JP2001023655A - 燃料電池およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 空気極、燃料極の厚みを均一にすることで、
得られる単セルの全体的厚みを均一にし、セル特性を向
上させる。 【解決手段】 電極基材１上に触媒ペーストを塗工する
と同時に、電極基材１の周辺部または両サイドにシール
ペーストを塗工することで、触媒ペーストとシールペー
ストとの厚みを均一にし、得られる空気側、燃料側基材
充填シール層２１、２３の厚みと、空気側、燃料側周辺
シール層２２、２４の厚みを均一にする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】この発明は、燃料電池に関
し、特に、単セルを有する燃料電池の構造及びその製造
方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】特開昭６３−３２８６２号公報、特開昭
６３−３２８５８号公報、特開昭６３−１８６０７４号
公報に開示される従来の燃料電池の単セル構造は、図６
に示すように、空気極１０５または燃料極１０６のいず
れか一方若しくは両方の電極触媒層とマトリクス層１０
４を一体成形する構成であった。また、特開昭５８−１
６４１５３号公報、特開昭５８−４４６７２号公報、特
開平１−１７６６６５号公報には、図７に示すように、
空気極１０５、燃料極１０６、マトリクス層１０４の周
辺部部分をフッ素樹脂などからなる端部部材１０８でフ
ィルム被覆またはモールド一体化する方法が示されてい
る。

【０００３】さらに、特開昭５９−１８１４６６号公
報、特開昭６４−４１１７４号公報には、図８に示すよ
うに、空気極１０５と燃料極１０６との間に耐電解質微
粒子と結合材からなるマトリクス層（第一ペースト）１
０４を塗布、乾燥、熱処理して形成した上に、耐電解質
微粒子と結合材および電解質を混合した第二ペースト層
１０９を形成して、両電極を接合一体化する方法が開示
されている。

【０００４】図において、符号１０１は電極基材、１０
２は空気極触媒層であり、この電極基材１０１と空気極
触媒層１０２により空気極１０５を形成している。ま
た、符号１０３は燃料極触媒層で、電極基材１０１とこ
の燃料極触媒層１０３とによって燃料極１０６を形成し
ている。１１１は空気ガス流路が設けられた空気側多孔
質カーボン板、１１２は燃料ガス流路が設けられた燃料
側多孔質カーボン板、１１３はセパレータである。

【０００５】次に、燃料電池の動作について説明する。
セパレータ１１３は不透気性の緻密なカーボン板で、そ
の両面に配置した空気側多孔質カーボン板１１１と燃料
側多孔質カーボン板１１２に設けられた空気ガス流路、
燃料ガス流路へ供給される空気および燃料ガスを分離す
る。空気側多孔質カーボン板１１１と燃料側多孔質カー
ボン板１１２はガスを全面に供給すると同時に、実動時
に必要な電解質を保持する。

【０００６】一方、電極基材１０１も多孔質なカーボン
で構成されており、空気極触媒層１０２と燃料極触媒層
１０３からなる電極触媒層を支持すると同時に、空気側
多孔質カーボン板１１１と燃料側多孔質カーボン板１１
２からなる多孔質カーボン板に供給されるガスを電極触
媒層に拡散させる。また、電極触媒層に必要な電解質を
多孔質カーボン板から供給する。

【０００７】電極触媒層に達した空気および燃料ガス
は、マトリクス層１０４を通じて反応し、発電する。発
電した電流は、マトリクス層１０４を通して反応し、発
電する。発電した電流は、マトリクス層１０４部分はイ
オン伝導により、その他の部分は電子伝導により、各部
材の貫通方向に流れる。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】従来の燃料電池は前述
の積層各部材を交互に繰り返し複数枚積層していた。す
なわち、積層完了後には、マトリクス層１０４が空気極
１０５と燃料極１０６に狭持され、また冷却ユニットと
隣接しないセパレータ１１３は空気側多孔質カーボン板
１１１と燃料側多孔質カーボン板１１２に狭持されるの
で、独立した各部材を個々に積層する場合には、非常に
多くの部材点数を積層していかねばならないという問題
点があった。例えば１００セル分を積層する場合、冷却
ユニットを除いてもマトリクス層１０４、空気極１０
５、燃料極１０６、空気側多孔質カーボン板１１１、燃
料極多孔質カーボン板１１２、セパレータ１１３が個々
に独立ならば、合計６００点もの部材を積層しなければ
ならなかった。

【０００９】従来の燃料電池の各部材は十分なハンドリ
ング強度は備わっておらず、また、大面積化、薄肉化を
目指しているため、その取扱作業性は良くない。特に、
マトリクス層１０４は、発電時のイオン導電抵抗低減の
ためできるたけ薄い方が良いが、電極と独立しているマ
トリクス層の場合にはハンドリングが非常に難しい。そ
の対策としてマトリクス層１０４、空気極１０５、燃料
極１０６については、積層前に一体化することが前述の
従来例に述べられている。また、空気側多孔質カーボン
板１１１、燃料側多孔質カーボン板１１２、セパレータ
１１３の一体化についても、特開昭６０−２３６４６１
号公報をはじめ他の文献にも開示がなされている。

【００１０】ここでは、マトリクス層１０４、空気極１
０５、燃料極１０６の一体化について、従来例の問題点
を述べる。前述の特開昭６３−３２８６２号公報、特開
昭６３−３２８５８号公報、特開昭６３−１８６０７４
号公報の場合は、触媒層とマトリクス層を一体構成とす
ること並びにその方法については開示されているが、電
極シール部分の一体化構成に関しては言及されていな
い。なお、特開昭６３−１８６０７４号公報では、あら
かじめ厚めの触媒層シートとマトリクスシートを準備
し、単に重ねて圧延して一体化する方法が開示されてい
るが、実際には触媒層とマトリクス層の物性が異なるた
めに、貼り合わせ後、いくら圧延しても各層を均一にす
ることが出来ず、どちらか強度が弱い方の層に器列や破
れが発生しやすいという問題があった。

【００１１】また、電解質を塗布する方法について、空
気極あるいは燃料極の触媒層とマトリクス層の２層だけ
を一体化したものをマトリクス面が互いに向かい合うよ
うにし且つ間にカーボンペーパーを挿入して３層一体化
し、そのカーボンペーパーに電解質を含浸する方法が示
されている。しかし、この構成では実質の電解質層がマ
トリクス層２枚分とカーボンペーパー層となり非常に厚
くなってしまい、イオン伝導抵抗が著しく大きくなるた
め発電効率が低下するという問題点があった。

【００１２】特開昭５８−１６４１５３号公報、特開昭
５８−４４６７２号公報、特開平１−１７６６６５号公
報の場合は、燃料極、空気極、マトリクス層周辺のシー
ル部分をフッ素樹脂などでフィルム被覆またはモールド
により一体化する方法が開示されている。しかし、各部
材周辺部をフィルム被覆する場合にはその被覆部分が面
内中央部分よりも厚くなってしまい、この段差を吸収す
るための特殊な細工が必要になるという問題点があっ
た。また、シール部分のモールド成形では、シール段差
の問題はなくなるが、フッ素樹脂が溶融するような高温
にすると、電極触媒層やマトリクス層まで高温熱履歴を
受けてしまい電極特性に悪影響を与えてしまうという問
題があった。また、電解質の含浸方法、条件をどうする
かについては言及されていない。

【００１３】また、特開昭５９−１８１４６６号公報、
特開昭６４−４１１７４号公報では、電極間に耐電解質
微粒子と結合材からなるマトリクス層（第一ペースト
層）を塗布、乾燥、熱処理して形成した上に、耐電解質
微粒子と結合材および電解質を混合した第二ペースト層
を形成して、両電極を接合一体化する方法が開示されて
いる。この場合、第一ペースト層のマトリクスが触媒層
表面に塗布、乾燥、熱処理されているため、熱処理履歴
による亀裂発生および撥水性出現が避けられない。その
防御手段として未焼成の第二ペースト層を設けなければ
ならず、余分にマトリクス層をもう１層分形成しなくて
はならないという問題がある。これと同時に、マトリク
ス層が合計２層となり厚くなるのでイオン導電抵抗が増
加し、電池特性が低下するという問題点もある。

【００１４】なお、第一ペースト層は熱処理履歴により
撥水性が出現し、電解質が十分浸透しにくいので、マト
リクス層に十分な電解質含新を促す目的で第二ペースト
層にはあらかじめペースト中に電解質を混合した物を塗
る必要がある。しかしながら、リン酸型燃料電池の場合
などは電解質であるリン酸の吸湿性が非常に高いため、
接合一体化後にも周囲の雰囲気中の湿気を吸湿してしま
い、電極そのものの取扱いが難しくなり、作業性の低下
を招いてしまうという問題点があった。また、電解質に
よる吸湿が著しい場合には、折角接合した一体化電極が
取扱中に剥がれてしまうという問題もあった。

【００１５】この発明は、上記のような問題を解決する
ためになされたものであり、触媒層（反応部分）だけで
なく、周辺シール層も考慮し、またマトリクス層の厚み
や電解質層を厚くすることなく、空気極、燃料極を接合
一体化することが可能な燃料電池を提供すること目的と
する。

【００１６】

【課題を解決するための手段】この発明による燃料電池
は、マトリクス層を介して空気極、燃料極が配置された
単セル構造を有するものであり、上記空気極および上記
燃料極は、それぞれ電極基材と触媒層との積層構造から
なり、上記電極基材は周辺部若しくは両サイドに基材充
填シール層を有し、上記マトリクス層と接する上記触媒
層は周辺部にシール層を有するものである。

【００１７】また、この発明による燃料電池は、上記の
ような構成において、シール層を有する触媒層は、均一
な厚さに形成されるものである。

【００１８】さらに、この発明による燃料電池は、上記
のような構成において、マトリクス層、燃料極、空気極
が積層されてなる単電池の外形側面が平滑となるように
揃えられるものである。

【００１９】また、この発明による燃料電池は、上記の
ような構成において、マトリクス層と空気極、燃料極と
の接合に、フッ素樹脂若しくはセルロースからなる結着
剤を用いるものである。

【００２０】この発明による燃料電池の製造方法は、第
一、第二の電極基材の周辺部もしくは両サイドに基材充
填シールを充填する工程、上記第一、第二の電極基材の
表面にそれぞれ第一、第二の触媒ペーストを塗工すると
同時に、上記第一、第二の電極基材の外周にシールペー
ストを塗工し、乾燥、焼成することで、第一、第二の触
媒層と上記第一、第二の電極基材とが積層されてなる空
気極、燃料極を得る工程、未焼成のマトリクス層の第一
面、第二面にそれぞれ上記第一、第二の触媒層が接する
ように上記空気極、燃料極を重ね合わせ、圧着すること
で単電池を得る工程を含むものである。

【００２１】また、この発明による燃料電池の製造方法
は、第一、第二の電極基材の表面にそれぞれ第一、第二
の触媒ペーストを塗工すると同時に、上記第一、第二の
電極基材の外周にシールペーストを塗工することによ
り、上記触媒ペーストと上記シールペーストとを同じ厚
みとするものである。

【００２２】さらに、この発明による燃料電池の製造方
法は、マトリクス層の第一面、第二面にそれぞれ空気
極、燃料極を重ね合わせ、圧着する際、６０〜１７０℃
の温度、１. ０ＭＰａ以上、電極破壊荷重未満の面圧で
圧着するものである。

【００２３】また、この発明による燃料電池の製造方法
は、マトリクス層の第一面、第二面にそれぞれ第一、第
二の触媒層が接するように空気極、燃料極を重ね合わ
せ、圧着する際、上記マトリクス層と上記空気極、燃料
極との界面に結着剤を塗布し、０. ５ＭＰａ以上、電極
破壊荷重未満の面圧で圧着するものである。

【００２４】さらに、この発明による燃料電池の製造方
法は、結着剤としてフッ素樹脂を用いるものである。

【００２５】また、この発明による燃料電池の製造方法
において結着剤として用いるフッ素樹脂は、水溶性ある
いは有機溶剤系のポリテトラフルオロエチレンディスパ
ージョン、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプ
ロビレン共重合体ディスパージョンからなる群から選ば
れ、結着剤の上記フッ素樹脂の粒子固形物含有量を５〜
６０％とするものである。

【００２６】さらに、この発明による燃料電池の製造方
法において用いる結着剤は、水溶性または有機溶剤に溶
解されるセルロースとするものである。

【００２７】また、この発明による燃料電池の製造方法
において結着剤として用いるセルロースは、ヒドロキシ
プロピルセルロース、メチルセルロース、ヒドロキシプ
ロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセル
ロースからなる群から選ばれ、結着剤の上記セルロース
の溶液濃度を０. ５〜１０％とするものである。

【００２８】さらに、この発明による燃料電池の製造方
法において、マトリクス層と空気極、燃料極との界面に
塗布する結着剤の塗布パターンが額縁状であり、上記結
着剤は上記空気極、燃料極のシール層形成領域に相当す
る界面に選択的に塗布されるものである。

【００２９】また、この発明による燃料電池の製造方法
において、マトリクス層と空気極、燃料極との界面に塗
布する結着剤の塗布パターンが筋状であり、上記結着剤
は上記界面領域に選択的に塗布されるものである。

【００３０】さらに、この発明による燃料電池の製造方
法において、マトリクス層の第一面、第二面にそれぞれ
第一、第二の触媒層が接するように空気極、燃料極を重
ね合わせ、圧着する際、上記マトリクス層の第一面、第
二面を純水で濡らし、２. ０ＭＰａ以上、電極破壊荷重
未満の面圧で圧着するものである。

【００３１】また、この発明による燃料電池の製造方法
において、マトリクス層の第一面、第二面を純水で濡ら
すパターンが格子状であり、上記第一面、第二面を選択
的に濡らすものである。

【００３２】さらに、この発明による燃料電池の製造方
法において、マトリクス層は、第一、第二の電極基材の
平面外形寸法よりも大きな寸法のものを用い、空気極、
燃料極と圧着することで単電池を得た後、上記第一、第
二の電極基材の平面外形寸法に揃えるように切断するも
のである。

【００３３】

【発明の実施の形態】実施の形態１.図１は、この発明
による実施の形態１について図１および図２を用いて説
明する。図１はこの発明による単セル構造を示す断面図
であり、符号１は電極基材（第一、第二の電極基材）、
2 は空気極触媒層（第一の触媒層）、3 は燃料極触媒層
（第二の触媒層）、４はマトリクス層であり、電極基材
１と空気極触媒層２を含む空気極５と、電極基材１と燃
料極触媒層３を含む燃料極６との間に、マトリクス層４
の両面が触媒層と接する状態となるように配置されて単
セル７が形成されている。さらに、空気極５を構成する
電極基材１の外周部または両サイドには空気側基材充填
シール層２１が配置されており、空気極触媒層２の外周
部には空気側周辺シール層２２が配置されている。燃料
極６側にも同様に燃料側基材充填シール層２３、燃料側
周辺シール層２４が配置形成されている。

【００３４】また、図１において符号１４は、セパレー
タ１３の両面に空気側多孔質カーボン板１１と燃料側多
孔質カーボン板１２がそれぞれ配置され、接合一体化し
た複合セパレータを示している。単セル７の空気極５側
の電極基材１に複合セパレータ１４の空気側多孔質カー
ボン板１１が接するように配置され、燃料極６側の電極
基材１に別の複合セパレータ１４の燃料側多孔質カーボ
ン板１２が接するように配置され、複数の単セル７が積
み重なった構造を得ることができる。

【００３５】次に、この発明による燃料電池の単セルの
製造方法について説明する。まず、粒子径１０〜８０ｎ
ｍのカーボンブラックと増粘剤と純水を混合攪拌、粉砕
処理後に、結着剤として６０ｗｔ％のＰＴＦＥディスパ
ージョンおよび界面活性剤を加えて混合分散処理してシ
ールペーストを製作する。このシールペーストを電極基
材１の周辺部または両サイドにロール充填して乾燥させ
る。電極基材１は、最終的な電池スタックの平面外形と
同じ寸法とする。

【００３６】次に、白金が担持された触媒粉と増粘剤と
純水を混合攪拌、粉砕処理後に６０ｗｔ％のＰＥＦＥデ
ィスパージョンと界面活性剤を加えて混合分散処理して
燃料極用触媒ペーストを製作する。なお、この場合のＰ
ＴＦＥディスパージョンは結着剤としてだけでなく、電
極反応時の電解質による過剰な濡れを抑制する機能を併
せ持っている。空気極５の場合は触媒粉に担持されてい
るものが異なるが触媒ペースト製造プロセスは同様であ
る。

【００３７】次に、空気極５および燃料極６を構成する
電極基材１の外周を囲むようにシール充填を行い、それ
ぞれ空気側基材充填シール層２１および燃料側基材充填
シール層２３を形成する。その後、上記の要領で製作さ
れたシールペーストと触媒ペーストを、電極基材１上に
同時塗工する。この時、電極反応が行われる電極中央部
には触媒ペーストを、その外周を囲む周辺部にはシール
ペーストを、それぞれ一定の厚みとなるように塗工（厚
膜コート）する。

【００３８】その後、塗工したシールペーストと触媒ペ
ーストを乾燥させ、焼成を行い、触媒層領域およびシー
ル領域に、それぞれ空気極触媒層２および空気側周辺シ
ール層２２が同一厚みで一体化された空気極５、並びに
燃料極触媒層３および燃料側周辺シール層２３が同一厚
みで一体化された燃料極６を得ることができる。なお、
シールペーストは触媒ペーストに比べ、あらかじめＰＴ
ＦＥ含有量を極端に少なくしているので、焼成履歴を経
ているもののシール領域は触媒層領域に比べて撥水性能
はほとんど発現せず、シール領域には十分な電解質が浸
透含浸してウッェトシールを形成する。

【００３９】また、平均粒径０. ５〜５μｍのシリコン
カーバイドと純水と結着剤としての６０ｗｔ％のＰＴＦ
Ｅディスパージョンと界面活性剤を加えて混合分散後に
非加熱で乾燥させる。これに可塑剤を加えて混練、圧
延、脱脂、乾燥して所定厚みのマトリクスシートを成形
する。マトリクス層４を構成するマトリクスシートは、
熱処理していない未焼成のものであり、また撥水性はな
く、最終的な電池スタックの平面外形寸法よりも縦横共
若干大きな寸法となるように成形する。

【００４０】最後に、図２に示すように、上記のように
して得たマトリクスシートを燃料極６の触媒層側の上面
に置き、その上に空気極５の触媒層側がマトリクスシー
トに接する状態となるように重ね合わせ、電気ヒータ３
３を内蔵した加圧装置３１にて温度６０〜１７０℃、面
圧１. ０ＭＰａ以上（ただし電極破壊荷重未満）の条件
下で加熱接合する。６０℃以上の温度に加熱するのはＰ
ＴＦＥディスパージョンを熱変形により馴染みやすくさ
せるためであるが、逆に１７０℃以上の温度にすると馴
染み過ぎて電極ポア構造への影響が大きくなる。いろい
ろな面圧で試作した結果、空気極５、マトリクス層４、
燃料極の３層の接合を安定させるためには、加圧面圧
１. ０ＭＰａ以上必要であることが分かった。また、マ
トリクス層４は、成分のフッ素樹脂が溶融するような高
温で熱処理がされていないため、未だ撥水性が付与され
ておらず、電解質を含浸しやすい。

【００４１】なお、上記のような３層の加熱接合の際に
は３層を狭持する狭持冶具３２を使用するが、この狭持
冶具３２により重ね合わせ作業時の燃料極６、空気極５
の位置合わせが正確に簡単に行えるように工夫してい
る。また、マトリクス層４は燃料極６と空気極５よりも
若干大きな平面形状となるように外形寸法を設定してい
るが、加熱接合後に空気極５、燃料極６のサイズに合う
ように、出っ張った部分を切断することによって、単セ
ルの外形側面を平滑にできるため、３層が一体化された
単セル７の周辺シール部分の特別な細工などは必要な
い。

【００４２】上記のような方法でえら得た単セル７は事
前に３層が過大な面圧で接合一体化されているので、従
来の３層が独立している場合と比べると接触抵抗が減少
する。また、各層が元々全面均一な厚みで製作されてお
り、平面内に厚みが異なるシール部材などがないので、
３層一体接合された単セル厚みを全面に亘り高精度で均
一にすることが可能である。

【００４３】これを確認するため、この実施の形態１に
示した製造方法により作成した単セル７を１０セル分を
重ねた場合と、シール部分が別部材で３層が独立した従
来の構成のセルを１０セル分重ねた場合で、両者に同じ
荷重を印加し平面内面圧分布を測定比較した。その結
果、セルの面内中央部分と周辺シール部分との面圧比
は、従来構成セルでは１：３〜４であったが、この発明
の実施の形態１の単セルでは１：１〜１．５と差異が大
幅に小さくなっていた。

【００４４】すなわち、従来構成セルでは周辺部分の厚
みを大きくし、必ず周辺シール部分が接触するようにし
てシール性能が低下しないようにしていたが、そのため
面内中央部にはほとんど面圧が掛からないという状態に
なっていた。しかし、この発明による単セルでは、平面
全体の厚みが均一になっているので必要なシール部分面
圧を確保すると同時に、電極中央部分にも十分な面圧を
付与できることが分かった。

【００４５】このように、この発明の実施の形態１の単
セル７を含む燃料電池によれば、セルの全面に亘り均一
な厚みを得ることができるので、積層セル間のシール性
能を低下させることなく電極反応部分の実質面圧を向上
させることができ、発電時の接触抵抗ロスを大幅に削減
することができる。すなわち。セル特性を向上させるこ
とが可能であり、その特性向上分だけ積層セル枚数を削
減することが可能となる。

【００４６】実施の形態２.次に、この発明の実施の形
態２について図３を用いて説明する。図３において符号
２５は単セルを構成する空気極５とマトリクス層４との
接合面、燃料極６とマトリクス層４との接合面の全面に
塗布された結着剤、３１ａは加圧装置を示すものであ
り、その他、既に説明のために用いた符号と同一符号は
同一、若しくは相当部分を示すものである。上述の実施
の形態１においては、空気極５、マトリクス層４、燃料
極６の加圧接合の際に、層間に結着剤を介在させること
なく加熱しつつ接合する例を示したが、この実施の形態
２においては層間に結着剤２５を配して室温下で加圧接
合する例を示す。

【００４７】空気極５、燃料極６、マトリクス層４とな
るマトリクスシートの製作については、実施の形態１の
場合と同様に行い、その後の３層接合の際に、図３に示
すようにヒータを備えていない加圧装置３１ａの加圧面
側に配置された狭持持具３２上に燃料極６を触媒層側が
上となるように配置し、この燃料極６の上面全面に結着
剤２５を塗布してマトリクス層４となるマトリクスシー
トを重ねる。さらにマトリクスシートの上面に結着剤２
５を塗布し、マトリクスシートに触媒層側が対向するよ
うに空気極６を重ね合わせる。狭持治具３２で３層を固
定し、加圧装置３１ａによって面圧０. ５ＭＰａ以上
（ただし電極破壊荷重未満）で、室温下で加圧接合一体
化し、単セルを得る。

【００４８】結着剤２５としては、前述の電極触媒層、
基材充填シール、周辺シールおよびマトリクス層４の形
成に使用したフッ素樹脂の水溶系ＰＴＦＥディスパージ
ョンを使用した。この実施の形態２に示した製造方法で
は、結着剤２５としてＰＴＦＥディスパージョンの粒子
固形物含有量が５〜６０％、すなわちＰＴＦＥディスパ
ージョン原液または純水希釈調整したものを使用可能で
あるが、接合強度の面からは粒子固形物含有量が１０〜
３０％の範囲であることが望ましい。

【００４９】上記のような製造方法によって製作した単
セルは、空気極５、マトリクス層４、燃料極６が強固に
接合され、剥がれが生じることもなくハンドリングが容
易である。また、３層接合の際に加熱することもなく低
い面圧で３層接合一体化ができるので、接合作業の作業
性が良くなり加熱用のエネルギー節約もできるという効
果がある。

【００５０】なお、接合剤２５としてＰＴＦＥディスパ
ージョンを用いることを示したが、有機溶剤系のＰＴＦ
Ｅディスパージョン、または有機溶剤系のＦＥＰディス
パージョンでも同様の効果を得ることが可能である。ま
た、実施の形態１において示した電気ヒータ３３を備え
た加圧装置３１を用いて、電気ヒータ３３をＯＦＦにし
た状態で使用するということも可能であることは言うま
でもない。

【００５１】実施の形態３.次に、この発明の実施の形
態３について図４を用いて説明する。図４において符号
２５ａは単セルの外周に相当する領域に、３層接合の際
に塗布される結着剤を示すものであり、その他、既に説
明のために用いた符号と同一符号は同一、若しくは相当
部分を示すものである。上述の実施の形態２においては
単セルを構成する３層の接合に結着剤２５としてフッ素
樹脂のＰＴＦＥディスパージョンまたはＦＥＰディスパ
ージョンを使用する方法を示したが、この実施の形態３
では、結着剤２５ａとしてスタック動作への影響が少な
く、低溶液濃度で強固な接着性が得られるセルロースを
用いる場合について示す。

【００５２】結着剤２５ａとしては、セルロース粉末を
溶液濃度０. ５〜５％に純水で溶解調整したものが使用
可能であるが、接合強度および粘度に関連した塗布作業
性の面から０. ５〜５％の範囲とすることが望ましい。
ここではヒドロキシプロピルメチルセルロース粉末を純
水で溶解調整したものを、図４に示すように、燃料極６
の触媒層周辺の燃料側基材充填シール層２３上、および
マトリクス層４の上面の周辺部に額縁状に塗布した後、
空気極５と燃料極６との間にマトリクス層４となるマト
リクスシートを挟み、重ね合わせて、加圧装置３１ａに
よって室温下で面圧０. ５ＭＰａで平面内が均一な厚さ
の加圧接合一体化単セルを得ることができる。

【００５３】上記のような製造方法によって得られる単
セルは、空気極５、マトリクス層４、燃料極６が強固に
接合され剥がれが生じるいこともなく、ハンドリングが
容易である。また加熱の必要がないという効果もある。
さらに、結着剤２５ａを接合面の全面ではなく、外周部
に相当する領域に選択的に塗布するだけで３層一体化を
実施することが可能で、結着剤の塗布作業性が向上する
とともに接着剤２５ａの使用量を削減できるという効果
もある。

【００５４】なお、結着剤２５ａとして水溶性のヒドロ
キシプロピルメチルセルロース粉末を用いる例を示した
が、水溶性あるいは有機溶剤に可溶なヒドロキシプロピ
ルセルロース、メチルセルロース、ヒドロキシエチルメ
チルセルロースなどを用いても同様の効果を得ることが
できる。

【００５５】また、上記の例では結着剤２５ａを燃料極
触媒層３の周辺の燃料側基材充填シール層２３に相当す
る領域上、およびマトリクス層４の周辺部に額縁状に塗
布した場合について示したが、空気極５および燃料極６
の触媒層およびシール部の一部に筋状に塗布することも
可能である。

【００５６】実施の形態４.次に、この発明の実施の形
態４について図５を用いて説明する。図５において符号
２６は、３層接合の際にマトリクス層４の両面を濡らす
ための結着剤的な役割を果たす純水であり、その他既に
説明のために用いた符号と同一符号は同一、若しくは相
当部分を示すものである。上述の実施の形態２、３では
単セルを構成する３層の接合のために、界面に結着剤２
５、２５ａを塗布する例を示したが、この実施の形態４
では、マトリクス層４となるマトリクスシートの両面を
純水２６で濡らして接合する方法について示す。

【００５７】空気極５、マトリクス層４、燃料極６につ
いては上述の実施の形態１で示した方法で同様に形成す
る。最後の３層の接合で、図５に示すように、マトリク
ス層４の両面を純水２６で濡らし、空気極５、燃料極６
とを重ね合わせ、室温下において加圧装置３１ａで面圧
２. ０ＭＰａ以上（ただし電極破壊荷重未満）で加圧接
合一体化し、単セルを得る。この方法では加熱すること
なく３層接合一体化ができるので、接合作業の作業性が
良く、加熱エネルギーの節約もできるだけでなく、純水
を用意するだけで良い。

【００５８】この実施の形態４による単セルの製造方法
では、マトリクス層４中にある未焼成ＰＴＦＥディスパ
ージョンの一部がマトリクス層４の面を濡らす純水２６
中に浸透してきて結着剤の役目の果たしている。ただ
し、実施の形態２と異なり特別に結着剤２５などを塗布
する訳ではないので面圧２. ０ＭＰａ以下では接合する
ことができず、３層一体化させるためには面圧２. ０Ｍ
Ｐａ以上が必要である。

【００５９】なお、純水２６でマトリクス層４の全面を
濡らす方法以外に、例えば、燃料極６と接触するマトリ
クス層４の第一面には縦方向に筋状に純水２６によって
濡らした領域を形成し、一方、空気極５と接触するマト
リクス層４の第二面には横方向に筋状に純水２６によっ
て濡らした領域を形成することによってマトリクス層４
全体としては純水２６で格子状に濡らした状態を得るこ
とが可能である。マトリクス層４の両面全面を純水２６
で濡らすまでもなく格子状に濡らすことでも十分な接合
力を得ることが可能である。

【００６０】この実施の形態４において示した製造方法
で形成した単セルは、加熱することなく３層接合一体化
が可能であり、接合作業の作業性が良く加熱エネルギー
の節約ができるだけでなく、特別な結着剤を用いなくと
も純水２６を用意するだけで良いので安価に燃料電池を
製造することが可能となる。

【００６１】

【発明の効果】この発明の燃料電池は、空気極、燃料極
の触媒層の周辺部が、触媒層と同じ厚みのシール層によ
って囲まれており、単セルとして一体化したセルの全面
に亘り均一な厚みを得ることができるので、積層セル間
のシール性能を低下させることなく電極反応部分の実質
面圧を向上させることができ、発電時の接触抵抗ロスを
大幅に削減することができる。セル特性を向上させるこ
とで、積層するセル数を少なくできるという効果もあ
る。

【００６２】また、この発明の燃料電池は、単セル形成
時に空気極、燃料極の外周からはみ出すマトリクス層の
出っ張り部分を切断して揃えることにより、得られる単
セルの外周側面を平滑な形状にできる。

【００６３】さらに、この発明の燃料電池は、マトリク
ス層と空気極、燃料極との接合にフッ素樹脂またはセル
ロースからなる結着剤を用いることで、圧着時に加熱を
必要とせず、常温での処理が可能であり、強固な接合力
を得られる。

【００６４】また、この発明の燃料電池の製造方法は、
電極基材上に、触媒ペーストとシールペーストとを同時
に塗工する工程を含んでおり、空気極、燃料極を構成す
るシールペーストを含む触媒層を均一な厚さに形成する
ことが可能であり、得られるセルの特性を向上させるこ
とが可能となる。

【００６５】さらに、この発明の燃料電池の製造方法に
よれば、マトリクス層と空気極、燃料極との圧着に結着
剤を用いなくても、６０〜１７０℃、１. ０ＭＰａ以上
の面圧で圧着することにより、剥がれのない単セルを得
ることが可能である。

【００６６】また、この発明の燃料電池の製造方法によ
れば、マトリクス層と空気極、燃料極との圧着に結着剤
としてフッ素樹脂またはセルロースを用いることで、室
温下で、０. ５ＭＰａ以上の面圧を加えることで、剥が
れのない単セルを得ることが可能である。

【００６７】さらに、この発明の燃料電池の製造方法に
よれば、結着剤としてセルロースを用いてマトリクス層
と空気極、燃料極とを圧着する場合、結着剤の塗布パタ
ーンを額縁状または筋状とするなど、界面に選択的に塗
布を行っても十分な接合が可能であり、結着剤の使用量
を低減することができる。

【００６８】また、この発明の燃料電池の製造方法によ
れば、マトリクス層と空気極、燃料極との圧着の際に、
マトリクス層の両面を純水で濡らし、室温下で、２. ０
ＭＰａ以上の面圧を加えることで、剥がれのない単セル
を得ることが可能である。

【００６９】さらに、この発明の燃料電池の製造方法に
よれば、マトリクス層の第一面、第二面を純水で濡らす
パターンを格子状とし、全面を濡らしていなくても、マ
トリクス層と空気極、燃料極との圧着が可能である。

【図面の簡単な説明】

【図１】 この発明の実施の形態１の燃料電池を構成す
る単セルの断面を示す図である。

【図２】 この発明の実施の形態１の単セルの製造過程
を示す断面図である。

【図３】 この発明の実施の形態２の単セルの製造過程
を示す断面図である。

【図４】 この発明の実施の形態３の単セルの製造過程
を示す断面図である。

【図５】 この発明の実施の形態４の単セルの製造過程
を示す断面図である。

【図６】 従来の技術による燃料電池を構成する単セル
の断面を示す図である。

【図７】 別の従来の技術による燃料電池を構成する単
セルの断面を示す図である。

【図８】 従来の技術による単セルの製造過程を示す断
面図である。

【符号の説明】

１. 電極基材 ２. 空気極触媒層 ３. 燃料極触媒層
４. マトリクス層 ５. 空気極 ６. 燃料極 ７. 単セル １１．空気側多
孔質カーボン板 １２. 燃料側多孔質カーボン板 １３. セパレータ １４. 複合セパレータ ２１. 空気側基材充填シール層 ２２. 空気側周辺シール層 ２３. 燃料側基材充填シー
ル層 ２４. 燃料側周辺シール層 ２５、２５ａ. 結着剤 ２
６. 純水 ３１、３１ａ. 加圧装置 ３２. 狭持冶具 ３３. 電気
ヒータ。

フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H026 AA04 BB00 BB01 BB02 BB03 BB04 BB06 BB08 CC03 CX07 EE18 EE19 HH03 HH05 HH08 HH09

Claims (17)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 マトリクス層を介して空気極、燃料極が
   配置された単セル構造を有する燃料電池において、上記
   空気極および上記燃料極は、それぞれ電極基材と触媒層
   との積層構造からなり、上記電極基材は周辺部若しくは
   両サイドに基材充填シール層を有し、上記マトリクス層
   と接する上記触媒層は周辺部にシール層を有することを
   特徴とする燃料電池。
2. 【請求項２】 シール層を有する触媒層は、均一な厚さ
   に形成されることを特徴とする請求項１記載の燃料電
   池。
3. 【請求項３】 マトリクス層、燃料極、空気極が積層さ
   れてなる単電池の外形側面が平滑となるように揃えられ
   ることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
4. 【請求項４】 マトリクス層と空気極、燃料極との接合
   に、フッ素樹脂若しくはセルロースからなる結着剤を用
   いることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
5. 【請求項５】 第一、第二の電極基材の周辺部もしくは
   両サイドに基材充填シールを充填する工程、上記第一、
   第二の電極基材の表面にそれぞれ第一、第二の触媒ペー
   ストを塗工すると同時に、上記第一、第二の電極基材の
   外周にシールペーストを塗工し、乾燥、焼成すること
   で、第一、第二の触媒層と上記第一、第二の電極基材と
   が積層されてなる空気極、燃料極を得る工程、未焼成の
   マトリクス層の第一面、第二面にそれぞれ上記第一、第
   二の触媒層が接するように上記空気極、燃料極を重ね合
   わせ、圧着することで単電池を得る工程を含むことを特
   徴とする燃料電池の製造方法。
6. 【請求項６】 第一、第二の電極基材の表面にそれぞれ
   第一、第二の触媒ペーストを塗工すると同時に、上記第
   一、第二の電極基材の外周にシールペーストを塗工する
   ことにより、上記触媒ペーストと上記シールペーストと
   を同じ厚みとすることを特徴とする請求項５記載の燃料
   電池の製造方法。
7. 【請求項７】 マトリクス層の第一面、第二面にそれぞ
   れ空気極、燃料極を重ね合わせ、圧着する際、６０〜１
   ７０℃の温度、１. ０ＭＰａ以上、電極破壊荷重未満の
   面圧で圧着することを特徴とする請求項５記載の燃料電
   池の製造方法。
8. 【請求項８】 マトリクス層の第一面、第二面にそれぞ
   れ第一、第二の触媒層が接するように空気極、燃料極を
   重ね合わせ、圧着する際、上記マトリクス層と上記空気
   極、燃料極との界面に結着剤を塗布し、０. ５ＭＰａ以
   上、電極破壊荷重未満の面圧で圧着することを特徴とす
   る請求項５記載の燃料電池の製造方法。
9. 【請求項９】 結着剤はフッ素樹脂であることを特徴と
   する請求項８記載の燃料電池の製造方法。
10. 【請求項１０】 フッ素樹脂は、水溶性あるいは有機溶
    剤系のポリテトラフルオロエチレンディスパージョン、
    テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロビレン共
    重合体ディスパージョンからなる群から選ばれ、粒子固
    形物含有量が５〜６０％であることを特徴とする請求項
    ９記載の燃料電池の製造方法。
11. 【請求項１１】 結着剤は、水溶性または有機溶剤に溶
    解されるセルロースであることを特徴とする請求項８記
    載の燃料電池の製造方法。
12. 【請求項１２】 セルロースは、ヒドロキシプロピルセ
    ルロース、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチ
    ルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロースから
    なる群から選ばれ、溶液濃度が０. ５〜１０％であるこ
    とを特徴とする請求項１１記載の燃料電池の製造方法。
13. 【請求項１３】 マトリクス層と空気極、燃料極との界
    面に塗布する結着剤の塗布パターンが額縁状であり、上
    記結着剤は上記空気極、燃料極のシール層形成領域に相
    当する界面に選択的に塗布されることを特徴とする請求
    項１１記載の燃料電池の製造方法。
14. 【請求項１４】 マトリクス層と空気極、燃料極との界
    面に塗布する結着剤の塗布パターンが筋状であり、上記
    結着剤は上記界面領域に選択的に塗布されることを特徴
    とする請求項１１記載の燃料電池の製造方法。
15. 【請求項１５】 マトリクス層の第一面、第二面にそれ
    ぞれ第一、第二の触媒層が接するように空気極、燃料極
    を重ね合わせ、圧着する際、上記マトリクス層の第一
    面、第二面を純水で濡らし、２. ０ＭＰａ以上、電極破
    壊荷重未満の面圧で圧着することを特徴とする請求項５
    記載の燃料電池の製造方法。
16. 【請求項１６】 マトリクス層の第一面、第二面を純水
    で濡らすパターンが格子状であり、上記第一面、第二面
    を選択的に濡らすことを特徴とする請求項１５記載の燃
    料電池の製造方法。
17. 【請求項１７】 マトリクス層は、第一、第二の電極基
    材の平面外形寸法よりも大きな寸法のものを用い、空気
    極、燃料極と圧着することで単電池を得た後、上記第
    一、第二の電極基材の平面外形寸法に揃えるように切断
    することを特徴とする請求項５記載の燃料電池の製造方
    法。