JP2001114575A - セラミックスとセラミックスとの接合体及びその接合方法 - Google Patents

セラミックスとセラミックスとの接合体及びその接合方法

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JP2001114575A
JP2001114575A JP29622799A JP29622799A JP2001114575A JP 2001114575 A JP2001114575 A JP 2001114575A JP 29622799 A JP29622799 A JP 29622799A JP 29622799 A JP29622799 A JP 29622799A JP 2001114575 A JP2001114575 A JP 2001114575A
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Ichiro Aoki
一郎 青木
Shuichi Kawaminami
修一 川南
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Taiheiyo Cement Corp
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B41/00After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone
    • C04B41/009After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone characterised by the material treated
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
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    • C04B41/45Coating or impregnating, e.g. injection in masonry, partial coating of green or fired ceramics, organic coating compositions for adhering together two concrete elements
    • C04B41/50Coating or impregnating, e.g. injection in masonry, partial coating of green or fired ceramics, organic coating compositions for adhering together two concrete elements with inorganic materials
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 セラミックス表面をメタライズしなくても、
また、真空炉を必要としなくても、さらに加圧装置がな
くても強く接合できるセラミックスとセラミックスとの
接合体を提供し、その接合方法をも提供すること。 【解決手段】 ロウ材により接合されているセラミック
スとセラミックスとの接合体において、該ロウ材が、M
gを含むアルミニウム合金からなり、かつそのロウ材と
セラミックスとの界面に窒化アルミニウム膜が形成され
ていることとしたセラミックスとセラミックスとの接合
体。その接合方法において、該ロウ材が、Mgを含むア
ルミニウム合金であって、そのロウ材をセラミックスと
セラミックスとの間に装填し、それを窒素中でロウ材の
固相線以上の温度で熱処理することにより接合すること
としたセラミックスとセラミックスとの接合方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、セラミックスとセ
ラミックスとの接合体及びその接合方法に関し、特にロ
ウ材で接合したセラミックスとセラミックスとの接合体
及びその接合方法に関する。
【0002】
【従来の技術】セラミックスとセラミックスとを接合す
るには、ロウ材で接合する方法がある。その接合方法で
は、ロウ材が融解し、そのロウ材がセラミックスの表面
に濡れなければ強く接合された接合体が得られない。そ
の濡れを付与するためには、(1)Mo−Mn法や硫化
銅法で代表されるように、セラミックス表面に金属粉末
を焼き付けて(メタライズと称する)セラミックスの表
面を改質し、ロウ材がセラミックス表面に濡れるように
する方法、(2)TiやZrのような活性金属をロウ材
に添加してロウ材の濡れ性を改善し、ロウ材がセラミッ
クス表面に濡れるようにする方法が知られている。
【0003】一方、特開平6−270336に記載の如
く、接合材を融解させることなく、接合させる方法とし
ては、(3)インサート材とセラミックスとの界面に反
応層(スピネル)が形成されるようにインサート材とセ
ラミックスとの組み合わせを選び、そのインサート材で
融解させることなく、セラミックス同士を接合させる方
法がある。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記
(1)については、メタライズするために雰囲気を厳密
にコントロールしなければならないこと、メタライズし
た後にそのメタライズ面をめっき処理しなければならな
いことなどにより、接合工程が複雑になるという問題が
ある。
【0005】また、上記(2)については、活性金属と
しての効果が失われないように、一般的に真空中で接合
が行われるので、真空炉が必要となり、生産性が悪いと
いう問題がある。
【0006】さらに、上記(3)については、ロウ材が
融解しない固相線以下の温度で接合する、いわゆる固相
接合であるため、加圧処理が不可欠であり、加圧装置が
必要となる上に、接合できる形状に制約を受けるという
問題がある。また、スピネルを反応層として形成させる
ために、被接合部材はAlあるいはMgもしくはその両
方の元素を含むアルミナ、マグネシア、スピネルなどの
セラミックスに限定されるという問題もある。
【0007】本発明は、上述したセラミックスとセラミ
ックスとの接合体が有する課題に鑑みなされたものであ
って、その目的は、セラミックス表面をメタライズしな
くても、また、真空炉を必要としなくても、さらに、加
圧装置がなくても強く接合できるセラミックスとセラミ
ックスとの接合体を提供し、その接合方法をも提供する
ことにある。
【0008】
【課題を解決するための手段】本発明者等は、上記目的
を達成するため鋭意研究した結果、セラミックスとセラ
ミックスとをMgを含むアルミニウム合金からなるロウ
材で接合すれば、セラミックス表面をメタライズしなく
ても、また、真空炉を必要としなくても、さらに、加圧
装置がなくても強く接合されるセラミックスとセラミッ
クスとの接合体が得られるとの知見を得て本発明を完成
するに至った。
【0009】即ち本発明は、(1)ロウ材により接合さ
れているセラミックスとセラミックスとの接合体におい
て、該ロウ材が、Mgを含むアルミニウム合金からな
り、かつそのロウ材とセラミックスとの界面に窒化アル
ミニウム膜が形成されていることを特徴とするセラミッ
クスとセラミックスとの接合体(請求項1)とし、ま
た、(2)前記ロウ材が、Mgを0.05〜5重量%含
むアルミニウム合金であることを特徴とする請求項1記
載のセラミックスとセラミックスとの接合体(請求項
2)とし、さらに、(3)セラミックスとセラミックス
とをロウ材により接合する接合方法において、該ロウ材
が、Mgを含むアルミニウム合金であって、そのロウ材
をセラミックスとセラミックスとの間に装填し、それを
窒素中でロウ材の固相線以上の温度で熱処理することに
より接合することを特徴とするセラミックスとセラミッ
クスとの接合方法(請求項3)とし、さらにまた、
(4)前記ロウ材が、Mgを0.05〜5重量%含むア
ルミニウム合金であることを特徴とする請求項3記載の
セラミックスとセラミックスとの接合体の接合方法(請
求項4)とすることを要旨とする。以下さらに詳細に説
明する。
【0010】上記で述べたようにロウ材で接合されてい
るセラミックスとセラミックスとの接合体としては、使
用されているロウ材が、Mgを含むアルミニウム合金か
らなるとし、そのロウ材とセラミックスとの界面に窒化
アルミニウム膜が形成されているとする接合体とした
(請求項1)。
【0011】この接合体は、Mgを含むアルミニウム合
金からなる金属をロウ材としているので、後述するよう
にそのロウ材とセラミックスとの界面に窒化アルミニウ
ム膜が形成され、セラミックスの表面にメタライズしな
くても、真空炉を必要としなくても、加圧装置がなくて
もセラミックスとセラミックスとが強く接合されるよう
になる。
【0012】そのMgを含む量としては、0.05〜5
重量%含むアルミニウム合金とした(請求項2、4)。
ロウ材としてMgを0.05〜5重量%含むアルミニウ
ム合金としたのは、Mgを0.05重量%より少なくす
ると十分な量のMgを供給できなくセラミックスとセラ
ミックスとが強く接合されないためで、その量が5重量
%より多くしてもMgの蒸気圧が高いので、接合層にボ
イドが多くなり、接合強度が大きく低下してしまうため
である。
【0013】その接合体の接合方法としては、使用する
ロウ材を、Mgを含むアルミニウム合金とし、そのロウ
材をセラミックスとセラミックスとの間に装填し、それ
を窒素中でロウ材の固相線以上の温度で熱処理すること
により接合する方法とした(請求項3)。
【0014】この接合方法は、Mgを含むアルミニウム
合金からなるロウ材を介してセラミックスとセラミック
スとを接合するもので、ロウ材中にMgを含むのは、M
gを含まないと強固に接合できないためであり、熱処理
を窒素中で行うのは、ロウ材中に含まれるMgが表面に
蒸発または拡散すると同時に窒化されMg32となり、
それがセラミックスの表面に付着し、そこに溶融したア
ルミニウム合金が接するとAlとMg32とが反応して
AlNが形成され、その反応が駆動力となってアルミニ
ウム合金がセラミックス表面に濡れるようになり、これ
により強固に接合されるようになるためである。
【0015】そのロウ材の主成分をアルミニウム合金と
したのは、アルミニウム合金以外のロウ材でも、窒化物
の標準生成エネルギーがMg32の標準生成エネルギー
よりも小さい元素で主として構成されているロウ材であ
れば、濡れ性に関して同じ効果が得られると考えられ、
そのような元素としては、他にTa、Ti、Zrなどが
挙げられるが、これらはAlよりかなり高い温度で接合
させなければならないことによる。
【0016】その接合の熱処理温度をロウ材の固相線以
上の温度としたのは、固相線より低い温度では、アルミ
ニウム合金が融解しないため、Mg32と反応し難く、
接合強度が大きく低下することによる。なお、固相線以
上の温度であれば、何度でも構わないが、液相線以上の
温度で熱処理すると、ロウ材が流出しやすくなり、製品
形状によっては好ましくないことがあるので、上限は液
相線以下の温度で熱処理することが望ましい。
【0017】
【発明の実施の形態】本発明の接合方法をさらに詳しく
述べると、先ず複数のセラミックスを用意する。その材
質としては、アルミナ、窒化アルミニウムをはじめとし
て、窒化珪素、炭化珪素、YAG、イットリア、ジルコ
ニア、チタニア等様々なセラミックスが適応できる。
【0018】これら用意したセラミックスをMgを含む
アルミニウム合金からなるロウ材で接合する。ロウ材中
にMgを含ませる方法としては、アルミニウム合金中に
含ませてもよいし、Mg単体でアルミニウム合金中に含
ませてもよい。ロウ材の組成としては、ロウ材の融点を
下げ、接合温度を下げるためにSi、Cu、Snなどの
元素を添加することが望ましく、特にSnを含有すると
柔らかくなり、接合時の応力を有効に緩和することが可
能である。このロウ材は、箔や粉末(ペースト、グリー
ンシートで用いる)の形で利用できる。接合方法は、こ
れらロウ材をセラミックスとセラミックスとの間に装填
し、それを窒素中でロウ材の固相線以上の温度で熱処理
する方法とすればよく、これによりセラミックスとセラ
ミックスとを強く接合することができる。
【0019】以上の方法で接合体を作製すれば、セラミ
ックス表面をメタライズしなくても、また、真空炉を必
要としなくても、さらに、加圧装置がなくても強く接合
されたセラミックスとセラミックスとの接合体を作製す
ることができる。
【0020】
【実施例】以下、本発明の実施例を比較例と共に具体的
に挙げ、本発明をより詳細に説明する。
【0021】(実施例1〜14) (1)セラミックスとセラミックスとの接合体の作製 50×50×20mmの大きさの表1に示すセラミック
スを用意し、そのセラミックス間に、表1に示すロウ材
のアトマイズ粉末を装填し、その上面にずれないように
30g/cm2の圧力がかかる重しを載せ、窒素中で表
1に示す温度で熱処理して接合し、セラミックスとセラ
ミックスとの接合体を作製した。
【0022】(2)評価 得られた接合体からJIS規格準拠の4×3×40mm
の試験片を切り出し、4点曲げ試験を行い接合強度を求
めた。その結果を表1に示す。
【0023】(比較例1〜3)比較のために比較例1で
は、熱処理雰囲気をアルゴンとした他は、また、比較例
2では、Mgを含まないロウ材を用いた他は、さらに、
比較例3では、熱処理温度を本発明の範囲外にした他は
実施例6と同じく接合体を作製し、評価した。その結果
も表1に示す。
【0024】表1から明らかなように、実施例ではセラ
ミックスの種類が違っても全て実用上利用可能とみなさ
れる100MPa以上の接合強度を有していた。このこ
とは、本発明のセラミックスとセラミックスとの接合体
であれば、セラミックス表面をメタライズしなくても、
また、真空炉を必要としなくても、さらに、加圧装置が
なくても強く接合されたセラミックスとセラミックスと
の接合体とすることができることを示している。
【0025】これに対して、比較例1では、雰囲気が本
発明の窒素中でないので、接合強度が100MPaを大
きく下回っていた。また、比較例2では、これも本発明
のMgを含むロウ材でないので、やはり接合強度が10
0MPaを大きく下回っていた。さらに、比較例3で
は、ロウ材の固相線より低い温度で熱処理されたため、
ロウ材とMg32の反応が十分でなく、接合後剥離して
しまった。
【0026】
【発明の効果】以上の通り、本発明のセラミックスとセ
ラミックスとの接合体であれば、セラミックス表面をメ
タライズしなくても、また、真空炉を必要としなくて
も、さらに、加圧装置がなくても強く接合されたセラミ
ックスとセラミックスとの接合体とすることができるよ
うになった。このことにより、生産性に優れたあらゆる
種類のセラミックスとセラミックスとが強く接合された
接合体を提供することができるようになった。
【表1】

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ロウ材で接合されているセラミックスと
    セラミックスとの接合体において、該ロウ材が、Mgを
    含むアルミニウム合金からなり、かつそのロウ材とセラ
    ミックスとの界面に窒化アルミニウム膜が形成されてい
    ることを特徴とするセラミックスとセラミックスとの接
    合体。
  2. 【請求項2】 前記ロウ材が、Mgを0.05〜5重量
    %含むアルミニウム合金であることを特徴とする請求項
    1記載のセラミックスとセラミックスとの接合体。
  3. 【請求項3】 セラミックスとセラミックスとをロウ材
    で接合する接合方法において、該ロウ材が、Mgを含む
    アルミニウム合金であって、そのロウ材をセラミックス
    とセラミックスとの間に装填し、それを窒素中でロウ材
    の固相線以上の温度で熱処理することにより接合するこ
    とを特徴とするセラミックスとセラミックスとの接合方
    法。
  4. 【請求項4】 前記ロウ材が、Mgを0.05〜5重量
    %含むアルミニウム合金であることを特徴とする請求項
    3記載のセラミックスとセラミックスとの接合方法。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP1431261A1 (en) * 2001-09-27 2004-06-23 Honda Giken Kogyo Kabushiki Kaisha JOINING AGENT FOR METAL OR CERAMIC, AND METHOD FOR JOINING METAL ARTICLES OR CERAMIC ARTICLES USING THE SAME
EP1695949A1 (en) * 2005-02-16 2006-08-30 Ngk Insulators, Ltd. Joined body and manufacturing method for the same

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