JP2003020364A

JP2003020364A - 球状無機質粉末およびこれを充填した樹脂組成物

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Publication number: JP2003020364A
Application number: JP2001204558A
Authority: JP
Inventors: Yasuhisa Nishi; 泰久西; Yoshiyuki Iizuka; 慶至飯塚; Takashi Fukuda; 貴史福田; Koichi Fukuhara; 浩一福原; Hideaki Nagasaka; 英昭長坂
Original assignee: Denki Kagaku Kogyo KK
Current assignee: Denka Co Ltd
Priority date: 2001-07-05
Filing date: 2001-07-05
Publication date: 2003-01-24
Anticipated expiration: 2021-07-05
Also published as: JP3571009B2

Abstract

(57)【要約】【課題】無機質充填材の充填率が高くても、流動性、成
形性に優れる球状無機質粉末および樹脂組成物を提供す
る。【解決手段】３〜１０μｍの領域および２０〜７０μｍ
の領域に極大値を示す頻度粒度分布を有し、ＢＥＴ法に
より測定した比表面積Ｓ_Bと粒度分布により計算した理
論比表面積Ｓ_Cとの比（Ｓ_B／Ｓ_C）が２．５以下である
ことを特徴とする球状無機質粉末。０．２〜１μｍの領
域に極大値を示す頻度粒度分布を更に有することが好ま
しい。また、５０ｎｍ未満の粒子を実質的に含有しない
こと好ましい。これらの球状無機質粉末が充填された樹
脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、球状無機質粉末お
よびこれを充填した樹脂組成物に関する。詳しくは、無
機質充填材の充填率が高くても、流動性、成形性に優れ
る半導体封止材料を得るための球状無機質粉末および樹
脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、電子機器の小型軽量化、高性能化
の動向に対応して、半導体パッケージの小型化、薄型
化、狭ピッチ化が益々加速している。また、その実装方
法も配線基板などへの高密度実装に好適な表面実装が主
流になりつつある。このように半導体パッケージおよび
その実装方法が進展する中、半導体封止材料にも高性能
化、特に半田耐熱性、耐湿性、低熱膨張性、機械的特
性、電気絶縁性などの機能向上が要求されている。これ
らの要求を満たすため、エポキシ樹脂に無機質粉末、特
に非晶質シリカ粉末をフィラーとして充填した封止材料
が用いられており、封止材料の９０％近くがこの樹脂組
成物によるものである。この封止材料に充填される無機
質粉末は、半田耐熱性、耐湿性、低熱膨張性、機械的強
度向上の観点から、エポキシ樹脂に高充填させることが
望ましい。

【０００３】しかし、無機質粉末を高充填すると封止材
料の流動性が低下するので、リードフレーム変形、ワイ
ヤー流れ、ダイシフト、ボイド発生など成形加工上の問
題をを解決することが必要となる。そこで、無機質粉末
の形状や粒度分布を最適化する試み、あるいはエポキシ
樹脂やフェノール樹脂硬化剤などの樹脂成分の粘度を封
止形成される温度域において極めて小さくすることによ
って、流動性を保ち、成形性を改良する試みなど、鋭意
努力が行われているが、十分な解決には至っていない。

【０００４】無機質粉末の高充填域においても半導体封
止樹脂組成物の流動性、成形性を損なわせないようにし
た無機質粉末側の改善技術としては、ロジンラムラー線
図で表示した直線の勾配を０．６〜０．９５とし、粒度
分布を広くする方法（特開平６−８０８６３号公報
等）、ワーデルの球形度で０．７〜１．０とし、より球
形度を高くする方法（特開平３−６６１５１号公報
等）、更には平均粒径０．１〜１μｍ程度の球状微小粉
末を少量添加する方法（特開平５−２３９３２１号公報
等）などが提案されている。

【０００５】一方、樹脂側の改善技術としては、エポキ
シ樹脂、フェノール樹脂硬化剤の溶融粘度を低下させる
方法（特開平９−２９１１３６号公報等）、混練過程で
の熱履歴による樹脂硬化反応の進行、流動性、成形性の
低下を防止するため、配合成分のうち予備混合の段階で
硬化反応が進まない原材料を組み合わせこれらの原材料
が溶融あるいは軟化するより高い温度で溶融混合した後
に溶融混練を行う方法（たとえば、特開昭５６−１４９
４５４号公報、特開平３−１９５７６４号公報）、混練
機の選択や混練条件を最適化することにより硬化反応の
進行を最小限に抑え、流動性、成形性を確保する方法
（特開平９−５２２２８号公報等）などが提案されてい
る。

【０００６】しかしながら、このような提案によってか
なりの改善がなされてきたが、それらの技術でも今日の
電子分野、特に半導体パッケージやその実装方法の急速
な進展に対して十分に応えることができず、新たな技術
開発が待たれている。

【０００７】

【発明が解決使用とする課題】本発明の目的は、無機質
充填材の充填率が高くても、流動性、成形性に優れる封
止材料を得るための球状無機質粉末および樹脂組成物を
提供することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明は上述のような情
勢を鑑みてなされたものであり、球状無機質粉末の個々
の粒子の粒径に着目し、半導体封止用樹脂組成物の流動
性、成形性に与える影響について鋭意研究開発を進めた
結果、ある特定の粒度分布、比表面積、球形度を有する
球状無機質粉末を開発したものであり、それを充填した
半導体封止用樹脂組成物は、９０％以上の高充填時にお
ける流動性、成形性が大幅に改善され、しかも樹脂の種
類、性状を問わず同様の挙動を示すことを見出し本発明
に至ったものである。

【０００９】すなわち、本発明は以下のとおりである。（請求項１）３〜１０μｍの領域および２０〜７０μ
ｍの領域に極大値を示す頻度粒度分布を有し、ＢＥＴ法
により測定した比表面積Ｓ_Bと粒度分布により計算した
理論比表面積Ｓ_Cとの比（Ｓ_B／Ｓ_C）が２．５以下であ
ることを特徴とする球状無機質粉末。（請求項２）０．２〜１．５μｍの領域、３〜１０μ
ｍの領域および２０〜７０μｍの領域に極大値を示す頻
度粒度分布を有し、ＢＥＴ法により測定した比表面積Ｓ
_Bと粒度分布により計算した理論比表面積Ｓ_Cとの比（Ｓ
_B／Ｓ_C）が２．５以下であることを特徴とする球状無機
質粉末。（請求項３）５０ｎｍ未満の粒子を実質的に含有しな
いことを特徴とする請求項１または２記載の球状無機質
粉末。（請求項４）ｄ７５未満の粒子径を持つ粒子の平均球
形度が０．９０以上、ｄ７５以上の粒子径を持つ粒子の
平均球形度が０．８５以上であることを特徴とする請求
項１〜３にいずれかに記載の球状無機質粉末。（請求項５）球状無機質粉末が非晶質シリカであるこ
とを特徴とする請求項１〜４にいずれかに記載の球状無
機質粉末。（請求項６）請求項１〜５にいずれかに記載の球状無
機質粉末を６０〜９６質量％含有してなることを特徴と
する樹脂組成物。

【００１０】

【発明の実施の形態】以下、本発明について更に詳しく
説明する。本発明の球状無機質粉末は樹脂組成物、特に
封止材料の充填材として用いると、高充填可能かつ高流
動性、高成形性の発現が可能となる。すなわち、本発明
の球状無機質粉末はその特定性状を有することにより、
これを充填した樹脂組成物は従来の技術では達成できな
かった無機質充填材の高充填域における高流動性、高成
形性を満足させることができるものである。

【００１１】本発明の球状無機質粉末は、３〜１０μｍ
の領域および２０〜７０μｍの領域に極大値を示す頻度
粒度分布を有し、ＢＥＴ法により測定した比表面積Ｓ_B
と粒度分布により計算した理論比表面積Ｓ_Cとの比（Ｓ_B
／Ｓ_C）が２．０以下であることが必要である。この場
合において、０．２〜１．５μｍの領域にも極大値を示
す頻度粒度分布を有するものが好ましい。このように設
計された球状無機質粉末はこれまでに存在せず、樹脂へ
の高充填時における流動性や成形性を確保することがで
きる。

【００１２】２０〜７０μｍ領域の粒子は、樹脂への充
填時に核となるものであり、２０μｍ未満だと流動性、
成形性が著しく低下し、逆に７０μｍを越えると成型時
に半導体チップを損傷してしまう問題や、ワイヤー切
断、金型ゲート部詰まりなどの問題を起こす恐れがあ
る。好ましくは、４０〜６０μｍの領域に極大値を示す
頻度粒度分布を有することである。また、３〜１０μｍ
領域の粒子は２０〜７０μｍ領域粒子の間隙に入り込む
ことが可能であり、粒子の充填構造を密にすることがで
きるので高充填が可能となる。３〜１０μｍ領域の粒子
は、２０〜７０μｍ領域の粒子に対し、０．１〜０．２
倍程度の粒径を持つことが好ましく、特に４〜８μｍで
あることが好ましい。これら２つの極大値を同時に有さ
せることで、これまでにない球状無機質粉末の高充填時
における高流動性を達成することができる。

【００１３】更に好ましくは、上記頻度粒度分布におい
て、０．２〜１．５μｍの領域にも極大値を示す頻度粒
度分布を有することである。０．２〜１．５μｍ領域の
粒子は、２０〜７０μｍ領域の粒子と３〜１０μｍ領域
の粒子とから構成される粒子充填構造の間隙に入り込む
ことが可能であり、粒子の充填構造をより密にすること
ができるので、充填性が一段と向上し流動性を著しく向
上させることができる。

【００１４】本発明の球状無機質粉末が備えなければな
らない次の条件は、ＢＥＴ法により測定した比表面積Ｓ
_Bと粒度分布により計算した理論比表面積Ｓ_Cとの比（Ｓ
_B／Ｓ_C）が２．５以下であるということである。この比
が大きいということはレーザー回折法などの粒度分布測
定機では検出できないような超微粒子を多く含有するこ
とを意味する。このような超微粒子は球状無機質粉末の
高充填時に樹脂組成物を増粘させ、流動性、成形性を著
しく損なってしまう。したがって、Ｓ_B／Ｓ_Cの値は２．
５以下、特に２．０以下であることがより好ましい。

【００１５】本発明の球状無機質粉末の粒度分布は、レ
ーザー回折光散乱法による粒度測定に基づく値であり、
コールター粒度分布測定機（ベックマンコールター社製
モデル「ＬＳ−２３０」）にて測定した。溶媒には水を
用い、前処理として、１分間、ホモジナイザーを用いて
２００Ｗの出力をかけて分散処理させた。また、ＰＩＤ
Ｓ（ＰｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎＩｎｔｅｎｓｉｔｙ
ＤｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌＳｃａｔｔｅｒｉｎｇ）濃
度を４５〜５５％になるように調製して測定した。な
お、水の屈折率値には１．３３を用い、粉末の屈折率値
については粉末の材質の屈折率を考慮した。たとえば、
非晶質シリカについては屈折率値を１．５０として測定
した。

【００１６】また、比表面積Ｓ_BはＢＥＴ法に基づく値
であり、比表面積測定機（湯浅アイオニクス社製モデル
「４−ＳＯＲＢＵ２」）を用いて測定した。理論比表
面積Ｓ_Cについてはコールター粒度分布測定機によって
自動計算が可能である。具体的には、式；Ｓ_C＝６／
（ρ・ＳＤ）（式中、ＳＤは面積平均粒子径（μｍ）、
ρは球状無機質粉末の比重であり、例えば非晶質シリカ
であれば２．２１）で求められる。なお、ＳＤは、式；
ＳＤ＝Σ（ｎｉａｉｄｉ）／Σ（ｎｉａｉ）で求められ
る。これは、一つの粉末の集団において、粒子径の小さ
い順からｄ１、ｄ２、・・・ｄｉ、・・ｄｋの粒子径を
持つ粒子が、それぞれｎ１、ｎ２、・・・ｎｉ、・・ｎ
ｋ個あり、また粒子１個当たりの表面積をそれぞれａ
１、ａ２、・・・ａｉ、・・ａｋとした場合、ＳＤは、
ＳＤ＝（ｎ１ａ１ｄ１＋ｎ２ａ２ｄ２＋・・・＋ｎｉａ
ｉｄｉ＋・・・＋ｎｋａｋｄｋ）／（ｎ１ａ１＋ｎ２ａ
２＋・・・＋ｎｉａｉ＋・・・＋ｎｋａｋ）で求められ
ることになる。

【００１７】本発明の球状無機質粉末においては、５０
ｎｍ未満の粒子を実質的に含有しないことが好ましい。
上述したように超微粒子は球状無機質粉末の高充填時に
樹脂組成物を増粘させ、流動性、成形性を著しく損なわ
せてしまう。とくに、５０ｎｍ未満の粒子はその傾向が
著しく、本発明の球状無機質粉末においては、このよう
な超微粒子を実質的に含有しないことが好ましい。

【００１８】ここで、５０ｎｍ未満の粒子を実質的に含
有しないこととは、電子顕微鏡により倍率５０，０００
倍で撮影した任意の写真１００枚中の５０ｎｍ未満の粒
子個数を数え、写真１枚あたりの平均値として換算した
値が５０個未満であることを意味する。５０ｎｍ未満の
粒子はより少ない方が好ましいが、平均粒子数５０個以
上となると、本発明の効果が急激に失われるといったこ
とはなく、この程度の個数ならば間違いなく発明の効果
が発現される。

【００１９】電子顕微鏡写真の撮影には、電界放射型走
査電子顕微鏡（日本電子社製モデル「ＦＥ−ＳＥＭ、Ｊ
ＳＭ−６３０１Ｆ」）を用い、加速電圧１５ｋＶ、照射
電流３×１０^-11Ａの条件で撮影した。撮影の前処理と
して真空蒸着装置（日本電子社製モデル「ＪＥＥ−４
Ｘ」）で球状無機質粉末に２秒間炭素を蒸着した後、さ
らに金−パラジウムを６０秒間蒸着させた。

【００２０】本発明の球状無機質粉末における「球状」
の程度としては、累積粒度分布７５％（ｄ７５）未満の
粒子径を持つ粒子の平均球形度が０．９０以上、ｄ７５
以上の粒子径を持つ粒子の平均球形度が０．８５以上で
あることが好ましい。一般に球状無機質粉末の平均球形
度を上げれば流動性が向上する傾向にあるが、特にｄ７
５以上の粒子径を持つ粗い粒子の平均球形度を０．８５
以上とすることで、本発明の効果をより高めることがで
きるものである。

【００２１】平均球形度は、実体顕微鏡（たとえば、ニ
コン社製モデル「ＳＭＺ−１０型」）、走査型電子顕微
鏡等にて撮影した粒子像を画像解析装置（たとえば、日
本アビオニクス社製など）に取り込み、次のようにして
測定することができる。すなわち、写真から粒子の投影
面積（Ａ）と周囲長（ＰＭ）を測定する。周囲長（Ｐ
Ｍ）に対応する真円の面積を（Ｂ）とすると、その粒子
の真円度はＡ／Ｂとして表示できる。そこで、試料粒子
の周囲長（ＰＭ）と同一の周囲長を持つ真円を想定する
と、ＰＭ＝２πｒ、Ｂ＝πｒ²であるから、Ｂ＝π×
（ＰＭ／２π）²となり、個々の粒子の球形度は、球形
度＝Ａ／Ｂ＝Ａ×４π／（ＰＭ）²として算出すること
ができる。このようにして得られた任意の粒子２００個
の真円度を求めその平均値を平均球形度とした。

【００２２】なお、上記以外の真円度の測定法として
は、粒子像分析装置（たとえば、シスメックス社製モデ
ル「ＦＰＩＡ−１０００」）にて定量的に自動計測され
た個々の粒子の円形度から、式、真円度＝（円形度）²
により換算して求めることもできる。

【００２３】本発明における球状無機質粉末は、シリ
カ、アルミナ、チタニア、マグネシア、カルシア等の無
機質粉末であり、それらの粉末を単独で用いても二種類
以上混合したものでもかまわない。とくに、半導体チッ
プと封止材料との熱膨張率を近づけるという点、半田耐
熱性、耐湿性、金型の低摩耗性という観点において、結
晶質シリカを高温で溶融する方法ないしは合成法で製造
された非晶質シリカが最適である。また、その非晶質率
は、粉末Ｘ線回折装置（たとえば、ＲＩＧＡＫＵ社製モ
デル「ＭｉｎｉＦｌｅｘ」）を用い、ＣｕＫα線の２
θが２６°〜２７．５°の範囲において試料のＸ線回折
分析を行い、特定回折ピークの強度比から測定すること
ができる。すなわち、結晶質シリカは、２６．７°に主
ピークが存在するが、非晶質シリカでは、ピークは存在
しない。非晶質シリカと結晶質シリカが混在している
と、それらの割合に応じた２６．７°のピーク高さが得
られるので、結晶質シリカ標準試料のＸ線強度に対する
試料のＸ線強度の比から、結晶質シリカ混在比（試料の
Ｘ線回折強度／結晶質シリカのＸ線回折強度）を算出
し、式、非晶質率（％）＝（１−結晶質シリカ混在比）
×１００から非晶質率を求めることができる。

【００２４】次に本発明の樹脂組成物について説明す
る。本発明の樹脂組成物は本発明の球状無機質粉末を６
０〜９６質量％含有しているものである。

【００２５】本発明で使用される樹脂としては、エポキ
シ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹
脂、ユリア樹脂、不飽和ポリエステル、フッ素樹脂、ポ
リイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等の
ポリアミド、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレ
ンテレフタレート等のポリエステル、ポリフェニレンス
ルフィド、全芳香族ポリエステル、ポリスルホン、液晶
ポリマー、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネイト、
マレイミド変成樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＡＳ（アクリロニ
トリルーアクリルゴム・スチレン）樹脂、ＡＥＳ（アク
リロニトリル・エチレン・プロピレン・ジエンゴムース
チレン）樹脂等をあげることができる。

【００２６】これらの中、封止材料としては、１分子中
にエポキシ基を２個以上有するエポキシ樹脂が好まし
い。その具体例をあげれば、フェノールノボラック型エ
ポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂、フェノール類とアルデヒド類のノボラック樹脂をエ
ポキシ化したもの、ビスフェノールＡ、ビスフェノール
Ｆ及びビスフェノールＳなどのグリシジルエーテル、フ
タル酸やダイマー酸などの多塩基酸とエポクロルヒドリ
ンとの反応により得られるグリシジルエステル酸エポキ
シ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹
脂、複素環式エポキシ樹脂、アルキル変性多官能エポキ
シ樹脂、βーナフトールノボラック型エオキシ樹脂、
１，６−ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂、２，
７−ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂、ビスヒド
ロキシビフェニル型エポキシ樹脂、更には難燃性を付与
するために臭素などのハロゲンを導入したエポキシ樹脂
等である。中でも、耐湿性や耐ハンダリフロー性の点か
らは、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビ
スヒドロキシビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン骨
格のエポキシ樹脂等が好適である。

【００２７】エポキシ樹脂の硬化剤については、エポキ
シ樹脂と反応して硬化させるものであれば特に限定され
ず、例えばフェノール、クレゾール、キシレノール、レ
ゾルシノール、クロロフェノール、ｔ−ブチルフェノー
ル、ノニルフェノール、イソプロピルフェノール、オク
チルフェノール等の群から選ばれた１種又は２種以上の
混合物をホルムアルデヒド、パラホルムアルデヒド又は
パラキシレンとともに酸化触媒下で反応させて得られる
ノボラック型樹脂、ポリパラヒドロキシスチレン樹脂、
ビスフェノールＡやビスフェノールＳ等のビスフェノー
ル化合物、ピロガロールやフロログルシノール等の３官
能フェノール類、無水マレイン酸、無水フタル酸や無水
ピロメリット酸等の酸無水物、メタフェニレンジアミ
ン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルス
ルホン等の芳香族アミン等をあげることができる。

【００２８】本発明の樹脂組成物には、次の成分を必要
に応じて配合することができる。すなわち、低応力化剤
として、シリコ−ンゴム、ポリサルファイドゴム、アク
リル系ゴム、ブタジエン系ゴム、スチレン系ブロックコ
ポリマ−や飽和型エラストマ−等のゴム状物質、各種熱
可塑性樹脂、シリコ−ン樹脂等の樹脂状物質、更にはエ
ポキシ樹脂、フェノ−ル樹脂の一部又は全部をアミノシ
リコ−ン、エポキシシリコ−ン、アルコキシシリコ−ン
などで変性した樹脂など、シランカップリング剤とし
て、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β
−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメト
キシシラン等のエポキシシラン、アミノプロピルトリエ
トキシシラン、ウレイドプロピルトリエトキシシラン、
Ｎ−フェニルアミノプロピルトリメトキシシラン等のア
ミノシラン、フェニルトリメトキシシラン、メチルトリ
メトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン等の
疎水性シラン化合物やメルカプトシランなど、表面処理
剤として、Ｚｒキレ−ト、チタネ−トカップリング剤、
アルミニウム系カップリング剤など、難燃助剤として、
Ｓｂ₂Ｏ₃、Ｓｂ₂Ｏ₄、Ｓｂ₂Ｏ₅など、難燃剤として、ハ
ロゲン化エポキシ樹脂やリン化合物など、着色剤とし
て、カ−ボンブラック、酸化鉄、染料、顔料などであ
る。更には、ワックス等の離型剤を添加することができ
る。その具体例をあげれば、天然ワックス類、合成ワッ
クス類、直鎖脂肪酸の金属塩、酸アミド類、エステル
類、パラフィンなどである

【００２９】とくに、高い耐湿信頼性や高温放置安定性
が要求される場合には、各種イオントラップ剤の添加が
有効である。イオントラップ剤の具体例としては、協和
化学社製商品名「ＤＨＦ−４Ａ」、「ＫＷ−２００
０」、「ＫＷ−２１００」や東亜合成化学工業社製商品
名「ＩＸＥ−６００」などである。

【００３０】本発明の樹脂組成物には、エポキシ樹脂と
硬化剤との反応を促進させるために硬化促進剤を配合す
ることができる。その硬化促進剤としては、１，８ージ
アザビシクロ（５，４，０）ウンデセンー７，トリフェ
ニルホスフィン、ベンジルジメチルアミン、２−メチル
イミダゾール等がある。

【００３１】本発明の樹脂組成物は、上記各材料の所定
量をブレンダーやヘンシェルミキサー等によりブレンド
した後、加熱ロール、ニーダー、一軸又は二軸押し出し
機等により混練したものを冷却後、粉砕することによっ
て製造することができる。

【００３２】本発明の樹脂組成物を封止材料として用
い、半導体チップを封止するには、トランスファーモー
ルド、マルチプランジャー等の公知の成形法を採用する
ことができる。

【００３３】

【実施例】以下、本発明を実施例、比較例をあげて更に
具体的に説明する。

【００３４】実施例１〜８比較例１〜８天然珪石を粉砕、その粉砕物をＬＰＧと酸素との燃焼に
より形成される高温火炎中に供給し、溶融・球状化処理
を行う際、火炎形成条件、原料粒度、原料供給量、分級
条件などを調整して、表１に示す単一の極大値を有する
１０種の球状シリカ粉末を製造した。これらの球状シリ
カ粉末の非晶質率は、いずれも９９％以上であった。こ
れらを表２および表３に示した種々の割合で配合して球
状非晶質シリカ粉末Ａ〜Ｐを調整し、その粒度分布を測
定し、０．２〜１μｍの領域、３〜１０μｍの領域およ
び２０〜７０μｍの領域における極大値をそれぞれＰ
１、Ｐ２、Ｐ３として表に示した。また、ＢＥＴ法によ
り測定した比表面積Ｓ_Bと粒度分布により計算した理論
比表面積Ｓ_Cとの比を（Ｓ_B／Ｓ_C）を求めた。

【００３５】得られた球状非晶質シリカ粉末Ａ〜Ｐの封
止材料としての特性を評価するため、その粉末９０％
（質量％、以下同じ）に、４，４’−ビス（２，３−エ
ポキシプロポキシ）−３，３’、５，５’−テトラメチ
ルビフェニル型エポキシ樹脂４．２％、フェノール樹脂
４．３％、トリフェニルホスフィン０．２％、γ−グリ
シドキシプロピルトリメトキシシラン０．５％、カーボ
ンブラック０．３％、カルナバワックス０．５％（合計
１００％）を加え、ヘンシェルミキサーにてドライブレ
ンドした後、得られた配合物を同方向噛み合い二軸押出
混練機（スクリュー径Ｄ＝２５ｍｍ、ニーディングディ
スク長１０Ｄｍｍ、パドル回転数１５０ｒｐｍ、吐出量
５ｋｇ／ｈ、ヒーター温度１０５〜１１０℃）で加熱混
練した。吐出物を冷却プレス機にて冷却した後、粉砕し
て封止材料とした。得られた封止材料の流動性と成形性
を次に示す方法に従って評価した。それらの結果を表２
および表３に示す。

【００３６】（１）流動性試験（スパイラルフロー評
価）ＥＭＭＩ−Ｉ−６６（ＥｐｏｘｙＭｏｌｄｉｎｇＭ
ａｔｅｒｉａｌＩｎｓｔｉｔｕｔｅ；Ｓｏｃｉｅｔｙ
ｏｆＰｌａｓｔｉｃＩｎｄｕｓｔｒｙ）に準拠し
たスパイラルフロー測定用金型を取り付けたトランスフ
ァー成形機を用いて、スパイラルフロー値を測定した。
トランスファー成形条件は、金型温度１７５℃、成形圧
力７．４ＭＰａ、保圧時間９０秒とした。

【００３７】（２）成形性試験（ボイド数評価）１６０ピンＱＦＰ（ＱｕａｄＦｌａｔＰａｃｋａｇ
ｅ；２８ｍｍ×２８ｍｍ、厚さ３．６ｍｍ、模擬ＩＣチ
ップサイズ１５ｍｍ×１５ｍｍ）の半導体パッケージを
トランスファー成形機を用いて２４個作製し、パッケー
ジ内に残存する０．１ｍｍ以上のボイド数を超音波探傷
機を用いてカウントし、１パッケージあたりのボイド数
を算出した。トランスファー成形条件は、金型温度１７
５℃、成形圧力７．４ＭＰａ、保圧時間９０秒とし、封
止材料のプレヒート温度を８０℃とした。

【００３８】

【表１】

【００３９】

【表２】

【００４０】

【表３】

【００４１】表から明らかなように、本発明の球状無機
質粉末の充填されてなる封止材料は、無機質粉末の充填
率が９０質量％であっても流動性、成形性が高いレベル
にあることがわかる。

【００４２】

【発明の効果】本発明によれば、無機質充填材の充填率
が高くても、流動性、成形性に優れる球状無機質粉末お
よび樹脂組成物が提供される。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者福原浩一福岡県大牟田市新開町１電気化学工業株式会社大牟田工場内 (72)発明者長坂英昭福岡県大牟田市新開町１電気化学工業株式会社大牟田工場内Ｆターム(参考） 4J002 AA011 AA021 BD121 BN061 BN151 CC031 CC161 CC181 CD011 CD021 CD041 CD051 CD061 CD101 CD111 CD121 CD141 CF061 CF071 CF161 CF211 CG001 CM041 CN011 CN031 CP031 DD066 DE136 DE146 DJ016 FA086 FD016 FD090 FD130 FD140 FD160 GQ05

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】３〜１０μｍの領域および２０〜７０μ
ｍの領域に極大値を示す頻度粒度分布を有し、ＢＥＴ法
により測定した比表面積Ｓ_Bと粒度分布により計算した
理論比表面積Ｓ_Cとの比（Ｓ_B／Ｓ_C）が２．５以下であ
ることを特徴とする球状無機質粉末。
【請求項２】０．２〜１．５μｍの領域、３〜１０μ
ｍの領域および２０〜７０μｍの領域に極大値を示す頻
度粒度分布を有し、ＢＥＴ法により測定した比表面積Ｓ
_Bと粒度分布により計算した理論比表面積Ｓ_Cとの比（Ｓ
_B／Ｓ_C）が２．５以下であることを特徴とする球状無機
質粉末。
【請求項３】５０ｎｍ未満の粒子を実質的に含有しな
いことを特徴とする請求項１または２記載の球状無機質
粉末。
【請求項４】ｄ７５未満の粒子径を持つ粒子の平均球
形度が０．９０以上、ｄ７５以上の粒子径を持つ粒子の
平均球形度が０．８５以上であることを特徴とする請求
項１〜３にいずれかに記載の球状無機質粉末。
【請求項５】球状無機質粉末が非晶質シリカであるこ
とを特徴とする請求項１〜４にいずれかに記載の球状無
機質粉末。
【請求項６】請求項１〜５のいずれかに記載の球状無
機質粉末を６０〜９６質量％含有してなることを特徴と
する樹脂組成物。