JP2002234707A - 一酸化炭素選択酸化除去装置および一酸化炭素選択酸化除去方法 - Google Patents
一酸化炭素選択酸化除去装置および一酸化炭素選択酸化除去方法Info
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- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 被処理ガスの量が変動したり、あるいは、被
処理ガスに含まれる一酸化炭素濃度が変動した場合であ
っても、効率良く一酸化炭素を選択酸化する 【解決手段】 一酸化炭素選択酸化除去装置２０を、第
１及び第２及び第３選択酸化除去部２１，２２，２３を
改質ガスの流れ方向に順次、直列配置して構成した。各
選択酸化除去部２１，２２，２３は、改質ガスの流れ方
向に対して順に、熱交換部１１と空気供給部１２とガス
混合部１３と各第１及び第２及び第３触媒反応部３４，
４４，５４とを備えて構成した。各触媒反応部３４，４
４，５４には、アルミナ担体にＰｔ等の触媒金属を担持
し、ハニカム化して形成された各触媒層３４ａ，４４
ａ，５４ａを備えた。各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａ
は、単位体積当たりの触媒金属担持量を同一とし、改質
ガスの流れ方向における各長さＬ１、Ｌ２、Ｌ３に対し
て、Ｌ１＜Ｌ２＜Ｌ３が成り立つように設定した。
処理ガスに含まれる一酸化炭素濃度が変動した場合であ
っても、効率良く一酸化炭素を選択酸化する 【解決手段】 一酸化炭素選択酸化除去装置２０を、第
１及び第２及び第３選択酸化除去部２１，２２，２３を
改質ガスの流れ方向に順次、直列配置して構成した。各
選択酸化除去部２１，２２，２３は、改質ガスの流れ方
向に対して順に、熱交換部１１と空気供給部１２とガス
混合部１３と各第１及び第２及び第３触媒反応部３４，
４４，５４とを備えて構成した。各触媒反応部３４，４
４，５４には、アルミナ担体にＰｔ等の触媒金属を担持
し、ハニカム化して形成された各触媒層３４ａ，４４
ａ，５４ａを備えた。各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａ
は、単位体積当たりの触媒金属担持量を同一とし、改質
ガスの流れ方向における各長さＬ１、Ｌ２、Ｌ３に対し
て、Ｌ１＜Ｌ２＜Ｌ３が成り立つように設定した。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、例えばメタノール
や炭化水素を改質して得られる水素リッチなガスを燃料
電池に燃料として供給する場合等に、ガスに含まれる一
酸化炭素を選択的に酸化して除去する一酸化炭素選択酸
化除去装置および一酸化炭素選択酸化除去方法に関す
る。
や炭化水素を改質して得られる水素リッチなガスを燃料
電池に燃料として供給する場合等に、ガスに含まれる一
酸化炭素を選択的に酸化して除去する一酸化炭素選択酸
化除去装置および一酸化炭素選択酸化除去方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】従来、例えば特開平１１−３１０４０２
号公報に開示された一酸化炭素濃度低減装置のように、
一酸化炭素を含む水素リッチガスに対して酸化ガスを供
給して、一酸化炭素を水素に優先して酸化することによ
って一酸化炭素濃度を低減させる一酸化炭素濃度低減装
置が知られている。この一酸化炭素濃度低減装置は、選
択酸化反応を促進する一酸化炭素選択酸化触媒として、
触媒活性が所定レベルを超える温度範囲つまり活性温度
範囲が異なる複数の触媒が直列に多段配置されて構成さ
れている。そして、この一酸化炭素濃度低減装置を流通
する被処理ガス（改質ガス）の流路の上流側ほど、活性
温度範囲が相対的に高温の触媒を配置して、逆に、被処
理ガスの流路の下流側ほど、活性温度範囲が相対的に低
温の触媒を配置することによって、一酸化炭素濃度低減
装置に導入される被処理ガスの温度（入口ガス温度）が
変動した場合であっても、効率良く一酸化炭素濃度を低
減させることができるようにされている。
号公報に開示された一酸化炭素濃度低減装置のように、
一酸化炭素を含む水素リッチガスに対して酸化ガスを供
給して、一酸化炭素を水素に優先して酸化することによ
って一酸化炭素濃度を低減させる一酸化炭素濃度低減装
置が知られている。この一酸化炭素濃度低減装置は、選
択酸化反応を促進する一酸化炭素選択酸化触媒として、
触媒活性が所定レベルを超える温度範囲つまり活性温度
範囲が異なる複数の触媒が直列に多段配置されて構成さ
れている。そして、この一酸化炭素濃度低減装置を流通
する被処理ガス（改質ガス）の流路の上流側ほど、活性
温度範囲が相対的に高温の触媒を配置して、逆に、被処
理ガスの流路の下流側ほど、活性温度範囲が相対的に低
温の触媒を配置することによって、一酸化炭素濃度低減
装置に導入される被処理ガスの温度（入口ガス温度）が
変動した場合であっても、効率良く一酸化炭素濃度を低
減させることができるようにされている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記従
来技術の一例に係る一酸化炭素濃度低減装置において
は、被処理ガスの温度変動には対応することはできて
も、被処理ガスの量や被処理ガスに含まれる一酸化炭素
濃度が変動した場合には、所望の低減処理を行うことが
できなくなる恐れがある。すなわち、被処理ガスの量が
多い場合、あるいは、被処理ガスに含まれる一酸化炭素
濃度が高い場合には、選択酸化反応における酸化反応熱
も大きくなるため触媒温度の適切な制御が困難となる場
合が生じる。例えばメタノールや炭化水素を改質して得
られる水素を含む改質ガスを処理する場合には、例えば
下記化学式（１）に示す発熱反応であるメタネーション
反応によって、改質生成された水素が一酸化炭素と反応
してメタンが生成されてしまったり、あるいは、下記化
学式（２）に示す一酸化炭素選択酸化反応により生成さ
れた二酸化炭素が、例えば下記化学式（３）に示す吸熱
反応である逆シフト反応（すなわち、化学式（３）にお
ける右矢印方向に進む反応）によって、改質生成された
水素と反応して一酸化炭素が生成されてしまい、一酸化
炭素の濃度を低減することができくなるという問題が生
じる。
来技術の一例に係る一酸化炭素濃度低減装置において
は、被処理ガスの温度変動には対応することはできて
も、被処理ガスの量や被処理ガスに含まれる一酸化炭素
濃度が変動した場合には、所望の低減処理を行うことが
できなくなる恐れがある。すなわち、被処理ガスの量が
多い場合、あるいは、被処理ガスに含まれる一酸化炭素
濃度が高い場合には、選択酸化反応における酸化反応熱
も大きくなるため触媒温度の適切な制御が困難となる場
合が生じる。例えばメタノールや炭化水素を改質して得
られる水素を含む改質ガスを処理する場合には、例えば
下記化学式（１）に示す発熱反応であるメタネーション
反応によって、改質生成された水素が一酸化炭素と反応
してメタンが生成されてしまったり、あるいは、下記化
学式（２）に示す一酸化炭素選択酸化反応により生成さ
れた二酸化炭素が、例えば下記化学式（３）に示す吸熱
反応である逆シフト反応（すなわち、化学式（３）にお
ける右矢印方向に進む反応）によって、改質生成された
水素と反応して一酸化炭素が生成されてしまい、一酸化
炭素の濃度を低減することができくなるという問題が生
じる。
【０００４】
【化１】
【０００５】
【化２】
【０００６】
【化３】
【０００７】本発明は上記事情に鑑みてなされたもの
で、例えば被処理ガスの量が変動したり、あるいは、被
処理ガスに含まれる一酸化炭素濃度が変動した場合であ
っても、効率良く一酸化炭素を選択酸化することが可能
な一酸化炭素選択酸化除去装置および一酸化炭素選択酸
化除去方法を提供することを目的とする。
で、例えば被処理ガスの量が変動したり、あるいは、被
処理ガスに含まれる一酸化炭素濃度が変動した場合であ
っても、効率良く一酸化炭素を選択酸化することが可能
な一酸化炭素選択酸化除去装置および一酸化炭素選択酸
化除去方法を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決して係る
目的を達成するために、請求項１に記載の本発明の一酸
化炭素選択酸化除去装置は、一酸化炭素を含むガスから
前記一酸化炭素を酸化することにより低減除去する一酸
化炭素選択酸化触媒層（例えば、後述する実施の形態に
おける各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａ）を多段かつ直
列に配置した一酸化炭素選択酸化除去装置であって、前
記ガスの流れ方向の上流側に位置する前記一酸化炭素選
択酸化触媒層（例えば、後述する実施の形態における第
１触媒層３４ａ）ほど含有する触媒金属量を低減して、
前記上流側から離間するに連れて前記触媒金属量を増大
してなることを特徴としている。
目的を達成するために、請求項１に記載の本発明の一酸
化炭素選択酸化除去装置は、一酸化炭素を含むガスから
前記一酸化炭素を酸化することにより低減除去する一酸
化炭素選択酸化触媒層（例えば、後述する実施の形態に
おける各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａ）を多段かつ直
列に配置した一酸化炭素選択酸化除去装置であって、前
記ガスの流れ方向の上流側に位置する前記一酸化炭素選
択酸化触媒層（例えば、後述する実施の形態における第
１触媒層３４ａ）ほど含有する触媒金属量を低減して、
前記上流側から離間するに連れて前記触媒金属量を増大
してなることを特徴としている。
【０００９】上記構成の一酸化炭素選択酸化除去装置に
よれば、例えば図１に示す触媒長さＬに応じた逆シフト
反応により生成される一酸化炭素濃度（％）の変化を示
すグラフ図のように、触媒長さＬが長くなるほど、すな
わち被処理ガス（ガス）の触媒滞留時間が長くなるほ
ど、逆シフト反応により生成される一酸化炭素濃度
（％）は増大する。さらに、例えば図２に示す被処理ガ
スの線速つまり一酸化炭素選択酸化除去装置の出力に応
じた逆シフト反応により生成される一酸化炭素濃度
（％）の変化を示すグラフ図のように、被処理ガスの線
速が低くなるほど、すなわち被処理ガスの触媒滞留時間
が長くなるほど、逆シフト反応により生成される一酸化
炭素濃度（％）は増大する。このため、被処理ガスの流
れ方向の上流側に位置する一酸化炭素選択酸化触媒層ほ
ど含有する触媒金属量を低減することで、温度暴走に起
因して誘起される逆シフト反応を抑制することができ
る。さらに、下流側に向かうほどガスの温度は低下し
て、酸化反応熱の発生も低下することから、上流側から
離間するに連れて触媒金属量を増大しておくことで、下
流側においても効率良く一酸化炭素の濃度を低減するこ
とができる。
よれば、例えば図１に示す触媒長さＬに応じた逆シフト
反応により生成される一酸化炭素濃度（％）の変化を示
すグラフ図のように、触媒長さＬが長くなるほど、すな
わち被処理ガス（ガス）の触媒滞留時間が長くなるほ
ど、逆シフト反応により生成される一酸化炭素濃度
（％）は増大する。さらに、例えば図２に示す被処理ガ
スの線速つまり一酸化炭素選択酸化除去装置の出力に応
じた逆シフト反応により生成される一酸化炭素濃度
（％）の変化を示すグラフ図のように、被処理ガスの線
速が低くなるほど、すなわち被処理ガスの触媒滞留時間
が長くなるほど、逆シフト反応により生成される一酸化
炭素濃度（％）は増大する。このため、被処理ガスの流
れ方向の上流側に位置する一酸化炭素選択酸化触媒層ほ
ど含有する触媒金属量を低減することで、温度暴走に起
因して誘起される逆シフト反応を抑制することができ
る。さらに、下流側に向かうほどガスの温度は低下し
て、酸化反応熱の発生も低下することから、上流側から
離間するに連れて触媒金属量を増大しておくことで、下
流側においても効率良く一酸化炭素の濃度を低減するこ
とができる。
【００１０】さらに、請求項２に記載の本発明の一酸化
炭素選択酸化除去装置は、一酸化炭素を含むガスから前
記一酸化炭素を酸化することにより低減除去する一酸化
炭素選択酸化触媒層（例えば、後述する実施の形態にお
ける各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａ）を多段かつ直列
に配置した一酸化炭素選択酸化除去装置であって、前記
ガスの流れ方向の上流側に位置する前記一酸化炭素選択
酸化触媒層（例えば、後述する実施の形態における第１
触媒層３４ａ）ほど前記ガスの流れ方向長さを短くし
て、前記上流側から離間するに連れて前記ガスの流れ方
向長さを長くしてなることを特徴としている。
炭素選択酸化除去装置は、一酸化炭素を含むガスから前
記一酸化炭素を酸化することにより低減除去する一酸化
炭素選択酸化触媒層（例えば、後述する実施の形態にお
ける各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａ）を多段かつ直列
に配置した一酸化炭素選択酸化除去装置であって、前記
ガスの流れ方向の上流側に位置する前記一酸化炭素選択
酸化触媒層（例えば、後述する実施の形態における第１
触媒層３４ａ）ほど前記ガスの流れ方向長さを短くし
て、前記上流側から離間するに連れて前記ガスの流れ方
向長さを長くしてなることを特徴としている。
【００１１】上記構成の一酸化炭素選択酸化除去装置に
よれば、例えば図１に示すように、触媒長さＬが長くな
るほど逆シフト反応により生成される一酸化炭素濃度
（％）は増大し、例えば図２に示すように、被処理ガス
の線速が低くなるほど逆シフト反応により生成される一
酸化炭素濃度（％）は増大する。このため、被処理ガス
（ガス）の流れ方向の上流側に位置する一酸化炭素選択
酸化触媒層ほどガスの流れ方向における触媒長さを短く
することで、温度暴走に起因して誘起される逆シフト反
応を抑制することができる。さらに、下流側に向かうほ
どガスの温度は低下して、酸化反応熱の発生も低下する
ことから、上流側から離間するに連れてガスの流れ方向
における触媒長さを長くしておくことで、下流側におい
ても効率良く一酸化炭素の濃度を低減することができ
る。
よれば、例えば図１に示すように、触媒長さＬが長くな
るほど逆シフト反応により生成される一酸化炭素濃度
（％）は増大し、例えば図２に示すように、被処理ガス
の線速が低くなるほど逆シフト反応により生成される一
酸化炭素濃度（％）は増大する。このため、被処理ガス
（ガス）の流れ方向の上流側に位置する一酸化炭素選択
酸化触媒層ほどガスの流れ方向における触媒長さを短く
することで、温度暴走に起因して誘起される逆シフト反
応を抑制することができる。さらに、下流側に向かうほ
どガスの温度は低下して、酸化反応熱の発生も低下する
ことから、上流側から離間するに連れてガスの流れ方向
における触媒長さを長くしておくことで、下流側におい
ても効率良く一酸化炭素の濃度を低減することができ
る。
【００１２】さらに、請求項３に記載の本発明の一酸化
炭素選択酸化除去装置は、前記一酸化炭素選択酸化触媒
層毎の上流側に空気導入部（例えば、後述する実施の形
態における空気供給部１２）およびガス温度調整部（例
えば、後述する実施の形態における熱交換部１１）を設
けたことを特徴としている。上記構成の一酸化炭素選択
酸化除去装置によれば、多段構造をなす各段の一酸化炭
素選択酸化触媒層毎の上流側に空気導入部およびガス温
度調整部を設けたことにより、各段毎に独立して一酸化
炭素選択酸化触媒層の温度調整を行うことができ、触媒
活性が所定レベルを超える温度範囲つまり活性温度範囲
や、供給空気量の調整によって被処理ガスの組成等を適
切に設定することができる。
炭素選択酸化除去装置は、前記一酸化炭素選択酸化触媒
層毎の上流側に空気導入部（例えば、後述する実施の形
態における空気供給部１２）およびガス温度調整部（例
えば、後述する実施の形態における熱交換部１１）を設
けたことを特徴としている。上記構成の一酸化炭素選択
酸化除去装置によれば、多段構造をなす各段の一酸化炭
素選択酸化触媒層毎の上流側に空気導入部およびガス温
度調整部を設けたことにより、各段毎に独立して一酸化
炭素選択酸化触媒層の温度調整を行うことができ、触媒
活性が所定レベルを超える温度範囲つまり活性温度範囲
や、供給空気量の調整によって被処理ガスの組成等を適
切に設定することができる。
【００１３】さらに、請求項４に記載の本発明の一酸化
炭素選択酸化除去装置は、前記触媒金属を貴金属とした
ことを特徴としている。上記構成の一酸化炭素選択酸化
除去装置によれば、触媒金属として、例えばＰｔ，Ｒ
ｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏｓ等の貴金属を適宜に選択し
て用いる、あるいは、これらの貴金属の適宜の組み合わ
せによる合金等を用いることで、一酸化炭素選択酸化触
媒層の活性温度範囲を適宜に調整することができる。
炭素選択酸化除去装置は、前記触媒金属を貴金属とした
ことを特徴としている。上記構成の一酸化炭素選択酸化
除去装置によれば、触媒金属として、例えばＰｔ，Ｒ
ｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏｓ等の貴金属を適宜に選択し
て用いる、あるいは、これらの貴金属の適宜の組み合わ
せによる合金等を用いることで、一酸化炭素選択酸化触
媒層の活性温度範囲を適宜に調整することができる。
【００１４】また、請求項５に記載の本発明の一酸化炭
素選択酸化除去方法は、複数の一酸化炭素選択酸化触媒
層（例えば、後述する実施の形態における各触媒層３４
ａ，４４ａ，５４ａ）に、ガスを流通させて前記ガス中
の一酸化炭素を酸化することにより低減除去する一酸化
炭素選択酸化除去方法であって、含有する触媒金属量が
相対的に少なくされた前記一酸化炭素選択酸化触媒層
（例えば、後述する実施の形態における第１触媒層３４
ａまたは第２触媒層４４ａ）に前記ガスを流通させる第
１工程（例えば、後述する実施の形態におけるステップ
Ｓ０４またはステップＳ０８）と、含有する触媒金属量
が相対的に多くされた前記一酸化炭素選択酸化触媒層
（例えば、後述する実施の形態における第２触媒層４４
ａまたは第３触媒層５４ａ）に、少なくとも前記第１工
程を終了した前記ガスを流通させる第２工程（例えば、
後述する実施の形態におけるステップＳ０８またはステ
ップＳ１２）とを含むことを特徴としている。
素選択酸化除去方法は、複数の一酸化炭素選択酸化触媒
層（例えば、後述する実施の形態における各触媒層３４
ａ，４４ａ，５４ａ）に、ガスを流通させて前記ガス中
の一酸化炭素を酸化することにより低減除去する一酸化
炭素選択酸化除去方法であって、含有する触媒金属量が
相対的に少なくされた前記一酸化炭素選択酸化触媒層
（例えば、後述する実施の形態における第１触媒層３４
ａまたは第２触媒層４４ａ）に前記ガスを流通させる第
１工程（例えば、後述する実施の形態におけるステップ
Ｓ０４またはステップＳ０８）と、含有する触媒金属量
が相対的に多くされた前記一酸化炭素選択酸化触媒層
（例えば、後述する実施の形態における第２触媒層４４
ａまたは第３触媒層５４ａ）に、少なくとも前記第１工
程を終了した前記ガスを流通させる第２工程（例えば、
後述する実施の形態におけるステップＳ０８またはステ
ップＳ１２）とを含むことを特徴としている。
【００１５】上記のような一酸化炭素選択酸化除去方法
によれば、例えば図１に示すように、触媒長さＬが長く
なるほど逆シフト反応により生成される一酸化炭素濃度
（％）は増大し、例えば図２に示すように、被処理ガス
の線速が低くなるほど逆シフト反応により生成される一
酸化炭素濃度（％）は増大する。このため、先ず、第１
工程によって、相対的に触媒金属量が少なくされた一酸
化炭素選択酸化触媒層に被処理ガス（ガス）を導入する
ことで、温度暴走に起因して誘起される逆シフト反応を
抑制することができる。次に、第２工程では、被処理ガ
スの温度は低下して、酸化反応熱の発生も低下すること
から、相対的に触媒金属量が多くされた一酸化炭素選択
酸化触媒層に被処理ガスを導入することで、効率良く一
酸化炭素の濃度を低減することができる。
によれば、例えば図１に示すように、触媒長さＬが長く
なるほど逆シフト反応により生成される一酸化炭素濃度
（％）は増大し、例えば図２に示すように、被処理ガス
の線速が低くなるほど逆シフト反応により生成される一
酸化炭素濃度（％）は増大する。このため、先ず、第１
工程によって、相対的に触媒金属量が少なくされた一酸
化炭素選択酸化触媒層に被処理ガス（ガス）を導入する
ことで、温度暴走に起因して誘起される逆シフト反応を
抑制することができる。次に、第２工程では、被処理ガ
スの温度は低下して、酸化反応熱の発生も低下すること
から、相対的に触媒金属量が多くされた一酸化炭素選択
酸化触媒層に被処理ガスを導入することで、効率良く一
酸化炭素の濃度を低減することができる。
【００１６】さらに、請求項６に記載の本発明の一酸化
炭素選択酸化除去方法は、複数の一酸化炭素選択酸化触
媒層（例えば、後述する実施の形態における各触媒層３
４ａ，４４ａ，５４ａ）に、ガスを流通させて前記ガス
中の一酸化炭素を酸化することにより低減除去する一酸
化炭素選択酸化除去方法であって、前記ガスの流れ方向
長さが相対的に短くされた前記一酸化炭素選択酸化触媒
層（例えば、後述する実施の形態における第１触媒層３
４ａまたは第２触媒層４４ａ）に前記ガスを流通させる
第１工程（例えば、後述する実施の形態におけるステッ
プＳ０４またはステップＳ０８）と、前記ガスの流れ方
向長さが相対的に長くされた前記一酸化炭素選択酸化触
媒層（例えば、後述する実施の形態における第２触媒層
４４ａまたは第３触媒層５４ａ）に、少なくとも前記第
１工程を終了した前記ガスを流通させる第２工程（例え
ば、後述する実施の形態におけるステップＳ０８または
ステップＳ１２）とを含むことを特徴としている。
炭素選択酸化除去方法は、複数の一酸化炭素選択酸化触
媒層（例えば、後述する実施の形態における各触媒層３
４ａ，４４ａ，５４ａ）に、ガスを流通させて前記ガス
中の一酸化炭素を酸化することにより低減除去する一酸
化炭素選択酸化除去方法であって、前記ガスの流れ方向
長さが相対的に短くされた前記一酸化炭素選択酸化触媒
層（例えば、後述する実施の形態における第１触媒層３
４ａまたは第２触媒層４４ａ）に前記ガスを流通させる
第１工程（例えば、後述する実施の形態におけるステッ
プＳ０４またはステップＳ０８）と、前記ガスの流れ方
向長さが相対的に長くされた前記一酸化炭素選択酸化触
媒層（例えば、後述する実施の形態における第２触媒層
４４ａまたは第３触媒層５４ａ）に、少なくとも前記第
１工程を終了した前記ガスを流通させる第２工程（例え
ば、後述する実施の形態におけるステップＳ０８または
ステップＳ１２）とを含むことを特徴としている。
【００１７】上記のような一酸化炭素選択酸化除去方法
によれば、例えば図１に示すように、触媒長さＬが長く
なるほど逆シフト反応により生成される一酸化炭素濃度
（％）は増大し、例えば図２に示すように、被処理ガス
の線速が低くなるほど逆シフト反応により生成される一
酸化炭素濃度（％）は増大する。このため、先ず、第１
工程によって、ガスの流れ方向における触媒長さが相対
的に短くされた一酸化炭素選択酸化触媒層に被処理ガス
（ガス）を導入することで、温度暴走に起因して誘起さ
れる逆シフト反応を抑制することができる。次に、第２
工程では、被処理ガスの温度は低下して、酸化反応熱の
発生も低下することから、ガスの流れ方向における触媒
長さが相対的に長くされた一酸化炭素選択酸化触媒層に
被処理ガスを導入することで、効率良く一酸化炭素の濃
度を低減することができる。
によれば、例えば図１に示すように、触媒長さＬが長く
なるほど逆シフト反応により生成される一酸化炭素濃度
（％）は増大し、例えば図２に示すように、被処理ガス
の線速が低くなるほど逆シフト反応により生成される一
酸化炭素濃度（％）は増大する。このため、先ず、第１
工程によって、ガスの流れ方向における触媒長さが相対
的に短くされた一酸化炭素選択酸化触媒層に被処理ガス
（ガス）を導入することで、温度暴走に起因して誘起さ
れる逆シフト反応を抑制することができる。次に、第２
工程では、被処理ガスの温度は低下して、酸化反応熱の
発生も低下することから、ガスの流れ方向における触媒
長さが相対的に長くされた一酸化炭素選択酸化触媒層に
被処理ガスを導入することで、効率良く一酸化炭素の濃
度を低減することができる。
【００１８】さらに、請求項７に記載の本発明の一酸化
炭素選択酸化除去方法は、前記ガスに空気を導入すると
共に、前記ガスの温度を調整する工程（例えば、後述す
る実施の形態におけるステップＳ０１〜ステップＳ０
３、または、ステップＳ０５〜ステップＳ０７、また
は、ステップＳ０９〜ステップＳ１１）を、前記第１工
程および前記第２工程よりも前に施すことを特徴として
いる。
炭素選択酸化除去方法は、前記ガスに空気を導入すると
共に、前記ガスの温度を調整する工程（例えば、後述す
る実施の形態におけるステップＳ０１〜ステップＳ０
３、または、ステップＳ０５〜ステップＳ０７、また
は、ステップＳ０９〜ステップＳ１１）を、前記第１工
程および前記第２工程よりも前に施すことを特徴として
いる。
【００１９】上記のような一酸化炭素選択酸化除去方法
によれば、例えば被処理ガス（ガス）に対して第１およ
び第２工程の処理を繰り返し行う場合であっても、一連
の処理毎に対して、空気を導入すると共に被処理ガスの
温度を調整する工程を前処理として施すことによって、
各処理毎に独立して一酸化炭素選択酸化触媒層の温度調
整を行うことができ、活性温度範囲や、供給空気量の調
整によって被処理ガスの組成等を適切に設定することが
できる。
によれば、例えば被処理ガス（ガス）に対して第１およ
び第２工程の処理を繰り返し行う場合であっても、一連
の処理毎に対して、空気を導入すると共に被処理ガスの
温度を調整する工程を前処理として施すことによって、
各処理毎に独立して一酸化炭素選択酸化触媒層の温度調
整を行うことができ、活性温度範囲や、供給空気量の調
整によって被処理ガスの組成等を適切に設定することが
できる。
【００２０】さらに、請求項８に記載の本発明の一酸化
炭素選択酸化除去方法は、前記触媒金属を貴金属とした
ことを特徴としている。上記のような一酸化炭素選択酸
化除去方法によれば、触媒金属として、例えばＰｔ，Ｒ
ｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏｓ等の貴金属を適宜に選択し
て用いる、あるいは、これらの貴金属の適宜の組み合わ
せによる合金等を用いることで、一酸化炭素選択酸化触
媒層の活性温度範囲を適宜に調整することができる。
炭素選択酸化除去方法は、前記触媒金属を貴金属とした
ことを特徴としている。上記のような一酸化炭素選択酸
化除去方法によれば、触媒金属として、例えばＰｔ，Ｒ
ｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏｓ等の貴金属を適宜に選択し
て用いる、あるいは、これらの貴金属の適宜の組み合わ
せによる合金等を用いることで、一酸化炭素選択酸化触
媒層の活性温度範囲を適宜に調整することができる。
【００２１】
【発明の実施の形態】以下、本発明の第１の実施形態に
係る一酸化炭素選択酸化除去装置および一酸化炭素選択
酸化除去方法ついて添付図面を参照しながら説明する。
図３は本発明の第１の実施形態に係る一酸化炭素選択酸
化除去装置１０の構成図である。本実施の形態による一
酸化炭素選択酸化除去装置１０は、例えば、メタノール
等のアルコール系化合物やメタン、エタン、ガソリン等
の炭化水素系化合物と水とを混合して得た液体燃料か
ら、改質触媒により水素の含有率が高められた（水素リ
ッチな）改質ガスを生成して燃料電池（図示略）に供給
する際に、不可避的に発生して燃料電池のＰｔ触媒等を
被毒して発電効率を低下させる一酸化炭素を選択的に酸
化して除去するものであって、図３に示すように、改質
ガス（被処理ガス）の流通方向に沿って順に、熱交換部
１１と、空気供給部１２と、ガス混合部１３と、触媒反
応部１４とを備えて構成されている。
係る一酸化炭素選択酸化除去装置および一酸化炭素選択
酸化除去方法ついて添付図面を参照しながら説明する。
図３は本発明の第１の実施形態に係る一酸化炭素選択酸
化除去装置１０の構成図である。本実施の形態による一
酸化炭素選択酸化除去装置１０は、例えば、メタノール
等のアルコール系化合物やメタン、エタン、ガソリン等
の炭化水素系化合物と水とを混合して得た液体燃料か
ら、改質触媒により水素の含有率が高められた（水素リ
ッチな）改質ガスを生成して燃料電池（図示略）に供給
する際に、不可避的に発生して燃料電池のＰｔ触媒等を
被毒して発電効率を低下させる一酸化炭素を選択的に酸
化して除去するものであって、図３に示すように、改質
ガス（被処理ガス）の流通方向に沿って順に、熱交換部
１１と、空気供給部１２と、ガス混合部１３と、触媒反
応部１４とを備えて構成されている。
【００２２】熱交換部１１は、例えばハニカム層１１
ａ，１１ａによって両側から挟み込まれて構成されてお
り、外部から供給される冷却媒体（例えば、図３に示す
ＬＬＣ）によって、改質ガスの温度を所定の温度範囲に
設定する。空気供給部１２は、熱交換部１１から排出さ
れた改質ガスに対する酸化ガスとして、所定量の空気
（図３に示すＡＩＲ）を供給する。ガス混合部１３は、
例えば２層構造のパンチングプレート１３ａ，１３ａ等
を備えて構成されており、空気供給部１２にて酸化ガス
として供給された空気を改質ガス中に拡散させて混合す
る。
ａ，１１ａによって両側から挟み込まれて構成されてお
り、外部から供給される冷却媒体（例えば、図３に示す
ＬＬＣ）によって、改質ガスの温度を所定の温度範囲に
設定する。空気供給部１２は、熱交換部１１から排出さ
れた改質ガスに対する酸化ガスとして、所定量の空気
（図３に示すＡＩＲ）を供給する。ガス混合部１３は、
例えば２層構造のパンチングプレート１３ａ，１３ａ等
を備えて構成されており、空気供給部１２にて酸化ガス
として供給された空気を改質ガス中に拡散させて混合す
る。
【００２３】触媒反応部１４は、例えばアルミナを主成
分としたウォッシュコートが塗布されてなる担体に、例
えばＰｔ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏｓ等の貴金属を
含む触媒金属を担持し、ハニカム化して形成さた触媒層
１４ａを備えており、ガス混合部１３から排出された水
素リッチな改質ガスに含まれる水素に優先して、一酸化
炭素を選択的に酸化して二酸化炭素へと変換する。
分としたウォッシュコートが塗布されてなる担体に、例
えばＰｔ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏｓ等の貴金属を
含む触媒金属を担持し、ハニカム化して形成さた触媒層
１４ａを備えており、ガス混合部１３から排出された水
素リッチな改質ガスに含まれる水素に優先して、一酸化
炭素を選択的に酸化して二酸化炭素へと変換する。
【００２４】以下に、触媒反応部１４の触媒層１４ａに
おける触媒金属担持量（触媒金属量）の変化に応じた、
一酸化炭素の選択酸化除去性能の変化を示す一実施例に
ついて、添付図面を参照しながら説明する。図４は供給
される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、触媒金属量
に応じて示すグラフ図であり、図５は触媒温度と一酸化
炭素濃度との変化を、触媒金属量に応じて示すグラフ図
である。この実施例においては、一酸化炭素選択酸化除
去装置１０に供給される改質ガスの組成を、例えば下記
表１に示すように設定した。さらに、触媒層１４ａにお
ける出力を相対的に低出力である９ｋＷ、つまり改質ガ
スの線速度を０．１７ｍ／ｓとし、触媒層１４ａに導入
される改質ガスの温度が２２０℃になるように、一酸化
炭素選択酸化除去装置１０の前段に設けた改質装置（図
示略）および熱交換部１１を制御した。
おける触媒金属担持量（触媒金属量）の変化に応じた、
一酸化炭素の選択酸化除去性能の変化を示す一実施例に
ついて、添付図面を参照しながら説明する。図４は供給
される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、触媒金属量
に応じて示すグラフ図であり、図５は触媒温度と一酸化
炭素濃度との変化を、触媒金属量に応じて示すグラフ図
である。この実施例においては、一酸化炭素選択酸化除
去装置１０に供給される改質ガスの組成を、例えば下記
表１に示すように設定した。さらに、触媒層１４ａにお
ける出力を相対的に低出力である９ｋＷ、つまり改質ガ
スの線速度を０．１７ｍ／ｓとし、触媒層１４ａに導入
される改質ガスの温度が２２０℃になるように、一酸化
炭素選択酸化除去装置１０の前段に設けた改質装置（図
示略）および熱交換部１１を制御した。
【００２５】
【表１】
【００２６】ここで、下記表２に示すように、ウォッシ
ュコート量を５０ｇ／Ｌとした担体に担持する触媒金属
として、実施例１ではＰｔを２ｇ／Ｌ、Ｎｉを０．６ｇ
／Ｌとし、実施例２ではＰｔを１．５ｇ／Ｌ、Ｎｉを
０．４５ｇ／Ｌとし、実施例３ではＰｔを１ｇ／Ｌ、Ｎ
ｉを０．３ｇ／Ｌとし、実施例４ではＰｔを０．５ｇ／
Ｌ、Ｎｉを０．１５ｇ／Ｌとして各触媒層１４ａ，…，
１４ａを形成した。なお、各触媒層１４ａ，…，１４ａ
の長さは所定長さ（例えば、１５ｍｍ）に設定した。
ュコート量を５０ｇ／Ｌとした担体に担持する触媒金属
として、実施例１ではＰｔを２ｇ／Ｌ、Ｎｉを０．６ｇ
／Ｌとし、実施例２ではＰｔを１．５ｇ／Ｌ、Ｎｉを
０．４５ｇ／Ｌとし、実施例３ではＰｔを１ｇ／Ｌ、Ｎ
ｉを０．３ｇ／Ｌとし、実施例４ではＰｔを０．５ｇ／
Ｌ、Ｎｉを０．１５ｇ／Ｌとして各触媒層１４ａ，…，
１４ａを形成した。なお、各触媒層１４ａ，…，１４ａ
の長さは所定長さ（例えば、１５ｍｍ）に設定した。
【００２７】
【表２】
【００２８】図４および図５に示すように、一酸化炭素
選択酸化除去装置１０に供給される改質ガスに対して、
例えば混合される酸素の量（Ｏ2／ＣＯ）が約０．７５
となり、触媒温度が約３２０℃の場合に、最も多くの量
の一酸化炭素が除去されていることがわかる。ここで、
実施例１では、一酸化炭素濃度が２％から０．５３４％
に低減されており、除去率が７３．３％であるのに対し
て、実施例４では、一酸化炭素濃度が２％から０．３７
６５％に低減されており、除去率が８１．２％である。
すなわち、触媒層１４ａに含まれる触媒金属であるＰｔ
の量を、例えば２ｇ／Ｌから０．５ｇ／Ｌに低減するこ
とで、一酸化炭素の除去率を８％だけ向上させることが
でき、一酸化炭素の酸化反応熱が過剰に発生することを
防いで、温度暴走に起因して誘起される逆シフト反応を
抑制して、効率良く一酸化炭素を除去することができる
ことがわかる。
選択酸化除去装置１０に供給される改質ガスに対して、
例えば混合される酸素の量（Ｏ2／ＣＯ）が約０．７５
となり、触媒温度が約３２０℃の場合に、最も多くの量
の一酸化炭素が除去されていることがわかる。ここで、
実施例１では、一酸化炭素濃度が２％から０．５３４％
に低減されており、除去率が７３．３％であるのに対し
て、実施例４では、一酸化炭素濃度が２％から０．３７
６５％に低減されており、除去率が８１．２％である。
すなわち、触媒層１４ａに含まれる触媒金属であるＰｔ
の量を、例えば２ｇ／Ｌから０．５ｇ／Ｌに低減するこ
とで、一酸化炭素の除去率を８％だけ向上させることが
でき、一酸化炭素の酸化反応熱が過剰に発生することを
防いで、温度暴走に起因して誘起される逆シフト反応を
抑制して、効率良く一酸化炭素を除去することができる
ことがわかる。
【００２９】以下に、触媒反応部１４における改質ガス
の流れ方向での触媒層１４ａの長さの変化に応じた、一
酸化炭素の選択酸化除去性能の変化を示す一実施例につ
いて、添付図面を参照しながら説明する。図６は触媒層
１４ａの長さＬと一酸化炭素濃度との変化を示すグラフ
図であり、図７は触媒層１４ａの長さＬと触媒温度との
変化を示すグラフ図である。この実施例においては、一
酸化炭素選択酸化除去装置１０に供給される改質ガスの
組成を、例えば上記表１に示すように設定した。さら
に、触媒層１４ａにおける出力を相対的に低出力である
９ｋＷ、つまり改質ガスの線速度を０．１７ｍ／ｓと
し、触媒層１４ａに導入される改質ガスの温度が１１０
℃になるように、一酸化炭素選択酸化除去装置１０の前
段に設けた改質装置（図示略）および熱交換部１１を制
御した。
の流れ方向での触媒層１４ａの長さの変化に応じた、一
酸化炭素の選択酸化除去性能の変化を示す一実施例につ
いて、添付図面を参照しながら説明する。図６は触媒層
１４ａの長さＬと一酸化炭素濃度との変化を示すグラフ
図であり、図７は触媒層１４ａの長さＬと触媒温度との
変化を示すグラフ図である。この実施例においては、一
酸化炭素選択酸化除去装置１０に供給される改質ガスの
組成を、例えば上記表１に示すように設定した。さら
に、触媒層１４ａにおける出力を相対的に低出力である
９ｋＷ、つまり改質ガスの線速度を０．１７ｍ／ｓと
し、触媒層１４ａに導入される改質ガスの温度が１１０
℃になるように、一酸化炭素選択酸化除去装置１０の前
段に設けた改質装置（図示略）および熱交換部１１を制
御した。
【００３０】ここで、例えばウォッシュコート量を５０
ｇ／Ｌとした担体に担持する触媒金属として、Ｐｔを２
ｇ／Ｌ、Ｎｉを０．６ｇ／Ｌとして触媒層１４ａを形成
した。そして、実施例５では触媒層１４ａの長さＬを５
ｍｍとし、実施例６では触媒層１４ａの長さＬを１０ｍ
ｍとし、実施例７では触媒層１４ａの長さＬを１５ｍｍ
とし、実施例８では触媒層１４ａの長さＬを２０ｍｍと
し、実施例９では触媒層１４ａの長さＬを３０ｍｍとし
た。図６および図７に示すように、触媒層１４ａの長さ
Ｌが１０ｍｍを超えて長くされると、一酸化炭素濃度が
上昇して、触媒温度が低下することから、触媒層１４ａ
の上流側において酸化反応熱により温度が上昇して、触
媒層１４ａの下流側において吸熱反応である逆シフト反
応により一酸化炭素が生成されていると判断することが
できる。例えば触媒層１４ａの長さＬが３０ｍｍの場合
には、触媒層１４ａの長さＬが１０ｍｍの場合に比べ
て、一酸化炭素濃度が約０．１％程度上昇し、触媒温度
が約５０℃程度減少している。すなわち、一酸化炭素選
択酸化除去装置１０として、上述したような一段構造の
触媒層１４ａを備える場合においては、改質ガスに含ま
れる一酸化炭素を、例えば２％から０．４５％まで低減
することができることがわかる。
ｇ／Ｌとした担体に担持する触媒金属として、Ｐｔを２
ｇ／Ｌ、Ｎｉを０．６ｇ／Ｌとして触媒層１４ａを形成
した。そして、実施例５では触媒層１４ａの長さＬを５
ｍｍとし、実施例６では触媒層１４ａの長さＬを１０ｍ
ｍとし、実施例７では触媒層１４ａの長さＬを１５ｍｍ
とし、実施例８では触媒層１４ａの長さＬを２０ｍｍと
し、実施例９では触媒層１４ａの長さＬを３０ｍｍとし
た。図６および図７に示すように、触媒層１４ａの長さ
Ｌが１０ｍｍを超えて長くされると、一酸化炭素濃度が
上昇して、触媒温度が低下することから、触媒層１４ａ
の上流側において酸化反応熱により温度が上昇して、触
媒層１４ａの下流側において吸熱反応である逆シフト反
応により一酸化炭素が生成されていると判断することが
できる。例えば触媒層１４ａの長さＬが３０ｍｍの場合
には、触媒層１４ａの長さＬが１０ｍｍの場合に比べ
て、一酸化炭素濃度が約０．１％程度上昇し、触媒温度
が約５０℃程度減少している。すなわち、一酸化炭素選
択酸化除去装置１０として、上述したような一段構造の
触媒層１４ａを備える場合においては、改質ガスに含ま
れる一酸化炭素を、例えば２％から０．４５％まで低減
することができることがわかる。
【００３１】以下、本発明の第２の実施形態に係る一酸
化炭素選択酸化除去装置および一酸化炭素選択酸化除去
方法ついて添付図面を参照しながら説明する。図８は本
発明の第２の実施形態に係る一酸化炭素選択酸化除去装
置２０の構成図である。なお、上述した第１の実施形態
に係る一酸化炭素選択酸化除去装置１０と同一部分には
同じ符号を配して説明を簡略または省略する。本実施の
形態による一酸化炭素選択酸化除去装置２０は、複数、
例えば３段の第１および第２および第３選択酸化除去部
２１，２２，２３を、改質ガス（被処理ガス）の流れ方
向に順次、直列配置して構成されており、各選択酸化除
去部２１，２２，２３は、改質ガスの流通方向に対して
順に、熱交換部１１と、空気供給部１２と、ガス混合部
１３と、各第１および第２および第３触媒反応部３４，
４４，５４とを備えて構成されている。
化炭素選択酸化除去装置および一酸化炭素選択酸化除去
方法ついて添付図面を参照しながら説明する。図８は本
発明の第２の実施形態に係る一酸化炭素選択酸化除去装
置２０の構成図である。なお、上述した第１の実施形態
に係る一酸化炭素選択酸化除去装置１０と同一部分には
同じ符号を配して説明を簡略または省略する。本実施の
形態による一酸化炭素選択酸化除去装置２０は、複数、
例えば３段の第１および第２および第３選択酸化除去部
２１，２２，２３を、改質ガス（被処理ガス）の流れ方
向に順次、直列配置して構成されており、各選択酸化除
去部２１，２２，２３は、改質ガスの流通方向に対して
順に、熱交換部１１と、空気供給部１２と、ガス混合部
１３と、各第１および第２および第３触媒反応部３４，
４４，５４とを備えて構成されている。
【００３２】各触媒反応部３４，４４，５４は、例えば
アルミナを主成分としたウォッシュコートが塗布されて
なる担体に、例えばＰｔ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏ
ｓ等の貴金属を含む触媒金属を担持し、ハニカム化して
形成さた各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａを備えてお
り、水素リッチな改質ガスに含まれる水素に優先して一
酸化炭素を選択的に酸化して二酸化炭素へと変換する。
ここで、各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａは、単位体積
当たりの触媒金属担持量が同一とされ、改質ガスの流れ
方向の上流側に位置するものほど触媒層の長さが短くな
るように設定されており、第１触媒層３４ａの長さＬ１
と、第２触媒層３４ａの長さＬ２と、第３触媒層４４ａ
の長さＬ３とに対して、Ｌ１＜Ｌ２＜Ｌ３が成り立つよ
うにされている。
アルミナを主成分としたウォッシュコートが塗布されて
なる担体に、例えばＰｔ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏ
ｓ等の貴金属を含む触媒金属を担持し、ハニカム化して
形成さた各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａを備えてお
り、水素リッチな改質ガスに含まれる水素に優先して一
酸化炭素を選択的に酸化して二酸化炭素へと変換する。
ここで、各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａは、単位体積
当たりの触媒金属担持量が同一とされ、改質ガスの流れ
方向の上流側に位置するものほど触媒層の長さが短くな
るように設定されており、第１触媒層３４ａの長さＬ１
と、第２触媒層３４ａの長さＬ２と、第３触媒層４４ａ
の長さＬ３とに対して、Ｌ１＜Ｌ２＜Ｌ３が成り立つよ
うにされている。
【００３３】本実施の形態による一酸化炭素選択酸化除
去装置２０は上記構成を備えており、次に、この一酸化
炭素選択酸化除去装置２０を用いて改質ガスに含まれる
一酸化炭素を除去する方法について添付図面を参照しな
がら説明する。図９は一酸化炭素選択酸化除去装置２０
の動作を示すフローチャートである。
去装置２０は上記構成を備えており、次に、この一酸化
炭素選択酸化除去装置２０を用いて改質ガスに含まれる
一酸化炭素を除去する方法について添付図面を参照しな
がら説明する。図９は一酸化炭素選択酸化除去装置２０
の動作を示すフローチャートである。
【００３４】先ず、一酸化炭素選択酸化除去装置２０の
前段に設けた改質装置（図示略）から排出される水素リ
ッチな改質ガスを、第１選択酸化除去部２１の熱交換部
１１に流通させて、後述する第１触媒層３４ａにおける
触媒温度が所定温度範囲の値となるように設定する（ス
テップＳ０１）。そして、熱交換部１１から排出された
改質ガスを空気供給部１２に流通させ、この改質ガス中
に所定量の空気を酸化ガスとして供給する（ステップＳ
０２）。次に、ガス混合部１３において、空気供給部１
２を流通させられた改質ガス中に、空気供給部１２にて
供給された空気を拡散して混合する（ステップＳ０
３）。そして、ガス混合部１３にて空気が混合された改
質ガスを、触媒層の長さが相対的に短くされた第１触媒
層３４ａを有する第１触媒反応部３４に流通させる（ス
テップＳ０４）。
前段に設けた改質装置（図示略）から排出される水素リ
ッチな改質ガスを、第１選択酸化除去部２１の熱交換部
１１に流通させて、後述する第１触媒層３４ａにおける
触媒温度が所定温度範囲の値となるように設定する（ス
テップＳ０１）。そして、熱交換部１１から排出された
改質ガスを空気供給部１２に流通させ、この改質ガス中
に所定量の空気を酸化ガスとして供給する（ステップＳ
０２）。次に、ガス混合部１３において、空気供給部１
２を流通させられた改質ガス中に、空気供給部１２にて
供給された空気を拡散して混合する（ステップＳ０
３）。そして、ガス混合部１３にて空気が混合された改
質ガスを、触媒層の長さが相対的に短くされた第１触媒
層３４ａを有する第１触媒反応部３４に流通させる（ス
テップＳ０４）。
【００３５】次に、第１選択酸化除去部２１の第１触媒
反応部３４から排出された改質ガスを、第２選択酸化除
去部２２の熱交換部１１に流通させて、後述する第２触
媒層４４ａにおける触媒温度が所定温度範囲の値となる
ように設定する（ステップＳ０５）。そして、熱交換部
１１から排出された改質ガスを空気供給部１２に流通さ
せ、この改質ガス中に所定量の空気を酸化ガスとして供
給する（ステップＳ０６）。次に、ガス混合部１３にお
いて、空気供給部１２を流通させられた改質ガス中に、
空気供給部１２にて供給された空気を拡散して混合する
（ステップＳ０７）。そして、ガス混合部１３にて空気
が混合された改質ガスを、触媒層の長さが第１触媒層３
４ａよりも長くされた第２触媒層４４ａを有する第２触
媒反応部４４に流通させる（ステップＳ０８）。
反応部３４から排出された改質ガスを、第２選択酸化除
去部２２の熱交換部１１に流通させて、後述する第２触
媒層４４ａにおける触媒温度が所定温度範囲の値となる
ように設定する（ステップＳ０５）。そして、熱交換部
１１から排出された改質ガスを空気供給部１２に流通さ
せ、この改質ガス中に所定量の空気を酸化ガスとして供
給する（ステップＳ０６）。次に、ガス混合部１３にお
いて、空気供給部１２を流通させられた改質ガス中に、
空気供給部１２にて供給された空気を拡散して混合する
（ステップＳ０７）。そして、ガス混合部１３にて空気
が混合された改質ガスを、触媒層の長さが第１触媒層３
４ａよりも長くされた第２触媒層４４ａを有する第２触
媒反応部４４に流通させる（ステップＳ０８）。
【００３６】次に、第２選択酸化除去部２２の第２触媒
反応部４４から排出された改質ガスを、第３選択酸化除
去部２３の熱交換部１１に流通させて、後述する第３触
媒層５４ａにおける触媒温度が所定温度範囲の値となる
ように設定する（ステップＳ０９）。そして、熱交換部
１１から排出された改質ガスを空気供給部１２に流通さ
せ、この改質ガス中に所定量の空気を酸化ガスとして供
給する（ステップＳ１０）。次に、ガス混合部１３にお
いて、空気供給部１２を流通させられた改質ガス中に、
空気供給部１２にて供給された空気を拡散して混合する
（ステップＳ１１）。そして、ガス混合部１３にて空気
が混合された改質ガスを、触媒層の長さが第２触媒層４
４ａよりも長くされたされた第３触媒層５４ａを有する
第３触媒反応部５４に流通させる（ステップＳ１２）。
そして、第３選択酸化除去部２３から排出された改質ガ
スを、例えば燃料電池（図示略）のアノードへ供給し
て、一連の処理を終了する。
反応部４４から排出された改質ガスを、第３選択酸化除
去部２３の熱交換部１１に流通させて、後述する第３触
媒層５４ａにおける触媒温度が所定温度範囲の値となる
ように設定する（ステップＳ０９）。そして、熱交換部
１１から排出された改質ガスを空気供給部１２に流通さ
せ、この改質ガス中に所定量の空気を酸化ガスとして供
給する（ステップＳ１０）。次に、ガス混合部１３にお
いて、空気供給部１２を流通させられた改質ガス中に、
空気供給部１２にて供給された空気を拡散して混合する
（ステップＳ１１）。そして、ガス混合部１３にて空気
が混合された改質ガスを、触媒層の長さが第２触媒層４
４ａよりも長くされたされた第３触媒層５４ａを有する
第３触媒反応部５４に流通させる（ステップＳ１２）。
そして、第３選択酸化除去部２３から排出された改質ガ
スを、例えば燃料電池（図示略）のアノードへ供給し
て、一連の処理を終了する。
【００３７】以下に、本実施の形態に係る一酸化炭素選
択酸化除去装置２０により改質ガス中に含まれる一酸化
炭素を選択酸化除去する実施例について、添付図面を参
照しながら説明する。図１０，図１２，図１４は、相対
的に高出力時における各選択酸化除去部２１，２２，２
３に供給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改
質ガスの温度に応じて示すグラフ図であり、図１１，図
１３，図１５は、相対的に高出力時における各選択酸化
除去部２１，２２，２３での触媒温度と一酸化炭素濃度
との変化を、改質ガスの温度に応じて示すグラフ図であ
り、図１６，図１８，図２０は、相対的に低出力時にお
ける各選択酸化除去部２１，２２，２３に供給される空
気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度に応
じて示すグラフ図であり、図１７，図１９，図２１は、
相対的に低出力時における各選択酸化除去部２１，２
２，２３での触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改
質ガスの温度に応じて示すグラフ図である。
択酸化除去装置２０により改質ガス中に含まれる一酸化
炭素を選択酸化除去する実施例について、添付図面を参
照しながら説明する。図１０，図１２，図１４は、相対
的に高出力時における各選択酸化除去部２１，２２，２
３に供給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改
質ガスの温度に応じて示すグラフ図であり、図１１，図
１３，図１５は、相対的に高出力時における各選択酸化
除去部２１，２２，２３での触媒温度と一酸化炭素濃度
との変化を、改質ガスの温度に応じて示すグラフ図であ
り、図１６，図１８，図２０は、相対的に低出力時にお
ける各選択酸化除去部２１，２２，２３に供給される空
気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度に応
じて示すグラフ図であり、図１７，図１９，図２１は、
相対的に低出力時における各選択酸化除去部２１，２
２，２３での触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改
質ガスの温度に応じて示すグラフ図である。
【００３８】ここで、一酸化炭素選択酸化除去装置２０
の第１選択酸化除去部２１の第１触媒層３４ａ（１段
目）に供給される改質ガスの組成、および、第２選択酸
化除去部２２の第２触媒層４４ａ（２段目）に供給され
る改質ガスの組成、および、第３選択酸化除去部２３の
第３触媒層５４ａ（３段目）に供給される改質ガスの組
成を、例えば下記表３に示すように設定した。そして、
例えばウォッシュコート量を５０ｇ／Ｌとした担体に担
持する触媒金属として、Ｐｔを２ｇ／Ｌ、Ｎｉを０．６
ｇ／Ｌとして各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａを形成し
た。ここで、第１触媒層３４ａの長さＬ１を１５ｍｍと
し、第２触媒層４４ａの長さＬ２を２０ｍｍとし、第３
触媒層５４ａの長さＬ３を３０ｍｍとした。
の第１選択酸化除去部２１の第１触媒層３４ａ（１段
目）に供給される改質ガスの組成、および、第２選択酸
化除去部２２の第２触媒層４４ａ（２段目）に供給され
る改質ガスの組成、および、第３選択酸化除去部２３の
第３触媒層５４ａ（３段目）に供給される改質ガスの組
成を、例えば下記表３に示すように設定した。そして、
例えばウォッシュコート量を５０ｇ／Ｌとした担体に担
持する触媒金属として、Ｐｔを２ｇ／Ｌ、Ｎｉを０．６
ｇ／Ｌとして各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａを形成し
た。ここで、第１触媒層３４ａの長さＬ１を１５ｍｍと
し、第２触媒層４４ａの長さＬ２を２０ｍｍとし、第３
触媒層５４ａの長さＬ３を３０ｍｍとした。
【００３９】
【表３】
【００４０】そして、実施例１０では、各触媒層３４
ａ，４４ａ，５４ａにおける出力を相対的に高出力であ
る４５ｋＷつまり改質ガスの線速度を０．８３ｍ／ｓと
した。また、実施例１１では、各触媒層３４ａ，４４
ａ，５４ａにおける出力を相対的に低出力である９ｋ
Ｗ、つまり改質ガスの線速度を０．１７ｍ／ｓとした。
さらに、実施例１０および実施例１１において、各触媒
層３４ａ，４４ａ，５４ａに導入される改質ガスの温度
が１８０〜２２０℃になるように、一酸化炭素選択酸化
除去装置２０の前段に設けた改質装置（図示略）および
各選択酸化除去部２１，２２，２３の熱交換部１１，１
１，１１を制御した。また、各選択酸化除去部２１，２
２，２３の空気供給部１２，１２，１２にて供給される
空気の量は、改質ガスに混合される酸素の量（Ｏ2／Ｃ
Ｏ）が０．５〜１．５の範囲の値になるように調整し
た。
ａ，４４ａ，５４ａにおける出力を相対的に高出力であ
る４５ｋＷつまり改質ガスの線速度を０．８３ｍ／ｓと
した。また、実施例１１では、各触媒層３４ａ，４４
ａ，５４ａにおける出力を相対的に低出力である９ｋ
Ｗ、つまり改質ガスの線速度を０．１７ｍ／ｓとした。
さらに、実施例１０および実施例１１において、各触媒
層３４ａ，４４ａ，５４ａに導入される改質ガスの温度
が１８０〜２２０℃になるように、一酸化炭素選択酸化
除去装置２０の前段に設けた改質装置（図示略）および
各選択酸化除去部２１，２２，２３の熱交換部１１，１
１，１１を制御した。また、各選択酸化除去部２１，２
２，２３の空気供給部１２，１２，１２にて供給される
空気の量は、改質ガスに混合される酸素の量（Ｏ2／Ｃ
Ｏ）が０．５〜１．５の範囲の値になるように調整し
た。
【００４１】先ず、相対的に高出力の４５ｋＷつまり改
質ガスの線速度を０．８３ｍ／ｓとした実施例１０で
は、図１０〜図１５に示すように、各触媒層３４ａ，４
４ａ，５４ａに導入される改質ガスの温度が１８０℃、
２００℃、２２０℃の何れであっても、第１触媒層３４
ａの触媒温度が３００〜４５０℃、かつ、第２触媒層４
４ａの触媒温度が２５０〜４００℃、かつ、第３触媒層
５４ａの触媒温度が２００〜３００℃となるように、各
空気供給部１２，１２，１２にて酸化ガスとして供給す
る空気の量を調整することで、各触媒層３４ａ，４４
ａ，５４ａにおける一酸化炭素の選択酸化除去率を５０
％以上に設定して分配することができ、一酸化炭素選択
酸化除去装置２０を流通する改質ガス中の一酸化炭素濃
度を１．５％から０．０５％以下まで低減することがで
きることが分かる。
質ガスの線速度を０．８３ｍ／ｓとした実施例１０で
は、図１０〜図１５に示すように、各触媒層３４ａ，４
４ａ，５４ａに導入される改質ガスの温度が１８０℃、
２００℃、２２０℃の何れであっても、第１触媒層３４
ａの触媒温度が３００〜４５０℃、かつ、第２触媒層４
４ａの触媒温度が２５０〜４００℃、かつ、第３触媒層
５４ａの触媒温度が２００〜３００℃となるように、各
空気供給部１２，１２，１２にて酸化ガスとして供給す
る空気の量を調整することで、各触媒層３４ａ，４４
ａ，５４ａにおける一酸化炭素の選択酸化除去率を５０
％以上に設定して分配することができ、一酸化炭素選択
酸化除去装置２０を流通する改質ガス中の一酸化炭素濃
度を１．５％から０．０５％以下まで低減することがで
きることが分かる。
【００４２】同様に、相対的に低出力の９ｋＷつまり改
質ガスの線速度を０．１７ｍ／ｓとした実施例１１で
は、図１６〜図２１に示すように、各触媒層３４ａ，４
４ａ，５４ａに導入される改質ガスの温度が１８０℃、
２００℃、２２０℃の何れであっても、第１触媒層３４
ａの触媒温度が２００〜３６０℃、かつ、第２触媒層４
４ａの触媒温度が２００〜３５０℃、かつ、第３触媒層
５４ａの触媒温度が２００〜２８０℃となるように、各
空気供給部１２，１２，１２にて酸化ガスとして供給す
る空気の量を調整することで、各触媒層３４ａ，４４
ａ，５４ａにおける一酸化炭素の選択酸化除去率を５０
％以上に設定して分配することができ、一酸化炭素選択
酸化除去装置２０を流通する改質ガス中の一酸化炭素濃
度を１．５％から０．０５％以下まで低減することがで
きることが分かる。
質ガスの線速度を０．１７ｍ／ｓとした実施例１１で
は、図１６〜図２１に示すように、各触媒層３４ａ，４
４ａ，５４ａに導入される改質ガスの温度が１８０℃、
２００℃、２２０℃の何れであっても、第１触媒層３４
ａの触媒温度が２００〜３６０℃、かつ、第２触媒層４
４ａの触媒温度が２００〜３５０℃、かつ、第３触媒層
５４ａの触媒温度が２００〜２８０℃となるように、各
空気供給部１２，１２，１２にて酸化ガスとして供給す
る空気の量を調整することで、各触媒層３４ａ，４４
ａ，５４ａにおける一酸化炭素の選択酸化除去率を５０
％以上に設定して分配することができ、一酸化炭素選択
酸化除去装置２０を流通する改質ガス中の一酸化炭素濃
度を１．５％から０．０５％以下まで低減することがで
きることが分かる。
【００４３】上述したように、本実施の形態による一酸
化炭素選択酸化除去装置２０および一酸化炭素選択酸化
除去方法によれば、改質ガスの流れ方向の上流側から下
流側に向かい順次配置される第１触媒層３４ａ，第２触
媒層４４ａ，第３触媒層５４ａの各触媒長さＬ１，Ｌ
２，Ｌ３に対して、Ｌ１＜Ｌ２＜Ｌ３とすることで、例
えば改質ガスの量が多い場合、あるいは、改質ガスに含
まれる一酸化炭素濃度が高い場合であっても、選択酸化
反応における酸化反応熱が過剰に増大することを防止し
て、温度暴走に起因して逆シフト反応が誘起されること
を抑制することができる。しかも、下流側に向かうほど
改質ガスの温度は低下して、酸化反応熱の発生も低下す
ることから、上流側から離間するに連れて改質ガスの流
れ方向における触媒長さを長くしておくことで、下流側
においても効率良く一酸化炭素の濃度を低減することが
できる。
化炭素選択酸化除去装置２０および一酸化炭素選択酸化
除去方法によれば、改質ガスの流れ方向の上流側から下
流側に向かい順次配置される第１触媒層３４ａ，第２触
媒層４４ａ，第３触媒層５４ａの各触媒長さＬ１，Ｌ
２，Ｌ３に対して、Ｌ１＜Ｌ２＜Ｌ３とすることで、例
えば改質ガスの量が多い場合、あるいは、改質ガスに含
まれる一酸化炭素濃度が高い場合であっても、選択酸化
反応における酸化反応熱が過剰に増大することを防止し
て、温度暴走に起因して逆シフト反応が誘起されること
を抑制することができる。しかも、下流側に向かうほど
改質ガスの温度は低下して、酸化反応熱の発生も低下す
ることから、上流側から離間するに連れて改質ガスの流
れ方向における触媒長さを長くしておくことで、下流側
においても効率良く一酸化炭素の濃度を低減することが
できる。
【００４４】さらに、各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａ
毎の上流側に、熱交換部１１と、空気供給部１２と、ガ
ス混合部１３とを備えたことにより、例えば各触媒層３
４ａ，４４ａ，５４ａに導入される改質ガスの温度を互
いに独立に調整することができる。さらに、各選択酸化
除去部２１，２２，２３の空気供給部１２，１２，１２
およびガス混合部１３，１３，１３にて改質ガス中に混
合する空気の量を調整することで、各触媒層３４ａ，４
４ａ，５４ａの触媒温度を互いに独立に所定の値に設定
して、適切な条件下で各選択酸化除去部２１，２２，２
３を作動させることができる。
毎の上流側に、熱交換部１１と、空気供給部１２と、ガ
ス混合部１３とを備えたことにより、例えば各触媒層３
４ａ，４４ａ，５４ａに導入される改質ガスの温度を互
いに独立に調整することができる。さらに、各選択酸化
除去部２１，２２，２３の空気供給部１２，１２，１２
およびガス混合部１３，１３，１３にて改質ガス中に混
合する空気の量を調整することで、各触媒層３４ａ，４
４ａ，５４ａの触媒温度を互いに独立に所定の値に設定
して、適切な条件下で各選択酸化除去部２１，２２，２
３を作動させることができる。
【００４５】なお、上述した第２の実施形態において
は、各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａに対して、単位体
積当たりの触媒金属担持量を同一とし、改質ガスの流れ
方向の上流側に位置するものほど触媒層の長さが短くな
るように設定したが、これに限定されず、例えば、第１
触媒層３４ａの長さＬ１と、第２触媒層３４ａの長さＬ
２と、第３触媒層４４ａの長さＬ３とを同一（Ｌ１＝Ｌ
２＝Ｌ３）として、改質ガスの流れ方向の上流側に位置
するものほど単位体積当たりの触媒金属担持量が少なく
なるように、つまり各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａに
対する単位体積当たりの触媒金属担持量ρ１，ρ２，ρ
３を、ρ１＜ρ２＜ρ３に設定しても良い。
は、各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａに対して、単位体
積当たりの触媒金属担持量を同一とし、改質ガスの流れ
方向の上流側に位置するものほど触媒層の長さが短くな
るように設定したが、これに限定されず、例えば、第１
触媒層３４ａの長さＬ１と、第２触媒層３４ａの長さＬ
２と、第３触媒層４４ａの長さＬ３とを同一（Ｌ１＝Ｌ
２＝Ｌ３）として、改質ガスの流れ方向の上流側に位置
するものほど単位体積当たりの触媒金属担持量が少なく
なるように、つまり各触媒層３４ａ，４４ａ，５４ａに
対する単位体積当たりの触媒金属担持量ρ１，ρ２，ρ
３を、ρ１＜ρ２＜ρ３に設定しても良い。
【００４６】この場合、上記ステップＳ０４において
は、ガス混合部１３にて空気が混合された改質ガスを、
触媒金属担持量ρ１が相対的に少なくされた第１触媒層
３４ａを有する第１触媒反応部３４に流通させ、上記ス
テップＳ０８においては、改質ガスを、第１触媒層３４
ａよりも触媒金属担持量ρ２が多くされた第２触媒層４
４ａを有する第２触媒反応部４４に流通させ、上記ステ
ップＳ１２においては、改質ガスを、第２触媒層４４ａ
よりも触媒金属担持量ρ３が多くされた第３触媒層５４
ａを有する第３触媒反応部５４に流通させる。
は、ガス混合部１３にて空気が混合された改質ガスを、
触媒金属担持量ρ１が相対的に少なくされた第１触媒層
３４ａを有する第１触媒反応部３４に流通させ、上記ス
テップＳ０８においては、改質ガスを、第１触媒層３４
ａよりも触媒金属担持量ρ２が多くされた第２触媒層４
４ａを有する第２触媒反応部４４に流通させ、上記ステ
ップＳ１２においては、改質ガスを、第２触媒層４４ａ
よりも触媒金属担持量ρ３が多くされた第３触媒層５４
ａを有する第３触媒反応部５４に流通させる。
【００４７】また、上述した第２の実施形態において
は、複数、例えば３段の第１および第２および第３選択
酸化除去部２１，２２，２３を改質ガスの流れ方向に、
順次連続して直列に配置したが、これに限定されず、例
えば第１選択酸化除去部２１と第２選択酸化除去部２２
との間や、第２選択酸化除去部２２と第３選択酸化除去
部２３との間に、適宜の反応器等が挿入されて一酸化炭
素選択酸化除去装置２０が構成されても良い。さらに、
直列に配置された各選択酸化除去部２１，２２，２３の
内部に、例えば並列配置された複数の触媒層からなる適
宜の選択酸化除去部が設けられていても良い。要する
に、各選択酸化除去部の内部に部分的に触媒層が並列配
置された部分が存在したとしても、触媒活性が所定レベ
ルを超える温度範囲つまり活性温度範囲が異なる複数の
選択酸化除去部が、直列に配置されていれば良い。
は、複数、例えば３段の第１および第２および第３選択
酸化除去部２１，２２，２３を改質ガスの流れ方向に、
順次連続して直列に配置したが、これに限定されず、例
えば第１選択酸化除去部２１と第２選択酸化除去部２２
との間や、第２選択酸化除去部２２と第３選択酸化除去
部２３との間に、適宜の反応器等が挿入されて一酸化炭
素選択酸化除去装置２０が構成されても良い。さらに、
直列に配置された各選択酸化除去部２１，２２，２３の
内部に、例えば並列配置された複数の触媒層からなる適
宜の選択酸化除去部が設けられていても良い。要する
に、各選択酸化除去部の内部に部分的に触媒層が並列配
置された部分が存在したとしても、触媒活性が所定レベ
ルを超える温度範囲つまり活性温度範囲が異なる複数の
選択酸化除去部が、直列に配置されていれば良い。
【００４８】なお、上述した第１および第２の実施形態
においては、触媒金属としてＰｔを担持したが、これに
限定されず、その他の貴金属、例えばロジウム（Ｒ
ｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、イリジウム（Ｉｒ）、ルテ
ニウム（Ｒｕ）、オスミウム（Ｏｓ）等や、これらの貴
金属の適宜の組み合わせによる合金等を担持しても良
い。
においては、触媒金属としてＰｔを担持したが、これに
限定されず、その他の貴金属、例えばロジウム（Ｒ
ｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、イリジウム（Ｉｒ）、ルテ
ニウム（Ｒｕ）、オスミウム（Ｏｓ）等や、これらの貴
金属の適宜の組み合わせによる合金等を担持しても良
い。
【００４９】
【発明の効果】以上説明したように、請求項１に記載の
本発明の一酸化炭素選択酸化除去装置によれば、被処理
ガスの流れ方向の上流側に位置する一酸化炭素選択酸化
触媒層ほど含有する触媒金属量を低減することで、温度
暴走に起因して誘起される逆シフト反応を抑制すること
ができる。さらに、下流側に向かうほどガスの温度は低
下して、酸化反応熱の発生も低下することから、上流側
から離間するに連れて触媒金属量を増大しておくこと
で、下流側においても効率良く一酸化炭素の濃度を低減
することができる。さらに、請求項２に記載の本発明の
一酸化炭素選択酸化除去装置によれば、被処理ガスの流
れ方向の上流側に位置する一酸化炭素選択酸化触媒層ほ
どガスの流れ方向における触媒長さを短くすることで、
温度暴走に起因して誘起される逆シフト反応を抑制する
ことができる。さらに、下流側に向かうほどガスの温度
は低下して、酸化反応熱の発生も低下することから、上
流側から離間するに連れてガスの流れ方向における触媒
長さを長くしておくことで、下流側においても効率良く
一酸化炭素の濃度を低減することができる。
本発明の一酸化炭素選択酸化除去装置によれば、被処理
ガスの流れ方向の上流側に位置する一酸化炭素選択酸化
触媒層ほど含有する触媒金属量を低減することで、温度
暴走に起因して誘起される逆シフト反応を抑制すること
ができる。さらに、下流側に向かうほどガスの温度は低
下して、酸化反応熱の発生も低下することから、上流側
から離間するに連れて触媒金属量を増大しておくこと
で、下流側においても効率良く一酸化炭素の濃度を低減
することができる。さらに、請求項２に記載の本発明の
一酸化炭素選択酸化除去装置によれば、被処理ガスの流
れ方向の上流側に位置する一酸化炭素選択酸化触媒層ほ
どガスの流れ方向における触媒長さを短くすることで、
温度暴走に起因して誘起される逆シフト反応を抑制する
ことができる。さらに、下流側に向かうほどガスの温度
は低下して、酸化反応熱の発生も低下することから、上
流側から離間するに連れてガスの流れ方向における触媒
長さを長くしておくことで、下流側においても効率良く
一酸化炭素の濃度を低減することができる。
【００５０】さらに、請求項３に記載の本発明の一酸化
炭素選択酸化除去装置によれば、多段構造をなす各段の
一酸化炭素選択酸化触媒層毎の上流側に空気導入部およ
びガス温度調整部を設けたことにより、各段毎に独立し
て一酸化炭素選択酸化触媒層の温度調整を行うことがで
き、触媒の活性温度範囲や、供給空気量の調整による被
処理ガスの組成等を適切に設定することができる。さら
に、請求項４に記載の本発明の一酸化炭素選択酸化除去
装置によれば、触媒金属として、例えばＰｔ，Ｒｈ，Ｐ
ｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏｓ等の貴金属を適宜に選択して用い
ることで、一酸化炭素選択酸化触媒層の触媒の活性温度
範囲を適宜に調整することができる。
炭素選択酸化除去装置によれば、多段構造をなす各段の
一酸化炭素選択酸化触媒層毎の上流側に空気導入部およ
びガス温度調整部を設けたことにより、各段毎に独立し
て一酸化炭素選択酸化触媒層の温度調整を行うことがで
き、触媒の活性温度範囲や、供給空気量の調整による被
処理ガスの組成等を適切に設定することができる。さら
に、請求項４に記載の本発明の一酸化炭素選択酸化除去
装置によれば、触媒金属として、例えばＰｔ，Ｒｈ，Ｐ
ｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏｓ等の貴金属を適宜に選択して用い
ることで、一酸化炭素選択酸化触媒層の触媒の活性温度
範囲を適宜に調整することができる。
【００５１】また、請求項５に記載の本発明の一酸化炭
素選択酸化除去方法によれば、先ず、第１工程によっ
て、相対的に触媒金属量が少なくされた一酸化炭素選択
酸化触媒層に被処理ガスを導入することで、温度暴走に
起因して誘起される逆シフト反応を抑制することができ
る。次に、第２工程では、被処理ガスの温度は低下し
て、酸化反応熱の発生も低下することから、相対的に触
媒金属量が多くされた一酸化炭素選択酸化触媒層に被処
理ガスを導入することで、効率良く一酸化炭素の濃度を
低減することができる。さらに、請求項６に記載の本発
明の一酸化炭素選択酸化除去方法によれば、先ず、第１
工程によって、ガスの流れ方向における触媒長さが相対
的に短くされた一酸化炭素選択酸化触媒層に被処理ガス
を導入することで、温度暴走に起因して誘起される逆シ
フト反応を抑制することができる。次に、第２工程で
は、被処理ガスの温度は低下して、酸化反応熱の発生も
低下することから、ガスの流れ方向における触媒長さが
相対的に長くされた一酸化炭素選択酸化触媒層に被処理
ガスを導入することで、効率良く一酸化炭素の濃度を低
減することができる。
素選択酸化除去方法によれば、先ず、第１工程によっ
て、相対的に触媒金属量が少なくされた一酸化炭素選択
酸化触媒層に被処理ガスを導入することで、温度暴走に
起因して誘起される逆シフト反応を抑制することができ
る。次に、第２工程では、被処理ガスの温度は低下し
て、酸化反応熱の発生も低下することから、相対的に触
媒金属量が多くされた一酸化炭素選択酸化触媒層に被処
理ガスを導入することで、効率良く一酸化炭素の濃度を
低減することができる。さらに、請求項６に記載の本発
明の一酸化炭素選択酸化除去方法によれば、先ず、第１
工程によって、ガスの流れ方向における触媒長さが相対
的に短くされた一酸化炭素選択酸化触媒層に被処理ガス
を導入することで、温度暴走に起因して誘起される逆シ
フト反応を抑制することができる。次に、第２工程で
は、被処理ガスの温度は低下して、酸化反応熱の発生も
低下することから、ガスの流れ方向における触媒長さが
相対的に長くされた一酸化炭素選択酸化触媒層に被処理
ガスを導入することで、効率良く一酸化炭素の濃度を低
減することができる。
【００５２】さらに、請求項７に記載の本発明の一酸化
炭素選択酸化除去方法によれば、例えば被処理ガスに対
して第１および第２工程の処理を繰り返し行う場合であ
っても、一連の各処理毎に対して、空気を導入すると共
に被処理ガスの温度を調整する工程を前処理として施す
ことによって、各処理毎に独立して一酸化炭素選択酸化
触媒層の温度調整を行うことができ、触媒の活性温度範
囲や、供給空気量の調整による被処理ガスの組成等を適
切に設定することができる。さらに、請求項８に記載の
本発明の一酸化炭素選択酸化除去方法によれば、触媒金
属として、例えばＰｔ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏｓ
等の貴金属を適宜に選択して用いることで、一酸化炭素
選択酸化触媒層の触媒の活性温度範囲を適宜に調整する
ことができる。
炭素選択酸化除去方法によれば、例えば被処理ガスに対
して第１および第２工程の処理を繰り返し行う場合であ
っても、一連の各処理毎に対して、空気を導入すると共
に被処理ガスの温度を調整する工程を前処理として施す
ことによって、各処理毎に独立して一酸化炭素選択酸化
触媒層の温度調整を行うことができ、触媒の活性温度範
囲や、供給空気量の調整による被処理ガスの組成等を適
切に設定することができる。さらに、請求項８に記載の
本発明の一酸化炭素選択酸化除去方法によれば、触媒金
属として、例えばＰｔ，Ｒｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｏｓ
等の貴金属を適宜に選択して用いることで、一酸化炭素
選択酸化触媒層の触媒の活性温度範囲を適宜に調整する
ことができる。
【図１】 触媒長さＬに応じた逆シフト反応により生成
される一酸化炭素濃度（％）の変化を示すグラフ図であ
る。
される一酸化炭素濃度（％）の変化を示すグラフ図であ
る。
【図２】 被処理ガスの線速つまり一酸化炭素選択酸化
除去装置の出力に応じた逆シフト反応により生成される
一酸化炭素濃度（％）の変化を示すグラフ図である。
除去装置の出力に応じた逆シフト反応により生成される
一酸化炭素濃度（％）の変化を示すグラフ図である。
【図３】 本発明の第１の実施形態に係る一酸化炭素選
択酸化除去装置の側断面図である。
択酸化除去装置の側断面図である。
【図４】 供給される空気量と一酸化炭素濃度との変化
を、触媒金属量に応じて示すグラフ図である。
を、触媒金属量に応じて示すグラフ図である。
【図５】 触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、触媒
金属量に応じて示すグラフ図である。
金属量に応じて示すグラフ図である。
【図６】 触媒層の長さＬと一酸化炭素濃度との変化を
示すグラフ図である。
示すグラフ図である。
【図７】 触媒層の長さＬと触媒温度との変化を示すグ
ラフ図である。
ラフ図である。
【図８】 本発明の第２の実施形態に係る一酸化炭素選
択酸化除去装置の側断面図である。
択酸化除去装置の側断面図である。
【図９】 図８に示す一酸化炭素選択酸化除去装置の動
作を示すフローチャートである。
作を示すフローチャートである。
【図１０】 高出力時における第１選択酸化除去部に供
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
【図１１】 高出力時における第１選択酸化除去部での
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
【図１２】 高出力時における第２選択酸化除去部に供
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
【図１３】 高出力時における第２選択酸化除去部での
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
【図１４】 高出力時における第３選択酸化除去部に供
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
【図１５】 高出力時における第３選択酸化除去部での
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
【図１６】 低出力時における第１選択酸化除去部に供
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
【図１７】 低出力時における第１選択酸化除去部での
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
【図１８】 低出力時における第２選択酸化除去部に供
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
【図１９】 低出力時における第２選択酸化除去部での
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
【図２０】 低出力時における第３選択酸化除去部に供
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
給される空気量と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガス
の温度に応じて示すグラフ図である。
【図２１】 低出力時における第３選択酸化除去部での
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
触媒温度と一酸化炭素濃度との変化を、改質ガスの温度
に応じて示すグラフ図である。
１０ 一酸化炭素選択酸化除去装置 １１ 熱交換部（ガス温度調整部） １２ 空気供給部 １４ａ 触媒層（一酸化炭素選択酸化触媒層） ３４ａ 第１触媒層（一酸化炭素選択酸化触媒層） ４４ａ 第２触媒層（一酸化炭素選択酸化触媒層） ５４ａ 第３触媒層（一酸化炭素選択酸化触媒層） ステップＳ０４、ステップＳ０８ 第１工程 ステップＳ０８、ステップＳ１２ 第２工程
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 磯部 昭司 埼玉県和光市中央１丁目４番１号 株式会 社本田技術研究所内 Ｆターム(参考） 4G040 EA02 EA03 EB23 EB43 EC03 FA02 FB04 FC07 FE01 4G140 EA02 EA03 EB23 EB43 EC03 FA02 FB04 FC07 FE01 5H027 AA02 BA17 KK21 KK44 MM08
Claims (8)
- 【請求項１】 一酸化炭素を含むガスから前記一酸化炭
素を酸化することにより低減除去する一酸化炭素選択酸
化触媒層を多段かつ直列に配置した一酸化炭素選択酸化
除去装置であって、 前記ガスの流れ方向の上流側に位置する前記一酸化炭素
選択酸化触媒層ほど含有する触媒金属量を低減して、 前記上流側から離間するに連れて前記触媒金属量を増大
してなることを特徴とする一酸化炭素選択酸化除去装
置。 - 【請求項２】 一酸化炭素を含むガスから前記一酸化炭
素を酸化することにより低減除去する一酸化炭素選択酸
化触媒層を多段かつ直列に配置した一酸化炭素選択酸化
除去装置であって、 前記ガスの流れ方向の上流側に位置する前記一酸化炭素
選択酸化触媒層ほど前記ガスの流れ方向長さを短くし
て、 前記上流側から離間するに連れて前記ガスの流れ方向長
さを長くしてなることを特徴とする一酸化炭素選択酸化
除去装置。 - 【請求項３】 前記一酸化炭素選択酸化触媒層毎の上流
側に空気導入部およびガス温度調整部を設けたことを特
徴とする請求項１に記載の一酸化炭素選択酸化除去装
置。 - 【請求項４】 前記触媒金属を貴金属としたことを特徴
とする請求項１から請求項３の何れかに記載の一酸化炭
素選択酸化除去装置。 - 【請求項５】 複数の一酸化炭素選択酸化触媒層に、ガ
スを流通させて前記ガス中の一酸化炭素を酸化すること
により低減除去する一酸化炭素選択酸化除去方法であっ
て、 含有する触媒金属量が相対的に少なくされた前記一酸化
炭素選択酸化触媒層に前記ガスを流通させる第１工程
と、 含有する触媒金属量が相対的に多くされた前記一酸化炭
素選択酸化触媒層に、少なくとも前記第１工程を終了し
た前記ガスを流通させる第２工程とを含むことを特徴と
する一酸化炭素選択酸化除去方法。 - 【請求項６】 複数の一酸化炭素選択酸化触媒層に、ガ
スを流通させて前記ガス中の一酸化炭素を酸化すること
により低減除去する一酸化炭素選択酸化除去方法であっ
て、 前記ガスの流れ方向長さが相対的に短くされた前記一酸
化炭素選択酸化触媒層に前記ガスを流通させる第１工程
と、 前記ガスの流れ方向長さが相対的に長くされた前記一酸
化炭素選択酸化触媒層に、少なくとも前記第１工程を終
了した前記ガスを流通させる第２工程とを含むことを特
徴とする一酸化炭素選択酸化除去方法。 - 【請求項７】 前記ガスに空気を導入すると共に、前記
ガスの温度を調整する工程を、前記第１工程および前記
第２工程よりも前に施すことを特徴とする請求項５また
は請求項６の何れかに記載の一酸化炭素選択酸化除去方
法。 - 【請求項８】 前記触媒金属を貴金属としたことを特徴
とする請求項５から請求項７の何れかに記載の一酸化炭
素選択酸化除去方法。
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| JP2001024931A JP4463437B2 (ja) | 2001-01-31 | 2001-01-31 | 一酸化炭素選択酸化除去装置および一酸化炭素選択酸化除去方法 |
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- 2001-01-31 JP JP2001024931A patent/JP4463437B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
2002
- 2002-01-28 US US10/055,986 patent/US20020141909A1/en not_active Abandoned
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