ ８ (72)発明者 コンラート ホル ドイツ連邦共和国 アーレン−デヴァンゲ ン シュピッツァッケルリング 23 (72)発明者 ハインライヒ シュテルツィヒ ドイツ連邦共和国 ローゼンベルク ブー ヘンシュトラーセ 18 (72)発明者 デヤン イリック ドイツ連邦共和国 エルヴァンゲン ウー ラントシュトラーセ ８ Ｆターム(参考） 5H024 BB04 BB08 BB10 BB17 CC03 DD09 DD14 FF14 FF18 FF20 HH01 HH04 HH13 5H029 AJ15 AK02 AK03 AK18 AL07 AL12 AL18 AM03 AM05 AM07 BJ03 BJ12 CJ04 CJ23 HJ01 HJ04 HJ19 5H050 AA20 BA06 BA17 CA05 CA07 CA08 CA09 CA29 CB07 CB08 CB12 CB29 DA02 DA03 DA19 FA02 GA04 GA08 GA13 GA23 HA01 HA04 HA19

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 液体有機電解質と電極セパレータ装置と
    を有するガルバニ電池を製造するにあたり、前記電極セ
    パレータ装置は、少なくとも１個のリチウムインターカ
    レーション電極を有し、そのポリマーマトリックス中に
    不溶性であり、電気化学的に活性な材料は、前記ポリマ
    ー中に微分散しており、前記の電解質は、１個の酸素原
    子が二重結合により結合され、かつ２個の酸素原子が単
    結合により結合されているが、この単結合により結合さ
    れている酸素は他の元素または基により飽和されていな
    い中心炭素原子と、これらの単結合により結合された酸
    素のそれぞれに結合した４個またはそれ未満の炭素原子
    の長さを有する炭化水素鎖（これらの２本の鎖は、少な
    くとも１個、但し３個未満のＣＨ２−基だけ異なってい
    る）とを有する炭化水素−酸素化合物（炭酸塩）２〜１
    ５質量％を有し、この電極セパレータ装置を、まずこの
    電解質で含浸し、次にサイズに切断し、その後にハウジ
    ングに挿入するガルバニ電池の製法。
  2. 【請求項２】 電極セパレータ装置を、液体有機電解質
    で含浸する前にコンダクタおよび／または対電極上に積
    層する、請求項１に記載の方法。
  3. 【請求項３】 電極セパレータ装置を巻取り、次に含浸
    する、請求項１または２に記載の方法。
  4. 【請求項４】 炭酸塩は、炭酸エチルメチルまたは炭酸
    プロピルメチルである、請求項１から３までのいずれか
    １項に記載の方法。
  5. 【請求項５】 電解質は、少なくとも１種の導電性の塩
    である過塩素酸リチウム、ビス（オキサレート）ホウ酸
    リチウムまたはトリフルオロトリ（ペンタフルオロエチ
    ル）リン酸リチウム、有利には環式炭酸塩のうちの少な
    くとも１種である炭酸プロピレンまたは炭酸エチレンを
    含有する、請求項１から４までのいずれか１項に記載の
    方法。
  6. 【請求項６】 電解質は、炭酸エチルメチルを含有す
    る、請求項５に記載の方法。
  7. 【請求項７】 請求項１から６までのいずれか１項の記
    載の方法により得ることができるガルバニ電池。
  8. 【請求項８】 ガルバニ電池の厚さは、０．５ｍｍ未満
    であり、かつセル容量は、５０ｍＡｈ未満である、請求
    項７に記載のガルバニ電池。
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