JP2002313415A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- JP2002313415A JP2002313415A JP2001112645A JP2001112645A JP2002313415A JP 2002313415 A JP2002313415 A JP 2002313415A JP 2001112645 A JP2001112645 A JP 2001112645A JP 2001112645 A JP2001112645 A JP 2001112645A JP 2002313415 A JP2002313415 A JP 2002313415A
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- battery
- aqueous electrolyte
- biphenyl
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- secondary battery
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題解決手段】正極と負極と非水電解液とセパレータ
とを備え、非水電解液に、ビフェニルとシクロヘキシル
ベンゼンとが添加されている。非水電解液に対するビフ
ェニル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量は、それぞ
れ０．５〜１．５重量％及び０．５〜２．０重量％が好
ましい。 【効果】過充電特性が良く、しかも高温で放置した場合
の膨れが小さい、信頼性の高い非水系二次電池が提供さ
れる。
とを備え、非水電解液に、ビフェニルとシクロヘキシル
ベンゼンとが添加されている。非水電解液に対するビフ
ェニル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量は、それぞ
れ０．５〜１．５重量％及び０．５〜２．０重量％が好
ましい。 【効果】過充電特性が良く、しかも高温で放置した場合
の膨れが小さい、信頼性の高い非水系二次電池が提供さ
れる。
Description
【０００１】
【発明が属する技術分野】本発明は、正極と負極と非水
電解液とセパレータとを備える非水電解液二次電池に係
わり、詳しくは、過充電特性が良く、しかも高温で放置
した場合の膨れが小さい、信頼性の高い非水電解液二次
電池を提供することを目的とした、過充電特性を改善す
るために非水電解液に添加する添加剤の改良に関する。
電解液とセパレータとを備える非水電解液二次電池に係
わり、詳しくは、過充電特性が良く、しかも高温で放置
した場合の膨れが小さい、信頼性の高い非水電解液二次
電池を提供することを目的とした、過充電特性を改善す
るために非水電解液に添加する添加剤の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】リチウ
ムイオン電池等の非水電解液二次電池を、長時間過充電
すると、非水電解液及び活物質が分解して電池内圧及び
電池温度が異常上昇し、電池が損傷する虞れがある。
ムイオン電池等の非水電解液二次電池を、長時間過充電
すると、非水電解液及び活物質が分解して電池内圧及び
電池温度が異常上昇し、電池が損傷する虞れがある。
【０００３】このため、従来、上市されている非水電解
液二次電池では、過充電時の電池内圧及び電池温度の異
常上昇を防止するべく、電池内に保護回路を設けたり、
非水電解液に添加剤を添加したりすることが行われてい
る。
液二次電池では、過充電時の電池内圧及び電池温度の異
常上昇を防止するべく、電池内に保護回路を設けたり、
非水電解液に添加剤を添加したりすることが行われてい
る。
【０００４】非水電解液に添加する添加剤としては、ビ
フェニル（常温での分解電圧：約４．５Ｖ）がよく知ら
れている。ビフェニルの添加により過充電時の電池内圧
及び電池温度の異常上昇が防止される理由は次のとおり
である。
フェニル（常温での分解電圧：約４．５Ｖ）がよく知ら
れている。ビフェニルの添加により過充電時の電池内圧
及び電池温度の異常上昇が防止される理由は次のとおり
である。
【０００５】過充電時の電池電圧が４．５Ｖ付近になる
と、セパレータの表面でビフェニルの分解重合が始ま
り、セパレータの孔がビフェニルの分解重合により生成
した重合体で次第に閉塞される。セパレータの孔が閉塞
されるにつれて、分極が大きくなって内部抵抗が増大
し、電池電圧が上昇する。そして、電池電圧が所定の電
圧、例えば、１Ｃの電流で５Ｖの定電流定電圧充電（以
下、この種の充電を「１Ｃ／５Ｖ・ＣＣＣＶ充電」の如
く記す）を行った場合においては５Ｖに達した時点で、
電流が衰下して、電池内圧及び電池温度の異常上昇が防
止される。また、ビフェニルの分解重合により生成した
重合体によりセパレータの強度が増し、その結果、過充
電時の発熱に伴うセパレータの破断や収縮が抑制される
ので、内部短絡が起こりにくくなる。
と、セパレータの表面でビフェニルの分解重合が始ま
り、セパレータの孔がビフェニルの分解重合により生成
した重合体で次第に閉塞される。セパレータの孔が閉塞
されるにつれて、分極が大きくなって内部抵抗が増大
し、電池電圧が上昇する。そして、電池電圧が所定の電
圧、例えば、１Ｃの電流で５Ｖの定電流定電圧充電（以
下、この種の充電を「１Ｃ／５Ｖ・ＣＣＣＶ充電」の如
く記す）を行った場合においては５Ｖに達した時点で、
電流が衰下して、電池内圧及び電池温度の異常上昇が防
止される。また、ビフェニルの分解重合により生成した
重合体によりセパレータの強度が増し、その結果、過充
電時の発熱に伴うセパレータの破断や収縮が抑制される
ので、内部短絡が起こりにくくなる。
【０００６】しかしながら、ビフェニルを単独添加した
電池には、高温で放置した場合に、電池が膨れるという
問題がある。温度上昇に伴う分解電圧の低下に因り高温
で放置中にビフェニルが分解して、ガス（水素）が発生
するからである。
電池には、高温で放置した場合に、電池が膨れるという
問題がある。温度上昇に伴う分解電圧の低下に因り高温
で放置中にビフェニルが分解して、ガス（水素）が発生
するからである。
【０００７】本発明は、上記の問題を解決するべくなさ
れたものであって、過充電特性が良く、しかも高温で放
置した場合の膨れが小さい、信頼性の高い非水電解液二
次電池を提供することを目的とする。なお、この明細書
において、過充電特性が良いとは、過充電時に電池内圧
及び電池温度が異常上昇しにくいことをいう。
れたものであって、過充電特性が良く、しかも高温で放
置した場合の膨れが小さい、信頼性の高い非水電解液二
次電池を提供することを目的とする。なお、この明細書
において、過充電特性が良いとは、過充電時に電池内圧
及び電池温度が異常上昇しにくいことをいう。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めの本発明に係る非水電解液二次電池（以下、「本発明
電池」と称す。）は、正極と負極と非水電解液とセパレ
ータとを備え、前記非水電解液に、ビフェニルとシクロ
ヘキシルベンゼンとが添加されている。
めの本発明に係る非水電解液二次電池（以下、「本発明
電池」と称す。）は、正極と負極と非水電解液とセパレ
ータとを備え、前記非水電解液に、ビフェニルとシクロ
ヘキシルベンゼンとが添加されている。
【０００９】本発明電池においては、非水電解液に、ビ
フェニルが単独添加されるのではなく、ビフェニル及び
シクロヘキシルベンゼンの両者が添加される。過充電特
性を改善するための添加剤として、両者を併用すること
により、これらの総量と同量のビフェニルを単独使用し
た場合に比べて、高温で放置した場合の電池の膨れが小
さくなる。シクロヘキシルベンゼンは、分解電圧（常温
での分解電圧：約４．７Ｖ）がビフェニルのそれに比べ
て約２００ｍＶ高く、分解しにくいことから、ビフェニ
ルの一部をシクロヘキシルベンゼンで置き換えることに
より、ガス発生量が減少するためと考えられる。尤も、
シクロヘキシルベンゼンは、ビフェニルに比べて、分解
電圧が高いので、例えば、１Ｃ／５Ｖ・ＣＣＣＶ充電の
如き低電圧での過充電では、分解重合しにくく、これを
単独使用しても、信頼性の高い電池を得ることは困難で
ある。
フェニルが単独添加されるのではなく、ビフェニル及び
シクロヘキシルベンゼンの両者が添加される。過充電特
性を改善するための添加剤として、両者を併用すること
により、これらの総量と同量のビフェニルを単独使用し
た場合に比べて、高温で放置した場合の電池の膨れが小
さくなる。シクロヘキシルベンゼンは、分解電圧（常温
での分解電圧：約４．７Ｖ）がビフェニルのそれに比べ
て約２００ｍＶ高く、分解しにくいことから、ビフェニ
ルの一部をシクロヘキシルベンゼンで置き換えることに
より、ガス発生量が減少するためと考えられる。尤も、
シクロヘキシルベンゼンは、ビフェニルに比べて、分解
電圧が高いので、例えば、１Ｃ／５Ｖ・ＣＣＣＶ充電の
如き低電圧での過充電では、分解重合しにくく、これを
単独使用しても、信頼性の高い電池を得ることは困難で
ある。
【００１０】ビフェニル及びシクロヘキシルベンゼンの
添加量は、非水電解液に対して、それぞれ、０．５〜
１．５重量％及び０．５〜２．０重量％が好ましく、
１．０〜１．５重量％及び１．０〜２．０重量％がより
好ましい。ビフェニルの添加量が０．５重量％未満の場
合は、過充電特性が低下し、一方同添加量が１．５重量
％を越えた場合は、高温で放置した場合の電池の膨れが
大きくなる。シクロヘキシルベンゼンの添加量が、０．
５重量％未満の場合は、過充電特性が低下し、一方同添
加量が２．０重量％を越えた場合は、高温で放置した場
合の自己放電が著しくなる。
添加量は、非水電解液に対して、それぞれ、０．５〜
１．５重量％及び０．５〜２．０重量％が好ましく、
１．０〜１．５重量％及び１．０〜２．０重量％がより
好ましい。ビフェニルの添加量が０．５重量％未満の場
合は、過充電特性が低下し、一方同添加量が１．５重量
％を越えた場合は、高温で放置した場合の電池の膨れが
大きくなる。シクロヘキシルベンゼンの添加量が、０．
５重量％未満の場合は、過充電特性が低下し、一方同添
加量が２．０重量％を越えた場合は、高温で放置した場
合の自己放電が著しくなる。
【００１１】本発明は、過充電特性を改善するための添
加剤としてビフェニルを単独使用した場合に、高温で放
置したときの電池の膨れが大きくなることに鑑み、電池
の膨れを小さくするべく、ビフェニルとシクロヘキシル
ベンゼンとを併用した点に特徴がある。したがって、正
極活物質、負極活物質、セパレータ、非水電解液などの
電池を構成する他の部材については、非水電解液二次電
池用として従来公知の種々の材料を使用することができ
る。
加剤としてビフェニルを単独使用した場合に、高温で放
置したときの電池の膨れが大きくなることに鑑み、電池
の膨れを小さくするべく、ビフェニルとシクロヘキシル
ベンゼンとを併用した点に特徴がある。したがって、正
極活物質、負極活物質、セパレータ、非水電解液などの
電池を構成する他の部材については、非水電解液二次電
池用として従来公知の種々の材料を使用することができ
る。
【００１２】正極活物質としては、式ＬｉＭ1 Ｏ2 〔式
中、Ｍ1 は１種又は２種以上の遷移金属〕で表されるリ
チウム・遷移金属複合酸化物、及び、式ＬｉＭｎ2 Ｏ4
で表されるリチウム・マンガン複合酸化物（スピネル）
が例示される。前者としては、式ＬｉＭ2 Ｏ2 〔式中、
Ｍ2 はＣｏ、Ｎｉ及びＭｎよりなる群から選ばれた少な
くとも１種の遷移金属〕で表されるリチウム・遷移金属
複合酸化物が、放電電圧が高いことから、好ましい。こ
れらの正極活物質は、一種単独を使用してもよく、必要
に応じて、二種以上を併用してもよい。
中、Ｍ1 は１種又は２種以上の遷移金属〕で表されるリ
チウム・遷移金属複合酸化物、及び、式ＬｉＭｎ2 Ｏ4
で表されるリチウム・マンガン複合酸化物（スピネル）
が例示される。前者としては、式ＬｉＭ2 Ｏ2 〔式中、
Ｍ2 はＣｏ、Ｎｉ及びＭｎよりなる群から選ばれた少な
くとも１種の遷移金属〕で表されるリチウム・遷移金属
複合酸化物が、放電電圧が高いことから、好ましい。こ
れらの正極活物質は、一種単独を使用してもよく、必要
に応じて、二種以上を併用してもよい。
【００１３】負極活物質としては、リチウムイオンを吸
蔵及び放出することが可能な物質及び金属リチウムが例
示される。リチウムイオンを吸蔵及び放出することが可
能な物質としては、コークス類、黒鉛類、ガラス状炭素
類、難黒鉛化性炭素類、熱分解炭素類、炭素繊維等の炭
素質材料；リチウム合金；及びポリアセンが例示され
る。なかでも、サイクル寿命が長い電池を得る上で、炭
素質材料が好ましい。
蔵及び放出することが可能な物質及び金属リチウムが例
示される。リチウムイオンを吸蔵及び放出することが可
能な物質としては、コークス類、黒鉛類、ガラス状炭素
類、難黒鉛化性炭素類、熱分解炭素類、炭素繊維等の炭
素質材料；リチウム合金；及びポリアセンが例示され
る。なかでも、サイクル寿命が長い電池を得る上で、炭
素質材料が好ましい。
【００１４】セパレータとしては、微多孔性の、ポリエ
チレンフィルム及びポリアミドフィルムが例示される。
チレンフィルム及びポリアミドフィルムが例示される。
【００１５】非水電解液の溶媒としては、エチレンカー
ボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネ
ート、ビニレンカーボネート、トリフルオロプロピレン
カーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボ
ネート、メチルエチルカーボネート、ジプロピルカーボ
ネート、メチルプロピルカーボネート、エチルイソプロ
ピルカーボネート、ジブチルカーボネート、γ−ブチロ
ラクトン、２−メチル−γ−ブチロラクトン、アセチル
−γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、スルホラ
ン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエ
タン、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフ
ラン、３−メチル−１，３−ジオキソラン、酢酸メチ
ル、酢酸エチル、プロピオン酸メチル及びプロピオン酸
エチルが例示される。これらの有機溶媒は、一種単独を
使用してもよく、必要に応じて、２種以上を併用しても
よい。
ボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネ
ート、ビニレンカーボネート、トリフルオロプロピレン
カーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボ
ネート、メチルエチルカーボネート、ジプロピルカーボ
ネート、メチルプロピルカーボネート、エチルイソプロ
ピルカーボネート、ジブチルカーボネート、γ−ブチロ
ラクトン、２−メチル−γ−ブチロラクトン、アセチル
−γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、スルホラ
ン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエ
タン、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフ
ラン、３−メチル−１，３−ジオキソラン、酢酸メチ
ル、酢酸エチル、プロピオン酸メチル及びプロピオン酸
エチルが例示される。これらの有機溶媒は、一種単独を
使用してもよく、必要に応じて、２種以上を併用しても
よい。
【００１６】非水電解液の溶質としては、ＬｉＣｌ
Ｏ4 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣ
Ｆ3 ＳＯ3 、ＬｉＣＦ3 ＣＦ2 ＳＯ3 、ＬｉＣＦ3 ＣＦ
2 ＣＦ2ＳＯ3 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）2 及びＬｉＮ
（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）2 が例示される。これらの電解質塩
は、一種単独を使用してもよく、必要に応じて、２種以
上を併用してもよい。
Ｏ4 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣ
Ｆ3 ＳＯ3 、ＬｉＣＦ3 ＣＦ2 ＳＯ3 、ＬｉＣＦ3 ＣＦ
2 ＣＦ2ＳＯ3 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）2 及びＬｉＮ
（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）2 が例示される。これらの電解質塩
は、一種単独を使用してもよく、必要に応じて、２種以
上を併用してもよい。
【００１７】
【実施例】本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明
するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるものでは
なく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施す
ることが可能なものである。
するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるものでは
なく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施す
ることが可能なものである。
【００１８】本発明電池及び比較電池を作製し、各電池
の過充電特性及び高温で放置した場合の膨れを調べた。
の過充電特性及び高温で放置した場合の膨れを調べた。
【００１９】（実施例１） 〔正極の作製〕正極活物質としてのＬｉＣｏＯ2 ９０重
量部と、導電剤としてのアセチレンブラック５重量部
と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン５重量部とを
混合して正極合剤を調製し、この正極合剤にＮ−メチル
−２−ピロリドンを混合してスラリーを調製し、このス
ラリーを、集電体としての厚さ２０μｍのアルミニウム
箔に均一に塗布し、乾燥し、ロールプレスにて圧縮成型
して、帯状の正極を作製した。
量部と、導電剤としてのアセチレンブラック５重量部
と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン５重量部とを
混合して正極合剤を調製し、この正極合剤にＮ−メチル
−２−ピロリドンを混合してスラリーを調製し、このス
ラリーを、集電体としての厚さ２０μｍのアルミニウム
箔に均一に塗布し、乾燥し、ロールプレスにて圧縮成型
して、帯状の正極を作製した。
【００２０】〔負極の作製〕負極活物質としての鱗片状
黒鉛９０重量部と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデ
ン１０重量部とを混合して負極合剤を調製し、この負極
合剤にＮ−メチル−２−ピロリドンを混合してスラリー
を調製し、このスラリーを、集電体としての厚さ１０μ
ｍの銅箔に均一に塗布し、乾燥し、ロールプレスにて圧
縮成型して、帯状の負極を作製した。
黒鉛９０重量部と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデ
ン１０重量部とを混合して負極合剤を調製し、この負極
合剤にＮ−メチル−２−ピロリドンを混合してスラリー
を調製し、このスラリーを、集電体としての厚さ１０μ
ｍの銅箔に均一に塗布し、乾燥し、ロールプレスにて圧
縮成型して、帯状の負極を作製した。
【００２１】〔非水電解液の調製〕エチレンカーボネー
トとメチルエチルカーボネートとの体積比１：１の混合
溶媒にＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶かして非水電解
液を調製した。次いで、この非水電解液に、ビフェニル
及びシクロヘキシルベンゼンを、非水電解液に対して、
それぞれ０．５重量％添加した。
トとメチルエチルカーボネートとの体積比１：１の混合
溶媒にＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶かして非水電解
液を調製した。次いで、この非水電解液に、ビフェニル
及びシクロヘキシルベンゼンを、非水電解液に対して、
それぞれ０．５重量％添加した。
【００２２】〔非水電解液二次電池の作製〕上記の正
極、負極及び非水電解液を使用して、電池容量７００ｍ
Ａｈ、電池寸法４７ｍｍ×３０ｍｍ×６．２ｍｍの角型
の非水電解液二次電池Ａ１（本発明電池）を作製した。
極、負極及び非水電解液を使用して、電池容量７００ｍ
Ａｈ、電池寸法４７ｍｍ×３０ｍｍ×６．２ｍｍの角型
の非水電解液二次電池Ａ１（本発明電池）を作製した。
【００２３】図１は、非水電解液二次電池Ａ１の断面図
であり、図示の非水電解液二次電池Ａ１は、正極１、負
極２、セパレータ３、有底角筒型の電池缶（負極缶）
４、電池蓋５、安全弁６、正極端子７、正極リード８、
絶縁パッキング９などからなる。正極１と負極２とは、
これらの間にセパレータ３を介在させた状態で扁平渦巻
状に巻回されて渦巻電極体１０を形成し、電池缶４内に
挿入されている。電池缶４の上端開口部は、中央に貫通
孔を有する電池蓋５とレーザー溶接されて、閉蓋されて
いる。電池蓋５には、作動圧約２Ｍｐａの安全弁６が装
着されており、電池蓋５の貫通孔には、絶縁パッキング
９が嵌め込まれており、絶縁パッキング９には、正極端
子７が取り付けられている。電池缶４の側壁には、注液
口４ａが設けられており、注液口４ａより非水電解液を
電池缶４内に注液後、注液口４ａを封口することによ
り、非水電解液二次電池Ａ１の密閉化がなされている。
正極１は、正極リード８を介して、正極端子７に、また
負極２は、その最外周の外側の面を電池缶４の底部内壁
とレーザー溶接することにより、負極端子４ｂに、それ
ぞれ電気的に接続されて、充放電可能な構造となってい
る。なお、非水電解液二次電池Ａ１及び以下で作製した
電池は、いずれも、非水電解液に添加した添加剤の効果
を調べるために作製した試作電池であるので、過充電時
の電池内圧、電池電圧及び電池温度の異常上昇を防止す
るための保護回路は有していない。
であり、図示の非水電解液二次電池Ａ１は、正極１、負
極２、セパレータ３、有底角筒型の電池缶（負極缶）
４、電池蓋５、安全弁６、正極端子７、正極リード８、
絶縁パッキング９などからなる。正極１と負極２とは、
これらの間にセパレータ３を介在させた状態で扁平渦巻
状に巻回されて渦巻電極体１０を形成し、電池缶４内に
挿入されている。電池缶４の上端開口部は、中央に貫通
孔を有する電池蓋５とレーザー溶接されて、閉蓋されて
いる。電池蓋５には、作動圧約２Ｍｐａの安全弁６が装
着されており、電池蓋５の貫通孔には、絶縁パッキング
９が嵌め込まれており、絶縁パッキング９には、正極端
子７が取り付けられている。電池缶４の側壁には、注液
口４ａが設けられており、注液口４ａより非水電解液を
電池缶４内に注液後、注液口４ａを封口することによ
り、非水電解液二次電池Ａ１の密閉化がなされている。
正極１は、正極リード８を介して、正極端子７に、また
負極２は、その最外周の外側の面を電池缶４の底部内壁
とレーザー溶接することにより、負極端子４ｂに、それ
ぞれ電気的に接続されて、充放電可能な構造となってい
る。なお、非水電解液二次電池Ａ１及び以下で作製した
電池は、いずれも、非水電解液に添加した添加剤の効果
を調べるために作製した試作電池であるので、過充電時
の電池内圧、電池電圧及び電池温度の異常上昇を防止す
るための保護回路は有していない。
【００２４】（実施例２）非水電解液に対するビフェニ
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
０．５重量％及び１．０重量％としたこと以外は実施例
１と同様にして、非水電解液二次電池Ａ２（本発明電
池）を作製した。
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
０．５重量％及び１．０重量％としたこと以外は実施例
１と同様にして、非水電解液二次電池Ａ２（本発明電
池）を作製した。
【００２５】（実施例３）非水電解液に対するビフェニ
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．０重量％及び０．５重量％としたこと以外は実施例
１と同様にして、非水電解液二次電池Ａ３（本発明電
池）を作製した。
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．０重量％及び０．５重量％としたこと以外は実施例
１と同様にして、非水電解液二次電池Ａ３（本発明電
池）を作製した。
【００２６】（実施例４）非水電解液に対するビフェニ
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．０重量％としたこと以外は実施例１と同様にして、
非水電解液二次電池Ａ４（本発明電池）を作製した。
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．０重量％としたこと以外は実施例１と同様にして、
非水電解液二次電池Ａ４（本発明電池）を作製した。
【００２７】（実施例５）非水電解液に対するビフェニ
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．０重量％及び２．０重量％としたこと以外は実施例
１と同様にして、非水電解液二次電池Ａ５（本発明電
池）を作製した。
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．０重量％及び２．０重量％としたこと以外は実施例
１と同様にして、非水電解液二次電池Ａ５（本発明電
池）を作製した。
【００２８】（実施例６）非水電解液に対するビフェニ
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．５重量％及び１．０重量％としたこと以外は実施例
１と同様にして、非水電解液二次電池Ａ６（本発明電
池）を作製した。
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．５重量％及び１．０重量％としたこと以外は実施例
１と同様にして、非水電解液二次電池Ａ６（本発明電
池）を作製した。
【００２９】（実施例７）非水電解液に対するビフェニ
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．５重量％としたこと以外は実施例１と同様にして、
非水電解液二次電池Ａ７（本発明電池）を作製した。
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．５重量％としたこと以外は実施例１と同様にして、
非水電解液二次電池Ａ７（本発明電池）を作製した。
【００３０】（実施例８）非水電解液に対するビフェニ
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．５重量％及び２．０重量％としたこと以外は実施例
１と同様にして、非水電解液二次電池Ａ８（本発明電
池）を作製した。
ル及びシクロヘキシルベンゼンの添加量を、それぞれ
１．５重量％及び２．０重量％としたこと以外は実施例
１と同様にして、非水電解液二次電池Ａ８（本発明電
池）を作製した。
【００３１】（比較例１）非水電解液に対してビフェニ
ル１重量％を単独添加したこと以外は実施例１と同様に
して、非水電解液二次電池Ｘ１（比較電池）を作製し
た。
ル１重量％を単独添加したこと以外は実施例１と同様に
して、非水電解液二次電池Ｘ１（比較電池）を作製し
た。
【００３２】（比較例２）非水電解液に対してビフェニ
ル２重量％を単独添加したこと以外は実施例１と同様に
して、非水電解液二次電池Ｘ２（比較電池）を作製し
た。
ル２重量％を単独添加したこと以外は実施例１と同様に
して、非水電解液二次電池Ｘ２（比較電池）を作製し
た。
【００３３】（比較例３）非水電解液に対してビフェニ
ル３重量％を単独添加したこと以外は実施例１と同様に
して、非水電解液二次電池Ｘ３（比較電池）を作製し
た。
ル３重量％を単独添加したこと以外は実施例１と同様に
して、非水電解液二次電池Ｘ３（比較電池）を作製し
た。
【００３４】〈過充電試験〉室温（２５°Ｃ）にて、１
Ｃ／４．２Ｖ・ＣＣＣＶ充電を３時間行った後、１Ｃの
定電流で放電終止電圧２．７５Ｖまで放電を行った。次
いで、室温（２５°Ｃ）にて、１Ｃ／５Ｖ・ＣＣＣＶ充
電、２Ｃ／５Ｖ・ＣＣＣＶ充電、１Ｃ／１２Ｖ・ＣＣＣ
Ｖ充電又は２Ｃ／１２Ｖ・ＣＣＣＶ充電を、それぞれ約
５時間行い、電池の過充電特性を下記の基準で評価し
た。各過充電試験を、各電池３個について行った。
Ｃ／４．２Ｖ・ＣＣＣＶ充電を３時間行った後、１Ｃの
定電流で放電終止電圧２．７５Ｖまで放電を行った。次
いで、室温（２５°Ｃ）にて、１Ｃ／５Ｖ・ＣＣＣＶ充
電、２Ｃ／５Ｖ・ＣＣＣＶ充電、１Ｃ／１２Ｖ・ＣＣＣ
Ｖ充電又は２Ｃ／１２Ｖ・ＣＣＣＶ充電を、それぞれ約
５時間行い、電池の過充電特性を下記の基準で評価し
た。各過充電試験を、各電池３個について行った。
【００３５】 ○：正常な電池 ×：発煙、発火又は破損が認められた異常な電池
【００３６】結果を表１に示す。表１中、例えば、○○
○とあるのは、供試電池３個が全て正常な電池であった
ことを示し、○××とあるのは、供試電池３個のうち、
１個が正常な電池で、２個が異常な電池であったことを
示す。
○とあるのは、供試電池３個が全て正常な電池であった
ことを示し、○××とあるのは、供試電池３個のうち、
１個が正常な電池で、２個が異常な電池であったことを
示す。
【００３７】
【表１】
【００３８】表１より、本発明電池は、比較電池に比べ
て、勝るとも劣らない過充電特性を発現することが分か
る。また、同表に示すように、ビフェニル及び／又はシ
クロヘキシルベンゼンの添加量が１重量％未満の本発明
電池Ａ１〜Ａ３は、本発明電池Ａ４〜Ａ８に比べて、急
速充電（２Ｃ／５Ｖ・ＣＣＣＶ充電及び２Ｃ／１２Ｖ・
ＣＣＣＶ充電）における過充電特性が良くない。この事
実から、ビフェニル及びシクロヘキシルベンゼンの添加
量は、それぞれ１．０〜１．５重量％及び１．０〜２．
０重量％が好ましいことが分かる。
て、勝るとも劣らない過充電特性を発現することが分か
る。また、同表に示すように、ビフェニル及び／又はシ
クロヘキシルベンゼンの添加量が１重量％未満の本発明
電池Ａ１〜Ａ３は、本発明電池Ａ４〜Ａ８に比べて、急
速充電（２Ｃ／５Ｖ・ＣＣＣＶ充電及び２Ｃ／１２Ｖ・
ＣＣＣＶ充電）における過充電特性が良くない。この事
実から、ビフェニル及びシクロヘキシルベンゼンの添加
量は、それぞれ１．０〜１．５重量％及び１．０〜２．
０重量％が好ましいことが分かる。
【００３９】〈膨れ試験〉室温（２５°Ｃ）にて、１Ｃ
／４．２Ｖ・ＣＣＣＶ充電を３時間行って満充電し、満
充電後ｔ１の電池の厚さ（ｍｍ）を求めた。次いで、満
充電後の電池を、８０°Ｃに保持した恒温槽の中に放置
して、放置後２４時間経過後ｔ２の電池の厚さ（ｍｍ）
及び放置後４８時間経過後ｔ３の電池の厚さ（ｍｍ）を
求めた。次いで、恒温槽から電池を取り出し、室温（２
５°Ｃ）で放置して、放置後３時間経過後ｔ４の電池の
厚さ（ｍｍ）を求めた。結果を図２〜図５に示す。図２
は、添加剤の添加量がいずれも１．０重量％である本発
明電池Ａ１と比較電池Ｘ１の膨れ試験の結果を示したグ
ラフであり、図３は、添加剤の添加量がいずれも２．０
重量％である本発明電池Ａ４と比較電池Ｘ２の膨れ試験
の結果を示したグラフであり、図４は、添加剤の添加量
がいずれも３．０重量％である本発明電池Ａ５、Ａ７と
比較電池Ｘ３の膨れ試験の結果を示したグラフであり、
また図５は、本発明電池Ａ２、Ａ３、Ａ６、Ａ８の膨れ
試験の結果を示したグラフである。図５には、比較のた
めに、比較電池Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３の膨れ試験の結果も、
それぞれ図２、図３及び図４より転記して示してある。
／４．２Ｖ・ＣＣＣＶ充電を３時間行って満充電し、満
充電後ｔ１の電池の厚さ（ｍｍ）を求めた。次いで、満
充電後の電池を、８０°Ｃに保持した恒温槽の中に放置
して、放置後２４時間経過後ｔ２の電池の厚さ（ｍｍ）
及び放置後４８時間経過後ｔ３の電池の厚さ（ｍｍ）を
求めた。次いで、恒温槽から電池を取り出し、室温（２
５°Ｃ）で放置して、放置後３時間経過後ｔ４の電池の
厚さ（ｍｍ）を求めた。結果を図２〜図５に示す。図２
は、添加剤の添加量がいずれも１．０重量％である本発
明電池Ａ１と比較電池Ｘ１の膨れ試験の結果を示したグ
ラフであり、図３は、添加剤の添加量がいずれも２．０
重量％である本発明電池Ａ４と比較電池Ｘ２の膨れ試験
の結果を示したグラフであり、図４は、添加剤の添加量
がいずれも３．０重量％である本発明電池Ａ５、Ａ７と
比較電池Ｘ３の膨れ試験の結果を示したグラフであり、
また図５は、本発明電池Ａ２、Ａ３、Ａ６、Ａ８の膨れ
試験の結果を示したグラフである。図５には、比較のた
めに、比較電池Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３の膨れ試験の結果も、
それぞれ図２、図３及び図４より転記して示してある。
【００４０】図２に示すように、本発明電池Ａ１は、比
較電池Ｘ１に比べて、電池の膨れが小さい。また、図３
に示すように、本発明電池Ａ４は、比較電池Ｘ２に比べ
て、電池の膨れが小さい。さらに、図４に示すように、
本発明電池Ａ５、Ａ７は、比較電池Ｘ３に比べて、電池
の膨れが小さい。さらにまた、図５より、ビフェニルを
１．５重量％単独添加した場合のグラフはＸ１とＸ２の
間に、ビフェニルを２．５重量％単独添加した場合のグ
ラフはＸ２とＸ３の間に、さらにビフェニルを３．５重
量％単独添加した場合のグラフはＸ３より上にくること
が容易に推定されるので、本発明電池Ａ２、Ａ３は、ビ
フェニルを１．５重量％単独添加した場合に比べて、電
池の膨れが小さく、本発明電池Ａ６は、ビフェニルを
２．５重量％単独添加した場合に比べて、電池の膨れが
小さく、本発明電池Ａ８は、ビフェニルを３．５重量％
単独添加した場合に比べて、電池の膨れが小さいことが
理解される。これらの事実から、過充電特性を改善する
ための添加剤として、ビフェニルとシクロヘキシルベン
ゼンとの両者を併用することにより、これらの総量と同
量のビフェニルを単独使用した場合に比べて、高温で放
置した場合の電池の膨れが小さい非水電解液二次電池が
得られることが分かる。
較電池Ｘ１に比べて、電池の膨れが小さい。また、図３
に示すように、本発明電池Ａ４は、比較電池Ｘ２に比べ
て、電池の膨れが小さい。さらに、図４に示すように、
本発明電池Ａ５、Ａ７は、比較電池Ｘ３に比べて、電池
の膨れが小さい。さらにまた、図５より、ビフェニルを
１．５重量％単独添加した場合のグラフはＸ１とＸ２の
間に、ビフェニルを２．５重量％単独添加した場合のグ
ラフはＸ２とＸ３の間に、さらにビフェニルを３．５重
量％単独添加した場合のグラフはＸ３より上にくること
が容易に推定されるので、本発明電池Ａ２、Ａ３は、ビ
フェニルを１．５重量％単独添加した場合に比べて、電
池の膨れが小さく、本発明電池Ａ６は、ビフェニルを
２．５重量％単独添加した場合に比べて、電池の膨れが
小さく、本発明電池Ａ８は、ビフェニルを３．５重量％
単独添加した場合に比べて、電池の膨れが小さいことが
理解される。これらの事実から、過充電特性を改善する
ための添加剤として、ビフェニルとシクロヘキシルベン
ゼンとの両者を併用することにより、これらの総量と同
量のビフェニルを単独使用した場合に比べて、高温で放
置した場合の電池の膨れが小さい非水電解液二次電池が
得られることが分かる。
【００４１】上記の実施例では、本発明を角型電池に適
用する場合について説明したが、本発明は、電池の形状
に制限は無く、種々の形状の非水電解液二次電池に適用
可能である。
用する場合について説明したが、本発明は、電池の形状
に制限は無く、種々の形状の非水電解液二次電池に適用
可能である。
【００４２】
【発明の効果】過充電特性が良く、しかも高温で放置し
た場合の膨れが小さい信頼性の高い非水電解液二次電池
が提供される。
た場合の膨れが小さい信頼性の高い非水電解液二次電池
が提供される。
【図１】実施例で作製した非水電解液二次電池の断面図
である。
である。
【図２】本発明電池及び比較電池についての膨れ試験の
結果を示したグラフである。
結果を示したグラフである。
【図３】本発明電池及び比較電池についての膨れ試験の
結果を示したグラフである。
結果を示したグラフである。
【図４】本発明電池及び比較電池についての膨れ試験の
結果を示したグラフである。
結果を示したグラフである。
【図５】本発明電池及び比較電池についての膨れ試験の
結果を示したグラフである。
結果を示したグラフである。
Ａ１ 非水電解液二次電池 １ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ ４ 電池缶（負極缶） ４ａ 注液口 ４ｂ 負極端子 ５ 電池蓋 ６ 安全弁 ７ 正極端子 ８ 正極リード ９ 絶縁パッキング １０ 渦巻電極体
Claims (2)
- 【請求項１】正極と負極と非水電解液とセパレータとを
備える非水電解液二次電池において、前記非水電解液
に、ビフェニルとシクロヘキシルベンゼンとが添加され
ていることを特徴とする非水電解液二次電池。 - 【請求項２】前記非水電解液に対して、ビフェニル０．
５〜１．５重量％とシクロヘキシルベンゼン０．５〜
２．０重量％とが添加されている請求項１記載の非水電
解液二次電池。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001112645A JP4995376B2 (ja) | 2001-04-11 | 2001-04-11 | 非水電解液二次電池 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001112645A JP4995376B2 (ja) | 2001-04-11 | 2001-04-11 | 非水電解液二次電池 |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002313415A true JP2002313415A (ja) | 2002-10-25 |
| JP2002313415A5 JP2002313415A5 (ja) | 2008-05-22 |
| JP4995376B2 JP4995376B2 (ja) | 2012-08-08 |
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| JP2001112645A Expired - Fee Related JP4995376B2 (ja) | 2001-04-11 | 2001-04-11 | 非水電解液二次電池 |
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| WO2005008829A1 (ja) | 2003-07-17 | 2005-01-27 | Ube Industries, Ltd. | リチウム二次電池用非水電解液およびそれを用いたリチウム二次電池 |
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| WO2007045162A1 (fr) | 2005-10-18 | 2007-04-26 | Byd Company Limited | Melange d’additifs de l’electrolyte de batteries secondaires au lithium et l’electrolyte de batteries secondaires au lithium comprenant ledit melange d’additifs |
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-
2001
- 2001-04-11 JP JP2001112645A patent/JP4995376B2/ja not_active Expired - Fee Related
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