JP2001349972A - ジルコニウム基合金とその製法およびそれを用いた核燃料集合体部材 - Google Patents

ジルコニウム基合金とその製法およびそれを用いた核燃料集合体部材

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JP2001349972A
JP2001349972A JP2000175561A JP2000175561A JP2001349972A JP 2001349972 A JP2001349972 A JP 2001349972A JP 2000175561 A JP2000175561 A JP 2000175561A JP 2000175561 A JP2000175561 A JP 2000175561A JP 2001349972 A JP2001349972 A JP 2001349972A
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JP
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zirconium
based alloy
fuel assembly
water
crystal grain
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JP2000175561A
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English (en)
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Toshio Kubo
利雄 久保
Masafumi Nakatsuka
雅文 中司
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Toshiba Corp
Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
Hitachi Ltd
Original Assignee
Toshiba Corp
Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
Hitachi Ltd
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Publication date
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Abstract

(57)【要約】 【課題】燃料集合体部材の好適な機械的特性を維持しつ
つ、水素吸収量低減を図った核燃料部材用ジルコニウム
基合金の提供。 【解決手段】水冷却型原子炉の核燃料集合体部材用の合
金としての錫,鉄,クロムまたはニッケルを含むジルコ
ニウム基合金において、結晶粒径が5〜20μmである
ことを特徴とするジルコニウム基合金。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は水冷却型原子炉燃料
集合体を構成するジルコニウム基合金とその製法、並び
に、それを用いた該燃料集合体の被覆管、スペーサ、ウ
オ一夕ロッド、チャンネルボックス等の部材に関する。
【0002】
【従来の技術】燃料集合体の構成用材料としては、ジル
コニウム基合金、例えば、ジルカロイ−2(合金元素組
成が重量比で、Sn:1.2〜1.7%、Fe:0.07
〜0.20%、Cr:0.05〜0.15%、Ni:0.0
3〜0.08%および残部がZr)が使用されている。
【0003】ジルコニウム基合金は高温水中における耐
食性に優れ、かつ、適度な機械的強度や加工性を有する
が、燃料の高燃焼度化に伴い、従来材以上の耐食性が要
求されるようになってきた。
【0004】耐食性向上の方法として、製造工程途中
で、α+β相温度範囲に加熱し急冷する熱処理(以下、
焼き入れ処理と云う)する方法が知られている。この方
法では、焼き入れ処理により合金成分からなる析出物の
サイズが、従来材と比較して小さくなるために耐食性が
向上すると考えられており、この方法により、沸騰水型
軽水炉の環境下で発生するノジュラ一腐食と呼ばれる局
部腐食が低減され、その結果、従来材と比較して大幅に
耐食性が向上した。
【0005】しかし、燃料の高燃焼度化と炉内滞在期間
の長期化に伴い、耐食性だけでなく、水素吸収量の低減
に対するニーズが高くなってきた。特に、スペーサ、ウ
オ一夕ロッド、チャンネルボックス等の集合体部材で
は、部材の両面が炉水に曝されること、部材表面から中
央部への厚さ方向の温度勾配が非常に小さいこと等のた
めに、炉内長期間使用後には水素吸収量が多くなると考
えられている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】従来の技術は燃料集合
体部材の耐食性向上を主目的としてきたが、本発明の目
的は、燃料集合体部材の好適な機械的特性を維持しつ
つ、水素吸収量の低減を図ることにある。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明では、ジルコニウ
ム基合金の結晶粒径を制御することにより、現行ジルコ
ニウム基合金の機械的特性を維持し、かつ、水素吸収量
を低減させることにある。
【0008】本発明者らは、ジルコニウム基合金を用い
た水素吸収試験を実施し、結晶粒径と水素吸収との関係
を調べた。
【0009】供試材は最高純度のクリスタルバージルコ
ニウム、試験雰囲気は水素/水蒸気混合ガス雰囲気、水
素/水蒸気分圧比の値は104以上、試験温度は400
℃、試験時間は40時間である。水素吸収試験結果の一
例を図1に示す。
【0010】本試験では、水素が吸収されたことによる
試験系の内圧減少速度を測定し、これを図の縦軸に示し
た。図から分かるように結晶粒径が大きくなるのに伴
い、水素吸収速度が遅くなっている。この結果は、結晶
粒界から優先的に水素が吸収されることを示している。
【0011】ジルコ二ウム合金の結晶粒をサイズが均一
な等価球で近似すると、単位表面積当りの結晶粒界長さ
Lは、次式〔1〕で近似できる。
【0012】
【数1】L ∝ 1/r …〔1〕 なお、ここでrは結晶粒径である。
【0013】上記〔1〕式から水素吸収量は結晶粒径に
逆比例すると予想されるが、図1に示されるように水素
吸収速度は、概ね結晶粒径に逆比例している。このこと
から、結晶粒径を大きくして単位表面積当りの結晶粒界
長さLを短くすることにより、水素吸収量を低減できる
ことが分かる。
【0014】結晶粒径を大きくすることは、最終圧延後
の焼鈍温度を高くすることによって達成できる。結晶粒
径と最終焼鈍温度との関係の一例を図2に示す。
【0015】現行ジルコニウム基合金では最終温度を約
600℃以下として、結晶粒径を約5μm以下に調整し
ているが、本発明では、最終温度を650℃以上とする
ことで結晶粒径を5μm以上に調整する。
【0016】一方、結晶粒径が大き過ぎると、機械的特
性が低下する可能性も知られている。結晶粒径と引張り
試験における破断伸びとの関係の一例を図3に示す。結
晶粒径が約20μm以下では、被断伸び(%)の低下は
小さい。
【0017】そこで、本発明では結晶粒径の上限を20
μmとし、これを達成すべく最終焼鈍温度の上限を80
0℃とした。
【0018】以上のように、本発明では、最終圧延後の
焼鈍温度を600℃以上とすることにより結晶粒径を5
μm以上に調整して水素吸収を低減し、同じく焼鈍温度
の上限を800℃とすることにより結晶粒径上限を20
μm以下に調整して、機械的強度の低下を防ぐことがで
きる。
【0019】
【発明の実施の形態】燃料集合体構成部材の中で、スペ
ーサバンド、スペーサセルあるいはウオ一夕ロッドなど
は内外表面がいずれも冷却水に曝されるため、外表面し
か曝されない被覆管と比較して、腐食量や水素吸収率が
同じでも水素吸収量が2倍になる。
【0020】本実施例は、最終焼鈍温度を750℃とし
て、結晶粒径を約12μmに調整したジルコニウム基合
金をスペーサバンド、スペーサセルあるいはウオ一夕ロ
ッドに適用した。
【0021】現行ジルコニウム基合金の結晶粒径は約5
μm以下で、通常は2〜3μmである。これに対し、本
実施例のジルコニウム基合金の結晶粒径は約12μm
で、現行ジルコニウム基合金の約5倍となっており、そ
の水素吸収量は(1)式から分かるように約1/5に低
減されると予想される。
【0022】一方、破断伸びは図3から分かるように、
現行ジルコニウム基合金と本実施例のジルコニウム基合
金とでは大きな違いはない。
【0023】次に、本発明のジルコニウム基合金の製造
工程の一例を図4に示す。鍛造、熱間圧延の後にα+β
焼き入れ処理を施すことにより、析出物を微細化させ、
かつ、均一に分散する。
【0024】焼き入れ処理後、冷間圧延と中間焼鈍を交
互に繰返して、所定の寸法まで圧延する。圧延回数は2
回以上で、通常は2、3回程度である。
【0025】本実施例では、圧延後の中間焼鈍温度を7
20℃、焼鈍時間を2時間とした場合の例で、650℃
より高温側で中間焼鈍することにより、従来のジルコニ
ウム基合金と比較して、相対的にZr−Fe−Cr系析
出物サイズを大きくし、かつ、Zr−Fe−Cr系析出
物とZr−Fe−Ni系析出物とのサイズの比を大きく
できる。
【0026】また、累積焼鈍パラメータAの値は約2.
9×10~17で、従来のジルコニウム基合金の製造実績
の範囲内にある。
【0027】なお、上記の累積焼鈍パラメータAは次式
〔2〕により求められる。
【0028】
【数2】 A=Σti × exp(−4000/Ti) …〔2〕 ここで、素管 Ti:α+β焼入れ以降でi番目の焼鈍温度(K) ti:α+β焼入れ以降でi番目の焼鈍時間(t) を示す。
【0029】なお、α+β焼入れ処理により、析出物が
非常に微細化されるが、焼入れ処理以降の中間焼鈍およ
び最終焼鈍によって、少しずつ成長してサイズが大きく
なる。累積焼鈍パラメータは、焼鈍処理による入熱量を
表すパラメータで、この値が大きいほど析出物サイズが
大きいことを表している。
【0030】
【発明の効果】本発明によれば、従来材よりも水素吸収
が少なく、かつ、従来材と同等の機械的特性を有するジ
ルコニウム基合金が得ることができ、原子炉の燃料の高
燃焼度化、高性能化に貢献することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】水素吸収と析出物粒径との関係を表すグラフで
ある。
【図2】最終焼鈍温度と結晶粒径との関係を表すグラフ
である。
【図3】結晶粒径と破断伸びとの関係を表すグラフであ
る。
【図4】本発明のジルコニウム基合金の製造工程の一例
を示すフロー図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) C22F 1/00 604 C22F 1/00 640E 605 691B 640 1/18 E G21C 3/06 N 691 J 1/18 3/34 Y (72)発明者 久保 利雄 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 中司 雅文 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 水冷却型原子炉の核燃料集合体部材用の
    合金としての錫,鉄,クロムまたはニッケルを含むジル
    コニウム基合金において、結晶粒径が5〜20μmであ
    ることを特徴とするジルコニウム基合金。
  2. 【請求項2】 水冷却型原子炉の核燃料集合体部材用の
    合金としての錫,鉄,クロムまたはニッケルを含むジル
    コニウム基合金の製法において、焼き入れ処理工程後に
    冷間圧延と焼鈍を繰り返す工程を含み、最終工程の冷間
    圧延後の焼鈍温度が650〜800℃であることを特徴
    とするジルコニウム基合金の製法。
  3. 【請求項3】 請求項1に記載のジルコニウム基合金で
    構成したことを特徴とする水冷却型原子炉用燃料集合体
    の被覆管。
  4. 【請求項4】 請求項1に記載のジルコニウム基合金で
    構成したことを特徴とする水冷却型原子炉用燃料集合体
    のスペーサ。
  5. 【請求項5】 請求項1に記載のジルコニウム基合金で
    構成したことを特徴とする水冷却型原子炉用燃料集合体
    のウオ一夕ロッド。
  6. 【請求項6】 請求項1に記載のジルコニウム基合金で
    構成したことを特徴とする水冷却型原子炉用燃料集合体
    のチャンネルボックス。
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