JP2003020283A - Aluminum nitride sintered compact, production method therefor and its use - Google Patents
Aluminum nitride sintered compact, production method therefor and its useInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、高絶縁破壊電圧を
有する窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法、用途
に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an aluminum nitride sintered body having a high dielectric breakdown voltage, a method for producing the same, and uses thereof.
【０００２】[0002]
【従来の技術】従来、窒化アルミニウム基板の一方の面
に銅等の金属回路、反対面には銅等の金属放熱板を形成
してなる回路基板において、その金属回路面に半導体素
子を半田付けされてなるモジュールが使用されている。
このようなモジュールにおいては、半導体素子から発生
した熱をいかに効率良く除去するかが重要な課題あり、
その解決法の１つに窒化アルミニウム基板の熱伝導率を
その理論値（約３２０Ｗ／ｍＫ）に近づけることの努力
が行われている。2. Description of the Related Art Conventionally, in a circuit board in which a metal circuit such as copper is formed on one surface of an aluminum nitride substrate and a metal heat dissipation plate is formed on the other surface, a semiconductor element is soldered to the metal circuit surface. The module that has been used is being used.
In such a module, how to effectively remove the heat generated from the semiconductor element is an important issue,
As one of the solutions, efforts are being made to bring the thermal conductivity of the aluminum nitride substrate close to its theoretical value (about 320 W / mK).
【０００３】窒化アルミニウム基板の熱伝導率を高める
には、その焼結体を緻密化することが必要であり、従来
より多くの焼結助剤が検討されている。その効果の大き
いとされているランタノイド元素を用いる例をあげれ
ば、イットリウム、ランタノイド元素金属及びアルカリ
土類金属からなる群より選ばれた１種以上の金属酸化物
と、イットリウム、ランタノイド元素金属及びアルカリ
土類金属からなる群より選ばれた１種以上の金属ハロゲ
ン化物とを併用する特開昭６２−１０５９６０号公報発
明、酸化サマリウム、酸化ジスプロシウム、酸化ネオジ
ウムの中から選ばれた１種以上を用いる特開平１−９６
０６７号公報発明等である。In order to increase the thermal conductivity of the aluminum nitride substrate, it is necessary to densify the sintered body, and many sintering aids have been studied in the past. As an example of using a lanthanoid element which is said to have a large effect, one or more metal oxides selected from the group consisting of yttrium, lanthanoid element metals and alkaline earth metals, and yttrium, lanthanoid element metals and alkalis Use one or more selected from the invention of JP-A-62-105960 in combination with one or more metal halides selected from the group consisting of earth metals, samarium oxide, dysprosium oxide, neodymium oxide. JP-A-1-96
No. 067 is an invention.
【０００４】[0004]
【発明が解決しようとする問題点】しかしながら、この
ような焼結助剤を使用した場合、均一な粒界層を形成さ
せ緻密な焼結体とするには、その焼成温度を１８００℃
以上の高温にしなければならない。さらには、従来の焼
結助剤では、最適な焼成領域は狭く、焼成温度範囲は±
１０℃で管理する必要があった。最適な焼成領域を超え
ると、粒界層が表面に析出してしみだしや色むらが発生
する。その結果、焼結体内部の粒界層に空洞が発生し、
絶縁破壊電圧はボイド放電により低下し、１０ｋＶ／ｍ
ｍ程度と小さくなった（特開平５−５８７４４号公
報）。このような窒化アルミニウム焼結体を回路基板の
構成材とすると、絶縁不良を起こすという問題がある。However, when such a sintering aid is used, in order to form a uniform grain boundary layer and form a dense sintered body, the firing temperature is 1800 ° C.
Must be above high temperature. Furthermore, with conventional sintering aids, the optimum firing range is narrow and the firing temperature range is ±
It was necessary to control at 10 ° C. If it exceeds the optimum firing region, a grain boundary layer is deposited on the surface, and bleeding or uneven coloring occurs. As a result, cavities occur in the grain boundary layer inside the sintered body,
Dielectric breakdown voltage is reduced by void discharge, 10kV / m
It was reduced to about m (Japanese Patent Laid-Open No. 5-58744). When such an aluminum nitride sintered body is used as a constituent material of a circuit board, there is a problem that insulation failure occurs.
【０００５】本発明の目的は、熱伝導率１００Ｗ／ｍＫ
以上にして、しみだしや色むらがなく、絶縁破壊電圧が
２０ｋＶ／ｍｍ以上であり、窒化アルミニウム基板とし
て好適な窒化アルミニウム焼結体を提供することにあ
る。また、本発明の他の目的は、このような窒化アルミ
ニウム焼結体を最適な焼成領域を広めて容易に製造する
ことができる窒化アルミニウム焼結体の製造方法を提供
することである。The object of the present invention is to obtain a thermal conductivity of 100 W / mK.
As described above, it is an object of the present invention to provide an aluminum nitride sintered body that has no bleeding or color unevenness, has a dielectric breakdown voltage of 20 kV / mm or more, and is suitable as an aluminum nitride substrate. Another object of the present invention is to provide a method for producing an aluminum nitride sintered body, which can easily produce such an aluminum nitride sintered body by expanding an optimum firing region.
【０００６】[0006]
【問題点を解決するための手段】すなわち、本発明は、
粒界層に２種以上のランタノイド元素を含み、絶縁破壊
電圧が２０ｋＶ／ｍｍ以上であることを特徴とする窒化
アルミニウム焼結体である。粒界層に、さらにアルミニ
ウム元素を含有してなるものが好ましい。また、本発明
は、窒化アルミニウム粉末と焼結助剤を含む混合粉末を
成形後、非酸化性雰囲気下で焼成する方法において、上
記焼結助剤がランタノイド元素の硝酸塩、炭化物及び窒
化物から選ばれた２種以上の化合物であって、しかもラ
ンタノイド元素種が異なっていることを特徴とする絶縁
破壊電圧に優れた窒化アルミニウム焼結体の製造方法で
ある。窒化アルミニウム粉末と焼結助剤を含む混合粉末
が、更にアルミニウム又はアルミニウム化合物を含んで
いることが好ましい。さらに本発明は、上記窒化アルミ
ニウム焼結体をセラミックス基板として用い、その表面
に金属回路を形成させてなる回路基板である。[Means for Solving the Problems] That is, the present invention is
The aluminum nitride sintered body is characterized in that the grain boundary layer contains two or more kinds of lanthanoid elements and has a dielectric breakdown voltage of 20 kV / mm or more. It is preferable that the grain boundary layer further contains aluminum element. Further, the present invention is a method of molding a mixed powder containing an aluminum nitride powder and a sintering aid, followed by firing in a non-oxidizing atmosphere, wherein the sintering aid is selected from lanthanide element nitrates, carbides and nitrides. The present invention is a method for producing an aluminum nitride sintered body having excellent dielectric breakdown voltage, which is characterized in that two or more kinds of the compounds are different and the lanthanoid element species are different. The mixed powder containing the aluminum nitride powder and the sintering aid preferably further contains aluminum or an aluminum compound. Furthermore, the present invention is a circuit board comprising the above-mentioned aluminum nitride sintered body as a ceramic substrate, and a metal circuit formed on the surface thereof.
【０００７】[0007]
【発明の実施の形態】以下、更に詳しく本発明について
説明する。The present invention will be described in more detail below.
【０００８】本発明の窒化アルミニウム焼結体は、窒化
アルミニウム粒子とその粒子間を埋める粒界層からなる
ものであって、窒化アルミニウム粒子の大きさとしては
０．５〜１０μｍであることが好ましい。窒化アルミニ
ウム焼結体における粒界層の構成割合は１〜２０％であ
ることが好ましく、またその粒界層は、結晶化率が２０
％以上、特に５０％以上であることが好ましい。The aluminum nitride sintered body of the present invention comprises aluminum nitride particles and a grain boundary layer filling the spaces between the particles, and the size of the aluminum nitride particles is preferably 0.5 to 10 μm. . The composition ratio of the grain boundary layer in the aluminum nitride sintered body is preferably 1 to 20%, and the grain boundary layer has a crystallization ratio of 20.
% Or more, particularly preferably 50% or more.
【０００９】粒界層の構成割合は、アルカリ溶解法（分
析化学，Ｖｏｌ．３７，Ｎｏ．１２，ｐｐ．１１３３−
１１３７（１９９６）に準ずる）によって窒化アルミニ
ウム粒子を溶解し、粒界層のみにしたものを、ＥＰＭＡ
によって測定することができる。また、粒界層の結晶化
率は、Ｘ線回折法によって測定することができる。The composition ratio of the grain boundary layer is determined by the alkali dissolution method (analytical chemistry, Vol. 37, No. 12, pp. 1133-.
1137 (according to 1996)), the aluminum nitride particles were melted to form only the grain boundary layer.
Can be measured by The crystallization rate of the grain boundary layer can be measured by the X-ray diffraction method.
【００１０】本発明の窒化アルミニウム焼結体の第１の
条件は、粒界層に２種以上のランタノイド元素を含有し
ていることである。ランタノイド元素（以下、「Ｌｎ」
という。）としては、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、
Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌ
ｕ等があげられる。これらの中でも、Ｓｍ、Ｙｂ及びＧ
ｄが絶縁破壊電圧の向上の点から特に好ましい。特に好
ましくは、原子比率を０．１〜０．９、特に０．３〜
０．７とすることである。The first condition of the aluminum nitride sintered body of the present invention is that the grain boundary layer contains two or more kinds of lanthanoid elements. Lanthanoid element (hereinafter "Ln")
Say. ), La, Ce, Pr, Nd, Sm,
Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, L
u, etc. Among these, Sm, Yb and G
d is particularly preferable from the viewpoint of improving the dielectric breakdown voltage. Particularly preferably, the atomic ratio is 0.1 to 0.9, particularly 0.3 to.
It is to be 0.7.
【００１１】粒界層中のＬｎは、酸化物の形態で存在す
ることが好ましく、またＬｎの粒界層中の含有率は３０
％以上であることが好ましい。Ln in the grain boundary layer is preferably present in the form of an oxide, and the content of Ln in the grain boundary layer is 30.
% Or more is preferable.
【００１２】本発明の窒化アルミニウム焼結体の第２の
条件は、絶縁破壊電圧が２０ｋＶ／ｍｍ以上であること
である。本発明でいう絶縁破壊電圧とは、ＪＩＳ Ｃ
２１１０に準じて試料に電圧を加えたときに破壊する最
小の電圧のことである。The second condition of the aluminum nitride sintered body of the present invention is that the dielectric breakdown voltage is 20 kV / mm or more. The dielectric breakdown voltage referred to in the present invention means JIS C
It is the minimum voltage that breaks down when a voltage is applied to a sample according to 2110.
【００１３】本発明の窒化アルミニウム焼結体の粒界層
には、少量のアルミニウム元素を含有していることが好
ましい。アルミニウム元素は本発明の窒化アルミニウム
焼結体を製造する際の最適な焼成温度範囲を広めるため
に窒化アルミニウム粉末原料に添加されるものであっ
て、窒化アルミニウム焼結体中には粒界層に存在する
が、それによって絶縁破壊電圧が損なうことはない。ア
ルミニウム元素の粒界層中の含有率は３〜３０％である
ことが好ましい。The grain boundary layer of the aluminum nitride sintered body of the present invention preferably contains a small amount of aluminum element. Aluminum element is added to the aluminum nitride powder raw material in order to widen the optimum firing temperature range when producing the aluminum nitride sintered body of the present invention, and in the aluminum nitride sintered body, it is added to the grain boundary layer. Although present, it does not compromise the breakdown voltage. The content of aluminum element in the grain boundary layer is preferably 3 to 30%.
【００１４】粒界層中のアルミニウム元素は、アルカリ
溶解法によって粒界層のみにしたものをＥＰＭＡによっ
て測定することができる。The aluminum element in the grain boundary layer can be measured by EPMA when only the grain boundary layer is formed by the alkali dissolution method.
【００１５】つぎに、本発明の窒化アルミニウム焼結体
の製造方法について説明する。本発明は、上記した絶縁
破壊電圧に優れた本発明の窒化アルミニウム焼結体の製
造に適用できるものである。Next, a method for manufacturing the aluminum nitride sintered body of the present invention will be described. INDUSTRIAL APPLICABILITY The present invention can be applied to the production of the aluminum nitride sintered body of the present invention excellent in the dielectric breakdown voltage described above.
【００１６】本発明の最大の特徴は、窒化アルミニウム
粉末と焼結助剤を含む混合粉末を成形後、非酸化性雰囲
気下で焼成する方法において、焼結助剤として、Ｌｎの
硝酸塩、炭化物及び窒化物から選ばれた２種以上の化合
物を用い、しかもＬｎ種が異なっているものを使用する
ことにある。The greatest feature of the present invention is that, in a method of molding a mixed powder containing aluminum nitride powder and a sintering aid and then firing the mixture in a non-oxidizing atmosphere, as a sintering aid, a nitrate of Ln, a carbide, and The purpose is to use two or more kinds of compounds selected from nitrides and use different Ln kinds.
【００１７】本発明で使用される窒化アルニミウム粉末
としては、直接窒化法、アルミナ還元法等公知の方法で
製造された粉末で十分であるが、酸素含有量２質量％以
下、炭素量１０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
酸素含有量が２質量％超であるか、炭素量１０００ｐｐ
ｍ超であると、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を１
００Ｗ／ｍＫ以上、特に１５０Ｗ／ｍＫ以上にすること
が困難となる。なお、アルミニウムを除くＦｅ、Ｃａ等
の陽イオン不純物は合計で０．１質量％以下であること
が好ましい。また、窒化アルミニウム粉末の粒度は、平
均粒子径で１０μｍ以下、特に１μｍ以下がましい。平
均粒子径が１０μｍを超えると、焼結密度が低下し、熱
伝導率および強度に悪影響を及ぼす恐れがある。As the aluminum nitride powder used in the present invention, a powder produced by a known method such as a direct nitriding method or an alumina reduction method is sufficient, but an oxygen content of 2 mass% or less and a carbon content of 1000 ppm or less. Preferably there is.
Oxygen content is more than 2% by mass or carbon content is 1000 pp
When it is more than m, the thermal conductivity of the aluminum nitride sintered body is 1
It becomes difficult to set it to 00 W / mK or more, particularly 150 W / mK or more. The total amount of cationic impurities such as Fe and Ca excluding aluminum is preferably 0.1% by mass or less. Further, the average particle size of the aluminum nitride powder is preferably 10 μm or less, and particularly preferably 1 μm or less. If the average particle size exceeds 10 μm, the sintered density is lowered, which may adversely affect the thermal conductivity and the strength.
【００１８】本発明で使用される焼結助剤は、Ｌｎの硝
酸塩、炭化物及び窒化物から選ばれた少なくとも２種で
あり、しかもＬｎ種が異なっているものである。Ｌｎが
単味又は酸化物であると、その異なる２種以上のＬｎを
用いてもしみだしや色むらが発生しやすくなり、また絶
縁破壊電圧が小さくなる。また、Ｌｎの硝酸塩、炭化物
及び窒化物を用いても、それを単独で使用するか、又は
異ならないＬｎ種の異なる化合物を使用すると、焼結温
度を高める必要があるため、しみだしや色むらが発生し
やすくなり、また絶縁破壊電圧が小さくなる。The sintering aid used in the present invention is at least two kinds selected from nitrates, carbides and nitrides of Ln, and different Ln kinds. When Ln is a simple substance or an oxide, even if two or more different types of Ln are used, bleeding and uneven color are likely to occur, and the dielectric breakdown voltage is reduced. Even if Ln nitrates, carbides and nitrides are used, if they are used alone or if different Ln-type compounds that are not different are used, it is necessary to raise the sintering temperature. Is more likely to occur, and the dielectric breakdown voltage is reduced.
【００１９】本発明においては、ｘ種類のＬｎ種をＬn
1，Ｌn2，・・・，Ｌnx-1，Ｌnxとすると、Ｌｎ種合計
の原子数（Ｌn1+Ｌn2，・・・+Ｌnx-1+Ｌnx）に対す
る、ある１種のＬｎの原子数（Ｌn）の比、Ｌn／（Ｌn1
+Ｌn2，・・・+Ｌnx-1+Ｌnx）が、０．１〜０．９、特
に０．３〜０．７であることが好ましい。原子数の比が
０．１未満又は０．９を超えると、しみだしや色むらが
発生しやすくなり、また絶縁破壊電圧が小さくなる。本
発明においては、ＬｎがＳｍであり、（Ｌn1+Ｌn2，・
・・+Ｌnx-1+Ｌnx）が、ＳｍとＹｂ、又はＳｍとＹｂと
Ｇｄであることが好ましく、それらの硝酸塩、炭化物、
窒化物が使用される。中でも、Ｓｍ（ＮＯ3）3・６Ｈ2
Ｏと、Ｙｂ（ＮＯ3）3・３Ｈ2Ｏ及び／又はＧｄ（Ｎ
Ｏ3）3・６Ｈ2Ｏとを併用することが絶縁破壊電圧の向
上の点から好ましい。In the present invention, x kinds of Ln kinds are replaced by Ln kinds.
1, Ln2, ..., Lnx-1, Lnx, the number of atoms of a certain Ln (Ln) with respect to the total number of Ln species (Ln1 + Ln2, ... + Lnx-1 + Lnx) Ratio of Ln / (Ln1
+ Ln2, ... + Lnx-1 + Lnx) is preferably 0.1 to 0.9, and more preferably 0.3 to 0.7. When the ratio of the number of atoms is less than 0.1 or exceeds 0.9, bleeding and uneven coloring are likely to occur, and the dielectric breakdown voltage is reduced. In the present invention, Ln is Sm, and (Ln1 + Ln2, ...
.. + Lnx-1 + Lnx) is preferably Sm and Yb or Sm, Yb and Gd, and their nitrates, carbides,
Nitride is used. Among them, Sm (NO 3) 3 · 6H 2
O, Yb (NO 3 ) 3 .3H 2 O and / or Gd (N
O 3) 3 · 6H 2 O and it is used in combination from the viewpoint of improvement of the breakdown voltage.
【００２０】Ｌｎの硝酸塩、炭化物、窒化物の使用量
は、窒化アルミニウム粉末１００質量部に対し、これら
のＬｎ化合物の合計で０．１〜１５質量部、特に１〜５
質量部とすることが好ましい。０．１質量部未満である
と緻密化が阻害される恐れがあり、また１５質量部を超
えると、相対的に窒化アルミニウム粉末の割合が少なく
なるので、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を１００
Ｗ／ｍＫ以上、特に１５０Ｗ／ｍＫ以上にすることが困
難となる。The amount of the Ln nitrate, carbide, or nitride used is 0.1 to 15 parts by mass, particularly 1 to 5 parts by mass based on 100 parts by mass of the aluminum nitride powder.
It is preferable to set it as a mass part. If it is less than 0.1 parts by mass, densification may be hindered, and if it exceeds 15 parts by mass, the ratio of the aluminum nitride powder is relatively small. 100
It becomes difficult to set it to W / mK or more, particularly 150 W / mK or more.
【００２１】Ｌｎとしては、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、
Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙ
ｂ、Ｌｕ等であり、これらの硝酸塩、炭化物、窒化物が
使用される。これらのＬｎ化合物の純度は９９．５％以
上、特に９９．９％以上であることが好ましい。純度が
９９．５％未満であると、窒化アルミニウム焼結体の熱
伝導率を１００Ｗ／ｍＫ以上、特に１５０Ｗ／ｍＫ以上
にすることが困難となる。また、Ｌｎ化合物の粒度は、
平均粒子径で５μｍ以下、特に１μｍ以下であることが
好ましい。平均粒子径が５μｍを超えると、焼結密度が
低下し、熱伝導率および強度に悪影響を及ぼす恐れがあ
る。As Ln, La, Ce, Pr, Nd,
Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Y
b, Lu, etc., and their nitrates, carbides, and nitrides are used. The purity of these Ln compounds is preferably 99.5% or more, and particularly preferably 99.9% or more. When the purity is less than 99.5%, it becomes difficult to set the thermal conductivity of the aluminum nitride sintered body to 100 W / mK or more, particularly 150 W / mK or more. The particle size of the Ln compound is
The average particle size is preferably 5 μm or less, and particularly preferably 1 μm or less. If the average particle diameter exceeds 5 μm, the sintered density is lowered, which may adversely affect the thermal conductivity and the strength.
【００２２】本発明においては、上記Ｌｎ化合物と共に
少量のアルミニウム又はアルミニウム化合物を窒化アル
ミニウム粉末に存在させることによって、最適な焼成領
域を広め、焼結温度を低めて所期の目的を達成すること
ができる。アルミニウム又はアルミニウム化合物の使用
量は、窒化アルミニウム粉末１００質量部に対してアル
ミニウム又はアルミニウム化合物の合計で０．１〜５質
量部、特に０．５〜３質量部であることが好ましい。
０．１質量部未満であると上記効果が小さくなり、また
５質量部を超えると、液相にガーネット相が生成するな
どして強度発現に悪影響を及ぼす。また、相対的に窒化
アルミニウム粉末の割合が少なくなるので、窒化アルミ
ニウム焼結体の熱伝導率を１００Ｗ／ｍＫ以上、特に１
５０Ｗ／ｍＫ以上にすることが困難となる。In the present invention, by allowing a small amount of aluminum or aluminum compound to be present in the aluminum nitride powder together with the above Ln compound, it is possible to widen the optimum firing region and lower the sintering temperature to achieve the intended purpose. it can. The amount of aluminum or aluminum compound used is preferably 0.1 to 5 parts by mass, and particularly preferably 0.5 to 3 parts by mass, in total of aluminum or aluminum compound with respect to 100 parts by mass of aluminum nitride powder.
If the amount is less than 0.1 parts by mass, the above effect becomes small, and if the amount is more than 5 parts by mass, the strength is adversely affected by the formation of a garnet phase in the liquid phase. Further, since the ratio of the aluminum nitride powder is relatively small, the thermal conductivity of the aluminum nitride sintered body is 100 W / mK or more, especially 1
It becomes difficult to set it to 50 W / mK or more.
【００２３】アルミニウム又はアルミニウム化合物とし
ては、金属アルミニウム、フッ化アルミニウム、硝酸ア
ルミニウム、酸化アルミニウム等があげられるが、酸化
アルミニウムは熱伝導率を低下させることがあるのであ
まり推奨できない。アルミニウム又はアルミニウム化合
物の純度は９９．５％以上、特に９９．９％以上が好ま
しい。９９．５％未満であると、窒化アルミニウム焼結
体の熱伝導率を１００Ｗ／ｍＫ以上、特に１５０Ｗ／ｍ
Ｋ以上にすることが困難となる。また、アルミニウム又
はアルミニウム化合物の粒度は、平均粒子径で５μｍ以
下、特に１μｍ以下であることが好ましい。平均粒子径
が５μｍを超えると、焼結密度が低下し、熱伝導率およ
び強度に悪影響を及ぼす恐れがある。Examples of the aluminum or aluminum compound include metallic aluminum, aluminum fluoride, aluminum nitrate, aluminum oxide and the like, but aluminum oxide may reduce the thermal conductivity and is not recommended so much. The purity of aluminum or aluminum compound is preferably 99.5% or more, and particularly preferably 99.9% or more. When it is less than 99.5%, the thermal conductivity of the aluminum nitride sintered body is 100 W / mK or more, particularly 150 W / m.
It becomes difficult to set K or more. In addition, the particle size of aluminum or an aluminum compound is preferably 5 μm or less, and particularly preferably 1 μm or less in average particle diameter. If the average particle diameter exceeds 5 μm, the sintered density is lowered, which may adversely affect the thermal conductivity and the strength.
【００２４】窒化アルミニウム粉末に焼結助剤、又は焼
結助剤とアルミニウム又はアルミニウム化合物を混合す
るには、ボールミル等が使用される。ついで、この混合
原料には、常圧焼結の場合はバインダーが加えられ、金
型、静水圧プレスあるいはシート成形により成形をされ
る。その後、成形体を窒素ガス等の気流中、３５０〜７
００℃で１〜５時間加熱してバインダーを除去した後、
窒化硼素製、黒鉛製又は窒化アルミニウム製等の容器に
入れ、窒素ガス、アルゴンガス等の非酸化性雰囲気中、
温度１６００〜１８００℃で常圧焼結される。一方、ホ
ットプレス焼結の場合は、上記混合原料を１５５０〜１
７５０℃でホットプレスする。A ball mill or the like is used for mixing the aluminum nitride powder with the sintering aid, or the sintering aid and aluminum or an aluminum compound. Next, a binder is added to the mixed raw material in the case of normal pressure sintering, and the mixed raw material is molded by a die, isostatic pressing or sheet molding. Then, the molded body is heated to 350 to 7 in a stream of nitrogen gas or the like.
After removing the binder by heating at 00 ° C for 1 to 5 hours,
Place in a container made of boron nitride, graphite, aluminum nitride, etc., in a non-oxidizing atmosphere such as nitrogen gas or argon gas,
Pressureless sintering is performed at a temperature of 1600 to 1800 ° C. On the other hand, in the case of hot press sintering, 1550-1
Hot press at 750 ° C.
【００２５】つぎに、本発明の回路基板について説明す
ると、本発明の回路基板は、従来構造において、窒化ア
ルミニウム基板を本発明の窒化アルミニウム焼結体から
なる窒化アルミニウム基板としたものである。すなわ
ち、本発明の回路基板は、窒化アルミニウム基板の一方
の面に半導体素子搭載用の金属回路が形成され、必要に
応じてその反対面には金属放熱板が形成されてなるもの
である。Next, the circuit board of the present invention will be described. In the circuit board of the present invention, in the conventional structure, the aluminum nitride substrate is made of the aluminum nitride sintered body of the present invention. That is, the circuit board of the present invention is one in which a metal circuit for mounting a semiconductor element is formed on one surface of an aluminum nitride substrate, and a metal heat dissipation plate is formed on the opposite surface, if necessary.
【００２６】窒化アルミニウム基板の厚みは種々あり、
放熱特性を重視する場合は０．５〜１．０ｍｍ程度、高
電圧下での絶縁耐圧を著しく高めたいときには１〜３ｍ
ｍ程度がのもが用いられる。There are various thicknesses of aluminum nitride substrates,
About 0.5 to 1.0 mm if heat dissipation characteristics are important, and 1 to 3 m if you want to significantly increase the dielectric strength under high voltage.
M of about m is used.
【００２７】金属回路と金属放熱板の材質は、Ａｌ、Ｃ
ｕ又はＡｌ−Ｃｕ合金であることが好ましい。これら
は、単体ないしはこれを一層として含むクラッド等の積
層体の形態で用いられる。Ａｌは、Ｃｕよりも降伏応力
が小さく、塑性変形に富み、ヒートサイクルなどの熱応
力負荷時において、窒化アルミニウム基板にかかる熱応
力を大幅に低減できるので、Ｃｕよりも窒化アルミニウ
ム基板に発生するクラックを抑制することが可能とな
り、高信頼性モジュールとなる。The materials of the metal circuit and the metal heat sink are Al and C.
It is preferably u or an Al-Cu alloy. These are used in the form of a single body or a laminated body such as a clad including the single layer. Al has a smaller yield stress than Cu, is rich in plastic deformation, and can significantly reduce the thermal stress applied to the aluminum nitride substrate during thermal stress load such as heat cycle. Can be suppressed, and a high reliability module can be obtained.
【００２８】金属回路の厚みは、電気的、熱的特性の点
からＡｌ回路の場合は０．４〜０．５ｍｍ、Ｃｕ回路は
０．３〜０．５ｍｍであることが好ましい。一方、金属
放熱板の厚みは、半田付け時の反りを生じさせないよう
に決定される。具体的には、Ａｌ放熱板の場合は０．１
〜０．４ｍｍ、Ｃｕ放熱板は０．１５〜０．４ｍｍであ
ることが好ましい。The thickness of the metal circuit is preferably 0.4 to 0.5 mm for the Al circuit and 0.3 to 0.5 mm for the Cu circuit from the viewpoint of electrical and thermal characteristics. On the other hand, the thickness of the metal heat dissipation plate is determined so as not to cause warpage during soldering. Specifically, in the case of Al heat sink, it is 0.1
.About.0.4 mm, and the Cu radiator plate is preferably 0.15 to 0.4 mm.
【００２９】窒化アルミニウム基板に金属回路、金属放
熱板を形成させるには、金属板と窒化アルミニウム基板
とを接合した後エッチングする方法、金属板から打ち抜
かれた回路及び放熱板のパターンを窒化アルミニウム基
板に接合する方法等によって行うことができる。窒化ア
ルミニウム基板と金属回路等との接合は、Ａｇ、Ｃｕ又
はＡｇ−Ｃｕ合金と、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ等の活性金属成
分とを含むろう材を用いる活性金属ろう付け法等によっ
て行うことができる。In order to form a metal circuit and a metal heat sink on an aluminum nitride substrate, a method of joining the metal plate and the aluminum nitride substrate and then etching, a circuit punched from the metal plate and a heat sink pattern are formed on the aluminum nitride substrate. It can be carried out by a method of joining to. The aluminum nitride substrate and the metal circuit or the like can be joined by an active metal brazing method or the like using a brazing material containing Ag, Cu or an Ag-Cu alloy and an active metal component such as Ti, Zr or Hf. .
【００３０】[0030]
【実施例】以下、実施例をあげて、さらに具体的に本発
明を説明する。EXAMPLES The present invention will be described in more detail with reference to examples.
【００３１】実施例１
酸素含有量０．７質量％、炭素含有量３５０ｐｐｍ、Ｆ
ｅ、Ｃａ等の陽イオン金属不純物０．０３質量％の窒化
アルミニウム粉末（平均粒子径０．７μｍ）１００質量
部に対し、Ｌｎ硝酸塩（純度 ９９．９５％、平均粒子
径 ０．８μｍ）と、フッ化アルミニウム粉末（純度９
９．９５％、平均粒子径０．５μｍ）を表１に示す割合
で配合し、ボールミルで混合した。ついで、バインダー
（アクリル系樹脂）を加え、混練、造粒、整粒を行い、
シート状に成形した。これを窒素気流中、５００℃ ２
時間保持して脱脂後、窒素ガス雰囲気中、表１に示す焼
成温度で２時間、常圧焼成した。Example 1 Oxygen content 0.7% by mass, carbon content 350 ppm, F
With respect to 100 parts by mass of aluminum nitride powder (average particle size 0.7 μm) containing 0.03% by mass of cationic metal impurities such as e and Ca, Ln nitrate (purity 99.95%, average particle size 0.8 μm), Aluminum fluoride powder (purity 9
9.95% and average particle diameter 0.5 μm) were mixed in the proportions shown in Table 1 and mixed by a ball mill. Then, add a binder (acrylic resin), knead, granulate, and size
It was formed into a sheet. In a nitrogen stream at 500 ° C 2
After holding for a period of time to degrease, it was fired at normal pressure for 2 hours at a firing temperature shown in Table 1 in a nitrogen gas atmosphere.
【００３２】得られた窒化アルミニウム焼結体の密度を
アルキメデス法で、また熱伝導率をレ−ザ−フラッシュ
法で測定した。さらに、絶縁破壊電圧をＪＩＳ Ｃ ２
１１０ に準じ、絶縁油中で測定した。それらの結果を
表２に示す。The density of the obtained aluminum nitride sintered body was measured by the Archimedes method, and the thermal conductivity was measured by the laser flash method. Furthermore, the dielectric breakdown voltage is set to JIS C 2
According to 110, it was measured in insulating oil. The results are shown in Table 2.
【００３３】[0033]
【表１】 [Table 1]
【００３４】[0034]
【表２】 [Table 2]
【００３５】表から、２種以上のＬｎの硝酸塩、炭化
物、窒化物を併用することにより、焼成温度が低下し、
しみだしや色むらが無く、絶縁破壊電圧が２０ｋＶ／ｍ
ｍに向上することがわかる。From the table, by using two or more kinds of Ln nitrates, carbides and nitrides in combination, the firing temperature is lowered,
Dielectric breakdown voltage is 20 kV / m without bleeding or color unevenness
It can be seen that it is improved to m.
【００３６】実験番号５の窒化アルミニウム焼結体を表
面研削して窒化アルミニウム基板（寸法：０．６３５×
５０×５０ｍｍ）とした。この窒化アルミニウム基板の
表裏面に接合材（Ａｌ−９．５質量％Ｓｉ−１質量％Ｍ
ｇ合金箔）を介してＡｌ回路形成用とＡｌ放熱板形成用
のＡｌ板（厚み０．５ｍｍ、Ａｌ純度９９．９％）を重
ね、黒鉛板に挟み、窒化アルミニウム基板の垂直方向か
ら加圧しながら、真空中、５８０℃で加熱した。得られ
た接合体を軟Ｘ線を用い３倍に拡大して接合不良を検査
したがそれは認められなかった（検出下限直径０．３ｍ
ｍ）。The aluminum nitride sintered body of Experiment No. 5 was surface ground to give an aluminum nitride substrate (size: 0.635 ×
50 × 50 mm). Bonding material (Al-9.5 mass% Si-1 mass% M on the front and back surfaces of this aluminum nitride substrate
g Alloy foil), Al plates for forming an Al circuit and an Al heat dissipation plate (thickness: 0.5 mm, Al purity: 99.9%) are stacked, sandwiched between graphite plates, and pressed from the vertical direction of the aluminum nitride substrate. While heating in vacuum at 580 ° C. The obtained joined body was magnified 3 times by using soft X-ray and the joint failure was inspected, but it was not observed (detection lower limit diameter: 0.3 m
m).
【００３７】ついで、表裏面それぞれのＡｌ板の周囲２
ｍｍを塩化第２鉄水溶液でエッチングし、無電解Ｎｉ−
Ｐメッキを３μｍ施してモジュールとした。その一方の
Ａｌ面を回路面として１２．５ｍｍ角のシリコンチップ
を中央に共晶半田で半田付けし、その反対面を放熱板面
としてＡｌ製ヒートシンクに半田付けした。Next, the circumference 2 of each of the front and back Al plates
mm is etched with a ferric chloride aqueous solution, and electroless Ni-
P-plating was applied to 3 μm to obtain a module. A 12.5 mm square silicon chip was soldered to the center by eutectic solder with one Al surface as the circuit surface, and the other surface was soldered to an Al heat sink as the heat dissipation plate surface.
【００３８】この状態で、−４０℃、３０分→室温、１
０分→１２５℃、３０分→室温、１０分を１サイクルと
して３０００サイクルの熱履歴試験を実施し、膨れ、剥
がれ等の外観チェックと、断面観察による半田クラック
の発生の有無を調べたが、全く異常は認められなかっ
た。In this state, -40 ° C, 30 minutes → room temperature, 1
A heat history test was performed for 3000 cycles with 0 minute → 125 ° C., 30 minutes → room temperature, and 10 minutes as one cycle, and the appearance check for swelling, peeling, etc. and the presence or absence of occurrence of solder cracks by cross-section observation were examined. No abnormality was found.
【００３９】実施例２
表３に示すＬｎ化合物を用いたこと以外は、実施例１と
同様な試験を行った。それらの結果を表４に示す。Example 2 The same test as in Example 1 was conducted except that the Ln compound shown in Table 3 was used. The results are shown in Table 4.
【００４０】[0040]
【表３】 [Table 3]
【００４１】[0041]
【表４】 [Table 4]
【００４２】[0042]
【発明の効果】本発明によれば、しみだしや色むらがほ
とんどなく、絶縁破壊電圧が高く、高放熱性基板等とし
て好適な窒化アルミニウム焼結体とその製造方法が提供
される。また、本発明によれば、高電圧パワーモジュー
ル用回路基板が提供される。According to the present invention, there is provided an aluminum nitride sintered body which is free from bleeding and color unevenness, has a high dielectric breakdown voltage, and is suitable as a high heat dissipation substrate and the like, and a method for producing the same. Further, according to the present invention, a circuit board for a high voltage power module is provided.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4G001 BA08 BA09 BA21 BA31 BA36 BA73 BA82 BB03 BB08 BB09 BB36 BB73 BC54 BD23 BE26 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continued front page F-term (reference) 4G001 BA08 BA09 BA21 BA31 BA36 BA73 BA82 BB03 BB08 BB09 BB36 BB73 BC54 BD23 BE26
Claims (5)
含み、絶縁破壊電圧が２０ｋＶ／ｍｍ以上であることを
特徴とする窒化アルミニウム焼結体。1. An aluminum nitride sintered body comprising a grain boundary layer containing two or more kinds of lanthanoid elements and having a dielectric breakdown voltage of 20 kV / mm or more.
有してなることを特徴とする請求項１記載の窒化アルミ
ニウム焼結体。2. The aluminum nitride sintered body according to claim 1, wherein the grain boundary layer further contains an aluminum element.
混合粉末を成形後、非酸化性雰囲気下で焼成する方法に
おいて、上記焼結助剤がランタノイド元素の硝酸塩、炭
化物及び窒化物から選ばれた２種以上の化合物であっ
て、しかもランタノイド元素種が異なっていることを特
徴とする絶縁破壊電圧に優れた窒化アルミニウム焼結体
の製造方法。3. A method in which a mixed powder containing aluminum nitride powder and a sintering aid is molded and then fired in a non-oxidizing atmosphere, wherein the sintering aid is selected from lanthanide element nitrates, carbides and nitrides. A method for producing an aluminum nitride sintered body having excellent dielectric breakdown voltage, which comprises two or more kinds of compounds and different lanthanoid element species.
混合粉末が、更にアルミニウム又はアルミニウム化合物
を含んでいることを特徴とする請求項３記載の窒化アル
ミニウム焼結体の製造方法。4. The method for producing an aluminum nitride sintered body according to claim 3, wherein the mixed powder containing the aluminum nitride powder and the sintering aid further contains aluminum or an aluminum compound.
焼結体をセラミックス基板として用い、その表面に金属
回路を形成させてなることを特徴とする回路基板。5. A circuit board comprising the aluminum nitride sintered body according to claim 1 or 2 as a ceramic substrate, and a metal circuit formed on the surface thereof.
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