JP2003193021A - 高熱伝導接着フィルム - Google Patents
高熱伝導接着フィルムInfo
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- JP2003193021A JP2003193021A JP2001397034A JP2001397034A JP2003193021A JP 2003193021 A JP2003193021 A JP 2003193021A JP 2001397034 A JP2001397034 A JP 2001397034A JP 2001397034 A JP2001397034 A JP 2001397034A JP 2003193021 A JP2003193021 A JP 2003193021A
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Abstract
動性の低下や、フィルムの強度、熱応力の緩和の作用、
耐熱性や耐湿性の低下などがなく、半導体用途に好適な
接着フィルムを提供する。 【解決手段】 160℃での溶融粘度が10Pa・s以
上10000Pa・s以下の接着性樹脂及び熱伝導率が
30W/mK以上の高熱伝導フィラーを含有し、高熱伝
導フィラーの含有率が30〜80体積%である接着剤組
成物を、フィルム状に成形したものであり、フィルムの
膜厚方向の熱伝導率が5W/mK以上である高熱伝導接
着フィルム。
Description
性、信頼性に優れる接着フィルムに関する。
ルプリント配線板等で用いられており、アクリロニトリ
ルブタジエンゴムを主成分とする系が多く用いられてい
る。
上させたものとしては、特開昭60−243180号公
報に示されるアクリル系樹脂、エポキシ樹脂、ポリイソ
シアネート及び無機フィラーを含む接着剤があり、また
特開昭61−138680号公報に示されるアクリル系
樹脂、エポキシ樹脂、分子中にウレタン結合を有する両
末端が第1級アミン化合物及び無機フィラーを含む接着
剤がある。
は、熱伝導性に優れるフィラー等を含んでおらず、ま
た、樹脂の熱伝導率はいずれも低いため、熱伝導率が低
かった。上記の接着フィルムに熱伝導性に優れるフィラ
ー等加えたものは、熱伝導率が高くなると考えられる
が、流動性の低下やフィルムの強度、熱応力の緩和の作
用、耐熱性や耐湿性の低下などの課題があり、多量に加
えることができないため、熱伝導率の向上にも制限があ
った。
a・s以上10000Pa・s以下の樹脂を使用し、そ
の樹脂中に30〜80体積%の熱伝導性に優れるフィラ
ーを加えることにより、極めて高い熱伝導率を示すにも
関わらず、従来の課題であった、流動性の低下や、フィ
ルムの強度、熱応力の緩和の作用、耐熱性や耐湿性の低
下などがない、接着フィルムを提供することを目的とす
る。
(1)〜(6)の事項に関する。 (1)160℃での溶融粘度が10Pa・s以上100
00Pa・s以下の接着性樹脂及び熱伝導率が30W/
mK以上の高熱伝導フィラーを含有し、高熱伝導フィラ
ーの含有率が30〜80体積%である接着剤組成物を、
フィルム状に成形したものであり、フィルムの膜厚方向
の熱伝導率が5W/mK以上であることを特徴とする高
熱伝導接着フィルム。 (2) 高熱伝導フィラーが金、銀、銅、アルミニウム
及びニッケルからなる群から選ばれる金属又はその合
金、窒化アルミニウム、窒化ほう素、窒化けい素、ダイ
ヤモンド、グラファイトあるいはこれらの2種以上の混
合物を含むことを特徴とする(1)記載の高熱伝導接着
フィルム。 (3)動的粘弾性測定装置を用いて測定した場合の接着
性樹脂の硬化物の貯蔵弾性率が25℃で20〜2000
MPaであり、260℃で3〜50MPaである(1)
又は(2)に記載の高熱伝導接着フィルム。 (4)接着性樹脂がエポキシ樹脂及びその硬化剤を合計
量で100重量部、官能基を含む重量平均分子量が1万
以上である高分子量成分10〜500重量部を必須成分
として含むことを特徴とする(1)〜(3)いずれかに
記載の高熱伝導接着フィルム。 (5)高分子量成分が、重量平均分子量が10万以上で
あり、ガラス転移温度が−50℃以上0℃以下である
(4)記載の高熱伝導接着フィルム。 (6)高分子量成分が架橋性官能基単位を0.5〜6.
0重量%を含むエポキシ基含有アクリル共重合体である
ことを特徴とする(4)又は(5)に記載の高熱伝導接
着フィルム。
伝導率が30W/mK以上の高熱伝導フィラーとして
は、熱伝導率が30W/mK以上であれば、特に制限は
ないが、例えば、金、銀、銅、アルミニウム及びニッケ
ルからなる群から選ばれる金属又はその合金、窒化アル
ミニウム、窒化ほう素、窒化けい素、ダイヤモンド、グ
ラファイトあるいはこれらの2種以上の混合物等が挙げ
られる。金、銀、銅、アルミニウム及びニッケルからな
る群から選ばれる金属の合金としては、例えば、Al−
Cu合金(JIS 2219、JIS 2020等)、
Au−Ni合金、Ag−Cu合金、Ag−Au合金等が
挙げられる。
mK以上であることが好ましく、100W/mK以上で
あることがより好ましく、200W/mK以上であるこ
とが更に好ましい。なお、高熱伝導フィラーの熱伝導率
の上限は特に限定はされないが、通常、1100W/m
K以下である。高熱伝導フィラーの形状は、球状、扁平
粒状、樹枝状等、特に制限はなく、通常、球状、扁平粒
状が好ましい。また、高熱伝導フィラーの平均粒径は、
0.1〜10μmであることが好ましく、接着剤組成物
のフィルムをフィルム厚20μm以下の薄型フィルムと
する場合は、0.5〜5μmとすることが好ましい。
扱性の向上、溶融粘度の調整、チクソトロピック性の付
与などを目的として、各種フィラーを配合してもよく、
これらは熱伝導率が30W/mK以上である必要はな
い。このようなフィラーとしては、水酸化アルミニウ
ム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネ
シウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、酸化
カルシウム、酸化マグネシウム、アルミナ、窒化アルミ
ニウム、ほう酸アルミウイスカ、結晶性シリカ、非晶性
シリカ、アンチモン酸化物などが挙げられる。熱伝導性
向上のためには、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホ
ウ素、結晶性シリカ、非晶性シリカ等が好ましい。溶融
粘度の調整やチクソトロピック性の付与の目的には、水
酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウ
ム、炭酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグ
ネシウム、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、アルミ
ナ、結晶性シリカ、非晶性シリカ等が好ましい。また、
耐湿性を向上させるためにはアルミナ、シリカ、水酸化
アルミニウム、アンチモン酸化物が好ましい。
伝導フィラーの量は30〜80体積%であり、好ましく
は40〜70体積%である。高熱伝導フィラー以外のフ
ィラーの量は、高熱伝導フィラー100重量部あたり、
0〜50重量部とすることが好ましく、0〜20重量部
とすることがより好ましく、0〜10重量部とすること
が更に好ましい。
0℃での溶融粘度が10Pa・s以上10000Pa・
s以下である必要がある。また、160℃での溶融粘度
が100Pa・s以上1000Pa・s以下の場合、フ
ィルムの強度が高く、打ち抜き加工などの加工性が高い
点でより好ましい。160℃での溶融粘度が10Pa・
s未満の場合、接着時の樹脂の流動が大きすぎるため、
適当な膜厚を保持できないなどにより、接着性や耐熱性
が低下する点で好ましくない。また、160℃での溶融
粘度が10000Pa・s超の場合、接着時の樹脂の流
動が不足するため、接着性や耐熱性が低下する点で好ま
しくない。160℃での溶融粘度はメルトインデック
サ、ムーニー粘度計等を使用して測定できる。
エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と、これら樹脂の硬化剤
が挙げられる。また、接着性樹脂は、更に、その他の高
分子量成分、硬化促進剤、触媒、添加剤、カップリング
剤等を含有していてもよい。
るものであればよく、二官能以上(1分子中にエポキシ
基を2個以上含有)で、好ましくは重量平均分子量が3
00〜5000未満、より好ましくは300〜3000
未満のエポキシ樹脂が使用できる。なお、本発明におい
て、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマト
グラフィーによって、標準ポリスチレンの検量線を用い
て測定したものである。二官能エポキシ樹脂(1分子中
にエポキシ基を2個含有するエポキシ樹脂)としては、
ビスフェノールA型又はビスフェノールF型エポキシ樹
脂等が例示される。ビスフェノールA型又はビスフェノ
ールF型エポキシ樹脂は、油化シェルエポキシ株式会社
から、エピコート807、エピコート827、エピコー
ト828という商品名で市販されている。また、ダウケ
ミカル日本株式会社からは、D.E.R.330、D.
E.R.331、D.E.R.361という商品名で市
販されている。さらに、東都化成株式会社から、YD8
125、YDF8170という商品名で市販されてい
る。
(1分子中にエポキシ基を3個以上含有)の多官能エポ
キシ樹脂を用いてもよく、二官能エポキシ樹脂と三官能
以上のエポキシ樹脂の合計を100重量部とした場合、
二官能エポキシ樹脂50〜100重量%と三官能以上の
多官能エポキシ0〜50重量%を用いることが好まし
い。特に、高Tg化のためには二官能エポキシ樹脂50
〜90重量%とともに、三官能以上の多官能エポキシ樹
脂を10〜50重量%用いることが好ましい。三官能以
上の多官能エポキシ樹脂としては、フェノールノボラッ
ク型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹
脂等が例示される。フェノールノボラック型エポキシ樹
脂は、日本化薬株式会社から、EPPN−201という
商品名で市販されている。クレゾールノボラック型エポ
キシ樹脂は、住友化学工業株式会社から、ESCN−1
90、ESCN−195という商品名で市販されてい
る。また、前記日本化薬株式会社から、EOCN101
2、EOCN1025、EOCN1027という商品名
で市販されている。さらに、前記東都化成株式会社か
ら、YDCN701、YDCN702、YDCN70
3、YDCN704という商品名で市販されている。
脂として、臭素化エポキシ樹脂を用いてもよく、臭素化
エポキシ樹脂としては、臭素原子を含む二官能エポキシ
樹脂やノボラック型の臭素化エポキシ樹脂を使用でき
る。臭素原子を含む二官能エポキシ樹脂は、東都化成株
式会社から、YDB−360、 YDB−400という
商品名で市販されている。また、ノボラック型の臭素化
エポキシ樹脂は、日本化薬株式会社から、BREN−
S、 BREN−104、 BREN−301という商品
名で市販されている。
硬化剤として通常用いられているものを使用でき、アミ
ン、ポリアミド、酸無水物、ポリスルフィド、三弗化硼
素及びフェノール性水酸基を1分子中に2個以上有する
化合物であるビスフェノールA、ビスフェノールF、ビ
スフェノールS等のビスフェノール類や、各種のフェノ
ール樹脂が挙げられる。特に吸湿時の耐電食性に優れる
ためフェノール樹脂であるフェノールノボラック樹脂、
ビスフェノールノボラック樹脂又はクレゾールノボラッ
ク樹脂等を用いるのが好ましい。フェノールノボラック
樹脂は、大日本インキ化学工業株式会社からバーカムT
D−2090、バーカムTD−2131、プライオーフ
ェンLF2882、変性フェノールノボラック樹脂は大
日本インキ化学工業株式会社からプライオーフェンVH
4150、プライオーフェンVH4170、ビスフェノ
ールノボラック樹脂は大日本インキ化学工業株式会社か
らフェノライトLF2882、フェノライトLF282
2という商品名で市販されている。フェノール樹脂の重
量平均分子量は、300〜2000であることが好まし
く、500〜1500であることがより好ましい。
と併せて、二官能以上の臭素化フェノール化合物を硬化
剤として用いることが好ましい。臭素化フェノール化合
物としては、例えばテトラブロモビスフェノールAを用
いることができる。テトラブロモビスフェノールAは、
帝人化成工業株式会社から、ファイヤーガードFG20
00という商品名で市販されている。
量に対して、硬化剤のエポキシ基との反応基が0.6〜
1.4当量使用することが好ましく、0.8〜1.2当
量使用することがより好ましい。硬化剤が少なすぎたり
多すぎたりすると耐熱性が低下する傾向がある。
ましく、硬化促進剤としては、各種イミダゾール類が使
用できる。イミダゾールとしては、2−メチルイミダゾ
ール、2−エチル−4−メチルイミダゾール、1−シア
ノエチル−2−フェニルイミダゾール、1−シアノエチ
ル−2−フェニルイミダゾリウムトリメリテート等が挙
げられる。イミダゾール類は、四国化成工業株式会社か
ら、キュアゾール2E4MZ、キュアゾール2PZ−C
N、キュアゾール2PZ−CNSという商品名で市販さ
れている。また、フィルムの可使期間が長くなる点で、
潜在性硬化促進剤が好ましく、その代表例としてはジシ
アンジミド、アジピン酸ジヒドラジド等のジヒドラジド
化合物、グアナミン酸、メラミン酸、エポキシ化合物と
イミダゾールの化合物との付加化合物、エポキシ化合物
とジアルキルアミン類との付加化合物、アミンとチオ尿
素との付加化合物、アミンとイソシアネートとの付加化
合物が挙げられるが、これらに限定されるものではな
い。室温での活性を低減できる点でアダクト型の構造を
とっているものが特に好ましい。アダクト型硬化促進剤
の代表的な例を以下に示すがこれらに限定されるもので
はない。アミン−エポキシアダクト系としては、味の素
株式会社からはアミキュアPN−23、アミキュアMY
−24、アミキュアMY−D、アミキュアMY−H等、
エー・シー・アール株式会社からはハードナーX−36
15S、ハードナーX−3293S等、旭化成株式会社
からはノバキュアHX−3748、ノバキュアHX−3
088等、パシフィック アンカー ケミカルからはA
ncamine2014AS、Ancamine201
4FG等がそれぞれ上記の商品名で市販されている。ま
た、アミン−尿素型アダクト系としては富士化成株式会
社からフジキュアFXE−1000、フジキュアFXR
−1030という商品名で市販されている。
シ樹脂及び硬化剤の合計100重量部に対して0.1〜
20重量部、より好ましくは0.5〜15重量部であ
る。0.1重量部未満であると硬化速度が遅くなる傾向
にあり、また20重量部を超えると可使期間が短くなる
傾向がある。
分子量成分は、重量平均分子量が1万以上であることが
好ましく、10万以上であることがより好ましい。重量
平均分子量は1万より小さい場合、シート状、フィルム
状での強度や可撓性の低下、タック性が高くなることが
ある。また、分子量が大きくなるにつれフロー性が小さ
く配線の回路充填性が低下してくるので、高分子量成分
の重量平均分子量は、200万以下であることが好まし
く、100万以下であることがより好ましい。また、高
分子量成分のガラス転移温度(Tg)は、−50℃以上
0℃以下であることが好ましく、−30℃以上−5℃以
下であることがより好ましい。
アクリル共重合体、シリコーン樹脂、ポリイミド樹脂、
ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂、シリコーン変性ポ
リアミドイミド等のシリコーン変性樹脂などが挙げられ
る。ここでのアクリルゴムとはアクリル酸エステルを主
成分としたゴムであり、主としてブチルアクリレートと
アクリロニトリル等の共重合体や、エチルアクリレート
とアクリロニトリル等の共重合体などからなるゴムであ
る。官能基を含む重量平均分子量が10万以上でTgが
−50℃以上0℃以下である高分子量成分としては、エ
ポキシ基、カルボキシル基、水酸基などを架橋点として
含むゴムを用いることができ、例えば官能基を含有し
た、NBRやアクリルゴムが挙げられる。ここでのアク
リルゴムとはアクリル酸エステルを主成分としたゴムで
あり、主としてブチルアクリレートとアクリロニトリル
等の共重合体や、エチルアクリレートとアクリロニトリ
ル等の共重合体などからなるゴムである。このような高
分子量成分としては、エポキシ基、カルボキシル基、水
酸基等の架橋点を有する架橋性官能基単位を0.5〜
6.0重量%、より好ましくは1.0〜4.0重量%を
含むエポキシ基含有アクリル共重合体からなるゴムが好
ましい。
ジルアクリレート又はグリシジルメタクリレート単位
0.5〜6.0重量%を含む、Tgが−50℃以上でか
つ重量平均分子量が10万以上のエポキシ基含有アクリ
ル共重合体であり、帝国化学産業株式会社から市販され
ている商品名HTR−860P−3を使用することがで
きる。官能基モノマーがカルボン酸タイプのアクリル酸
や、水酸基タイプのヒドロキシメチルアクリレート又は
ヒドロキシメチルメタクリレート等を用いると、架橋反
応が進行しやすく、ワニス状態でのゲル化、Bステージ
状態での硬化度の上昇により接着力が低下する傾向があ
る。また、官能基モノマーとして用いるグリシジルアク
リレート又はグリシジルメタクリレートの共重合比は、
耐熱性を確保するため、0.5重量%以上が好ましく、
ゴム添加量を低減し、ワニス固形分比を上げるために
6.0重量%以下が好ましい。6.0重量%を超えた場
合には、分子量が高いため、接着剤ワニスの粘度が上昇
する。このワニス粘度が高いと、フィルム化が困難にな
るため、粘度低下を目的に適量の溶剤で希釈する必要が
あり、接着剤ワニスの固形分が低下し、接着剤ワニス作
製量が増大して、製造の効率が低下する傾向がある。グ
リシジルアクリレート又はグリシジルメタクリレート以
外の残部はエチルアクリレートやエチルメタクリレー
ト、ブチルアクリレート、ブチルメタクリレート及びこ
れらの混合物を用いることができるが、混合比率は、共
重合体のTgを考慮して決定する。Tgが−50℃未満
であるとBステージ状態での接着フィルムのタック性が
大きくなり取扱性が悪化することがある。このTgは0
℃以下であることが好ましい。このTgが高すぎるとフ
ィルムの取り扱い時室温で破断しやすくなる傾向があ
る。重合方法はパール重合、溶液重合等が挙げられ、こ
れらにより得ることができる。
脂と硬化剤の合計量100重量部に対して、10〜50
0重量部が好ましく、10〜400重量部がより好まし
い。弾性率低減や成形時のフロー性付与のため10重量
部以上であることが好ましく、500重量部を超える
と、貼付荷重が少ない場合に流動性が低下し、回路充填
性が低下することがある。さらに40〜80重量部とす
ることが好ましい。
よくするために、カップリング剤を配合することもでき
る。カップリング剤としては、シラン系カップリング
剤、チタネート系カップリング剤、アルミニウム系カッ
プリング剤が挙げられ、その中でもシランカップリング
剤が好ましい。配合量は、添加による効果や耐熱性及び
コストから、接着性樹脂の総量100重量部中、0.1
〜10重量部を配合するのが好ましい。
シドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプト
プロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリ
エトキシシラン、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシ
ラン、N−β−アミノエチル−γ−アミノプロピルトリ
メトキシシラン等が挙げられる。
リシドキシプロピルトリメトキシシランがNUC A−
187、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシランが
NUC A−189、γ−アミノプロピルトリエトキシ
シランがNUC A−1100、γ−ウレイドプロピル
トリエトキシシランがNUC A−1160、N−β−
アミノエチル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン
がNUC A−1120という商品名で、いずれも日本
ユニカ−株式会社から市販されている。
を吸着して、吸湿時の絶縁信頼性をよくするために、イ
オン捕捉剤を配合することができる。イオン捕捉剤の配
合量は、添加による効果や耐熱性、コストより、接着性
樹脂の総量100重量部中、1〜10重量部とすること
が好ましい。イオン捕捉剤としては、銅がイオン化して
溶け出すのを防止するため銅害防止剤として知られる化
合物、例えば、トリアジンチオール化合物、ビスフェノ
ール系還元剤を配合することもできる。ビスフェノール
系還元剤としては、2,2′−メチレン−ビス−(4−
メチル−6−第3−ブチルフェノール)、4,4′−チ
オ−ビス−(3−メチル−6−第3−ブチルフェノー
ル)等が挙げられる。また、無機イオン吸着剤を配合す
ることもできる。無機イオン吸着剤としては、ジルコニ
ウム系化合物、アンチモンビスマス系化合物、マグネシ
ウムアルミニウム系化合物等が挙げられる。トリアジン
チオール化合物を成分とする銅害防止剤は、三協製薬株
式会社から、ジスネットDBという商品名で市販されて
いる。ビスフェノール系還元剤を成分とする銅害防止剤
は、吉富製薬株式会社から、ヨシノックスBBという商
品名で市販されている。また、無機イオン吸着剤は、東
亜合成化学工業株式会社からIXEという商品名で各種
市販されている。
害防止剤は、三協製薬株式会社から、ジスネットDBと
いう商品名で市販されている。ビスフェノール系還元剤
を成分とする銅害防止剤は、吉富製薬株式会社から、ヨ
シノックスBBという商品名で市販されている。また、
無機イオン吸着剤は、東亜合成化学工業株式会社からI
XEという商品名で各種市販されている。
で測定した貯蔵弾性率は、25℃で20〜2000MP
aであり、260℃で3〜50MPaであることが好ま
しく、25℃で100〜2000MPaであり、260
℃で3〜40MPaであることがより好ましい。特に、
260℃では、3〜20MPaであることが更に好まし
い。接着性樹脂の硬化物は、例えば、接着性樹脂を13
0〜200℃で、0.5〜5時間加熱することにより得
られる。接着性樹脂の硬化物の貯蔵弾性率の測定は、硬
化物に引張り荷重をかけて、周波数10Hz、昇温速度
5〜10℃/分で−50℃から300℃まで測定する温
度依存性測定モードで行った。貯蔵弾性率が25℃で2
000MPaを超えるものと260℃で50MPaを超
えるものでは、半導体チップとリードフレーム又はイン
ターポーザとの熱膨張係数の差によって発生する熱応力
を緩和させる効果が小さくなる傾向があり、剥離やクラ
ックを発生する恐れがある。一方、貯蔵弾性率が25℃
で20MPa未満では接着剤の取扱性や接着剤層の厚み
精度が悪くなる傾向があり、260℃で3MPa未満で
はリフロークラックが発生しやすい傾向がある。
脂及び高熱伝導フィラーを含有する接着剤組成物をキャ
リアフィルム上にフィルム状に形成させて得ることがで
きる。接着剤組成物の各成分を溶剤に溶解ないし分散し
てワニスとし、キャリアフィルム上に塗布、加熱し溶剤
を除去することにより、接着剤層をキャリアフィルム上
に形成して得られる。加熱の条件は、接着性樹脂を完全
に硬化させることなく、溶剤を除去することができる条
件であれば特に制限はなく、例えば、80〜140℃で
5〜60分間加熱することにより溶剤を除去する。ま
た、加熱より、接着性樹脂は全く硬化しなくてもよく、
また、B−ステージ程度まで硬化してもよい。このよう
にして形成される接着フィルム中の残存溶媒量は3重量
%以下であることが好ましく、1.5重量%以下である
ことがより好ましい。
ルオロエチレンフィルム、ポリエチレンテレフタレート
フィルム、離型処理したポリエチレンテレフタレートフ
ィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィル
ム、ポリメチルペンテンフィルム、ポリイミドフィルム
などのプラスチックフィルムが使用できる。
市販の物を利用でき、例えばポリイミドフィルムは東レ
・デュポン株式会社からカプトンという商品名で、鐘淵
化学工業株式会社からアピカルという商品名で市販され
ている。またポリエチレンテレフタレートフィルムは、
東レ・デュポン株式会社からルミラーという商品名で、
帝人株式会社からピューレックスという商品名で市販さ
れている。
アセトン、メチルイソブチルケトン、2−エトキシエタ
ノール、トルエン、ブチルセルソルブ、メタノール、エ
タノール、2−メトキシエタノールなどを用いることが
できる。また、塗膜性を向上するなどの目的で、高沸点
溶剤を加えても良い。高沸点溶剤としては、ジメチルア
セトアミド、ジメチルホルムアミド、メチルピロリド
ン、シクロヘキサノンなどが挙げられる。
た場合には、らいかい機、3本ロール及びビーズミル等
により、またこれらを組み合わせて行なうことができ
る。フィラーと低分子量物をあらかじめ混合した後、高
分子量物を配合することにより、混合に要する時間を短
縮することも可能となる。また、ワニスとした後、真空
脱気によりワニス中の気泡を除去することが好ましい。
〜250μmが好ましいが、これに限定されるものでは
ない。25μmよりも薄いと応力緩和効果が乏しくなる
傾向があり、厚いとコスト高になりやすい。また、接着
フィルムの厚さが回路厚よりも薄い場合、埋め込み性が
落ちる傾向がある。
明する。 実施例1 接着性樹脂: エポキシ樹脂としてビスフェノールA型
エポキシ樹脂(エポキシ当量175、東都化成株式会社
製商品名YD−8125を使用)45重量部、クレゾー
ルノボラック型エポキシ樹脂(エポキシ当量210、東
都化成株式会社製商品名YDCN−703を使用)15
重量部、エポキシ樹脂の硬化剤としてフェノールノボラ
ック樹脂(大日本インキ化学工業株式会社製商品名プラ
イオーフェンLF2882を使用)40重量部及び硬化
促進剤としてイミダゾール系硬化促進剤(四国化成工業
株式会社製キュアゾール2PZ−CNを使用)0.5重
量部からなる組成物に溶剤としてMEKを加え、溶解、
混合した。これに熱伝導性フィラー 扁平銀フィラー
(Chemet製AA-0101、熱伝導率420W/mK、平均粒
径:8.3μm)2200重量部を加え、3本ロールを
用いて混練した後、667Pa(5Torr)以下で1
0分間脱泡処理を行い、ペースト組成物を得た。これに
エポキシ基含有アクリルゴム(ゲルパーミエーションク
ロマトグラフィーによる重量平均分子量25万、グリシ
ジルメタクリレート単位含量3重量%、Tgは−7℃、
帝国化学産業株式会社製、商品名:HTR−860P−
3)66重量部を加えてさらに混合し、ワニスを作製し
た。このワニスを真空脱気した後、厚さ75μmの離型
処理したポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布
し、90℃20分間、120℃で5分間加熱乾燥して膜
厚が60μmの塗膜とし、接着フィルムを作製した。接
着フィルム中の残存溶媒量は、0.5重量%であり、銀
の含有量は56体積%であった。
にして調製したワニスを用い、上記と同様にして膜厚が
60μmの接着性樹脂の塗膜とし、次いで170℃で1
時間加熱硬化させて接着性樹脂の硬化物とし、その貯蔵
弾性率を動的粘弾性測定装置(レオロジ社製、DVE−
V4)を用いて測定(サンプルサイズ:長さ20mm、
幅4mm、膜厚60μm、昇温速度5℃/分、引張りモ
ード、10Hz、自動静荷重)した結果、25℃で60
0MPa、260℃で35MPaであった。また、接着
性樹脂の160℃での溶融粘度は400Pa・sであっ
た。
TCG-1、熱伝導率420W/mK、平均粒径:2.0μ
m)2200重量部を用いた他は実施例1と同様にし
て、接着フィルムを作製した。
して、接着フィルムを作製した。この時の接着フィルム
中の銀含有量は25体積%であった。
ィルムをAgめっき付き銅リードフレーム上に160℃
で加熱して貼付け、接着フィルムを貼り付けたリードフ
レームへ、温度300℃、圧力0.12MPa、時間5
秒で、半導体素子をマウントし、180℃で2時間加熱
して硬化し、接着した。これを自動接着力試験装置(日
立化成工業(株)製)を用い、260℃における引き剥
がし強さ(kgf)を測定した。熱伝導率:実施例1、
2及び比較例1で調整したワニスを用いて塗膜を形成
し、次いで180℃、5時間加熱処理し、10×10×
0.5mmの試験片を得た。この試験片の熱拡散率をレ
ーザーフラッシュ法(真空理工製TC−7000)で測
定し、さらにこの熱拡散率と、示差走査熱量測定装置
(パーキンエルマー製Pyris1)で得られた比熱容
量とアルキメデス法で得られた比重の積より熱伝導率を
算出した。
接着フィルムは熱伝導性に優れ、接着性、信頼性にも優
れるため、半導体用途の接着フィルムとして有効であ
る。
Claims (6)
- 【請求項1】 160℃での溶融粘度が10Pa・s以
上10000Pa・s以下の接着性樹脂及び熱伝導率が
30W/mK以上の高熱伝導フィラーを含有し、高熱伝
導フィラーの含有率が30〜80体積%である接着剤組
成物を、フィルム状に成形したものであり、フィルムの
膜厚方向の熱伝導率が5W/mK以上であることを特徴
とする高熱伝導接着フィルム。 - 【請求項2】 高熱伝導フィラーが金、銀、銅、アルミ
ニウム及びニッケルからなる群から選ばれる金属又はそ
の合金、窒化アルミニウム、窒化ほう素、窒化けい素、
ダイヤモンド、グラファイトあるいはこれらの2種以上
の混合物を含むことを特徴とする請求項1記載の高熱伝
導接着フィルム。 - 【請求項3】 動的粘弾性測定装置を用いて測定した場
合の接着性樹脂の硬化物の貯蔵弾性率が25℃で20〜
2000MPaであり、260℃で3〜50MPaであ
る請求項1又は2に記載の高熱伝導接着フィルム。 - 【請求項4】 接着性樹脂がエポキシ樹脂及びその硬化
剤を合計量で100重量部、官能基を含む重量平均分子
量が1万以上である高分子量成分10〜500重量部を
必須成分として含むことを特徴とする請求項1〜3いず
れかに記載の高熱伝導接着フィルム。 - 【請求項5】 高分子量成分が、重量平均分子量が10
万以上であり、ガラス転移温度が−50℃以上0℃以下
である請求項4記載の高熱伝導接着フィルム。 - 【請求項6】 高分子量成分が架橋性官能基単位を0.
5〜6.0重量%含むエポキシ基含有アクリル共重合体
であることを特徴とする請求項4又は5に記載の高熱伝
導接着フィルム。
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