JP2003068333A

JP2003068333A - 燃料電池用セパレータを形成するための樹脂製品の成形方法

Info

Publication number: JP2003068333A
Application number: JP2001255401A
Authority: JP
Inventors: Koji Inagaki; 孝司稲垣; Tomozo Sakaguchi; 知三坂口; Masami Takahashi; 正美高橋
Original assignee: Unitika Ltd
Current assignee: Unitika Ltd
Priority date: 2001-08-27
Filing date: 2001-08-27
Publication date: 2003-03-07

Abstract

(57)【要約】【課題】複雑な形状を有する燃料電池セパレータのた
めの樹脂成形品を、切削加工などの後加工を必要とせず
に射出成形法によって成形できるようにする。【解決手段】フェノール樹脂材料を成形加工した後に
炭化焼成することにより燃料電池セパレータを形成する
ために、前記フェノール樹脂材料を成形するに際し、熱
硬化性を有するフェノール樹脂と、フェノール樹脂をＣ
ステージまで硬化させた粒状フェノール樹脂とを溶融混
練して成形機に供給する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は燃料電池用セパレー
タを形成するための樹脂製品の成形方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】燃料電池は、低公害で高い発電効率を持
つ次世代の発電装置として期待されている。この燃料電
池の種類としては、電解質の種類により、アルカリ型、
リン酸型、固体高分子型、溶融炭酸塩型、固体電解質型
などがある。これらの燃料電池には、水素含有ガス（ア
ノードガス）と酸素含有ガス（カソードガス）との電気
化学反応により起電力を生ずる単位電池と、積層された
隣合う単位電池間に介在した燃料電池用セパレータ（以
下、「セパレータ」と略称する）とが備えられている。
セパレータは、隣り合う単位電池双方の電極と接触し
て、これら単位電池間を電気的に接続するとともに反応
ガスを分離する作用をなす。

【０００３】特開平１０−３３４９２７号公報には、熱
硬化性樹脂などに導電性フィラー（例えば黒鉛粉末、カ
ーボンファイバー）を混ぜ込んだ樹脂製セパレータが開
示されている。しかし、このようなセパレータは、軽量
であるが、耐食性及び耐熱性が低い、ガス不透過性が劣
る、強度が低いなどの問題があった。

【０００４】一方、人造黒鉛などの黒鉛系の素材よりな
るセパレータは、軽量かつ耐食性に優れているが、靭性
に乏しく脆いため、振動や応力に弱い。このため、セパ
レータとして使用した場合、セパレータ自体が破壊され
て形状を維持できない、亀裂が生じ気密性を維持できな
いなどの問題があった。また、機械的な加工が金属材料
に比べ困難であるにもかかわらず、アノードガス及びカ
ソードガスの流路となる溝を形成するために切削加工が
必要であり、このため加工コストが高いなどの問題があ
った。

【０００５】また、アモルファスカーボン製のセパレー
タが提案されている。この場合は、フラン樹脂、フェノ
ール樹脂、ポリイミド樹脂などの熱硬化性樹脂を圧縮成
形し、その後炭化焼成して、セパレータが製造される。
しかしこの場合は、その熱硬化性樹脂の特性から圧縮成
形法により成形体を得ることしかできず、かつ、平板状
のような単純形状の成形体しか得ることができなかっ
た。そのため量産性に欠け、さらに炭化焼成後にアノー
ドガス及びカソードガスの流路となる溝を形成するため
の座ぐりなどの切削加工が必要であった。ところが、ア
モルファスカーボン材は、機械的な加工が金属材料に比
べ非常に困難であるため、座ぐりなどの切削加工を施す
とかなりのコストアップになるなどの問題があった。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】そこで本発明は、この
ような問題点を解決し、複雑な形状を有するセパレータ
のための樹脂成形品を、切削加工などの後加工を必要と
せずに射出成形法によって成形できるようにすることを
目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】この目的を達成するため
本発明は、フェノール樹脂材料を成形加工した後に炭化
焼成することにより燃料電池セパレータを形成するため
に、前記フェノール樹脂材料を成形するに際し、熱硬化
性を有するフェノール樹脂と、フェノール樹脂をＣステ
ージまで硬化させた粒状フェノール樹脂とを溶融混練し
て成形機に供給するものである。

【０００８】このようにすると、熱硬化性を有すること
にもとづき流動性を有するフェノール樹脂と、Ｃステー
ジまで硬化された固体の粒状フェノール樹脂とを溶融混
練することで、射出成形用の樹脂材料を得るため、熱硬
化性を有するフェノール樹脂とフェノール樹脂をＣステ
ージまで硬化させた粒状フェノール樹脂とが均一に分散
された材料を得ることができる。これにより、成形用樹
脂であって、成形時には全体として良好な流動性を有
し、しかも粒状フェノール樹脂は元から硬化した状態に
あるため、全体として熱硬化性が良好な樹脂が得られ
る。このような樹脂は射出成形のための材料としてきわ
めて好適であり、この樹脂を成形機に供給することで、
燃料電池セパレータを形成するのに適した樹脂成形品を
得ることができる。本発明によれば、成形機として射出
成形機を用いることができるため、複雑な形状の成形体
を形成できて、炭化焼成後に機械加工を施さなくてもセ
パレータを形成することができる。しかも、得られた成
形品は、アモルファス状態の炭素にて形成されることに
なるが、炭素比率の高い高純度なものとなる。

【０００９】

【発明の実施の形態】熱硬化性を有するフェノール樹脂
としては、レゾール樹脂や硬化剤を配合したノボラック
樹脂などを用いることができる。具体的には、ユニチカ
社製の「ユニベックス（商品名）」や、カネボウ社製の
「ベルパール（商品名）」や、住友デュレス社製の「ス
ミライトレジン（商品名）」などを、好適に用いること
ができる。

【００１０】このうち、硬化剤を配合したノボラック樹
脂すなわち自己熱硬化性を有するノボラック樹脂として
は、常温における粒子径が５０μｍ以上、好ましくは１
００μｍ以上で、ディスクキュアー法で測定した熱流動
性が１２０〜２２０ｍｍ、好ましくは１５０〜２００ｍ
ｍのものを用いる。

【００１１】ここで、粒子径とは、粒体の平均最大径、
すなわち最大径（外接球直径）の平均値を表す。粒子径
が５０μｍ未満の場合は、後述する混練押出機への供給
を安定して行い難くなる。粒子径の上限に特に制限はな
いが、実用的な粒子径の範囲としては、１００〜４００
０μｍが適当である。粒体の形状は球形、円筒形、円柱
形、立方体形等のいずれでもよいが、粒子径が小さい場
合は球形の方が成形等に際しての輸送性が優れている。

【００１２】熱流動性とは、上述のように常温にては固
体であるが、加熱状態にて負荷をかけたときに流動性を
示す特性をいう。しかし、熱硬化性を有するフェノール
樹脂は、通常の熱可塑性樹脂の場合と異なって、ある程
度以上の長時間にわたって流動性を示す温度にて加熱を
続けると、分子内及び分子間での縮合が始まって架橋
し、これによって硬化する性質をもっている。そこで、
熱流動性を表す尺度として、ＪＩＳ規格のディスクキュ
アー法で測定した１６０℃における所定荷重下の試料樹
脂円板の流れ（直径の伸び：ｍｍ）で表す。この熱流動
性は、具体的には、ＪＩＳ−Ｋ−６９１１１９９５
５．３．２〔成形材料（円板式）〕の方法に基づいて、
試料２ｇを１６０°Ｃで１分間１１４５ｋｇの荷重で熱
プレスし、形成される円板の直径（最長径と最短径の平
均値）から求める。

【００１３】熱硬化性を有するフェノール樹脂の熱流動
性が１２０ｍｍ未満の場合は、本発明の成形材料の成形
性が悪くなる傾向がある。一方、熱流動性が２２０ｍｍ
を越える樹脂は、硬化反応に必要な時間が長くなるた
め、本発明の成形材料の生産性が悪く、しかも、硬化反
応によって生成する水分等が成形品内へ閉じ込められる
ため、欠陥製品となるおそれがある。

【００１４】熱硬化性を有するフェノール樹脂は、１５
０℃におけるゲルタイムが７０秒以下であることが好適
である。このゲルタイムは、熱硬化性の指標となるもの
で、ＪＩＳＫ６９１０にもとづいて測定されるもの
である。このゲルタイムが７０秒を超えると、硬化速度
が遅くなって成形性に劣るものとなる。

【００１５】本発明において使用可能な樹脂である熱硬
化性を有するノボラック樹脂の製造法としては、各種の
方法が採用され、例えば特開平４−１５９３２０号公報
に記載されている方法のように、ヘキサメチレンテトラ
ミンのようなアルカリ触媒兼メチレン架橋剤及び懸濁安
定剤の存在下、水媒体中でノボラック樹脂を懸濁重合さ
せる方法（自己硬化型変性ノボラック樹脂法）を、好適
に採用することができる。この方法によれば、粒状変性
ノボラック樹脂すなわち極めて高純度で真球状に近い球
状微粒体のノボラック樹脂が得られる。粒子径の大きな
成形原料を得るには、上記微粒体を造粒して所定の粒度
に調製する方法が有効である。このように微小な真球状
であると、下記のＣステージまで硬化させた状態で熱硬
化性を有するフェノール樹脂と配合させて成形に供した
ときに樹脂全体の流動性が低下することがなく、したが
って射出成形に好適に使用することができる。

【００１６】ノボラック樹脂に配合される硬化剤として
はヘキサメチレンテトラミンなどが好適であるが、その
配合割合は、ノボラック樹脂１００質量％に対してヘキ
サメチレンテトラミン１０〜２０質量％が好ましい。配
合割合が１０質量％未満であると所要の熱硬化性が得ら
れず、また２０質量％を越して配合させても飽和状態と
なって硬化反応に寄与しなくなるので無駄である。上記
の懸濁重合時に硬化剤を添加することによって、この硬
化剤をノボラック樹脂中に均一に分散させることができ
る。

【００１７】熱硬化性を有するフェノール樹脂は、水分
含有量が１質量％以下にされていることが好ましく、
０．５質量％以下にされていることがより好ましい。水
分含有量が１質量％を越えると、成形の際に成形品中に
気孔が残り、また成形条件によっては加水分解等の劣化
現象が派生することもある。熱硬化性を有するフェノー
ル樹脂が、上述の懸濁重合法によって得られた粒状のノ
ボラック樹脂すなわち変性ノボラック樹脂である場合に
は、通常、重合後に２〜１０重量％の水分を含有するの
で、その使用に先立っては、水分が上記範囲内に低減す
るように乾燥しておくのが有効である。この際の乾燥法
としては、変性ノボラック樹脂を真空中又は乾燥空気循
環下で６０〜１２０°Ｃの温度に加熱する方法が推奨さ
れる。

【００１８】本発明で使用されるＣステージまで硬化さ
せた粒状フェノール樹脂としては、熱硬化性を有するノ
ボラック樹脂をＣステージまで硬化させたものなどを使
用することもできるが、上記の懸濁重合法によって形成
された粒状レゾール樹脂をＣステージまで硬化させたも
のを特に好適に使用することができる。その粒子径は、
射出成形時の流動性の観点にたてば、０．１〜１００μ
ｍであるのが望ましい。粒子径が１００μｍを超える
と、所望の流動性を得にくくなる。反対に粒子径が０．
１μｍ未満では、重合時の水切りネットが詰まるなどし
て生産性が低下しやすくなる。

【００１９】このような粒状フェノール樹脂は、変性レ
ゾール樹脂の製造の際の反応時に０．１〜１００μｍに
粒径制御して得られた樹脂を固液濾過し、乾燥した後、
１４０〜２４０℃の温度域内の所定温度で硬化処理する
ことにより得られる。

【００２０】ここで、Ｃステージとは、熱処理により樹
脂が完全に流動性をなくした状態であり、熱処理を行っ
ていない熱流動性が６０〜１８０ｍｍのＡステージのも
のや、わずかに流動性を残して熱処理を行ったＢステー
ジのものとは区別されるものである。そして、このＣス
テージまで硬化させた粒状フェノール樹脂は、熱流動性
が０〜６０ｍｍであることが好適である。

【００２１】このＣステージまで硬化させた粒状フェノ
ール樹脂と、熱硬化性を有するフェノール樹脂とを、こ
の熱硬化性を有するフェノール樹脂を溶融させて溶融混
練することで、射出成形用の樹脂材料を得ることができ
る。このとき、Ｃステージまで硬化させた粒状フェノー
ル樹脂と熱硬化性を有するフェノール樹脂との配合割合
は、（熱硬化性を有するフェノール樹脂）／（Ｃステー
ジまで硬化させた粒状フェノール樹脂）＝９０〜３５質
量％／１０〜６５質量％であるのが好適である。Ｃステ
ージまで硬化させた粒状フェノール樹脂の量が１０質量
％未満であったり、または７０質量％を超えると、所望
のフェノール樹脂成形材料が得られ難い傾向がある。

【００２２】なお、Ｃステージまで硬化させた粒状フェ
ノール樹脂の配合割合は、その粒径によって変化させる
のが好適である。すなわち、粒径が大きくなると、それ
につれて、熱硬化性を有するフェノール樹脂に配合させ
て射出成形に供したときの材料全体の流動性が低下する
ため、その場合は配合割合を下げて流動性が極端に低下
しないようにする必要がある。また、粒径が小さくなる
と、それにつれて射出成形時の材料全体の流動性が上昇
するため、その場合は配合割合を上げて材料全体の熱硬
化性を向上させることができる。

【００２３】本発明の方法によって製造される射出成形
用樹脂材料は、その全体（熱硬化性を有するフェノール
樹脂とフェノール樹脂をＣステージまで硬化させた粒状
フェノール樹脂とを溶融混練させたもの）が、ディスク
キュアー法で測定した熱流動性が１００〜２００ｍｍの
範囲であることが好適である。この熱流動性が１００ｍ
ｍ未満であると、成形時の硬化速度は速いが流動性に乏
しくなる。またこの熱流動性が２００ｍｍを超えると、
反対に流動性は良好になるが成形時の硬化速度が遅くな
るとともに、気体を噛み込みやすくなって成形品に気泡
が生じる原因となる。すなわち、本発明では、熱硬化性
を有するフェノール樹脂として熱流動性の高いものを使
用するとともに、Ｃステージまで硬化させたフェノール
樹脂として、粒状の、熱硬化性を有するフェノール樹脂
の流動性を大きく阻害させることのないものを使用する
ことで、上記のように射出成形用樹脂材料の熱流動性を
１００〜２００ｍｍの範囲とすることができ、これによ
り成形時の硬化速度と流動性とがともに良好になって、
好ましい成形性が得られることになる。

【００２４】本発明によれば、熱硬化性を有するフェノ
ール樹脂とフェノール樹脂をＣステージまで硬化させた
粒状フェノール樹脂とを、二軸混練押出機などを用いる
ことによって溶融混練させるのであるが、この押出機へ
の食い込み性と、押出時における押出スクリューからの
離れ性とを向上させるために、樹脂材料が離型剤を含有
していることが好適である。この離型剤としては、低表
面張力物質を用いるのが好適である。

【００２５】この低表面張力物質は、表面張力が低い物
質であって、例えば常温（２５℃）で臨界表面張力が３
５ダイン／ｃｍ以下の物質が望ましく、かつ低表面張力
物質に特有の潤滑性、離型性、非付着性等の特性を有す
る化合物が好適である。この低表面張力物質としては、
融点が３０〜１６０℃、好ましくは４０〜８０℃であっ
て、常温にて固体状である、低融点化合物を用いる。融
点が３０℃未満では成形時に計量不良が起こる傾向にあ
り、融点が１６０℃を超えると成形機のシリンダー内で
潤滑性が乏しく、安定した成形性が得られない傾向にあ
る。

【００２６】低表面張力物質の代表的な例としては、ラ
ウリン酸、パルミチン酸、ステアリン酸等の高級脂肪
酸；ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウ
ム等の高級脂肪酸金属塩；ラウリン酸モノグリセライ
ド、エチルステアレート、ステアリン酸モノグリセライ
ド、ソルビタンモノパルミテート、ソルビタンモノステ
アレート等の高級脂肪酸エステル；トリラウリン、トリ
ステアリン、硬化ひまし油等の固形油脂類；ステアリン
酸アマイド、エチレンビスステアリン酸アマイド等の高
級脂肪酸アマイド；セチルアルコール、ステアリルアル
コール等の高級脂肪族アルコール；ステアリルメタクリ
レート、ステアリルアクリレート等の高級脂肪族（メ
タ）アクリレート；パラフィンワックス等のワックス状
炭化水素；パーフルオロオクタン酸、９Ｈ−ヘキサデカ
フルオロノナノン酸等の含多価フッ素高級脂肪酸；Ｎ−
エチルパーフルオロオクチルスルホンアミド等の含多価
フッ素高級脂肪族スルホンアミド；２−（パーフルオロ
オクチル）沃化エチル、２−（パーフルオロデシル）沃
化エチル等の含多価フッ素高級脂肪族沃化物；１Ｈ，１
Ｈ，９Ｈ−ヘキサデカフルオロノナノール、２−（パー
フルオロオクチル）エタノール、２−（パーフルオロデ
シル）エタノール等の含多価フッ素高級脂肪族アルコー
ル；２−（パーフルオロデシル）メチルメタクリレー
ト、１Ｈ，１Ｈ，１１Ｈ−アイコサフルオロウンデシル
アクリレート等の含多価フッ素高級脂肪族（メタ）アク
リレート；パーフルオロドデカン等の含多価フッ素高級
脂肪族炭化水素；２−（Ｐ−オキシ安息香酸メチル・ヘ
キサフルオロプロペン３量体付加物等の含多価フッ素脂
肪族芳香族化合物；ペンタフルオロベンズアミド等の含
多価フッ素芳香族炭化水素；ＴＦＥワックス（テトラフ
ルオロエチレンテロマー）、ＣＴＦＥテロマー（クロロ
トリフルオロエチレンテロマー）等の含多価フッ素オリ
ゴマー化合物等；あるいはこれらの誘導体、これらの一
種以上よりなる混合物並びにこれらに重合触媒等の添加
物を配合した組成物等の低表面張力物質が挙げられる。

【００２７】この低表面張力物質の量は、全フェノール
樹脂（熱硬化性を有するフェノール樹脂とフェノール樹
脂をＣステージまで硬化させた粒状フェノール樹脂との
合計）１００質量％に対して０．１〜５質量％、好まし
くは０．２〜３質量％である。低表面張力物質の量がフ
ェノール樹脂１００質量％に対して０．１質量％未満で
は、射出成形の際に、射出成形機のシリンダー内で閉塞
が起こり、連続して成形を行うことが困難になることが
ある。他方、低表面張力物質の量が５質量％を越える
と、成形性の向上効果が頭打ちとなる。

【００２８】低表面張力物質すなわち離型剤は、適宜の
方法によってフェノール樹脂に添加することができる。
たとえば、熱硬化性を有するフェノール樹脂とフェノー
ル樹脂をＣステージまで硬化させた粒状フェノール樹脂
とを二軸混練押出機などを用いて溶融混練させる際に添
加するのが好適である。

【００２９】硬化剤を含有することによって熱硬化性を
有するフェノール樹脂と、フェノール樹脂をＣステージ
まで硬化させた粒状フェノール樹脂とを、二軸混練押出
機などを用いて溶融混練させる際には、熱硬化性を有す
るフェノール樹脂が硬化剤の作用によって完全に硬化し
きらない温度および時間で溶融混練を行うことが必要で
ある。

【００３０】すなわち樹脂の硬化反応を防止するために
は、熱硬化性を有するフェノール樹脂の溶融開始温度
（９０℃）よりも２０℃を上回らない温度、すなわち具
体的には１１０℃以下の温度で溶融混練を行うことが必
要である。溶融混練のための時間をあまり長くすると、
それによっても硬化反応が起こる。このためこの時間
は、たとえば２分以内とするのが好適である。

【００３１】このように、二軸混練押出機などを用いて
熱硬化性を有するフェノール樹脂とフェノール樹脂をＣ
ステージまで硬化させた粒状フェノール樹脂とを溶融混
練して、この押出機から押し出すと、射出成形に適した
樹脂材料を得ることができる。この樹脂材料は、適宜の
大きさに破砕したうえで成形機に供給する。成形機とし
ては、射出成形機が好適である。射出成形機によって射
出成形を行うと、複雑な形状の成形体を形成できて、炭
化焼成後に機械加工を施さなくてもセパレータを形成す
ることができる。

【００３２】

【実施例】（実施例１）射出成形用術材料として、熱流
動性が１６０ｍｍ、１５０℃におけるゲルタイムが６０
秒の熱硬化性を有するフェノール樹脂と、熱流動性が３
０ｍｍ、中心粒径が１０μｍのフェノール樹脂をＣステ
ージまで硬化させた粒状フェノール樹脂を、（熱硬化性
を有するフェノール樹脂）：（フェノール樹脂をＣステ
ージまで硬化させた粒状フェノール樹脂）＝５５：４５
質量％の比率で混ぜ、２軸溶融混練機にて溶融混練させ
た。溶融混練後の射出用成形樹脂材料の熱流動性は１２
５ｍｍであった。

【００３３】この溶融混練された後に硬化された射出成
形用樹脂材料を適宜の大きさに破砕したうえで型締力１
５０トンの射出成形機に供給し、縦１２５ｍｍ×横１２
５ｍｍ、厚さ２．５ｍｍで、表裏に深さ１．０ｍｍ、幅
１．２ｍｍの溝を備えた金型を用いて射出成形を行っ
た。

【００３４】そのときの条件および結果を表１に示す。

【００３５】

【表１】

【００３６】（実施例２〜１０）上記実施例１に代え
て、諸条件を表１に示すように変化させた射出成形用樹
脂材料を用い、実施例１と同じ金型および射出成形機に
よって射出成形を行った。

【００３７】そのときの結果を表１に示す。表１に示す
ように、実施例１〜１０においては、いずれも良好に成
形することができた。

【００３８】（実施例１１〜１８、比較例１〜２）諸条
件を表２に示すように変化させた射出成形用樹脂材料を
用い、実施例１と同じ金型および射出成形機によって射
出成形を行った。

【００３９】そのときの結果を表２に示す。

【００４０】

【表２】表２に示すように、実施例１１〜１４は、射出成形用樹
脂材料の熱流動性が低かったため、金型内での溶融粘度
が高く、射出成形性はあまり良好ではなかったが、一応
の成形作業が可能であった。

【００４１】実施例１５は、熱硬化性を有するフェノー
ル樹脂の熱流動性が高く、またそれにともなって射出成
形用樹脂材料の熱流動性が高かっため、硬化に時間がか
かったうえに、成形品中に気泡が多少混入したが、それ
以外は普通に成形作業を実施することができた。

【００４２】実施例１６は、同様に熱硬化性を有するフ
ェノール樹脂の熱流動性が高かったため、成形品中に気
泡が多少混入したが、それ以外は普通に成形作業を実施
することができた。

【００４３】実施例１７は、フェノール樹脂をＣステー
ジまで硬化させた粒状フェノール樹脂の硬化の度合いが
十分ではなかったため、その熱流動性が高かった。この
ため金型内における射出成形用樹脂材料の硬化に時間が
かかったが、それ以外は普通に成形作業を実施すること
ができた。

【００４４】実施例１８は、熱硬化性を有するフェノー
ル樹脂のゲルタイムが長く、このため金型内における射
出成形用樹脂材料の硬化に時間がかかったが、それ以外
は普通に成形作業を実施することができた。

【００４５】これに対し、比較例１は、溶融混練を行わ
ずに、熱硬化性を有するフェノール樹脂とフェノール樹
脂をＣステージまで硬化させた粒状フェノール樹脂とを
単に成形機に投入しただけの状態で射出成形を行ったの
で、フェノール樹脂をＣステージまで硬化させた粒状フ
ェノール樹脂の分散がかなり悪かった。

【００４６】比較例２は、フェノール樹脂をＣステージ
まで硬化させた粒状フェノール樹脂をまったく混ぜてい
ない射出成形用樹脂材料を用いたため、金型内での硬化
に時間がかかり過ぎた。

【００４７】

【発明の効果】以上のように本発明によると、フェノー
ル樹脂材料を成形加工した後に炭化焼成することにより
燃料電池セパレータを形成するための、前記フェノール
樹脂材料を成形するに際し、熱硬化性を有するフェノー
ル樹脂と、フェノール樹脂をＣステージまで硬化させた
粒状フェノール樹脂とを溶融混練して成形機に供給する
ため、熱硬化性を有するフェノール樹脂とフェノール樹
脂をＣステージまで硬化させた粒状フェノール樹脂とが
均一に分散された材料を得ることができて、この材料を
成形機に供給することができる。すなわち、成形用樹脂
であって、成形時には全体として良好な流動性を有し、
しかも粒状フェノール樹脂は元から硬化した状態にある
ため、全体として熱硬化性が良好な樹脂を成形機に供給
できる。この樹脂は射出成形のための材料としてきわめ
て好適であり、この樹脂を成形機に供給することで、燃
料電池セパレータを形成するのに適した樹脂成形品を得
ることができる。本発明によれば、成形機として射出成
形機を用いることができるため、複雑な形状の成形体を
形成できて、炭化焼成後に機械加工を施さなくてもセパ
レータを形成することができる。しかも、得られた成形
品は、アモルファス状態の炭素にて形成されることにな
るが、炭素比率の高い高純度なものとすることができ
る。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者高橋正美京都府宇治市宇治小桜23番地ユニチカ株式会社中央研究所内Ｆターム(参考） 4F206 AA37 AH33 JA07 JW05 5H026 AA02 BB00 BB01 BB08 EE18 HH00 HH01 HH05 HH08 HH10

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】フェノール樹脂材料を成形加工した後に
炭化焼成することにより燃料電池セパレータを形成する
ために、前記フェノール樹脂材料を成形するに際し、熱
硬化性を有するフェノール樹脂と、フェノール樹脂をＣ
ステージまで硬化させた粒状フェノール樹脂とを溶融混
練して成形機に供給することを特徴とする燃料電池用セ
パレータを形成するための樹脂製品の成形方法。
【請求項２】溶融混練した樹脂を破砕して成形機に供
給することを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパ
レータを形成するための樹脂製品の成形方法。
【請求項３】成形機によって射出成形を行うことを特
徴とする請求項１または２記載の燃料電池用セパレータ
を形成するための樹脂製品の成形方法。
【請求項４】熱硬化性を有するフェノール樹脂とし
て、懸濁重合法によって形成された粒状変性ノボラック
樹脂であって、樹脂中に硬化剤が分散されたものを用い
ることを特徴とする請求項１から３までのいずれか１項
記載の燃料電池用セパレータを形成するための樹脂製品
の成形方法。
【請求項５】フェノール樹脂をＣステージまで硬化さ
せた粒状フェノール樹脂として、粒径が０．１〜１００
μｍのものを用いることを特徴とする請求項１から４ま
でのいずれか１項記載の燃料電池用セパレータを形成す
るための樹脂製品の成形方法。
【請求項６】フェノール樹脂をＣステージまで硬化さ
せた粒状フェノール樹脂として、懸濁重合法によって形
成されたレゾール樹脂をＣステージまで硬化させた粒状
フェノール樹脂を用いることを特徴とする請求項１から
５までのいずれか１項記載の燃料電池用セパレータを形
成するための樹脂製品の成形方法。
【請求項７】混練した樹脂の、ディスクキュアー法で
測定した熱流動性が、１００〜２００ｍｍの範囲である
ようにすることを特徴とする請求項１から６までのいず
れか１項記載の燃料電池用セパレータを形成するための
樹脂製品の成形方法。
【請求項８】熱硬化性を有するフェノール樹脂とし
て、ノボラック樹脂１００質量％に対して硬化剤として
のヘキサメチレンテトラミン１０〜２０質量％を含有し
たものを使用することを特徴とする請求項１から７まで
のいずれか１項記載の燃料電池用セパレータを形成する
ための樹脂製品の成形方法。
【請求項９】熱硬化性を有するフェノール樹脂とし
て、ディスクキュアー法で測定した熱流動性が１２０〜
２２０ｍｍであるものを用いることを特徴とする請求項
７または８記載の燃料電池用セパレータを形成するため
の樹脂製品の成形方法。
【請求項１０】熱硬化性を有するフェノール樹脂とし
て、１５０℃におけるゲルタイムが７０秒以下のものを
用いることを特徴とする請求項１から９までのいずれか
１項記載の燃料電池用セパレータを形成するための樹脂
製品の成形方法。
【請求項１１】フェノール樹脂をＣステージまで硬化
させた粒状フェノール樹脂として、ディスクキュアー法
で測定した熱流動性が０〜６０ｍｍであるものを用いる
ことを特徴とする請求項１から１０までのいずれか１項
記載の燃料電池用セパレータを形成するための樹脂製品
の成形方法。
【請求項１２】（熱硬化性を有するフェノール樹脂）
／（フェノール樹脂をＣステージまで硬化させた粒状フ
ェノール樹脂）＝９０〜３５／１０〜６５質量％となる
ように溶融混練することを特徴とする請求項１から１１
までのいずれか１項記載の燃料電池用セパレータを形成
するための樹脂製品の成形方法。
【請求項１３】樹脂全体の１００質量％に対し離型剤
を０．１〜５質量％添加させて溶融混練を行うことを特
徴とする請求項１から１２までのいずれか１項記載の燃
料電池用セパレータを形成するための樹脂製品の成形方
法。