JP2002128923A - プロピレン重合体フィルムおよびプロピレンランダム共重合体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 耐ブロッキング性、ヒートシール性に優れ、
また特に印刷適性、蒸着適性に優れたプロピレン重合体
フィルムおよびその製造に好適なプロピレンランダム共
重合体を提供する。 【解決手段】 （ａ）メチル基が隣接したプロピレンの
２，１−挿入に基づく位置不規則性単位の割合Ｐが０．
０５〜１．５０モル％の範囲にあるプロピレン重合体か
らなるフィルムにコロナ処理が施されたプロピレン重合
体フィルムおよびプロピレンおよびエチレンからなり、
（ａ）メチル基が隣接したプロピレンの２，１−挿入に
基づく位置不規則性単位の割合Ｐが０．１５〜０．６５
モル％の範囲にあり、（ｂ）エチレン含量Ｃ_Eが２．６
〜６．２モル％の範囲にあり、（ｃ）前記位置不規則性
単位の割合Ｐとエチレン含量Ｃ_E（モル％）が０．４８
≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．８３の関係を満たすプロピ
レンランダム共重合体。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ヒートシール性、
耐ブロッキング性に優れ、かつ、印刷適性、蒸着適性に
優れたプロピレン重合体フィルムおよびその製造に好適
なプロピレンランダム共重合体に関する。

【０００２】

【従来の技術】結晶性プロピレン重合体からなるフィル
ムは、強度、耐熱性、剛性、透明性などに優れることか
ら、食品包装用のフィルムや容器などの分野で使用され
ている。しかし、結晶性プロピレン重合体からなるフィ
ルムは、ヒートシール可能な温度が高く、またその適用
温度範囲も狭い。そのため、従来よりヒートシール性を
改良する様々な方法が提案されている。

【０００３】このようなヒートシール性を改良する方法
の１つとして、プロピレンとエチレン及び／又はその他
のα−オレフィンといったコモノマーを共重合させたプ
ロピレンランダム共重合体を用いることが知られてい
る。このようなプロピレンランダム共重合体において
は、プロピレンに他のコモノマーが共重合されることに
よってその融点が低下し、得られるフィルムのヒートシ
ール性が改良される。しかし、他方で、共重合による融
点の低下に伴い、耐ブロッキング性の低下といった問題
が発生する。

【０００４】また、このようなフィルムにおいては、印
刷適性、蒸着適性を付与するために、フィルム表面にコ
ロナ処理を施し、フィルムの濡れ性を向上させることが
行なわれている。しかしながら、プロピレンランダム共
重合体より得られるフィルムにおいては、コロナ処理後
のフィルムを保存中に、経時変化で濡れ性の低下が起こ
るという問題があった。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、耐ブロッキ
ング性、ヒートシール性に優れ、また特に印刷適性、蒸
着適性に優れたプロピレン重合体フィルムおよびその製
造に好適なプロピレンランダム共重合体を提供しようと
するものである。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記した
如き従来技術の現状に鑑み鋭意検討した結果、メチル基
が隣接したプロピレンの２，１−挿入に基づく位置不規
則性単位が特定の範囲にあるプロピレン重合体、特に前
記位置不規則性単位とエチレン含量Ｃ_Eが特定の関係を
満たすプロピレンランダム共重合体からなるフィルムに
コロナ処理を施したフィルムが、上記課題の解決に有効
なことを見出し、本発明を完成するに至った。

【０００７】すなわち、本発明は、 １）（ａ）メチル基が隣接したプロピレンの２，１−挿
入に基づく位置不規則性単位の割合Ｐが０．０５〜１．
５０モル％の範囲にあるプロピレン重合体からなるフィ
ルムにコロナ処理が施されたプロピレン重合体フィル
ム、 ２）プロピレン重合体が、プロピレンおよびエチレンか
らなり、（ａ）メチル基が隣接したプロピレンの２，１
−挿入に基づく位置不規則性単位の割合Ｐが０．０５〜
１．５０モル％の範囲にあり、（ｂ）エチレン含量Ｃ_E
が０．５〜１０．０モル％の範囲にあるプロピレンラン
ダム共重合体である、前記１）のプロピレン重合体フィ
ルム、 ３）プロピレン重合体が、プロピレンおよびエチレンか
らなり、（ａ）メチル基が隣接したプロピレンの２，１
−挿入に基づく位置不規則性単位の割合Ｐが０．１５〜
０．６５モル％の範囲にあり、（ｂ）エチレン含量Ｃ_E
が２．６〜６．２モル％の範囲にあり、（ｃ）前記位置
不規則性単位の割合Ｐとエチレン含量Ｃ_E（モル％）が
下記式（１） ０．４８≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．８３ （１） の関係を満たすものである、前記１）または２）のプロ
ピレン重合体フィルム、 ４）プロピレンおよびエチレンからなり、（ａ）メチル
基が隣接したプロピレンの２，１−挿入に基づく位置不
規則性単位の割合Ｐが０．１５〜０．６５モル％の範囲
にあり、（ｂ）エチレン含量Ｃ_Eが２．６〜６．２モル
％の範囲にあり、（ｃ）前記位置不規則性単位の割合Ｐ
とエチレン含量Ｃ_E（モル％）が下記式（１） ０．４８≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．８３ （１） の関係を満たすプロピレンランダム共重合体からなるプ
ロピレン重合体フィルム、および ５）プロピレンおよびエチレンからなり、（ａ）メチル
基が隣接したプロピレンの２，１−挿入に基づく位置不
規則性単位の割合Ｐが０．１５〜０．６５モル％の範囲
にあり、（ｂ）エチレン含量Ｃ_Eが２．６〜６．２モル
％の範囲にあり、（ｃ）前記位置不規則性単位の割合Ｐ
とエチレン含量Ｃ_E（モル％）が下記式（１） ０．４８≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．８３ （１） の関係を満たすプロピレンランダム共重合体を提供す
る。

【０００８】

【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
本発明で使用されるプロピレン重合体は、プロピレンの
単独重合体であってもよく、プロピレンとエチレンや他
のα−オレフィンとの共重合体であってもよい。前記他
のα−オレフィンとしては、炭素数４〜２０の直鎖状、
分枝状または環状のα−オレフィンを用いることがで
き、具体的には１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセ
ン、１−オクテン、１―デセン等の直鎖状オレフィン
や、４―メチル１―ブテン、４―メチル１―ペンテン等
の分枝状オレフィン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノ
ルボルネン等の環状オレフィンを例示することができ
る。

【０００９】これらの他のα−オレフィンの含有量は、
通常０．５〜３０モル％の範囲、特に１．０〜２５モル
％の範囲であるのが好ましい。本発明で使用されるプロ
ピレン重合体は好ましくは、プロピレンとエチレンから
なるプロピレンランダム共重合体であり、そのエチレン
含量Ｃ_E（モル％）は０．５〜１０．０モル％の範囲で
ある。エチレン含量Ｃ_Eの好ましい範囲は、１．０〜
８．０モル％、より好ましくは２．０〜７．０モル％、
さらに好ましくは２．６〜６．２モル％、よりさらに好
ましくは２．９〜６．１モル％、特に好ましくは３．２
〜６．０モル％、最も好ましくは３．５〜５．８モル％
の範囲である。エチレン含量Ｃ_Eが上記範囲外では、ヒ
ートシール性、耐ブロッキング性、印刷適性が低下する
ことがある。

【００１０】プロピレンの重合時において、プロピレン
モノマーは１，２−挿入（メチレン側が触媒と結合）す
るが、まれに２，１−挿入することがある。２，１−挿
入したモノマーは連鎖中で下記の構造で示されるような
メチル基が隣接した位置不規則単位を形成する。

【００１１】

【化１】

【００１２】本発明で使用されるプロピレン重合体は、
このようなメチル基が隣接したプロピレンの２，１−挿
入に基づく位置不規則単位の割合Ｐが０．０５〜１．５
０モル％の範囲にある。本発明で使用されるプロピレン
重合体がプロピレン単独重合体である場合、前記位置不
規則単位の割合Ｐは、好ましくは０．１０〜１．３０モ
ル％、より好ましくは０．２０〜１．３０モル％、さら
に好ましくは０．３０〜１．２０モル％、よりさらに好
ましくは０．４０〜１．２０モル％、特に好ましくは
０．５０〜１．１５モル％、もっとも好ましくは０．６
０〜１．１０モル％の範囲である。

【００１３】また、本発明で使用されるプロピレン重合
体がプロピレンランダム共重合体である場合、前記位置
不規則単位の割合Ｐは、好ましくは０．１０〜１．００
モル％、より好ましくは０．１５〜０．８０モル％、さ
らに好ましくは０．１５〜０．６５モル％、よりさらに
好ましくは０．２５〜０．６５モル％、特に好ましくは
０．２５〜０．６０モル％、もっとも好ましくは０．３
０〜０．５５モル％の範囲である。この位置不規則単位
の割合Ｐが上記範囲外では、ヒートシール性、耐ブロッ
キング性、印刷適性、蒸着適性が低下する。

【００１４】なお、メチル基が隣接したプロピレンの
２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合Ｐ（モル
％）は、¹³Ｃ−ＮＭＲの測定結果をもとに求めることが
できる。上記（ａ）のメチル基に由来するピークはテト
ラメチルシラン基準で１６．５〜１８．０ｐｐｍに出現
（複数出現することがある）する。従って、この範囲に
出現する全ピークの面積と、全メチル基に由来するピー
ク（１７．０〜２２．５ｐｐｍの範囲に現れる）の面積
から、下記式（２）に従って算出することができる。な
お、メチル基が隣接した２，１−挿入に基づく位置不規
則単位が１単位形成されると、上記（ａ）に由来するピ
ークは２単位形成されることに注意を要する。従って、 Ｐ＝（０．５×Ｉ_a／Ｉ_t）×（１００−Ｃ_E） （２） Ｉ_a：（ａ）のメチル基に由来するピークの面積 Ｉ_t：全メチル基に由来するピークの面積 Ｃ_E：エチレン含量（モル％） 本発明のプロピレンランダム共重合体は、前記位置不規
則単位Ｐとエチレン含量Ｃ_E（モル％）が、下記式
（１）の関係を満たすものである。

【００１５】 ０．４８≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．８３ （１） 前記位置不規則単位Ｐとエチレン含量Ｃ_E（モル％）が
上記の関係を満たさない場合には、ヒートシール性、耐
ブロッキング性および印刷適性、蒸着適性が低下する。
Ｃ_EとＰは好ましくは下記式（３）を満たし、 ０．５３≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．８０ （３） さらに好ましくは下記式（４）を満たし、 ０．５７≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．７８ （４） 特に好ましくは下記式（５）を満たす。

【００１６】 ０．６０≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．７６ （５） 本発明で使用されるプロピレン重合体において、重量平
均分子量Ｍｗは、通常、１００，０００〜１，０００，
０００の範囲である。重量平均分子量Ｍｗは、好ましく
は１５０，０００以上であり、さらに好ましくは１９
０，０００以上であり、よりさらに好ましくは１９５，
０００以上、最も好ましくは２００，０００以上であ
る。さらに、重量平均分子量Ｍｗは、好ましくは５０
０，０００以下、さらに好ましくは３８５，０００以
下、より好ましくは３７０，０００以下、よりさらに好
ましくは３５０，０００以下、さらには３４０，０００
以下、特に好ましくは３３０，０００以下、最も好まし
くは３２０，０００以下である。重量平均分子量Ｍｗが
上記範囲外では成形性が不良となることがある。

【００１７】また、重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量
Ｍｎの比Ｍｗ／Ｍｎは、通常１．９０以上であり、好ま
しくは２．００〜１０．００の範囲、より好ましくは
２．５０〜９．００の範囲、さらに好ましくは２．７０
〜８．５０、よりさらに好ましくは２．９０〜８．００
の範囲、特に好ましくは３．０５〜７．５０の範囲、最
も好ましくは３．２０〜７．００の範囲である。重量平
均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎの比Ｍｗ／Ｍｎが１．
９０未満では成形性が不良となることがある。

【００１８】本発明で使用されるプロピレン重合体にお
いて、２５℃におけるキシレン可溶分量Ｘｓは通常３．
０重量％以下であり、好ましくは２．５重量％以下、さ
らに好ましくは２．０重量％以下、よりさらに好ましく
は１．５重量％以下、特に好ましくは１．０重量％以
下、最も好ましくは０．８重量％以下である。Ｘｓが上
記範囲外ではヒートシール性、耐ブロッキング性および
印刷適性、蒸着適性が低下したりすることがある。

【００１９】本発明で使用されるプロピレン重合体がプ
ロピレン単独重合体である場合、その示差走査型熱量計
により測定した融点Ｔｍは、通常１２０．０〜１６５．
０℃の範囲にあり、好ましくは１３０．０〜１６５．０
℃、より好ましくは１４０．０〜１６５．０℃、よりさ
らに好ましくは１４５．０〜１６０．０℃の範囲、最も
好ましくは１４８．０〜１５５．０℃の範囲にある。

【００２０】また、本発明で使用されるプロピレン重合
体がプロピレンランダム共重合体である場合、その示差
走査型熱量計により測定した融点Ｔｍは、通常１００．
０〜１４５．０℃の範囲にあり、好ましくは１１０．０
〜１４０．０℃、より好ましくは１１５．０〜１３７．
０℃、さらに好ましくは１１８．５〜１３５．０℃、よ
りさらに好ましくは１１８．５〜１３２．０℃の範囲、
最も好ましくは１２０．０〜１３２．０℃の範囲にあ
る。融点Ｔｍが１００．０℃未満では、耐ブロッキング
性、印刷適性、蒸着適性が低下することがある。また、
１４５．０℃を超えると、ヒートシール性が低下するこ
とがある。

【００２１】さらに、本発明で使用されるプロピレン重
合体が、プロピレンとエチレンからなるプロピレンラン
ダム共重合体である場合、その融点Ｔｍとエチレン含量
Ｃ_Eが下記式（６）を満たすことが好ましく、 １４５．０＜Ｔｍ＋５．５×Ｃ_E＜１５６．０ （６） さらに好ましくは下記式（７）を満たし、 １４８．０＜Ｔｍ＋５．５×Ｃ_E＜１５５．０ （７） 特に好ましくは下記式（８）を満たす。

【００２２】 １４８．０＜Ｔｍ＋５．５×Ｃ_E＜１５３．０ （８） Ｔｍ＋５．５×Ｃ_Eの値が１４５．０以下では、耐ブロ
ッキング性や印刷適性、蒸着適性が低下することがあ
る。また、１５６．０以上ではヒートシール性が不十分
となることがある。本発明で使用されるプロピレン重合
体は、メルトフローレート（以下、ＭＦＲと略すること
がある）が通常０．００１〜１０００ｇ／１０分の範囲
にあり、好ましくは０．０１〜１００ｇ／１０分の範
囲、より好ましくは０．１〜５０ｇ／１０分の範囲、さ
らに好ましくは０．５〜２０．０ｇ／１０分の範囲、よ
りさらに好ましくは１．０〜１５．０ｇ／１０分の範
囲、特に好ましくは２．０〜１０．０ｇ／１０分の範
囲、最も好ましくは３．０〜９．０ｇ／１０分の範囲に
ある。ＭＦＲが上記範囲外ではヒートシール強度が低下
したり、印刷適性、蒸着適性が低下することがある。

【００２３】次に、本発明で使用されるプロピレン重合
体の製造方法について説明する。本発明で使用されるプ
ロピレン重合体は、メタロセン化合物および助触媒、好
ましくは非配位性イオン含有化合物が微粒子担体上に化
学結合した助触媒からなるメタロセン触媒によりプロピ
レンを単独重合もしくはプロピレンとエチレンおよび／
または前記他のα−オレフィンを共重合することにより
製造される。

【００２４】本発明において使用可能なメタロセン化合
物は、プロピレンを立体規則的に重合、好ましくはアイ
ソタクチックに重合させるものであれば特に制限はな
く、より具体的に示すとビス（２，３−ジメチルシクロ
ペンタジエニル）ジメチルシランジルコニウムジクロラ
イド、ビス（２，４−ジメチルシクロペンタジエニル）
ジメチルシランジルコニウムジクロライド、ビス（２，
３，５−トリメチルシクロペンタジエニル）ジメチルシ
ランジルコニウムジクロライド、（メチルシクロペンタ
ジエニル）（１−インデニル）ジメチルシランジルコニ
ウムジクロライド、（３−ｔ−ブチルシクロペンタジエ
ニル）（１−インデニル）ジメチルシランジルコニウム
ジクロライドなどである。

【００２５】また、（３−ｔ−ブチルシクロペンタジエ
ニル）〔４−ｔ−ブチル−（１−インデニル）〕ジメチ
ルシランジルコニウムジクロライド、（メチルシクロペ
ンタジエニル）（９−フルオレニル）ジメチルシランジ
ルコニウムジクロライド、（３−ｔ−ブチルシクロペン
タジエニル）（９−フルオレニル）ジメチルシランジル
コニウムジクロライド、ビス（１−インデニル）ジメチ
ルシランジルコニウムジクロライド、ビス（２−メチル
−１−インデニル）ジメチルシランジルコニウムジクロ
ライド、ビス（２，４，７−トリメチル−１−インデニ
ル）ジメチルシランジルコニウムジクロライド、ビス
（２，４−ジメチル−１−インデニル）ジメチルシラン
ジルコニウムジクロライド、ビス（２−エチル−１−イ
ンデニル）ジメチルシランジルコニウムジクロライド、
ビス（２−ｉ−プロピル−１−インデニル）ジメチルシ
ランジルコニウムジクロライドなども使用可能である。

【００２６】さらには、特開平６−１８４１７９号公
報、特開平６−３４５８０９号公報などに記載のインデ
ニル骨格にさらに環が縮合した構造を有するメタロセン
化合物、すなわち、ビス（２−メチル−４，５−ベンゾ
−１−インデニル）ジメチルシランジルコニウムジクロ
ライド、ビス（２−メチル−α−アセナフト−１−イン
デニル）ジメチルシランジルコニウムジクロライド、ビ
ス（２−メチル−４，５−ベンゾ−１−インデニル）メ
チルフェニルシランジルコニウムジクロライド、ビス
（２−メチル−α−アセナフト−１−インデニル）メチ
ルフェニルシランジルコニウムジクロライド、１，２−
ビス（２−メチル−４，５−ベンゾ−１−インデニル）
エタンジルコニウムジクロライド、ビス（４，５−ベン
ゾ−１−インデニル）ジメチルシランジルコニウムジク
ロライドなども使用可能である。

【００２７】特開平６−１００５７９号公報、特開平９
−１７６２２２号公報などに記載されている、インデニ
ル骨格の４位にアリール基を有するメタロセン化合物、
すなわち、ビス（２−メチル−４−フェニル−１−イン
デニル）ジメチルシランジルコニウムジクロライド、
（２−メチル−４−フェニル−１−インデニル）ジメチ
ルシランジルコニウムジクロライド、ビス［２−メチル
−４−（１−ナフチル）−１−インデニル］ジメチルシ
ランジルコニウムジクロライド、ビス［２−メチル−４
−（２−ナフチル）−１−インデニル］ジメチルシラン
ジルコニウムジクロライド、ビス［２−メチル−４−
（９−アントラセニル）−１−インデニル］ジメチルシ
ランジルコニウムジクロライド、ビス［２−メチル−４
−（９−フェナントリル）−１−インデニル］ジメチル
シランジルコニウムジクロライド、ビス［２−メチル−
４−（３，５−ジ−ｉ−プロピル−フェニル）−６−ｉ
−プロピル−１−インデニル］ジメチルシランジルコニ
ウムジクロライド、ビス（２−メチル−４−フェニル−
６−ｉ−プロピル−１−インデニル）ジメチルシランジ
ルコニウムジクロライドなども使用可能である。

【００２８】また、特開平１０−２２６７１２号公報、
特開平１０−２７９５８８号公報などに記載のアズレン
骨格を有するメタロセン化合物、すなわち、ビス（２−
メチル−４−フェニル−４−ヒドロ−１−アズレニル）
ジメチルシランジルコニウムジクロライド、ビス（２−
エチル−４−フェニル−４−ヒドロ−１−アズレニル）
ジメチルシランジルコニウムジクロライド、ビス［２−
メチル−４−（クロロフェニル）−４−ヒドロ−１−ア
ズレニル］ジメチルシランジルコニウムジクロライド、
ビス［２−メチル−４−（フルオロフェニル）−４−ヒ
ドロ−１−アズレニル］ジメチルシランジルコニウムジ
クロライド、ビス（２−メチル−４−フェニル−４−ヒ
ドロ−１−アズレニル）（クロロメチル）メチルシラン
ジルコニウムジクロライドなども使用可能である。

【００２９】また、ビス［２−メチル−（η⁵−１−イ
ンデニル）］メチルフェニルシランジルコニウムジクロ
ライド、１，２−ビス（η⁵−１−インデニル）エタン
ジルコニウムジクロライド、１，２−ビス［２−メチル
−（η⁵−１−インデニル）］エタンジルコニウムジク
ロライド、１，２−ビス［２，４−ジメチル−（η⁵−
１−インデニル）］エタンジルコニウムジクロライド、
１，２−ビス［２，４，７−トリメチル−（η⁵−１−
インデニル）］エタンジルコニウムジクロライド、１，
２−ビス［２−エチル−（η⁵−１−インデニル）］エ
タンジルコニウムジクロライド、１，２−ビス［２−ｎ
−プロピル−（η⁵−１−インデニル）］エタンジルコ
ニウムジクロライド、［２−エチル−（η⁵−１−イン
デニル）［２−メチル−（η⁵−１−インデニル）］エ
タンジルコニウムジクロライド、１，２−ビス（η⁵−
９−フルオレニル）エタンジルコニウムジクロライド、
２−（３−ｔ−ブチルシクロペンタジエニル）−２−
（η⁵−１−インデニル）プロパンジルコニウムジクロ
ライド、２−（３−ｔ−ブチルシクロペンタジエニル）
−２−［４−ｔ−ブチル−（η⁵−１−インデニル）］
プロパンジルコニウムジクロライド、２−（３−メチル
シクロペンタジエニル）−２−（η⁵−９−フルオレニ
ル）プロパンジルコニウムジクロライド、２−（３−ｔ
−ブチルシクロペンタジエニル）−２−（η⁵−９−フ
ルオレニル）プロパンジルコニウムジクロライドなどが
使用可能である。

【００３０】なかでも、特開平６−１００５７９号公報
や特開平９−１７６２２２号公報などに記載されている
インデニル骨格の４位にアリール基を有するもの、特開
平６−１８４１７９号公報や特開平６−３４５８０９号
公報などに記載されているインデニル骨格にさらに環が
縮合した構造を有するメタロセン化合物、および特開平
１０−２２６７１２号公報や特開平１０−２７９５８８
号公報などに記載のアズレン骨格を有するメタロセン化
合物が好ましく、特にビス［２−メチル−４，５−ベン
ゾ（η⁵−１−インデニル）］ジメチルシランジルコニ
ウムジクロライド、ビス［２−メチル−４−フェニル−
（η⁵−１−インデニル）］ジメチルシランジルコニウ
ムジクロライド、ビス［２−メチル−４−（１−ナフチ
ル）−（η⁵−１−インデニル）］ジメチルシランジル
コニウムジクロライド、ビス（２−メチル−４−フェニ
ル−４−ヒドロ−１−アズレニル）ジメチルシランジル
コニウムジクロライドが好ましい。

【００３１】なお、これらのメタロセン化合物のジルコ
ニウムをチタンやハフニウム等の他の金属に置き換えた
もの、塩素原子を他のハロゲンや水素原子、アミド基、
アルコキシ基、メチル基やベンジル基などの炭化水素基
に置き換えたものも何ら制限無く使用することができ
る。非配位性イオン含有化合物が微粒子担体上に化学結
合した助触媒は、メタロセン触媒の助触媒として有効な
非配位性イオン含有化合物が、共有結合やイオン結合等
の化学結合により微粒子担体上に結合したものであり、
例えば、ＷＯ９６／４１８０８、ＷＯ９７／１９９５
９、特表平７−５０１５７３号公報、特開平１０−１２
０７２７号公報などに記載されている。より具体的に
は、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウム［４−（トリクロロ
シリル）−２，３，５，６−テトラフルオロフェニル］
トリス（ペンタフルオロフェニル）ボラート、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアニリニウム［４−（ジクロロメチルシリル）
−２，３，５，６−テトラフルオロフェニル］トリス
（ペンタフルオロフェニル）ボラート、Ｎ，Ｎ−ジメチ
ルアニリニウム［４−（クロロジメチルシリル）−２，
３，５，６−テトラフルオロフェニル］トリス（ペンタ
フルオロフェニル）ボラート等の特開平１０−１２０７
２７号公報などに記載の化合物とシリカ等の水酸基など
の官能基を有する微粒子担体を接触させることにより調
製することができる。

【００３２】前記微粒子担体としては、金属酸化物、金
属ハロゲン化物、金属水酸化物、金属アルコキシド、炭
酸塩、硫酸塩、酢酸塩、珪酸塩や有機高分子化合物等が
挙げられる。これらは、必要に応じて単独で、あるいは
複数を組み合わせて用いることができる。上記金属酸化
物としては、例えば、シリカ、アルミナ、チタニア、マ
グネシア、ジルコニア、カルシア、酸化亜鉛等が挙げら
れる。上記金属ハロゲン化物としては、例えば、塩化マ
グネシウム、塩化カルシウム、塩化バリウム、塩化ナト
リウム等が挙げられる。上記金属水酸化物としては、例
えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等が挙
げられる。上記金属アルコキシドとしては、例えば、マ
グネシウムエトキシド、マグネシウムメトキシド等が挙
げられる。

【００３３】また、上記炭酸塩としては、例えば、炭酸
カルシウム、塩基性炭酸カルシウム、炭酸マグネシウ
ム、塩基性炭酸マグネシウム、炭酸バリウム等が挙げら
れる。上記硫酸塩としては、例えば、硫酸カルシウム、
硫酸マグネシウム、硫酸バリウム等が挙げられる。上記
酢酸塩としては、例えば、酢酸カルシウム、酢酸マグネ
シウム等が挙げられる。珪酸塩としては、例えば、雲
母、タルク等の珪酸マグネシウムや珪酸カルシウム、珪
酸ナトリウム等が挙げられる。これらのうちで好ましい
ものは、シリカ、アルミナ、雲母やタルク等の珪酸マグ
ネシウムや珪酸カルシウム、珪酸ナトリウムなどの珪酸
塩である。

【００３４】また、上記有機高分子化合物としては、例
えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロ
ピレン共重合体、エチレン−ビニルエステル共重合体、
エチレン−ビニルエステル共重合体の部分もしくは完全
鹸化物等のポリオレフィンおよびその変性物；ポリアミ
ド、ポリカーボネート、ポリエステル等の熱可塑性樹
脂；フェノール樹脂、エポキシ樹脂、尿素樹脂、メラミ
ン樹脂等の熱硬化性樹脂などが挙げられる。

【００３５】これらの有機高分子化合物のうちでも好ま
しいのは、水酸基、カルボキシル基、アミノ基、アミド
基等の極性基を有するものであり、具体的には水酸基含
有不飽和化合物、不飽和カルボン酸等でグラフト変性し
た変性ポリオレフィン、エチレン−ビニルエステル共重
合体の部分もしくは完全鹸化物等が挙げられる。これら
の微粒子担体の平均粒子径は、特に制限はないが、通常
０．１〜２，０００μｍの範囲であり、好ましくは１〜
１，０００μｍ、さらに好ましくは５〜１００μｍの範
囲である。また、比表面積は、特に制限はないが、通常
０．１〜２，０００ｍ² ／ｇの範囲であり、好ましくは
１０〜１，５００ｍ² ／ｇであり、さらに好ましくは１
００〜１，０００ｍ² ／ｇの範囲である。

【００３６】メタロセン触媒の調製は、前記成分を任意
の方法で接触させることで達成可能であり、有機溶剤の
非存在下で直接接触させてもよく、有機溶剤中で接触を
行ってもよい。ここで用いられる有機溶剤としては、例
えば、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素、トルエ
ン、キシレン等の芳香族炭化水素、塩化メチレン、クロ
ロベンゼン等のハロゲン化炭化水素やこれらの混合物等
が使用可能である。また、接触は任意の温度で可能であ
り、通常−８０℃〜＋２００℃の範囲で行われる。

【００３７】メタロセン化合物に対する助触媒の使用量
は、特に制限はなく、通常助触媒中に含有される非配位
性イオンの１モルに対し、メタロセン化合物中に含有さ
れるジルコニウム等の遷移金属が０．０１〜１００モル
であり、好ましくは０．１０〜１０モル、さらに好まし
くは０．１５〜２モル、特に好ましくは０．２０〜１モ
ルの範囲である。

【００３８】また、上記メタロセン触媒には、メタロセ
ン化合物の活性化や重合系内の不純物を除去する目的
で、有機アルミニウム化合物等の有機金属化合物を使用
することができる。有機アルミニウム化合物としては、
例えば、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニ
ウム、トリ−ｎ−プロピルアルミニウム、トリ−ｎ−ブ
チルアルミニウム、トリ−ｉ−ブチルアルミニウム、ト
リ−ｎ−ヘキシルアルミニウム、トリ−ｎ−オクチルア
ルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム、ジエチル
アルミニウムジクロライド、エチルアルミニウムジクロ
ライド等のジアルキルアルミニウムハライドやアルキル
アルミニウムジハライド、ジイソブチルアルミニウムヒ
ドリド等のジアルキルアルミニウムヒドリド、ジエチル
アルミニウムエトキシド、ジエチルアルミニウムフェノ
キシドなどが挙げられる。なかでも、トリアルキルアル
ミニウムが好ましい。これらは、必要に応じて単独で、
あるいは複数を組み合わせて用いることができる。

【００３９】本発明で使用されるプロピレン重合体は、
上記の触媒を用いて、任意の重合方法によりプロピレン
を単独重合もしくは共重合することにより製造可能であ
り、具体的には液体プロピレン中で行うバルク重合、不
活性溶剤の存在下に液相中で行う溶液重合やスラリー重
合、気相モノマー中で行う気相重合により製造可能であ
る。重合温度は、特に制限はないが、通常２０℃〜９５
℃の範囲であり、好ましくは４０℃〜８５℃の範囲、特
に好ましくは５０℃〜８０℃の範囲である。重合温度が
上記範囲外では、本発明で使用されるプロピレン重合体
を得ることが困難となる場合がある。重合時の圧力は、
液相中の重合においては常圧〜７ＭＰａの範囲、気相中
では常圧〜５０ＭＰａの範囲が一般的であり、得ようと
するプロピレン重合体の性質や生産性などを考慮して適
当な範囲を選択できる。また、重合時には、水素の導入
や温度、圧力の選定などの任意の手段により分子量を調
節することが可能である。

【００４０】本発明で使用されるプロピレン重合体は、
高い軟化温度を有し、これより得られるフィルムはホッ
トタック性、ヒートシール性、耐ブロッキング性に優れ
る。このためキャストフィルムや一軸もしくは二軸延伸
フィルムといったフィルムの製造に好適であり、ヒート
シーラントなどの包装材料として好適に使用可能であ
る。さらには、フィルム以外にもシートや繊維、その他
の分野でも使用可能である。

【００４１】本発明のフィルムは、上記プロピレン重合
体をフィルム成形してなるものであり、無延伸フィル
ム、延伸フィルムのいずれであってもよい。また、延伸
フィルムとしては、一軸または二軸延伸のいずれであっ
てもよい。本発明のフィルムの厚さに制限はないが、通
常は３〜１５０μmの範囲である。また、本発明のフィ
ルムには、他のフィルムが積層されていてもよい。

【００４２】本発明のフィルムの製造方法には、特に制
限はなく、公知の方法を何ら制限なく採用することがで
きる。例えば、無延伸フィルムの場合、プロピレン重合
体に酸化防止剤等の所定の添加剤などを加えて、単軸押
出機等で混練し、Ｔダイ等を取り付けた押出機によりフ
ィルム状に成形する。また、延伸フィルムの場合、プロ
ピレン重合体に酸化防止剤等の所定の添加剤などを加
え、ついで単軸押出機等で混練してペレットを作製し、
このペレットより押出機等を用いてフィルム原反を作製
し、このフィルム原反をテンター式、パンタグラフ式な
どの延伸装置を用い、連続的に逐次もしくは同時に二軸
延伸を行うことにより製造される。

【００４３】本発明のフィルムには、前記フィルムにさ
らにコロナ処理を施すことが可能である。コロナ処理の
方法に特に制限はなく、公知の方法が採用可能である。
本発明のフィルムは、コロナ処理を施すことにより印刷
的性等が付与され、さらに特定のプロピレン重合体を使
用しているため、コロナ処理後の印刷的性の経時変化が
極めて小さい。このためコロナ処理後に長期間保存して
も印刷的性の低下がほとんど認められず、有利なもので
ある。

【００４４】本発明のコロナ処理が施されたプロピレン
重合体フィルムの印刷的性は、ぬれ張力を測定すること
により評価できる。ぬれ張力の測定は、ＪＩＳ Ｋ６７
６８に準拠して行われ、通常３９ｍＮ／ｍ以上、好まし
くは４０ｍＮ／ｍ以上、より好ましくは４１ｍＮ／ｍ以
上、さらに好ましくは４２ｍＮ／ｍ以上、よりさらに好
ましくは４３ｍＮ／ｍ以上、特に好ましくは４４ｍＮ／
ｍ以上、もっとも好ましくは４５ｍＮ／ｍ以上である。

【００４５】

【実施例】以下、実施例により本発明をさらに詳細に説
明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。 融点Ｔｍの測定 ＰＥＲＫＩＮ−ＥＬＭＥＲ社製の示差走査型熱量計ＤＣ
Ｓ７を用いた。まず２３０℃まで昇温後５分間保持し、
ついで２０℃／分で−３０℃まで冷却後５分間保持し
た。その後、再度２０℃／分で昇温したときの融解ピー
クを融点とした。

【００４６】¹³Ｃ−ＮＭＲの測定 日本電子（株）製ＪＮＭ−ＧＳＸ４００により以下の条
件で測定した（測定モード：プロトンデカップリング
法、パルス幅：８．０μｓ、パルス繰り返し時間：３．
０ｓ、積算回数：２００００回、測定温度：１２０℃、
内部標準：ヘキサメチルジシロキサン、溶媒：１，２，
４−トリクロロベンゼン／ベンゼン−ｄ６（容量比 ３
／１）、試料濃度：０．１ｇ／ｍｌ）。

【００４７】プロピレンの２，１−挿入にもとづく位置
不規則単位の割合の測定¹³ Ｃ−ＮＭＲの測定結果をもとに前記（２）式により算
出した。 エチレン含量Ｃ_Eの測定¹³ Ｃ−ＮＭＲの測定結果をもとに、Macromolecules，1
1，592（1978）を参考にピークを帰属し、その結果より
算出した。

【００４８】メルトフローレート（ＭＦＲ）の測定 ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ
荷重で測定した。 重量平均分子量と数平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）の測
定 １）検量線の作製 ０．１重量％のＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−
メチルフェノール）を含む１，２，４−トリクロロベン
ゼン１０ｍｌに、分子量の異なる３種の標準ポリスチレ
ン試料（昭和電工（株）製）をそれぞれ２ｍｇ入れ、室
温、暗所で１時間溶解し、その後ＧＰＣ測定によりピー
クトップの溶出時間の測定を行なった。この測定を繰り
返し、計１２点（分子量５８０〜８５０万）の分子量と
ピークトップの溶出時間より、３次式近似で検量線を作
製した。

【００４９】２）重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子
量（Ｍｎ）の測定 試験管に０．１重量％のＢＨＴを含む５ｍｌの１，２，
４−トリクロロベンゼンを取り、これにポリプロピレン
（試料）約２．５ｍｇを投入した。この試験管に栓をし
た後、１６０℃の恒温槽で２時間かけて試料を溶解させ
た。得られた溶液を焼結フィルターで濾過した後、濾液
をＷａｔｅｒｓ社製ゲルパーミエーションクロマトグラ
フィー装置１５０Ｃを用いて測定し、得られたクロマト
グラムからＭｗおよびＭｎを求め、これらの分子量の比
（Ｍｗ／Ｍｎ）を算出た。なお、ＧＰＣのその他の測定
条件は以下のとおりである。 ・検出器：示差屈折率計 ・カラム：昭和電工(株)製Ｓｈｏｄｅｘ ＨＴ−Ｇ（１
本）および昭和電工（株）製Ｓｈｏｄｅｘ ＨＴ−８０
６Ｍ（２本）を直列に接続したもの ・カラム温度：１４０℃ ・溶媒：１，２，４−トリクロロベンゼン（ＢＨＴ０．
１重量％を含む） ・サンプル注入量：０．５ｍｌ ・溶媒流量：１ｍｌ／分 ・装置内でのサンプル注入待ち時間：３０分（ポリスチ
レンは５分） キシレン可溶分Ｘｓの測定 プロピレン重合体約２ｇを正確に秤量し（これをＷ
（ｇ）とする）、これを窒素気流下で２５０ｍｌの沸騰
キシレンに溶解させた。その後、この溶液を２５℃まで
冷却し、３０分間放置し、生成した沈殿を速やかに濾過
した。得られた濾液の１００ｍｌを採取して恒量を求め
たアルミ容器に入れ、これを窒素気流下で加熱すること
によりキシレンを蒸発させた。蒸発残分の重量を求め
（これをｍ（ｇ）とする）、下記式（９）よりプロピレ
ン重合体のキシレン可溶部Ｘｓを求めた。

【００５０】Ｘｓ（重量％）＝ｍ×２５０／Ｗ （９） 実施例１ １）助触媒成分の製造 ジクロロメタン２．０リットルにシリカ（グレイス・ダ
ビソン社製ＳＭＲ４９、窒素気流下１１０℃で４時間乾
燥したもの）３００ｇを加えたスラリーに対し、Ｎ，Ｎ
−ジメチルアニリニウムトリス（ペンタフルオロフェニ
ル）［４−（クロロジメチルシリル）−２，３，５，６
−テトラフルオロフェニル］ボラートを１００ミリモル
含むジクロロメタン溶液３００ｍｌを１０分かけて添加
した。室温で１時間撹拌し、環流下に３時間撹拌した。
この混合物を室温まで冷却し、トリメチルクロロシラン
１８０ｍｌを注射器により添加し、さらに撹拌下に３時
間環流させた。その後、室温まで冷却して上澄み液を除
去し、あらたにジクロロメタン２．０リットルを加えて
室温で１０分攪拌し、洗浄した。その後、上澄み液を除
去し、この洗浄操作をさらに３回繰り返した後、減圧乾
燥することにより、白色の微粒子担体上に担持された助
触媒成分を２８９ｇを得た。

【００５１】２）プロピレン重合体の製造 １５０リットルのループ型重合反応器（第１の重合反応
器）にプロピレンを１４０リットル／時間の速度で供給
した。ついで、メタロセン化合物としてビス（２−メチ
ル−４−フェニル−１−インデニル）ジメチルシランジ
ルコニウムジクロライド、助触媒成分および０．５Ｍの
トリ−ｎ−ブチルアルミニウムの混合物を３０リットル
／時間のヘキサンにより供給（それぞれ０．０２５ミリ
モル／時間、０．５ｇ／時間、および０．３リットル／
時間の速度に相当）し、２５℃で予備重合を行った。第
１の重合反応器を排出された反応混合物は７０℃に設定
された２９０リットルの第２のループ型重合反応器に供
給された。第２の重合反応器にはプロピレンを１００リ
ットル／時間、エチレンを３．５ｋｇ／時間で供給し
た。第２の重合反応器を排出された反応混合物は、脱ガ
ス装置により未反応のプロピレンおよびエチレンが除去
され、プロピレンランダム共重合体が２１ｋｇ／時間で
得られた。

【００５２】３）プロピレン重合体フィルムの調製 得られたプロピレンランダム共重合体にハイドロタルサ
イト０．０５重量部およびフェノール系酸化防止剤とし
てテトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン
０．１重量部を加え、単軸押出機により２００℃で混練
した。混練後、Ｔダイを取りつけた単軸押出機により、
ダイス温度２３０℃、チルロール温度３０℃で約３０μ
ｍ厚のフィルムを製造した。得られたフィルムを以下の
試験に供した。

【００５３】４）ヒートシール性評価 前記３）で得たフィルムを２枚重ねて、幅５ｍｍのシー
ルバーを用い、1.5ｋｇ／ｃｍ²の圧力で１．０秒間、所
定の温度（両面加熱）でヒートシールした。この試料か
ら幅１５ｍｍの試験片を切り取り、剥離速度２００ｍｍ
／分、Ｔ型剥離で剥離強度を測定した。この時の剥離強
度が３００ｇ／１５ｍｍとなるときのシールバーの温度
をヒートシール開始温度とした。

【００５４】５）耐ブロッキング性評価 前記３）で得た積層フィルムを２枚重ねてプレス成形機
にはさみ、５０℃、１０ｋｇＧの圧力で２４時間保持し
た。その後、この積層フィルムを１００×１００ｍｍ幅
に切り取り、２００ｍｍ／分で剥離試験を行った。その
時の剥離強度を耐ブロッキング性の指標とした。この値
が小さいほど耐ブロッキング性が良好なことを示す。

【００５５】６）フィルムのぬれ性評価 上記３）に従ってフィルムを成形した直後に、カスガ電
機（株）製のオフライン式コロナ処理装置により、ぬれ
張力が４５ｄｙｎｅとなるようにフィルムの片面にコロ
ナ処理を行った。このフィルムに４０℃で２４時間エー
ジングを行い、常温で所定時間保管した後（１日後、７
日後、１４日後、３０日後）ぬれ張力を測定した。ぬれ
張力の測定は、ＪＩＳ Ｋ６７６８に準拠し、濡れ指数
標準液（３６〜４８ｍＮ／ｍ)を用いて行った。

【００５６】上記により得られたプロピレン共重合体お
よびフィルムの特性を表１に示す。 実施例２ プロピレン重合体の製造において、エチレンの供給量を
２．８ｋｇ／時間とした以外は実施例１と同様に行い、
プロピレンランダム共重合体を得た。得られたプロピレ
ン共重合体の特性を表１に示す。また、これより実施例
１と同様にフィルムを調製し、評価した。その結果を同
じく表１に示す。

【００５７】実施例３ プロピレン重合体の製造において、エチレンの供給量を
２．１ｋｇ／時間とした以外は実施例１と同様に行い、
プロピレンランダム共重合体を得た。得られたプロピレ
ン共重合体の特性を表１に示す。また、これより実施例
１と同様にフィルムを調製し、評価した。その結果を同
じく表１に示す。

【００５８】実施例４ プロピレン重合体の製造においてエチレンを使用せずに
水素の存在下で重合を行った以外は実施例１と同様に行
った。得られたプロピレン単独重合体の特性を表１に示
す。また、これより実施例１と同様にフィルムを調製
し、評価した。その結果を同じく表１に示す。

【００５９】比較例１ チタンを塩化マグネシウム上に担持した固体触媒成分、
トリエチルアルミニウムおよびシクロヘキシルメチルジ
メトキシシランからなる触媒を用い、エチレン供給量を
０．４ｋｇ／時間とし、水素の存在下で重合した以外は
実施例１と同様に行った。

【００６０】実施例１と同様にして測定したポリプロピ
レン共重合体およびフィルムの特性を表１に示す。 比較例２ チタンを塩化マグネシウム上に担持した固体触媒成分、
トリエチルアルミニウムおよびシクロヘキシルメチルジ
メトキシシランからなる触媒を用い、エチレン供給量を
０．６ｋｇ／時間とし、水素の存在下で重合した以外は
実施例１と同様におこなった。

【００６１】実施例１と同様にして測定したポリプロピ
レン共重合体およびフィルムの特性を表１に示す。 比較例３ 予備重合 １リットルのオートクレーブに精製ヘキサン２００ミリ
リットル、ジエチルアルミニウムクロライド５０ミリモ
ル、および丸紅ソルベー（株）社製三塩化チタン３．５
ｇを添加した後、プロピレンを三塩化チタン１ｇあたり
３ｇとなるように１５℃で３０分間連続してオートクレ
ーブに導入した。その後、オートクレーブを窒素置換
し、得られた固体をヘキサンで４回洗浄した。

【００６２】本重合 ２０００リットルのオートクレーブに、プロピレン５４
５ｋｇ、１−ブテン５５ｋｇ、ジエチルアルミニウムク
ロライド０．６モルを導入し、６０℃に昇温した。つい
でエチレンを導入した後、上記の予備重合した固体触媒
を圧入した。続いて７０℃まで昇温し、エチレンガス濃
度を一定に保つようにエチレンを供給しながら２時間重
合を行った。未反応のモノマーをパージした後、得られ
た重合体をイソブチルアルコールにより洗浄し、２時間
乾燥した。

【００６３】実施例１と同様に測定したプロピレン共重
合体およびフィルムの特性を表１に示す。 比較例４ ３Ｌのオートクレーブにヘキサン３．０リットル、トリ
エチルアルミニウム４．４ミリモル、およびシクロヘキ
シルエチルジメトキシシラン０．３３ミリモルを仕込
み、水素を分圧が１００ｍｍＨｇとなるよう加えた。つ
いで１２０ｇのプロピレンと１６０ｇの１−ブテンを加
え、オートクレーブを５０℃に昇温した。チタンを塩化
マグネシウム上に担持した固体触媒２７ｍｇを圧入し、
圧力が４．０ｋｇ／ｃｍ²を維持するようプロピレンガ
スをフィードしながら、５０℃で２時間重合を行った。
重合終了後、未反応モノマーをパージし、ｉ−ブチルア
ルコール２０ミリリットルを加え、１５分攪拌した。さ
らにプロピレンオキサイド３．０ミリリットルを加え、
１５分間攪拌した。オートクレーブの内容物を４．０リ
ットルのエタノールに投入し、析出した重合体を６０℃
で４時間減圧乾燥した。

【００６４】実施例１と同様に測定したプロピレン共重
合体およびフィルムの特性を表１に示す。

【００６５】

【表１】

【００６６】

【発明の効果】本発明によれば、耐ブロッキング性、ヒ
ートシール性に優れ、かつ、印刷適性、蒸着適性に優れ
たプロピレン重合体フィルムが提供され、またそのよう
なフィルムの製造に好適なプロピレンランダム共重合体
が提供される。

フロントページの続き (72)発明者 日隈 新次 大分県大分市大字中ノ洲２番地 モンテ ル・エスディーケイ・サンライズ株式会社 大分リサーチセンター内 (72)発明者 藤石 博士 神奈川県川崎市川崎区夜光２丁目３番２号 モンテル・エスディーケイ・サンライズ 株式会社川崎ディベロップメントセンター 内 Ｆターム(参考） 4F073 AA01 AA05 BA08 BA09 BB01 CA21 4J100 AA02Q AA03P CA04 CA10 DA41

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （ａ）メチル基が隣接したプロピレンの
   ２，１−挿入に基づく位置不規則性単位の割合Ｐが０．
   ０５〜１．５０モル％の範囲にあるプロピレン重合体か
   らなるフィルムにコロナ処理が施されたプロピレン重合
   体フィルム。
2. 【請求項２】 プロピレン重合体が、プロピレンおよび
   エチレンからなり、（ａ）メチル基が隣接したプロピレ
   ンの２，１−挿入に基づく位置不規則性単位の割合Ｐが
   ０．０５〜１．５０モル％の範囲にあり、（ｂ）エチレ
   ン含量Ｃ_Eが０．５〜１０．０モル％の範囲にあるプロ
   ピレンランダム共重合体である、請求項１記載のプロピ
   レン重合体フィルム。
3. 【請求項３】 プロピレン重合体が、プロピレンおよび
   エチレンからなり、（ａ）メチル基が隣接したプロピレ
   ンの２，１−挿入に基づく位置不規則性単位の割合Ｐが
   ０．１５〜０．６５モル％の範囲にあり、（ｂ）エチレ
   ン含量Ｃ_Eが２．６〜６．２モル％の範囲にあり、
   （ｃ）前記位置不規則性単位の割合Ｐとエチレン含量Ｃ
   _E（モル％）が下記式（１） ０．４８≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．８３ （１） の関係を満たすものである、請求項１または２記載のプ
   ロピレン重合体フィルム。
4. 【請求項４】 プロピレンおよびエチレンからなり、
   （ａ）メチル基が隣接したプロピレンの２，１−挿入に
   基づく位置不規則性単位の割合Ｐが０．１５〜０．６５
   モル％の範囲にあり、（ｂ）エチレン含量Ｃ_Eが２．６
   〜６．２モル％の範囲にあり、（ｃ）前記位置不規則性
   単位の割合Ｐとエチレン含量Ｃ_E（モル％）が下記式
   （１） ０．４８≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．８３ （１） の関係を満たすプロピレンランダム共重合体からなるフ
   ィルム。
5. 【請求項５】 プロピレンおよびエチレンからなり、
   （ａ）メチル基が隣接したプロピレンの２，１−挿入に
   基づく位置不規則性単位の割合Ｐが０．１５〜０．６５
   モル％の範囲にあり、（ｂ）エチレン含量Ｃ_Eが２．６
   〜６．２モル％の範囲にあり、（ｃ）前記位置不規則性
   単位の割合Ｐとエチレン含量Ｃ_E（モル％）が下記式
   （１） ０．４８≦Ｐ＋０．０５８Ｃ_E≦０．８３ （１） の関係を満たすプロピレンランダム共重合体。