JP2003017113A - 鉛蓄電池 - Google Patents
鉛蓄電池Info
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- JP2003017113A JP2003017113A JP2001202075A JP2001202075A JP2003017113A JP 2003017113 A JP2003017113 A JP 2003017113A JP 2001202075 A JP2001202075 A JP 2001202075A JP 2001202075 A JP2001202075 A JP 2001202075A JP 2003017113 A JP2003017113 A JP 2003017113A
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- silica
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- antimony
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Cell Electrode Carriers And Collectors (AREA)
- Cell Separators (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 鉛蓄電池の寿命性能をより一層改善する。
【解決手段】 アンチモンフリーの鉛合金基材の表面の
少なくとも一部に、基材と異なる合金組成の表面層を有
する集電体を用いた鉛蓄電池であって、極板以外の少な
くとも一部にシリカを有することを特徴とする鉛蓄電
池。
少なくとも一部に、基材と異なる合金組成の表面層を有
する集電体を用いた鉛蓄電池であって、極板以外の少な
くとも一部にシリカを有することを特徴とする鉛蓄電
池。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は鉛蓄電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】鉛蓄電池は自動車用、フォークリフト
用、産業用など幅広い分野に使用されている。これは、
二次電池としては他に比べて圧倒的な低価格と高い信頼
性とによるものである。このような中、鉛蓄電池に対す
る要求は、保守、補水を不要とするメンテナンスフリー
化である。これに応じ、各分野での鉛蓄電池の密閉化が
進んでいる。
用、産業用など幅広い分野に使用されている。これは、
二次電池としては他に比べて圧倒的な低価格と高い信頼
性とによるものである。このような中、鉛蓄電池に対す
る要求は、保守、補水を不要とするメンテナンスフリー
化である。これに応じ、各分野での鉛蓄電池の密閉化が
進んでいる。
【０００３】鉛蓄電池を密閉化させるための条件として
は、電解液の非流動化、蓄電池内圧の調整のための制御
弁、充電による電解液の電気分解の抑制が必須である。
は、電解液の非流動化、蓄電池内圧の調整のための制御
弁、充電による電解液の電気分解の抑制が必須である。
【０００４】電解液の非流動化については、微細ガラス
繊維製セパレータと極板とに電解液を吸収させて、実質
上、遊離の電解液を有しない、いわゆるリテーナ式や、
電解液にシリカを添加してゲル状とした、いわゆるゲル
式、さらに極板群と電槽との間や極板間に顆粒状シリカ
を密に充填した、いわゆる顆粒シリカ式によって達成さ
れる。
繊維製セパレータと極板とに電解液を吸収させて、実質
上、遊離の電解液を有しない、いわゆるリテーナ式や、
電解液にシリカを添加してゲル状とした、いわゆるゲル
式、さらに極板群と電槽との間や極板間に顆粒状シリカ
を密に充填した、いわゆる顆粒シリカ式によって達成さ
れる。
【０００５】制御弁は、密閉型鉛蓄電池に欠くことがで
きない。これは、密閉反応（充電によって正極から発生
した酸素を、負極板にて吸収し、水素が発生する前に負
極を再充電することによって見掛け上の電解液の電気分
解をなくす反応）が理論通りに反応したとしても、実際
上、密閉型鉛蓄電池では極板からのガス発生によって蓄
電池内圧が上昇するため、蓄電池の内圧上昇による電槽
の膨れを防止するためである。
きない。これは、密閉反応（充電によって正極から発生
した酸素を、負極板にて吸収し、水素が発生する前に負
極を再充電することによって見掛け上の電解液の電気分
解をなくす反応）が理論通りに反応したとしても、実際
上、密閉型鉛蓄電池では極板からのガス発生によって蓄
電池内圧が上昇するため、蓄電池の内圧上昇による電槽
の膨れを防止するためである。
【０００６】この制御弁が作動すると、電解液の電気分
解ガスが蓄電池外に放出され、電解液の減少を招く。電
解液が減少すると電解液の比重が上昇して、電解液の導
電性が下がり、また、極板表面の電解液が減少するため
に、極板表面における電気化学反応である充放電が順調
におこなわれなくなる。そのため、電解液を電気分解さ
せにくい材料を密閉型鉛蓄電池に使用することが必要で
ある。例えば、液式電池で使用される鉛−アンチモン系
合金は、鉛蓄電池用合金として非常に優れた合金である
が、アンチモンの水素過電圧が鉛に比べて低いため、電
解液の電気分解が容易に起こるという欠点がある。そこ
で、密閉型鉛蓄電池においては、水素過電圧を低下させ
ることのない、鉛−カルシウム系合金が用いられること
が一般的である。
解ガスが蓄電池外に放出され、電解液の減少を招く。電
解液が減少すると電解液の比重が上昇して、電解液の導
電性が下がり、また、極板表面の電解液が減少するため
に、極板表面における電気化学反応である充放電が順調
におこなわれなくなる。そのため、電解液を電気分解さ
せにくい材料を密閉型鉛蓄電池に使用することが必要で
ある。例えば、液式電池で使用される鉛−アンチモン系
合金は、鉛蓄電池用合金として非常に優れた合金である
が、アンチモンの水素過電圧が鉛に比べて低いため、電
解液の電気分解が容易に起こるという欠点がある。そこ
で、密閉型鉛蓄電池においては、水素過電圧を低下させ
ることのない、鉛−カルシウム系合金が用いられること
が一般的である。
【０００７】ここで、負極に鉛−カルシウム系合金を用
いて水素過電圧を高い状態に保ったとしても、正極に鉛
−アンチモン系合金を用いると、鉛蓄電池が繰り返して
使用されたときに正極中のアンチモンが電解液中に溶出
し、その溶出したアンチモンが負極にて析出するため、
負極の水素過電圧が下がってしまう現象が起こる。この
ため、鉛蓄電池の電解液が減少してしまう。
いて水素過電圧を高い状態に保ったとしても、正極に鉛
−アンチモン系合金を用いると、鉛蓄電池が繰り返して
使用されたときに正極中のアンチモンが電解液中に溶出
し、その溶出したアンチモンが負極にて析出するため、
負極の水素過電圧が下がってしまう現象が起こる。この
ため、鉛蓄電池の電解液が減少してしまう。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】上記理由により、密閉
型鉛蓄電池では水素過電圧を低下させない鉛−カルシウ
ム系合金が使用されることがほとんどある。しかし、鉛
−カルシウム系合金を用いた鉛蓄電池は、その使用が長
期に渡ったり、深い充放電が繰り返されたりすると、そ
の正極板の格子と活物質との界面が選択的に放電される
現象が生じる場合がある。
型鉛蓄電池では水素過電圧を低下させない鉛−カルシウ
ム系合金が使用されることがほとんどある。しかし、鉛
−カルシウム系合金を用いた鉛蓄電池は、その使用が長
期に渡ったり、深い充放電が繰り返されたりすると、そ
の正極板の格子と活物質との界面が選択的に放電される
現象が生じる場合がある。
【０００９】この現象が生じると、正極板の放電生成物
である硫酸鉛が絶縁体であるため、活物質に異常がなく
とも、活物質と集電体との電気的接触が断たれ、それ以
上放電することができなくなってしまう。
である硫酸鉛が絶縁体であるため、活物質に異常がなく
とも、活物質と集電体との電気的接触が断たれ、それ以
上放電することができなくなってしまう。
【００１０】そこで、このような格子と活物質との界面
の選択的な放電をなくすために、特開平２−１７７２６
２などに記載のようにアンチモンフリーの鉛合金集電体
の表面の一部に、鉛−アンチモン系合金の薄層を取り付
けることが提案されている。この方法によって、アンチ
モンの絶対量が少なくなるため、その溶出が最小限に抑
えられる一方、その薄層を取り付けた部分では選択的な
放電が起こらなくなる。
の選択的な放電をなくすために、特開平２−１７７２６
２などに記載のようにアンチモンフリーの鉛合金集電体
の表面の一部に、鉛−アンチモン系合金の薄層を取り付
けることが提案されている。この方法によって、アンチ
モンの絶対量が少なくなるため、その溶出が最小限に抑
えられる一方、その薄層を取り付けた部分では選択的な
放電が起こらなくなる。
【００１１】しかし、たとえこの方法を用いたとして
も、アンチモンの溶出を完全抑制することは不可能であ
り、鉛蓄電池の使用期間が長くなるとアンチモンの溶出
に起因する減液が多くなり、期待する寿命性能を得るこ
とができなかった。
も、アンチモンの溶出を完全抑制することは不可能であ
り、鉛蓄電池の使用期間が長くなるとアンチモンの溶出
に起因する減液が多くなり、期待する寿命性能を得るこ
とができなかった。
【００１２】本発明は、集電体の表面に、集電体の組成
とは異なる合金を取り付けた集電体を用いた鉛蓄電池の
寿命性能をさらに改善するものである。
とは異なる合金を取り付けた集電体を用いた鉛蓄電池の
寿命性能をさらに改善するものである。
【００１３】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
になした第１の発明は、アンチモンフリーの鉛合金基材
の表面の少なくとも一部に、基材と異なる合金組成の表
面層を有する集電体を用いた鉛蓄電池であって、極板以
外の少なくとも一部にシリカを有することを特徴とする
鉛蓄電池である。
になした第１の発明は、アンチモンフリーの鉛合金基材
の表面の少なくとも一部に、基材と異なる合金組成の表
面層を有する集電体を用いた鉛蓄電池であって、極板以
外の少なくとも一部にシリカを有することを特徴とする
鉛蓄電池である。
【００１４】第２の発明は、セパレータ中にシリカが含
まれていることを特徴とする請求項１に記載の鉛蓄電池
である。
まれていることを特徴とする請求項１に記載の鉛蓄電池
である。
【００１５】
【発明の実施の形態】アンチモンフリーの鉛合金集電体
の表面の少なくとも一部に、鉛−アンチモン系合金を取
り付ける。この方法の例としては、アンチモンフリーの
鉛合金連続鋳造板上に鉛−アンチモン系合金薄膜をのせ
て圧延して鉛シートとし、その後エキスパンド加工する
方法や、電解メッキ法がある。
の表面の少なくとも一部に、鉛−アンチモン系合金を取
り付ける。この方法の例としては、アンチモンフリーの
鉛合金連続鋳造板上に鉛−アンチモン系合金薄膜をのせ
て圧延して鉛シートとし、その後エキスパンド加工する
方法や、電解メッキ法がある。
【００１６】この集電体に正極活物質を充填し、熟成、
乾燥工程を経て製造した正極板と、定法で製造した負極
板とを微細ガラス繊維製セパレータを介して交互に積層
し、同極性の極板同士を溶接して一体化し極板群とす
る。この極板群を電槽に収納して蓋を取り付け、電解液
を注液した後電槽化成を実施する。その後、定法にした
がって弁を取り付けて、いわゆるリテーナ式密閉型鉛蓄
電池を製造する。
乾燥工程を経て製造した正極板と、定法で製造した負極
板とを微細ガラス繊維製セパレータを介して交互に積層
し、同極性の極板同士を溶接して一体化し極板群とす
る。この極板群を電槽に収納して蓋を取り付け、電解液
を注液した後電槽化成を実施する。その後、定法にした
がって弁を取り付けて、いわゆるリテーナ式密閉型鉛蓄
電池を製造する。
【００１７】この他、コロイダルシリカによって電解液
をゲル状にした、いわゆるゲル式密閉型鉛蓄電池や、極
板群と電槽との間や極板間に顆粒状シリカを密に充填し
た、いわゆる顆粒シリカ式密閉型鉛蓄電池などは、極板
以外の少なくとも一部にシリカを有する鉛蓄電池の代表
例であるが、リテーナ式密閉型鉛蓄電池の他、上記２種
類の電池も前述と同様の方法で製造する。
をゲル状にした、いわゆるゲル式密閉型鉛蓄電池や、極
板群と電槽との間や極板間に顆粒状シリカを密に充填し
た、いわゆる顆粒シリカ式密閉型鉛蓄電池などは、極板
以外の少なくとも一部にシリカを有する鉛蓄電池の代表
例であるが、リテーナ式密閉型鉛蓄電池の他、上記２種
類の電池も前述と同様の方法で製造する。
【００１８】さらに、上記各種密閉型鉛蓄電池におい
て、鉛−アンチモン系合金の表面層を有する集電体の
他、鉛−錫系合金の表面層、集電体よりもカルシウム濃
度の高い鉛−カルシウム系合金の表面層でも同様に試験
を実施した。これらの合金表面層を有する鉛蓄電池の劣
化メカニズムは、錫やカルシウムは水素過電圧を低下さ
せないので、アンチモンの場合とは異なる。しかし、現
在ではそのメカニズムは明らかではない。
て、鉛−アンチモン系合金の表面層を有する集電体の
他、鉛−錫系合金の表面層、集電体よりもカルシウム濃
度の高い鉛−カルシウム系合金の表面層でも同様に試験
を実施した。これらの合金表面層を有する鉛蓄電池の劣
化メカニズムは、錫やカルシウムは水素過電圧を低下さ
せないので、アンチモンの場合とは異なる。しかし、現
在ではそのメカニズムは明らかではない。
【００１９】
【実施例】（実施例１）鉛−アンチモン系合金の表面層
を有する場合。
を有する場合。
【００２０】表１に示すとおり、１０種類の２Ｖ−３０
Ａｈのリテーナ式密閉型鉛蓄電池を各５つずつ試作し、
以下に示す条件にて充放電サイクル寿命試験を実施し
た。
Ａｈのリテーナ式密閉型鉛蓄電池を各５つずつ試作し、
以下に示す条件にて充放電サイクル寿命試験を実施し
た。
【００２１】放電：６Ａ（０．２ＣＡ）−３時間
充電：２．４５Ｖ−１０Ａの定電圧定電流充電、充電時
間は充電電圧が２．４５Ｖに達してから１０時間 温度：４０℃ サイクル中の放電電圧が１．７Ｖ以下になったときを寿
命と判定する。
間は充電電圧が２．４５Ｖに達してから１０時間 温度：４０℃ サイクル中の放電電圧が１．７Ｖ以下になったときを寿
命と判定する。
【００２２】放電容量の確認後、蓄電池重量を測定し
て、電解液の量を確認。
て、電解液の量を確認。
【００２３】試験結果を表１に示す。なお、本結果は５
つの試験電池の平均値である。
つの試験電池の平均値である。
【００２４】
【表１】
【００２５】Ｎｏ．１が、表面層を有する集電体を使用
せず、電解液にシリカを有しない、いわゆる従来の電池
である。そして、Ｎｏ．２が表面層を有する集電体を使
用せず、電解液にシリカを有するだけの電池である。こ
れら２つの電池を比較した場合、寿命と判定されるまで
の充放電サイクル数にも２００サイクル目の減液量にも
大きな差は認められなかった。
せず、電解液にシリカを有しない、いわゆる従来の電池
である。そして、Ｎｏ．２が表面層を有する集電体を使
用せず、電解液にシリカを有するだけの電池である。こ
れら２つの電池を比較した場合、寿命と判定されるまで
の充放電サイクル数にも２００サイクル目の減液量にも
大きな差は認められなかった。
【００２６】この結果に対し、Ｎｏ．３とＮｏ．４は３
質量％のアンチモンを含有する鉛合金表面層を有する集
電体を用いた電池の試験結果である。Ｎｏ．３は電解液
にシリカを有しないものであるが、表面層の取り付けに
よって、Ｎｏ．１の従来電池よりも約１．５倍の寿命性
能の向上が認められた。しかし、減液量は従来電池に比
べて２．５倍以上になった。
質量％のアンチモンを含有する鉛合金表面層を有する集
電体を用いた電池の試験結果である。Ｎｏ．３は電解液
にシリカを有しないものであるが、表面層の取り付けに
よって、Ｎｏ．１の従来電池よりも約１．５倍の寿命性
能の向上が認められた。しかし、減液量は従来電池に比
べて２．５倍以上になった。
【００２７】しかし、電解液中にシリカを添加すると
（Ｎｏ．４）、その減液量が少なくなり、寿命性能がさ
らに向上した。
（Ｎｏ．４）、その減液量が少なくなり、寿命性能がさ
らに向上した。
【００２８】この理由としては、シリカが電解液中で
は、その表面が帯電しているためではないかと考えられ
る。すなわち、表面層から溶出したアンチモンがイオン
となり、シリカの表面の帯電によって、電気的に吸着さ
れるためだと考えられる。ただし、シリカとアンチモン
の極性については、電解液との相互作用によるため、ど
ちらが正でどちらが負であるかは明言できない。
は、その表面が帯電しているためではないかと考えられ
る。すなわち、表面層から溶出したアンチモンがイオン
となり、シリカの表面の帯電によって、電気的に吸着さ
れるためだと考えられる。ただし、シリカとアンチモン
の極性については、電解液との相互作用によるため、ど
ちらが正でどちらが負であるかは明言できない。
【００２９】本実施例の他、表面層中のアンチモン量、
電解液中のシリカの量、シリカ粒子径等を変えて試験を
実施したが、いずれの場合も上記実施例と同様の結果が
得られた。また、ゲル式や顆粒シリカ式密閉型鉛蓄電池
でも同様であった。
電解液中のシリカの量、シリカ粒子径等を変えて試験を
実施したが、いずれの場合も上記実施例と同様の結果が
得られた。また、ゲル式や顆粒シリカ式密閉型鉛蓄電池
でも同様であった。
【００３０】さらに、電解液中へのシリカの添加に変
え、セパレータ中に顆粒状シリカを添加した場合も同様
の効果が認められた。
え、セパレータ中に顆粒状シリカを添加した場合も同様
の効果が認められた。
【００３１】（実施例２）鉛−錫系合金の表面層を有す
る場合。
る場合。
【００３２】実施例１と同様の条件で、表面層を鉛−ア
ンチモン系合金から鉛−錫系合金に変更した場合の試験
結果を表２に示す。
ンチモン系合金から鉛−錫系合金に変更した場合の試験
結果を表２に示す。
【００３３】
【表２】
【００３４】寿命性能の改善については実施例１と同様
の結果が得られた。しかし鉛−錫系合金を用いた場合、
錫は酸素過電圧と水素過電圧をあまり低下させない金属
であるため、シリカを含有しても、減液量に影響は及ぼ
さなかった。
の結果が得られた。しかし鉛−錫系合金を用いた場合、
錫は酸素過電圧と水素過電圧をあまり低下させない金属
であるため、シリカを含有しても、減液量に影響は及ぼ
さなかった。
【００３５】この理由は、実施例１の推定と同様にシリ
カが電解液中において、その表面が帯電していること
が、その効果の要因であると考えられるが、アンチモン
の場合とはそのメカニズムが異なると考えられる。な
お、実施例１と２の結果から、表面層の鉛合金が錫とア
ンチモンとの両方を備えてもよいことがわかる。
カが電解液中において、その表面が帯電していること
が、その効果の要因であると考えられるが、アンチモン
の場合とはそのメカニズムが異なると考えられる。な
お、実施例１と２の結果から、表面層の鉛合金が錫とア
ンチモンとの両方を備えてもよいことがわかる。
【００３６】実施例２の他、表面層中の錫量、電解液中
のシリカの量、シリカ粒子径等を変えて試験を実施した
が、いずれの場合も上記実施例と同様の結果が得られ
た。また、ゲル式や顆粒シリカ式密閉型鉛蓄電池でも同
様であった。
のシリカの量、シリカ粒子径等を変えて試験を実施した
が、いずれの場合も上記実施例と同様の結果が得られ
た。また、ゲル式や顆粒シリカ式密閉型鉛蓄電池でも同
様であった。
【００３７】さらに、電解液中へのシリカの添加に変
え、セパレータ中に顆粒状シリカを添加した場合も同様
の効果が認められた。
え、セパレータ中に顆粒状シリカを添加した場合も同様
の効果が認められた。
【００３８】（実施例３）鉛−カルシウム系合金の表面
層を有する場合。
層を有する場合。
【００３９】実施例１と同様の条件で、表面層を鉛−ア
ンチモン系合金から鉛−カルシウム系合金に変更した場
合の試験結果を表３に示す。
ンチモン系合金から鉛−カルシウム系合金に変更した場
合の試験結果を表３に示す。
【００４０】
【表３】
【００４１】寿命性能の改善、減液量については実施例
２と同様の結果が得られた。
２と同様の結果が得られた。
【００４２】この理由は、実施例２と同様、その詳細は
不明である。なお、実施例３の結果から、表面層の鉛合
金がカルシウムと錫との両方を備えてもよいことがわか
る。
不明である。なお、実施例３の結果から、表面層の鉛合
金がカルシウムと錫との両方を備えてもよいことがわか
る。
【００４３】実施例３の他、表面層中のカルシウム量、
電解液中のシリカの量、シリカ粒子径等を変えて試験を
実施したが、いずれの場合も上記実施例と同様の結果が
得られた。また、ゲル式や顆粒シリカ式密閉型鉛蓄電池
でも同様であった。
電解液中のシリカの量、シリカ粒子径等を変えて試験を
実施したが、いずれの場合も上記実施例と同様の結果が
得られた。また、ゲル式や顆粒シリカ式密閉型鉛蓄電池
でも同様であった。
【００４４】さらに、電解液中へのシリカの添加に変
え、セパレータ中に顆粒状シリカを添加した場合も同様
の効果が認められた。
え、セパレータ中に顆粒状シリカを添加した場合も同様
の効果が認められた。
【００４５】
【発明の効果】本発明により、集電体の表面に、集電体
の組成とは異なる合金を取り付けた鉛蓄電池の寿命性能
がさらに改善される。
の組成とは異なる合金を取り付けた鉛蓄電池の寿命性能
がさらに改善される。
Claims (2)
- 【請求項１】 アンチモンフリーの鉛合金基材の表面の
少なくとも一部に、基材と異なる合金組成の表面層を有
する集電体を用いた鉛蓄電池であって、極板以外の少な
くとも一部にシリカを有することを特徴とする鉛蓄電
池。 - 【請求項２】 セパレータ中にシリカが含まれているこ
とを特徴とする請求項１に記載の鉛蓄電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001202075A JP2003017113A (ja) | 2001-07-03 | 2001-07-03 | 鉛蓄電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001202075A JP2003017113A (ja) | 2001-07-03 | 2001-07-03 | 鉛蓄電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003017113A true JP2003017113A (ja) | 2003-01-17 |
Family
ID=19038941
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001202075A Pending JP2003017113A (ja) | 2001-07-03 | 2001-07-03 | 鉛蓄電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003017113A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006164597A (ja) * | 2004-12-03 | 2006-06-22 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 鉛蓄電池 |
-
2001
- 2001-07-03 JP JP2001202075A patent/JP2003017113A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006164597A (ja) * | 2004-12-03 | 2006-06-22 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 鉛蓄電池 |
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