JP2001066390A - 耐割れ性及び耐食性の改善された原子炉用被覆管 - Google Patents
耐割れ性及び耐食性の改善された原子炉用被覆管Info
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Abstract
管(17)により包囲したものから構成される原子炉用
の改良された燃料要素(10)の提供。 【解決手段】 被覆管(17)は、かかる被覆管目的の
ために使用される公知の合金からなる外側金属管部分
(21)を有している。この外側金属管部分(21)に
は、制御された量の鉄を微量合金元素として添加した工
業用純ジルコニウムが冶金結合されている。微量合金元
素として鉄を添加したジルコニウムは、純粋なジルコニ
ウムの有益な性質(例えば延性)を保持しながら耐応力
腐食割れ性と耐食性の間に有益なバランスを実現する内
側金属障壁(22)を生み出す。
Description
用される燃料要素の改良に関するものである。具体的に
は、本発明は耐応力腐食割れ性及び内面耐食性の向上し
た沸騰水型原子炉用の改良燃料要素に関する。
する燃料要素は、原子炉の標準部品である。燃料要素は
各種の幾何学的横断面形状を有し得るが、それらは核燃
料物質を被覆管内に封入したものからなる。かかる被覆
管は耐食性、非反応性及び熱伝導性を有するのが理想的
である。炉心から熱を除去するため、燃料要素間に形成
された流路を通って冷却材(通例は脱イオン水)が流れ
る。被覆管の目的の1つは、燃料要素の核燃料物質を冷
却材から隔離することにある。被覆管のもう1つの目的
は、放射性の核分裂生成物が冷却材に接触し、一次冷却
系に拡散するのを抑制又は防止することにある。しかる
に、時間経過に伴って、様々な設計の被覆管が幾多の破
損機構に基づいて破損することが認められている。
には様々な材料及び材料の組合せが使用されてきた。最
も一般的な被覆管材料としては、ジルコニウム及びその
合金、ステンレス鋼、アルミニウム及びその合金、ニオ
ブ並びにその他の材料が挙げられる。これらの材料のう
ち、ジルコニウム及びその合金が水冷型原子炉における
かかる目的に使用するのは優れた材料であることが判明
している。その理由は、ジルコニウム及びその合金が被
覆管用として適した材料特性、すなわち、良好な熱伝導
性、良好な強度及び延性、小さい中性子吸収度、並びに
良好な耐食性を有するからである。ある複合系において
は、ジルコニウム合金にステンレス鋼の内側ライニング
を冶金結合したものが使用される。このような系の欠点
は、ステンレス鋼が脆性相を形成して最終的に割れを生
じ、核分裂副生物がジルコニウム合金被覆管に接触し
て、ジルコニウム合金外側被覆管の劣化を開始させるこ
とである。更にまた、ステンレス鋼層は同じ厚さのジル
コニウム合金に比べて10〜15倍の中性子吸収損失を
もたらす。
米国特許第3969186号明細書に記載されており、
被覆管の内表面にモリブデン、タングステン、レニウ
ム、ニオブ及びそれらの合金のような高融点金属を単一
層又は複数層の管又は箔或いは皮膜として設けた複合被
覆管が開示されている。
国特許第4045288号明細書に記載されており、ジ
ルコニウム合金基材とスポンジジルコニウムライナから
なる複合被覆管の使用が教示されている。その技術思想
は、軟質で延性に富む工業用純ジルコニウムライナで、
外側被覆管の受ける局部ひずみが最小限に抑制されると
いうものである。しかしながら、外側被覆管に裂け目が
生じた場合には、水及び/又は蒸気が燃料棒に侵入し
て、ジルコニウムライナが急激に酸化される。
は、本願出願人に譲渡された1982年5月3日付米国
特許出願第06/374052号明細書に開示されてお
り(その開示内容は文献の援用によって本明細書に取り
込まれる)、ジルコニウム合金被覆のような慣用被覆管
材料にダイリュートジルコニウム合金(dilute zirconiu
m alloy)内側ライナを冶金結合した複合被覆管を使用す
ることが教示されている。ダイリュートジルコニウム合
金内側ライナは、鉄、クロム、鉄+クロム、及び銅から
なる群から選択される少なくとも1種類の金属を合金元
素としてジルコニウムに添加したものからなる。ジルコ
ニウムに添加される鉄の量は約0.2〜約0.3重量%
の範囲内にあり、クロムの量は約0.05〜約0.3重
量%の範囲内にあり、鉄+クロムの合計量は約0.15
〜約0.3重量%の範囲内にあるとともに、鉄とクロム
の重量比は約1:1〜約4:1の範囲内にあり、銅の量
は約0.02〜約0.2重量%の範囲内にある。
う領域で進歩がみられてはいるが、被覆管と核燃料物質
と核分裂生成物と冷却材の相互作用に起因する被覆管の
腐食及び脆性破壊は改良系でも依然として問題のままで
ある。
部に核燃料物質を含むものである。核燃料物質は、ウラ
ン、プルトニウム、トリウム及びそれらの混合物等の周
知の放射性物質のような放射性物質であればよい。
と外側金属管部分からなる細長い複合被覆管によって包
囲される。被覆管の外側部分の構造及び機能は、原子炉
産業で従来利用されてきたものと変わらない。すなわ
ち、外側金属管部分は、被覆管(特に複合被覆管の外側
部分)に慣用されている標準的な公知材料のままであ
る。外側金属管部分の材料は、ジルコニウム及びその合
金、ステンレス鋼、アルミニウム及びその合金、ニオブ
及びマグネシウム合金からなる群から選択される。
百万分率(ppm)という制御された量のFeが微量合
金元素として添加されたジルコニウムである。かかる内
側金属障壁は外側金属管部分に冶金結合されているが、
ジルコニウム又はその合金からなるときの外側金属管部
分とは異なり、綿密に制御された量の鉄だけが添加され
ている。内側金属障壁の特性及び性質に影響を及ぼさな
い量の痕跡元素が存在していてもよい。
鉄の量を綿密に制御することで、本発明の内側金属障壁
は従来の被覆管及び障壁に比べて耐食性が大幅に向上す
るだけでなく、耐応力腐食割れ性も向上し、しかもジル
コニウム内側金属障壁の他の重要な特性は影響を受けな
いことが判明した。障壁は延性で外側金属管部分との適
合性を有するとともに小さい中性子吸収度を有し、それ
でいて良好な伝熱特性を保ちつつ放射線硬化に対する抵
抗性が大きい。本発明は、破損状態(すなわち、応力腐
食又はフレッチングの結果生ずる一次欠陥のため外側被
覆管の破損は生じているが、内側障壁には二次的な軸方
向の長い割れは発生していない状態)でも燃料要素が正
常に動作し得る能力を高めるものと思料される。かかる
内側金属障壁は十分な耐食性を有しているので、核燃料
物質及び核分裂副生物、並びに脱イオン水、蒸気及び/
又は減速材を含むことのある冷却材に暴露されても有効
な障壁を提供し続ける。外側被覆管が破損した後でも、
内側金属障壁が冷却材との接触による腐食生成物(水素
化物)の生成を抑制できるので、燃料要素の予想寿命は
延びる。
い実施形態についての以下の説明を、本発明の原理を例
示として示した添付の図面と併せて参照することで明ら
かとなろう。
0の部分切欠き断面図が示されている。この燃料集合体
10は概して正方形の横断面を有する筒形のチャンネル
11を含んでいて、その上端には吊下げ用の取っ手12
が設けられ、またその下端にはノーズピース(燃料集合
体10の下部を省略したために図示されていない)が設
けられている。チャンネル11の上端は出口13の位置
で開放されており、またノーズピースの下端には冷却材
流入用の開口が設けられている。チャンネル11内には
1群の燃料要素(又は燃料棒)14が収容され、上部タ
イプレート15及び下部タイプレート(下部省略のため
に図示されていない)で支持されている。通例、液体冷
却材はノーズピースの下端に設けられた開口から流入
し、燃料要素14の周囲を上方に向かって流れ、高温状
態で上部の出口13から流出する。このとき、沸騰水型
原子炉では冷却材は部分的に気化した状態にあり、加圧
水型原子炉では気化していない状態にある。
合被覆管17に溶接された端栓18で密封される。端栓
18には、燃料集合体中への燃料要素の取付けを容易に
するための支柱19が備わっていることもある。燃料要
素14の一端には空所(又はプレナム)20が設けられ
ていて、核燃料物質の縦方向膨張を可能にするとともに
核燃料物質から放出されたガスの蓄積を可能にする。空
所20の内部には、つる巻き部材からなる核燃料物質保
持手段24が配置されていて、特に燃料要素の取扱時又
は輸送時におけるペレット柱の軸方向移動の防止に役立
つ。
た熱的接触、最小の寄生中性子吸収量、及び高速の冷却
材の流れによって時折引起こされる弓そりや振動に対す
る抵抗性が得られるように設計される。
料棒)14を図1に部分断面図として示す。かかる燃料
要素は、核燃料物質16の芯部つまり中央円柱部を含ん
でおり、ここでは、構造複合被覆管の容器17の内部に
収容された、核分裂性物質及び/又は燃料親物質からな
る複数の燃料ペレットとして示してある。場合によって
は、燃料ペレットは円柱状ペレットや球のような様々な
形状を有し得る。別のケースでは、異なる燃料形態(例
えば粒状の燃料)を使用することもできる。燃料の物理
的形態は本発明においては重要でない。ウラン化合物、
プルトニウム化合物、トリウム化合物及びそれらの混合
物を始めとする各種の核燃料物質を使用することができ
る。好ましい核燃料物質は二酸化ウラン又は二酸化ウラ
ンと二酸化プルトニウムの混合物である。次に図2を参
照すると、燃料要素14の芯部をなす核燃料物質16は
複合被覆管17(本発明では「複合被覆管容器」と呼ぶ
こともある)で包囲されている。概して細長い形状の複
合被覆管容器の内部には、核分裂性の芯部が封入され
る。芯部と複合被覆管17の間には適宜間隙23を設け
てもよく、間隙は存在していても存在しなくてもよい。
複合被覆管容器は、ステンレス鋼やジルコニウム合金の
ような慣用被覆管材料からなる外側基材又は外側金属管
部分21を有している。本発明の好ましい実施形態で
は、外側金属管部分21はジルカロイ−2のようなジル
コニウム合金からなる。なお、現時点において好ましい
外側金属管部分用の材料はジルカロイ−4及びその他の
ジルコニウム合金改良物である。容器の外側金属管部分
には内側金属障壁が冶金結合されている。この内側金属
障壁は、核燃料物質と外側金属管部分との接触を防止す
るために配置される。内側金属障壁は、鉄(Fe)を微
量合金元素として添加した工業用純ジルコニウムからな
る。Feの量は、850ppmの下限値を下回らずかつ
2500ppmの上限値を上回らないよう綿密に制御さ
れる。米国特許第4200492号明細書に開示されて
いるように、痕跡不純物を含む工業用純ジルコニウムの
製造は公知である。このような不純物の通常の範囲は、
アルミニウム(Al)75ppm以下、ホウ素(B)
0.4ppm以下、カドミウム(Cd)0.4ppm以
下、炭素(C)270ppm以下、クロム(Cr)20
0ppm以下、コバルト(Co)20ppm以下、銅
(Cu)50ppm以下、ハフニウム(Hf)100p
pm以下、水素(H)25ppm以下、マグネシウム
(Mg)20ppm以下、マンガン(Mn)50ppm
以下、モリブデン(Mo)50ppm以下、ニッケル
(Ni)70ppm以下、ニオブ(Nb)100ppm
以下、窒素(N)80ppm以下、タングステン(W)
100ppm以下、ケイ素(Si)120ppm以下、
スズ(Sn)50ppm以下、チタン(Ti)50pp
m以下、ウラン3.5ppm以下である。従来技術の慣
行では、Feは1500ppm以下の量で存在し得る痕
跡元素として扱われている。
ウムに微量合金元素として添加されるFeの量を制御す
ることによって、耐応力腐食割れ性と耐食性とが有益に
調和した内側金属障壁を与える改良合金が得られるとい
うものである。従来、鉄は痕跡元素もしくはトランプエ
レメント(tramp element)として存在していたが、鉄の
量は最大許容量として制御されるに過ぎず、そのため性
能にばらつきを生じていた。その理由は、応力腐食割れ
と耐食性との有益かつ改善された調和を達成するために
本発明で開示された範囲に鉄の組成を制御することが何
ら認識されていなかったためである。
割れを、工業用純ジルコニウムに微量合金元素として約
850〜約2500ppmの量のFeを添加することに
よって調和させることができることが判明した。上述の
不可避不純物については、本発明の有益な特徴に悪影響
を与えることなく、上記のレベルにとどめておくことが
できる。
食性はZrに存在するFe含量に関係する。図3は、様
々な量のFeを添加したジルコニウムについて、AST
MG2蒸気試験の修正法に従って400℃(750°
F)の蒸気中での時間経過に伴う重量増加として測定し
た耐食性のグラフである。この試験の修正点はASTM
G2蒸気試験の試験時間を延長した点にある。図4
は、400℃蒸気中でのZr腐食速度に対して鉄含量を
増加したときの効果を示すグラフである。明らかに、F
e含量と400℃蒸気中でのZr腐食速度との間に相間
関係が存在している。約100ppmのFeと約400
ppmのFeとでは、Zrの腐食速度は約35mg/d
m2/日から約15mg/dm2/日に下がる。約800
〜約850ppmのFeでは、腐食速度が大幅に低下
し、漸近的に0に近付くような減衰を示す。図3から明
らかな通り、鉄が約360ppmから940ppmへと
僅かに増加しただけでZrの腐食は大幅に減る。約94
0ppmを超えると、Fe含量が増えることでZrの耐
食性は僅かに向上するものの、その向上度はFe量の増
加量の逓減関数となる。約1500ppmで腐食速度の
改善の飽和が起こると思われる。そこで、微量合金元素
のFeの耐食性の効果を有効活用するためには、Zr中
のFe量を最小限約850ppm以上、好ましくは約1
000ppm以上、最も好ましくは約1500ppm以
上に維持することが重要である。Zr中に微量合金元素
として添加されるFeの量が約850ppmを下回る
と、内側金属障壁の耐食性は劇的に悪化し始める。そこ
で、Fe量が上記臨界量を下回る内側金属障壁では寿命
が短くなって、破損を生じることが分かる。
割れ性もZr中のFe含量と関連している。耐応力腐食
割れ性は、ヨウ素環境中において膨張マンドレルを用い
た試験で測定される。この試験は、ペレット被覆管相互
作用(PCI)と呼ばれる炉内破損機構に対する燃料棒
の耐久能力をシミュレートしたもので、耐PCI性試験
と呼ばれる。この試験は、ランプアンドホールド型(ram
p and hold)膨張マンドレルを用いて315℃(662
°F)で4%のひずみ速度で実施される。産業界では各
種の試験が行われているが、標準的な工業試験は存在し
ない。本願出願人は、上述の膨張マンドレル試験が合金
の様々な応力腐食割れ感受性を識別できることを見出し
た。各種の工業試験技術で生じる応力−ひずみ状態が実
際の燃料棒状態を反映している場合には、そうした試験
でも同じように識別できるはずである。図5及び表1の
データは、約1000ppm以下のFeでは耐PCI性
が完璧であることを示しており、換言すれば、いずれの
試験においても破損は生じなかった。約1500ppm
のFeで、耐PCI性が低下する傾向をみせる。約30
00ppmのFeでは、試験の約60%で破損が生じ、
不満足な結果に終わった。
50ppm未満のFeでは耐割れ性は優れているが、そ
うしたFeレベルでの耐食性は不的確である。850p
pm以上のFeでは、耐食性は満足できる。約1500
ppm以下のFeでは、耐割れ性が低下し始めて不十分
なレベルへと向かうが、耐食性は優れている。約200
0ppmのFe量では僅かな量の割れが存在することが
あるが、腐食を伴わないので許容し得る。仮に腐食が伴
っていれば、複合破損機構をもたらして保護障壁の破損
が悪化する。耐割れ性は落ち続け、図5及び6のグラフ
から分かる通り、約2500〜3000ppmのFe量
範囲で不適格となる。
壁のFe含量の関数として表わしたグラフである。この
グラフから明らかな通り、約1000〜約2000pp
mの範囲のFeが満足すべき腐食速度と許容範囲の耐P
CI性を同時に与える。表1及び図3〜図6について説
明すれば、PCI割れの僅かな増加は許容し得るから、
本発明の別の実施形態では工業用純Zrに約850〜2
000ppmの範囲のFeが微量合金元素として添加さ
れる。本発明の好ましい実施形態では、Feは約100
0〜2000ppmの範囲内で添加される。また、最も
好ましい実施形態では、1000±150ppmのFe
が微量合金元素としてZrに添加される。微量合金元素
としてFeを添加したZrは、内側金属障壁に望まれる
延性を保持している。Feは微量合金元素としてのレベ
ルに制御されるので、小さい中性子吸収度及び良好な伝
熱特性が保持され、それでいて放射線硬化に対する抵抗
性が大きい。理想的には、微量合金元素としてFeを添
加したジルコニウムは外側金属管部分21(好ましくは
ジルカロイ−2)に冶金結合され、ASTM9〜AST
M12の範囲内の粒度を有するように再結晶される。通
例、内側金属障壁22は好ましくは複合被覆管17の全
厚の約10〜約20%をなす。ただし、外側金属管部分
21の健全性及び内側金属障壁22の機能性が悪影響を
受けない限り、内側金属障壁22の厚さは上記の範囲を
超えてもよい。複合被覆管17は、例えばステンレス鋼
又はジルカロイの外側障壁にスポンジジルコニウムの内
側障壁を接合する公知の従来法で製造し得る。以上、本
発明を特定の実施例及び実施形態に関して説明してきた
が、本発明の範囲内においてその他様々な変更及び修正
が可能であることは当業者には自明であろう。これらの
実施例及び実施形態は本発明の典型例にすぎず、請求項
に規定された本発明の技術的範囲を限定するものではな
い。
含む燃料集合体の部分切欠き断面図である。
発明の原理を示している。
量を暴露時間(日数)に対してプロットしたグラフであ
る。
て添加された鉄の量に対してプロットしたグラフであ
る。
ジルコニウムの耐PCI性試験の結果を示すグラフであ
る。
ルコニウム中の微量合金元素としての鉄の濃度の関数と
して示すグラフである。
Claims (20)
- 【請求項1】 ウラン化合物、プルトニウム化合物、ト
リウム化合物及びそれらの混合物からなる群から選択さ
れる核燃料物質(16)の塊体からなる芯部と、中心に
ボアをもつ中空の細長い容器(17)とを含む燃料要素
(10)において、容器(17)が外側金属管部分(2
1)と外側金属管部分(21)に冶金結合した内側金属
障壁(22)とからなり、かつ内側金属障壁(22)が
約850〜2500ppmの範囲内の鉄と残部のジルコ
ニウム及び不可避不純物とからなる組成を有することを
特徴とする燃料要素(10)。 - 【請求項2】 内側金属障壁(22)が、合金元素とし
てジルコニウムに添加された約1000〜2000pp
mの範囲内の鉄を含有する、請求項1記載の燃料要素
(10)。 - 【請求項3】 内側金属障壁(22)が、合金元素とし
てジルコニウムに添加された約1000〜1500pp
mの範囲内の鉄を含有する、請求項1記載の燃料要素
(10)。 - 【請求項4】 内側金属障壁(22)のミクロ組織が再
結晶されていてASTM9〜ASTM11の範囲内の粒
度を有するものである、請求項1記載の燃料要素(1
0)。 - 【請求項5】 内側金属障壁(22)のミクロ組織が再
結晶されていてASTM9〜ASTM12の範囲内の粒
度を有するものである、請求項2記載の燃料要素(1
0)。 - 【請求項6】 内側金属障壁(22)のミクロ組織が再
結晶されていてASTM9〜ASTM12の範囲内の粒
度を有するものである、請求項3記載の燃料要素(1
0)。 - 【請求項7】 外側金属管部分(21)がジルコニウム
及びその合金、ステンレス鋼、アルミニウム及びその合
金、ニオブ並びにマグネシウム合金からなる群から選択
される、請求項1記載の燃料要素(10)。 - 【請求項8】 外側金属管部分(21)がジルコニウム
及びその合金からなる、請求項7記載の燃料要素(1
0)。 - 【請求項9】 内側金属障壁(22)が約850〜25
00ppmの範囲内の鉄と残部のジルコニウム及び不可
避不純物とからなる組成を有するとともに、内側金属障
壁(22)中のジルコニウムの重量百分率が外側金属管
部分(21)中のジルコニウムの重量百分率よりも高
い、請求項8記載の燃料要素(10)。 - 【請求項10】 修正ASTM G2蒸気試験で測定し
た内側金属障壁(22)の耐食性が約5mg/dm2/
日未満である、請求項1記載の燃料要素(10)。 - 【請求項11】 315℃での耐PCI性試験で測定さ
れる耐割れ性が50%以下の破損率を有する、請求項3
記載の燃料要素(10)。 - 【請求項12】 315℃での耐PCI性試験で測定さ
れる耐割れ性が10%以下の破損率を有する、請求項3
記載の燃料要素(10)。 - 【請求項13】 修正ASTM G2蒸気試験で測定さ
れる内側金属障壁(22)の耐食性が約2mg/dm2
/日である、請求項12記載の燃料要素(10)。 - 【請求項14】 内側金属障壁(22)の厚さが細長い
複合容器(17)の全厚の約10〜20%である、請求
項1記載の燃料要素(10)。 - 【請求項15】 中心にボアをもつ中空の細長い複合容
器(17)において、容器(17)が外側ジルコニウム
基合金管部分(21)と外側金属管部分(21)に冶金
結合した内側金属障壁(22)からなり、かつ内側金属
障壁(22)が約850〜2500ppmの範囲内の鉄
と残部のジルコニウム及び不可避不純物とからなる組成
を有することを特徴とする複合容器(17)。 - 【請求項16】 前記ジルコニウム基合金がジルカロイ
−2である、請求項13記載の複合容器(17)。 - 【請求項17】 内側金属障壁(22)が複合容器(1
7)の全厚の約10〜約20%を占める、請求項13記
載の細長い複合容器(17)。 - 【請求項18】 内側金属障壁(22)が工業用純ジル
コニウムに微量合金元素として約1500〜2000p
pmの範囲内の鉄を添加してなる組成を有する、請求項
13記載の複合容器(17)。 - 【請求項19】 内側金属障壁(22)が工業用純ジル
コニウムに微量合金元素として約1000±150pp
mの範囲内の鉄を添加してなる組成を有する、請求項1
5記載の容器(17)。 - 【請求項20】 微量合金元素として850〜約150
0ppmの範囲内のFeを添加してなる原子炉用のジル
コニウム合金であって、315℃での試験で約10%の
最大破損率を示す耐PCI性を有しかつ修正ASTM
G2蒸気試験で測定して400℃蒸気中約2mg/dm
2/日の最大腐食速度を有し、5ppm以下の量のA
l、0.4ppm以下の量のB、0.4pm以下の量の
Cd、270ppm以下の量のC、200ppm以下の
量のCr、20ppm以下の量のCo、50ppm以下
の量のCu、100pm以下の量のHf、25ppm以
下の量のH、20ppm以下の量のMg、50ppm以
下の量のMn、50ppm以下の量のMo、70ppm
以下の量のNi、100ppm以下の量のNb、80p
pm以下の量のN、100ppm以下の量のW、120
ppm以下の量のSi、50ppm以下の量のSn、5
0ppm以下の量のTi、及び3.5ppm以下の量の
Uを不可避不純物として含む、ジルコニウム合金。
Applications Claiming Priority (2)
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