JP2003152147A - 熱伝導性組成物、熱伝導性感圧接着シート及び発熱体と放熱体との接合構造 - Google Patents

熱伝導性組成物、熱伝導性感圧接着シート及び発熱体と放熱体との接合構造

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勝也 戸川
Kenichi Azuma
賢一 東
Shunji Hyozu
俊司 俵頭
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 優れた密着性及び接着性を有すると共に、発
熱体の動作温度範囲内の温度でも熱伝導性を大幅に悪化
させる熱対流が発生せずに優れた熱伝導性を有する熱伝
導性組成物、その熱伝導性組成物からなる熱伝導性感圧
接着シート及びその熱伝導性組成物を用いた発熱体と放
熱体との接合構造を提供する。 【解決手段】 2種以上の化合物からなり、発熱体と放
熱体との間に介在させて使用される熱伝導性組成物であ
って、前記2種以上の化合物は、前記発熱体の動作温度
範囲未満の温度においては自発的に分離しない混合状態
にあり、かつ、前記発熱体の動作温度範囲内の温度にお
いては漏出するものと漏出しないものとに相分離するも
のである熱伝導性組成物。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、優れた密着性及び
接着性を有すると共に、発熱体の動作温度範囲内の温度
でも熱伝導性を大幅に悪化させる熱対流が発生せずに優
れた熱伝導性を有する熱伝導性組成物、その熱伝導性組
成物からなる熱伝導性感圧接着シート及びその熱伝導性
組成物を用いた発熱体と放熱体との接合構造に関する。
【0002】
【従来の技術】従来から電気・電子部品等の発熱体が発
生する熱を放散させるために、熱伝導性感圧接着剤を用
いた接着シート(以下、熱伝導性感圧接着シートともい
う)が上記発熱体と放熱体との間に介在されて使用され
ている。しかし、上記発熱体や上記放熱体の表面は平滑
でないことが多く、熱伝導性感圧接着シートが密着でき
ず充分な接触面積を得られないことが多い。このため、
発熱体と放熱体との間に熱伝導性感圧接着シートを用い
ても熱伝導効率が悪く、充分な放熱効果が得られないと
いう問題があり、熱伝導効率を高くするために上記熱伝
導性感圧接着シートの上記発熱体や上記放熱体に対する
密着性を改善する必要があった。
【0003】上記発熱体や上記放熱体に対する密着性を
改善するための技術としては、米国特許第5,950,
066号明細書に約30〜90℃の融点を持つ樹脂に熱
伝導微粒子を添加した熱伝導性組成物が記載されてい
る。これは、発熱体からの熱によって上記樹脂を溶融さ
せて、上記発熱体や放熱体との密着性を向上させ、か
つ、温度と圧力によってこの熱伝導性組成物の厚みを圧
縮して高い放熱効果を得ようとするものである。しかし
ながら、この熱伝導性組成物はオレフィン系のワックス
等を大量に添加しているため接着力が極めて弱く、上記
発熱体等に極めて接着しにくいという問題があった。
【0004】また同様に米国特許第6,054,198
号明細書においても、発熱体からの熱によって樹脂が溶
融する熱伝導性組成物が開示されている。しかしなが
ら、この熱伝導性組成物は発熱体の動作時に上記発熱体
からの熱により液体となるため、熱対流が生じて熱伝導
性が大幅に悪化し、原理的に電子部品等の放熱に対応で
きないという問題があった。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記現状に
鑑み、優れた密着性及び接着性を有すると共に、発熱体
の動作温度範囲内の温度でも熱伝導性を大幅に悪化させ
る熱対流が発生せずに優れた熱伝導性を有する熱伝導性
組成物、その熱伝導性組成物からなる熱伝導性感圧接着
シート及びその熱伝導性組成物を用いた発熱体と放熱体
との接合構造を提供することを目的とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明は、2種以上の化
合物からなり、発熱体と放熱体との間に介在させて使用
される熱伝導性組成物であって、前記2種以上の化合物
は、前記発熱体の動作温度範囲未満の温度においては自
発的に分離しない混合状態にあり、かつ、前記発熱体の
動作温度範囲内の温度においては漏出するものと漏出し
ないものとに相分離するものである熱伝導性組成物であ
る。以下に本発明を詳述する。
【0007】本発明の熱伝導性組成物は、2種以上の化
合物からなり、発熱体と放熱体との間に介在させて使用
されるものである。上記2種以上の化合物は、発熱体の
動作温度範囲未満の温度においては自発的に分離しない
混合状態にある。すなわち、上記温度においては、上記
2種以上の化合物は、水素結合、芳香環同士の相互作
用、酸−アルカリ間又はカチオン−アニオン間の静電相
互作用等の相互作用によって緩やかに結合し、自発的に
分離しない混合状態にある。したがって、室温等の比較
的低い温度では、特定成分の蒸発、染み出し等による組
成変化等がなく、固体状態であることから、管理及び取
扱いが容易である。上記2種以上の化合物は、上記相互
作用に寄与する結合部位を有することが好ましい。
【0008】なお、上記発熱体としては、例えば、電気
・電子部品等が挙げられる。上記発熱体の動作温度範囲
とは、動作状態にあるときの発熱体が示す温度範囲であ
り、その上限は、例えば、発熱体が電気・電子部品等で
ある場合にあっては該電気・電子部品等のジャンクショ
ン温度である。一方、上記発熱体の動作温度範囲の下限
は、放熱が必要とされうる最低限の温度であり、少なく
とも室温より高い温度である。上記ジャンクション温度
は発熱体である電気・電子部品等の種類により異なる
が、一般に100℃以下である。上記放熱体としては、
例えば、ヒートシンクやヒートパイプ等の放熱部品、ペ
ルチェ素子等の電気的冷却装置、及び、冷却水等の冷却
媒体を循環させる冷却装置等が挙げられる。
【0009】上記2種以上の化合物は、上記発熱体の動
作温度範囲内の温度においては漏出するものと漏出しな
いものとに相分離するものである。すなわち、本発明の
熱伝導性組成物は、上記温度において本発明の熱伝導性
組成物から一部又は全てが漏出する化合物と漏出しない
化合物とからなり、上記漏出する化合物が発熱体及び放
熱体表面の凹凸に密着することで発熱体及び放熱体に対
する優れた密着性及び接着力を損なうことなく、上記漏
出しない化合物が溶融しないことで熱対流の発生が抑え
られ、優れた熱伝導性を得ることができる。また、熱伝
導性組成物が圧縮されて積極的に漏出が起こることによ
り発熱体と放熱体との距離が短縮されて更に熱伝導性を
向上することもできる。
【0010】このような化合物の組合せとしては特に限
定されないが、例えば、上記発熱体の動作温度範囲未満
の温度においては自発的に分離しない混合状態にある、
発熱体の動作温度範囲内の温度において固体又は半固体
である化合物(以下、非溶融化合物ともいう)と発熱体
の動作温度範囲内の温度において液体状態である化合物
(以下、溶融化合物ともいう)との組合せが好ましい。
なお、本発明書において、上記固体とは、外力を受けて
も流動性を示さないものを意味し、上記半固体とは、外
力を受けていないときは流動性を示さずに強い外力を受
けることではじめて流動性を示すものを意味し、上記液
体とは、低粘度であっても高粘度であってもよいが、少
なくとも強い外力を受けなくても流動性を示すものを意
味するものである。また、上記液体は、少なくとも上記
半固体よりも高い流動性を示す。上記非溶融化合物及び
溶融化合物としては、それらが発熱体の動作温度範囲以
下の温度での混合状態において自発的に分離しないもの
であればよく、基本的には相溶性のそれほどよくない組
合せを選ぶことが好ましい。また、上記非溶融化合物及
び上記溶融化合物は、それぞれ1種含まれるものであっ
てもよく、2種以上含まれるものであってもよい。
【0011】上記非溶融化合物としては特に限定され
ず、例えば、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、メ
タクリル系樹脂、オレフィン系樹脂、ウレタン系樹脂、
エポキシ系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、スチレン系樹脂、
ブチラール系樹脂、ポバール系樹脂及びシリコン系樹脂
等の樹脂、並びに、それらの変性物等が挙げられる。好
ましくは粘着性樹脂であり、例えば、アクリル系樹脂、
ポリエステル系樹脂等が挙げられる。
【0012】上記溶融化合物としては特に限定されず、
例えば、上記非溶融化合物としてベンジルメタクリレー
トを用い、芳香環同士の相互作用を上記発熱体の動作温
度範囲未満の温度における混合状態の形成に利用する場
合にあっては、ベンゼン環を有する化合物であるジオク
チルフタレート及びラウリルベンゼン等を選択すること
ができ、また、非溶融化合物としてジメチルアミノエチ
ルメタクリレートを用い、酸−アルカリ間の静電相互作
用を発熱体の動作温度範囲未満の温度における混合状態
の形成に利用する場合にあっては、オクタン酸及びイソ
ステアリン酸等を選択することができる。上記溶融化合
物は、本発明の熱伝導性組成物の全量に対して、50重
量%以上用いられることが好ましい。50重量%未満で
あると、放熱体及び発熱体に対する密着性及び接着力が
充分でないことがある。
【0013】本発明の熱伝導性組成物は、熱伝導性を向
上させるために熱伝導性微粒子を含有することが好まし
い。上記熱伝導性微粒子としては、例えば、窒化ホウ
素、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミニウム、酸化アル
ミニウム、酸化亜鉛等のセラミック系の熱伝導性微粒
子;アルミニウム、銅、銀等の金属粉末等が挙げられ
る。なかでも窒化ホウ素、炭化珪素、窒化アルミニウ
ム、アルミニウム、銅及び銀は、熱伝導率が高く、少な
い充填量で本発明の熱伝導性組成物に高い熱伝導性を与
えることができ、好ましい。
【0014】上記熱伝導性微粒子の純度は95重量%以
上が好ましい。95重量%未満であると、熱伝導性が低
下し、それを補うために添加量を増やさなければなら
ず、熱伝導性組成物の柔軟性、形状保持性が損なわれ
る。より好ましくは97重量%以上である。
【0015】上記熱伝導性微粒子の平均粒子径は、10
0μm以下が好ましい。100μmを超えると、得られ
た熱伝導性感圧接着シートの表面の平滑性が低くなり、
発熱体や放熱体に充分密着できず、高い熱伝導性を得に
くい。より好ましくは、下限は0.5μm、上限は50
μmである。
【0016】上記熱伝導性微粒子の添加量は、非溶融化
合物と溶融化合物との合計100重量部に対して、好ま
しい下限は10重量部、好ましい上限は500重量部で
ある。10重量部未満であると、高い熱伝導性が得られ
にくく、500重量部を超えると、本発明の熱伝導性組
成物の強度が大きく低下して柔軟性、形状保持性が損な
われることがある。より好ましい下限は15重量部、よ
り好ましい上限は400重量部である。
【0017】本発明の熱伝導性組成物は、発熱体及び放
熱体との接着性を向上させるために粘着付与樹脂を含有
してもよい。粘着付与樹脂を含有することによって、接
着性、特に金属との接着性が向上しうる。上記粘着付与
樹脂としては、例えば、αピネン重合体、βピネン重合
体、ジペンテン重合体、テルペン−フェノール、αピネ
ン−フェノール共重合体等のポリテルペン樹脂、エスコ
レツ(以上、エッソ化学社製)、タッキロール(住友化
学社製)、タックエース(三井石油化学社製)等のC5
系石油樹脂;ペトロジン(三井石油化学社製)、ハイレ
ジン(東邦化学社製)、アルコン(荒川化学社製)等の
C9系石油樹脂;ロジン、変性ロジン、重合ロジン、ロ
ジンエステル、部分水添ロジン、完全水添ロジン等のロ
ジン系樹脂;DCPC系石油樹脂、スチレン系樹脂、ア
ルキルフェノール系樹脂、ポリブテン、ポリイソブチレ
ン等が挙げられる。また、これらの粘着付与樹脂を酸変
成したものを含有すると、金属との接着性が更に向上し
うる。これらは単独で用いられてもよく、2種以上が併
用されてもよい。また、粘着付与樹脂の配合量は非溶融
化合物と溶融化合物との合計100重量部に対して、好
ましい下限は3重量部、好ましい上限は50重量部であ
る。3重量部未満であると、接着性の改善効果がほとん
ど得られず、50重量部を超えると、樹脂の柔軟性が損
なわれ、更に、流動性及び熱伝導性に悪影響を与えるこ
とがある。より好ましい下限は5重量部、より好ましい
上限は40重量部である。
【0018】本発明の熱伝導性組成物は、熱伝導性を大
きく阻害しない限りにおいてフィラー、増粘剤、顔料、
酸化防止剤等の添加剤を更に含有してもよい。
【0019】本発明の熱伝導性組成物からなる熱伝導性
感圧接着シートもまた本発明の1つである。本発明の熱
伝導性組成物は、シート状に成形されることで熱伝導性
の感圧接着剤層を有するシート又はテープ等に加工する
ことができる。上記シート又はテープの製造方法として
は特に限定されず、例えば、溶剤キャスティング法、U
V重合法、ホットメルト塗工等のシート成型法等が挙げ
られる。本発明の熱伝導性感圧接着シートを得る方法と
しては、例えば、以下のような方法が挙げられる。非溶
融化合物、溶融化合物、熱伝導微粒子、上記粘着付与剤
及びその他添加剤等をトルエン等の溶剤に分散又は溶解
させた混合物を調製し、これを剥離ライナー等の支持体
の面上に塗布して硬化させ、本発明の熱伝導性組成物か
らなる感圧接着剤層を形成する。このとき、剥離力の異
なる離型処理されたフィルムで感圧接着剤層の面上を被
覆すれば、取扱い性が更に向上する。感圧接着剤層の厚
みの好ましい下限は10μm、好ましい上限は200μ
mである。10μm未満であると、充分な密着性が得ら
れずに熱伝導性が低下することがある。200μmを超
えると、熱伝導性が低下するうえ高コストとなる。より
好ましい下限は30μm、より好ましい上限は150μ
mである。
【0020】本発明の熱伝導性組成物は、上述のとお
り、発熱体と放熱体との間に介在させて使用されるもの
である。発熱体と放熱体との間に本発明の熱伝導性組成
物を介在させる発熱体と放熱体との接合構造もまた本発
明の1つである。
【0021】以上のように、本発明の熱伝導性組成物
は、従来技術の問題点が充分に解決されており、上記発
熱体を動作させても熱対流による熱伝導率の低下が起こ
らず、かつ、優れた密着性及び接着性を有しており、電
気・電子部品等の発熱体と放熱体との接合等に使用でき
る、優れた熱伝導性と接着力とを有する取扱い性が極め
て良好な熱伝導性感圧接着シート等を提供できる。
【0022】
【実施例】以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説
明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるもの
ではない。 (実施例1)冷却管、温度計及び攪拌器を備えたセパラ
ブルフラスコにベンジルメタクリレート(共栄社化学社
製)100重量部、n−ドデカンチオール0.01重量
部、酢酸エチル90重量部を入れ、窒素ガス雰囲気下
で、還流が起こる温度まで昇温し、その温度で20分間
保持した。次いで、過酸化ベンゾイル0.2重量部を酢
酸エチル5重量部に溶解した溶液を滴下し、4時間反応
させた後、過酸化ベンゾイル0.1重量部を酢酸エチル
5重量部に溶解した溶液を滴下し、更に4時間反応させ
た。その後、トルエン50重量部を加えて攪拌混合し、
重合体溶液を得た。なお、得られた重合体の重量平均分
子量(Mw)をゲル浸透クロマトグラフィーを使ってス
チレン換算で測定したところ、30万であった。得られ
た重合体溶液の固形分換算で50重量部に対して、ジオ
クチルフタレート50重量部及び純度99%の窒化アル
ミニウム(商品名:グレードF、トクヤマ社製)100
重量部を加えて均一になるまで混合し、熱伝導性組成物
溶液を得た。得られた熱伝導性組成物溶液を離型処理し
た50μm厚のポリエチレンテレフタレートフィルム表
面に乾燥後の厚さが100μmになるように塗工し、4
0℃で1時間乾燥し、更に減圧下で乾燥し、熱伝導性感
圧接着シートを得た。得られた熱伝導性感圧接着シート
は、優れた密着性及び接着性を有すると共に、優れた熱
伝導性を有していた。
【0023】(実施例2)ベンジルメタクリレート10
0重量部の代りにジメチルアミノエチルメタクリレート
100重量部(共栄社化学社製)を用い、n−ドデカン
チオールの配合量を0.02重量部としたこと以外は、
実施例1と同様にして重合体溶液を得た。得られた重合
体のMwは27万であった。得られた重合体溶液の固形
分換算で60重量部に対して、イソステアリン酸(和光
純薬工業社製)40重量部及び純度99%の窒化ホウ素
(商品名:グレードHGP、電気化学工業社製)100
重量部を加えて均一になるまで混合し、熱伝導性組成物
溶液を得た。得られた熱伝導性組成物溶液を用いて実施
例1と同様にして熱伝導性感圧接着シートを得た。得ら
れた熱伝導性感圧接着シートは、優れた密着性及び接着
性を有すると共に、優れた熱伝導性を有していた。
【0024】
【発明の効果】本発明によれば、優れた密着性及び接着
性を有すると共に、発熱体の動作時においても熱伝導性
を大幅に悪化させる熱対流が発生せずに優れた熱伝導性
を有する熱伝導性組成物、その熱伝導性組成物からなる
熱伝導性感圧接着シート及びその熱伝導性組成物を用い
た発熱体と放熱体との接合構造を提供することができ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) C08L 101/00 C09J 7/02 Z 5F036 C09J 7/02 11/00 11/00 201/00 201/00 H05K 7/20 F C09K 5/08 H01L 23/36 M H05K 7/20 C09K 5/00 D Fターム(参考) 4F100 AA13 AK01B AK25K AK42 AL05B AT00A BA02 DE01B GB41 JG01B JJ01B JJ06A JJ10 JL11 JL13B 4J002 BB001 BC031 BE021 BE061 BF021 BG021 CD001 CF001 CK021 CP021 DA077 DA097 DE107 DE147 DJ007 DK007 DM007 EA046 EH076 EH146 EN096 FD117 FD207 GQ00 4J004 AA07 AA08 AA09 AA10 AA11 AA13 AA14 AA15 AB03 CB03 CC02 FA05 4J040 DF001 ED001 HA066 HA206 HA296 HA326 HB03 HB22 HB30 JA09 JB09 KA03 LA08 PA23 5E322 AA01 AB06 FA06 5F036 AA01 BB21 BD13 BD21

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 2種以上の化合物からなり、発熱体と放
    熱体との間に介在させて使用される熱伝導性組成物であ
    って、前記2種以上の化合物は、前記発熱体の動作温度
    範囲未満の温度においては自発的に分離しない混合状態
    にあり、かつ、前記発熱体の動作温度範囲内の温度にお
    いては漏出するものと漏出しないものとに相分離するも
    のであることを特徴とする熱伝導性組成物。
  2. 【請求項2】 発熱体の動作温度範囲内の温度において
    固体又は半固体である化合物、及び、発熱体の動作温度
    範囲内の温度において液体である化合物をそれぞれ少な
    くとも1種含有することを特徴とする請求項1記載の熱
    伝導性組成物。
  3. 【請求項3】 発熱体の動作温度範囲内の温度において
    固体又は半固体である化合物は、粘着性樹脂であること
    を特徴とする請求項2記載の熱伝導性組成物。
  4. 【請求項4】 少なくとも1種の熱伝導性微粒子を含有
    することを特徴とする請求項1、2又は3記載の熱伝導
    性組成物。
  5. 【請求項5】 請求項1、2、3又は4記載の熱伝導性
    組成物からなることを特徴とする熱伝導性感圧接着シー
    ト。
  6. 【請求項6】 発熱体と放熱体との間に請求項1、2、
    3、4又は5記載の熱伝導性組成物を介在させてなるこ
    とを特徴とする発熱体と放熱体との接合構造。
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