JP2002518794A - セラミック製燃料電池 - Google Patents

セラミック製燃料電池

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Abstract

(57)【要約】 ハニカム型セラミック製燃料電池を提供し、これに、とりわけ、（ｉ）ジルコニアが添加されているイットリア安定化酸化ビスマス製酸素イオン伝導性セラミック、（ｉｉ）ニオビア安定化酸化ビスマス製酸素イオン伝導性セラミック、（ｉｉｉ）酸化ビスマスセラミック製燃料電池の燃料供給路内に位置する銅サーメット製陽極電極、または（ｉｖ）前記燃料電池のセラミック製本体内に特別に位置するように生じさせた相互通路を含める。本発明の１つの態様に従い、酸化剤供給路、前記酸化剤供給路内に位置する陰極電極、燃料供給路、前記燃料供給路内に位置する陽極電極、および前記陰極電極と前記陽極電極の間に位置する安定化酸化ビスマス製酸素イオン伝導性セラミックを含んで成るセラミック製燃料電池を提供する。前記セラミックにイットリアまたはニオビアによる安定化を受けさせてもよく、かつこれにジルコニアを含有させてもよい。本発明のセラミック組成物を組み込んだ燃料電池は約６５０℃またはそれ以下の温度で作動し得る。従って、本発明では、未改質有機燃料を用いたとしてもセラミック製本体に煤が付く（ｓｏｏｔｉｎｇ）ことが問題になることはない。本発明の特定態様に従い、前記安定化を受けさせたセラミック製本体と陽極電極の間にジルコニア被膜を位置させる。更に、本発明のセラミック製電極（例えばＬＸＭ［ここで、ＬはＬａであり、ＭはＭｎＯ3でありそしてＸはＰｂ、Ｓｒ、ＣａまたはＢａである］で作成した）に銀の上塗りを与えてもよい。また、前記陽極は銅サーメットを含んで成っていてもよい。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は燃料電池、そしてさらに特定的には酸化剤供給カソード電極（ｃａｔ
ｈｏｄｅ ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ）と燃料供給アノード電極（ａｎｏｄｅ ｅｌｅ
ｃｔｒｏｄｅ）の間に挟まれた酸素イオン伝導性セラミックを含むセラミックハ
ニカム燃料電池に関する。
【０００２】 固体電解質燃料電池は、酸素−イオン伝導性である固体電解質を含む。多孔質
カソード電極及び多孔質アノード電極が電解質の対立する両側（ｏｐｐｏｓｉｔ
ｅ ｓｉｄｅｓ）の上に形成される。酸化剤、例えば酸素ガス又は空気が電解質
のカソード側上の酸化剤供給通路中に導入される。燃料、例えば水素ガス又は天
然ガスが電解質のアノード側上の燃料供給通路中に導入される。酸化剤供給通路
中の酸素分子はカソード電極において解離し、電子を吸収して酸素イオンを生成
する。これらのイオンは次いでイオン伝導体を介してアノード電極に拡散し、電
子の欠乏したカソード流入面（ｃａｔｈｏｄｅ ｅｎｔｒｙ ｓｕｒｆａｃｅ）
を残す。アノード電極を去る酸素イオンは電子を手離して分子状酸素を生成しな
ければならず、かくして過剰の電子を有するアノード流出面（ａｎｏｄｅ ｅｘ
ｉｔ ｓｕｒｆａｃｅ）を残す。この方法で、燃料電池は電解質の酸素イオン伝
導性を利用し、電流源として働く。
【０００３】 多くの燃料電池は８００℃より高い、そして１０００℃のような高い温度で操
作されねばならない。天然ガス及びメタンはこれらの高められた温度において、
燃料供給通路内ですす発生（ｓｏｏｔｉｎｇ）を起こす傾向がある。結果として
、天然ガスを燃料供給通路内に導入する前に、それを実質的に純粋な水素ガスに
改質することが多くの場合に必要である。従ってすす発生を起こしにくく、供給
天然ガスの改質が必要でない燃料電池が必要である。
【０００４】 カソード電極、アノード電極及び電解質の材料又は配置の最適の選択を介して
上記の燃料電池の製造コストを下げ、効率を上げることも継続的に推進されてい
る。例えば米国特許第５，８０７，６４２号（Ｘｕｅ ｅｔ ａｌ．）は、熱膨
張率の改質剤又は焼結加工助剤として働く添加材料（ｍａｔｅｒｉａｌ ａｄｄ
ｉｔｉｖｅｓ）を含むバリウムストロンチウムチタネートセラミック本体（ｂａ
ｒｉｕｍ ｓｔｒｏｎｔｉｕｍ ｔｉｔａｎａｔｅ ｃｅｒａｍｉｃ ｂｏｄｙ
）を記載している。米国特許第５，７３１，０９７号（Ｍｉｙａｓｈｉｔａ ｅ
ｔ ａｌ．）は、貼り合わされ、酸素イオン活性化エネルギーが下降する順でア
ノードに向かって配置されている第１及び第２酸素イオン伝導性フィルムを含む
固体−電解質燃料電池に関する。米国特許第５，７１２，０５５号（Ｋｈａｎｄ
ｋａｒ ｅｔ ａｌ．）は燃料電池における電解質材料のための多−段階配置を
記載している。これらの特許参照文献のそれぞれの開示は、引用することにより
本明細書の内容となる。上記の案のそれぞれは、他の通常の燃料電池の案と同様
に、最適な燃料電池の配置を与えると主張しているが、改良された燃料電池の配
置に対する当該技術分野における要求がまだ存在する。
【０００５】 この要求は本発明により満たされ、本発明では他のものの中でも（ｉ）ＺｒＯ 2 を含むイットリア安定化酸化ビスマス酸素イオン伝導性セラミック、（ｉｉ）
ニオビア安定化酸化ビスマス酸素イオン伝導性セラミック、（ｉｉｉ）酸化ビス
マスセラミック燃料電池の燃料供給通路内に置かれた銅サーメットアノード電極
、又は（ｉｖ）燃料電池のセラミック本体中に形成される特別に配置された通路
間チャンネルを含むセラミック電池を提供する。
【０００６】 本発明の１つ実施態様に従い、酸化剤供給通路、酸化剤供給通路内に置かれた
カソード電極、燃料供給通路、燃料供給通路内に置かれたアノード電極、カソー
ド電極とアノード電極の間に挟まれたイットリア安定化酸化ビスマス酸素イオン
伝導性セラミックを含むセラミック燃料電池を提供する。セラミックはＺｒＯ2
を含む。ジルコニアコーティングがイットリア安定化セラミックとアノード電極
の間に挟まれていることができる。イットリア安定化セラミックは好ましくはｘ
モル％のＢｉ2Ｏ3、ｙモル％のＹ2Ｏ3及びｚモル％のＺｒＯ2を含み、ここでｘ
は約７０〜約８０の値であり、ｙは約２０〜約３０の値であり、ｚは約１〜約５
の値である。
【０００７】 本発明の他の実施態様に従い、酸化剤供給通路、酸化剤供給通路内に置かれた
カソード電極、燃料供給通路、燃料供給通路内に置かれたアノード電極及びカソ
ード電極とアノード電極の間に挟まれたニオビア安定化酸化ビスマス酸素イオン
伝導性セラミックを含むセラミック燃料電池を提供する。ニオビア安定化セラミ
ックは好ましくはｘモル％のＢｉ2Ｏ3及びｙモル％のＮｂ2Ｏ5を含み、ここでｘ
は約８０〜約９０の値であり、ｙは約１０〜約２０の値である。
【０００８】 好ましくはカソード電極、アノード電極のいずれか、あるいは両方がセラミッ
ク電極を含む。セラミック電極材料はセラミック組成ＬＸＭにより特徴付けられ
ることができ、ここでＬはランタン（Ｌａ）であり、Ｍはマンガン酸塩（ＭｎＯ 3 ）であり、Ｘは鉛（Ｐｂ）である。銀層がセラミック電極材料の上に置かれて
いることができ、それはその中に混合されたガラスを含むことができ、この場合
ガラスはセラミック電極材料への銀層の接着を強化するように選ばれる。
【０００９】 本発明のいくつかの実施態様において、アノード電極は銅サーメットを含む。
銅サーメットはＣｕＯの粉末及び酸化ビスマスセラミックの混合物を含むことが
できる。酸化ビスマスセラミックはニオビア安定化酸化ビスマス酸素イオン伝導
性セラミックを含むことができる。
【００１０】 酸素イオン伝導性セラミックを、複数の酸化剤供給通路及び複数の燃料供給通
路を区画するように配置することができる。酸化剤供給通路は燃料供給通路に実
質的に平行に配向していることができ、酸化剤供給通路の選ばれたものが好まし
くは燃料供給通路の対応するものに隣接するように区画される。さらに特定的に
は、複数の実質的に平行な縦のチャンネルを区画するように酸素イオン伝導性セ
ラミックを配置することができ、縦のチャンネルの選ばれたものが酸化剤供給通
路を区画し、縦のチャンネルの残りのものが燃料供給通路を区画することができ
る。
【００１１】 さらに、酸化剤供給通路及び燃料供給通路を区画する酸素イオン伝導性セラミ
ック本体は第１及び第２の組の実質的に平行な通路の形態にあることができ、こ
の場合（ｉ）通路のそれぞれは対立する位置の（ｏｐｐｏｓｉｔｅ）通路末端を
区画し、（ｉｉ）第１の組の通路の対立する位置の末端は開放されており、（ｉ
ｉｉ）第２の組の通路の対立する位置の末端は閉鎖されており、（ｉｖ）第２の
組の通路は第２の組の通路の隣接するものの間でセラミック本体内に形成される
通路−間チャンネルを含み、（ｖ）通路−間チャンネルは対立する位置の通路末
端の選ばれたものに近接して配置される。流入口及び流出口が第２の組の通路に
結合していることができ、ここで第２の組の通路、流入口、流出口及び通路−間
チャンネルは、流入口から第２の組の通路及び通路−間チャンネルを介して流出
口まで延びる流路を区画するように配置される。通路−間チャンネルは好ましく
はセラミック本体の対立する位置の末端面において区画される。
【００１２】 本発明のさらに別の実施態様に従い、酸化剤供給通路、酸化剤供給通路内に置
かれたカソード電極、燃料供給通路、燃料供給通路内に置かれた銅サーメットア
ノード電極ならびにカソード電極とアノード電極の間に挟まれた酸化ビスマス酸
素イオン伝導性セラミックを含むセラミック燃料電池を提供する。銅サーメット
アノード電極は好ましくはＣｕＯの粉末及び酸化ビスマスセラミックの混合物を
含む。
【００１３】 本発明のさらに別の実施態様に従い、実質的に平行な通路の第１及び第２の組
を区画する酸素イオン伝導性セラミック本体を含むセラミック燃料電池を提供し
、ここで（ｉ）通路のそれぞれは対立する位置の通路末端を区画し、（ｉｉ）第
１の組の通路の対立する位置の末端は開放されており、（ｉｉｉ）第２の組の通
路の対立する位置の末端は閉鎖されており、（ｉｖ）第２の組の通路は第２の組
の通路の隣接するものの間でセラミック本体内に形成される通路−間チャンネル
を含み、（ｖ）通路−間チャンネルは対立する位置の通路末端の選ばれたものに
近接して配置される。それぞれの第１の電極が第１の組の通路内に置かれ、それ
ぞれの第２の電極が第２の組の通路内に置かれる。流入口及び流出口が第２の組
の通路に結合していることができる。第２の組の通路、流入口、流出口及び通路
−間チャンネルは、流入口から第２の組の通路及び通路−間チャンネルを介して
流出口まで延びる流路を区画するように配置される。好ましくは流入口が燃料供
給部に結合し、第１の組の通路が酸化剤供給部に結合し、それぞれの第１の電極
がカソード電極を構成し、それぞれの第２の電極がアノード電極を構成する。あ
るいは又、流入口が酸化剤供給部に結合し、第１の組の通路が燃料供給部に結合
し、それぞれの第１の電極がアノード電極を構成し、それぞれの第２の電極がカ
ソード電極を構成することができる。
【００１４】 燃料電池はさらにマニホールドアセンブリを含むことができ、それは：（ｉ）
セラミック本体の第１の末端面に結合しており、第１の組の通路と連絡している
第１のマニホールド流入口を区画する流入マニホールド；（ｉｉ）セラミック本
体の反対の末端面に結合しており、第１の組の通路と連絡している第１のマニホ
ールド流出口を区画する流出マニホールド；（ｉｉｉ）ならびにセラミック本体
の対立する位置の側面に結合しており、流入口と連絡している第２のマニホール
ド流入口及び流出口と連絡している第２のマニホールド流出口を区画する側面マ
ニホールドを区画している。側面マニホールド及び流出マニホールドは１つのマ
ニホールドアセンブリを構成することができる。
【００１５】 従って本発明の目的は、製造するのに比較的安価であり、改良された操作特性
を具体化するセラミック燃料電池を提供することである。本発明の他の目的は、
本明細書に具体化される本発明の記載を見ると明らかになるであろう。
【００１６】 以下の本発明の好ましい実施態様の詳細な記載は、以下の図面と結び付けて読
まれる時に最も良く理解され得、図面においては、同じ構造を同じ参照数字を用
いて示す。
【００１７】 図１〜４に本発明に従うセラミック燃料電池１０を示す。セラミック燃料電池
１０は押出された多孔質セラミック構造を含み、それはハニカムセラミック本体
２０とも呼ばれ得る。本体２０は酸素イオン伝導性セラミックから形成され、第
１の組の通路２２及び第１の組の通路２２に実質的に平行な第２の組の通路２４
を区画している。図１において、第１の組の通路２２はセラミック本体２０の対
立する位置の側面１２、１４に、ならびに側面１２、１４の間に第２の通路２４
の隣接対と交互に置かれている。通路の各組２２、２４内の通路のそれぞれは対
立する位置の通路末端を区画している。第１の組の通路２２の対立する位置の末
端２２Ａ、２２Ｂは開放されている。第２の組の通路２４の対立する位置の末端
２４Ａ、２４Ｂは、封鎖部品又は末端板１６（図１ではその２つだけを示す）を
用いて閉鎖されている。しかしながら第２の組の通路２４は通路−間チャンネル
２６を含み、セラミック本体２０内に形成される流入口２８及び流出口２９に結
合している。本発明を実施する者にはわかる通り、本発明のセラミック本体は図
１に示すようなハニカム型のものである必要はない。
【００１８】 通路−間チャンネル２６は第２の組の通路２４の隣接するものの間に、且つ対
立する位置の通路末端２４Ａ、２４Ｂの選ばれたものに近接して配置される。第
２の組の通路２４、流入口２８、流出口２９、通路−間チャンネル２６及び末端
板１６は、流入口２８から第２の組の通路２４及び通路−チャンネル２６を介し
て流出口２９まで延びる流路を区画するように配置される。示されている実施態
様では、第２の組の通路２４の隣接するものにおける通路−間チャンネル２６は
セラミック本体２０の対立する位置の末端面２１、２３に区画されている。この
方法で、流路が通路−間チャンネルを介する通路に従って方向を逆転させるよう
に通路−間チャンネル２６が配置される。乱流誘導挿入物２５、例えば乱流メッ
シュを通路２２、２４内に配置して、通路２２、２４内の層流を除去することに
より、装置効率を向上させる。
【００１９】 それぞれの第１の電極３０が第１の組の通路２２内に置かれ、それぞれの第２
の電極４０が第２の組の通路２４内に置かれる（図３及び４を参照されたい）。
第１の組の通路２２が、図２に言及して下記に詳細に記載するマニホールドアセ
ンブリ５０の酸化剤供給ライン５２に結合しており、流入口２８がマニホールド
アセンブリ５０の燃料供給ライン５４に結合している場合、それぞれの第１の電
極３０はカソード電極として働き、それぞれの第２の電極４０はアノード電極と
して働くであろう。あるいは又、第１の組の通路が燃料供給部に結合しており、
流入口が酸化剤供給部に結合している場合、それぞれの第１の電極はアノード電
極として働き、それぞれの第２の電極はカソード電極として働くであろう。
【００２０】 本発明に従うマニホールドアセンブリ５０を図２に示す。マニホールドアセン
ブリ５０は酸化剤供給ライン又は第１のマニホールド流入口５２、燃料供給ライ
ン又は第２のマニホールド流入口５４、流入マニホールド５６、流出マニホール
ド５８及び側面マニホールド６０を区画する。上記で記載した通り、酸化剤供給
ライン５２及び燃料供給ライン５４を互いに入れ替えることができ、その配置が
図２に示す配置の反対となることは、本発明ににより意図されている。
【００２１】 流入マニホールド５６はセラミック本体２０の第１の末端面２３に結合してお
り、第１のマニホールド流入口５２が第１の組の通路２２と連絡している。同様
に、流出マニホールド５８はセラミック本体２０の反対の末端面２１に結合して
おり、流出マニホールド５８により区画される第１のマニホールド流出口６２が
やはり第１の組の通路２２と連絡している。この方法で、ガス供給部からのガス
は第１のマニホールド流入口５２から第１の組の通路２２を通過し、第１のマニ
ホールド流出口６２から出ることができる。
【００２２】 側面マニホールド６０はセラミック本体２０の対立する位置の受口面（ｐｏｒ
ｔ ｆａｃｅ）２７に結合している。結合は、側面マニホールド６０がセラミッ
ク本体２０の流入口２８と連絡する第２のマニホールド流入口５４、ならびにセ
ラミック本体２０の流出口２９と連絡する第２のマニホールド流出口６４を区画
するようなものである。好ましくは側面マニホールド６０及び流出マニホールド
５８が１つのマニホールドアセンブリを構成する。燃料電池１０を適した操作温
度にするために加熱部品６６が設けられる。
【００２３】 図２に示す通り、流入マニホールド５６は、その内部空間が第１の末端面２３
における開放通路のみと直接連絡するように配置される。同様に、流出マニホー
ルド５８は、その内部空間が第２の末端面２１における開放通路のみと直接連絡
するように配置される。最後に、側面マニホールド６０は、第２のマニホールド
流入口５４が流入口２８のみと直接連絡し、第２のマニホールド流出口５６が流
出口２９のみと直接連絡するように配置される。第２の組の通路２４の対立する
位置の末端２４Ａ、２４Ｂは、Ｖｉｔｒｉｆｕｎｃｔｉｏｎｓ，Ｉｎｃ．ｏｆ
Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，ＰＡから製品コード２０１２及び５７２の下に入手可能
なガラスの混合物により特徴付けられる組成物から形成される末端板１６を用い
て密閉される（ｓｅａｌｅｄ ｃｌｏｓｅｄ）。それぞれのガラス成分の特定の
割合は、セラミック本体２０の熱膨張率と一致する熱膨張率を有する組成物を与
えるように選ばれる。流入マニホールド５６、流出マニホールド５８及び側面マ
ニホールド６０も上記のガラスの混合物を用いて密閉される。流入マニホールド
５６、流出マニホールド５８及び側面マニホールド６０は金属合金、例えばＩｎ
ｃｏｎｅｌR合金又はＳＳ−４３０ステレンレススチールから構築される。
【００２４】 ここで特に図３及び４に言及すると、本発明に従うセラミック燃料電池１０の
略断面図が示されている。上記で図１を参照して言及した第１の組の通路２２は
、図３及び４において酸化剤供給通路２２として同定されている。上記で図１を
参照した言及した第２の組の通路２４は、図３及び４において燃料供給通路２４
として同定されている。第１の電極３０はカソード電極を構成し、それはそれら
が酸化剤供給通路２２内に置かれているからであり、第２の電極４０はアノード
電極を構成し、それはそれらが燃料供給通路２４内に置かれているからである。
【００２５】 図３の実施態様の場合、酸素イオン伝導性セラミック本体２０は、ｘモル％の
Ｂｉ2Ｏ3、ｙモル％のＮｂ2Ｏ5及びｚモル％のＺｒＯ2を含むニオビア安定化酸
化ビスマス酸素イオン伝導性セラミックから成る。好ましくはｘは約８０〜約９
０の値であり、ｙは約１０〜約２０の値である。ニオビア安定化酸化ビスマスセ
ラミックを非改質天然ガス又はメタン供給燃料の場合に用いることもできるが、
該セラミックは水素供給燃料の場合に用いるのに特に良く適しており、それはカ
ソード電極３０とアノード電極４０の間でセラミック本体２０内において最小の
電流（ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ ｃｕｒｒｅｎｔ ｆｌｏｗ）が保持される限り、
それが水素還元に抵抗性だからである。図３のニオビア安定化酸化ビスマスセラ
ミック燃料電池の場合、カソード電極３０は典型的に、下記に詳細に記載する銀
上塗層３２を有するセラミック電極を含む。アノード電極４０は典型的に、やは
り下記に詳細に記載する銅サーメット電極を含む。
【００２６】 図４の実施態様の場合、酸素イオン伝導性セラミック本体２０はイットリア安
定化酸化ビスマス酸素イオン伝導性セラミックから成る。好ましくはイットリア
安定化セラミックはｘモル％のＢｉ2Ｏ3、ｙモル％のＹ2Ｏ3及びｚモル％のＺｒ
Ｏ2を含み、ここでｘは約７０〜約８０の値であり、ｙは約２０〜約３０の値で
あり、ｚは約１〜約５の値である。このセラミック組成物は約６５０℃以下の温
度でも操作可能である。かくして本発明においてメタン及び天然ガスのような燃
料が用いられても、セラミック本体２０のすす発生は問題でない。さらに、イッ
トリア安定化酸化ビスマス酸素イオン伝導性セラミックは、天然ガス又はメタン
中の典型的な操作条件下において有意な相安定性を示す。
【００２７】 図３のイットリア安定化酸化ビスマスセラミック燃料電池の場合、カソード電
極３０は典型的に、下記に詳細に記載する銀上塗層３２を有するセラミック電極
を含む。アノード電極４０は典型的に、やはり下記で詳細に記載する銅サーメッ
ト電極を含む。アノード電極４０は、供給燃料として水素が用いられる予定でな
ければ、銀上塗層３２を有するセラミック電極を含むこともできる。本発明のい
くつかの実施態様において、特に供給燃料として水素が用いられる場合、イット
リア安定化セラミック本体２０とアノード電極４０の間にジルコニアコーティン
グ３６が挟まれる。
【００２８】 銀層３２はカソード電極３０の上に配置され、アノード電極４０の上にも配置
されることができ、これらの電極の抵抗率を下げる。しかしながら、供給燃料と
して水素が用いられる場合、銀上塗アノード電極４０は好ましくないことに注意
する。本発明の特殊な実施態様の場合、銀層３２はその中に混合されたガラス３
４をさらに含む。ガラス３４は下の電極への銀層３２の接着を強化するように選
ばれる。銀層の形成のための適したガラス組成物が導入された銀ペーストはＥｌ
ｅｃｔｒｏｓｃｉｅｎｃｅ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ，Ｉｎｃ．から製品番号
９９０１の下に入手可能である。
【００２９】 上記で言及した銅サーメット電極組成物はＣｕＯの粉末とニオビア安定化酸化
ビスマスセラミックの混合物を含む。あるいは又、銅サーメットはＣｕＯの粉末
とジルコニア粉末の混合物を含むことができる。これらの銅サーメット組成物は
イットリア安定化セラミック本体２０と一緒に用いるのに十分に適しており、そ
れは、それらがイットリア安定化セラミックより低い温度で焼結するからである
。銅サーメット電極の形成のためのそれぞれの粉末の比率は、得られる組成物が
還元されると少なくとも３５容量％のＣｕを含むように選ばれる。本発明のある
実施態様に従うと、特にアノード電極組成物が銅サーメットを含む場合、イット
リア安定化セラミック本体２０とアノード電極４０の間に挟まれるジルコニアコ
ーティング３６を取り除くことができる。
【００３０】 本発明に従う適したセラミック電極組成物の他の例は、導電性セラミック組成
物ＬＸＭにより特徴付けられ、ここでＬはランタン（Ｌａ）であり、Ｍはマンガ
ン酸塩（ＭｎＯ3）であり、Ｘは最も好ましくは鉛（Ｐｂ）であるか、あるいは
又、ストロンチウム（Ｓｒ）、カルシウム（Ｃａ）及びバリウム（Ｂａ）から選
ばれる成分である。このセラミック電極は、図３及び４に示す銀上塗層３２と一
緒に用いるのに特に良く適している。
【００３１】 本発明を詳細に、且つその好ましい実施態様に言及することにより記載してき
たが、添付の特許請求の範囲において定義した本発明の範囲から逸脱することな
く、修正及び変更が可能であることは明らかであろう。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明に従うセラミック燃料電池の選ばれた部分の略３次元図。
【図２】 本発明に従うセラミック燃料電池及びマニホールドアセンブリの分解略３次元図
。
【図３】 本発明に従うセラミック燃料電池の選ばれた部分の略断面図。
【図４】 本発明に従う別のセラミック燃料電池の選ばれた部分の略断面図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，Ｅ Ａ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ， ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，Ｇ Ｅ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ， ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，Ｍ Ｎ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ， ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，Ｚ Ｗ 【要約の続き】 ｉｎｇ）ことが問題になることはない。本発明の特定態 様に従い、前記安定化を受けさせたセラミック製本体と 陽極電極の間にジルコニア被膜を位置させる。更に、本 発明のセラミック製電極（例えばＬＸＭ［ここで、Ｌは Ｌａであり、ＭはＭｎＯ3でありそしてＸはＰｂ、Ｓ ｒ、ＣａまたはＢａである］で作成した）に銀の上塗り を与えてもよい。また、前記陽極は銅サーメットを含ん で成っていてもよい。

Claims (46)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 セラミック製燃料電池であって、 酸化剤供給路（ｏｘｉｄａｎｔ ｓｕｐｐｌｙ ｐａｓｓａｇｅ）、 前記酸化剤供給路内に位置する陰極電極、 燃料供給路、 前記燃料供給路内に位置する陽極電極、および 前記陰極電極と前記陽極電極の間に位置するイットリア安定化（ｙｔｔｒｉａ
    ｓｔａｂｉｌｉｚｅｄ）酸化ビスマス製酸素イオン伝導性セラミック、 を含んで成っていて、前記イットリア安定化セラミックがＺｒＯ2を含んで成る
    、 セラミック製燃料電池。
  2. 【請求項２】 前記イットリア安定化セラミックがＢｉ2Ｏ3をｘモル％とＹ 2 Ｏ3をｙモル％とＺｒＯ2をｚモル％含んで成り、ここで、ｘが約７０から約８
    ０の値であり、ｙが約２０から約３０の値でありそしてｚが約１から約５の値で
    ある請求項１記載のセラミック製燃料電池。
  3. 【請求項３】 更に前記イットリア安定化セラミックと前記陽極電極の間に
    位置するジルコニア被膜も含んで成る請求項１記載のセラミック製燃料電池。
  4. 【請求項４】 セラミック製電極材料が前記陰極電極および前記陽極電極の
    少なくとも１つを限定しておりそして前記セラミック製電極材料がセラミック組
    成ＬＸＭ［ここで、Ｌはランタン（Ｌａ）であり、Ｍはマンガネート（ＭｎＯ3
    ）でありそしてＸは鉛（Ｐｂ）である］で表されることを特徴とする請求項１記
    載のセラミック製燃料電池。
  5. 【請求項５】 更に前記セラミック製電極材料の上に位置する銀層も含んで
    成る請求項４記載のセラミック製燃料電池。
  6. 【請求項６】 前記銀層が更にこれと混ざり合っているガラスも含んで成っ
    ていて、前記ガラスが、前記銀層と前記セラミック製電極材料の接着力を向上さ
    せるように選択されている請求項５記載のセラミック製燃料電池。
  7. 【請求項７】 前記陽極電極が銅サーメット（ｃｅｒｍｅｔ）を含んで成る
    請求項１記載のセラミック製燃料電池。
  8. 【請求項８】 前記銅サーメットがＣｕＯと酸化ビスマス製セラミックの粉
    末の混合物を含んで成る請求項７記載のセラミック製燃料電池。
  9. 【請求項９】 前記酸素イオン伝導性セラミックが、 前記酸化剤供給路および前記燃料供給路を１番目および２番目の組の実質的に平
    行な路の形態で限定している酸素イオン伝導性セラミック製本体（ｂｏｄｙ） ［ここで、 前記路の各々が相対路末端（ｏｐｐｏｓｉｔｅ ｐａｓｓａｇｅ ｅｎｄｓ
    ）を限定しており、 前記１番目の組の路が有する前記相対末端が開放されており、 前記２番目の組の路が有する前記相対末端が閉じられており、 前記２番目の組の路が、前記２番目の組の路の中の隣接する路の間に位置す
    るように前記セラミック製本体内に作られた相互通路（ｉｎｔｅｒ−ｐａｓｓａ
    ｇｅ ｃｈａｎｎｅｌｓ）を含み、そして 前記相互通路が前記相対路末端の中の選択された末端の近くに位置している
    ］、かつ 前記２番目の組の路に連結している入り口および出口、 を含んで成り、ここで、前記２番目の組の路、前記入り口、前記出口および前記
    相互通路が、前記入り口から前記２番目の組の路そして前記相互通路を通って前
    記出口に至る流路（ｆｌｏｗ ｐａｔｈ）を限定するように位置している、 請求項１記載のセラミック製燃料電池。
  10. 【請求項１０】 前記相互通路が前記流路が前記相互通路の中を通った後に
    方向を逆転するように位置している請求項９記載のセラミック製燃料電池。
  11. 【請求項１１】 前記相互通路が前記セラミック製本体が有する末端面の所
    に限定されている請求項９記載のセラミック製燃料電池。
  12. 【請求項１２】 前記２番目の組の路の中の隣接する路内の相互通路が前記
    セラミック製本体が有する相対末端面の所に限定されている請求項９記載のセラ
    ミック製燃料電池。
  13. 【請求項１３】 セラミック製燃料電池であって、 酸化剤供給路、 前記酸化剤供給路内に位置する陰極電極、 燃料供給路、 前記燃料供給路内に位置する陽極電極、および 前記陰極電極と前記陽極電極の間に位置するニオビア安定化酸化ビスマス製酸素
    イオン伝導性セラミック、 を含んで成るセラミック製燃料電池。
  14. 【請求項１４】 前記ニオビア安定化セラミックがＢｉ2Ｏ3をｘモル％とＮ
    ｂ2Ｏ3をｙモル％含んで成り、ここで、ｘが約８０から約９０の値でありそして
    ｙが約１０から約２０の値である請求項１３記載のセラミック製燃料電池。
  15. 【請求項１５】 セラミック製電極材料が前記陰極電極および前記陽極電極
    の少なくとも１つを限定しておりそして前記セラミック製電極材料がセラミック
    組成ＬＸＭ［ここで、Ｌはランタン（Ｌａ）であり、Ｍはマンガネート（ＭｎＯ 3 ）でありそしてＸは鉛（Ｐｂ）である］で表されることを特徴とする請求項１
    ３記載のセラミック製燃料電池。
  16. 【請求項１６】 更に前記セラミック製電極材料の上に位置する銀層も含ん
    で成る請求項１５記載のセラミック製燃料電池。
  17. 【請求項１７】 前記銀層が更にこれと混ざり合っているガラスも含んで成
    っていて、前記ガラスが、前記銀層と前記セラミック製電極材料の接着力を向上
    させるように選択されている請求項１６記載のセラミック製燃料電池。
  18. 【請求項１８】 前記陽極電極が銅サーメットを含んで成る請求項１３記載
    のセラミック製燃料電池。
  19. 【請求項１９】 前記銅サーメットがＣｕＯと酸化ビスマス製セラミックの
    粉末の混合物を含んで成る請求項１８記載のセラミック製燃料電池。
  20. 【請求項２０】 前記酸化ビスマス製セラミックがニオビア安定化酸化ビス
    マス製酸素イオン伝導性セラミックを含んで成る請求項１９記載のセラミック製
    燃料電池。
  21. 【請求項２１】 前記酸素イオン伝導性セラミックが多数の酸化剤供給路お
    よび多数の燃料供給路を限定するように位置しており、 前記酸化剤供給路が前記燃料供給路に対して実質的に平行に配向しており
    、そして 前記酸化剤供給路の中の選択された路が前記燃料供給路の中の相当する路
    に隣接するように限定されている、 請求項１３記載のセラミック製燃料電池。
  22. 【請求項２２】 前記セラミック製燃料電池が多数の酸化剤供給路および多
    数の燃料供給路を含んで成り、 前記酸素イオン伝導性セラミックが多数の実質的に平行な縦方向の通路を
    限定するように位置しており、そして 前記縦方向の通路の中の選択された通路が前記酸化剤供給路を限定してお
    りそして前記縦方向の通路の中の残りの通路が前記燃料供給路を限定している、
    請求項１３記載のセラミック製燃料電池。
  23. 【請求項２３】 前記酸素イオン伝導性セラミックが、 前記酸化剤供給路および前記燃料供給路を１番目および２番目の組の実質的に平
    行な路の形態で限定している酸素イオン伝導性セラミック製本体 ［ここで、 前記路の各々が相対路末端を限定しており、 前記１番目の組の路が有する前記相対末端が開放されており、 前記２番目の組の路が有する前記相対末端が閉じられており、 前記２番目の組の路が、前記２番目の組の路の中の隣接する路の間に位置す
    るように前記セラミック製本体内に作られた相互通路を含み、そして 前記相互通路が前記相対路末端の中の選択された末端の近くに位置している
    ］、かつ 前記２番目の組の路に連結している入り口および出口、 を含んで成り、ここで、前記２番目の組の路、前記入り口、前記出口および前記
    相互通路が、前記入り口から前記２番目の組の路そして前記相互通路を通って前
    記出口に至る流路を限定するように位置している、 請求項１３記載のセラミック製燃料電池。
  24. 【請求項２４】 前記相互通路が前記流路が前記相互通路の中を通った後に
    方向を逆転するように位置している請求項２３記載のセラミック製燃料電池。
  25. 【請求項２５】 前記相互通路が前記セラミック製本体が有する末端面の所
    に限定されている請求項２４記載のセラミック製燃料電池。
  26. 【請求項２６】 前記２番目の組の路の中の隣接する路内の相互通路が前記
    セラミック製本体が有する相対末端面の所に限定されている請求項２５記載のセ
    ラミック製燃料電池。
  27. 【請求項２７】 セラミック製燃料電池であって、 酸化剤供給路、 前記酸化剤供給路内に位置する陰極電極、 燃料供給路、 前記燃料供給路内に位置する銅サーメット製陽極電極、および 前記陰極電極と前記陽極電極の間に位置する酸化ビスマス製酸素イオン伝導性セ
    ラミック、 を含んで成るセラミック製燃料電池。
  28. 【請求項２８】 前記銅サーメット製陽極電極がＣｕＯと酸化ビスマス製セ
    ラミックの粉末の混合物を含んで成る請求項２７記載のセラミック製燃料電池。
  29. 【請求項２９】 前記酸化ビスマス製セラミックがニオビア安定化酸化ビス
    マス製酸素イオン伝導性セラミックを含んで成る請求項２８記載のセラミック製
    燃料電池。
  30. 【請求項３０】 前記酸化ビスマス製セラミックがイットリア安定化酸化ビ
    スマス製酸素イオン伝導性セラミックを含んで成る請求項２８記載のセラミック
    製燃料電池。
  31. 【請求項３１】 前記陰極電極がセラミック組成ＬＸＭ［ここで、Ｌはラン
    タン（Ｌａ）であり、Ｍはマンガネート（ＭｎＯ3）でありそしてＸは鉛（Ｐｂ
    ）である］で表されることを特徴とするセラミック製電極材料を含んで成る請求
    項２７記載のセラミック製燃料電池。
  32. 【請求項３２】 前記陰極電極が更に前記セラミック組成物と前記酸化剤供
    給路の間に位置する銀層も含んで成る請求項３１記載のセラミック製燃料電池。
  33. 【請求項３３】 前記銀層が更にこれと混ざり合っているガラスも含んで成
    っていて、前記ガラスが、前記銀層と前記セラミック組成物の接着力を向上させ
    るように選択されている請求項３２記載のセラミック製燃料電池。
  34. 【請求項３４】 前記酸素イオン伝導性セラミックが、 前記酸化剤供給路および前記燃料供給路を１番目および２番目の組の実質的に平
    行な路の形態で限定している酸素イオン伝導性セラミック製本体 ［ここで、 前記路の各々が相対路末端を限定しており、 前記１番目の組の路が有する前記相対末端が開放されており、 前記２番目の組の路が有する前記相対末端が閉じられており、 前記２番目の組の路が、前記２番目の組の路の中の隣接する路の間に位置す
    るように前記セラミック製本体内に作られた相互通路を含み、そして 前記相互通路が前記相対路末端の中の選択された末端の近くに位置している
    ］、かつ 前記２番目の組の路に連結している入り口および出口、 を含んで成り、ここで、前記２番目の組の路、前記入り口、前記出口および前記
    相互通路が、前記入り口から前記２番目の組の路そして前記相互通路を通って前
    記出口に至る流路を限定するように位置している、 請求項２７記載のセラミック製燃料電池。
  35. 【請求項３５】 前記相互通路が前記流路が前記相互通路の中を通った後に
    方向を逆転するように位置している請求項３４記載のセラミック製燃料電池。
  36. 【請求項３６】 前記相互通路が前記セラミック製本体が有する末端面の所
    に限定されている請求項３４記載のセラミック製燃料電池。
  37. 【請求項３７】 前記２番目の組の路の中の隣接する路内の相互通路が前記
    セラミック製本体が有する相対末端面の所に限定されている請求項３４記載のセ
    ラミック製燃料電池。
  38. 【請求項３８】 セラミック製燃料電池であって、 １番目および２番目の組の実質的に平行な路を限定している酸素イオン伝導性セ
    ラミック製本体 ［ここで、 前記路の各々が相対路末端を限定しており、 前記１番目の組の路が有する前記相対末端が開放されており、 前記２番目の組の路が有する前記相対末端が閉じられており、 前記２番目の組の路が、前記２番目の組の路の中の隣接する路の間に位置す
    るように前記セラミック製本体内に作られた相互通路を含み、そして 前記相互通路が前記相対路末端の中の選択された末端の近くに位置している
    ］、 前記１番目の組の路内に位置する個々の１番目の電極、 前記２番目の組の路内に位置する個々の２番目の電極、かつ 前記２番目の組の路に連結している入り口および出口、 を含んで成り、ここで、前記２番目の組の路、前記入り口、前記出口および前記
    相互通路が、前記入り口から前記２番目の組の路そして前記相互通路を通って前
    記出口に至る流路を限定するように位置している、 セラミック製燃料電池。
  39. 【請求項３９】 前記個々の１番目の電極が陰極電極を構成しそして前記個
    々の２番目の電極が陽極電極を構成するように前記入り口が燃料供給源に連結し
    かつ前記１番目の組の路が酸素供給源に連結している請求項３８記載のセラミッ
    ク製燃料電池。
  40. 【請求項４０】 前記個々の１番目の電極が陽極電極を構成しそして前記個
    々の２番目の電極が陰極電極を構成するように前記入り口が酸化剤供給源に連結
    しかつ前記１番目の組の路が燃料給源に連結している請求項３８記載のセラミッ
    ク製燃料電池。
  41. 【請求項４１】 前記相互通路が前記流路が前記相互通路の中を通った後に
    方向を逆転するように位置している請求項３８記載のセラミック製燃料電池。
  42. 【請求項４２】 前記相互通路が前記セラミック製本体が有する末端面の所
    に限定されている請求項３８記載のセラミック製燃料電池。
  43. 【請求項４３】 前記２番目の組の路の中の隣接する路内の相互通路が前記
    セラミック製本体が有する相対末端面の所に限定されている請求項３８記載のセ
    ラミック製燃料電池。
  44. 【請求項４４】 更に前記１番目および２番目の組の実質的に平行な路内に
    位置する乱流誘発挿入断片も含んで成る請求項３８記載のセラミック製燃料電池
    。
  45. 【請求項４５】 更に多岐管アセンブリ（ｍａｎｉｆｏｌｄ ａｓｓｅｍｂ
    ｌｙ）も含んで成っていて、前記多岐管アセンブリが、 前記セラミック製本体が有する１番目の末端面に連結していて前記１番目の組の
    路と伝達状態の１番目の多岐管入り口を限定している入り口多岐管、 前記セラミック製本体が有する相対末端面に連結していて前記１番目の組の路と
    伝達状態の１番目の多岐管出口を限定している出口多岐管、および 前記セラミック製本体が有する相対側面に連結していて前記入り口と伝達状態の
    ２番目の多岐管入り口および前記出口と伝達状態の２番目の多岐管出口を限定し
    ている側面多岐管、 を限定している 請求項３８記載のセラミック製燃料電池。
  46. 【請求項４６】 前記側面多岐管および前記出口多岐管が単一の多岐管アセ
    ンブリを構成している請求項３８記載のセラミック製燃料電池。
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