JP2000354746A - セラミック多孔体を用いた濾過器 - Google Patents

セラミック多孔体を用いた濾過器

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 セラミック多孔体をフィルターユニットとし
てケーシング内に配置した流体の濾過器において、被濾
過流体の透過流量を高める。 【解決手段】 セラミック多孔体からなる複数のフィル
ターユニットが、ケーシングの両端面で固定されて、配
列・収納されており、該フィルターユニットを通じて形
成された被濾過流体用の流通経路と濾過流体用の排出経
路とを備えた濾過器であって、両流通経路は、ケーシン
グ両端面のフィルターユニット固定部分の一部を封止す
ることによって互いに分離されており、該フィルターユ
ニットには、流通経路と繋がる被濾過流体用の多数の流
通孔と濾過流体用の多数の内在流通孔と、セラミック多
孔体の実肉部を貫通する濾過流体排出用の多数の排出孔
とが設けられた基本構造をなし、前記一方向に直角な任
意の断面上で、前記複数のフィルターユニットの占有す
る面積が、ケーシング内側面積の35%以上である濾過
器。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、セラミック多孔体
のフィルターユニットを用いた流体の濾過器、特に液体
の精密濾過、限外濾過、逆浸透分離およびガス分離に有
用な濾過器に関する。
【0002】
【従来の技術】食品、薬品、半導体等の製造過程の流体
の濾過には、従来から有機質の多孔質膜からなるフィル
ターユニット(以下単にユニットとも言う)が多用され
てきた。しかしながら有機質の膜は、耐熱性、耐圧性、
耐薬品性に劣るため、それらに優れたセラミック多孔体
からなる膜に置き換わりつつある。また近年このセラミ
ックスからなる膜は、微生物培養の担体のようなバイオ
リアクターや触媒の担体としても用途が拡大しつつあ
る。
【0003】最近はセラミック多孔体からなる膜の中で
も、特に高い透過性能を有するとともに、薄くても流体
圧に耐え得る高い機械的強度を有するもののニーズが高
まっている。透過性能を上げるには、気孔率を上げて膜
の透過抵抗を小さくするとともに、細孔径を小さくして
流体中のより微細な成分を分離できる、いわゆる分離能
力を上げる必要がある。しかしながらアルミナ(Al2
3)に代表されるこれまで使われてきた通常のセラミ
ックスからなる多孔体では、その気孔率は高々40%、
通常は高々30%前後までであるため、濾過時の圧力損
失が大きくなる。このためその気孔のみを利用したユニ
ットは、効率が悪く以上述べたようなニーズには合わな
い。
【0004】そこでこのような欠点を解消するため、セ
ラミックス多孔体を多層構造の円筒状に成形して実際に
流体を透過させる膜の部分を薄くし、圧力損失を下げる
ように設計されている。すなわちセラミック多孔体から
なるユニットの集合体であるフィルターモジュール(以
下単にモジュールとも言う)では、濾過機能を果たす多
孔質の膜、それを支持する基材部分、必要によってはさ
らに両者間に介在させる中間部分の数層からなる多層構
造で形成されている。
【0005】これらのモジュールを実用化するには、さ
らに膜の透過単位面積当たりの流体の流量を上げるよう
なユニットの構造設計をし、その外寸も可能な限り小さ
くする必要がある。この目的のために開発された構造
が、モノリス型である。このユニットの断面は、図19
に示すようになる。同図で1がフィルターユニットであ
るが、同図に示すように、セラミック多孔体2中に多数
の被濾過流体の流通孔3(以下単に流通孔またはセルと
も言う)が設けられた蓮根状をなしている。なお「被濾
過流体」とは、濾過される前の流体である。本発明では
「濾過流体」と言う用語も使うが、これは濾過された流
体である。モノリス型の構造例は、特表平1−5015
34号公報、特表平3−500386号公報およびスイ
ス特許CH681281号公報に紹介されている。モノ
リス型も基本的には細孔のある膜と、これを支持する基
材とからなる多層の構造をなしている。しかし図19の
ような断面形状のモジュールの流通孔の内側を多層構造
にするには、かなり複雑な工程を経なければならず、コ
スト高になる。そこで前記した通常のセラミックスから
なる多孔体を用いて単層構造とし、膜を透過する流体の
圧力損失を下げようとすると、膜自体の厚みを薄くする
必要がある。実用上その厚みは1mm以下であるが、そ
の場合には膜の機械的強度が著しく低下する。
【0006】一方通常50%以上の高い気孔率を有しな
がらも高い機械的強度を有する窒化珪素系セラミックス
(窒化珪素および/またはサイアロンを主成分とするセ
ラミックス)からなる多孔体が、特開平7−50047
0号公報に紹介されている。このセラミック多孔体は、
平均アスペクト比が3以上の柱状窒化珪素および/また
はサイアロンの粒子と酸化物系結合相とからなり、前者
同志が直接か、または前者が後者を介して三次元にラン
ダムに拡がったネットワーク構造を有し、3点曲げ強度
が100MPa以上のものである。このセラミック多孔
体を用いると、例えば上記のような単層構造の薄い膜で
も、その機械的強度が確保できる。ただしモノリス型の
ユニットを、単層構造の窒化珪素系セラミックス製のそ
れに単純に置き換えただけでは、その濾過流量は余り大
きくはならない。なぜなら、図19に波状の矢印で示し
たように、特に中心付近の流通孔から外周面への流体の
移動距離が長いため、圧力損失が大きくなり、ユニット
全体の透過流量が、表面付近の流通孔からのそれによっ
てほとんど決まってしまうからである。
【0007】なおかかるモノリス型のモジュールは、食
品や薬品の製造工程において通常クロスフロー濾過に広
く用いられている。この濾過方式では、図20に示すよ
うに原液槽4から被濾過流体5を送液ポンプ6でモジュ
ール1を設けた濾過器に供給し、濾過流体をケーシング
の排出口から排出して回収するとともに、同モジュール
内の流通孔(セル)を通過した被濾過流体を循環路7を
経由して原液槽に戻し、再度これを濾過器に送り込む操
作を繰り返して濾過する。
【0008】本発明者等は、透過抵抗が小さくこの濾過
方式に適しており、上記窒化珪素系セラミック多孔体に
よって単層構造の薄い膜で構成されたモジュールを、既
に特願平10−198811号にて提案している。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】このようなモノリス型
フィルターモジュールを利用した濾過器においては、所
望の透過流量(単位時間当たりの濾過流体の流量すなわ
ち濾過速度)を大きくすることが重要である。そのため
には流体が、ユニットの集合体であるモジュール内で、
なるべく低い圧力損失で移動できるようにすることが必
要である。しかしながらその一方で、前述のように、膜
にはその細孔径サイズに依存する高い分離能力も要求さ
れる。したがってこの両者を巧くバランスさせる必要が
ある。さらにユニットは、通常一定容積のケーシング内
に多数配列して収められるため、透過流量を上げるため
に無闇にその容積を大きくすることもできない。
【0010】以上述べたような要求に応えるためには、
ユニットがケーシング内に配列された状態で、(1)膜
の単位表面積当たりの流体の透過量を大きくすること、
(2)流体の排出経路での圧力損失を小さくすること、
および(3)濾過に有効な膜の表面積を上げることが重
要である。特公平6−11370号公報や特開平5−1
46609号公報には、ユニットを集合配列したモジュ
ールの事例が紹介されている。しかしながらこれらの事
例は、主に上記(3)の課題のみに対応したものであ
り、しかも個々のユニットの透過流量は小さい。一方上
記した特願平10−198811号で提案されているモ
ジュールは、個々のユニットでの(1)および(2)の
課題は克服してはいるものの、(3)の課題への対応は
必ずしも十分であるとは言えない。
【0011】本発明者は、以上の三つの課題を同時に解
消するため、上記特願平10−198811号で提案さ
れたモジュール構造を活かしながら、特に透過流量を上
げるためのモジュール内のユニットの合理的な配置を試
行錯誤してきた。その結果本発明に至った。
【0012】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明の濾過器
は、セラミック多孔体からなる複数のフィルターユニッ
トが、ケーシングの両端面で固定されて、配列・収納さ
れており、同フィルターユニットを通じて形成された被
濾過流体用の流通経路と濾過流体用の排出経路とを備え
た濾過器であって、両流通経路は、ケーシング両端面の
フィルターユニット固定部の一部を封止することによっ
て互いに分離されている。さらに同フィルターユニット
は、セラミック多孔体を一方向に貫通して設けられた前
記流通経路と繋がる被濾過流体用の多数の流通孔と、一
部の流通孔の出入り口を封止して形成された前記流通経
路に繋がる濾過流体用の多数の内在流通孔とを備えてい
る。このいずれの流通孔とも前記一方向に直角な断面か
ら見て行単位または列単位で交互に整列配置されてい
る。以上のような流通孔の配置に加え、本発明のフィル
ターユニットには、セラミック多孔体の実肉部を挟んで
隣り合う内在流通孔の間および/または内在流通孔と前
記セラミック多孔体の外周面との間に、濾過流体を排出
するための多数の排出孔が、該実肉部を貫通して設けら
れている。そして本発明の濾過器では、以上述べた基本
構造に加えて、前記一方向に直角な任意の断面上で、前
記複数のフィルターユニットの占有する面積が、ケーシ
ング内側面積の35%以上である。
【0013】また本発明には、以上の基本構造であると
ともに、上記した一方向に直角な任意の断面上で、ケー
シングの内側におけるフィルターユニットの排出孔の平
均長さが、ケーシングの内径の1/2以下である濾過器
も含まれる。さらに同様なケーシングの内側断面におい
て、外径の異なるフィルターユニットが組み合わせ配列
されているものも含まれる。
【0014】本発明の多孔体は、好ましくは平均アスペ
クト比3以上の柱状窒化珪素および/またはサイアロン
の粒子と、酸化物系結合層とから構成され、気孔率30
〜70%、平均透過径0.01〜10μm、3点曲げ強
度100MPa以上の窒化珪素系セラミックスからなる
ものを用いる。窒化珪素系セラミックス以外のセラミッ
クス、例えばアルミナでは、細孔の断面形状が通常円形
である。これに対し窒化珪素系セラミックスでは細長い
スリット状であり、水銀圧入法で確認される最大の細孔
径よりも小さい、例えば1/5程度の粒子でも濾別する
ことができる。アルミナの場合は、水銀圧入法で確認さ
れる最大の細孔径未満の粒子は濾別できない。なお上記
した窒化珪素系セラミックスでは、水銀圧入法で確認さ
れる平均細孔径が0.004μm程度のものも得られ
る。 なお本発明のユニットにおいて、その流通孔およ
び内在流通孔が行単位または列単位で交互に配列された
場合のそれぞれの配置ピッチは、優れた透過性能を維持
しつつ、必要な機械的強度や分離能を得るため0.5〜
3mmの範囲とするのが望ましい。
【0015】また本発明のケーシングは、その両端に外
部との接続自在な開口部と被濾過流体の流入口および排
出口とを備えたキャップが装着されているもの、その材
質が、プラスチック、金属およびセラミックスの少なく
とも1種で構成されているものも含まれる。またさらに
その両端面の上記した封止が、プラスチック、金属およ
びセラミックスの少なくとも1種で行われているもの、
および前記ケーシングの外径が10〜500mm、長さ
が100〜2000mmの範囲内にあるものも含まれ
る。
【0016】
【発明の実施の形態】本発明の濾過器は、セラミック多
孔体からなる複数のフィルターユニットが、それらを収
容するケーシング内に一定の並びで配置されている。す
なわち複数のフィルターユニットの集合体がフィルター
モジュールを形成し、モジュール全体としてその透過機
能を発現する。個々のフィルターユニットは、例えばそ
れを側面から見た図1およびそれを側面と直交する断面
で見た図2に示すように、その断面は、セラミック多孔
体2に一方向に貫通して被濾過流体を流す多数の流通孔
3をハニカム状に配置したモノリス型である。この流通
孔の一部は、ユニット両端の出入り口部で外部との流体
の出入りが遮断(封止)されており、この両端を封じら
れた封止部13のある流通孔が内在流通孔12である。
なお14は後で述べる排出孔であり、15はセラミック
多孔体の膜(本発明では実肉部とも言う)である。この
膜は、前記のような多数の微細な気孔を含んだ多孔質構
造であり、この部分で流体中は濾別される。
【0017】図2の(1)は、図1のユニットを矢印A
の方向から見た図である。また同図の(2)は、図1の
ユニットの長手方向に直角なBB´断面を見たものであ
る。なお図2の(1)では、見えていない部分は点線で
示してある。これらの図によれば、流通孔3と内在流通
孔12とはその一方向(この場合はユニットの長手方向
すなわち流通孔の貫通方向)に直角な任意の断面から見
ると、行単位または列単位で交互に整列して配置されて
いる。またそれらは、図のようにセラミックの実肉部1
5を挟んで互いに隣り合っている。なお図2の(1)と
(2)の実肉部15を黒色の太実線で置き換えたのが、
図3である。同図の(1)と(2)は、図2のそれらに
対応させ、符号は図2に合わせてある。本発明の以降の
ユニットの断面は、この図をベースにして表す。
【0018】なおケーシング内に配置された各ユニット
は、ケーシングの両端で固定され、そこで流通孔は前記
した循環経路と接続される。一方実肉部を透過して濾過
された流体(すなわち濾過流体)は、個々のユニットに
別途究孔された排出孔とケーシングの濾過液室に接続さ
れている排出経路から回収される。図1の例では、排出
孔は、図2の(2)に示すように、ユニットの長手方向
に直角な面の外方向にユニットの膜(実肉部)を貫いて
形成されている。濾過されていない流体(すなわち被濾
過流体)は、上記したモジュール内の流通経路から濾過
装置の循環経路を経て濾過液槽に戻り、再度濾過器に圧
送され繰り返し濾過される。
【0019】図4は、ケーシングの一事例の斜視図であ
る。この事例では図示したケーシング8の長手方向に被
濾過流体が流れる。80がケーシングの本体、81がそ
の外部配管と接続されるキャップであり、82は循環経
路への接続部、83が濾過器の排出経路に接続され、濾
過流体を回収する排出口である。それを透視すると図5
のようになる。同図では一個のユニットが配置されてい
る。なお16はケーシング内の空間部である濾過液室で
ある。ここは被濾過流体が流れる。
【0020】断面が円形で同様な構造のケーシング内に
多数のフィルターユニットを配置した事例を図6および
図7に模式的に示す。図6は正方形断面のユニットを4
個、図7は正方形断面のユニットを12個配置した例で
ある。左端の断面は、そのユニットの配列形態を示して
いる。図示されてはいないが、ケーシングされた個々の
ユニットの両端部の内在流通孔に対応する部分は、ケー
シングの端で封じられている。また図8および図9は、
ユニット配置の別の事例である。それぞれ正方形断面、
正六角形断面の異なるサイズのユニットを組み合わせて
いる。以上の例では丸いケーシング断面の内側に四角い
ユニットが配列されているが、さらにお互いの断面形状
を工夫し、ケーシングの内側断面内のユニットの占有す
る面積率を可能な限り高めることも、ケーシングの単位
体積当たりの透過流量を上げるために重要である。した
がって個々のフィルターの断面はいかなる形状でもよい
が、可能な限りケーシング内に空間を多く作らない方が
よい。さらに個々のユニット間の空間がケーシング内で
均等に分布するようにすると、流体が流れる際の圧力損
失を断面内でバランスさせ均等な流れになる。例えば以
上の例で全てのユニットを断面が円形のものに置き換え
てもよいが、その場合にはユニットの境目となる空間
が、ある部分では広く、またある部分では狭くなって均
等な空間の配置にならない。この空間の幅は、セル幅以
上とするのが好ましい。またユニット内の流体の流速を
モジュール全体で均一にし、安定した高い流量を得るた
めには、実肉部(膜)の厚みを均等にするとともに、そ
の厚みも薄くするのが望ましい。例えば本発明のユニッ
トの場合、膜の厚みは0.1〜0.9mm、そのばらつ
きは平均値の±20%以内とするのが望ましい。
【0021】ケーシング内の濾過面積(膜の表面積)を
稼ごうとするならば、単純には個々のユニットの外寸を
ケーシングの内寸に近づけるとともに、その使う個数を
できる限り減らすとともに、配置空間を減らせばよい。
極端に言えば、どんな大きな内寸のケーシングにも、そ
の内寸に近い一個のユニットでカバーすればよい。しか
し実際に我々が確認した結果によれば、個々のユニット
のサイズは、大き過ぎても小さ過ぎても透過流量が低下
し、場合によってはそれを製造する際の生産性も低下す
ることが分かった。なお実際にはユニットのサイズが透
過流量に及ぼす影響は、ケーシングのそれとの相対的な
配置関係およびユニットの配列状況に依存する。
【0022】まず個々のユニットのサイズが、大きすぎ
る場合の透過流量低下の原因は、ユニット内部の流体の
透過圧力損失が増加する(流通時の透過抵抗が増加す
る)ことにある。つまり多孔体の実肉部を透過した後の
流体の一方向への排出経路が、長くなり過ぎるからであ
る。なおここでのユニットのサイズとは、その容積であ
り、上述の事例において長手方向のサイズが決まってお
れば、流体の主たる流動方向(ユニットの長手方向)に
直交する断面のサイズである。例えば同じケーシングサ
イズで、図5のように一個のユニットを配置した濾過器
と、図6のように同じ断面積のユニットを4個配置した
濾過器とを同じクロスフロー条件で比較したところ、ユ
ニットの総断面積がケーシングのそれの40〜60%を
占める(後述の占有率が40〜60%)場合、透過流量
は、後者の方が30〜40%高い。さらに図6のユニッ
トの周囲の配置空間に、より小さいサイズのユニットを
追加配置すると、四個の場合に比べさらに30〜40%
高い透過流量が得られる。つまり透過流量は、単にユニ
ットのサイズ増加分以上に向上する。また一個のユニッ
トでケーシングの内断面をカバーしようとすると、ユニ
ットのサイズも大きくせざるを得ない。一方ユニットを
通常の製造設備を使って安定かつ安価に製造できるサイ
ズには限界がある。したがってそのサイズが大き過ぎる
と、ハニカム状断面のセラミック多孔体の製造上問題が
生じる。例えば成形、焼成および搬送のための大規模か
つ高価な設備を準備する必要がある。また搬送時にその
形状を維持し、損傷を防ぐため多大な手間がかかる。そ
の結果生産性の低下を招き易くなる。
【0023】一方個々のユニットのサイズが小さ過ぎる
と、個々のユニットではその流通経路が短くなるため、
そこだけでは流体の透過損失は小さくなるが、透過流量
を稼ぐために数多くのユニットを配置しなければならな
い。その結果ニットの境目の空間が増えるため、濾過に
有効な膜の表面積はそれ程増えない。また長手方向に垂
直な断面において、流体の流れる方向にユニット部分と
それらの境目の空間部分の繰り返しがより多くなるた
め、流体の定常流ができ難くなる。このため濾過器全体
の透過流量はかえって低下する。さらに多くのユニット
を作る必要があるため生産性も低下する。また複数のユ
ニットを組み合わせる場合には、図8に示すように、ケ
ーシングの中央部分に比較的断面の大きなユニットを配
置し、外側に向かうほどより小さいサイズのユニットを
配置すると、より大きな透過流量が得られる。
【0024】本発明の濾過器は、その一方向(これは通
常被濾過流体の主流通方向)に直角な任意の断面上で、
配列された複数のフィルターユニットの占有する総面積
が、ケーシング内側面積の35%以上である。好ましく
は60%以上である。以下この面積の割合を単に「ユニ
ットの占有率」または「占有率」とも言う。占有率が3
5%未満では、ケーシングの単位容積当たりの膜の表面
積が小さくなり過ぎ、透過流量が著しく低下する。例え
ば図1〜図8にその事例を示すように、円筒状のケーシ
ング内に、その長手方向に流通孔を形成したユニットを
配置する場合を想定する。ケーシングの内径が300m
mの円形の場合、外径178mmの円形断面の1個のユ
ニットを配置する(図5においてユニットの断面形状が
円形である配置、配置例1)か、または一辺が158m
mの正方形断面のユニットを配置する(図5のような配
置、配置例2)と、ユニットの占有率は約35%にな
る。また一辺が92mmの正方形の断面のユニット4個
を配置する(図6のような配置、配置例3)と、占有率
は約48%になる。さらに配置例2の場合、例えばケー
シングの中央部分に上記サイズのユニットを配置した
後、さらにケーシングの内壁との間の空間に、一辺が6
0mmの正方形断面のユニットを4個配置する(図9の
ような配置、配置例4)と、占有率は約56%になる。
また一辺が60mmの正方形断面のユニットを12個配
置する(図7のような配置、配置例5)と、それは約6
1%になり、さらに例えば図10に示したような配置パ
ターンで、残りの空間に小さいサイズのユニットを配置
して行くと、それは65%を越える。図11ないし13
は、ユニットの断面形状が六角形および円形の例であ
る。
【0025】また本発明の濾過器は、上記のユニットの
占有率が少なくとも35%以上であるととも、そのケー
シングの内側断面部分におけるユニットの排出孔の平均
長さが、ケーシングの内径の1/2(50%)以下とす
るのが望ましい。さらに望ましくは1/10〜1/4
(10〜25%)である。1/2より長くなると、排出
孔を通過する透過液の圧力損失が増え、透過流量が低下
するおそれがあるからである。なお排出孔の平均長さ
は、複数ユニットの全ての排出孔の累計長さを排出孔の
総個数で割った値である。図1のユニットの場合、排出
孔が被濾過流体の主流通方向に直交する断面上に4本ず
つ設けられており、その全ての長さがユニットの正方形
断面の一辺と同じである。この形態で排出孔が形成され
た断面が多数ある。排出孔が開けられた断面が10面あ
れば、このユニットの排出孔の総数は40である。今一
断面当たりの排出孔の数をn、このような断面の数をm
とする。例えば上記の配置例2の場合、これと同じ形態
で排出孔が形成されているとすると、排出孔の平均長さ
は158mmである。これはケーシングの内径の約52
%になる。また例えば上記の配置例4の場合、やはり同
じ形態で排出孔が形成されており、中央の大きなユニッ
トがn=15、m=20、周囲の小さいユニットが、n
=6、m=20であるとする。この時排出孔の合計長さ
は、158×15×20+60×6×20=54,60
0mm、排出孔の総数は15×20+6×20=420
であるから、この場合の排出孔の平均長さは、54,6
00/420=130mmとなる。これはケーシングの
内径の約43%である。さらに配置例3および5では、
内径のそれぞれ約31%および約20%である。
【0026】また本発明のモジュールのケーシングは、
内径で10〜500mm程度、内部の長さで100〜2
000mm程度の範囲のサイズとするのが望ましい。そ
の理由は、実際の濾過器の設置スペースを想定すると、
その外径はせいぜい500mm程度、長さはせいぜい2
000mm程度が、例えば大型のプラントのような特殊
な場合を除き、適正な限度であるからである。これより
大きくなると、通常の搬送や設置に手間がかかる。また
外径が10mm、長さが100mmより小さくなると、
特殊な場合を除き、ユニットのサイズも特別に小さくす
る必要があり、その製造に手間がかかるからである。
【0027】
【実施例】実施例1 図14、15に示す断面構造の本発明例および図16に
示す断面構造の比較例のモジュールを作製した。図にお
いて、1は窒化珪素系セラミック多孔体からなるユニッ
ト、8はケーシング、16はケーシング内の濾過液室
(空間部)、83はケーシングの排出口である。なお個
々のユニットの断面は、拡大すると図3の(1)および
(2)のようになる。図15には3種類のサイズのユニ
ットが配置されている。大きい方からI、IIおよびI
IIと表示されているが、その断面形状は、順に一辺1
7.1mm、8.1mmおよび5.45mmの正方形で
ある。いずれも長さ(すなわち図の奥行き方向の長さ)
は500mmである。なお図14のものは、この内のI
のサイズのユニットのみを12個用いている。またいず
れのセルも、その実肉部(セル壁とも言う)の厚みは
0.29mm(厚みのばらつきはユニットの平均値の±
10%以内)であり、セル壁に囲まれたセルの内側の断
面は、一辺が1mmの正方形をなしており、ユニット
I、IIおよびIIIは、このセルがそれぞれ13行×
13列(セル数が169個)、6行×6列(セル数が3
6個)、4行×4列(セル数が16個)で配列されてい
る。
【0028】これらのユニットが図のように組み合わさ
れて、図14および図15の配置では、外径91mm、
内径88mm、内側長さ500mmの一つの大きなケー
シング内に複数のユニットが収納され、また図16の配
置では、個々のユニットが外径28mm、内径26m
m、内側長さ500mmの別々のケーシング内に収納さ
れ、図14および図15のケーシングのスペースと同じ
大きさのスペース内に収まるように、7個のケーシング
単位を一つに集めた集合体を一つのモジュールとした。
ケーシングの両端には外径が110mmで長さが30m
mのポリスルフォン製のキャップを取り付けた。
【0029】窒化珪素系セラミックス多孔体のハニカム
状のユニットは、以下のようにして作製した。まず平均
粒径0.5μmのα型のSi34粉末に、従成分として
平均粒径1μmのY23粉末を5重量%、Al23を5
重量%添加し、有機バインダーおよび水とともにニーダ
ーにて混練りした。次いでその混練物を押出成形してハ
ニカム状の成形体にした後、同成形体を5気圧の窒素雰
囲気中1800℃で2時間保持して焼結した。この多孔
体の実肉部(膜の部分)は、平均アスペクト比が10の
柱状窒化珪素粒子からなり、その粒子同志は一部分で従
成分を含む酸化物で繋がって三次元ネットワーク構造を
なし、気孔率60%、平均透過径0.2μm、三点曲げ
強度が170MPaの焼結体であった。なおこの平均透
過径は、それと同じ粒子径以上(この場合は0.2μm
以上)の標準粒子を含む標準流体を濾過し、それによっ
てこの標準粒子が99.99%以上捕集され、その透過
が阻止されたことを確認した場合のその粒子径とした。
したがってこの場合には、逆に標準流体中の0.2μm
未満の粒子を99.99%透過する濾過能力があること
になる。
【0030】その後ハニカム構造体のセルの一列置きに
濾過液の排出用の孔(前記図3では14が排出孔であ
る)をドリルによって開けた。この排出孔の形成面はい
ずれのユニットもその長手方向に20面とした。すなわ
ち一面当たりの排出孔の数nはIが5、IIが3、II
Iが2であり、排出孔形成面の数mは20である。いず
れのユニットもその後同ハニカムの両端面の供給液流通
孔を予め速乾性エポキシ樹脂にて予備的に封止して、収
納する個々のユニットとした。
【0031】その後個々のユニットは、それぞれのケー
シング内に配列して収め、その両端を耐薬品性エポキシ
樹脂によってケーシングの両端に固定し封止した。次ぎ
にその両端を切断し収納前に予備的に封止した箇所を除
いて、供給液の出入り口を開けた。それぞれのユニット
の濾過面積は、図14、15および16の構造例でそれ
ぞれ約1.18m2、約1.46m2および約0.69m
2であった。また図14、15および16の構造例のユ
ニットの占有率は、順にほぼ58%、72%および55
%であり、またユニットに設けた排出孔の平均長さのケ
ーシング内径に対する比率は、順にほぼ19%、13%
および66%であった。
【0032】これら3種類の濾過器を、図20に示した
クロスフロー方式の装置内に取り付け、平均粒径0.2
μmのアルミナ粒子を0.1重量%含む純水を被濾過流
体として流し、差圧1kg/cm2、濾過流体の循環流
速2m/secの条件下にて、それぞれの濾過器の単位
時間当たりの透過流量(濾過能力)を比較した。その結
果、いずれの構造例でもアルミナ粒子の99.99%以
上の量が透過を阻止されて、分離性能については目的を
達成した。それぞれの構造例の透過流量は、図14が8
2.3l/min、図15が103.5l/min、図
16が45.1l/minであった。これらを濾過器の
占有単位体積当たりに換算すると、図14では15.5
cc/cm3、図15では19.5cc/cm3、図16
では8.48cc/cm3となった。
【0033】以上の結果より、以下のことが分かった。
(1)個々のケーシングに複数のユニットを組み合わせ
配置せず、個々のケーシングにユニットを1個ずつ配置
し、これらを集合させて、同じスペースに納めた図16
の断面構造の濾過器では、個々のケーシング断面上での
ユニットの占有面積は70%以上になるが、ユニットの
集合体としてのモジュールの透過流量は上記のように小
さくなる。これはこの構造では、結果的にモジュールの
単位体積当たりの濾過膜面積が小さくなるためである。
一方(2)ケーシング内に複数のユニットが配列された
本発明の図14および15の断面構造の濾過器では、顕
著に大きな透過流量が得られる。両者を比較すると、よ
りユニット占有率の高い図15の構造の方が、図14の
ものよりも約26%大きな透過流量が得られる。
【0034】実施例2 外径84mm、内径80mm、長さ500mmのケーシ
ングを用意し、これに実肉部(膜の部分)が実施例1と
同じ窒化珪素系セラミック多孔体からなる図17および
18に示すユニット断面配置の濾過器を作製した。ユニ
ットは、いずれもそのセル壁(膜)の厚みが0.5mm
(厚みのばらつきはユニットの平均値の±10%以
内)、セルが一辺4mmの正方形断面のものとし、この
単位セル構造にて、セル数が121個(11行×11列
で配列)、外寸が一辺50mmの正方形であり、全長が
その一辺と同じ50mmで、その直径が0.7mmの5
本の排出孔を備えたもの1個を、図17のように上記ケ
ーシング内の中央に配置したアッセンブリー1と、 セ
ル数が25個(5行×5列)でその外寸が一辺23mm
の正方形であり、全長がその一辺と同じ23mmで、そ
の直径が0.7mmの2本の排出孔を備えたもの4個
を、図18のように上記ケーシング内に配置したアッセ
ンブリー2とを作製した。なお各アッセンブリーの膜の
表面積およびユニットの占有面積率は、アッセンブリー
1でそれぞれ0.288m2および49.6%、アッセ
ンブリー2でそれぞれ0.288m2および42.1%
であった。
【0035】以上の構成でケーシング内にユニットを配
列した後、実施例1と同様にしてユニットの端の封止、
ケーシングのキャップの取り付けを行って各濾過器を作
製し、実施例1と同様な条件でクロスフロー濾過試験を
行った。その結果透過流量は、アッセンブリー1では1
6.8l/min.、アッセンブリー2では21.8l
/min.となった。濾過膜の表面積が同じであるにも
かかわらず、アッセンブリー2の透過流量が大きくなる
のは、アッセンブリー2の方が排出孔での濾過流体流通
時の圧力損失が小さくなるためである。
【0036】実施例3 実施例1と同じ手順で作製した同じ材質の窒化珪素系セ
ラミックSN1、窒化珪素系セラミックスSN2、アル
ミナ系セラミックスALおよびムライト系セラミックス
MLからなる多孔体をハニカム状としたユニットを、表
1の実肉部の厚みで調整した。表中の「SN2」表示の
窒化珪素セラミックス製のユニットは、以下のように調
製した。まず平均粒径3μmのα型のSi34粉末に、
従成分として平均粒径1μmのY23粉末とAl23
末をいずれも5重量%添加し、有機バインダーおよび水
とともにニーダーにて混練した。次いでその混練物を押
し出し成形してハニカム状の成形体とした後、同成形体
を1気圧の窒素雰囲気中で1650℃で3時間保持して
焼結した。この多孔体の実肉部は、平均アスペクト比が
1.5の窒化珪素粒子からなり、その粒子同士は従成分
を含む酸化物で繋がって三次元ネットワーク構造をな
し、気孔率35%、平均透過径0.2μm、三点曲げ強
度が90MPaの焼結体であった。
【0037】また表中の「AL」表示のアルミナ系セラ
ミックス製のユニットは、以下のように調製した。まず
平均粒径1μmのα型のAl23粉末に、従成分として
平均粒径1μmのMgO粉末を3重量%添加し、有機バ
インダーおよび水とともにニーダーにて混練した。次い
でその混練物を押し出し成形してハニカム状の成形体と
した後、同成形体を大気中で1600℃で30分保持し
て焼結した。この多孔体の実肉部は、平均粒径1μmの
粒子同士が従成分を含む酸化物で繋がっており、球状の
気孔が分散し、その気孔率が30%、平均透過径が0.
2μm、三点曲げ強度が40MPaの焼結体であった。
【0038】さらに表中の「ML」表示のムライト系セ
ラミックス製のユニットは、以下のように調製した。ま
ず平均粒径1μmのα型のAl23粉末と、平均粒径1
μmのSiO2粉末を前者と後者のモル比が3:2とな
るように秤取し、さらにこれら100重量部に対し、従
成分として1重量部のNa2Oを添加した後、有機バイ
ンダーおよび水とともにこれらをニーダーにて混練し
た。次いでその混練物を押し出し成形してハニカム状の
成形体とした後、同成形体を大気中で1600℃で30
分保持して焼結した。この多孔体の実肉部は、平均アス
ペクト比が4で平均粒径2μmのムライト粒子同士が従
成分を含む酸化物で三次元ネットワーク状に繋がってお
り、上記SN1の窒化珪素系セラミックスのように、ス
リット状の気孔が分散し、その気孔率が30%、平均透
過径が0.2μm、三点曲げ強度が30MPaの焼結体
であった。
【0039】作製されたユニットは、いずれもそのセル
が一辺4mmの正方形断面であり、セル壁の厚みおよび
そのばらつきは、表1に記載のものである。またユニッ
トの外寸は、長さはいずれも500mmとし、断面寸法
は実施例1と同じ三つのサイズに加え、一辺が25.4
mmおよび12.3mmのものも作製した。なおこれら
ハニカム部分および外寸は、押し出し成形時に調整し
た。以上の各種ユニットを組み合わせ、実施例1と同じ
形状のケーシング内に配列・固定することによって、表
1に記載の種々のユニット占有面積率の濾過器を、実施
例1と同様の手順でアッセンブリーした。なおユニット
に形成した排出孔の平均長さは、その一断面当たりの形
成本数と形成断面数によって調整した。その後これらの
濾過器を実施例1と同じ濾過条件でクロスフロー濾過試
験を行い、それぞれの流量を確認した。その結果を表1
に示す。なお表には記載しないが、窒化珪素系セラミッ
クスSN2、アルミナ系セラミックスALおよびムライ
ト系セラミックスMLからなる多孔体を用いたユニット
についても、窒化珪素系セラミックスSN1と同様にし
て、ユニットの面積占有率およびユニット排出孔平均長
さのケーシング内径比の透過流量への影響を確認した。
その結果透過流量は、試料22、23および24のよう
にSN1のそれ(試料11)に比べ全体に低いレベルで
はあったが、SN1と同じようなハニカム構造にする
と、透過流量に及ぼす効果は、SN1の結果と同じ傾向
であった。
【0040】
【表1】
【0041】以上の結果から、以下のことが分かった。
(1)ケーシング内のユニットの面積占有率を35%以
上にすると、それ以下の場合に比べ顕著に高い透過流量
の濾過器が得られる。また(2)同占有率が同じ構造の
場合、ユニットの排出孔の平均長さをケーシング内径の
1/2以下にすることによって、それ以上の場合に比べ
顕著に高い透過流量の濾過器が得られる。さらに(3)
本発明範囲の同じようなハニカム構造とした場合、種々
のセラミックスからなる多孔体で本発明の透過流量の向
上効果が得られる。中でも特に本発明の請求項4に記載
の窒化珪素系セラミック多孔体からなるユニットを用い
ることによって、顕著に高レベルの透過流量の濾過器が
得られる。
【0042】
【発明の効果】本発明によれば、断面がハニカム構造の
セラミック多孔体からなり、内部に特定の流通・排出経
路を有する複数のフィルターユニットを、ケーシング内
に特定の空間配置で配列・収納することによって、濾過
膜の表面積およびその単位表面積当たりの透過流量が大
きく、かつ排出経路での流体の圧力損失が小さい従来に
無い高い透過流量の濾過器が提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のフィルターユニットの一事例の側断面
図である。
【図2】図1のフィルターユニットをA方向から見た正
面図(1)および図1のBB´断面図(2)である。
【図3】図2の(1)および(2)に対応させて、その
実肉部を黒い実線に置き換えた図である。
【図4】ケーシングの一例を説明する斜視図である。
【図5】ユニットを配置したケーシングの一例を説明す
る透視図である。
【図6】ユニットを配置したケーシングの一例を説明す
る透視図である。
【図7】ユニットを配置したケーシングの一例を説明す
る透視図である。
【図8】複数のユニットを配置したケーシングの断面例
を示す図である。
【図9】複数のユニットを配置したケーシングの断面例
を示す図である。
【図10】複数のユニットを配置したケーシングの断面
例を示す図である。
【図11】複数のユニットを配置したケーシングの断面
例を示す図である。
【図12】複数のユニットを配置したケーシングの断面
例を示す図である。
【図13】複数のユニットを配置したケーシングの断面
例を示す図である。
【図14】ユニットを配置した本発明実施例のケーシン
グの断面図である
【図15】ユニットを配置した本発明実施例のケーシン
グの断面図である
【図16】ユニットを配置した本発明実施例のケーシン
グの断面図である
【図17】ユニットを配置した本発明実施例のケーシン
グの断面図である
【図18】ユニットを配置した本発明実施例のケーシン
グの断面図である
【図19】従来のセラミック製モノリス型フィルターユ
ニットの断面図である。
【図20】クロスフロー濾過方式を説明する図である。
【符号の説明】 1、 モノリス型フィルターユニット 2、 セラミック多孔体 3、 流通孔 4、 原液槽 5、 被濾過流体 6、 液送ポンプ 7、 循環路 8、 ケーシング 80、 ケーシングの本体 81、 ケーシングのキャップ 82、 ケーシングの循環経路への接続部 83、 ケーシングの排出口 12、 内在流通孔 13、 封止部 14、 排出孔 15、 セラミック多孔体の実肉部(膜) 16、 濾過液室
【手続補正書】
【提出日】平成12年3月17日(2000.3.1
7)
【手続補正1】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】0028
【補正方法】変更
【補正内容】
【0028】これらのユニットが図のように組み合わさ
れて、図14および図15の配置では、外径91mm、
内径88mm、内側長さ500mmの一つの大きなケー
シング内に複数のユニットが収納され、また図16の配
置では、個々のユニットが外径28mm、内径26m
m、内側長さ500mmの別々のケーシング内に収納さ
れ、図14および図15のケーシングのスペースと同じ
大きさのスペース内に収まるように、7個のケーシング
単位を一つに集めた集合体を一つのモジュールとした。
ケーシングの両端には外径が110mmで長さが30m
mのポリスルフォン製のキャップを取り付けた。これに
よって、キャップの外径が110mm、ケーシングの長
さが500mm、キャップの長さが両端では60mmと
なるので、キャップ部を含めた濾過器全体の占有体積
は、円周率をπとしてπ×(11/2)2×56より、
5321cm3となった。
【手続補正2】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】0032
【補正方法】変更
【補正内容】
【0032】これら3種類の濾過器を、図20に示した
クロスフロー方式の装置内に取り付け、平均粒径0.2
μmのアルミナ粒子を0.1重量%含む純水を被濾過流
体として流し、差圧1kg/cm2、濾過流体の循環流
速2m/secの条件下にて、それぞれの濾過器の単位
時間当たりの透過流量(濾過能力)を比較した。その結
果、いずれの構造例でもアルミナ粒子の99.99%以
上の量が透過を阻止されて、分離性能については目的を
達成した。それぞれの構造例の透過流量は、図14が8
2.3l/min、図15が103.5l/min、図
16が45.1l/minであった。これらを濾過器の
占有単位体積当たりに換算すると、図14では15.5
cc/min/cm3、図15では19.5cc/mi
n/cm3、図16では8.48cc/min/cm3
なった。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) // C12N 11/14 C12N 11/14 Fターム(参考) 4B033 NA11 NB02 NB24 NB27 NB64 NB68 NC04 NE02 4D006 GA03 GA06 GA07 GA41 JA02A JA02C JA05A JA06A JA25A JA25B JA25C JA56A JA70A KA63 KE03Q KE03R MA04 MA22 MA24 MA31 MB11 MB15 MB16 MC03 PC01 PC11 PC42 4D019 AA01 AA03 BA05 BD01 CA01 CA03 CB01 CB02 CB06 4D058 JA32 JB06 KB05 LA01 LA04

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 セラミック多孔体からなる複数のフィル
    ターユニットが、ケーシングの両端面で固定されて、配
    列・収納されており、該フィルターユニットを通じて形
    成された被濾過流体用の流通経路と濾過流体用の排出経
    路とを備えた濾過器であって、両流通経路は、ケーシン
    グ両端面のフィルターユニット固定部分の一部を封止す
    ることによって互いに分離されており、該フィルターユ
    ニットは、セラミック多孔体を一方向に貫通して設けら
    れた前記流通経路と繋がる被濾過流体用の多数の流通孔
    と、一部の該流通孔の出入り口を封止して形成された前
    記流通経路に繋がる濾過流体用の多数の内在流通孔とを
    備え、両流通孔は、前記一方向に直角な任意の断面から
    見て行単位または列単位で交互に整列配置されており、
    かつセラミック多孔体の実肉部をはさんで隣り合う内在
    流通孔の間および/または内在流通孔と前記セラミック
    多孔体の外周面との間に、濾過流体排出用の多数の排出
    孔が、該実肉部を貫通して設けられた基本構造をなし、
    前記一方向に直角な任意の断面上で、前記複数のフィル
    ターユニットの占有する面積が、ケーシング内側面積の
    35%以上である濾過器。
  2. 【請求項2】 前記一方向に直角な任意の断面上で、ケ
    ーシングの内側における前記フィルターユニットの前記
    排出孔の平均長さが、ケーシングの内径の1/2以下で
    ある請求項1に記載の濾過器。
  3. 【請求項3】 前記ケーシングの内側部分に断面径の異
    なる複数のフィルターユニットが組み合わせ配列されて
    いる請求項1または2に記載の濾過器。
  4. 【請求項4】 前記セラミック多孔体が、平均アスペク
    ト比3以上の柱状窒化珪素および/またはサイアロンの
    粒子と、酸化物系結合層とから構成され、気孔率30〜
    70%、平均透過径0.01〜10μm、3点曲げ強度
    100MPa以上の窒化珪素系セラミックスからなる請
    求項1ないし3のいずれかに記載の濾過器。
  5. 【請求項5】 前記ケーシングの両端に、外部との接続
    自在な開口部と被濾過流体の流入口および排出口とを備
    えたキャップが装着され、かつケーシングの側面には、
    外部との接続自在な開口部と濾過流体の排出口が設けら
    れている請求項1ないし4のいずれかに記載の濾過器。
  6. 【請求項6】 前記ケーシングが、プラスチック、金属
    およびセラミックスの少なくとも1種で構成されている
    請求項1ないし5のいずれかに記載の濾過器。
  7. 【請求項7】 前記ケーシング両端面の封止が、プラス
    チック、金属およびセラミックスの少なくとも1種でな
    されている請求項1ないし6のいずれかに記載の濾過
    器。
  8. 【請求項8】 前記ケーシングは、外径が10〜500
    mm、長さが100〜2000mmである請求項1〜7
    のいずれかに記載の濾過器。
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