JP2001250676A - 複合基板、複合基板の製造方法、およびｅｌ素子 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 人体に有害な鉛を含まない誘電体材料を用
い、厚膜プロセスを用いて作製された電極と厚膜誘電体
を設けた複合基板であって、その厚膜誘電体の表面が平
滑である複合基板、その製造法、これを用いたＥＬ素子
を提供する。 【解決手段】 電気絶縁性を有する基板と、この基板上
に厚膜法により形成された電極と絶縁体層とを有する複
合基板であって、前記絶縁体層上にチタン酸バリウム
（ＢａＴｉＯ₃ ）を主成分とする誘電体薄膜がゾル−ゲ
ル法により形成されている構成の複合基板、その製造方
法、ＥＬ素子とした。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、誘電体と電極を有
する複合基板、およびその複合基板を用いたエレクトロ
ルミネセンス素子（ＥＬ素子）、およびその製造方法に
関する。

【０００２】

【従来の技術】電界の印加によって物質が発光する現象
をエレクトロルミネセンス（ＥＬ）といい、この現象を
用いた素子は液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）や時計のバッ
クライトとして実用化されている。

【０００３】ＥＬ素子には粉末蛍光体を有機物やホウロ
ウに分散させ、上下に電極を設けた構造をもつ分散型素
子と、電気絶縁性の基板上に２つの電極と２つの薄膜絶
縁体の間に挟む形で形成した薄膜蛍光体を用いた薄膜型
の素子がある。また、それぞれについて、駆動方式によ
り直流電圧駆動型、交流電圧駆動型がある。分散型ＥＬ
素子は古くから知られており、製造が容易であるという
利点があるが、輝度が低く寿命も短いのでその利用は限
られていた。一方、薄膜型ＥＬ素子は高輝度、長寿命と
いう特性をもち、ＥＬ素子の実用範囲を大きく広げた。

【０００４】従来、薄膜型ＥＬ素子においては基板とし
て液晶ディスプレイやＰＤＰなどに用いられている青板
ガラスを用い、かつ基板に接する電極をＩＴＯなどの透
明電極とし、蛍光体で生じた発光を基板側から取り出す
方式が主流であった。また蛍光体材料としては黄橙色発
光を示すＭｎを添加したＺｎＳが、成膜のしやすさ、発
光特性の観点から主に用いられてきた。カラーディスプ
レイを作製するには、赤色、緑色、青色の３原色に発光
する蛍光体材料の採用が不可欠である。これらの材料と
しては青色発光のＣｅを添加したＳｒＳやＴｍを添加し
たＺｎＳ、赤色発光のＳｍを添加したＺｎＳやＥｕを添
加したＣａＳ、緑色発光のＴｂを添加したＺｎＳやＣｅ
を添加したＣａＳなどが候補に上げられており、研究が
続けられている。しかし現在までのところ、発光輝度、
発光効率、色純度の点に問題があり、実用化にはいたっ
ていない。

【０００５】これらの問題を解決する手段として、高温
で成膜する方法や成膜後に高温で熱処理を行うことが有
望であることが知られている。このような方法を用いた
場合、基板として青板ガラスを用いることは耐熱性の観
点から不可能である。耐熱性のある石英基板を用いるこ
とも検討されているが、石英基板は非常に高価であり、
ディスプレーなどの大面積を必要とする用途には適さな
い。

【０００６】近年、特開平７−５０１９７号公報や、特
公平７−４４０７２号公報に記載されているように、基
板として電気絶縁性のセラミック基板を用い、蛍光体下
部の薄膜絶縁体のかわりに厚膜誘電体を用いた素子の開
発が報告された。

【０００７】この素子の基本的な構造を図６に示す。図
６に示されるＥＬ素子は、セラミックなどの基板１１上
に、下部電極１２、厚膜誘電体層１３、発光層１４、薄
膜絶縁体層１５、上部電極１６が順次形成された構造と
なっている。このように、従来の構造とは異なり、蛍光
体の発光を基板とは反対側の上部から取り出すため、透
明電極は上部に設けられている。

【０００８】この素子では厚膜誘電体は数１０μm と薄
膜絶縁体の数１００〜数１０００倍の厚さをもってい
る。そのためピンホールなどに起因する絶縁破壊が少な
く、高い信頼性と高い製造時の歩留まりを得ることがで
きるという利点を有している。

【０００９】厚い誘電体を用いることによる蛍光体層へ
の電圧降下は高誘電率材料を誘電体層として用いること
により克服している。またセラミック基板と厚膜誘電体
を用いることにより、熱処理温度を高めることができ
る。その結果、従来は結晶欠陥の存在により不可能であ
った高い発光特性を示す発光材料の成膜が可能となっ
た。

【００１０】厚膜誘電体に用いられる誘電材料の条件と
して、高誘電率で誘電抵抗、耐電圧が高いことが好まし
い。しかし基板材料として一般的に広く用いられている
結晶化ガラスやＡｌ₂Ｏ₃ を用い、誘電材料として高い
誘電特性から広くキャパシター材料に用いられているＢ
ａＴｉＯ₃ を用いると、焼成時にＢａＴｉＯ₃ 誘電体層
にクラックが入ってしまうという問題が生じていた。こ
のクラックにより誘電体層の耐電圧が低くなるので、こ
の複合基板を用いてEL素子を作製すると容易に素子が破
壊してしまう。この原因は誘電体を高温で焼成しなけれ
ばならないとともに、基板材料と誘電体の熱膨張率が違
うため、焼成時に誘電体層に大きな引張り応力が働くた
めと考えられている。この問題と基板材料の誘電体材料
の反応を最小限に抑える必要性から、過去には特開平７
−５０１９７号公報や特開平７−４４０７２号公報に記
されているように誘電体材料として焼成温度の比較的低
い鉛系の誘電材料が主に検討されてきた。

【００１１】ところで、厚膜誘電体層上に形成される発
光層は数１００nmと厚膜誘電体層の１／１００程度の厚
さしかない。そのため発光層の剥離をなくし、均一に形
成させるには厚膜誘電体層は発光層の厚み以下のレベル
でその表面が平滑でなければくてはならない。しかしな
がら鉛系の誘電体材料を用いた場合でも、印刷法やシー
ト法といった通常の厚膜工程で厚膜誘電体層を作製する
と、誘電体層表面を十分平滑にすることは困難であっ
た。

【００１２】従来のプロセスでは特開平７−５０１９７
号公報に記されているように、厚膜誘電体層表面にジル
コン酸−チタン酸鉛やランタン酸−ジルコン酸−チタン
酸鉛からなる鉛系からなる薄膜誘電体層をゾル−ゲル工
程などにより形成し、表面平滑化を実現していた。

【００１３】しかし、人体に有害な鉛を原料に用いるこ
とは製造上および廃品回収コストを増大させるので好ま
しくない。また、鉛系の誘電体材料は一般に焼成温度が
ＢａＴｉＯ₃ より低いゆえに、ＥＬ素子としたときの蛍
光体層の熱処理温度を高めることができず、十分な発光
特性を得ることができなかった。

【００１４】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、人体
に有害な鉛を含まない誘電体材料を用い、厚膜プロセス
を用いて作製された電極と厚膜誘電体を設けた複合基板
であって、その厚膜誘電体の表面が平滑である複合基
板、その製造法、これを用いたＥＬ素子を提供すること
である。

【００１５】

【課題を解決するための手段】すなわち、上記目的は以
下の構成により達成される。 （１） 電気絶縁性を有する基板と、この基板上に厚膜
法により形成された電極と絶縁体層とを有する複合基板
であって、前記絶縁体層上にチタン酸バリウム（ＢａＴ
ｉＯ₃ ）を主成分とする誘電体薄膜がゾル−ゲル法によ
り形成されている複合基板。 （２） 前記誘電体層と基板との主成分が同一である上
記（１）の複合基板。 （３） 前記誘電体層の主成分がチタン酸バリウム（Ｂ
ａＴｉＯ₃ ）である上記（１）または（２）の複合基
板。 （４） 前記絶縁体層上に、機能性薄膜が形成されてい
る上記（１）〜（３）のいずれかの複合基板。 （５） 上記（１）〜（４）のいずれかの複合基板の絶
縁体層上に、少なくとも発光層と透明電極とを有するＥ
Ｌ素子。 （６） 前記発光層と透明電極との間に薄膜絶縁層を有
する上記（５）のＥＬ素子。 （７） シート状の基板ペーストから形成された基板前
駆体に、電極ペーストと絶縁体ペーストとを順次厚膜形
成して電極グリーンおよび絶縁体グリーンが積層形成さ
れた複合基板前駆体を得、これを圧着処理した後、チタ
ン酸バリウム（ＢａＴｉＯ₃ ）を主成分とする誘電体薄
膜をゾル−ゲル法により形成し、その後焼成して複合基
板を得る複合基板の製造方法。

【００１６】

【作用】本発明においては、非鉛系のゾル−ゲル溶液を
厚膜誘電体層上に塗布、乾燥、焼成することにより、表
面が平滑な誘電体層を有する基板／電極／絶縁体層から
なる複合基板を作製することが出来る。このような表面
が平滑な複合基板を用いてEL素子を作製すると、その上
に形成される発光層を剥離無しに均一に形成することが
できる。その結果、発光特性、信頼性に優れたＥＬ素子
を作製することができる。

【００１７】

【発明の実施の形態】本発明の複合基板は、電気絶縁性
を有する基板と、この基板上に厚膜法により形成された
電極と絶縁体層とを有する複合基板であって、前記絶縁
体層上にチタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ₃ ）を主成分と
する誘電体薄膜がゾル−ゲル法により形成されているも
のである。

【００１８】このように、非鉛系のチタン酸バリウム
（ＢａＴｉＯ₃ ）を主成分とする誘電体薄膜をゾル−ゲ
ル法により形成することで、簡単な工程で、絶縁層の表
面を均一に平坦化でき、ＥＬ素子としたときに優れた特
性を得ることができる。このチタン酸バリウム（ＢａＴ
ｉＯ₃ ）を主成分とする誘電体薄膜は、高い温度で焼結
を行うことができるため、緻密な発光層を得ることがで
きる。また、非鉛系の材料であるため環境にも優しい複
合基板とすることができる。

【００１９】また、このような複合基板を用いて薄膜Ｅ
Ｌ素子を構成することにより、簡単な工程で、高性能の
ディスプレイを形成することができる。なお、このよう
な平坦な表面を有する複合基板は、後述する方法により
容易に形成することができる。

【００２０】以下、本発明の具体的構成を説明する。図
1には本発明による電極、絶縁体層付き複合基板を用い
たＥＬ素子の断面図を示す。複合基板は電気絶縁性のセ
ラミック基板１上に、所定のパターンで形成された厚膜
電極２と、その上に厚膜法により形成された高誘電率セ
ラミック焼結体３、およびゾル−ゲル法を用いて作製さ
れたチタン酸バリウムを主成分とする薄膜誘電体層４か
らなる積層セラミック構造体となっている。

【００２１】また、複合基板を使用したＥＬ素子は複合
基板上に真空蒸着、スパッタリング法、CVD法等で形成
された薄膜発光層５、上部薄膜絶縁体層６、上部透明電
極７からなる基本構造を有している。また、上部薄膜絶
縁体層を省略した片絶縁構造としてもよい。

【００２２】上記の複合基板前駆体は、通常の厚膜法に
より製造することができる。すなわち、例えばＡｌ₂Ｏ₃
や結晶化ガラスなどの電気絶縁性を有するセラミック
基板上に、ＰｄやＡｇ／Ｐｄのような導体粉末にバイン
ダーや溶媒を混合して作製された電極ペーストを、スク
リーン印刷法等により所定のパターンに印刷する。次い
で、その上に粉末状の絶縁体材料に、バインダーと溶媒
を混合して作製された絶縁体ペーストを上記同様に印刷
する。あるいは、絶縁体ペーストをキャスティング成膜
することによりグリーンシートを形成し、これを電極上
に積層してもよい。さらには、絶縁体のグリーンシート
上に電極を印刷し、これを基板上に積層してもよい。

【００２３】以上の構造を電極および誘電体層に適した
温度で焼成を行う。

【００２４】薄膜誘電体層形成に用いられるチタン酸バ
リウムゾル−ゲル溶液はよく知られているように、チタ
ニウム・アルコキシドやバリウム・アルコキシドをアル
コール類に溶解させて作製してもよいが、溶媒にプロパ
ンジオールなどのジオール類を用い、金属原料として酢
酸塩やアセチルアセトネート化合物を用いると、析出沈
殿の少ない高濃度の溶液を作製することが出来る。ゾル
−ゲルの主成分であるチタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ
₃ ）は、溶媒１０００ml中に、０．１〜５．０ mol、特
に０．５〜１．０ mol含有することが好ましい。

【００２５】また、副成分として、酸化マグネシウム
（ＭｇＯ）、酸化マンガン（Ｍｎ₃Ｏ₄ ）、酸化タングス
テン（ＷＯ₃ ）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化ジル
コニウム（ＺｒＯ₂ ）、酸化ニオブ（Ｎｂ₂Ｏ₅ ）、酸
化コバルト（Ｃｏ₃Ｏ₄ ）、酸化イットリウム（Ｙ
₂Ｏ₃ ）、および酸化バリウム（ＢａＯ）から選択され
る１種または２種以上を総計０．００１〜３０wt％程度
含有されていてもよい。また、焼成温度、線膨張率の調
整等のため、副成分としてＳｉＯ₂ 、ＭＯ（ただしＭは
Ｍｇ，Ｃａ，ＳｒおよびＢａから選択される１種または
２種以上の元素）、Ｌｉ₂Ｏ、Ｂ₂Ｏ₃ から選択される少
なくとも１種を含有していてもよい。

【００２６】このようにして作製されたチタン酸バリウ
ムゾル−ゲル溶液をスピンコートあるいはディップコー
ト等の塗布法により前記の厚膜誘電体層上に塗布する。

【００２７】次にゾルーゲル溶液を塗布した複合基板を
乾燥させ、さらには焼成を行う。平滑な薄膜誘電体層表
面を得るにはゾルーゲル溶液塗布／乾燥／焼成からなる
工程を数回繰り返せばよい。あるいは溶液塗布／乾燥を
繰り返した後に焼成を行ってもよい。または焼成前の複
合基板上にゾルーゲル溶液を塗布し、電極，厚膜誘電体
層、薄膜誘電体層を同時に焼成を行ってもよい。

【００２８】乾燥温度としては、好ましくは４００〜５
００℃程度で、１〜１０分間程度であり、焼成温度とし
ては、好ましくは６００〜１２００℃程度で、５〜３０
分間程度である。

【００２９】本発明の基板は、絶縁性を有し、その上に
形成される絶縁層（誘電体層）、電極層を汚染すること
なく、所定の強度を維持できるものであれば特に限定さ
れるものではない。具体的な材料としては、アルミナ
（Ａｌ₂Ｏ₃）、石英ガラス（ＳｉＯ₂ ）、マグネシア
（ＭｇＯ）、フォルステライト（２ＭｇＯ・Ｓｉ
Ｏ₂）、ステアタイト（ＭｇＯ・ＳｉＯ₂）、ムライト
（３Ａｌ₂Ｏ₃・２ＳｉＯ₂）、ベリリア（ＢｅＯ）、ジ
ルコニア（ＺｒＯ₂ ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、
窒化シリコン（ＳｉＮ）、炭化シリコン（ＳｉＣ＋Ｂｅ
Ｏ）等のセラミック基板を挙げることができる。その
他、Ｂａ系、Ｓｒ系、およびＰｂ系ペロブスカイトを用
いることができ、この場合、絶縁層と同じ組成物を用い
ることができる。これらのなかでも特にアルミナ基板が
好ましく、熱伝導性が必要な場合にはベリリア、窒化ア
ルミニウム、炭化シリコン等が好ましい。基板材料とし
て絶縁層と同じ組成物を用いた場合、熱膨張の違いによ
るそり、はがれ現象等を生じないので好ましい。

【００３０】これらの基板の焼結温度は８００℃以上、
特に８００℃〜１５００℃、さらには１２００℃〜１４
００℃程度である。

【００３１】基板には、焼成温度を低下させるなどの目
的から、ガラス材を含有していてもよい。具体的には、
ＰｂＯ，Ｂ₂Ｏ₃ ，ＳｉＯ₂ ，ＣａＯ，ＭｇＯ，ＴｉＯ
₂ 、ＺｒＯ₂ の１種または２種以上である。基板材に対
するガラスの含有量としては、２０〜３０wt％程度であ
る。

【００３２】基板用のペーストを調整する場合、有機バ
インダーを有していてもよい。有機バインダーとして
は、特に限定されるものではなく、セラミックス材のバ
インダーとして一般的に使用されているものの中から、
適宜選択して使用すればよい。このような有機バインダ
ーとしては、エチルセルロース、アクリル樹脂、ブチラ
ール樹脂等が挙げられ、溶剤としてはα−ターピネオー
ル、ブチルカルビトール、ケロシン等が挙げられる。ペ
ースト中の有機バインダーおよび溶剤の含有量は、特に
制限されるものではなく、通常使用されている量、例え
ば有機バインダー１〜５wt％、溶剤１０〜５０wt％程度
とすればよい。

【００３３】さらに、基板用ペースト中には、必要に応
じて各種分散剤、可塑剤、絶縁体等の添加物が含有され
ていてもよい。これらの総含有量は、１wt％以下である
ことが好ましい。

【００３４】基板の厚みとしては、通常、１〜５mm、好
ましくは１〜３mm程度である。

【００３５】電極材料としては、還元性雰囲気で焼成を
行う場合、卑金属を用いることができる。好ましくは、
Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｓｉ，Ｗ，Ｍｏ等の１
種または２種以上を用いたものやＮｉ−Ｃｕ，Ｎｉ−Ｍ
ｎ，Ｎｉ−Ｃｒ，Ｎｉ−Ｃｏ、Ｎｉ−Ａｌ合金のいずれ
か、より好ましくはＮｉ，ＣｕおよびＮｉ−Ｃｕ合金等
である。

【００３６】また、酸化性雰囲気中で焼成する場合に
は、酸化性雰囲気中で酸化物とならない金属が好まし
く、具体的にはＡｇ，Ａｕ，Ｐｔ，Ｒｈ，Ｒｕ，Ｉｒ，
ＰｂおよびＰｄの１種または２種以上であり、特にＡ
ｇ，ＰｄおよびＡｇ−Ｐｄ合金が好ましい。

【００３７】電極層には、ガラスフリットを含有してい
てもよい。下地となる基板との接着性を高めることがで
きる。ガラスフリットは、中性ないし還元性雰囲気中で
焼成される場合、このような雰囲気中でもガラスとして
の特性を失わないものが好ましい。

【００３８】このような条件を満たすものであれば、そ
の組成は特に限定されるものではないが、例えば、ケイ
酸ガラス（ＳｉＯ₂ ：２０〜８０wt％、Ｎａ₂Ｏ：８０
〜２０wt％）、ホウケイ酸ガラス（Ｂ₂Ｏ₃ ：５〜５０w
t％、ＳｉＯ₂ ：５〜７０wt％、ＰｂＯ：１〜１０wt
％、Ｋ₂Ｏ：１〜１５wt％）、アルミナケイ酸ガラス
（Ａｌ₂Ｏ₃ ：１〜３０wt％、ＳｉＯ₂ ：１０〜６０wt
％、Ｎａ₂Ｏ：５〜１５wt％、ＣａＯ：１〜２０wt％、
Ｂ₂Ｏ₃ ：５〜３０wt％）から選択されるガラスフリッ
トの、１種または２種以上を用いればよい。これに必要
に応じて、ＣａＯ：０．０１〜５０wt％，ＳｒＯ：０．
０１〜７０wt％，ＢａＯ：０．０１〜５０wt％，Ｍｇ
Ｏ：０．０１〜５wt％，ＺｎＯ：０．０１〜７０wt％，
ＰｂＯ：０．０１〜５wt％，Ｎａ₂ Ｏ：０．０１〜１０
wt％，Ｋ₂ Ｏ：０．０１〜１０wt％，ＭｎＯ₂ ：０．０
１〜２０wt％等の添加物の一種以上を所定の組成比とな
るように混合して用いればよい。金属成分に対するガラ
スの含有量は特に限定されるものではないが、通常、
０．５〜２０wt％、好ましくは１〜１０wt％程度であ
る。なお、ガラス中における上記添加物の総含有量は、
ガラス成分を１００としたとき５０wt％以下であること
が好ましい。

【００３９】電極層用のペーストを調整する場合、有機
バインダーを有していてもよい。有機バインダーとして
は、上記基板と同様である。さらに、電極層用ペースト
中には、必要に応じて各種分散剤、可塑剤、絶縁体等の
添加物が含有されていてもよい。これらの総含有量は、
１wt％以下であることが好ましい。

【００４０】電極層の膜厚としては、通常、０．５〜５
μm 、好ましくは１〜３μm 程度である。

【００４１】絶縁体層を構成する絶縁体材料としては、
特に限定されるものではなく、種々の絶縁体材料を用い
てよいが、例えば、酸化チタン系、チタン酸系複合酸化
物、あるいはこれらの混合物などが好ましく、特に上記
薄膜絶縁層と同一材料である酸化チタン系が好ましい。

【００４２】酸化チタン系としては、必要に応じ酸化ニ
ッケル（ＮｉＯ），酸化銅（ＣｕＯ），酸化マンガン
（Ｍｎ₃Ｏ₄ ），アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃ ），酸化マグネシ
ウム（ＭｇＯ），酸化ケイ素（ＳｉＯ₂ ）等を総計０．
００１〜３０質量％程度含む酸化チタン（ＴｉＯ₂ ）等
が、チタン酸系複合酸化物としては、チタン酸バリウム
（ＢａＴｉＯ₃ ）等が挙げられる。チタン酸バリウムの
Ｂａ／Ｔｉの原子比は、０．９５〜１．２０程度がよ
い。

【００４３】チタン酸系複合酸化物（ＢａＴｉＯ₃ ）に
は、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化マンガン（Ｍｎ
₃Ｏ₄ ）、酸化タングステン（ＷＯ₃ ）、酸化カルシウ
ム（ＣａＯ）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ₂ ）、酸化ニ
オブ（Ｎｂ₂Ｏ₅ ）、酸化コバルト（Ｃｏ₃Ｏ₄ ）、酸化
イットリウム（Ｙ₂Ｏ₃ ）、および酸化バリウム（Ｂａ
Ｏ）から選択される１種または２種以上を総計０．００
１〜３０wt％程度含有されていてもよい。また、焼成温
度、線膨張率の調整等のため、副成分としてＳｉＯ₂ 、
ＭＯ（ただしＭはＭｇ，Ｃａ，ＳｒおよびＢａから選択
される１種または２種以上の元素）、Ｌｉ₂Ｏ、Ｂ₂Ｏ₃
から選択される少なくとも１種を含有していてもよい。
絶縁体層の厚さは特に限定されないが、通常５〜１００
０μm 、特に５〜５０μm 、さらには１０〜５０μm 程
度である。

【００４４】絶縁層は誘電体材料で形成されていてもよ
い。特に複合基板を薄膜ＥＬ素子に応用する場合には誘
電体材料が好ましい。誘電体材料としては、特に限定さ
れるものではなく、種々の誘電体材料を用いてよいが、
例えば、上記酸化チタン系、チタン酸系複合酸化物、あ
るいはこれらの混合物などが好ましい。

【００４５】酸化チタン系としては、上記と同様であ
る。また、焼成温度、線膨張率の調整等のため、副成分
としてＳｉＯ₂ 、ＭＯ（ただしＭはＭｇ，Ｃａ，Ｓｒお
よびＢａから選択される１種または２種以上の元素）、
Ｌｉ₂Ｏ、Ｂ₂Ｏ₃ から選択される少なくとも１種を含有
していてもよい。

【００４６】特に好ましい誘電体材料として次に示すも
のが挙げられる。誘電体層（絶縁層）の主成分としてチ
タン酸バリウム、副成分として酸化マグネシウムと、酸
化マンガンと、酸化バリウムおよび酸化カルシウムから
選択される少なくとも１種と、酸化ケイ素とを含有す
る。チタン酸バリウムをＢａＴｉＯ₃ に、酸化マグネシ
ウムをＭｇＯに、酸化マンガンをＭｎＯに、酸化バリウ
ムをＢａＯに、酸化カルシウムをＣａＯに、酸化ケイ素
をＳｉＯ₂ にそれぞれ換算したとき、誘電体層中におけ
る各化合物の比率は、ＢａＴｉＯ₃ １００モルに対しＭ
ｇＯ：０．１〜３モル、好ましくは０．５〜１．５モ
ル、ＭｎＯ：０．０５〜１．０モル、好ましくは０．２
〜０．４モル、ＢａＯ＋ＣａＯ：２〜１２モル、ＳｉＯ
₂ ：２〜１２モルである。

【００４７】（ＢａＯ＋ＣａＯ）／ＳｉＯ₂ は特に限定
されないが、通常、０．９〜１．１とすることが好まし
い。ＢａＯ、ＣａＯおよびＳｉＯ₂ は、（Ｂａ_x Ｃａ
_1-x Ｏ）_y ・ＳｉＯ₂ として含まれていてもよい。この
場合、緻密な焼結体を得るためには０．３≦ｘ≦０．
７、０．９５≦ｙ≦１．０５とすることが好ましい。
（Ｂａ_x Ｃａ_1-x Ｏ）_y ・ＳｉＯ₂ の含有量は、ＢａＴ
ｉＯ₃ 、ＭｇＯおよびＭｎＯの合計に対し、好ましくは
１〜１０重量％、より好ましくは４〜６重量％である。
なお、各酸化物の酸化状態は特に限定されず、各酸化物
を構成する金属元素の含有量が上記範囲であればよい。

【００４８】誘電体層には、ＢａＴｉＯ₃ に換算したチ
タン酸バリウム１００モルに対し、Ｙ₂ Ｏ₃ に換算して
１モル以下の酸化イットリウムが副成分として含まれる
ことが好ましい。Ｙ₂ Ｏ₃ 含有量の下限は特にないが、
十分な効果を実現するためには０．１モル以上含まれる
ことが好ましい。酸化イットリウムを含む場合、（Ｂａ
_x Ｃａ_1-x Ｏ）_y ・ＳｉＯ₂ の含有量は、ＢａＴｉ
Ｏ₃ 、ＭｇＯ、ＭｎＯおよびＹ₂ Ｏ₃ の合計に対し好ま
しくは１〜１０重量％、より好ましくは４〜６重量％で
ある。

【００４９】上記各副成分の含有量の限定理由は下記の
とおりである。

【００５０】酸化マグネシウムの含有量が前記範囲未満
であると、容量の温度特性を所望の範囲とすることがで
きない。酸化マグネシウムの含有量が前記範囲を超える
と、焼結性が急激に悪化し、緻密化が不十分となってＩ
Ｒ加速寿命が低下し、また、高い比誘電率が得られな
い。

【００５１】酸化マンガンの含有量が前記範囲未満であ
ると、良好な耐還元性が得られずＩＲ加速寿命が不十分
となり、また、損失 tanδを低くすることが困難とな
る。酸化マンガンの含有量が前記範囲を超えている場
合、直流電界印加時の容量の経時変化を小さくすること
が困難となる。

【００５２】ＢａＯ＋ＣａＯや、ＳｉＯ₂ 、（Ｂａ_x Ｃ
ａ_1-x Ｏ）_y ・ＳｉＯ₂ の含有量が少なすぎると直流電
界印加時の容量の経時変化が大きくなり、また、ＩＲ加
速寿命が不十分となる。含有量が多すぎると比誘電率の
急激な低下が起こる。

【００５３】酸化イットリウムはＩＲ加速寿命を向上さ
せる効果を有する。酸化イットリウムの含有量が前記範
囲を超えると、静電容量が減少し、また、焼結性が低下
して緻密化が不十分となることがある。

【００５４】また、誘電体層中には、酸化アルミニウム
が含有されていてもよい。酸化アルミニウムは比較的低
温での焼結を可能にする作用をもつ。Ａｌ₂ Ｏ₃ に換算
したときの酸化アルミニウムの含有量は、誘電体材料全
体の１重量％以下とすることが好ましい。酸化アルミニ
ウムの含有量が多すぎると、逆に焼結を阻害するという
問題を生じる。

【００５５】好ましい誘電体層の一層あたりの厚さは、
１００μm 以下、特に５０μm 以下、さらには２〜２０
μm 程度とする。誘電体層が厚すぎると容量が減少し発
光層への印可電圧が減少するのみならず、内部電界の拡
がりにより表示素子とした場合に像がにじんだり、クロ
ストークが発生する可能性があるので３００μm 以下が
好ましい。

【００５６】絶縁層用のペーストを調整する場合、有機
バインダーを有していてもよい。有機バインダーとして
は、上記基板と同様である。さらに、絶縁層用ペースト
中には、必要に応じて各種分散剤、可塑剤、絶縁体等の
添加物が含有されていてもよい。これらの総含有量は、
１wt％以下であることが好ましい。

【００５７】本発明においては、基板の材料と絶縁体層
の材料の主成分が同一であることが好ましい。この場
合、主成分としてはチタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ₃ ）
が好ましく、両者の主成分の組成が同一であり、これに
副成分が４０ mol％以下の範囲で含まれていれば同一の
範囲であるとする。この場合の副成分は同一でも異なっ
ていてもよい。

【００５８】上記基板、および誘電体層の焼結温度は、
薄膜誘電体層の焼結温度より高いことが好ましく、特に
これらの焼結温度に５０℃を加えた温度以上であること
が好ましい。その上限としては特に規制されるものでは
ないが、通常１５００℃程度である。

【００５９】本発明では複合基板前駆体に加圧処理を施
し、表面を平滑化することが好ましい。加圧の方法とし
て、大面積の金型を用いて複合基板をプレスする方法
や、複合基板上の厚膜絶縁体層にロールを強く押しつ
け、ロールの回転とともに複合基板を移動させる方法な
どが考えられる。加圧圧力としては、１０〜５０００ト
ン／m² 程度が好ましい。

【００６０】電極や絶縁体ペーストを作製するとき、好
ましくはバインダーに熱可塑性樹脂を用い、加圧時に加
圧用の金型やロールを加熱すると効果的である。

【００６１】この場合、金型やロールに絶縁体グリーン
が付着・癒着するのを防止するため、金型やロールと絶
縁体グリーンとの間に剥離材を有する樹脂フィルムを介
して加圧するとよい。

【００６２】このような樹脂フィルムとして、テトラア
セチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエチレンテレフタレ
ート（ＰＥＴ），ポリエチレンナフタレート（ＰＥ
Ｎ）、シンジオクタチックポリステレン（ＳＰＳ）、ポ
リフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリカーボネート
（ＰＣ）、ポリアリレート（ＰＡｒ）、ポリスルフォン
（ＰＳＦ）、ポリエステルスルフォン（ＰＥＳ）、ポリ
エーテルイミド（ＰＥＩ）、環状ポリオレフィン、ブロ
ム化フェノキシ等が挙げ得られ、特にＰＥＴフィルムが
好ましい。

【００６３】剥離材としては、例えば、ジメチルシリコ
ーンを主体とするもののように、シリコーン系材料を用
いることができる。剥離材は、通常、上記樹脂フィルム
上に塗布されている。

【００６４】金型やロールを加熱する場合、金型やロー
ルの温度は用いるバインダーの種類、特に融点、ガラス
転移点、熱可塑性樹脂の種類等により異なるが、通常、
５０〜２００℃程度である。加熱温度が低すぎると、十
分な平滑化効果が得られず、高すぎるとバインダーが一
部分解したり、絶縁体グリーンと金型やロール、または
樹脂フィルムと癒着する恐れが生じてくる。

【００６５】得られた、複合基板グリーンの絶縁体層の
表面粗さＲａは、好ましくは０．１μm 以下である。こ
のような表面粗さは、金型の表面粗さを調整することで
達成できる。また、表面が平坦な樹脂フィルムを介して
加圧することにより、容易に達成できる。

【００６６】以上のようにして、複合基板を得ることが
できる。

【００６７】本発明の複合基板は、その上に発光層、他
の絶縁層、他の電極層等の機能性膜を形成することによ
り、薄膜ＥＬ素子とすることができる。特に、本発明の
複合基板の絶縁層に誘電体材料を用いることで良好な特
性の薄膜ＥＬ素子を得ることができる。本発明の複合基
板は焼結材料であるため、機能性膜である発光層を形成
した後に加熱処理を行うような薄膜ＥＬ素子にも適して
いる。

【００６８】本発明の複合基板を用いて薄膜ＥＬ素子を
得るには、絶縁層（誘電体層）上に発光層／他の絶縁層
（誘電体層）／他の電極層の順で形成すればよい。

【００６９】発光層の材料としては、例えば、月刊ディ
スプレイ ’９８ ４月号 最近のディスプレイの技術
動向 田中省作 p1〜10に記載されているような材料を
挙げることができる。具体的には、赤色発光を得る材料
として、ＺｎＳ、Ｍｎ／ＣｄＳＳｅ等、緑色発光を得る
材料として、ＺｎＳ：ＴｂＯＦ、ＺｎＳ：Ｔｂ、Ｚｎ
Ｓ：Ｔｂ等、青色発光を得るための材料として、Ｓｒ
Ｓ：Ｃｅ、（ＳｒＳ：Ｃｅ／ＺｎＳ）ｎ、Ｃａ₂Ｇａ₂Ｓ
₄：Ｃｅ、Ｓｒ₂Ｇａ₂Ｓ₄：Ｃｅ等を挙げることができ
る。

【００７０】また、白色発光を得るものとして、Ｓｒ
Ｓ：Ｃｅ／ＺｎＳ：Ｍｎ等が知られている。

【００７１】これらのなかでも、上記ＩＤＷ(Internati
onal Display Workshop)’97 X.Wu"Multicolor Thin-Fi
lm Ceramic Hybrid EL Displays" p593 to 596 で検討
されている、ＳｒＳ：Ｃｅの青色発光層を有するＥＬに
本発明を適用することにより特に好ましい結果を得るこ
とができる。

【００７２】発光層の膜厚としては、特に制限されるも
のではないが、厚すぎると駆動電圧が上昇し、薄すぎる
と発光効率が低下する。具体的には、蛍光材料にもよる
が、好ましくは１００〜１０００nm、特に１５０〜５０
０nm程度である。

【００７３】発光層の形成方法は、気相堆積法を用いる
ことができる。気相堆積法としては、スパッタ法や蒸着
法等の物理的気相堆積法や、ＣＶＤ法等の化学的気相堆
積法を挙げることができる。これらのなかでもＣＶＤ法
等の化学的気相堆積法が好ましい。

【００７４】また、特に上記ＩＤＷに記載されているよ
うに、ＳｒＳ：Ｃｅの発光層を形成する場合には、Ｈ₂
Ｓ雰囲気下、エレクトロンビーム蒸着法により形成する
と、高純度の発光層を得ることができる。

【００７５】発光層の形成後、好ましくは加熱処理を行
う。加熱処理は、基板側から電極層、絶縁層、発光層と
積層した後に行ってもよいし、基板側から電極層、絶縁
層、発光層、絶縁層、あるいはこれに電極層を形成した
後にキャップアニールしてもよい。通常、キャップアニ
ール法を用いることが好ましい。熱処理の温度は、好ま
しくは６００〜基板の焼結温度、より好ましくは６００
〜１３００℃、特に８００〜１２００℃程度、処理時間
は１０ 〜６００分、特に３０〜１８０分程度である。
アニール処理時の雰囲気としては、Ｎ₂ 、Ａｒ、Ｈｅま
たはＮ₂ 中にＯ ₂ が０．１％以下の雰囲気が好ましい。

【００７６】発光層上に形成される絶縁層は、その抵抗
率として、１０⁸ Ω・cm以上、特に１０¹⁰〜１０¹⁸Ω・
cm程度が好ましい。また、比較的高い誘電率を有する物
質であることが好ましく、その誘電率εとしては、好ま
しくはε＝３〜１０００程度である。

【００７７】この絶縁層の構成材料としては、例えば酸
化シリコン（ＳｉＯ₂）、窒化シリコン（ＳｉＮ）、酸
化タンタル（Ｔａ₂Ｏ₅）、チタン酸ストロンチウム（Ｓ
ｒＴｉＯ₃）、酸化イットリウム（Ｙ₂Ｏ₃）、チタン酸
バリウム（ＢａＴｉＯ₃）、チタン酸鉛（ＰｂＴｉ
Ｏ₃）、ジルコニア（ＺｒＯ₂）、シリコンオキシナイト
ライド（ＳｉＯＮ）、アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）、ニオブ酸
鉛（ＰｂＮｂ₂Ｏ₆）等を挙げることができ。

【００７８】これらの材料で絶縁層を形成する方法とし
ては、上記発光層と同様である。この場合の絶縁層の膜
厚としては、好ましくは５０〜１０００nm、特に１００
〜５００nm程度である。

【００７９】次に本発明の複合基板の製造工程につい
て、好ましい態様を図を参照しつつ説明する。

【００８０】先ず、図２に示すように、表面が平滑なフ
ィルムシート２１を用意し、その上に絶縁層（誘電体
層）グリーンシートを積層して、絶縁層（誘電体層）前
駆体３を形成する。

【００８１】次いで、図３に示すように、電極層用ペー
スト（電極層前駆体）２を所定のパターンに印刷する。

【００８２】さらに、図４に示すように、基板用グリー
ンシート１を必要な厚さ分積層して、基板前駆体とし、
複合基板グリーンを得る。

【００８３】その後、図５に示すように、得られた複合
基板グリーンからフィルムシート２１を剥離し、必要に
より複合基板前駆体を反転して、脱バインダした後焼成
する。脱バインダ、焼成の条件は下記の通りであり、そ
の際にアニールを行ってもよい。

【００８４】あるいはセルロースを含むシート、例えば
紙を用い、シートごと焼成することも可能である。

【００８５】焼成前に行なう脱バインダ処理の条件は、
通常のものであってよいが、還元性雰囲気雰囲気で焼成
を行う場合、特に下記の条件で行うことが好ましい。 昇温速度：５〜５００℃／時間、特に１０〜４００℃／
時間 保持温度：２００〜４００℃、特に２５０〜３００℃ 温度保持時間：０．５〜２４時間、特に５〜２０時間 雰囲気：空気中

【００８６】焼成時の雰囲気は、電極層用ペースト中の
導電材の種類に応じて適宜決定すればよいが、還元性雰
囲気で焼成を行う場合、焼成雰囲気はＮ₂ を主成分と
し、Ｈ ₂ １〜１０％、および１０〜３５℃における水蒸
気圧によって得られるＨ₂Ｏガスを混合したものが好ま
しい。そして、酸素分圧は、１０^-8〜１０^-12 気圧とす
ることが好ましい。酸素分圧が前記範囲未満であると、
電極層の導電材が異常焼結を起こし、途切れてしまうこ
とがある。また、酸素分圧が前記範囲を超えると、電極
層が酸化する傾向にある。酸化性雰囲気中で焼成を行う
場合、通常の大気中焼成を行えばよい。

【００８７】焼成時の保持温度は、好ましくは１１００
〜１４００℃、より好ましくは１２００〜１３００℃、
特に１０００〜１１００℃とすることが好ましい。保持
温度が前記範囲未満であると緻密化が不十分であり、前
記範囲を超えると、電極層が途切れやすくなる。また、
焼成時の温度保持時間は、０．５〜８時間、特に１〜３
時間が好ましい。

【００８８】還元性雰囲気中で焼成した場合、複合基板
にはアニールを施すことが好ましい。アニールは、絶縁
体層を再酸化するための処理であり、これによりＩＲ加
速寿命を著しく長くすることができる。

【００８９】アニール雰囲気中の酸素分圧は、１０^-6気
圧以上、特に１０^-6〜１０^-8気圧とすることが好まし
い。酸素分圧が前記範囲未満であると絶縁体層または誘
電体層の再酸化が困難であり、前記範囲を超えると内部
導体が酸化する傾向にある。

【００９０】アニールの際の保持温度は、１１００℃以
下、特に１０００〜１１００℃とすることが好ましい。
保持温度が前記範囲未満であると絶縁体層または誘電体
層の酸化が不十分となって寿命が短くなる傾向にあり、
前記範囲を超えると電極層が酸化し、電流容量が低下す
るだけでなく、絶縁体素地、誘電体素地と反応してしま
い、寿命も短くなる傾向にある。

【００９１】なお、アニール工程は昇温および降温だけ
から構成してもよい。この場合、温度保持時間は零であ
り、保持温度は最高温度と同義である。また、温度保持
時間は、０〜２０時間、特に２〜１０時間が好ましい。
雰囲気用ガスには、加湿したＨ₂ ガス等を用いることが
好ましい。

【００９２】なお、上記した脱バインダ処理、焼成およ
びアニールの各工程において、Ｎ₂、Ｈ₂ や混合ガス等
を加湿するには、例えばウェッター等を使用すればよ
い。この場合、水温は５〜７５℃程度が好ましい。

【００９３】脱バインダ処理工程、焼成工程およびアニ
ール工程は、連続して行なっても、独立に行なってもよ
い。

【００９４】これらを連続して行なう場合、脱バインダ
処理後、冷却せずに雰囲気を変更し、続いて焼成の保持
温度まで昇温して焼成を行ない、次いで冷却し、アニー
ル工程での保持温度に達したときに雰囲気を変更してア
ニールを行なうことが好ましい。

【００９５】また、これらを独立して行なう場合は、脱
バインダ処理工程は、所定の保持温度まで昇温し、所定
時間保持した後、室温にまで降温する。その際の脱バイ
ンダ雰囲気は、連続して行う場合と同様なものとする。
さらにアニール工程は、所定の保持温度にまで昇温し、
所定時間保持した後、室温にまで降温する。その際のア
ニール雰囲気は、連続して行う場合と同様なものとす
る。また、脱バインダ工程と、焼成工程とを連続して行
い、アニール工程だけを独立して行うようにしてもよ
く、脱バインダ工程だけを独立して行い、焼成工程とア
ニール工程を連続して行うようにしてもよい。

【００９６】焼成後、この焼結体上にゾル−ゲル法によ
り薄膜誘電体層を形成し、乾燥し、焼成して複合基板が
得られる。

【００９７】なお、本発明のＥＬ素子は、単一発光層の
みならず、膜厚方向に発光層を複数積層してもよいし、
マトリクス状にそれぞれ種類の異なる発光層（画素）を
組み合わせて平面的に配置するような構成としてもよ
い。

【００９８】本発明の薄膜ＥＬ素子は、焼成により得ら
れる基板材料を用いることにより、高輝度の青色発光が
可能な発光層も容易に得られ、しかも、発光層が積層さ
れる絶縁層の表面が平滑であるため、高性能、高精細の
カラーディスプレイを構成することもできる。また、比
較的製造工程が容易であり、製造コストを低く押さえる
ことができる。そして、効率のよい、高輝度の青色発光
が得られることから、白色発光の素子としてカラーフィ
ルターと組み合わせてもよい。

【００９９】カラーフィルター膜には、液晶ディスプレ
イ等で用いられているカラーフィルターを用いれば良い
が、ＥＬ素子の発光する光に合わせてカラーフィルター
の特性を調整し、取り出し効率・色純度を最適化すれば
よい。

【０１００】また、ＥＬ素子材料や蛍光変換層が光吸収
するような短波長の外光をカットできるカラーフィルタ
ーを用いれば、素子の耐光性・表示のコントラストも向
上する。

【０１０１】また、誘電体多層膜のような光学薄膜を用
いてカラーフィルターの代わりにしても良い。

【０１０２】蛍光変換フィルター膜は、ＥＬ発光の光を
吸収し、蛍光変換膜中の蛍光体から光を放出させること
で、発光色の色変換を行うものであるが、組成として
は、バインダー、蛍光材料、光吸収材料の三つから形成
される。

【０１０３】蛍光材料は、基本的には蛍光量子収率が高
いものを用いれば良く、ＥＬ発光波長域に吸収が強いこ
とが望ましい。実際には、レーザー色素などが適してお
り、ローダミン系化合物・ペリレン系化合物・シアニン
系化合物・フタロシアニン系化合物（サブフタロシアニ
ン等も含む）ナフタロイミド系化合物・縮合環炭化水素
系化合物・縮合複素環系化合物・スチリル系化合物・ク
マリン系化合物等を用いればよい。

【０１０４】バインダーは、基本的に蛍光を消光しない
ような材料を選べば良く、フォトリソグラフィー・印刷
等で微細なパターニングが出来るようなものが好まし
い。

【０１０５】光吸収材料は、蛍光材料の光吸収が足りな
い場合に用いるが、必要のない場合は用いなくても良
い。また、光吸収材料は、蛍光性材料の蛍光を消光しな
いような材料を選べば良い。

【０１０６】本発明の薄膜ＥＬ素子は、通常、パルス駆
動、交流駆動され、その印加電圧は、５０〜３００V 程
度である。

【０１０７】なお、上記例では、複合基板の応用例とし
て、薄膜ＥＬ素子について記載したが、本発明の複合基
板はこのような用途に限定されるものではなく、種々の
電子材料等に適用可能である。例えば、薄膜／厚膜ハイ
ブリッド高周波用コイル素子等への応用が可能である。

【０１０８】

【実施例】以下に、本発明の実施例を示す。以下の実施
例で用いたＥＬ構造体は、複合基板の絶縁層表面に、薄
膜法により発光層、上部絶縁膜、上部電極を順次積層し
た構造をもつものである。

【０１０９】＜実施例１＞Ｐｄ粉末にバインダー（エチ
ルセルロース）や溶媒（ターピネオール）を混合させて
作製したペーストを９９．５％のＡｌ₂Ｏ₃ 基板上に
１．５mm幅、ギャップ１．５mmのストライプ状にパター
ン印刷し、１１０℃で数分間乾燥を行った。

【０１１０】これとは別にＢａＴｉＯ₃ 粉末にＭｎＯ、
ＭｇＯ、Ｙ₂Ｏ₃ 、Ｖ₂Ｏ₅ 、(Ｂａ,Ｃａ)ＳｉＯ₃ 、Ｌ
ｉ₂ＳｉＯ₃ を所定量添加し水中で混合を行った。混合
した粉末を乾燥した後にバインダー（アクリル樹脂）や
溶媒（アクリル樹脂）と混合し誘電体ペーストを作製し
た。作製した誘電体ペーストを前記の電極のパターンを
印刷した基板上に３０μm の厚さとなるよう印刷、乾燥
を行った後、シリコンを塗布したＰＥＴフィルムを誘電
体前駆体上に置き、１２０℃の熱をかけながら５００ト
ン／m² の圧力で１０分間加熱加圧した。次いで、大気
中１２００℃で２時間焼成を行った。焼成後の厚膜誘電
体層の厚みは１７μm であった。

【０１１１】薄膜誘電体層形成用のゾルーゲル溶液は次
のようにして作製した。すなわちバリウム・アセチルア
セトネートが６０℃で１２時間以上減圧雰囲気中で脱水
された。脱水したバリウム・アセチルアセトネートと
1、3プロパンジオールを１２０℃で２時間混合し、溶液
を作製した。この溶液とは別に、チタニウム・ジイソプ
ロポキシド・ビスアセチルアセトネートと1、3プロパン
ジオールを１２０℃で２時間混合し、溶液を作製した。
２つの溶液を８０℃で５時間混合を行った。作製された
溶液に１−プロパノールを加え、濃度を調製した。溶液
中のＢａ/Ｔｉ比は１．００５となるように溶液を調整
した。

【０１１２】このようにして作製されたゾルーゲル溶液
を、０．２ミクロンのフィルターを通し、析出物等をろ
過した後、先ほどの複合基板上に１５００rpmで1分間ス
ピンコートした。溶液をスピンコートした複合基板は４
２０℃に保持されたホットプレート上に３分間置かれ、
溶液が乾燥された。その後複合基板は１１００℃に保持
された電気炉中に挿入され、１５分間焼成が行われた。
スピンコート／乾燥／焼成は３回繰り返された。

【０１１３】＜実施例2＞実施例1において、バリウム・
アセチルアセトネートの代わりに酢酸バリウムを用い
た。それ以外は実施例１と同様にして複合基板を得た。

【０１１４】以上の各実施例において、誘電体の表面粗
さは、タリステップを用い、０．１mm／秒の速さで０．
８mmプローブを移動させることにより測定を行った。ま
た、誘電体層の電気的特性を測定するために誘電体層上
に上部電極を形成した。上部電極は、前記の電極ペース
トを、１．５mm幅、ギャップ１．５mmのストライプ状の
パターンで前記の基板上の電極パターンと直交するよう
に印刷、乾燥を行い、その後８５０℃で１５分間の焼成
を行うことにより形成した。

【０１１５】誘電特性は、ＬＣＲメータを用い、１ｋHz
の周波数で測定した。また、絶縁抵抗は、２５V の電圧
を１５秒間印加した後、１分間保持した後の電流値を測
定することにより求めた。さらに、試料に印加する電圧
を１００V／秒の速度で上げていき、０．１mA以上の電
流が流れた電圧値を破壊電圧とした。表面粗度および電
気特性は、１つの試料につき異なった部位で３回行い、
その平均値を測定値とした。

【０１１６】ＥＬ素子は、上部電極のない複合基板を用
い、２５０℃に加熱した状態でＭｎをドープしたＺｎＳ
ターゲットを用い、ＺｎＳ蛍光薄膜を厚さ０．７μm と
なるようスパッタ法により形成した後、真空中６００℃
で１０分間熱処理した。次に第２絶縁層としてＳｉ₃Ｎ₄
薄膜と第２電極としてＩＴＯ薄膜をスパッタ法により
順次形成することによりエレクトロルミネセンス素子と
した。発光特性は、得られた素子構造の印刷焼成電極、
ＩＴＯ透明電極から配線を引き出し、１ｋHzのパルス幅
５０μｓの電界を印加して測定した。

【０１１７】以上のようにして作製した複合基板上の誘
電体層の電気特性とこれらの複合基板を用いて作製した
EL素子の発光特性を表１に示す。比較のため、薄膜誘電
体層を設けていない複合基板についての特性も示す。

【０１１８】

【表１】

【０１１９】

【発明の効果】以上のように本発明によれば、人体に有
害な鉛を含まない誘電体材料を用い、厚膜プロセスを用
いて作製された電極と厚膜誘電体を設けた複合基板であ
って、その厚膜誘電体の表面が平滑である複合基板、そ
の製造方法、これを用いたＥＬ素子を提供することがで
きる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の薄膜ＥＬ素子の基本構成を示した部分
断面図である。

【図２】本発明の複合基板の製造工程を示した部分断面
図である。

【図３】本発明の複合基板の製造工程を示した部分断面
図である。

【図４】本発明の複合基板の製造工程を示した部分断面
図である。

【図５】本発明の複合基板の製造工程を示した部分断面
図である。

【図６】従来の薄膜ＥＬ素子の構造を示した部分断面図
である。

【符号の説明】

１ 基板 ２ 下部電極層 ３ 下部絶縁層 ４ 発光層 ５ 上部絶縁層 ６ 上部電極層 ２１ フィルムシート

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｇ０９Ｆ 9/30 ３６５ Ｇ０９Ｆ 9/30 ３６５Ｚ Ｈ０５Ｂ 33/10 Ｈ０５Ｂ 33/10 Ｈ０５Ｋ 1/09 Ｈ０５Ｋ 1/09 Ａ Ｆターム(参考） 3K007 AB00 AB18 CA02 CB01 CC00 DA02 EA02 EC01 FA01 4E351 AA07 BB01 BB24 BB31 CC11 CC33 DD05 DD20 DD43 DD51 GG20 5C094 AA21 AA43 AA44 AA55 AA60 BA29 CA19 DA13 EA05 EB01 FB02 FB16 5G435 AA00 AA17 BB05 HH16 KK05

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 電気絶縁性を有する基板と、この基板上
   に厚膜法により形成された電極と絶縁体層とを有する複
   合基板であって、 前記絶縁体層上にチタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ₃ ）を
   主成分とする誘電体薄膜がゾル−ゲル法により形成され
   ている複合基板。
2. 【請求項２】 前記誘電体層と基板との主成分が同一で
   ある請求項１の複合基板。
3. 【請求項３】 前記誘電体層の主成分がチタン酸バリウ
   ム（ＢａＴｉＯ₃ ）である請求項１または２の複合基
   板。
4. 【請求項４】 前記絶縁体層上に、機能性薄膜が形成さ
   れている請求項１〜３のいずれかの複合基板。
5. 【請求項５】 請求項１〜４のいずれかの複合基板の絶
   縁体層上に、少なくとも発光層と透明電極とを有するＥ
   Ｌ素子。
6. 【請求項６】 前記発光層と透明電極との間に薄膜絶縁
   層を有する請求項５のＥＬ素子。
7. 【請求項７】 シート状の基板ペーストから形成された
   基板前駆体に、 電極ペーストと絶縁体ペーストとを順次厚膜形成して電
   極グリーンおよび絶縁体グリーンが積層形成された複合
   基板前駆体を得、 これを圧着処理した後、 チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ₃ ）を主成分とする誘電
   体薄膜をゾル−ゲル法により形成し、 その後焼成して複合基板を得る複合基板の製造方法。