JP2000268797A - 密閉形鉛蓄電池 - Google Patents
密閉形鉛蓄電池Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】長期間にわたってトリクル充電をされるような
スタンバイユースの密閉形鉛蓄電池において、高率放電
特性の劣化を防止する。 【解決手段】顆粒状の硫酸バリウムの粒子をペースト式
負極板表面へ塗着したり、顆粒状の硫酸バリウムの粒子
をリテーナのペースト式負極板側に塗着したり、硫酸バ
リウムを分散した不織布をペースト式負極板とリテーナ
との間に設置したりする。なお、負極活物質のふるい下
90%の細孔径よりも、大きな粒子径を有する顆粒状の硫
酸バリウムを用いることによって、3年経過後における
高率放電特性がさらに向上する。
スタンバイユースの密閉形鉛蓄電池において、高率放電
特性の劣化を防止する。 【解決手段】顆粒状の硫酸バリウムの粒子をペースト式
負極板表面へ塗着したり、顆粒状の硫酸バリウムの粒子
をリテーナのペースト式負極板側に塗着したり、硫酸バ
リウムを分散した不織布をペースト式負極板とリテーナ
との間に設置したりする。なお、負極活物質のふるい下
90%の細孔径よりも、大きな粒子径を有する顆粒状の硫
酸バリウムを用いることによって、3年経過後における
高率放電特性がさらに向上する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はスタンバイユースに
用いる密閉形鉛蓄電池において、高率放電特性の劣化防
止に関するものである。
用いる密閉形鉛蓄電池において、高率放電特性の劣化防
止に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】密閉形鉛蓄電池は安価で信頼性が高いと
いう特徴を有するため、無停電電源装置等の産業機器用
の電池として広く使用されている。なお、これらの密閉
形鉛蓄電池には、正極板と負極板との間にガラスマット
等のリテーナに電解液を染み込ませて使用するリテーナ
方式、または正極板と負極板との間にSiO2等の無機酸化
物に電解液を染み込ませて使用するゲル方式のいずれか
が採用されている。
いう特徴を有するため、無停電電源装置等の産業機器用
の電池として広く使用されている。なお、これらの密閉
形鉛蓄電池には、正極板と負極板との間にガラスマット
等のリテーナに電解液を染み込ませて使用するリテーナ
方式、または正極板と負極板との間にSiO2等の無機酸化
物に電解液を染み込ませて使用するゲル方式のいずれか
が採用されている。
【０００３】密閉形鉛蓄電池をスタンバイユースに用い
た場合において、低率放電時における寿命、たとえば5
時間率放電（0.2CA）時における寿命は、正極格子体の
腐食に起因するものがほとんどであった。なお、密閉形
鉛蓄電池を無停電電源装置（UPS）などの非常用バック
アップ電源に用いた場合には、小形であることが強く要
求されるようになっている。すなわち、これらの用途の
密閉形鉛蓄電池は、3CA放電のような放電率の高い条件
で使用される場合が多くなってきた。そして、このよう
な高率放電時における容量低下の原因は、前述した正極
格子体の腐食によるものではなく、主に負極活物質の特
性の劣化に原因することが明らかになっている。
た場合において、低率放電時における寿命、たとえば5
時間率放電（0.2CA）時における寿命は、正極格子体の
腐食に起因するものがほとんどであった。なお、密閉形
鉛蓄電池を無停電電源装置（UPS）などの非常用バック
アップ電源に用いた場合には、小形であることが強く要
求されるようになっている。すなわち、これらの用途の
密閉形鉛蓄電池は、3CA放電のような放電率の高い条件
で使用される場合が多くなってきた。そして、このよう
な高率放電時における容量低下の原因は、前述した正極
格子体の腐食によるものではなく、主に負極活物質の特
性の劣化に原因することが明らかになっている。
【０００４】また、密閉形鉛蓄電池はその密閉化の原理
から、充電中は以下に示す（１）、（２）の反応が起こ
ることが知られている。すなわち、正極板で発生した酸
素ガスは、（１）式の反応によって負極活物質の表面に
吸収されて硫酸鉛を生成する。生成した負極活物質表面
の硫酸鉛は、（２）式の反応によって再び充電されてPb
に還元される。したがって、トリクル充電中における密
閉形鉛蓄電池の負極板表面は、微小な電流による充放電
を繰り返している場合と同じ状況になっていると考えら
れている。そして、トリクル充電中に負極活物質の粒子
径が徐々に大きくなることによってその表面積が減少す
ることが知られている。すなわち、負極活物質粒子径の
増大によって、放電反応に関与できる表面積が小さくな
り、その結果、高率放電特性が低下するものと考えられ
ている。
から、充電中は以下に示す（１）、（２）の反応が起こ
ることが知られている。すなわち、正極板で発生した酸
素ガスは、（１）式の反応によって負極活物質の表面に
吸収されて硫酸鉛を生成する。生成した負極活物質表面
の硫酸鉛は、（２）式の反応によって再び充電されてPb
に還元される。したがって、トリクル充電中における密
閉形鉛蓄電池の負極板表面は、微小な電流による充放電
を繰り返している場合と同じ状況になっていると考えら
れている。そして、トリクル充電中に負極活物質の粒子
径が徐々に大きくなることによってその表面積が減少す
ることが知られている。すなわち、負極活物質粒子径の
増大によって、放電反応に関与できる表面積が小さくな
り、その結果、高率放電特性が低下するものと考えられ
ている。
【０００５】 2Pb ＋ O2 → 2PbO （１） PbO ＋ H2SO4 → PbSO4 ＋ H2O （２） 従来から、負極活物質粒子の粗大化を抑制するために、
硫酸バリウムなどの無機添加剤やリグニンなどの有機添
加剤が負極活物質に添加されてきた。
硫酸バリウムなどの無機添加剤やリグニンなどの有機添
加剤が負極活物質に添加されてきた。
【０００６】しかしながら、リグニンなどの有機添加剤
はトリクル充電中に負極板から溶出し、その添加の効果
が徐々に小さくなるという問題点がある。この対策とし
て特開昭56-50059号公報には、リグニンを含浸させた多
孔体を負極活物質中に存在させることにより、リグニン
の溶出を抑制する方法が開示されている。しかしなが
ら、この方法を用いた場合においても、リグニンの溶出
を完全に抑制することができず、負極活物質粒子の粗大
化の抑制には、ほとんど効果がないという結果が得られ
ている。
はトリクル充電中に負極板から溶出し、その添加の効果
が徐々に小さくなるという問題点がある。この対策とし
て特開昭56-50059号公報には、リグニンを含浸させた多
孔体を負極活物質中に存在させることにより、リグニン
の溶出を抑制する方法が開示されている。しかしなが
ら、この方法を用いた場合においても、リグニンの溶出
を完全に抑制することができず、負極活物質粒子の粗大
化の抑制には、ほとんど効果がないという結果が得られ
ている。
【０００７】一方、無機添加剤である硫酸バリウムは、
負極活物質の粗大化を防止する作用があることが知られ
ている。なお、粉末状の硫酸バリウムは放電時の硫酸鉛
析出の結晶核となり、硫酸鉛の結晶成長を抑制する効果
があると考えられている。したがって、硫酸バリウムの
添加量を増やすことや、その粒子径の小さいものを用い
ることにより、負極活物質である硫酸鉛の粒子を微細化
することができる。しかしながら、硫酸バリウムの添加
量を増やすことによって、充填される負極活物質量が少
なくなり、密閉形鉛蓄電池の放電容量が低下するという
問題点がある。また、粒子径の小さい硫酸バリウムを用
いると、その粒子が負極活物質層の細孔内に入り込ん
で、その細孔を塞ぐため、充放電反応に関与する硫酸イ
オンの拡散が悪くなり、高率放電特性を低下させるとい
う問題点がある。
負極活物質の粗大化を防止する作用があることが知られ
ている。なお、粉末状の硫酸バリウムは放電時の硫酸鉛
析出の結晶核となり、硫酸鉛の結晶成長を抑制する効果
があると考えられている。したがって、硫酸バリウムの
添加量を増やすことや、その粒子径の小さいものを用い
ることにより、負極活物質である硫酸鉛の粒子を微細化
することができる。しかしながら、硫酸バリウムの添加
量を増やすことによって、充填される負極活物質量が少
なくなり、密閉形鉛蓄電池の放電容量が低下するという
問題点がある。また、粒子径の小さい硫酸バリウムを用
いると、その粒子が負極活物質層の細孔内に入り込ん
で、その細孔を塞ぐため、充放電反応に関与する硫酸イ
オンの拡散が悪くなり、高率放電特性を低下させるとい
う問題点がある。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、長期
間にわたってトリクル充電をされるようなスタンバイユ
ースの密閉形鉛蓄電池において、負極活物質粒子の粗大
化を抑制することによって、高率放電特性の劣化を防止
するものである。
間にわたってトリクル充電をされるようなスタンバイユ
ースの密閉形鉛蓄電池において、負極活物質粒子の粗大
化を抑制することによって、高率放電特性の劣化を防止
するものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記した課題を解決する
ために、第一の発明では、正対するペースト式正極板と
ペースト式負極板との間に、実質的に電解液が非流動化
された電解液層を設けたゲル方式又はリテーナ方式の密
閉形鉛蓄電池において、前記ペースト式負極板と前記電
解液層との間に、顆粒状の硫酸バリウムからなる層を設
けることを特徴とし、第二の発明では、前記硫酸バリウ
ムの平均粒子径が、前記ペースト式負極板の活物質のふ
るい下90%の細孔径よりも大きいことを特徴としてい
る。
ために、第一の発明では、正対するペースト式正極板と
ペースト式負極板との間に、実質的に電解液が非流動化
された電解液層を設けたゲル方式又はリテーナ方式の密
閉形鉛蓄電池において、前記ペースト式負極板と前記電
解液層との間に、顆粒状の硫酸バリウムからなる層を設
けることを特徴とし、第二の発明では、前記硫酸バリウ
ムの平均粒子径が、前記ペースト式負極板の活物質のふ
るい下90%の細孔径よりも大きいことを特徴としてい
る。
【００１０】第三の発明では、正対するペースト式正極
板とペースト式負極板との間に、実質的に電解液が非流
動化された電解液層を設けたゲル方式又はリテーナ方式
の密閉形鉛蓄電池において、前記ペースト式負極板と前
記電解液層との間に、硫酸バリウムの粒子を分散させた
多孔性膜を設けることを特徴とし、第四の発明では、前
記多孔性膜としてペースト紙又は不織布を用いることを
特徴としている。
板とペースト式負極板との間に、実質的に電解液が非流
動化された電解液層を設けたゲル方式又はリテーナ方式
の密閉形鉛蓄電池において、前記ペースト式負極板と前
記電解液層との間に、硫酸バリウムの粒子を分散させた
多孔性膜を設けることを特徴とし、第四の発明では、前
記多孔性膜としてペースト紙又は不織布を用いることを
特徴としている。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下に本発明の実施の形態につい
て説明する。従来から使用している化成したペースト式
負極板とペースト式正極板とをガラス繊維製の不織布よ
りなるリテーナを介して積層して電極群とし、それをＡ
ＢＳ製の電槽に組み込んだ後、電解液を注入して密閉
し、公称容量が2V-7Ahの密閉形鉛蓄電池を作成する。
て説明する。従来から使用している化成したペースト式
負極板とペースト式正極板とをガラス繊維製の不織布よ
りなるリテーナを介して積層して電極群とし、それをＡ
ＢＳ製の電槽に組み込んだ後、電解液を注入して密閉
し、公称容量が2V-7Ahの密閉形鉛蓄電池を作成する。
【００１２】化成後の負極活物質の細孔径は、水銀圧入
式のポロシメータ（micromeritics社製、Pore Sizer 93
10型）で測定した。測定された負極活物質の細孔径と細
孔体積との関係を示す曲線（一般には、積分型の細孔分
布曲線と呼ばれている曲線）において、大きな細孔径か
ら計った細孔体積が、全細孔体積の10%に相当する部分
となる細孔径を「ふるい下90%の細孔径」と呼ぶことに
した。後述する（比較例）で使用した、ペースト式負極
板の負極活物質のふるい下90%の細孔径は約2μmであっ
た。
式のポロシメータ（micromeritics社製、Pore Sizer 93
10型）で測定した。測定された負極活物質の細孔径と細
孔体積との関係を示す曲線（一般には、積分型の細孔分
布曲線と呼ばれている曲線）において、大きな細孔径か
ら計った細孔体積が、全細孔体積の10%に相当する部分
となる細孔径を「ふるい下90%の細孔径」と呼ぶことに
した。後述する（比較例）で使用した、ペースト式負極
板の負極活物質のふるい下90%の細孔径は約2μmであっ
た。
【００１３】作製した密閉形鉛蓄電池は、周囲温度が25
±2℃で、0.5CA(3.5A)の定電流で理論容量の120%まで充
電した後、3CA（21A）の定電流で終止電圧1.6V/セルま
で放電して初期の放電時間を測定した。その後、2.45V/
セルの定電圧で3年間トリクル充電を続けた後、3CA（21
A）の定電流で終止電圧1.6V/セルまで放電して放電時間
を測定した。
±2℃で、0.5CA(3.5A)の定電流で理論容量の120%まで充
電した後、3CA（21A）の定電流で終止電圧1.6V/セルま
で放電して初期の放電時間を測定した。その後、2.45V/
セルの定電圧で3年間トリクル充電を続けた後、3CA（21
A）の定電流で終止電圧1.6V/セルまで放電して放電時間
を測定した。
【００１４】
【実施例】（比較例）一酸化鉛を主成分とする鉛粉と、
前記鉛粉重量に対して硫酸バリウム1wt.%、リグニン0.2
wt.%を混ぜ合わせた後、水と希硫酸を添加して混練して
従来から使用されているペースト状活物質を作製する。
このペースト状活物質をPb-Ca-Sn合金製の格子体に充填
し、40℃、相対湿度95%以上の環境で40h熟成し、次いで
60℃で乾燥した後、希硫酸中で化成して従来から使用し
ているペースト式負極板を得た。このペースト式負極板
を用いて、上記した条件で密閉形鉛蓄電池を作製して上
記した条件で放電時間を測定した。
前記鉛粉重量に対して硫酸バリウム1wt.%、リグニン0.2
wt.%を混ぜ合わせた後、水と希硫酸を添加して混練して
従来から使用されているペースト状活物質を作製する。
このペースト状活物質をPb-Ca-Sn合金製の格子体に充填
し、40℃、相対湿度95%以上の環境で40h熟成し、次いで
60℃で乾燥した後、希硫酸中で化成して従来から使用し
ているペースト式負極板を得た。このペースト式負極板
を用いて、上記した条件で密閉形鉛蓄電池を作製して上
記した条件で放電時間を測定した。
【００１５】（実施例１）自動乳鉢に平均粒子径が2μm
の顆粒状の硫酸バリウムの粉末を入れ、水を徐々に加え
ながらペースト状になるまで混合した。この硫酸バリウ
ムのペーストをガラス繊維の不織布からなるリテーナの
片側表面に約0.05mm厚さに塗布した。このリテーナの硫
酸バリウムを塗布した面をペースト式負極板側に配置し
て、密閉形鉛蓄電池を作製した。なお、ペースト式負極
板は（比較例）と同じものを使用し、上記した条件で放
電時間を測定した。
の顆粒状の硫酸バリウムの粉末を入れ、水を徐々に加え
ながらペースト状になるまで混合した。この硫酸バリウ
ムのペーストをガラス繊維の不織布からなるリテーナの
片側表面に約0.05mm厚さに塗布した。このリテーナの硫
酸バリウムを塗布した面をペースト式負極板側に配置し
て、密閉形鉛蓄電池を作製した。なお、ペースト式負極
板は（比較例）と同じものを使用し、上記した条件で放
電時間を測定した。
【００１６】（実施例２）（比較例）で使用した化成後
のペースト式負極板の表面に、平均粒子径が0.6μmの顆
粒状の硫酸バリウムと水との混合物であるペーストを約
0.05mm厚さに塗布した負極板を作製した。このペースト
式負極板を用いて、上記した条件で密閉形鉛蓄電池を作
製して放電時間を測定した。
のペースト式負極板の表面に、平均粒子径が0.6μmの顆
粒状の硫酸バリウムと水との混合物であるペーストを約
0.05mm厚さに塗布した負極板を作製した。このペースト
式負極板を用いて、上記した条件で密閉形鉛蓄電池を作
製して放電時間を測定した。
【００１７】（実施例３）（比較例）で使用した化成後
のペースト式負極板の表面に、平均粒子径が6μmの顆粒
状の硫酸バリウムと水との混合物であるペーストを約0.
05mm厚さに塗布した負極板を作製した。このペースト式
負極板を用いて、上記した条件で密閉形鉛蓄電池を作製
して放電時間を測定した。
のペースト式負極板の表面に、平均粒子径が6μmの顆粒
状の硫酸バリウムと水との混合物であるペーストを約0.
05mm厚さに塗布した負極板を作製した。このペースト式
負極板を用いて、上記した条件で密閉形鉛蓄電池を作製
して放電時間を測定した。
【００１８】（実施例４）平均粒子径0.6μmの硫酸バリ
ウムとガラス繊維とを重量比1:4の割合で水に分散し、
強制攪拌しながらステンレス製のメッシュ上に抄紙して
乾燥させた。なお、硫酸バリウムを分散した不織布の厚
さは約0.8mmである。この不織布を、ペースト式負極板
とリテーナの間に挟み込んだ状態で密閉形鉛蓄電池を作
製し、上記した条件で放電時間を測定した。
ウムとガラス繊維とを重量比1:4の割合で水に分散し、
強制攪拌しながらステンレス製のメッシュ上に抄紙して
乾燥させた。なお、硫酸バリウムを分散した不織布の厚
さは約0.8mmである。この不織布を、ペースト式負極板
とリテーナの間に挟み込んだ状態で密閉形鉛蓄電池を作
製し、上記した条件で放電時間を測定した。
【００１９】表１は上記した密閉形鉛蓄電池について、
作製直後及び3年経過後の3CA放電時間を測定した結果で
ある。表１の結果より、本発明を用いると初期及び3年
経過後の3CA放電時間が長いことがわかる。この理由と
して、極板の表面付近に多量の硫酸バリウムが存在する
ことによって負極活物質の結晶核の役割をしているため
と考えられる。
作製直後及び3年経過後の3CA放電時間を測定した結果で
ある。表１の結果より、本発明を用いると初期及び3年
経過後の3CA放電時間が長いことがわかる。この理由と
して、極板の表面付近に多量の硫酸バリウムが存在する
ことによって負極活物質の結晶核の役割をしているため
と考えられる。
【００２０】また、（実施例３）の結果より、負極活物
質のふるい下90%の細孔径よりも、平均粒子径が大きい
顆粒状の硫酸バリウムを用いた場合は、3年使用後の放
電時間が長い。この理由として、硫酸バリウムの粒子が
負極表面の細孔の中に入り込んで細孔を塞ぐことがな
く、負極板内での硫酸イオンの拡散が良好となるためと
考えられる。
質のふるい下90%の細孔径よりも、平均粒子径が大きい
顆粒状の硫酸バリウムを用いた場合は、3年使用後の放
電時間が長い。この理由として、硫酸バリウムの粒子が
負極表面の細孔の中に入り込んで細孔を塞ぐことがな
く、負極板内での硫酸イオンの拡散が良好となるためと
考えられる。
【００２１】なお、（実施例４）の結果より、硫酸バリ
ウムを分散した不織布をペースト式負極板の表面に配置
させることにより、硫酸バリウムを極板表面に塗布した
場合と同様の効果が得られている。本実施例では、硫酸
バリウムを分散させた不織布を用いた例を示したが、不
織布のかわりにペースト紙などの多孔性膜を用いた場合
にも同様の効果が得られた。
ウムを分散した不織布をペースト式負極板の表面に配置
させることにより、硫酸バリウムを極板表面に塗布した
場合と同様の効果が得られている。本実施例では、硫酸
バリウムを分散させた不織布を用いた例を示したが、不
織布のかわりにペースト紙などの多孔性膜を用いた場合
にも同様の効果が得られた。
【００２２】
【表１】
【００２３】
【発明の効果】上述したように、本発明を用いることに
より初期及び3年経過後における、高率放電容量を向上
させることができるため、工業的価値は非常に大きいも
のである。
より初期及び3年経過後における、高率放電容量を向上
させることができるため、工業的価値は非常に大きいも
のである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H003 AA04 BB04 BB12 BC01 BC02 BC04 BD02 BD03 5H016 AA02 AA10 CC03 EE04 EE09 HH13 5H021 AA06 CC02 EE21 EE28 EE33 HH01 HH03 5H028 AA02 AA06 AA08 EE04 FF09 HH01 HH05
Claims (4)
- 【請求項１】正対するペースト式正極板とペースト式負
極板との間に、実質的に電解液が非流動化された電解液
層を設けたゲル方式又はリテーナ方式の密閉形鉛蓄電池
において、前記ペースト式負極板と前記電解液層との間
に、顆粒状の硫酸バリウムからなる層を設けることを特
徴とする密閉形鉛蓄電池。 - 【請求項２】前記硫酸バリウムの平均粒子径が、前記ペ
ースト式負極板の活物質のふるい下90%の細孔径よりも
大きいことを特徴とする請求項１記載の密閉形鉛蓄電
池。 - 【請求項３】正対するペースト式正極板とペースト式負
極板との間に、実質的に電解液が非流動化された電解液
層を設けたゲル方式又はリテーナ方式の密閉形鉛蓄電池
において、前記ペースト式負極板と前記電解液層との間
に、硫酸バリウムの粒子を分散させた多孔性膜を設ける
ことを特徴とする密閉形鉛蓄電池。 - 【請求項４】前記多孔性膜としてペースト紙又は不織布
を用いることを特徴とする請求項３記載の密閉形鉛蓄電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11071142A JP2000268797A (ja) | 1999-03-17 | 1999-03-17 | 密閉形鉛蓄電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11071142A JP2000268797A (ja) | 1999-03-17 | 1999-03-17 | 密閉形鉛蓄電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000268797A true JP2000268797A (ja) | 2000-09-29 |
Family
ID=13452059
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11071142A Pending JP2000268797A (ja) | 1999-03-17 | 1999-03-17 | 密閉形鉛蓄電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000268797A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2014160588A (ja) * | 2013-02-20 | 2014-09-04 | Panasonic Corp | 制御弁式鉛蓄電池 |
| JP2015109171A (ja) * | 2013-12-04 | 2015-06-11 | 株式会社Ｇｓユアサ | 鉛蓄電池用の負極板及び鉛蓄電池 |
| JP2020533741A (ja) * | 2017-09-08 | 2020-11-19 | ダラミック エルエルシー | 炭素を組み込んでいる改良された鉛蓄電池セパレータ |
| JP2021515969A (ja) * | 2018-03-09 | 2021-06-24 | ダラミック エルエルシー | 鉛蓄電池セパレータ及び関連する方法 |
-
1999
- 1999-03-17 JP JP11071142A patent/JP2000268797A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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