JP2002170555A - リチウム二次電池用電極の製造方法 - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 活物質薄膜を堆積する際の集電体１における
反りやしわの発生を防止して、均一な活物質薄膜を集電
体１の上に形成する。 【解決手段】 活物質薄膜を集電体である金属箔１の上
に堆積する際、金属箔１の活物質薄膜が堆積される領域
を両側から引っ張るように金属箔１に対して張力をかけ
ることを特徴としている。
反りやしわの発生を防止して、均一な活物質薄膜を集電
体１の上に形成する。 【解決手段】 活物質薄膜を集電体である金属箔１の上
に堆積する際、金属箔１の活物質薄膜が堆積される領域
を両側から引っ張るように金属箔１に対して張力をかけ
ることを特徴としている。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、新規なリチウム二
次電池用電極を製造する方法に関するものである。
次電池用電極を製造する方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、研究開発が盛んに行われているリ
チウム二次電池は、用いられる電極により充放電電圧、
充放電サイクル寿命特性、保存特性などの電池特性が大
きく左右される。このことから、電極に用いる活物質を
改善することにより、電池特性の向上が図られている。
チウム二次電池は、用いられる電極により充放電電圧、
充放電サイクル寿命特性、保存特性などの電池特性が大
きく左右される。このことから、電極に用いる活物質を
改善することにより、電池特性の向上が図られている。
【０００３】負極活物質としてリチウム金属を用いる
と、重量当たり及び体積当たりともに高いエネルギー密
度の電池を構成することができるが、充電時にリチウム
がデンドライト状に析出し、内部短絡を引き起こすとい
う問題があった。
と、重量当たり及び体積当たりともに高いエネルギー密
度の電池を構成することができるが、充電時にリチウム
がデンドライト状に析出し、内部短絡を引き起こすとい
う問題があった。
【０００４】これに対し、充電の際に電気化学的にリチ
ウムと合金化するアルミニウム、シリコン、錫などを電
極として用いるリチウム二次電池が報告されている（So
lidState Ionics,113-115,p57(1998)) 。これらのう
ち、特にシリコンは理論容量が大きく、高い容量を示す
電池用負極として有望であり、これを負極とする種々の
二次電池が提案されている（特開平１０−２５５７６８
号公報）。しかしながら、この種の合金負極は、電極活
物質である合金自体が充放電により微粉化し集電特性が
悪化することから、十分なサイクル特性は得られていな
い。
ウムと合金化するアルミニウム、シリコン、錫などを電
極として用いるリチウム二次電池が報告されている（So
lidState Ionics,113-115,p57(1998)) 。これらのう
ち、特にシリコンは理論容量が大きく、高い容量を示す
電池用負極として有望であり、これを負極とする種々の
二次電池が提案されている（特開平１０−２５５７６８
号公報）。しかしながら、この種の合金負極は、電極活
物質である合金自体が充放電により微粉化し集電特性が
悪化することから、十分なサイクル特性は得られていな
い。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本出願人は、シリコン
を電極活物質とし、良好な充放電サイクル特性を示すリ
チウム二次電池用電極として、ＣＶＤ法またはスパッタ
リング法などの薄膜形成方法により、集電体上に微結晶
シリコン薄膜または非晶質シリコン薄膜を形成したリチ
ウム二次電池用電極を提案している（特願平１１−３０
１６４６号など）。
を電極活物質とし、良好な充放電サイクル特性を示すリ
チウム二次電池用電極として、ＣＶＤ法またはスパッタ
リング法などの薄膜形成方法により、集電体上に微結晶
シリコン薄膜または非晶質シリコン薄膜を形成したリチ
ウム二次電池用電極を提案している（特願平１１−３０
１６４６号など）。
【０００６】このようなリチウム二次電池用電極では、
集電体として金属箔を用い、この金属箔上にシリコン薄
膜を薄膜形成方法により堆積して形成している。しかし
ながら、集電体である金属箔に反りやしわが発生した状
態でシリコン薄膜が形成される場合があった。集電体に
反りやしわが存在すると、充放電反応が不均一となり、
充放電サイクル特性が低下する。
集電体として金属箔を用い、この金属箔上にシリコン薄
膜を薄膜形成方法により堆積して形成している。しかし
ながら、集電体である金属箔に反りやしわが発生した状
態でシリコン薄膜が形成される場合があった。集電体に
反りやしわが存在すると、充放電反応が不均一となり、
充放電サイクル特性が低下する。
【０００７】本発明の目的は、活物質薄膜を堆積する際
の集電体における反りやしわの発生を防止して、均一な
活物質薄膜を集電体の上に形成することができるリチウ
ム二次電池用電極の製造方法を提供することにある。
の集電体における反りやしわの発生を防止して、均一な
活物質薄膜を集電体の上に形成することができるリチウ
ム二次電池用電極の製造方法を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、集電体である
金属箔の上に活物質薄膜を堆積して形成するリチウム二
次電池用電極の製造方法であり、活物質薄膜を堆積する
際、金属箔の活物質薄膜が堆積される領域を両側から引
っ張るように金属箔に対して張力がかけられていること
を特徴としている。
金属箔の上に活物質薄膜を堆積して形成するリチウム二
次電池用電極の製造方法であり、活物質薄膜を堆積する
際、金属箔の活物質薄膜が堆積される領域を両側から引
っ張るように金属箔に対して張力がかけられていること
を特徴としている。
【０００９】本発明によれば、活物質薄膜を堆積する
際、金属箔の活物質薄膜が堆積される領域を両側から引
っ張るように金属箔に対して張力をかけているので、集
電体に反りやしわが発生するのを防止することができ
る。スパッタリング法やＣＶＤ法などにより金属箔上に
活物質薄膜を堆積する際、堆積する微粒子のエネルギー
により、金属箔の温度が上昇する。金属箔の温度が上昇
すると、金属箔が膨張するため、金属箔に反りやしわな
どが発生する。本発明では、活物質薄膜が堆積される領
域を両側から引っ張るように張力をかけているため、こ
のような膨張による反りやしわの発生を防止することが
できる。従って、均一な活物質薄膜を集電体の上に形成
することができる。
際、金属箔の活物質薄膜が堆積される領域を両側から引
っ張るように金属箔に対して張力をかけているので、集
電体に反りやしわが発生するのを防止することができ
る。スパッタリング法やＣＶＤ法などにより金属箔上に
活物質薄膜を堆積する際、堆積する微粒子のエネルギー
により、金属箔の温度が上昇する。金属箔の温度が上昇
すると、金属箔が膨張するため、金属箔に反りやしわな
どが発生する。本発明では、活物質薄膜が堆積される領
域を両側から引っ張るように張力をかけているため、こ
のような膨張による反りやしわの発生を防止することが
できる。従って、均一な活物質薄膜を集電体の上に形成
することができる。
【００１０】本発明において、金属箔は、好ましくは支
持体の上に載せられる。また、支持体の上に載せられ、
金属箔が支持体に密着するように張力がかけられること
が好ましい。支持体に密着するように張力をかけること
により、反りやしわの発生をより確実に防止することが
できる。また、支持体に金属箔を密着させることによ
り、金属箔に生じた熱を支持体に放出させることができ
るので、支持体における不均一な温度上昇を防止するこ
とができる。
持体の上に載せられる。また、支持体の上に載せられ、
金属箔が支持体に密着するように張力がかけられること
が好ましい。支持体に密着するように張力をかけること
により、反りやしわの発生をより確実に防止することが
できる。また、支持体に金属箔を密着させることによ
り、金属箔に生じた熱を支持体に放出させることができ
るので、支持体における不均一な温度上昇を防止するこ
とができる。
【００１１】また、支持体には、金属箔の温度を制御す
るための機構が設けられていることが好ましい。これに
より、支持体における温度分布をさらに均一にすること
ができる。また、このような温度制御機構は、一般には
金属箔を冷却するための機構である。このような冷却機
構を設けることにより、金属箔の温度上昇を効率的に抑
制することができる。
るための機構が設けられていることが好ましい。これに
より、支持体における温度分布をさらに均一にすること
ができる。また、このような温度制御機構は、一般には
金属箔を冷却するための機構である。このような冷却機
構を設けることにより、金属箔の温度上昇を効率的に抑
制することができる。
【００１２】また、支持体の金属箔と接触する部分は、
曲面形状を有していることが好ましい。具体的には、凸
状の曲面形状であることが好ましい。このような形状と
することにより、金属箔と支持体との密着性を高めるこ
とかでき、金属箔の活物質薄膜堆積領域の温度を均一に
制御することができる。このような支持体としては、例
えばローラーなどが挙げられる。ローラーを支持体とし
て用いる場合、連続的に金属箔をローラーに供給し、連
続的に金属箔上に活物質薄膜を形成するような連続式の
薄膜形成装置であってもよい。この場合、ローラーは金
属箔の移動とともに回転するローラーであってもよい
し、回転しないローラー、すなわちローラー形状を有す
る支持体であってもよい。
曲面形状を有していることが好ましい。具体的には、凸
状の曲面形状であることが好ましい。このような形状と
することにより、金属箔と支持体との密着性を高めるこ
とかでき、金属箔の活物質薄膜堆積領域の温度を均一に
制御することができる。このような支持体としては、例
えばローラーなどが挙げられる。ローラーを支持体とし
て用いる場合、連続的に金属箔をローラーに供給し、連
続的に金属箔上に活物質薄膜を形成するような連続式の
薄膜形成装置であってもよい。この場合、ローラーは金
属箔の移動とともに回転するローラーであってもよい
し、回転しないローラー、すなわちローラー形状を有す
る支持体であってもよい。
【００１３】本発明における活物質薄膜は、金属箔の上
に堆積して形成される。活物質薄膜を堆積して形成する
方法としては、気相から原料を供給して形成する方法が
好ましく採用される。このような方法としては、スパッ
タリング法、ＣＶＤ法、蒸着法、及び溶射法などが挙げ
られる。
に堆積して形成される。活物質薄膜を堆積して形成する
方法としては、気相から原料を供給して形成する方法が
好ましく採用される。このような方法としては、スパッ
タリング法、ＣＶＤ法、蒸着法、及び溶射法などが挙げ
られる。
【００１４】本発明における活物質薄膜は、リチウムを
吸蔵・放出する活物質からなる薄膜である。活物質薄膜
としては、リチウムと合金化することによりリチウムを
吸蔵する活物質薄膜が好ましく用いられる。このような
活物質薄膜を形成する材料としては、例えば、シリコ
ン、ゲルマニウム、錫、鉛、亜鉛、マグネシウム、ナト
リウム、アルミニウム、ガリウム、インジウムなどが挙
げられる。
吸蔵・放出する活物質からなる薄膜である。活物質薄膜
としては、リチウムと合金化することによりリチウムを
吸蔵する活物質薄膜が好ましく用いられる。このような
活物質薄膜を形成する材料としては、例えば、シリコ
ン、ゲルマニウム、錫、鉛、亜鉛、マグネシウム、ナト
リウム、アルミニウム、ガリウム、インジウムなどが挙
げられる。
【００１５】上記の気相からの薄膜形成方法により薄膜
として形成し易いという観点からは、シリコンまたはゲ
ルマニウムを主成分とする活物質が好ましい。また、高
い充放電容量の観点からは、シリコンを主成分とする活
物質が特に好ましい。また、活物質薄膜は、非晶質薄膜
または微結晶薄膜であることが好ましい。従って、活物
質薄膜としては、非晶質シリコン薄膜または微結晶シリ
コン薄膜が好ましく用いられる。非晶質シリコン薄膜
は、ラマン分光分析において結晶領域に対応する５２０
ｃｍ-1近傍のピークが実質的に検出されない薄膜であ
り、微結晶シリコン薄膜は、ラマン分光分析において、
結晶領域に対応する５２０ｃｍ-1近傍のピークと、非晶
質領域に対応する４８０ｃｍ-1近傍のピークの両方が実
質的に検出される薄膜である。また、非晶質ゲルマニウ
ム薄膜、微結晶ゲルマニウム薄膜、非晶質シリコンゲル
マニウム合金薄膜、及び微結晶シリコンゲルマニウム合
金薄膜も好ましく用いることができる。
として形成し易いという観点からは、シリコンまたはゲ
ルマニウムを主成分とする活物質が好ましい。また、高
い充放電容量の観点からは、シリコンを主成分とする活
物質が特に好ましい。また、活物質薄膜は、非晶質薄膜
または微結晶薄膜であることが好ましい。従って、活物
質薄膜としては、非晶質シリコン薄膜または微結晶シリ
コン薄膜が好ましく用いられる。非晶質シリコン薄膜
は、ラマン分光分析において結晶領域に対応する５２０
ｃｍ-1近傍のピークが実質的に検出されない薄膜であ
り、微結晶シリコン薄膜は、ラマン分光分析において、
結晶領域に対応する５２０ｃｍ-1近傍のピークと、非晶
質領域に対応する４８０ｃｍ-1近傍のピークの両方が実
質的に検出される薄膜である。また、非晶質ゲルマニウ
ム薄膜、微結晶ゲルマニウム薄膜、非晶質シリコンゲル
マニウム合金薄膜、及び微結晶シリコンゲルマニウム合
金薄膜も好ましく用いることができる。
【００１６】本発明において集電体として用いる金属箔
は、リチウム二次電池用電極の集電体として用いること
ができるものであれば特に限定されるものではないが、
リチウムと合金化しない金属からなるものであることが
好ましい。このような金属箔としては、例えば銅箔やニ
ッケル箔などが挙げられる。
は、リチウム二次電池用電極の集電体として用いること
ができるものであれば特に限定されるものではないが、
リチウムと合金化しない金属からなるものであることが
好ましい。このような金属箔としては、例えば銅箔やニ
ッケル箔などが挙げられる。
【００１７】金属箔として銅箔を用い、活物質薄膜とし
てシリコン薄膜を堆積させると、銅箔中の銅成分がシリ
コン薄膜中に拡散して、銅箔とシリコン薄膜の界面に混
合層が形成されることがわかっている。銅成分がシリコ
ン薄膜中に適度に拡散する場合には、銅とシリコンの固
溶体が混合層中に形成され、銅箔とシリコン薄膜の密着
性が良好になることがわかっている。また、銅成分が過
剰にシリコン薄膜中に拡散されると、銅とシリコンの金
属間化合物が形成され、シリコン薄膜が銅箔から剥離さ
れやすくなることがわかっている。このような拡散状態
の違いは、シリコン薄膜を堆積させる際の温度にも関連
しており、銅箔の温度が上昇しすぎると、銅が過剰に拡
散することがわかっている。従って、上記のように、金
属箔を支持体に密着させて支持体の温度上昇を抑制する
ことにより、活物質薄膜の金属箔への密着性を高めるこ
とができる。
てシリコン薄膜を堆積させると、銅箔中の銅成分がシリ
コン薄膜中に拡散して、銅箔とシリコン薄膜の界面に混
合層が形成されることがわかっている。銅成分がシリコ
ン薄膜中に適度に拡散する場合には、銅とシリコンの固
溶体が混合層中に形成され、銅箔とシリコン薄膜の密着
性が良好になることがわかっている。また、銅成分が過
剰にシリコン薄膜中に拡散されると、銅とシリコンの金
属間化合物が形成され、シリコン薄膜が銅箔から剥離さ
れやすくなることがわかっている。このような拡散状態
の違いは、シリコン薄膜を堆積させる際の温度にも関連
しており、銅箔の温度が上昇しすぎると、銅が過剰に拡
散することがわかっている。従って、上記のように、金
属箔を支持体に密着させて支持体の温度上昇を抑制する
ことにより、活物質薄膜の金属箔への密着性を高めるこ
とができる。
【００１８】従って、本発明の製造方法は、金属箔上に
活物質薄膜を堆積させる際、金属箔が温度上昇して金属
箔の成分が活物質薄膜に拡散し、金属箔と活物質薄膜の
界面に混合層が形成される場合に、金属箔の温度上昇を
抑制することができ、金属箔成分の活物質薄膜への拡散
を制御することができるので、特に有用である。
活物質薄膜を堆積させる際、金属箔が温度上昇して金属
箔の成分が活物質薄膜に拡散し、金属箔と活物質薄膜の
界面に混合層が形成される場合に、金属箔の温度上昇を
抑制することができ、金属箔成分の活物質薄膜への拡散
を制御することができるので、特に有用である。
【００１９】また、本発明における金属箔の厚みは、特
に限定されるものではないが、リチウム二次電池用電極
の集電体として、厚みが５〜４０μｍ程度であることが
好ましい。
に限定されるものではないが、リチウム二次電池用電極
の集電体として、厚みが５〜４０μｍ程度であることが
好ましい。
【００２０】
【発明の実施の形態】以下、本発明を実施例に基づいて
さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら
限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲に
おいて適宜変更して実施することが可能なものである。
さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら
限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲に
おいて適宜変更して実施することが可能なものである。
【００２１】（実施例１）図１に示すように、金属箔１
を、支持体２の上に載せ、金属箔１の両端１ａ，１ｂ
に、ばね５，６を取り付け、金属箔１を両側から引っ張
るように張力をかけた状態で、金属箔１の上にシリコン
薄膜を形成した。ばね５，６による張力は、金属箔１の
幅１ｍあたり４Ｎ（ニュートン）以上の力がかかるよう
にした。
を、支持体２の上に載せ、金属箔１の両端１ａ，１ｂ
に、ばね５，６を取り付け、金属箔１を両側から引っ張
るように張力をかけた状態で、金属箔１の上にシリコン
薄膜を形成した。ばね５，６による張力は、金属箔１の
幅１ｍあたり４Ｎ（ニュートン）以上の力がかかるよう
にした。
【００２２】シリコン薄膜は、ＤＣマグネトロンスパッ
タリング法により形成した。金属箔１としては、電解銅
箔（厚み１８μｍ）を用いた。ターゲット３としては、
単結晶シリコン（Ｐ型、導電率１Ω・ｃｍ以下）を用い
た。ターゲット３は、バッキングプレート４の上に配置
した。
タリング法により形成した。金属箔１としては、電解銅
箔（厚み１８μｍ）を用いた。ターゲット３としては、
単結晶シリコン（Ｐ型、導電率１Ω・ｃｍ以下）を用い
た。ターゲット３は、バッキングプレート４の上に配置
した。
【００２３】真空チャンバー内を１×１０-3Ｐａ以下に
なるまで排気した後、アルゴンガスを導入口から圧力が
０．５Ｐａになるまで導入し、パワー密度：３Ｗ／ｃｍ
2 、ターゲット−基板間距離：１０ｃｍの条件で、金属
箔１上に非晶質シリコン薄膜（厚み６μｍ）を形成し
た。
なるまで排気した後、アルゴンガスを導入口から圧力が
０．５Ｐａになるまで導入し、パワー密度：３Ｗ／ｃｍ
2 、ターゲット−基板間距離：１０ｃｍの条件で、金属
箔１上に非晶質シリコン薄膜（厚み６μｍ）を形成し
た。
【００２４】（実施例２）図２に示すように、支持体と
してはローラー７を用い、このローラー７の外周面に金
属箔１を密着させた状態で、金属箔１上にシリコン薄膜
を形成した。金属箔１は、供給ローラー８からローラー
７に供給され、巻取りローラー９に巻取られる。ローラ
ー７上の金属箔１には、金属箔１の幅１ｍあたり４Ｎ以
上の張力がかかるように、ローラー９による巻取り力を
調整した。
してはローラー７を用い、このローラー７の外周面に金
属箔１を密着させた状態で、金属箔１上にシリコン薄膜
を形成した。金属箔１は、供給ローラー８からローラー
７に供給され、巻取りローラー９に巻取られる。ローラ
ー７上の金属箔１には、金属箔１の幅１ｍあたり４Ｎ以
上の張力がかかるように、ローラー９による巻取り力を
調整した。
【００２５】ローラー７内には、スパッタリングの際の
温度上昇を抑制するための冷却機能が設けられている。
ターゲット３及びパッキングプレート４は、図１に示す
装置と同様に設けられている。
温度上昇を抑制するための冷却機能が設けられている。
ターゲット３及びパッキングプレート４は、図１に示す
装置と同様に設けられている。
【００２６】供給ローラー８から金属箔１を供給し、巻
取りローラー９で金属箔１を巻取ることにより、連続的
にローラー７上に金属箔を供給し、シリコン薄膜を金属
箔１上に連続的に形成した。金属箔１としては、実施例
１と同様のものを用い、実施例１と同様の薄膜形成条件
で、非晶質シリコン薄膜（厚み６μｍ）を金属箔１の上
に形成した。
取りローラー９で金属箔１を巻取ることにより、連続的
にローラー７上に金属箔を供給し、シリコン薄膜を金属
箔１上に連続的に形成した。金属箔１としては、実施例
１と同様のものを用い、実施例１と同様の薄膜形成条件
で、非晶質シリコン薄膜（厚み６μｍ）を金属箔１の上
に形成した。
【００２７】図２に示す装置では、ローラー７内に冷却
機構が設けられているので、薄膜形成の際の金属箔１の
温度上昇を抑制することができる。実施例１では、薄膜
形成の際の金属箔の最高到達温度が３００℃であったの
に対し、本実施例では金属箔の最高到達温度が２２０℃
であった。
機構が設けられているので、薄膜形成の際の金属箔１の
温度上昇を抑制することができる。実施例１では、薄膜
形成の際の金属箔の最高到達温度が３００℃であったの
に対し、本実施例では金属箔の最高到達温度が２２０℃
であった。
【００２８】（比較例１）図３に示すように、支持体１
０の上に金属箔１を載せ、金属箔１の両端１ａ，１ｂ
を、それぞれ固定具１１，１２で固定し、その他は実施
例１と同様の条件で、金属箔１上にシリコン薄膜を形成
した。
０の上に金属箔１を載せ、金属箔１の両端１ａ，１ｂ
を、それぞれ固定具１１，１２で固定し、その他は実施
例１と同様の条件で、金属箔１上にシリコン薄膜を形成
した。
【００２９】実施例１及び実施例２では、シリコン薄膜
形成後の金属箔に反りやしわが認められなかったのに対
し、比較例１では、金属箔に反りやしわが認められた。
また、金属箔１の薄膜形成の際の最高到達温度は、１８
０℃であった。
形成後の金属箔に反りやしわが認められなかったのに対
し、比較例１では、金属箔に反りやしわが認められた。
また、金属箔１の薄膜形成の際の最高到達温度は、１８
０℃であった。
【００３０】〔リチウム二次電池による充放電特性の評
価〕実施例１、実施例２、及び比較例１の電極を負極と
して用い、リチウム二次電池を作製して、その充放電特
性を評価した。
価〕実施例１、実施例２、及び比較例１の電極を負極と
して用い、リチウム二次電池を作製して、その充放電特
性を評価した。
【００３１】正極は以下のようにして作製した。ＬｉＣ
ｏＯ2粉末９０重量部、及び導電剤としての人造黒鉛粉
末５重量部を、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンを
５重量部含む５重量％のＮ−メチルピロリドン水溶液に
混合し、正極合剤スラリーとした。このスラリーをドク
ターブレード法により、正極集電体であるアルミニウム
箔（厚み２０μｍ）上に塗布した後乾燥し、正極活物質
を形成した。正極活物質を塗布しなかったアルミニウム
箔の領域の上に正極タブを取り付け、正極を完成した。
ｏＯ2粉末９０重量部、及び導電剤としての人造黒鉛粉
末５重量部を、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンを
５重量部含む５重量％のＮ−メチルピロリドン水溶液に
混合し、正極合剤スラリーとした。このスラリーをドク
ターブレード法により、正極集電体であるアルミニウム
箔（厚み２０μｍ）上に塗布した後乾燥し、正極活物質
を形成した。正極活物質を塗布しなかったアルミニウム
箔の領域の上に正極タブを取り付け、正極を完成した。
【００３２】負極については、シリコン薄膜が形成され
ていない領域の上に負極タブを取り付け負極を完成し
た。以上のようにして得られた正極及び負極を用いて、
図４に示すようなリチウム二次電池を作製した。
ていない領域の上に負極タブを取り付け負極を完成し
た。以上のようにして得られた正極及び負極を用いて、
図４に示すようなリチウム二次電池を作製した。
【００３３】図４に示すように、正極２１と負極２２の
間にセパレータ２３を配置し、さらに正極２１の上にセ
パレータ２３を配置した状態で、これを巻き付け扁平状
態にした後、外装体２０内に挿入した。次に外装体２０
内に電解液を注入し、注入後外装体２０の開口部２０ａ
を封口して、リチウム二次電池を完成した。電解液は、
エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとの体積
比１：１の混合溶媒にＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶
解させて作製した。
間にセパレータ２３を配置し、さらに正極２１の上にセ
パレータ２３を配置した状態で、これを巻き付け扁平状
態にした後、外装体２０内に挿入した。次に外装体２０
内に電解液を注入し、注入後外装体２０の開口部２０ａ
を封口して、リチウム二次電池を完成した。電解液は、
エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとの体積
比１：１の混合溶媒にＬｉＰＦ6 を１モル／リットル溶
解させて作製した。
【００３４】上記のようにして作製した各リチウム二次
電池について、充放電サイクル試験を行った。充放電の
条件は、充放電ともに１４０ｍＡ定電流で、４．２Ｖと
なるまで充電した後、２．７５Ｖとなるまで放電し、こ
れを１サイクルの充放電として、２５サイクルまで充放
電を行った。
電池について、充放電サイクル試験を行った。充放電の
条件は、充放電ともに１４０ｍＡ定電流で、４．２Ｖと
なるまで充電した後、２．７５Ｖとなるまで放電し、こ
れを１サイクルの充放電として、２５サイクルまで充放
電を行った。
【００３５】１サイクル目及び２サイクル目の放電容量
並びに以下の式で定義される容量維持率を測定し、測定
結果を表１に示す。 容量維持率（％）＝（２５サイクル目の放電容量／１サ
イクル目の放電容量）
並びに以下の式で定義される容量維持率を測定し、測定
結果を表１に示す。 容量維持率（％）＝（２５サイクル目の放電容量／１サ
イクル目の放電容量）
【００３６】
【表１】
【００３７】表１に示すように、本発明に従う方法で製
造された実施例１及び実施例２の電極を用いたリチウム
二次電池は、比較例１のリチウム二次電池に比べ、高い
放電容量を有しており、良好な充放電サイクル特性を示
している。これは、実施例１及び実施例２の電極におい
て、集電体の反りやしわがなく、均一な充放電反応を行
うことができるからであると考えられる。また、薄膜形
成の際の金属箔の温度上昇を抑制しているので、良好な
状態で金属箔中の銅成分がシリコン薄膜中に拡散し、混
合層が形成され、この結果シリコン薄膜と金属箔との密
着性が良好に保たれているからであると考えられる。
造された実施例１及び実施例２の電極を用いたリチウム
二次電池は、比較例１のリチウム二次電池に比べ、高い
放電容量を有しており、良好な充放電サイクル特性を示
している。これは、実施例１及び実施例２の電極におい
て、集電体の反りやしわがなく、均一な充放電反応を行
うことができるからであると考えられる。また、薄膜形
成の際の金属箔の温度上昇を抑制しているので、良好な
状態で金属箔中の銅成分がシリコン薄膜中に拡散し、混
合層が形成され、この結果シリコン薄膜と金属箔との密
着性が良好に保たれているからであると考えられる。
【００３８】
【発明の効果】本発明によれば、活物質薄膜を堆積する
際の集電体における反りやしわの発生を防止することが
でき、放電容量が高く、かつ良好な充放電サイクル特性
を示すリチウム二次電池用電極とすることができる。
際の集電体における反りやしわの発生を防止することが
でき、放電容量が高く、かつ良好な充放電サイクル特性
を示すリチウム二次電池用電極とすることができる。
【図１】本発明に従う一実施例で用いた薄膜形成装置の
構成を説明するための模式図。
構成を説明するための模式図。
【図２】本発明に従う他の実施例で用いた薄膜形成装置
の構成を説明するための模式図。
の構成を説明するための模式図。
【図３】比較例において用いた薄膜形成装置の構成を説
明するための模式図。
明するための模式図。
【図４】本発明の実施例において作製したリチウム二次
電池を示す分解斜視図。
電池を示す分解斜視図。
１…金属箔 １ａ，１ｂ…金属箔の端部 ２…支持体 ３…ターゲット ４…バッキングプレート ５，６…ばね ７…ローラー（支持体） ８…供給ローラー ９…巻取りローラー
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 樽井 久樹 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三 洋電機株式会社内 Ｆターム(参考） 5H017 AA03 AS10 BB00 BB01 CC01 EE01 EE04 HH03 5H029 AJ03 AJ05 AK03 AL11 AM05 BJ02 BJ14 CJ01 CJ02 CJ24 DJ07 HJ04 5H050 AA02 AA08 BA17 CA04 CB11 DA03 DA04 GA01 GA02 GA24 GA27 GA29 HA04
Claims (8)
- 【請求項１】 集電体である金属箔の上に活物質薄膜を
堆積して形成するリチウム二次電池用電極の製造方法に
おいて、 前記活物質薄膜を堆積する際、前記金属箔の活物質薄膜
が堆積される領域を両側から引っ張るように前記金属箔
に対して張力がかけられていることを特徴とするリチウ
ム二次電池用の製造方法。 - 【請求項２】 前記金属箔が支持体の上に載せられてお
り、前記金属箔が支持体に密着するように前記張力がか
けられていることを特徴とする請求項１に記載のリチウ
ム二次電池用電極の製造方法。 - 【請求項３】 前記支持体に、前記金属箔の温度を制御
するための機構が設けられていることを特徴とする請求
項２に記載のリチウム二次電池用電極の製造方法。 - 【請求項４】 前記温度制御機構が、前記金属箔を冷却
するための機構であることを特徴とする請求項３に記載
のリチウム二次電池用電極の製造方法。 - 【請求項５】 前記支持体の前記金属箔に接する部分が
曲面形状を有していることを特徴とする請求項２〜４の
いずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極の製造方
法。 - 【請求項６】 前記支持体がローラーであることを特徴
とする請求項５に記載のリチウム二次電池用電極の製造
方法。 - 【請求項７】 前記活物質薄膜を前記金属箔上に堆積す
る際、前記金属箔が温度上昇して前記金属箔の成分が前
記活物質薄膜に拡散し、前記金属箔と前記活物質薄膜の
界面に混合層が形成されることを特徴とする請求項１〜
６のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極の製
造方法。 - 【請求項８】 前記金属箔の厚みが５〜４０μｍである
ことを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の
リチウム二次電池用電極の製造方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000366877A JP2002170555A (ja) | 2000-12-01 | 2000-12-01 | リチウム二次電池用電極の製造方法 |
| US09/995,753 US6610357B2 (en) | 2000-12-01 | 2001-11-29 | Method for fabricating electrode for lithium secondary battery |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000366877A JP2002170555A (ja) | 2000-12-01 | 2000-12-01 | リチウム二次電池用電極の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002170555A true JP2002170555A (ja) | 2002-06-14 |
Family
ID=18837418
Family Applications (1)
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