JP2001049086A

JP2001049086A - 導電性樹脂組成物

Info

Publication number: JP2001049086A
Application number: JP11225276A
Authority: JP
Inventors: Shigeru Obinata; 茂小日向; Kazuhito Yamamoto; 一仁山本
Original assignee: Sumitomo Metal Mining Co Ltd; Taoka Chemical Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Metal Mining Co Ltd; Taoka Chemical Co Ltd
Priority date: 1999-08-09
Filing date: 1999-08-09
Publication date: 2001-02-20

Abstract

(57)【要約】【課題】電子部品の製造、例えば半導体チップおよび
チップ部品などを基材に接合する場合に、短時間で硬化
し、かつボイドを生ずることがなく、耐熱性、耐湿性、
耐ヒートサイクル性、導電性および接合強度の優れた硬
化物を与えることのできる導電性樹脂組成物を提供す
る。【解決手段】導電性充填剤（ａ）と、希釈剤（ｂ）
と、ならびにエポキシ樹脂（ｃ１）、ＧＰＣによるポリ
スチレン換算重量平均分子量が４００〜２０００のフェ
ノールノボラック系硬化剤（ｃ２）、エポキシ樹脂用硬
化促進剤（ｃ３）よりなるバインダー（ｃ）とからな
り、前記バインダー（ｃ）は（ｃ１）：（ｃ２）：（ｃ
３）の含有割合が重量比で１００：４５〜６５：０．３
〜１５であり、かつ前記（ａ）：（ｃ）の含有割合が重
量比で９０〜５５：１０〜４５となるように構成される
ことを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、導電性充填材、希
釈剤、エポキシ樹脂、硬化剤およびエポキシ樹脂用潜触
媒を主要成分とするペースト状の熱硬化型樹脂組成物に
関し、より詳しくはＬＥＤ、ＩＣなどの半導体素子への
接合、チップ抵抗、チップコンデンサなどのチップ部品
のリードフレーム、ＰＷＢ、ＦＰＣなどの基板への接
着、金属パッケージ、放熱板などの基板への接合に使用
する一液熱硬化型の導電性樹脂組成物に関するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】一般に半導体その他の電子部品は基板に
接合して、それぞれの機能に応じた電気的、熱的導通性
などが計られる。従来このような接合には、ＡｕとＳｉ
の結合を利用するＡｕ−Ｓｉ共晶法や各種のハンダを用
いるハンダ接合法を用いるのが主流であった。しかし、
Ａｕ−Ｓｉ共晶法は、Ａｕが高価であり、また半導体な
どに悪影響がある熱応力の緩和性に乏しく、また、ハン
ダ接合法は、フラックス中の不純物による腐食断線を生
じ易く、耐熱特性が低い上に作業温度が比較的高温であ
るなどの欠点がある。

【０００３】このため近年では、熱硬化型の導電性樹脂
組成物からなるペーストが用いられるようになってき
た。そしてこの種の導電性樹脂ペーストにおいては、従
来銀粉、エポキシ樹脂、反応性希釈剤または溶剤、硬化
剤からなるもの、あるいは上記成分のうちエポキシ樹脂
に替えてフェノール樹脂やポリイミド樹脂を使用したも
のが知られている。

【０００４】一方において、近年半導体部品などの電子
部品は、小型化、高性能化が進み、これに伴い実装に際
しての高密度化、高信頼性および低コスト化を計ること
が重要な課題となってきた。特にＬＥＤ、コンデンサ
ー、抵抗体などに代表されるチップ部品は、ＩＣやＬＳ
Ｉなどのチップに比べて大きさが１０分の１乃至１００
分の１と極めて小さいこと、またチップの裏面や端面に
より電気的導通を図ることから導電性樹脂ペーストに高
い導電性が要求されている。

【０００５】またこれらの電子部品を製造するに当た
り、生産ライン高速化の要求から比較的低温でしかも短
時間で電子部品の接合を行うことが強く要望されてお
り、したがって短時間で硬化可能な導電性樹脂ペースト
の開発が求められている。またさらに接合された電子部
品が屋外で長時間、十分にその機能を発揮されるよう
に、良好な耐熱性、耐湿性、耐ヒートサイクル性を備
え、電気抵抗が低いことが要求されている。

【０００６】しかしながら、前記した従来の導電性樹脂
ペーストは、接着性、耐熱性、耐湿性などは優れている
ものの、短時間硬化性に乏しく、高速生産性に対する対
応が十分にできなかった。特に接合に際して急激な加熱
を行うとき、得られた硬化物中にボイド（空隙）を生
じ、実装された電子部品に接合不良、短絡、断線または
部品の脱落などの不都合を生ずるので好ましくなかっ
た。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の実情
に鑑みてなされたものであって、電子部品の製造、例え
ば半導体チップおよびチップ部品などを基材に接合する
場合に、短時間で硬化し、かつボイドを生ずることがな
く、耐熱性、耐湿性、耐ヒートサイクル性、導電性およ
び接合強度の優れた硬化物を与えることのできる導電性
樹脂組成物を提供することを目的とするものである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め本発明は、導電性充填剤（ａ）と、希釈剤（ｂ）と、
ならびにエポキシ樹脂（ｃ１）、ＧＰＣ（ＵＶ検出器：
２５４ｎｍ使用）によるポリスチレン換算重量平均分子
量が４００〜２０００のフェノールノボラック系硬化剤
（ｃ２）、エポキシ樹脂用硬化促進剤（ｃ３）からなる
バインダー（ｃ）とからなり、前記バインダー（ｃ）中
における（ｃ１）：（ｃ２）：（ｃ３）の含有割合が重
量比で１００：４５〜６５：０．３〜１５であり、かつ
前記（ａ）：（ｃ）の含有割合が重量比で９０〜５５：
１０〜４５となるように構成される導電性樹脂組成物を
特徴とし、さらに導電性充填剤（ａ）と、希釈剤（ｂ）
と、ならびにエポキシ樹脂（ｃ１）、ＧＰＣによるポリ
スチレン換算平均分子量が４００〜２０００のフェノー
ルノボラック系硬化剤（ｃ２）、ジシアンジアミド（ｃ
４）、エポキシ樹脂にジアルキルアミン（アルキル基は
置換されていてもよい）を反応させて得られた付加化合
物の粉末表面を酸性物質で処理して得られた硬化促進剤
（ｃ５）、イミダゾール系硬化促進剤（ｃ６）、および
下記化学式２、

【化２】［式中、ＸおよびＹは、−Ｈ、−Ｃｌ、−Ｂｒ、−ＣＨ
_３、−ＮＯ_２および−ＯＣＨ_３を、またＲ_１およびＲ_２
は、アルキル基、アリケニル基、アリール基、アラルキ
ル基を示し、Ｒ_１とＲ_２が結合して環を形成してもよ
い。］で示される尿素化合物（ｃ７）からなるバインダ
ー（ｃ）とからなり、前記バイダー（ｃ）は（ｃ１）：
（ｃ２）：（ｃ４）：（ｃ５）：（ｃ６）：（ｃ７）の
含有割合が重量比で１００：４５〜６５：０．１〜１
０：０．１〜５：０．１〜５：０．１〜５であり、かつ
前記（ａ）：（ｃ）の含有割合が重量比で９０〜５５：
１０〜４５となるように構成される導電性樹脂組成物を
特徴とするものである。

【０００９】

【発明の実施の形態】上記した本発明において使用され
る導電性充填剤は、ペースト中の他の成分と反応せず、
安定した熱伝導性、電気伝導性が確保されるものであれ
ば特に限定されない。例えばニッケル粉、金粉、銀粉、
銅粉などが挙げられるが、銀粉を用いるのが最も一般的
である。これらの金属粉は、ハロゲンイオン、アルカリ
金属イオンなどのイオン性不純物の含有が１０ｐｐｍ以
下であることが好ましい。粉末の粒径および形状は、粒
径が０．１〜２０μｍの鱗片状、および粒径が０．１〜
５μｍの球状であることが好ましく、またはこれらの粉
末が適宜混合された状態であっても差支えない。勿論こ
れらの粉末は種類、比重、比表面積、形状などにより充
填量は自ずと変わってくるが、本発明の組成範囲内であ
れば問題はない。

【００１０】つぎに本発明に用いられる希釈剤として
は、エポキシ樹脂と相溶性があり、導電性樹脂ペースト
に希釈効果をもたらし硬化後には液体として存在しない
ものを使用することが好ましい。このような希釈剤のう
ち、硬化時に硬化剤と反応し得るものには、例えばエチ
レングリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリ
コールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコール
ジグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、
ブチルグリシジルエーテル、ブチルフェニルグリシジル
エーテル、カルボン酸グリシジルエステル、ダイマー酸
グリシジルエステル、フタル酸グリシジルエステルなど
がある。

【００１１】また希釈剤のうち、硬化時に硬化剤と反応
せずに飛散するものには、例えばジエチレングリコール
モノブチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエ
ーテル、２，２，４−トリメチル−３−ヒドロキシジペ
ンタンイソブチレート、２，２，４−トリメチルペンタ
ン−１，３−イソブチレート、ジエチレングリコールモ
ノブチルエーテルアセテート、コハク酸ジメチル、グル
タミン酸ジメチルなどがある。

【００１２】希釈剤の添加は、導電性樹脂組成物の粘性
を調整するためのものであって必要最小限に止めるべき
である。添加量が多くなるに従ってアウトガス量が増加
し、また硬化後の耐熱性が低下してくる。添加量はバイ
ンダー成分の１〜４０重量％の範囲が好ましく、これよ
り多くても少なくても作業性、硬化物の諸特性の低下を
きたすので望ましくない。

【００１３】本発明に使用されるバインダーのうち、エ
ポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有す
るもの、例えばビスフェノールＡ、ビスフェノールＡ
Ｄ、ビスフェノールＦ、カテコール、レゾルシンなどの
多価フェノールとエピクロルヒドリンとを反応させて得
られたポリグリシジルエーテル、あるいはｐ−オキシ安
息香酸、β−オキシナフトエ酸のようなヒドロキシカル
ボン酸とエピクロルヒドリンとを反応させて得られたグ
リシジルエーテルエステル、あるいはフタル酸、テレフ
タル酸のようなポリカルボン酸から得られるポリグリシ
ジルエステル、さらにはノボラック型エポキシやエポキ
シ化ポリオレフィンなどが挙げられる。

【００１４】本発明で用いられるフェノールノボラック
系硬化剤としては、例えばフェノール類とアルデヒド類
との縮合反応による生成物が挙げられる。縮合反応に使
用されるフェノール類の具体例としては、フェノール、
ｏ−クレゾール、ｍ−クレゾール、ｐ−クレゾール、ｏ
−エチルフェノール、ｍ−エチルフェノール、ｐ−エチ
ルフェノール、４−イソプロピルフェノール、４−ｔ−
ブチルフェノール、２，３−キシレノール、３，４−キ
シレノール、３，５−キシレノール、２，３，５−トリ
メチルフェノール、１−ナフトール、２−ナフトールな
どの１価のフェノール類、レゾルシン、カテコール、ハ
イドロキノン、ビスフェノールＡ、フロログルシノー
ル、ピロガロールなどの多価フェノール類などが挙げら
れる。これらの化合物は単独で用いてもよく、また組み
合わせて用いてもよい。さらに縮合反応に使用されるア
ルデヒド類の具体例としては、ホルマリン、パラホルム
アルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド、テ
レフタールアルデヒド、グリオキサールなどが挙げられ
る。そしてこれらの化合物を用いた縮合反応は常法によ
り行うことができる。

【００１５】本発明におけるフェノールノボラック系硬
化剤の分子量はＧＰＣ（ＵＶ検出器：２５４ｎｍ使用）
によるポリスチレン換算重量平均分子量で４００〜２０
００の範囲とするのが適当である。分子量が２０００を
超えると、導電性樹脂ペーストの塗布性が低下するばか
りでなく硬化物が脆硬になり、チップの剥離や亀裂が発
生し易くなる。また分子量が４００未満であると、接着
性や硬化物の耐熱性が低下するので好ましくない。

【００１６】このフェノールノボラック系硬化剤の分子
量の調整は、反応に与かるフェノール類化合物に対する
アルデヒド類やケトン類のモル比を調整することで容易
に行うことができる。前記ポリスチレン換算重量平均分
子量で４００〜２０００の範囲のフェノールノボラック
系硬化剤を合成するためには、例えばｍ−クレゾール−
ホルムアルデヒド樹脂硬化剤の場合、ｍ−クレゾールに
対するアルデヒドのモル比を０．０５〜０．６５に設定
して縮合反応を行うことにより所定の分子量範囲のもの
を得ることができる。また縮合反応を行った後、残留モ
ノマーを除去することがより好ましい。

【００１７】縮合反応で得られた生成物は、例えばアト
マイザーなどで粉砕し粉末化して本発明のフェノールノ
ボラック系硬化剤として使用される。その使用量はエポ
キシ樹脂１００重量部に対し４５〜６５重量部とするこ
とが好ましい。この範囲を逸脱するときは硬化により得
られた硬化物における接着性、耐熱性、耐湿性などの諸
特性が低下する。

【００１８】本発明で硬化促進剤として使用されるエポ
キシ樹脂のジアルキルアミン付加物は、例えば原料エポ
キシ化合物をエチルセロソルブ、ジオキサン、トルエン
などの溶剤に溶解しながら過剰のジアルキルアミンを混
合して加熱しながら反応させ、反応終了後、未反応アミ
ンおよび溶剤を除去することにより容易に得ることがで
きる。そしてさらにこの付加化合物を粉砕し、リン酸、
カプロン酸、ギ酸、乳酸、酢酸などの気体に曝すか、こ
れらの化合物の稀薄溶液中に分散させた後に乾燥させる
ことにより、前記付加化合物の表面を酸性物質で処理す
ることができる。

【００１９】また同時に使用されるイミダゾール系硬化
促進剤は、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−エチル
−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジ
ヒドロキシメチルイミダゾール、２，４−ジアミノ−６
−｛２−ドデシルイミダゾリル−（１）｝エチル−ｓ−
トリアジン、２，４−ジアミノ−６−｛２−ドデシルイ
ミダゾリル−（１）｝エチル−ｓ−トリアジン−イソシ
アヌール酸付加物などが挙げられる。

【００２０】本発明で用いられるこれらエポキシ樹脂硬
化促進剤は、エポキシ樹脂１００重量部に対して０．３
〜１５重量部の範囲とするのがが適当である。０．３重
量部よりも少ないときは十分にエポキシ樹脂の硬化を促
進することができず、１５重量部よりも多くしても硬化
促進性に変化はないばかりか、未反応の硬化促進剤が変
色分解し硬化物の特性をかえって劣化させるからであ
る。

【００２１】本発明において硬化促進剤として使用され
る下記化学式３、

【化３】［式中、ＸおよびＹは、−Ｈ、−Ｃｌ、−Ｂｒ、−ＣＨ
_３、−ＮＯ_２および−ＯＣＨ_３を、またＲ_１およびＲ_２
は、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキ
ル基を示し、Ｒ_１とＲ_２が結合して環を形成してもよ
い。］で示される尿素化合物は、下記化学式４、

【化４】に基づき、化学当量的に製造することができる。

【００２２】具体的には、例えばＮ′−フェニル−Ｎ，
Ｎ−ジメチル尿素、Ｎ′−４−クロロフェニル−Ｎ，Ｎ
−ジメチル尿素、Ｎ′−３，４−ジクロロフェニル−
Ｎ，Ｎ−ジメチル尿素、Ｎ′−３−メトキシフェニル−
Ｎ，Ｎ−ジメチル尿素、Ｎ′−３，４−ジメチルフェニ
ル−Ｎ，Ｎ−ジエチル尿素、Ｎ′−３−ニトロフェニル
−Ｎ，Ｎ−ジブチル尿素、Ｎ′−４−ブロモ−３−ニト
ロフェニル−Ｎ，Ｎ−ジメチル尿素などが挙げられる。
これらの尿素化合物は、化学当量的にエポキシ樹脂と過
不足なく反応できる量を使用すればよい。すなわちエポ
キシ樹脂１００重量部に対して０．１〜５重量部とする
のが適当であり、これよりも多くても少なくても特性の
向上は認められない。

【００２３】本発明の導電性樹脂組成物においては、保
存安定性、硬化性、導電性に悪影響を及ぼさない範囲で
粘度調整剤、分散剤、沈降防止剤、着色剤などを含有さ
せることができる。

【００２４】

【実施例】以下に本発明の実施例を比較例とともに説明
する。［参考例］Ａ．ノボラック系硬化剤試料の合成（合成例１）ｍ−クレゾール２７０ｇ、１％シュウ酸５
０ｇをフラスコに入れ、１００℃の油浴中で撹拌しなが
ら３７％のホルマリン溶液６０ｇを滴下し、その後２時
間さらに加熱撹拌した。その後、中和、洗浄、脱水を行
い、ノボラック樹脂（硬化剤Ａ１）を得た。該ノボラッ
ク樹脂のＧＰＣ（ＵＶ検出器：２５４ｎｍ使用）による
ポリスチレン換算重量平均分子量は約３１０であった。

【００２５】（合成例２）ｍ−クレゾール２７０ｇ、１
％シュウ酸５０ｇをフラスコに入れ、１００℃の油浴中
で撹拌しながら３７％ホルマリン水溶液７０ｇを滴下
し、その後２時間さらに加熱撹拌した。その後、中和、
洗浄、脱水を行い、ノボラック樹脂（硬化剤Ｂ１）を得
た。該ノボラック樹脂のＧＰＣによるポリスチレン換算
重量平均分子量は約８７０であった。

【００２６】（合成例３）ｍ−クレゾール２３０ｇ、４
−ｔ−ブチルフェノール５０ｇ、トルエン２５０ｇ、５
％シュウ酸３０ｇをフラスコに入れ、１１０℃の油浴中
で撹拌しながら３７％ホルマリン水溶液１８０ｇを滴下
し、その後１０時間さらに加熱撹拌した。その後、中
和、洗浄、脱水、脱触媒を行いノボラック樹脂（硬化剤
Ａ２）を得た。該ノボラック樹脂のＧＰＣによるポリス
チレン換算重量平均分子量は約２８００であった。

【００２７】（合成例４）ｍ−クレゾール２３０ｇ、４
−ｔ−ブチルフェノール５０ｇ、トルエン２５０ｇ、５
％シュウ酸３０ｇをフラスコに入れ、１１０℃の油浴中
で撹拌しながら３７％ホルマリン水溶液１１５ｇを滴下
し、その後４時間さらに加熱撹拌した。その後、中和、
洗浄、脱水、脱触媒を行い、ノボラック樹脂（硬化剤Ｂ
２）を得た。このノボラック樹脂のＧＰＣによるポリス
チレン換算重量平均分子量は約１７００であった。

【００２８】（合成例５）ｐ−クレゾール２３０ｇ、
２，３−キシレノール５０ｇ、メチルイソブチルケトン
２５０ｇ、５％シュウ酸３０ｇをフラスコに入れ、９０
℃の油浴中で撹拌しながら３７％ホルマリン水溶液１８
０ｇを滴下し、その後１０時間さらに加熱撹拌した。そ
の後、中和、洗浄、脱水、脱触媒を行い、ノボラック樹
脂（硬化剤Ａ３）を得た。該ノボラック樹脂のＧＰＣに
よるポリスチレン換算重量平均分子量は約３４００であ
った。

【００２９】（合成例６）ｐ−クレゾール２３０ｇ、
２，３−キシレノール５０ｇ、メチルイソブチルケトン
２５０ｇ、５％シュウ酸３０ｇをフラスコに入れ、９０
℃の油浴中で撹拌しながら３７％ホルマリン水溶液１１
０ｇを滴下し、その後４時間さらに加熱撹拌した。その
後、中和、洗浄、脱水、脱触媒を行い、ノボラック樹脂
（硬化剤Ｂ３）を得た。該ノボラック樹脂のＧＰＣによ
るポリスチレン換算重量平均分子量は約１１００であっ
た。

【００３０】［実施例］評価試料の作製および評価試験導電性粉末充填剤として銀粉末、希釈剤としてフェニル
グリシジルエーテル、エポキシ樹脂としてビスフェノー
ルＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１９０）を用い、
合成例で合成された硬化剤と硬化促進剤を組み合わせ、
撹拌機および３本ロールを使用し混練を行って、表１、
表２および表３に示される導電性樹脂組成物（導電性樹
脂ペースト）の特性評価試料を作製した。表１は成分組
成が本発明の範囲内である本発明の実施例について、ま
た表２および表３は成分組成が本発明で要求される範囲
を逸脱した比較例１、２についてのものである。表中の
バインダーの数値は重量部である。

【００３１】上記のようにして得られた導電性樹脂ペー
スト試料の諸特性を評価するために、以下に示す特性評
価試験を行ない、その結果を表１（実施例）、表２（比
較例１）および表３（比較例２）に併せて示した。ま
た、評価試験中、短時間硬化性、抵抗値、硬化物ボイ
ド、保存性の判定基準で示される記号（優）は使用に全
く問題のないもの、（良）は通常の使用に供することが
できるもの、（可）は使用にやや問題があるものの使用
可能なもの、不可は全く使用に供することのできないも
のを表す。

【００３２】なお、本評価において実施例および比較例
で使用した材料成分中、導電性充填剤は平均粒径２μｍ
の高純度銀粉末を使用し（ただし、実施例２のみは銀粉
末６０重量部と平均粒径が同じ球状粉末２０重量部との
混合粉末を使用した）、希釈剤としてはジエチレングリ
コールモノブチルエーテルを使用し、表中のペースト組
成物中に粘度が２０〜３０Ｐａ・ｓになるようにして５
〜２０重量％加えた。なおバインダー中のエポキシ樹脂
は、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量：
１９０）である。また、表中のバインダーの項で示され
る硬化剤または硬化促進剤の略号はそれぞれ、「ＤＣＤ
Ａ」はジシアンジアミド、「２ＭＡ−ＤＫ」は２，４−
ジアミノ−６−｛２−メチルイミダゾリル−（１）｝エ
チル−ｓ−トリアジン−イソシアヌール酸付加物、「Ｃ
−１」は特開昭５８−８３０２３号公報記載の参考例１
１に従ってエポキシ樹脂とジメチルアミンの付加反応物
をヨウ化メチルで表面処理して得られた硬化促進剤、
「ｃ_１１Ｚ−ＡＺＩＮＥ」は２，４−ジアミノ−６−
｛２−ドデシルイミダゾリル−（１）｝エチル−ｓ−ト
リアジン、「ＤＣＭＵ」は３，４−ジクロロフェニル−
Ｎ，Ｎ−ジメチル尿素である。

【００３３】評価試験方法１．短時間硬化性および接着強度試験、Ｃｕリードフレーム上にペースト試料にて半導体チップ
（１．５ｍｍ角、厚み０．８ｍｍ）を搭載し、２００℃
に４０秒間保持して加熱硬化させ、２５℃においてプッ
シュプルゲージを用いて水平方向にチップを押圧して、
剥離強度（Ｎ：ニュートン）を測定し、その平均値より
短時間硬化性を判定した。判定基準：優：５５Ｎ以上。良：５０Ｎ以上で５５Ｎ未満。可：４５Ｎ以上で５０Ｎ未満。不可：４５Ｎ未満。

【００３４】２．抵抗値（導電性）試験９６％アルミナ基板上にペースト試料を厚み２０〜４０
μｍに塗布し、接着強度試験と同様の条件で加熱硬化さ
せた後、室温において定電圧電源を用いて面積抵抗値を
測定し、面積抵抗値とペースト厚みから比抵抗を求めそ
の良否を判断した。判定基準：優：４．０（×１０^−４Ωｃｍ）以下良：４．０より大で６．０以下可：６．０より大で８．０以下不可：８．０より大

【００３５】３．耐熱耐湿性試験前記接着強度測定試料と同様の試料を温度８５℃、湿度
８５％の条件で連続５００時間の温度・湿度履歴を与え
た後、接着強度測定のときと同一条件でチップの水平方
向剥離試験を行い、剥離強度（Ｎ：ニュートン）を測定
した。

【００３６】４．耐ヒートサイクル試験前記接着強度測定試料と同様の試料を温度−４０℃、＋
１２５℃に各１０分間保持するヒートサイクルを５００
回与えた後、接着強度測定のときと同一条件でチップの
水平方向剥離試験を行い、剥離強度（Ｎ：ニュートン）
を測定した。

【００３７】５．硬化物中のボイド測定試験前記室温強度測定試料と同様にして得られた硬化物を半
導体チップ上面より透過軟Ｘ線装置にて観察し、硬化物
中のボイドの面積をデジタルプラニメーターにて測定
し、ペースト塗布面積全体に対するボイドの面積の１０
０分比でボイド発生率を判定した。判定基準：優：５％未満。良：５％以上で１０％未満。可：１０％以上で２０％未満。不可：２０％以上。

【００３８】６．保存安定性試験ペースト試料を−５〜＋５℃に温度保持した冷蔵庫中に
密閉保管し、所定期間毎に取り出し、室温（２５℃）で
粘度の測定を行い、粘度が初期値の２倍になるまでの期
間で判定した。判定基準：優：６か月以上。良：４か月以上で６か月未満。可：３か月以上で４か月未満。不可：３か月未満。

【００３９】

【表１】

【００４０】

【表２】

【００４１】

【表３】

【００４２】表１〜表３から分かる通り、本発明の実施
例として示された表１における本発明の成分組成範囲内
の組成を有する導電性樹脂組成物の試験結果は、電子部
品接合用ペーストとして十分にその効果を発揮すること
ができた。一方比較例として示された表２および表３に
示す本発明の導電性樹脂組成物とは異なる成分または組
成範囲を有する導電性樹脂組成物は、その評価試験結果
のいずれかが記号「不可」または接着強度値が低く、電
子部品接合用ペーストとして使用に供するには問題があ
った。

【００４３】

【発明の効果】以上述べたように本発明による導電性樹
脂組成物ペーストは、電子部品の製造、例えば半導体チ
ップおよびチップ部品などを基材に接合する場合に、短
時間で、ボイドの発生なく硬化させることができその上
保存性も良好であり、かつ硬化物は耐熱性、耐湿性、耐
ヒートサイクル性、導電性に優れているので、従来この
用途に使用されてきた導電性接着材料に比べて一段と優
れた効果を有するものといえる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者山本一仁大阪府大阪市淀川区西三国４丁目２番11号田岡化学工業株式会社内Ｆターム(参考） 4J002 CC042 CD013 CD041 CD051 CD061 CD091 CD101 DA077 DA087 ED038 EH098 ET016 EU116 FD117 FD142 FD156 FD203 FD208 4J036 AC01 AC02 AC05 AD08 AF06 AG01 AG07 AK06 DA05 DC18 DC31 DC41 FA12 FB07 JA06 JA07 KA01 5G301 DA03 DA57 DD03

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】導電性充填剤（ａ）と、希釈剤（ｂ）
と、ならびにエポキシ樹脂（ｃ１）、ＧＰＣによるポリ
スチレン換算重量平均分子量が４００〜２０００のフェ
ノールノボラック系硬化剤（ｃ２）、エポキシ樹脂用硬
化促進剤（ｃ３）からなるバインダー（ｃ）とからな
り、前記バインダー（ｃ）中における（ｃ１）：（ｃ
２）：（ｃ３）の含有割合が重量比で１００：４５〜６
５：０．３〜１５であり、かつ前記（ａ）：（ｃ）の含
有割合が重量比で９０〜５５：１０〜４５となるように
構成されることを特徴とする導電性樹脂組成物。
【請求項２】導電性充填剤（ａ）と、希釈剤（ｂ）
と、ならびにエポキシ樹脂（ｃ１）、ＧＰＣによるポリ
スチレン換算平均分子量が４００〜２０００のフェノー
ルノボラック系硬化剤（ｃ２）、ジシアンジアミド（ｃ
４）、エポキシ樹脂にジアルキルアミン（アルキル基は
置換されていてもよい）を反応させて得られた付加化合
物の粉末表面を酸性物質で処理して得られた硬化促進剤
（ｃ５）、イミダゾール系硬化促進剤（ｃ６）、および
下記化学式１、【化１】［式中、ＸおよびＹは、−Ｈ、−Ｃｌ、−Ｂｒ、−ＣＨ
_３、−ＮＯ_２および−ＯＣＨ_３を、またＲ_１およびＲ_２
は、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキ
ル基を示し、Ｒ_１とＲ_２が結合して環を形成してもよ
い。］で示される尿素化合物（ｃ７）からなるバインダ
ー（ｃ）とからなり、前記バイダー（ｃ）中における
（ｃ１）：（ｃ２）：（ｃ４）：（ｃ５）：（ｃ６）：
（ｃ７）の含有割合が重量比で１００：４５〜６５：
０．１〜１０：０．１〜５：０．１〜５：０．１〜５で
あり、かつ前記（ａ）：（ｃ）の含有割合が重量比で９
０〜５５：１０〜４５となるように構成されることを特
徴とする導電性樹脂組成物。