JP2003187972A - 有機ｅｌ素子の製造方法および有機ｅｌ転写体と被転写体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 比較的低温の転写により簡易に高品質の有機
ＥＬ素子を製造する方法と、これに用いる有機ＥＬ転写
体、被転写体の提供。 【解決手段】 支持体と前記支持体上に剥離可能に形成
されている発光層とを少なくとも有する転写体と、基体
と前記基体上に形成されている電極とを少なくとも有す
る被転写体とを用いて、前記転写体の前記発光層側と、
前記被転写体の前記電極側とを重ね合わせ、前記転写体
から少なくとも前記発光層を前記被転写体上に部分的に
転写する工程を有する有機ＥＬ素子の製造方法であっ
て、前記転写体の前記被転写体に接する層、または、前
記被転写体の前記転写体に接する層の少なくとも一方
に、接着性向上物質が含まれる方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、転写法を用いた有
機ＥＬ素子の製造方法と、それに用いる有機ＥＬ転写体
と被転写体に関する。

【０００２】

【従来の技術】有機ＥＬ素子は自発光型の素子であり、
視野角が広く、低電圧駆動が可能で、高輝度であり、構
成層が液晶素子と比べて少なく、製造するのが容易であ
り、薄形化できる等の長所を有している。このような有
機ＥＬ素子は液晶ディスプレイの次の表示素子として注
目されており、カラー表示素子を作成するにあたり、各
色に発光する有機ＥＬ材料を微細パターンで選択的に形
成することが重要な技術課題となっている。

【０００３】現在、このような有機ＥＬ素子を用いたカ
ラー表示素子を作製する方法としては、３種の方式が知
られている。第１は白色に発光する有機ＥＬ材料とカラ
ーフィルターを組み合わせて用いる方法である。第２は
青色発光の有機ＥＬ素子とこの素子の青色を赤色、緑色
に変換する色変換層を用いる色変換方式である。第３は
赤（Ｒ）、緑（Ｇ）、青（Ｂ）それぞれに発光する有機
ＥＬ材料をそれぞれ独立に配置する方式である。この３
種の方式のうちで、有機ＥＬ素子の発光を効率良く利用
できる方法は第３の方法であり、第１、２の方法では発
光の利用効率は３分の１程度と非常に低利用効率であ
る。

【０００４】しかしながら、この第３の方式では、有機
ＥＬ材料が一般にウエットプロセスに非常に弱いため、
フォトリソ技術を用いた高精細化が実現困難である問題
がある。このため、第３の方式でＲ，Ｇ，Ｂを独立に配
置させるには、シャドウマスクを用いた蒸着方法が一般
に行われている。しかしながら、この方式ではシャドウ
マスクの微細加工が困難なこと、またシャドウマスクが
パターンが微細であれば微細であるほどシャドウマスク
が薄くならざるを得ず、シャドウマスクの伸び縮み歪み
や、蒸着の回り込みなどによって、正確な蒸着成膜が困
難であること、等の多くの問題点がある。

【０００５】またこの第３の方式において、有機ＥＬ発
光材料の転写による微細パターン塗り分けが特開平１２
−０１１２１６号公報、特開平１２−０７７１８２号公
報等に開示されている。しかしながら、これらの方法は
基本的に発光材料を昇華させて転写させる昇華転写方式
であって、昇華性の発光材料を転写体に形成する際には
蒸着する必要があり、有機ＥＬ材料の中でも低分子材料
を用いるのには適した方法ではあるが、高分子材料を用
いたものには適していない。また前記のシャドウマスク
を用いた蒸着によるＲ、Ｇ、Ｂのパターニング方式も同
様に低分子材料には適した方法であるが、高分子材料に
は適さない方法である。さらに、昇華転写では昇華した
材料が発散して非形成部にまで及び、混色などの問題を
生じてしまう。

【０００６】また、溶融転写等の昇華転写方式以外の転
写による有機ＥＬ素子の製造方法は、手間がかる方法で
ある。例えば特開平１２−０１１２１６号公報に開示の
ように、転写体作製に高熱伝導性シートに凸状突起を形
成し、その上に有機材料を形成するというように転写体
作製に手間がかってしまう。さらに特開平１２−０７７
１８２号公報に記載の方法も、転写体が格子状又は帯状
の低熱伝導部とその内部の高熱伝導部からなることによ
り、転写体作製が非常に困難であることなど満足な転写
方法とはいえない。特に高分子の有機ＥＬ材料を用いた
カラー表示素子の製造方法では有効な方法は現在までみ
られていない。

【０００７】有機ＥＬ素子を転写によって作成する方法
において、転写体が支持体／光熱変換物質を含む剥離層
／有機ＥＬ転写層（有機発光層）からなるものを用いた
場合は、有機ＥＬ転写層と被転写体のとが接する層の転
写特性により、しばしば有機ＥＬ転写層だけではなく剥
離層まで一緒に転写されてしまうことがある。このよう
に剥離層まで一緒に転写されてしまうと、転写後にカソ
ードを形成してＥＬ素子を作成したとしても発光が得ら
れないか、発光特性が大きく劣化してしまう。実際のと
ころ、ＥＬ材料のみが被転写体に転写される転写条件
（温度、光量、転写スピードなどのパラメーターに関す
る）の領域は極めてわずかな領域であるか、またはこの
ような領域がないかであり、転写における高効率なＥＬ
素子の作成は非常に困難である。この領域が小さな場合
には様々な外的なばらつき要因により生産性や歩留まり
が下がり、または製造条件設定が困難となる問題が生じ
るので、この領域を発現させ、拡大することが求められ
る。

【０００８】また、高分子の有機ＥＬ材料は熱に弱く、
ガラス転移点以上の温度を加えると、発光特性が劣化
し、さらに高温のゴム弾性領域以上で著しく劣化し、加
えて有機ＥＬ素子とした時の素子寿命の低下ということ
が起る。しかしながら、高分子の有機ＥＬ材料を有機Ｅ
Ｌ転写体、被転写体に用いる場合は、転写体または被転
写体に用いられる材料のゴム弾性領域近辺の温度を加え
なければ転写できず、転写することにより、必然的に有
機ＥＬ素子の寿命、発光特性が低下してしまうという問
題が残っている。

【０００９】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、比較
的低い温度での有機ＥＬの転写による製造法を実現する
ことにより、特に有機ＥＬ材料に熱に弱い高分子材料を
用いる場合であっても、寿命、発光効率の劣化のない高
品質の有機ＥＬ素子を得られる簡易な製造方法、その製
造に用いる有機ＥＬ転写体、被転写体を提供することで
ある。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明者は、有機ＥＬ転
写体の転写体の被転写体に接する層（最上層）に、接着
性向上物質を添加すること、または被転写体の被転写体
の転写体に接する層（最上層）に接着性向上物質を添加
することにより、上記課題を解決できることを見出し
た。

【００１１】したがって、本発明の有機ＥＬ素子の製造
方法は、支持体と前記支持体上に剥離可能に形成されて
いる発光層とを少なくとも有する転写体と、基体と前記
基体上に形成されている電極とを少なくとも有する被転
写体とを用いて、前記転写体の前記発光層側と、前記被
転写体の前記電極側とを重ね合わせ、前記転写体から少
なくとも前記発光層を前記被転写体上に部分的に転写す
る工程を有する有機ＥＬ素子の製造方法であって、前記
転写体の前記被転写体に接する層または前記被転写体の
前記転写体に接する層の少なくとも一方に、接着性向上
物質が含まれてなることを特徴とする方法である。

【００１２】

【発明の実施の形態】有機ＥＬ素子の製造方法 （製造方法）本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、転写
法を用いる方法であって、転写の際に接する層の少なく
とも一方に、接着性向上物質が含まれてなる方法であ
る。そして、転写体は支持体と前記支持体上に剥離可能
に形成されている発光層とを少なくとも有する。被転写
体は、基体と前記基体上に形成されている電極とを少な
くとも有する。この転写工程以外は、一般的なＥＬ素子
の製造方法を用いて製造することができる。

【００１３】（本発明の方法により製造される有機ＥＬ
素子）本発明の方法により製造される有機ＥＬ素子は、
例えば電極と、電極上に形成された発光層などからなる
有機ＥＬ層と、前記有機ＥＬ層上に形成された他方の電
極から少なくともなることができる。有機ＥＬ層は、発
光層単層でもよいが、さらに正孔輸送層、電子輸送層等
を適宜組み合せて、多層構造にすることが好ましい。ま
た、ブラックマトリクスなど、画素間に遮光層を設ける
こともできる。また、好ましくは、Ｒ、Ｇ、Ｂのそれぞ
れの色に発光する有機発光材料を有機ＥＬ転写層とした
３種類の有機ＥＬ転写体を、１つの被転写体の各々の色
に対応した場所に転写することによりフルカラー有機Ｅ
Ｌ素子を製造することができる。

【００１４】（有機ＥＬ転写体および被転写体の構成）
このような有機ＥＬ素子の製造に用いられる有機ＥＬ転
写体に設けられる有機ＥＬ転写体は、有機発光材料を含
む発光層を少なくとも有する。そして転写体の被転写体
に接する層、または、被転写体の転写体に接する層の少
なくとも一方に、接着性向上物質が含まれる。

【００１５】このような有機ＥＬ転写体および被転写体
の構成有機ＥＬ素子の作成方法としては例えば、 有機ＥＬ転写体が支持体／剥離層／電子注入層／有機
ＥＬ発光層 有機ＥＬ被転写体が基体／第１電極／正孔輸送層 からなり（発光層および／または正孔輸送層に接着性向
上物質を添加）、正孔輸送層上に有機ＥＬ発光層と電子
注入層を転写した後、電子注入層上に第２電極を形成し
て有機ＥＬ素子を作成する。

【００１６】 有機ＥＬ転写体が支持体／剥離層／有機ＥＬ発光層 有機ＥＬ被転写体が基体／第１電極／正孔輸送層 からなり（発光層および／または正孔輸送層に接着性向
上物質を添加）、正孔輸送層上に有機ＥＬ発光層を転写
した後、有機ＥＬ発光層上に電子注入層を形成し、さら
に電子注入層の上に第２電極を形成して有機ＥＬ素子を
作成する。

【００１７】有機ＥＬ転写体が支持体／剥離層／正孔
輸送層／有機ＥＬ発光層 有機ＥＬ被転写体が基体／第１電極／電子輸送層 からなり（発光層および／または電子輸送層に接着性向
上物質を添加）、電子輸送層上に有機ＥＬ発光層と正孔
輸送層を転写した後、正孔輸送層上に第２電極を第１電
極と直交して形成し有機ＥＬ素子を作成する。

【００１８】有機ＥＬ転写体が支持体／剥離層／有機
ＥＬ発光層／電子輸送層 有機ＥＬ被転写体が基体／第１電極 からなり（電子輸送層に接着性向上物質を添加）、アク
ティブ電極である第１電極（陰極）上に電子輸送層と有
機ＥＬ発光層を転写した後、有機ＥＬ発光層上正孔輸送
層を形成し、その上に第２電極（陽極）を第１電極と平
行して形成し有機ＥＬ素子を作成する。

【００１９】などが挙げられる。

【００２０】以下、図を用いながら本発明の有機ＥＬ素
子の製造方法の一例を説明する。

【００２１】図１（ａ）のように、透明な基体１上にＩ
ＴＯ電極２がパッシブ電極としてライン状に形成され、
その上に接着性向上物質入り正孔輸送層３が形成された
被転写体４を用意する。一方、図１（ｂ）のように支持
体１１上に剥離層１２を介して赤色有機ＥＬ発光層１３
Ｒを設けた赤色転写体１４Ｒを用意し、同様に緑色有機
ＥＬ発光層１３Ｇを設けた緑色転写体１４Ｇ、および青
色有機ＥＬ発光層１３Ｂを設けた青色転写体１４Ｂを用
意する。次に図１（ｃ）のように赤色転写体１４Ｒの赤
色発光層１３Ｒ側と、被転写体４の正孔輸送層３側とを
重ね合わせ、転写させる部分のみ密着加熱させて転写す
る。次に図１（ｄ）のように赤色転写体１４Ｒを剥離す
る。同様に、順次緑色転写体１４Ｇを用いて緑色発光層
１３Ｇを転写し、青色転写体１４Ｂを用いて青色発光層
１３Ｂを被転写体４に転写すると図１（ｅ）のように
赤、緑、青３色の発光層が被転写体４上に形成される。
その後、その後図１（ｆ）のように陰極２１を形成して
封止缶２２をＵＶ硬化性樹脂接着剤で封止をすることで
有機ＥＬカラーディスプレイを作成できる。

【００２２】（転写時の密着加熱）本発明の有機ＥＬ素
子の製造にあたっては、転写時に密着加熱を行う。この
密着加熱にあたっては、転写したい領域のみを部分的に
加熱する方法、転写したい領域のみを部分的に密着する
方法、転写したい領域のみを部分的に密着しかつ加熱す
る方法のいずれの方法を採用することもできる。

【００２３】密着加熱手段としては、例えば、サーマル
ヘッド、熱光源、レーザー光、ヒートロール、熱プレ
ス、パターニングしたマスクを用いる手段、またはこれ
らを組み合わせた手段などが挙げられる。

【００２４】パターニングしたマスクを用いる場合に
は、例えば開口部とリブ部からなるマスク、低熱伝導部
と高熱伝導部からなるマスク、光吸収し発熱する部分と
光吸収せず発熱しない部分からなるマスクから選ばれる
マスクを用いることができる。

【００２５】転写時の加熱は、有機ＥＬ転写層のみが転
写される温度領域で、温度や加熱スピード、加熱時間を
制御調整することにより高効率ＥＬ素子が製造できる。

【００２６】なお、有機ＥＬ発光層は一般に水分、酸素
によって劣化することから、転写は、湿度の極力少ない
ドライルームや、窒素雰囲気中に制御されたグローブボ
ックス内で行うことが好ましい。また、真空下で転写
し、そのまま真空下で真空蒸着により電極を形成するこ
とも好ましい。

【００２７】接着性向上物質 本発明においては、有機ＥＬ転写体または被転写体の最
上層の少なくとも一層に、接着性向上物質を混入するこ
とによって転写温度を低下させることができ、有機ＥＬ
素子の発光特性、素子寿命を熱により劣化させることな
く、有機ＥＬ素子を作成できる。

【００２８】好ましくは、有機ＥＬ発光材料に不純物が
混入すると発光特性劣化が起ることがあるので、最上層
が有機ＥＬ発光層である場合には、接着性向上物質を有
機ＥＬ発光層には添加せずに、他方の最上層に添加する
ことが好ましい。例えば上記例のように有機ＥＬ転写
体が支持体／剥離層／電子注入層／有機ＥＬ発光層、有
機ＥＬ被転写体が基体／第１電極／正孔輸送層である場
合、および例のように有機ＥＬ転写体が支持体／剥離
層／有機ＥＬ発光層、有機ＥＬ被転写体が基体／第１電
極／正孔輸送層との構成であるならば、被転写体の最上
層である正孔輸送層に接着性向上物質を添加し、転写体
の最上層である有機ＥＬ発光層には添加しないことが好
ましい。

【００２９】このような接着性向上物質としては、粘接
着性を発現し、有機ＥＬ転写層、被転写層のガラス転移
温度（Ｔｇ）よりも低いＴｇを発現する材料であれば、
特に限定されない。このＴｇは低いほど好ましい。好ま
しくはこのＴｇは、−５０℃〜５０℃である。

【００３０】また、本発明における接着性向上物質は、
分子量が低いほうが、一般に粘接着性が増すので好まし
いが、低すぎると例えば上記例において正孔輸送層に
のみ接着性向上物質を添加した場合にも、転写の加熱時
に、有機ＥＬ発光層にまで接着性向上物質が移動してし
まい、発光特性を劣化させる原因にもなることがある。
そのため接着性向上物質の分子量は、１０００〜１０万
が好ましい。

【００３１】また、接着性向上物質としては、溶剤系に
可溶な材料、水分散材料、水溶性材料のいずれも用いる
ことができる。水分散材料を用いる場合には、材料の粒
径が粗いと有機ＥＬ材料の膜面が粗くなり、素子寿命の
劣化が起ることがあるので、材料の粒径は細かい方が好
ましい。この場合、接着性向上物質の粒径は１０μｍ以
下が好ましい。

【００３２】このような接着性向上物質として用いられ
る材料としては例えば以下のものが挙げられる。

【００３３】水分散系の材料 ポリエステルのエマルジョン：（東洋紡（株） バイロ
ナールシリーズ） アイオノマーのエマルジョン：（三井化学（株） ケミ
パールシリーズ） エチレンと酢酸ビニル共重合体のエマルジョン：（中央
理化工業（株） アクアテックスシリーズ） 溶剤系の材料 エチレンと酢酸ビニル共重合体系材料：（三井デュポン
（株）ポリケミカルＥＶＡ１５０、ＥＶＡ２５０） アクリルポリオール系材料：（綜研化学（株）Ｕ２３０
−Ｔ、ＳＵ−２８） このような接着性向上物質を添加して形成した転写体の
最上層や被転写体の最上層を組み合わせることにより転
写温度を低下できる。特に高分子の有機ＥＬ材料を用い
る場合、有機ＥＬ材料はＴｇ以上の温度を加えることで
発光特性、素子寿命が劣化、ゴム弾性領域以上で更に劣
化することがあるので、有機ＥＬ材料のゴム弾性領域以
下で転写できるような組み合わせを選ぶことが好まし
い、さらに有機ＥＬ材料のＴｇ以下で転写できるように
選択することがより好ましい。

【００３４】有機ＥＬ転写体 (有機ＥＬ転写層)本発明の有機ＥＬ転写体には、有機発
光材料を含む発光層を少なくとも有し、他に任意の層を
有する転写可能な層（これらの層をまとめて有機ＥＬ転
写層とよぶ）が設けられる。このような層としては、例
えば好ましくは加熱によって溶融または軟化する有機発
光材料からなる層が挙げられる。

【００３５】本発明における有機ＥＬ転写層の最上層に
は、好ましくは（被転写体の最上層が接着性向上物質を
含まない時には必ず）接着性向上物質を混入し、好まし
くは加熱によって軟化する層とする。これにより転写温
度を低下させ、界面の密着性が向上することにより、有
機ＥＬ素子の発光特性を向上させることができる。

【００３６】また、発光層に加えさらに正孔輸送層、電
子輸送層等を適宜組み合せて、多層構造にすることも好
ましい。この場合、最上層は発光層の他に正孔輸送層な
どであることができる。

【００３７】この転写体の最上層と被転写体の最上層の
組合せにより転写温度が変化するが、有機ＥＬ材料およ
びＥＬ素子は比較的高温に弱いので、材料のＴｇ以上、
溶融点以下で転写することが好ましい。

【００３８】(支持体)支持体は熱に強い材料が求められ
る。具体的には支持体のＴｇが転写温度以上であるのが
好ましいが、耐熱性処理をした支持体、例えばＰＥＴフ
ィルムであってもよい。また、支持体は好ましくは剥離
層をコーティングしやすい性質のものとするが、支持体
上にプライマー層を形成することにより剥離層をコーテ
ィングしやすいものとすることもできる。

【００３９】(プライマー層)本発明の有機ＥＬ転写体に
設けることのできるプライマー層は、支持体と剥離層と
の間に設けることのできる層であり、支持体とも剥離層
とも相性が良く、支持体上に剥離層がコーティングしや
すい材料からなるものであればよい。このようなプライ
マー層は、例えば、剥離層形成時に、塗布均一性等の塗
布性を向上させるなどの効果を有する。

【００４０】(剥離層)本発明の有機ＥＬ転写体には、好
ましくは剥離層を設けることができる。この剥離層とし
ては、通常の転写に用いるものを用いることができる。
好ましくは、有機ＥＬ層転写層が溶剤系の材料である場
合には、有機ＥＬ転写体製造において剥離層上に有機Ｅ
Ｌ層をコーティングするために、水溶性ポリマーから選
ばれるものである材料が好ましい。このようなものとし
ては、具体的には例えばＰＶＡ（ポリビニルアルコー
ル）を含むものが挙げられる。しかしながら、溶剤系の
ポリマーも可能である。

【００４１】このように、剥離層に有機ＥＬ転写層との
剥離性のよい材料を用いることによって、有機ＥＬ転写
層を軟化状態で被転写体に密着させることで比較的低温
で転写させＥＬ素子を作製することができる。

【００４２】好ましくは剥離層自体に以下の光を熱に変
換する光熱変換物質を含有させることができる。

【００４３】光熱変換物質としては、用いる光源に応
じ、光を吸収し効率良く熱に変換する物質が好ましい。
例えば近赤外線の半導体レーザーを光源として用いる場
合は近赤外線に吸収帯を有する物質が好ましく、具体的
にはカーボンブラック、グラファイト、フタロシアニン
系色素、スクアリウム系色素、クロコニウム系色素、ア
ズレニウム系色素、ニトロソ化合物及びその金属錯塩、
ポリメチン系色素、ジチオール金属錯塩系色素、トリア
ールメタン系色素、インドアニリン金属錯体色素、ナフ
トキノン系色素、アントラキノン系色素等が挙げられ
る。

【００４４】光熱変換物質とともに用いることのできる
バインダーとしては、例えばＰＶＡが挙げられる。その
他に、ガラス転移点が高く、熱伝導率の高い樹脂、例え
ばポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネート、ポリス
チレン、エチルセルロース、ニトロセルロース、ポリ塩
化ビニル、ポリアミド、ポリイミド、ポリエーテルイミ
ド、ポリスルホン、アラミドなどの一般的な耐熱性樹脂
を使用することもできる。この中でも水溶性ポリマーは
有機ＥＬ転写層との剥離性もよく好ましい。

【００４５】このような光熱変換層を設けることによ
り、例えばレーザー転写を容易に行うことができるよう
になる。

【００４６】（発光層）本発明において有機ＥＬ発光層
に使用する有機発光材料としては、例えば以下のものが
挙げられる。

【００４７】色素系材料としては、例えば、シクロペン
タジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ト
リフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピ
ラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジ
スチリルアリーレン誘導体、シロール誘導体、チオフェ
ン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリ
レン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、トリフマニルア
ミン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダ
イマーが挙げられる。

【００４８】金属錯体系材料としては、例えば、アルミ
キノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯
体、ベンゾオキサゾール亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜
鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、
ユーロピウム錯体、等、中心金属に、Ａｌ、Ｚｎ、Ｂｅ
等または、Ｔｂ、Ｅｕ、Ｄｙ等の希土類金属を有し、配
位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピ
リジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造等
を有する金属錯体が挙げられる。

【００４９】高分子系材料としては、例えば、ポリパラ
フェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポ
リパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセ
チレン誘導体等、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカ
ルバゾール誘導体、上記色素系、金属錯体系発光材料を
高分子化したものが挙げられる。

【００５０】発光層中に発光効率の向上、発光波長を変
化させる等の目的でドーピングを行うことができる。こ
のドーピング材料としては例えば、ペリレン誘導体、ク
マリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、
スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系
色素、テトラセン誘導体、ピラゾリン誘導体、デカシク
レン、フェノキサゾンが挙げられる。

【００５１】被転写体 （被転写体）本発明の有機ＥＬ素子の製造方法に用いら
れる被転写体は、基体と前記基体上に形成されている電
極とを少なくとも有し、有機ＥＬ転写体からの転写を受
けて有機ＥＬ素子の少なくとも一部を構成しうる部材で
ある。このような被転写体の最上層には、好ましくは
（転写体の最上層が接着性向上物質を含まない時には必
ず）接着性向上物質を混入することができる。これによ
りさらに転写温度を低下、例えば１２０℃とすることが
でき、界面の密着性が向上することにより、有機ＥＬ素
子の発光特性を向上させることができる。また、接着性
向上物質の混入によって、剥離層、光熱変換層が一緒に
転写されてしまうことなく有機ＥＬ転写層のみが転写で
きる範囲が広がるため、転写が好適に行うことのできる
範囲が広がり、転写を安定して行うことができる。

【００５２】（基体）本発明の方法において製造される
有機ＥＬ素子を構成する基体は、所望により透明材料か
らなることができるが、不透明材料であってもよい。

【００５３】（第１電極）本発明の被転写体に設けられ
る電極（第１電極）は、電極は通常の有機ＥＬ素子に用
いられるものであれば限定されず、所望によりパターニ
ングすることができる。また、被転写体に設けられる電
極は、陽極と陰極のいずれでもよいが、陽極と陰極のど
ちらか一方が、透明または、半透明であり、陽極として
は、正孔が注入し易いように仕事関数の大きい導電性材
料が好ましく、逆に陰極としては、電子が注入し易いよ
うに仕事関数の小さい導電性材料が好ましい。また、複
数の材料を混合させてもよい。いずれの電極も、抵抗は
できるだけ小さいものが好ましく、一般には、金属材料
が用いられるが、有機物あるいは無機化合物を用いても
よい。

【００５４】具体的な好ましい陽極材料としては、例え
ば、ＩＴＯ、酸化インジウム、金が挙げられる。好まし
い陰極材料としては、例えばマグネシウム合金（ＭｇＡ
ｇ他）、アルミニウム合金（ＡｌＬｉ、ＡｌＣａ、Ａｌ
Ｍｇ他）、金属カルシウムおよび仕事関数の小さい金属
が挙げられる。

【００５５】転写体または被転写体に設けることのでき
る層 （電子輸送層および正孔輸送層）本明細書における電子
輸送層および正孔輸送層とは、広義のものであり、一般
に電子輸送層、正孔輸送層と呼ばれるものの他に電子注
入層、正孔注入層、バッファー層等と呼ばれる層も含め
て用い、実際に電荷を輸送するためのものと仕事関数の
差をなだらかにして、電荷が移動しやすくするための層
を含むものとして用いる。これらの層が、転写体または
被転写体の最上層にあるときは、接着性向上物質を含む
ことが好ましい。またこれらの電子輸送層、正孔輸送層
は、例えば特願平９−１５５２８４号明細書に記載のも
ののように、ＥＬ素子に一般に用いられるものであれば
特に限定されない。

【００５６】なお、以上の層を構成する材料は、それぞ
れ単独で使用してもよいし、混合して使用してもよい。
混合は、同じ性質を持つ材料でも異なる性質を有する材
料同士でもよい。さらに、これらの材料を含む層は１層
でも複数層でもよい。

【００５７】第２電極 本発明においては、一方の電極（第１電極）を被転写体
に設けるが、他方の電極（第２電極）は、転写後に形成
しても転写体に形成してもよい。電極は通常の有機ＥＬ
素子に用いられるものであれば限定されず、所望により
パターニングされている。また、第２電極は、陽極と陰
極のいずれでもよいが、陽極と陰極のどちらか一方が、
透明または、半透明であり、陽極としては、正孔が注入
し易いように仕事関数の大きい導電性材料が好ましく、
逆に陰極としては、電子が注入し易いように仕事関数の
小さい導電性材料が好ましい。また、複数の材料を混合
させてもよい。いずれの電極も、抵抗はできるだけ小さ
いものが好ましく、一般には、金属材料が用いられる
が、有機物あるいは無機化合物を用いてもよい。

【００５８】具体的な好ましい陽極材料としては、例え
ば、ＩＴＯ、酸化インジウム、金が挙げられる。好まし
い陰極材料としては、例えばマグネシウム合金（ＭｇＡ
ｇ他）、アルミニウム合金（ＡｌＬｉ、ＡｌＣａ、Ａｌ
Ｍｇ他）、金属カルシウムおよび仕事関数の小さい金属
が挙げられる。

【００５９】

【実施例】実施例１ （被転写体Ａの作成）ガラス基板上にパターン化された
ＩＴＯを設け、その上に正孔輸送層（ポリ３，４−エチ
レンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホネート水
分散液（略称ＰＥＤＯＴ：ＢＡＹＥＲＮ Ｐ）をスピン
コートにより塗布、１５０℃で１０分間乾燥させ被転写
体Ａを得た。

【００６０】（被転写体Ｂの作成）被転写体Ａの場合と
同様のＩＴＯ付き基板上に、ＰＥＤＯＴにポリエステル
エマルジョンを両溶液の固形分比が４：１となるような
量に調整した溶液をスピンコートにより塗布、１５０℃
で１０分間乾燥させ被転写体Ｂを得た。

【００６１】（転写体ａの作成）支持体となるＰＥＴフ
ィルムにプライマー層としてＣＡＮ ＯＨＰプライマー
（ザ・インクテック（株）製）をワイヤーバー＃４で塗
布し、９０℃で１分間オーブンで乾燥しプライマー層を
形成した。

【００６２】次に剥離層形成溶液である、ＴＭＲＳ０４
クリアー液（ＰＶＡ溶液、インテック（株）製）を同じ
くワイヤーバー＃４で塗布し、９０℃で１分間オーブン
で乾燥し剥離層を形成した。

【００６３】その後、以下の緑色ＥＬ発光層形成溶液を
膜厚１００ｎｍとなるようにスピンコートにより塗布
し、その後９０℃で３０分間乾燥させ緑色ＥＬ発光層用
の転写体ａを得た。

【００６４】同様に以下の赤色ＥＬ発光層形成溶液を膜
厚１００ｎｍとなるようスピンコートして赤色ＥＬ発光
層用の転写体ａを得た。さらに同様に以下の青色ＥＬ発
光層形成溶液を膜厚１００ｎｍとなるようスピンコート
して青色ＥＬ発光層用の転写体ａを得た。

【００６５】 緑色ＥＬ発光層形成溶液 ・ ポリビニルカルバゾール ７重量部 ・ 発光色素（Ｇ）クマリン６ ０．１重量部 ・ オキサジアゾール化合物 ３重量部・ トルエン ５０５０重量部 赤色ＥＬ発光層形成溶液 ・ ポリビニルカルバゾール ７重量部 ・ 発光色素（Ｒ）ナイルレッド ０．１重量部 ・ オキサジアゾール化合物 ３重量部・ トルエン ５０５０重量部 青色ＥＬ発光層形成溶液 ・ ポリビニルカルバゾール … ７重量部 ・ 発光色素（Ｂ）ベリレン化合物… ０．１重量部 ・ オキサジアゾール化合物 … ３重量部・ トルエン …５０５０重量部 これらは以下のような構造式を有する。

【００６６】ポリビニルカルバゾール（アナン（株）
製、Ｌｏｔ．Ｋ８１１２７を使用した）

【化１】 オキサジアゾール化合物（和光純薬工業（株）製を使用
した）

【化２】 発光色素（Ｇ）クマリン６（Ａｌｄｒｉｃｈ．Ｃｈｅ
ｍ．Ｃｏ．製を使用した）

【化３】 発光色素（Ｒ）ナイルレッド

【化４】 発光色素（Ｂ）ベリレン化合物

【化５】 （転写工程）次にこの転写体と被転写体を密着させて転
写する工程を行った。転写にあたっては熱プレス装置を
用い、更にシャドーマスクのような２２０μｍのリブ部
に開口部８０μｍの金属でできたマスク（厚さ９０μ
ｍ）を用い、下から被転写体／転写体／マスクの順に密
着するように重ね、その上から１３０℃に加熱した熱プ
レスで圧着転写した。同様に１５０℃、２００℃で転写
したものも作製した。

【００６７】圧着後、転写体、被転写体を冷却してか
ら、剥離した。

【００６８】被転写体Ａを用いて転写したものについて
は１３０℃では転写せず、１５０℃、２００℃で転写し
たものは、パターン状に転写が行われた。

【００６９】被転写体Ｂについては、１３０℃でもパタ
ーン状の転写が確認できた。

【００７０】（有機ＥＬ素子の作成）またこれらの素子
について、被転写体のパターン上に積層された発光層上
に、Ｃａを２００Å、Ａｇを２５００Å蒸着した。

【００７１】ＩＴＯおよびＡｇ電極をアドレス電極とし
て、各素子を駆動させ発光特性を調べたところ、１３０
℃で転写した素子は３．５Ｖで発光を開始、１５０℃で
転写したものは５．５Ｖで発光を開始、２００℃で転写
したものは１４Ｖで発光を開始した。このように、発光
最高輝度、効率共に、低温で転写したものほど高い値で
あった。

【００７２】実施例２ 被転写体ＡおよびＢを実施例１と同様な方法により作成
した。

【００７３】（転写体ｂの作成）支持体となるＰＥＴフ
ィルムに、プライマー層として、ＣＡＮ ＯＨＰプライ
マー（インテック（株）製）をワイヤーバー＃４で塗布
し、９０℃で１分間オーブンで乾燥しプライマー層を形
成した。

【００７４】次に剥離層兼光熱変換層形成溶液である、
ＴＭＲ９０４墨（インテック（株）製ＴＭＲ９０４クリ
アーにカーボンブラックを混ぜたもの）を同じくワイヤ
ーバー＃４で塗布し、９０℃で１分間オーブンで乾燥し
剥離層兼光熱変換層を形成した。

【００７５】実施例１と同様に有機ＥＬ発光層形成溶液
をスピンコートにより塗布し、その後９０℃で３０分間
真空乾燥させ転写体ｂを得た。

【００７６】（転写工程）次にこの転写体ｂと被転写体
とを被転写体上に転写体をかぶせ真空吸引することによ
って真空密着させた。その後ＹＡＧレーザーを転写させ
たい場所に照射し、その部位のみを転写した。

【００７７】被転写体Ａを用いた場合は、レーザーパラ
メーターをどのように変えても、有機ＥＬ転写層が転写
しないか有機ＥＬ転写層と剥離層兼光熱変換層が一緒に
転写されてしまい、発光する素子を得られなかった。

【００７８】被転写体Ｂを用いた場合は、レーザー電流
値９〜１１Ａ、レーザー照射速度１００〜２００ｍｍ／
ｓの範囲でＥＬ層のみの転写が可能であった。

【００７９】（有機ＥＬ素子の作成）その後パターン状
に積層された発光層上にＣａを２００Å、Ａｇを２５０
０Å蒸着しＩＴＯおよびＡｇ電極をアドレス電極として
各素子を駆動させて発光特性を調べたところ２．８Ｖで
発光開始、最大輝度６０００ｃｄ発光効率２ｌｍ／ｗの
素子を得た。

【００８０】実施例３ （被転写体Ｃの作成）ガラス基板上にＩＴＯをパッシブ
電極としてライン状に形成し、その上に接着性向上物質
入り正孔輸送層形成溶液を膜厚が８０ｎｍとなるように
スピンコートにより塗布、１５０℃で１０分間乾燥させ
被転写体Ｃを得た。

【００８１】接着性向上物質入り正孔輸送層形成溶液
は、正孔輸送層形成溶液である、ポリ３，４−エチレン
ジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホネート水分散
液（略称ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、商品名Ｂａｙｔｒｏｎ
Ｐ、バイエル（株）製）と接着性向上物質として、ポリ
エステルのエマルジョン（バイロナール：ＭＤ１９３０
東洋紡績（株）製）を固形分比にして５：２の割合で混
合分散を行ったものを用いた。

【００８２】（被転写体Ｄの作成）接着性向上物質入り
正孔輸送層形成溶液から接着性向上物質を除いたもの
（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳのみの液）を塗布し８０ｎｍの膜
厚とすること以外は被転写体Ｃと同様な方法によりに被
転写体Ｄを得た。

【００８３】（転写体ｃの作成）支持体となるＰＥＴフ
ィルムにプライマー層としてＣＡＮ ＯＨＰプライマー
（ザ・インクテック（株）製）をワイヤーバー＃４でコ
ーティングを行い、９０℃で５分間乾燥した。

【００８４】次に剥離層兼光熱変換層としてＰＶＡにカ
ーボンブラックを混ぜたＴＭＲ＃９０４墨（ザ・インク
テック（株）製）を同じくワイヤーバー＃４でコーティ
ングし、９０℃で５分間乾燥を行った。

【００８５】その後、緑色ＥＬ発光層形成溶液を膜厚１
００ｎｍとなるようにスピンコートし、緑色ＥＬ発光層
用の転写体を得た。

【００８６】同様に青色ＥＬ発光層形成溶液、赤色ＥＬ
発光層形成溶液を膜厚１００ｎｍとなるようスピンコー
トして青色ＥＬ発光層、赤色ＥＬ発光層用の転写体を得
た。

【００８７】緑色ＥＬ発光層形成溶液 ポリピニルカルバゾール ７０重量部 オキサジアゾール化合物 ３０重量部 クマリン６ １重量部１，２ジクロロエタン ３３６７重量部 赤色ＥＬ発光層形成溶液 ポリピニルカルバゾール ７０重量部 オキサジアゾール化合物 ３０重量部 ナイルレッド １重量部１，２ジクロロエタン ３３６７重量部 青色ＥＬ発光層形成溶液 ポリピニルカルバゾール ７０重量部 オキサジアゾール化合物 ３０重量部 ペリレン化合物 １重量部１，２ジクロロエタン ３３６７重量部 １，２ジクロロエタンは純正化学製を使用した （転写工程）発光層のパターニングは、ＯＰＴ ＰＯＷ
ＥＲ ＣＯＲＰＯＲＡＴｌＯＮ製のＯＰＣ−Ａ００１を
用い（λ＝７９０ｎｍ）レーザー転写で行った。

【００８８】このレーザー装置に大出力ＬＤパルス変調
駆動装置ＡＬＰ−７４０２ＰＡ（株式会社旭データシス
テム製）、ＸＹステージ等を組み合わせ、ソフトウエア
ーも独自に開発したものを用い、レーザー転写したいと
ころにレーザーが当たるように制御した（ソフトウエア
ーの制御により、ＸＹステージを動作、レーザーパルス
駆動の駆動の仕方で、レーザー照射部、レーザー照射量
を制御して、転写したいパターン上に転写を行った。） 転写体と被転写体の密着は、真空ポンプを用いたガラス
製の真空治具を作成し、この転写体と被転写体とを治具
に挟み込んで真空ポンプで治具内を真空引きすることに
よって行った。

【００８９】このような転写体と被転写体の転写体方向
からレーザーを、緑色発光層形成部分、青色発光層形成
部分、赤色発光層形成部分と順にソフトウエアーの制御
によりライン状に照射し、ラインパターンが連なった。

【００９０】（有機ＥＬ素子の作成）その後パターン状
に積層された発光層上にＣａを１００Å、Ａｇを３００
０Å蒸着し、ＩＴＯおよびＡｇ電極で各素子を駆動させ
て発光特性を調べたところ、２．５Ｖで発光開始、最大
輝度１００００ｃｄで発光効率は最大値２．５ｌｍ／Ｗ
の素子が得られた。

【００９１】

【発明の効果】本発明によって、比較的低い温度の転写
を用いた有機ＥＬの製造法を実現することができる。特
に熱に弱い高分子材料を有機ＥＬ材料として用いる場合
であっても、寿命および発光効率の劣化のない高品質の
有機ＥＬ素子が簡易に得られる有機ＥＬ素子の製造方
法、その製造に用いる有機ＥＬ転写体、被転写体を提供
することができる。特に、剥離層と光熱変換層を有する
有機ＥＬ転写体を用いてレーザー転写を行う場合、有機
ＥＬ転写層のみが剥離する条件領域が発現しもしくは広
がり、レーザー転写での素子作成を容易、可能にする。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の有機ＥＬ素子の製造方法の一例を示す
図である。

【符号の説明】

１ 透明基体 ２ ＩＴＯ電極（陽極） ３ 正孔輸送層 ４ 被転写体 １１ 支持体 １２ 剥離層 １３Ｒ 赤色有機ＥＬ発光層 １３Ｇ 緑色有機ＥＬ発光層 １３Ｂ 青色有機ＥＬ発光層 １４Ｒ 赤色転写体 ２１ 陰極 ２２ 封止缶

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】支持体と前記支持体上に剥離可能に形成さ
   れている発光層とを少なくとも有する転写体と、 基体と前記基体上に形成されている電極とを少なくとも
   有する被転写体、とを用いて、前記転写体の前記発光層
   側と、前記被転写体の前記電極側とを重ね合わせ、前記
   転写体から少なくとも前記発光層を前記被転写体上に部
   分的に転写する工程を有する有機ＥＬ素子の製造方法で
   あって、 前記転写体の前記被転写体に接する層、または、前記被
   転写体の前記転写体に接する層の少なくとも一方に、接
   着性向上物質が含まれてなることを特徴とする、有機Ｅ
   Ｌ素子の製造方法。
2. 【請求項２】前記接着性向上物質が含まれている層が、
   前記転写体または前記被転写体の少なくとも一方に形成
   された正孔輸送層、電子輸送層または発光層である、請
   求項１に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
3. 【請求項３】前記支持体と前記発光層との間に、電子輸
   送層または正孔輸送層が形成されている、請求項１に記
   載の有機ＥＬ素子の製造方法。
4. 【請求項４】支持体と前記支持体上に剥離可能に形成さ
   れている発光層とを少なくとも有する転写体であって、
   前記転写体の被転写体に接する層に、接着性向上物質が
   含まれていることを特徴とする、転写体。
5. 【請求項５】前記接着性向上物質が含まれている層が、
   正孔輸送層、電子輸送層または発光層である、請求項４
   に記載の転写体。
6. 【請求項６】基体と前記基体上に形成されている電極と
   を少なくとも有する被転写体であって、前記被転写体の
   転写体に接する層に、接着性向上物質が含まれているこ
   とを特徴とする、被転写体。
7. 【請求項７】前記接着性向上物質が含まれている層が、
   電子輸送層または正孔輸送層である、請求項６に記載の
   被転写体。