JP2001221878A - ジルコニウム基合金とその製法およびそれを用いた軽水炉用燃料集合体 - Google Patents
ジルコニウム基合金とその製法およびそれを用いた軽水炉用燃料集合体Info
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- JP2001221878A JP2001221878A JP2000038073A JP2000038073A JP2001221878A JP 2001221878 A JP2001221878 A JP 2001221878A JP 2000038073 A JP2000038073 A JP 2000038073A JP 2000038073 A JP2000038073 A JP 2000038073A JP 2001221878 A JP2001221878 A JP 2001221878A
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- based alloy
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- precipitate
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Abstract
(57)【要約】
【課題】耐食性を向上し、水素吸収量の低減化を図った
ジルコニウム基合金の提供にある。 【解決手段】合金元素として錫、鉄、クロムおよびニッ
ケルを含むジルコニウム基合金において、鉄およびクロ
ムを含む析出物と、鉄およびニッケルを含む析出物の粒
径の比が１／２より大きいジルコニウム基合金。
ジルコニウム基合金の提供にある。 【解決手段】合金元素として錫、鉄、クロムおよびニッ
ケルを含むジルコニウム基合金において、鉄およびクロ
ムを含む析出物と、鉄およびニッケルを含む析出物の粒
径の比が１／２より大きいジルコニウム基合金。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はジルコニウム基合金
に係わり、特に、軽水炉用燃料集合体の構成部材用のジ
ルコニウム基合金とその製法、並びに、該ジルコニウム
基合金で構成され軽水炉用燃料集合体に関する。
に係わり、特に、軽水炉用燃料集合体の構成部材用のジ
ルコニウム基合金とその製法、並びに、該ジルコニウム
基合金で構成され軽水炉用燃料集合体に関する。
【０００２】
【従来の技術】燃料集合体用材料にはジルコニウム基合
金、一例としてジルカロイ−２（重量比でＳｎ：１.２
〜１.７％、Ｆｅ：０.０７〜０.２０％、Ｃｒ：０.０５
〜０.１５％、Ｎｉ：０.０３〜０.０８％および残部Ｚ
ｒ）が使用されている。
金、一例としてジルカロイ−２（重量比でＳｎ：１.２
〜１.７％、Ｆｅ：０.０７〜０.２０％、Ｃｒ：０.０５
〜０.１５％、Ｎｉ：０.０３〜０.０８％および残部Ｚ
ｒ）が使用されている。
【０００３】ジルコニウム基合金は、高温水中における
耐食性に優れ、かつ、適度な機械的強度と加工性を有す
るが、燃料の高燃焼度化に伴い、より以上の耐食性が要
求されるようになってきた。
耐食性に優れ、かつ、適度な機械的強度と加工性を有す
るが、燃料の高燃焼度化に伴い、より以上の耐食性が要
求されるようになってきた。
【０００４】耐食性向上の方法として、製造工程途中
で、α＋β相温度範囲に加熱し、急冷する熱処理（以
下、焼き入れ処理）する方法が知られている。この方法
では焼き入れ処理により、合金成分からなる析出物のサ
イズが従来材と比較して小さくなるために耐食性が向上
すると考えられている。この方法によって、沸騰水型軽
水炉の環境下で発生するノジユラ一腐食と云われる局部
腐食が低減され、従来材と比べて耐食性を大幅に向上す
ることができる。
で、α＋β相温度範囲に加熱し、急冷する熱処理（以
下、焼き入れ処理）する方法が知られている。この方法
では焼き入れ処理により、合金成分からなる析出物のサ
イズが従来材と比較して小さくなるために耐食性が向上
すると考えられている。この方法によって、沸騰水型軽
水炉の環境下で発生するノジユラ一腐食と云われる局部
腐食が低減され、従来材と比べて耐食性を大幅に向上す
ることができる。
【０００５】しかし、燃料の高燃焼度化と炉内滞在期間
の長期化に伴い、耐食性だけでなく、水素吸収量の低減
に対するニーズが高くなってきた。特に、スベ一サ、ウ
オ一夕ロッド、チャンネルボックス等の集合対部材で
は、被覆管と異なって部材の両面が炉水に曝されるこ
と、部材表面から中央部への厚さ方向の温度勾配が非常
に小さいこと等のために、被覆管と比較して水素吸収量
が多くなると考えられている。
の長期化に伴い、耐食性だけでなく、水素吸収量の低減
に対するニーズが高くなってきた。特に、スベ一サ、ウ
オ一夕ロッド、チャンネルボックス等の集合対部材で
は、被覆管と異なって部材の両面が炉水に曝されるこ
と、部材表面から中央部への厚さ方向の温度勾配が非常
に小さいこと等のために、被覆管と比較して水素吸収量
が多くなると考えられている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】従来技術では燃料構成
部材の耐食性向上を主目的としてきた。本発明の目的
は、耐食性を向上し、水素吸収量の低減化を図ったジル
コニウム基合金とその製法、および、それを用いた軽水
炉用燃料集合体の提供にある。
部材の耐食性向上を主目的としてきた。本発明の目的
は、耐食性を向上し、水素吸収量の低減化を図ったジル
コニウム基合金とその製法、および、それを用いた軽水
炉用燃料集合体の提供にある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】ジルコニウム基合金中の
析出物のサイズを、析出物の種類毎に制御することによ
り、現材料の高耐食性を維持し、水素吸収量を低減させ
るものである。
析出物のサイズを、析出物の種類毎に制御することによ
り、現材料の高耐食性を維持し、水素吸収量を低減させ
るものである。
【０００８】本発明者は、ジルコニウム基合金を用いた
腐食試験を実施し、合金元素の析出物サイズと耐食性、
および、水素吸収との関係を調べた。
腐食試験を実施し、合金元素の析出物サイズと耐食性、
および、水素吸収との関係を調べた。
【０００９】４５０℃の水蒸気中腐食試験の結果を図
１，２に示す。図１から分かるように、析出物サイズが
約０.２〜０.３μｍの範囲で腐食量が最小になる傾向が
見られる。
１，２に示す。図１から分かるように、析出物サイズが
約０.２〜０.３μｍの範囲で腐食量が最小になる傾向が
見られる。
【００１０】一方、図２から分かるように、水素吸収量
は析出物サイズが大きくなるに伴つて減少する傾向があ
る。この原因は、図３に示されるように、比較的大きな
析出物が電子輸送の優先サイトとなり、析出物近傍にお
いて、式〔２〕
は析出物サイズが大きくなるに伴つて減少する傾向があ
る。この原因は、図３に示されるように、比較的大きな
析出物が電子輸送の優先サイトとなり、析出物近傍にお
いて、式〔２〕
【００１１】
【化１】
【００１２】で示す反応が速やかに進行し、ジルコニウ
ム基合金と水との反応によって発生した水素が還元され
水素分子となって、水中に逃げて行くためと考えられ
る。
ム基合金と水との反応によって発生した水素が還元され
水素分子となって、水中に逃げて行くためと考えられ
る。
【００１３】従つて、析出物サイズを大きくすることに
より水素吸収を低減できる。一方ではサイズの増加に伴
ないノジュラー腐食が増加することも知られている。
より水素吸収を低減できる。一方ではサイズの増加に伴
ないノジュラー腐食が増加することも知られている。
【００１４】そこで、本発明では、水素吸収低減とノジ
ュラー腐食抑制とを両立させる方法を検討した。
ュラー腐食抑制とを両立させる方法を検討した。
【００１５】合金元素として錫、鉄、クロムおよびニッ
ケルを含むジルコニウム基合金中には、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｎ
ｉ系とＺｒ−Ｆｅ−Ｃｒ系の２種の析出物が存在する。
いずれも腐食の進行に伴つて析出物自身も徐々に酸化さ
れ、かつ、酸化に伴つてＦｅ，Ｎｉ等が酸化膜マトリク
ス中に溶け出して、徐々に消滅すること（酸化膜中への
再固溶）が知られている。
ケルを含むジルコニウム基合金中には、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｎ
ｉ系とＺｒ−Ｆｅ−Ｃｒ系の２種の析出物が存在する。
いずれも腐食の進行に伴つて析出物自身も徐々に酸化さ
れ、かつ、酸化に伴つてＦｅ，Ｎｉ等が酸化膜マトリク
ス中に溶け出して、徐々に消滅すること（酸化膜中への
再固溶）が知られている。
【００１６】析出物再固溶が腐食および水素吸収に及ぼ
す影響については、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物の場合
は、酸化膜中への再固溶速度が速く、腐食の比較的早期
に消滅すると考えられ、Ｆｅ，Ｎｉの酸化膜中への固溶
によって耐食性向上に寄与するが、上記の電子輸送の優
先サイトとしての効果、即ち、水素吸収低減効果は小さ
いと考えられる。
す影響については、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物の場合
は、酸化膜中への再固溶速度が速く、腐食の比較的早期
に消滅すると考えられ、Ｆｅ，Ｎｉの酸化膜中への固溶
によって耐食性向上に寄与するが、上記の電子輸送の優
先サイトとしての効果、即ち、水素吸収低減効果は小さ
いと考えられる。
【００１７】Ｚｒ−Ｆｅ−Ｃｒ系の析出物の場合は、こ
れとは逆に酸化膜中への再固溶速度が相対的に遅く、耐
食性向上効果よりは水素吸収低減効果の方がより大きい
と考えられる。
れとは逆に酸化膜中への再固溶速度が相対的に遅く、耐
食性向上効果よりは水素吸収低減効果の方がより大きい
と考えられる。
【００１８】以上の検討から、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｃｒ系の析
出物を大きくすることは水素吸収抑制に効果があり、Ｚ
ｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物を小さくすることは耐食性向上
に効果があると考えられる。
出物を大きくすることは水素吸収抑制に効果があり、Ｚ
ｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物を小さくすることは耐食性向上
に効果があると考えられる。
【００１９】上記の結果から本発明は、従来のジルコニ
ウム基合金よりＺｒ−Ｆｅ−Ｃｒ系析出物のサイズを大
きくし、酸化膜への再固溶速度を遅くさせることにより
水素吸収を低減させ、また、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物
のサイズを小さくして再固溶速度を早くすることにより
耐食性を向上させる。即ち、合金元素として錫、鉄、ク
ロムおよびニッケルを含むジルコニウム基合金におい
て、鉄およびクロムを含む析出物と、鉄およびニッケル
を含む析出物の粒径の比が１／２より大きいことを特徴
とするジルコニウム基合金にある。
ウム基合金よりＺｒ−Ｆｅ−Ｃｒ系析出物のサイズを大
きくし、酸化膜への再固溶速度を遅くさせることにより
水素吸収を低減させ、また、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物
のサイズを小さくして再固溶速度を早くすることにより
耐食性を向上させる。即ち、合金元素として錫、鉄、ク
ロムおよびニッケルを含むジルコニウム基合金におい
て、鉄およびクロムを含む析出物と、鉄およびニッケル
を含む析出物の粒径の比が１／２より大きいことを特徴
とするジルコニウム基合金にある。
【００２０】
【発明の実施の形態】〔実施例 １〕Ｚｒ中のＦｅ，Ｃ
ｒおよびＮｉの拡散速度を図４に示す。Ｚｒ−Ｆｅ−Ｃ
ｒ系の析出物の成長速度は速度が遅いＣｒの拡散に支配
され、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物のそれはＦｅあるいは
Ｎｉの拡散に支配されており、Ｃｒの拡散速度が遅いこ
とからＺｒ−Ｆｅ−Ｃｒ系析出物の方がＺｒ−Ｆｅ−Ｎ
ｉ系析出物よりサイズが小さい。
ｒおよびＮｉの拡散速度を図４に示す。Ｚｒ−Ｆｅ−Ｃ
ｒ系の析出物の成長速度は速度が遅いＣｒの拡散に支配
され、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物のそれはＦｅあるいは
Ｎｉの拡散に支配されており、Ｃｒの拡散速度が遅いこ
とからＺｒ−Ｆｅ−Ｃｒ系析出物の方がＺｒ−Ｆｅ−Ｎ
ｉ系析出物よりサイズが小さい。
【００２１】従来のジルコニウム基合金は、約６００〜
６５０℃の範囲で中間焼鈍されており、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｃ
ｒ系析出物とＺｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物の粒径比は、お
よそ１：２になっている。
６５０℃の範囲で中間焼鈍されており、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｃ
ｒ系析出物とＺｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物の粒径比は、お
よそ１：２になっている。
【００２２】図４から分かるように、６５０℃より高温
側ではＣｒと、ＦｅあるいはＮｉとの拡散速度の比が相
対的に小さくなる。従つて、約６５０℃より高温度で中
間焼鈍した場合は、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｃｒ系析出物とＺｒ−
Ｆｅ−Ｎｉ系析出物の粒径比が現行材より大きくなる。
側ではＣｒと、ＦｅあるいはＮｉとの拡散速度の比が相
対的に小さくなる。従つて、約６５０℃より高温度で中
間焼鈍した場合は、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｃｒ系析出物とＺｒ−
Ｆｅ−Ｎｉ系析出物の粒径比が現行材より大きくなる。
【００２３】本発明では、焼き入れ後の中間焼鈍におい
て、焼鈍温度を６５０℃より高くして、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｃ
ｒ系析出物とＺｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物の粒径比を約１
／２（従来材料の値）よりも大きくすることにより、耐
食性を維持し、水素吸収を低減させることが可能となっ
た。
て、焼鈍温度を６５０℃より高くして、Ｚｒ−Ｆｅ−Ｃ
ｒ系析出物とＺｒ−Ｆｅ−Ｎｉ系析出物の粒径比を約１
／２（従来材料の値）よりも大きくすることにより、耐
食性を維持し、水素吸収を低減させることが可能となっ
た。
【００２４】〔実施例 ２〕６５０℃より高温で中間焼
鈍した場合、焼鈍時間が長すぎると析出物がオーバーサ
イズとなり、水素吸収は少ないがノジュラー腐食が発生
する。また、焼鈍時間が短すぎると析出物サイズが小さ
くなりすぎ、水素吸収や一様腐食が増加する。
鈍した場合、焼鈍時間が長すぎると析出物がオーバーサ
イズとなり、水素吸収は少ないがノジュラー腐食が発生
する。また、焼鈍時間が短すぎると析出物サイズが小さ
くなりすぎ、水素吸収や一様腐食が増加する。
【００２５】本発明では、図１，２に示されるように、
析出物サイズを約０.２〜０.３μｍとすることにより、
耐食性と水素吸収とを両立させる。析出物サイズは、焼
き入れ後の中間焼鈍の温度と時間を調節することで制御
できる。具体的には、式〔１〕
析出物サイズを約０.２〜０.３μｍとすることにより、
耐食性と水素吸収とを両立させる。析出物サイズは、焼
き入れ後の中間焼鈍の温度と時間を調節することで制御
できる。具体的には、式〔１〕
【００２６】
【数２】 Ａ＝Σｔi・exp(−４００００／Ｔi) …〔１〕 （但し、Ｔiは焼き入れ以降ｉ番目の焼鈍の温度Ｋ，ｔi
は焼き入れ以降ｉ番目の焼鈍の時間ｈを示す）で定義さ
れる累積焼鈍パラメータＡの値を５×１０~19〜１×１
０~16となるよう制御する。
は焼き入れ以降ｉ番目の焼鈍の時間ｈを示す）で定義さ
れる累積焼鈍パラメータＡの値を５×１０~19〜１×１
０~16となるよう制御する。
【００２７】
【発明の効果】本発明によれば、従来材と同等以上の耐
食性を有し、従来材より水素吸収が少ないジルコニウム
基合金を提供することができ、それを用いた軽水炉用燃
料集合体の燃料の高燃焼度化，高性能化に寄与すること
ができる。
食性を有し、従来材より水素吸収が少ないジルコニウム
基合金を提供することができ、それを用いた軽水炉用燃
料集合体の燃料の高燃焼度化，高性能化に寄与すること
ができる。
【図１】腐食量と析出物の平均粒径との関係を示すグラ
フである。
フである。
【図２】水素吸収量と析出物平均粒径との関係を示すグ
ラフである。
ラフである。
【図３】析出物近傍の電子輸送を表す模式図である。
【図４】Ｚｒ中のＦｅ，Ｎｉ，Ｃｒの拡散係数である。
１…酸化膜、２…金属。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ２２Ｆ 1/00 ６８６ Ｇ２１Ｃ 3/30 Ｖ ６９１ 3/34 Ｙ
Claims (4)
- 【請求項１】 合金元素として錫、鉄、クロムおよびニ
ッケルを含むジルコニウム基合金において、鉄およびク
ロムを含む析出物と、鉄およびニッケルを含む析出物の
粒径の比が１／２より大きいことを特徴とするジルコニ
ウム基合金。 - 【請求項２】 請求項１に記載のジルコニウム基合金の
製法において、焼き入れ処理工程後に冷間圧延と焼鈍を
繰り返す工程を含み、該焼鈍工程の少なくとも一つの工
程の焼鈍温度が６５０℃より高いことを特徴とするジル
コニウム基合金の製法。 - 【請求項３】 式〔１〕 【数１】 Ａ＝Σｔi・exp(−４００００／Ｔi) …〔１〕 （但し、Ｔiは焼き入れ以降ｉ番目の焼鈍の温度Ｋ，ｔi
は焼き入れ以降ｉ番目の焼鈍の時間ｈを示す）で定義さ
れる累積焼鈍パラメータＡの値を、５×１０~19〜１×
１０~16となるよう焼鈍条件を制御する請求項２に記載
のジルコニウム基合金の製法。 - 【請求項４】 軽水炉用燃料集合体を構成する被覆管、
スベ一サ（バンドあるいはフェル一ル管）、ウオ一夕ロ
ッド、または、チャンネルボックスが請求項１記載のジ
ルコニウム基合金からなることを特徴とする軽水炉用燃
料集合体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000038073A JP2001221878A (ja) | 2000-02-09 | 2000-02-09 | ジルコニウム基合金とその製法およびそれを用いた軽水炉用燃料集合体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000038073A JP2001221878A (ja) | 2000-02-09 | 2000-02-09 | ジルコニウム基合金とその製法およびそれを用いた軽水炉用燃料集合体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001221878A true JP2001221878A (ja) | 2001-08-17 |
Family
ID=18561870
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000038073A Pending JP2001221878A (ja) | 2000-02-09 | 2000-02-09 | ジルコニウム基合金とその製法およびそれを用いた軽水炉用燃料集合体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001221878A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006028553A (ja) * | 2004-07-13 | 2006-02-02 | Toshiba Corp | ジルコニウム合金およびそれを利用したチャンネルボックス |
| RU2647127C1 (ru) * | 2017-02-10 | 2018-03-14 | Публичное акционерное общество "Машиностроительный завод" | Тепловыделяющая сборка ядерного реактора и способ ее изготовления |
-
2000
- 2000-02-09 JP JP2000038073A patent/JP2001221878A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006028553A (ja) * | 2004-07-13 | 2006-02-02 | Toshiba Corp | ジルコニウム合金およびそれを利用したチャンネルボックス |
| RU2647127C1 (ru) * | 2017-02-10 | 2018-03-14 | Публичное акционерное общество "Машиностроительный завод" | Тепловыделяющая сборка ядерного реактора и способ ее изготовления |
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