JP2003007134A - 透明電極材料 - Google Patents
透明電極材料Info
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- JP2003007134A JP2003007134A JP2001189330A JP2001189330A JP2003007134A JP 2003007134 A JP2003007134 A JP 2003007134A JP 2001189330 A JP2001189330 A JP 2001189330A JP 2001189330 A JP2001189330 A JP 2001189330A JP 2003007134 A JP2003007134 A JP 2003007134A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 安価で且つ電気伝導度及び透明性の良好な透
明電極材料を提供する。 【解決手段】 酸化亜鉛に少なくとも２種類のドーパン
トを添加し、前記ドーパントの平均イオン半径が０．４
５Å以上０．６５Å以下となるようにする。また、前記
ドーパントは、IIIＢ族、IVＢ族、及び希土類元素から
なる群の中から選択されるとよい。更に、前記ドーパン
トの含有量は、該ドーパントと亜鉛とを合わせた全含有
量に対して０．３ａｔｍ％以上であるとよい。
明電極材料を提供する。 【解決手段】 酸化亜鉛に少なくとも２種類のドーパン
トを添加し、前記ドーパントの平均イオン半径が０．４
５Å以上０．６５Å以下となるようにする。また、前記
ドーパントは、IIIＢ族、IVＢ族、及び希土類元素から
なる群の中から選択されるとよい。更に、前記ドーパン
トの含有量は、該ドーパントと亜鉛とを合わせた全含有
量に対して０．３ａｔｍ％以上であるとよい。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、ディスプレイ等
に用いられる透明電極に適した材料に関するものであ
る。
に用いられる透明電極に適した材料に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】透明電極材料は、ディスプレイ用の電極
等として広く使用されているものであり、現在は主にス
ズを固溶させたインジウム酸化物が利用されている。
等として広く使用されているものであり、現在は主にス
ズを固溶させたインジウム酸化物が利用されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、スズを
固溶させたインジウム酸化物はその出発原料が高価であ
り製造コストが高いため、より安価で、且つ透明電極と
しての性能が良好な代替物が求められている。
固溶させたインジウム酸化物はその出発原料が高価であ
り製造コストが高いため、より安価で、且つ透明電極と
しての性能が良好な代替物が求められている。
【０００４】そこで、この発明は、安価で、且つ電気伝
導度及び透明性の良好な透明電極材料を提供することを
目的とするものである。
導度及び透明性の良好な透明電極材料を提供することを
目的とするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、この発明は、酸化亜鉛に少なくとも２種類のドーパ
ントを添加し、前記ドーパントの平均イオン半径を０．
４５Å以上０．６５Å以下としたものである（請求項
１）。
に、この発明は、酸化亜鉛に少なくとも２種類のドーパ
ントを添加し、前記ドーパントの平均イオン半径を０．
４５Å以上０．６５Å以下としたものである（請求項
１）。
【０００６】本発明者らは、酸化亜鉛ＺｎＯが比較的安
価な半導体材料であると共に可視領域で透明であるとい
う性質に着目し、本発明に到った。透明電極として求め
られる性質は、高い電気伝導性、可視領域での透明性で
ある。そこで、研究を重ねた結果、電気伝導性を変化さ
せるために母体の酸化亜鉛に添加する不純物元素（本明
細書においてドーパントと称する）を少なくとも２種類
添加し、且つこれらドーパントの平均イオン半径が０．
４５Å〜０．６５Åの範囲となるようにすることによ
り、透明電極として有用な性質を持つ材料を得ることが
できることを見出した。
価な半導体材料であると共に可視領域で透明であるとい
う性質に着目し、本発明に到った。透明電極として求め
られる性質は、高い電気伝導性、可視領域での透明性で
ある。そこで、研究を重ねた結果、電気伝導性を変化さ
せるために母体の酸化亜鉛に添加する不純物元素（本明
細書においてドーパントと称する）を少なくとも２種類
添加し、且つこれらドーパントの平均イオン半径が０．
４５Å〜０．６５Åの範囲となるようにすることによ
り、透明電極として有用な性質を持つ材料を得ることが
できることを見出した。
【０００７】先ず、図１において、１種類のドーパント
を添加した場合と２種類のドーパントを複合添加した場
合とで、ドーパントの添加量ｘに伴う電気伝導度σの変
化が比較されている。曲線１は、Ｚｎ及びＡｌがＺｎ：
Ａｌ＝１−ｘ：ｘの割合で添加されたＺｎ1-x Ａｌx Ｏ
y についてのグラフであり、曲線２は、Ｚｎ：Ａｌ：Ｉ
ｎ＝０．９９７−ｎ：０．００３：ｎの割合で添加され
たＺｎ0.997 -n（Ａｌ 0.003 ，Ｉｎn ）Ｏy についての
グラフである。曲線１からは、電気伝導度σは含有量
（ｘ）＝０．００３付近でピークを迎えそれ以降は飽和
状態となることが読み取れる。また、曲線２からは、電
気伝導度σは前記含有量＝０．００３を超えた以降（ｎ
＋０．００３）も増加しＡｌを１種類添加した場合に比
べて高い値を示すことが読み取れる。このことから、ド
ーパントを少なくとも２種類添加することにより、１種
類の場合よりも高い電気伝導度を得ることが可能である
と言える。
を添加した場合と２種類のドーパントを複合添加した場
合とで、ドーパントの添加量ｘに伴う電気伝導度σの変
化が比較されている。曲線１は、Ｚｎ及びＡｌがＺｎ：
Ａｌ＝１−ｘ：ｘの割合で添加されたＺｎ1-x Ａｌx Ｏ
y についてのグラフであり、曲線２は、Ｚｎ：Ａｌ：Ｉ
ｎ＝０．９９７−ｎ：０．００３：ｎの割合で添加され
たＺｎ0.997 -n（Ａｌ 0.003 ，Ｉｎn ）Ｏy についての
グラフである。曲線１からは、電気伝導度σは含有量
（ｘ）＝０．００３付近でピークを迎えそれ以降は飽和
状態となることが読み取れる。また、曲線２からは、電
気伝導度σは前記含有量＝０．００３を超えた以降（ｎ
＋０．００３）も増加しＡｌを１種類添加した場合に比
べて高い値を示すことが読み取れる。このことから、ド
ーパントを少なくとも２種類添加することにより、１種
類の場合よりも高い電気伝導度を得ることが可能である
と言える。
【０００８】次に、図２において、ドーパントの平均イ
オン半径と電気伝導度σの関係が示されており、曲線３
は、１種類又は２種類のドーパント（Ｍ，Ｍ' ）が添加
されＺｎ：（Ｍx ，Ｍ' y ）＝０．９９７：０．００３
を保つように生成されたＺｎ 0.997 （Ｍx ，Ｍ' y ）
0.003 Ｏz において、Ｍ，Ｍ' の種類及び添加量を変化
させた時のＭ，Ｍ' の平均イオン半径を横軸にとったグ
ラフである。この曲線３から、平均イオン半径によって
電気伝導度が変化し、平均イオン半径が所定の範囲内に
あるときには高い電気伝導度を得ることができることが
読み取れる。透明電極材料として有効な電気伝導度を得
るためには、平均イオン半径が０．４５Å〜０．６５Å
の範囲内にあることが望ましい。尚、平均イオン半径ｒ
は、Ｚｎ1- x-y （Ｍx ，Ｍ' y ）Ｏz とした時に、ｒ＝
（Ｍのイオン半径×ｘ＋Ｍ' のイオン半径×ｙ）／（ｘ
＋ｙ）により算出することができる。
オン半径と電気伝導度σの関係が示されており、曲線３
は、１種類又は２種類のドーパント（Ｍ，Ｍ' ）が添加
されＺｎ：（Ｍx ，Ｍ' y ）＝０．９９７：０．００３
を保つように生成されたＺｎ 0.997 （Ｍx ，Ｍ' y ）
0.003 Ｏz において、Ｍ，Ｍ' の種類及び添加量を変化
させた時のＭ，Ｍ' の平均イオン半径を横軸にとったグ
ラフである。この曲線３から、平均イオン半径によって
電気伝導度が変化し、平均イオン半径が所定の範囲内に
あるときには高い電気伝導度を得ることができることが
読み取れる。透明電極材料として有効な電気伝導度を得
るためには、平均イオン半径が０．４５Å〜０．６５Å
の範囲内にあることが望ましい。尚、平均イオン半径ｒ
は、Ｚｎ1- x-y （Ｍx ，Ｍ' y ）Ｏz とした時に、ｒ＝
（Ｍのイオン半径×ｘ＋Ｍ' のイオン半径×ｙ）／（ｘ
＋ｙ）により算出することができる。
【０００９】また、図３において、試料の組成の違いに
伴う吸光性の違いが示されており、曲線４はＺｎＯ、曲
線５はＺｎ0.997 Ａｌ0.003 Ｏy 、曲線６はＺｎ0.997
Ａｌ 0.0015Ｉｎ0.0015Ｏy 、曲線７はＺｎ0.994 Ａｌ
0.003 Ｉｎ0.003 Ｏy 、曲線８はＺｎ0.997 Ｉｎ0.003
Ｏy についての吸光度変化を表している。このグラフか
ら、Ａｌ及びＩｎを複合添加した試料（曲線６及び７）
は、ＺｎＯ母体自体（曲線４）及び、Ａｌ又はＩｎのど
ちらか一方を単独添加した試料（曲線５及び曲線８）に
比べて、高エネルギー側で吸光度が急激に上昇すること
から、透明性を保つ範囲が広いことが読み取れる。これ
により、ドーパントを複合添加することにより、可視領
域での透明性を向上させることができる。
伴う吸光性の違いが示されており、曲線４はＺｎＯ、曲
線５はＺｎ0.997 Ａｌ0.003 Ｏy 、曲線６はＺｎ0.997
Ａｌ 0.0015Ｉｎ0.0015Ｏy 、曲線７はＺｎ0.994 Ａｌ
0.003 Ｉｎ0.003 Ｏy 、曲線８はＺｎ0.997 Ｉｎ0.003
Ｏy についての吸光度変化を表している。このグラフか
ら、Ａｌ及びＩｎを複合添加した試料（曲線６及び７）
は、ＺｎＯ母体自体（曲線４）及び、Ａｌ又はＩｎのど
ちらか一方を単独添加した試料（曲線５及び曲線８）に
比べて、高エネルギー側で吸光度が急激に上昇すること
から、透明性を保つ範囲が広いことが読み取れる。これ
により、ドーパントを複合添加することにより、可視領
域での透明性を向上させることができる。
【００１０】また、前記ドーパントは、IIIＢ族、IVＢ
族、及び希土類元素からなる群の中から選択するとよい
（請求項２）。例えば、Ａｌ，Ｉｎ，Ｇａ，Ｙ等が挙げ
られる。更に、上述した図１のグラフからもわかるよう
に、高い電気伝導度を得るためには、前記ドーパントの
含有量を該ドーパントと亜鉛とを合わせた全含有量に対
して０．３ａｔｍ％（上記比率において０．００３）以
上とするのがよい（請求項３）。
族、及び希土類元素からなる群の中から選択するとよい
（請求項２）。例えば、Ａｌ，Ｉｎ，Ｇａ，Ｙ等が挙げ
られる。更に、上述した図１のグラフからもわかるよう
に、高い電気伝導度を得るためには、前記ドーパントの
含有量を該ドーパントと亜鉛とを合わせた全含有量に対
して０．３ａｔｍ％（上記比率において０．００３）以
上とするのがよい（請求項３）。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下、この発明の実施例及び得ら
れた試料による実験結果を図面を参照して説明する。図
４に示すように、試料の合成には固相反応法を用い、Ｚ
ｎＯ，γ−Ａｌ2 Ｏ3 ，Ｉｎ2 Ｏ3 ，Ｇａ2 Ｏ3 ，Ｙ2
Ｏ3 を出発原料として所定の組成となるように秤量し、
エタノールを添加してボールミルを用いて２４ｈ粉砕及
び混合を行った。５００℃−１ｈ及び８００℃−５ｈ熱
処理した粉末を一軸加圧成形法（５ＭＰａ）及び静水加
圧成形法（２００ＭＰａ）で成形し、１４００℃で１０
ｈ焼結した。得られた試料について粉末Ｘ線回折法によ
り相を同定し、格子定数を算出した。また、直流四端子
法により電気伝導度測定を行い、可視紫外スペクトルを
ＫＢｒ錠剤法により求めた。
れた試料による実験結果を図面を参照して説明する。図
４に示すように、試料の合成には固相反応法を用い、Ｚ
ｎＯ，γ−Ａｌ2 Ｏ3 ，Ｉｎ2 Ｏ3 ，Ｇａ2 Ｏ3 ，Ｙ2
Ｏ3 を出発原料として所定の組成となるように秤量し、
エタノールを添加してボールミルを用いて２４ｈ粉砕及
び混合を行った。５００℃−１ｈ及び８００℃−５ｈ熱
処理した粉末を一軸加圧成形法（５ＭＰａ）及び静水加
圧成形法（２００ＭＰａ）で成形し、１４００℃で１０
ｈ焼結した。得られた試料について粉末Ｘ線回折法によ
り相を同定し、格子定数を算出した。また、直流四端子
法により電気伝導度測定を行い、可視紫外スペクトルを
ＫＢｒ錠剤法により求めた。
【００１２】まずＺｎ1-x Ｍx Ｏy （Ｍ＝Ａｌ，Ｉｎ，
Ｇａ）系について粉末Ｘ線回折法による相の同定を行っ
た結果、ｘ＝０．００７まで単一相であり、それ以上固
溶量を増やすとスピネル相が現れることが判明した。ま
た、各系における焼結体の相対密度はそれぞれ９０％以
上であった。これらの試料の代表としてＺｎ1-x Ｉｎ x
Ｏy についてその電気伝導度のアーレニウスプロットを
図５に示した。この系の電気伝導度は、Ｉｎをｘ＝０．
００１添加するだけで半導体的な挙動から金属的な挙動
へと変化し、伝導度は２桁程度上昇することが判明し
た。これらの電気伝導度は、高酸素分圧下になる程小さ
くなることから、Ｚｎサイトに置換固溶した３価のイオ
ンから、Ｍ2 Ｏ3 →２ＭZn・＋３Ｏo x ＋２ｅの反応に
より電子が供給されたことが、電気伝導度を上昇させた
原因と考えられる。
Ｇａ）系について粉末Ｘ線回折法による相の同定を行っ
た結果、ｘ＝０．００７まで単一相であり、それ以上固
溶量を増やすとスピネル相が現れることが判明した。ま
た、各系における焼結体の相対密度はそれぞれ９０％以
上であった。これらの試料の代表としてＺｎ1-x Ｉｎ x
Ｏy についてその電気伝導度のアーレニウスプロットを
図５に示した。この系の電気伝導度は、Ｉｎをｘ＝０．
００１添加するだけで半導体的な挙動から金属的な挙動
へと変化し、伝導度は２桁程度上昇することが判明し
た。これらの電気伝導度は、高酸素分圧下になる程小さ
くなることから、Ｚｎサイトに置換固溶した３価のイオ
ンから、Ｍ2 Ｏ3 →２ＭZn・＋３Ｏo x ＋２ｅの反応に
より電子が供給されたことが、電気伝導度を上昇させた
原因と考えられる。
【００１３】一方、Ｚｎ1-x Ｍx Ｏy （Ｍ＝Ａｌ，Ｉ
ｎ，Ｇａ）系の電気伝導度の組成依存性（図６参照）か
ら、それぞれの系の電気伝導度は、ｘ＝０．００３で飽
和しており、伝導度の最大値は添加イオンの種類で異な
ることが判明した。
ｎ，Ｇａ）系の電気伝導度の組成依存性（図６参照）か
ら、それぞれの系の電気伝導度は、ｘ＝０．００３で飽
和しており、伝導度の最大値は添加イオンの種類で異な
ることが判明した。
【００１４】ｘ＝０．００３における電気伝導度（６０
０℃）を置換固溶したイオンの半径に対してプロット
（図７参照）すると、伝導度の値は１つの曲線９に乗る
ことが判明した。そこで、ドーパントの含有量を０．０
０３に固定して、２種類の３価イオンを同時に置換固溶
させた試料Ｚｎ1-x-y （Ｍx ，Ｍ' y ）Ｏz （Ｍ，Ｍ'
＝Ａｌ，Ｉｎ，Ｇａ，Ｙ）を作製し、その電気伝導度を
測定した。その結果、それぞれの測定値は、図２に示す
曲線３上にあり、ドーパントの平均イオン半径が０．５
５Å付近において最大値が現れることが判明した。例え
ば、Ｚｎ0.992 （Ａｌ0.003 ，Ｉｎ0.005 ）Ｏy の組成
にすることにより、ドーパントの平均イオン半径ｒは、
ｒ＝（０．３９×０．００３＋０．６２×０．００５）
／（０．００３＋０．００５）＝０．５３Åとなり、高
い電気伝導度を有する材料を得ることができる。また、
ＺｎＯに置換固溶した３価のイオン濃度を一定としたこ
とから、イオン半径は電子の移動度に何らかの関係があ
ると考えられる。
０℃）を置換固溶したイオンの半径に対してプロット
（図７参照）すると、伝導度の値は１つの曲線９に乗る
ことが判明した。そこで、ドーパントの含有量を０．０
０３に固定して、２種類の３価イオンを同時に置換固溶
させた試料Ｚｎ1-x-y （Ｍx ，Ｍ' y ）Ｏz （Ｍ，Ｍ'
＝Ａｌ，Ｉｎ，Ｇａ，Ｙ）を作製し、その電気伝導度を
測定した。その結果、それぞれの測定値は、図２に示す
曲線３上にあり、ドーパントの平均イオン半径が０．５
５Å付近において最大値が現れることが判明した。例え
ば、Ｚｎ0.992 （Ａｌ0.003 ，Ｉｎ0.005 ）Ｏy の組成
にすることにより、ドーパントの平均イオン半径ｒは、
ｒ＝（０．３９×０．００３＋０．６２×０．００５）
／（０．００３＋０．００５）＝０．５３Åとなり、高
い電気伝導度を有する材料を得ることができる。また、
ＺｎＯに置換固溶した３価のイオン濃度を一定としたこ
とから、イオン半径は電子の移動度に何らかの関係があ
ると考えられる。
【００１５】一方、透明電極として利用するには、可視
領域（１．７〜３．０ｅＶ）で透明であることが必要と
なる。そこで、可視紫外スペクトルをＫＢｒ法により測
定した結果（図３参照）、Ｚｎ1-x-y （Ｍx ，Ｍ' y ）
Ｏz 系は可視光領域において大きな吸収は見られないこ
とが判明した。
領域（１．７〜３．０ｅＶ）で透明であることが必要と
なる。そこで、可視紫外スペクトルをＫＢｒ法により測
定した結果（図３参照）、Ｚｎ1-x-y （Ｍx ，Ｍ' y ）
Ｏz 系は可視光領域において大きな吸収は見られないこ
とが判明した。
【００１６】
【発明の効果】以上のように、この発明によれば、安価
で、且つ電気伝導度及び透明性の良好な透明電極材料を
提供することができる。
で、且つ電気伝導度及び透明性の良好な透明電極材料を
提供することができる。
【図１】図１は、Ｚｎ1-x Ａｌx Ｏy ，Ｚｎ0.997-n Ａ
ｌ0.003 Ｉｎn Ｏy におけるドーパントの含有量と電気
伝導度との関係を示すグラフである。
ｌ0.003 Ｉｎn Ｏy におけるドーパントの含有量と電気
伝導度との関係を示すグラフである。
【図２】図２は、ドーパントの平均イオン半径と電気伝
導度との関係を示すグラフである。
導度との関係を示すグラフである。
【図３】図３は、ＺｎＯ系のＵＶ−ＶＩＳスペクトルを
示すグラフである。
示すグラフである。
【図４】図４は、この実施例における実験手順を示す図
である。
である。
【図５】図５は、Ｚｎ1-x Ｉｎx Ｏy における電気伝導
度のアーレニウスプロットである。
度のアーレニウスプロットである。
【図６】図６は、Ｚｎ1-x Ａｌx Ｏy ，Ｚｎ1-x Ｉｎx
Ｏy ，Ｚｎ1-x Ｇａx Ｏy におけるドーパントの含有量
と電気伝導度との関係を示すグラフである。
Ｏy ，Ｚｎ1-x Ｇａx Ｏy におけるドーパントの含有量
と電気伝導度との関係を示すグラフである。
【図７】図７は、ドーパントの平均イオン半径と電気伝
導度との関係を示すグラフである。
導度との関係を示すグラフである。
フロントページの続き
(72)発明者 神田 耕司
神奈川県横浜市神奈川区白幡仲町26−４−
222
Ｆターム(参考） 5G301 CA04 CA27 CD10
Claims (3)
- 【請求項１】 酸化亜鉛に少なくとも２種類のドーパン
トが添加され、 前記ドーパントの平均イオン半径が、０．４５Å以上
０．６５Å以下であることを特徴とする透明電極材料。 - 【請求項２】 前記ドーパントは、IIIＢ族、IVＢ族、
及び希土類元素からなる群の中から選択されることを特
徴とする請求項１記載の透明電極材料。 - 【請求項３】 前記ドーパントの含有量は、該ドーパン
トと亜鉛とを合わせた全含有量に対して０．３ａｔｍ％
以上であることを特徴とする請求項１又は２記載の透明
電極材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001189330A JP2003007134A (ja) | 2001-06-22 | 2001-06-22 | 透明電極材料 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003007134A true JP2003007134A (ja) | 2003-01-10 |
| JP2003007134A5 JP2003007134A5 (ja) | 2007-12-27 |
Family
ID=19028272
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001189330A Pending JP2003007134A (ja) | 2001-06-22 | 2001-06-22 | 透明電極材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003007134A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US9732709B2 (en) | 2012-05-21 | 2017-08-15 | Perkins Engines Company Limited | Method and apparatus for controlling the starting of an internal combustion engine |
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| JP2001135149A (ja) * | 1999-11-01 | 2001-05-18 | Tokuyama Corp | 酸化亜鉛系透明電極 |
-
2001
- 2001-06-22 JP JP2001189330A patent/JP2003007134A/ja active Pending
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