JP2003154599A - 水性ゲル組成物 - Google Patents
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Landscapes
- Cosmetics (AREA)
- Disinfection, Sterilisation Or Deodorisation Of Air (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
Abstract
ける薬剤効果が均一に持続される水性ゲル組成物を提供
すること。 【解決手段】 二層から形成され、一方の層がカルボキ
シメチルセルロース多価金属塩からなる水性ゲル組成物
(A)であり、もう一方の層がジェランガムからなる水
性ゲル組成物(B)であることを特徴とする水性ゲル組
成物。
Description
関する。さらに詳しくは、外観が美麗であり、その表面
が瑞々しく保持され、使用過程における薬剤効果が均一
に持続される水性ゲル組成物に関する。
活空間を求めるニーズから、種々の芳香剤、消臭剤、防
臭剤、防黴剤、殺菌剤、忌避剤などのトイレタリー製品
が開発されている。なかでもゲル化剤を用いた固形タイ
プの製品は、含有する薬剤の放出性・持続性にすぐれ、
取り扱いが簡便である利点がある。ゲル状トイレタリー
製品としては、溶媒として水を用いた水性ゲルタイプの
製品と、溶剤としてテルペン系炭化水素などを用いた油
性ゲルタイプの製品が知られているが、市販されている
ものは、水性ゲルタイプの製品が主流である。
面から水分とともに薬剤成分が放出されることで薬剤効
果を発揮し、たとえば、カラギーナン、ローカストビー
ンガムおよびポリビニルアルコールからなるゲル化剤
(特開昭52−136893号公報)、ローカストビー
ンガムおよびキサンタンガムを用いたゲル化剤(特開昭
53−50346号公報)などの水性ゲル組成物があげ
られる。
は、使用初期段階においてはゲル組成物の表面が瑞々し
いので、その薬剤効果が良好であるが、いずれも使用段
階において時間経過とともにその表面が乾燥し、薬剤効
果が低下してしまい、使用過程において効果の均一性に
劣るといった問題があり、改良が待ち望まれていた。
に鑑みてなされたものであり、外観が美麗で、その表面
が瑞々しく保持され、使用過程における薬剤効果が均一
に持続される水性ゲル組成物を提供することを目的とす
る。
され、一方の層がカルボキシメチルセルロース多価金属
塩からなる水性ゲル組成物(A)であり、もう一方の層
がジェランガムからなる水性ゲル組成物(B)であるこ
とを特徴とする水性ゲル組成物に関する。
ら形成されており、各々の層に特定の水性ゲル組成物が
用いられていることを特徴とする。すなわち、各層の水
性ゲル組成物いずれかの種類が変更されたとしても、本
発明のごときすぐれた効果が発現され得ないのである。
多価金属塩からなる水性ゲル組成物(A)である。
は、カルボキシメチルセルロース(以下、CMCとい
う)、CMCナトリウム、CMCカリウムまたはCMC
アンモニウム(以下、これらをあわせてCMC類とい
う)を多価金属イオンでゲル化させて得られるものであ
る。
物のゲル強度、ないしはかかる水性ゲル組成物のゲル強
度を保持するために必要なCMC類の配合率を鑑みた経
済性の観点から、1%水溶液粘度(無水物換算濃度、2
5℃でB型粘度計にて測定(回転数:60rpm))が
5mPa・s以上、好ましくは50mPa・s以上のも
のであることが望ましく、また水性ゲルの調製段階にお
けるCMC類の水溶液のハンドリング性という点から、
1%水溶液粘度が10000mPa・s以下、好ましく
は5000mPa・s以下のものであることが望まし
い。
が良好であるという点から、カルボキシメチル基の平均
置換度が0.4以上、好ましくは0.5以上のものであ
ることが望ましく、また多価金属イオンでゲル化させた
際に、分子内にカルボキシメチル基が多量に存在するた
めに分子内架橋が優先的に進行し、生成したゲルが高架
橋密度のものとなって安定な水性ゲルが得られなくなる
おそれをなくすには、カルボキシメチル基の平均置換度
が2以下、好ましくは1.8以下のものであることが望
ましい。
合して使用することができる。
せる際には、多価金属塩水溶液を用いることができる。
該多価金属塩水溶液は、たとえばアルミニウム塩、鉄
塩、カルシウム塩およびバリウム塩から選ばれた少なく
とも1種の金属塩の水溶液である。
ばカリミョウバン、焼ミョウバン、酢酸アルミニウム、
硫酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、水酸化アルミ
ニウムゲル、塩化アルミニウム、乳酸アルミニウム、ア
ルミン酸ナトリウム、アルミン酸カリウムなどがあげら
れる。
鉄、硫酸第一鉄などがあげられる。
水酸化カルシウムなどがあげられる。
化バリウムなどがあげられる。
および経済性の点から、アルミニウム塩が好ましい。す
なわち、CMC多価金属塩のなかでも、CMCアルミニ
ウム塩が好ましい。
加することにより、多価金属イオンでCMC類がゲル化
されたCMC多価金属塩を得ることができる。さらに、
多価金属塩が難溶性塩類の場合は、これを水分散体とし
てCMC類の水溶液に添加し、さらに酸性物質や塩基性
物質にて系内のpHを適宜調整して多価金属イオンの溶
出を制御することにより、CMC類がゲル化されたCM
C多価金属塩を得ることができる。なお、多価金属塩水
溶液や多価金属塩水分散体の濃度はとくに限定されるも
のではなく、適宜調整すればよい。
成物(A)は、前記CMC多価金属塩からなるものであ
る。該水性ゲル組成物(A)中のCMC含有量は、用い
るCMCの1%水溶液粘度によっても異なるが、充分な
ゲル強度を得るには、無水物換算量で1.5重量%以
上、好ましくは2重量%以上であることが望ましく、ゲ
ル化前の系の粘度がきわめて高くなり、製品化の際に容
器への充填が困難とならないようにするには、無水物換
算量で5重量%以下、好ましくは4重量%以下であるこ
とが望ましい。さらに該水性ゲル組成物(A)中の多価
金属塩の含有量は、多価金属塩の種類、CMC類の配合
量によって異なるが、適したゲル強度を得るためには、
水性ゲル組成物(A)の0.3重量%以上、好ましくは
0.5重量%以上、また4重量%以下、好ましくは3重
量%以下であることが望ましい。
用いられるが、たとえば厳寒時におけるゲルの凍結防止
のために、必要に応じて、エチレングリコール、プロピ
レングリコール、1,3−ブタンジオール、へキシレン
グルコール、グリセリンなどの多価アルコール類;エチ
レングリコール、ジエチレングリコール、プロピレング
リコール、ジプロピレングリコールなどのグリコールの
モノメチルエーテルやモノエチルエーテルなどのグリコ
ールエーテル類などを、水性ゲル組成物(A)に適宜添
加することができる。
性ゲル組成物(B)である。
多糖類である。
℃以上に加熱して水溶液とすることができる。ただし、
この水溶液のみを冷却してもゲル強度が高くなりにくい
ので、該ジェランガムを充分にゲル化するには、ゲル強
化剤として、たとえば可溶性塩類や酸をジェランガム水
溶液に添加することが好ましい。
り、たとえば乳酸カルシウム、硫酸マグネシウム、塩化
カルシウム、塩化マグネシウム、グルコン酸カルシウム
などの2価の陽イオンを有する塩類;塩化ナトリウム、
塩化カリウム、クエン酸三ナトリウム、酢酸ナトリウム
などの1価の陽イオンを有する塩類などが例示される。
これらのなかでは、低濃度でゲル強度の増強が可能であ
るという点から、2価の陽イオンを有する塩類が好まし
い。
よく、たとえばクエン酸、乳酸、リンゴ酸、酢酸、酒石
酸、リン酸、アジピン酸などがあげられる。
急激にゲル強度が低下しないようにするには、ジェラン
ガムからなる水性ゲル組成物(B)のpHが3.0〜
7.0となるように添加することが好ましい。
ル組成物(B)は、前記ジェランガムからなる水性ゲル
であるが、該水性ゲル組成物(B)中のジェランガム含
有量は、充分なゲル強度を得るには、0.1重量%以
上、好ましくは0.3重量%以上であることが望まし
く、ゲルの透明感および経済性の観点から、3重量%以
下、好ましくは1.5重量%以下であることが望まし
い。
用いられるが、たとえば厳寒時におけるゲルの凍結防止
のために、必要に応じて、前記水性ゲル組成物(A)に
添加することが可能である多価アルコール類やグリコー
ルエーテル類などを、水性ゲル組成物(B)に適宜添加
することができる。
(B)との割合(水性ゲル組成物(A)/水性ゲル組成
物(B)(重量比))は10/90以上、好ましくは2
0/80以上であることが望ましく、また90/10以
下、好ましくは80/20以下であることが望ましい。
ル組成物(A)および水性ゲル組成物(B)は、それぞ
れCMC多価金属塩およびジェランガムからなるもので
あればよいが、得られる水性ゲル組成物の使用目的に応
じ、香料、消臭、防臭剤、防黴、殺菌剤および忌避剤か
ら選ばれた少なくとも1種の薬剤が、水性ゲル組成物
(A)および/または水性ゲル組成物(B)に含有され
ることが好ましい。
来使用されているものはすべて使用が可能である。
料のほか精油などがあげられる。その具体例としては、
たとえばグレープフルーツ油、コスタス油、シトロネラ
油、ジャスミン油、スイートオレンジ油、スペアミント
油、パイン油、パチュリ油、はっか油、ビターオレンジ
油、ヒバ油、ペパーミント油、ベルガモット油、マンダ
リン油、ユーカリ油、ラベンダー油、レモン油、レモン
グラス油、ローズ油、ローズマリー油、ペパーミント油
などの天然香料;α−ピネン、β−ピネン、リモネンな
どのテルペン系炭化水素、リナロール、ゲラニオール、
ネロールなどのテルペン系アルコール、ベンジルアルコ
ール、フェネチルアルコール、γ−フェニルプロピルア
ルコールなどのその他のアルコール、ジフェニルエーテ
ル、イソサフロオイゲノール、p−メチルアニソールな
どのフェノール誘導体、ヘプタナール、オクタナール、
ノナナールなどの脂肪族アルデヒド、シトラール、シト
ロネラール、ヒドロキシシトロネラールなどのテルペン
系アルデヒド、ベンズアルデヒド、フェニルアセトアル
デヒド、3−フェニルプロピオンアルデヒドなどの芳香
族アルデヒド、シトラールジメチルアセタール、シトラ
ールジエチルアセタールなどのアセタール類、2−ヘプ
タノン、3−オクタノン、2−オクタノンなどの脂肪族
ケトン、カルボン、メントン、プレゴンなどのテルペン
系ケトン、p−メチルアセトフェノン、ベンゾフェノ
ン、ベンジリデンアセトンなどの芳香族ケトン、α,
β,γ−イオノン、テアスピラン、ジャスミンラクトン
などの脂環式ケトン、エーテル、ラクトン、ムスコン、
アンブレットリドなどの大環状ケトン、ラクトン、ムス
クキシレン、ムスクケトン、ムスクアンブレットなどの
合成ムスク、ローズオキサイド、1,8−シネオール、
ビシクロジヒドロホモファルネシルオキサイドなどの環
状エーテル、インドール、6−メチルキノリン、2−フ
リルメタンチオールなどの複素環式化合物、ギ酸ベンジ
ル、酢酸エチル、プロピオン酸エチルなどの脂肪族酸の
エステル、安息香酸メチル、安息香酸エチル、フェニル
酢酸エチル、桂皮酸エチル、サリチル酸イソブチルなど
の芳香族酸のエステル、γ−ヘプチルブチロラクトン、
ヘキサン酸アリルなどのいわゆるアルデヒド類などの合
成香料があげられ、これらは単独でまたは2種以上を適
宜混合して使用することができる。
山茶花、柿などの葉の抽出物、アビエス油、オリガナム
油、ゲラニウム油、スイートオレンジ油、ビターアーモ
ンド油、ペパーミント油、ラベンダー油、ユーカリ油、
檜油、ローズマリー油、レモン油などの植物抽出エキ
ス、およびこれら植物抽出エキスの混合精油;アルキル
基の炭素数が8〜20のアルキルジメチルアミノ酢酸ベ
タイン、アルキルイミダゾリニウムベタイン、脂肪酸残
基の炭素数が8〜20の脂肪酸アミドプロピルベタイン
などの両性界面活性剤などがあげられ、これらは単独で
または2種以上を適宜混合して使用することができる。
チモール、安定化二酸化塩素、アリルイソチオシアネー
トなどの揮発性化合物があげられ、これらは単独でまた
は2種以上を適宜混合して使用することができる。
−ジエチル−m−トルアミド(ディート)、ジメチルフ
タレート、ジブチルフタレート、2−エチル−1,3−
ヘキサンジオール、ジ−n−プロピルイソシンコメロネ
ート、p−ジクロロベンゼン、ジ−n−ブチルサクシネ
ート、カラン−3,4−ジオール、1−メチルプロピル
−2−(2−ヒドロキシエチル)−1−ピペリジンカル
ボキシレート、イソチオシアン酸アリルなどがあげられ
る。さらに天然のイソチオシアン酸アリルを用いる場
合、カラシ(Brassica juncea Czer
n.et Coss)、黒カラシ(Brassica n
igra Koch.)、ワサビ(Wasabia ja
ponica Matsum.)などの植物を抽出した
ものを用いればよい。また木酢液なども忌避剤として例
示され、これらは単独でまたは2種以上を適宜混合して
使用することができる。
現されるようにするには、水性ゲル組成物全体の0.1
重量%以上、好ましくは1重量%以上であることが望ま
しく、また水性ゲル組成物のゲル強度が低下しないよう
にするには、水性ゲル組成物全体の15重量%以下、好
ましくは10重量%以下であることが望ましい。
性ゲル組成物(A)および/または水性ゲル組成物
(B)には、アニオン性界面活性剤、両性界面活性剤、
ノニオン性界面活性剤などの界面活性剤を含有させるこ
とができる。
アルカンスルホン酸塩、アルキルベンゼンスルホン酸
塩、アルキル硫酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエー
テル硫酸塩、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエー
テル硫酸塩、α−オレフィンスルホン酸塩などがあげら
れる。
ルベタイン、脂肪酸アミドプロピルベタインなどがあげ
られる。
高級アルコールエチレンオキサイド付加物、アルキルフ
ェノールエチレンオキサイド付加物、脂肪酸エチレンオ
キサイド付加物、多価アルコール脂肪酸エステルエチレ
ンオキサイド付加物、高級アルキルアミンエチレンオキ
サイド付加物、脂肪酸アルカノールアミドエチレンオキ
サイド付加物、油脂のエチレンオキサイド付加物、エチ
レンオキサイド−プロピレンオキサイドブロック共重合
体、グリセロールの脂肪酸エステル、ポリグリセリンの
脂肪酸エステル、ペンタエリスリトールの脂肪酸エステ
ル、ソルビトールおよびソルビタンの脂肪酸エステル、
ショ糖の脂肪酸エステル、多価アルコールのアルキルエ
ーテル、アルカノールアミン類の脂肪酸アミドなどがあ
げられる。
上を適宜混合して使用することができる。前記界面活性
剤のなかでは、乳化・可溶化力の点で、アルキル硫酸エ
ステル塩、アルキルベタインおよび高級アルコールエチ
レンオキサイド付加物がとくに好ましい。
化・可溶化効果が充分に発現されるようにするには、水
性ゲル組成物全体の0.2重量%以上、好ましくは0.
5重量%以上であることが望ましく、また界面活性剤の
添加量をあまり多くしても乳化・可溶化効果は向上しな
いので、水性ゲル組成物全体の10重量%以下、好まし
くは8重量%以下であることが望ましい。
は水性ゲル組成物(B)には、必要に応じて、着色剤、
酸化防止剤、紫外線吸収剤、防腐剤、キレート剤などを
適宜含有させてもよい。
に限定されるものではないが、たとえば以下の方法を採
用することができる。
とジェランガムとを混合した水分散液を、90℃以上に
加熱してジェランガムを完全に溶解させたのち、ゲル強
化剤や、必要に応じて薬剤を添加し、これを所望の成型
用容器内に充填する。そしてこの成型用容器を冷却して
ジェランガムからなる水性ゲル組成物(B)が調製され
る。
ゲル組成物(A)を形成させる。CMC類の水溶液に多
価金属塩水溶液または多価金属塩分散液を添加して混
合、撹拌し、さらに必要に応じて薬剤、有機酸を添加し
て混合、撹拌した混合液を、前記水性ゲル組成物(B)
の上層に投入する。そしてこれを静置してジェランガム
からなる水性ゲル組成物(B)の上層に、CMC多価金
属塩からなる水性ゲル組成物(A)が形成された二層の
水性ゲル組成物を得ることができる。
すなわちCMC多価金属塩からなるゲル層の製造過程で
の温度は、室温または、ゲル化の進行を制御するため
に、必要に応じて系をたとえば5〜60℃の範囲に調整
することが好ましい。かかる系の温度を60℃以上にし
た場合には、ゲル化速度が大きすぎ、かつ低揮発性有機
物の揮散による薬剤のロスをきたすため好ましくない。
に示す容器に充填して使用することができる。
充填したゲル製品の一実施態様を示す概略説明図であ
る。図1において、1はゲル層である本発明の水性ゲル
組成物であり、1aは水性ゲル組成物(A)、1bは水
性ゲル組成物(B)である。該容器は、下蓋2、本体部
5および頂蓋部6からなる上蓋3、筒状部4、ならびに
柱状部7からなり、水性ゲル組成物1が充填されてい
る。
に示されるゲル製品の容器のごとき側面が下蓋2と上蓋
3とからなり、ゲル側部が開口する容器に充填されても
よく、また上部が開口する容器に充填されてもよく、該
水性ゲル組成物の表面が開口した状態で大気に接するも
のであれば、かかる容器にとくに限定はない。
属塩からなる水性ゲル組成物(A)と、ジェランガムか
らなる水性ゲル組成物(B)との、特定の二層から形成
されており、ジェランガムからなる水性ゲル組成物
(B)からの水分補給作用、すなわちジェランガム層に
含まれる水分がCMC多価金属塩層に移行する作用があ
ると考えられ、その作用により表面が瑞々しく保持さ
る。またその結果、使用過程においてCMC多価金属塩
層の薬剤の徐放効果が均一に持続されるものである。
基づいてさらに詳細に説明するが、本発明はその要旨を
こえないかぎり、かかる実施例のみに限定されるもので
はない。
交換水にジェランガムを添加し、90℃以上になるまで
加熱攪拌した。
換水に完全に溶解したのち、約50℃になるまで冷却
し、塩化カリウム、防腐剤および消臭剤を添加してさら
に攪拌した。これを約50℃に保持したまま、図1に示
す容器の頂蓋部6より55g充填し、室温になるまで冷
却してジェランガムからなる水性ゲル組成物(B)を調
製した。
工程として、イオン交換水にCMC類および多価金属塩
を添加し、室温で高速攪拌(5000rpm)して均一
な混合分散溶液を得た。つぎに香料と乳化剤との混合溶
液、ならびに乳酸および防腐剤を前記CMC混合分散溶
液に添加し、5000rpmでさらに5分間攪拌した。
を、図1に示す容器の頂蓋部6より第2工程で調製した
ジェランガムからなる水性ゲル組成物(B)の上に85
g充填したのち、室温にて1日間静置し、本発明の水性
ゲル組成物を得た。
程と同様の操作にてジェランガム混合水溶液を調製し、
これを図1に示す容器の頂蓋部6より140g充填し、
室温になるまで冷却してジェランガム単独からなる水性
ゲル組成物を得た。なおかかる比較例1では、消臭剤に
替えて香料(ローズ系)に界面活性剤を溶解したものを
添加した。
較例1で得られた試料容器の上蓋(図1の符号3で示さ
れる部分)を20mmスライドして上げ、水性ゲル組成
物の一部が露出するようにして開放し、25℃で風の当
たらない部屋に1日間静置した。翌日、臭気のないステ
ンレススチール製で容量が2m3の容器に各々の試料を
20分間静置後、(イ)香りの強度および(ロ)フレッ
シュさについて、香りの評価訓練を受けた被験者10名
により以下の評価基準で評点し、この10名の平均点で
評価した。同様の評価を試料の減量率が35〜40重量
%時、75〜80重量%時にも行なった。その結果を表
3に示す。
上層部を水性ゲル組成物(A)、下層部を水性ゲル組成
物(B)として本発明の水性ゲル組成物を調製した(実
施例2〜5)。
部を水性ゲル組成物(B)、下層部を水性ゲル組成物
(A)として本発明の水性ゲル組成物を調製した(実施
例6〜8)。
使用したCMC多価金属塩単独からなる水性ゲル組成物
を調製した(比較例2〜8)。
1および比較例1と同様の方法にて芳香持続性評価試験
を行なった。その結果を表3に示す。
に示すとおりである。 ジェランガム:ゲルコゲル(商品名、Monsant
Co.製) 消臭剤:緑茶抽出成分 防腐剤:ケーソンCG/ICP(商品名、Rohm &
Haas Ltd.製) CMC−1:CMCナトリウム カルボキシメチル基の平均置換度0.7 1%水溶液粘度(25℃)100mPa・s CMC−2:CMCナトリウム カルボキシメチル基の平均置換度0.6 1%水溶液粘度(25℃)500mPa・s CMC−3:CMCナトリウム カルボキシメチル基の平均置換度0.9 1%水溶液粘度(25℃)3000mPa・s CMC−4:CMCナトリウム カルボキシメチル基の平均置換度0.7 1%水溶液粘度(25℃)1000mPa・s CMC−5:CMCナトリウム カルボキシメチル基の平均置換度1.5 1%水溶液粘度(25℃)800mPa・s 水酸化アルミニウムゲル:乾燥水酸化アルミニウムゲル
(Al2O3含量52.0重量%) 界面活性剤:ポリオキシエチレン(20)ステアリルエ
ーテル
(残量)は全量が100重量%となる量である。
かる。
ュさは、実施例1と比較例1とで大差がない。しかし、
減量率が35〜40重量%、75〜80重量%と進んで
も、実施例1の水性ゲル組成物は1日間静置後の香りの
強度およびフレッシュさがかなり持続しているのに対
し、比較例1のジェランガム単独からなる水性ゲル組成
物は、減量率が35〜40重量%、75〜80重量%と
進むにつれて、香りの強度およびフレッシュさがともに
低下している。
ぞれ対比しても、1日間静置後の香りの強度およびフレ
ッシュさは大差がない。しかし、減量率が35〜40重
量%、75〜80重量%と進んでも、実施例2〜8の水
性ゲル組成物は1日間静置後の香りの強度およびフレッ
シュさがかなり持続しているのに対し、比較例2〜8の
CMC多価金属塩単独からなる水性ゲル組成物は、減量
率が35〜40重量%、75〜80重量%と進むにつれ
て、香りの強度およびフレッシュさがともに低下してい
る。
されている水性ゲル組成物は、使用過程における薬剤効
果が均一にかつ充分に持続されるものであることがわか
る。
金属塩からなる水性ゲル組成物(A)と、ジェランガム
からなる水性ゲル組成物(B)との、特定の二層から形
成されているので、外観が美麗であり、その表面が瑞々
しく保持され、使用過程における薬剤効果が均一に持続
されるものである。
玄関、居間、トイレなどの室内、浴室、車内などに設置
するゲル製品として有効に用いることができる。
製品の一実施態様を示す概略説明図である。
Claims (4)
- 【請求項1】 二層から形成され、一方の層がカルボキ
シメチルセルロース多価金属塩からなる水性ゲル組成物
(A)であり、もう一方の層がジェランガムからなる水
性ゲル組成物(B)であることを特徴とする水性ゲル組
成物。 - 【請求項2】 水性ゲル組成物(A)と水性ゲル組成物
(B)との割合(水性ゲル組成物(A)/水性ゲル組成
物(B)(重量比))が10/90〜90/10である
請求項1記載の水性ゲル組成物。 - 【請求項3】 水性ゲル組成物(A)および/または水
性ゲル組成物(B)に香料、消臭、防臭剤、防黴、殺菌
剤および忌避剤から選ばれた少なくとも1種の薬剤が含
有された請求項1または2記載の水性ゲル組成物。 - 【請求項4】 カルボキシメチルセルロース多価金属塩
がカルボキシメチルセルロースアルミニウム塩である請
求項1、2または3記載の水性ゲル組成物。
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JP2007029175A (ja) * | 2005-07-22 | 2007-02-08 | T Hasegawa Co Ltd | 透明乃至半透明ゲル状芳香剤組成物 |
-
2001
- 2001-11-21 JP JP2001356241A patent/JP3786862B2/ja not_active Expired - Lifetime
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JP2007029175A (ja) * | 2005-07-22 | 2007-02-08 | T Hasegawa Co Ltd | 透明乃至半透明ゲル状芳香剤組成物 |
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