JP2000131273A - 水素ガスセンサ - Google Patents
水素ガスセンサInfo
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Abstract
素ガスセンサを提供する。 【解決手段】 水素ポンプ用電解質部15は、その固体
電解質2を挟む第一電極5と第二電極6間に印加される
電圧によって、第一電極5側に接触した測定ガス中の水
素をポンピングする。ポンピングされた水素は、基準ガ
スとして室17に蓄積される。測定用電解質部16は、
基準ガス室17内の水素分圧と第三電極7側に接触した
測定ガス中の水素分圧との差に比例して第三電極7と第
四電極8間に起電力を発生する。この起電力を測定する
ことで、測定ガス中の水素濃度を測定する。
Description
りガス中の水素濃度を測定する水素ガスセンサに関す
る。
定原理が「ニューセラミックス(1996)No11」に記
載されている。すなわち、同文献には、プロトン導電性
を示す固体電解質CaZr0.9In0.1O3-αを隔壁に用
いて二つのガス室を設け、一方のガス室に高水素分圧の
ガスを、他方のガス室に測定すべき低水素分圧ガスを導
入するとことにより、高水素ガス分圧側では水素がプロ
トンと電子に分離する反応が生じ、低水素ガス分圧側で
は逆の反応が生じる。このときの起電力がネルンストの
式でE=(RT/2F)ln〔PH2(1)/P
H2(2)〕で与えられる。ここに、Eは起電力(V)、
Rは気体定数、Fはファラデー定数、Tは絶対温度
(K)、PH2(1)は負極側の高水素分圧、PH2(2)
は正極側の低水素分圧である。
で隔てられた二つのガス室の水素分圧の比が求まり、そ
のうち片方のガス室の水素分圧を既知に保っておけば、
起電力と温度から他方のガス室に導入された測定ガス等
に接する測定ガス中の水素分圧が求められる。この測定
原理を利用して溶融金属用の水素センサが既に実用化さ
れている。
載された方法で水素ガスセンサを構成すると、水素分圧
が既知である基準水素ガスをタンク等に予め用意し、一
方のガス室に供給する必要があり、センサの構成を複雑
化する欠点があった。本発明は、基準水素ガスを必要と
しない水素ガスセンサを提供することを解決すべき課題
とする。
発明の発明者等は種々検討を重ね、基準水素ガスを測定
ガスより生成することにより、測定ガスの水素分圧より
水素濃度を測定できると考え、本発明を完成するに至っ
た。すなわち、本発明の水素ガスセンサは、測定される
べき水素を含む測定ガスが接触する第一電極および第二
電極と該第一電極と該第二電極との間に形成されプロト
ン導電性をもつ固体電解質と該第一電極および該第二電
極間に接続された直流電圧源とからなる水素ポンプ用電
解質部と、測定されるべき水素を含む測定ガスが接触す
る第三電極および第四電極と該第三電極と該第四電極と
の間に形成されプロトン導電性をもつ固体電解質とから
なり前記水素ポンプ部によってポンピングされた水素分
圧と該第三電極に接触する測定ガスの水素分圧との差を
該第三電極および第四電極間に起電力として生起する測
定用電解質部と、前記第三電極および第四電極間に接続
された起電力測定手段と具備したことを特徴とするもの
である。
質部によって測定ガス中の水素をポンピングし、ポンピ
ングされた水素は既知の水素分圧をもつ基準ガスとして
測定用電解質部の第三電極近傍に集る。測定用電解質部
の第三電極には測定ガスが接触しているので、第四電極
近傍に集り接触した生成基準ガスの水素分圧と測定ガス
中の水素分圧との差に応じた起電力を起電力測定手段で
測定することにより、測定ガス中の水素濃度を測定する
ことができる。
質及び測定用電解質部の固体電解質は、SrCeYb
0.95O3-α、BaCe0.9Nd0.1O3-α、CaZr0.9
In0.1O3-α等の組成を有するペロブスカイト型プロ
トン導電性固体電解質を用いることが好ましい。
n、Cn、Mo等の電気伝導性に優れた金属が好まし
い。第一電極と第2電極間に直流電圧源を接続するリー
ド線および第三電極と第四電極間に起電力測定手段を接
続するリード線も同様の金属が使用される。水素ポンプ
用電解質部への第一電極および第二電極の形成並びに測
定用固体電解質部への第三電極および第四電極の形成
は、各固体電解質をそれぞれ直径15mm、厚さ0.5mm
程度の円盤状にプレス成形し、該円盤状固体電解質の表
裏面に直径8mm程度の広さでペースト状の電極材料を塗
布して焼結すればよい。
流安定化電源装置を使用できる。直流電圧源の正極は、
水素ポンプ用電解質部の第一電極に接続し、直流電圧源
の負極は水素ポンプ用電解質部の第二電極に接続する。
これによって、水素ポンプ用電解質部の固体電解質に水
素ポンピング作用が生じる。水素ポンプ用電解質部と測
定用電解質部との間に該水素ポンプ用電解質部でポンピ
ングされた水素ガスを蓄積する基準ガス室を設けてもよ
い。このように基準ガス室にポンピングされた水素ガス
を蓄積することにより、基準ガスの水素分圧が安定する
利点がある。ただし、ポンピングされた水素ガスを蓄積
する基準ガス室は、一定の水素分圧が蓄積するとガス抜
きされるように所定の通気手段を設ける必要がある。
成することができる。すなわち、第二電極と第四電極の
機能を果す一つの電極を水素ポンプ用電解質部の固体電
解質と測定用電解質部の固体電解質とで挟んだ5層構造
とする。水素ポンプ用電解質部の固体電解質と前記測定
用電解質部の固体電解質は、第二電極と第四電極とが一
体に形成された線材を長さ方向に沿って内側に埋設した
棒状に形成し、その両端外周に第一電極と第三電極を形
成してもよい。
測定用電解質部の固体電解質とからなる棒状の固体電解
質は、直径5mm、長さ30mm程度でよい。また、一体の
第二電極と第四電極は、直径0.3mm程度の線材とす
る。固体電解質を棒状とした水素ガスセンサでは、ポン
ピングされた水素が移動する固体電解質の部位と、測定
用の水素が移動する固体電解質の部位とが離れているた
め、印加電圧が起電力測定に影響しにくく、測定精度が
正確になる。
電圧計が使われる。
的に説明する。 (第一実施例)第一実施例の水素ガスセンサは、図1の
断面図に示されるように、アルミナ製でリング状のハウ
ジング1と、該ハウジング1の貫通孔内にそれぞれ嵌合
したプロトン導電性を有する円盤状の固体電解質2、3
と、該固体電解質2と固体電解質3とが間隔を隔てて重
なるように該固体電解質2と固体電解質3との外縁側に
介装されたアルミナ製の間隔環4と、図中上側の固体電
解質2が外部と接する表面に形成された第一電極5と、
該第一電極5と背向した固体電解質2の裏面に形成され
た第二電極6と、図中下側の固体電解質3が外部と接す
る表面に形成された第三電極7と、該第三電極7と背向
した固体電解質3の裏面に形成された第四電極8と、該
第一電極5と第二電極6間にリード線9を介して接続さ
れた直流電圧源10と、該第三電極7と第四電極8との
間にリード線11を介して接続された起電力測定手段1
2と、該間隔環4、該固体電解質2および固体電解質3
とを一体に支持して該ハウジング1に固定する無機接着
剤13と、該無機接着剤13の表面にコーティング、塗
布等の手段で付着されたガラスシール14とを具備しし
ている。
2及び直流電圧源10は本発明の水素ポンプ用電解質部
15を構成し、第三電極7、第四電極8、固体電解質3
及び起電力測定手段3は測定用電解質部16を構成す
る。また、固体電解質2と固体電解質3との間に介装さ
れた間隔環4によって、該固体電解質2、固体電解質3
および間隔環4を壁面とする基準ガス室17が形成され
る。基準ガス室17は、間隔環4から無機接着剤13を
貫通し更にハウジング1を貫通した通気孔17aを通じ
て外部と連通している。
使用し、起電力測定手段12はエレクトロメータを使用
した。そして、直流電圧源10の正極は第一電極5に接
続し、負極は第二電極6に接続する。また、起電力測定
手段12の正極は第三電極7に接続し、負極は第四電極
8に接続する。固体電解質2、3は、ペロブスカイト型
プロトン導電性固体電解質であるSrCeYb0.95O3-
αを直径15mm、厚さ0.5mmの円盤状にプレス成形し
たものを使用した。各電極5〜8は、固体電解質2、3
の中央部にPtを直径8mmの大きさに焼き付けて形成し
た。リード線9、11は直径0.3mmのPt線を用い
た。
ンサは、全体を測定ガスの中に曝して測定ガス中の水素
濃度を測定するものである。本水素ガスセンサを測定ガ
ス中に曝すと、固体電解質2の第一電極5面側と固体電
解質3の第三電極7面側とが測定ガスと接触する。第一
電極5には直流電圧源10の正電圧が印加されているた
め、該第一電極5に測定ガスが接触すると、固体電解質
2の第一電極5近傍で測定ガス中の水素がプロトンにな
り、電子を発生する。プロトンは固体電解質2の中を移
動し、第一電極5と背向する第二電極6に達する。一
方、電子は第一電極5と第二電極6とをつなぐリード線
9の中を通り、直流電圧源10を経て第二電極6に達す
る。そうすると、第二電極6に達したプロトンと電子と
が反応して直流電圧源10の発生する電圧値に比例した
既知の水素分圧の水素を発生する。発生した水素は基準
ガス室17に蓄積される。この基準ガス室17に蓄積さ
れる水素は、通電開始後一定時間経過すると、一定の圧
力を超えないように通気孔17aより外部に抜ける。こ
れにより基準ガス室17の水素分圧は一定の状態に保た
れる。
極8に接触し、第三電極7に接触している測定ガス中の
水素分圧との差によって、高水素分圧側である第四電極
8を負極としてネルンストの式で示される起電力が第三
電極7との間に発生する。従って、この起電力を起電力
測定手段12によって測定することにより、測定ガス中
の水素濃度を知ることができる。
Vおよび5Vに変更し、各電圧値において測定ガスの水
素分圧を変化させたときの起電力の特性図である。縦軸
は起電力(mV)を表し、横軸は測定ガスの水素分圧の
対数を表す。この特性図は、電圧値を上げるほど水素分
圧の対数の変化に対する起電力特性の傾斜が大きくなる
ことを示している。この傾斜が点線にて示すネルンスト
の式で指示される理論起電力特性の傾斜に近いほど正確
な測定が可能である。
10の電圧値を2Vより3V、3Vより5と高めること
により、測定ガスの水素分圧に対する生成基準ガスの水
素分圧の差がより大きくなり、測定ガスの水素分圧の変
化をより大きな起電力の変化としてとらえることができ
ることがわかる。ただし、直流電圧源10の電圧値は、
すべての場合に高ければよいというものではなく、測定
ガスの水素濃度に応じて、明瞭な起電力の変化が現出す
る範囲の電圧値に設定する。
サは、図3に示すように、一つの円盤状の固体電解質2
1と、該固体電解質21の一面に形成された第一電極5
と、該第一電極5とは反対の面に形成された第三電極7
と、該固体電解質21の厚さ方向の中央位置に、該固体
電解質21を水素ポンプ用の固体電解質部18と測定用
の固体電解質部19とに二分するように埋込まれた円盤
状で多孔質Pt製の中間電極20と、該第一電極5と該
中間電極20間にPt製のリード線9を介して接続され
た直流電圧源10と、該第三電極7と該中間電極20間
にPt製のリード線11を介して接続された起電力測定
手段12とを具備する。
6と第四電極8とが一体的に構成されたものである。す
なわち、第2実施例の水素ガスセンサは、第一実施例に
おける水素ポンプ用電解質部15の固体電解質2と測定
用電解質部16の固体電解質3が一つの固体電解質21
として円盤状に形成され、該固体電解質21の厚み方向
の中央位置に中間電極20を挟み込み、一体的に焼結さ
れているものである。
に相当する僅かな空隙が、中間電極20と固体電解質2
1との界面に例えば製造過程で形成され、この空隙は第
一実施例と同様の固体電解質21に形成した通気孔21
aを介して連通している。上記水素ガスセンサは以下の
ように製造した。固体電解質21の素材は第一実施例と
同様に、ペロブスカイト型プロトン導電性固体電解質S
rCeYb0.95O 3-αであり、直径15mm、厚さ3mmの
大きさとした。中間電極20は、直径8mmとし、固体電
解質21のプレス成形時に該固体電解質21の内部に埋
込んだ。その後、固体電解質21に第一電極5と第三電
極7を焼結により付着させた。焼結後、水素ガスセンサ
全体が冷えるとき、Pt製の中間電極20と固体電解質
21との熱膨張率の差により基準ガス室17に相当する
空隙が形成されることになる。
源9によってポンピングされた水素が、固体電解質部1
8中を移動し中間電極20の近傍に水素分圧が既知の基
準ガスとして集まる。この中間電極20近傍の水素と第
三電極7に接触した測定ガス中の水素とのガス分圧差に
より中間電極20を負極とする起電力が発生する。この
ような構成の水素ガスセンサにおいても図2と同様の起
電力特性が得られた。
サは、図4に示すように、棒状の固体電解質22と、該
固体電解質22の軸心位置に埋設された線状の中間電極
23と、固体電解質22の両端外周に形成された第一電
極24および第三電極25と、第一電極24と中間電極
23間にPt製のリード線9を介して接続された直流電
圧源10と、第三電極25と中間電極23間にPt製の
リード線11を介して接続された起電力測定手段12と
を具備する。
30mmのSrCeYb0.95O3-αを用いた。中間電極2
3は、多孔質のPt線材であり、棒状の固体電解質22
の軸心位置に刺込んだ。第一電極24と第三電極25
は、それぞれ幅5mmの帯状で固体電解質22の両端外周
に巻付けて焼結した。この実施例の水素ガスセンサでも
製造過程で中間電極23と固体電解質22との界面に基
準ガス室17に相当する空隙が形成され、該空隙は通気
孔22aを通じて外部と連通している。
実施例と同様に中間電極23と第一電極24との間に印
加された電圧により中間電極23の近傍に水素がポンピ
ングされ、このポンピングされた水素と第三電極25に
接触した測定ガス中の水素とのガス分圧差によって起電
力が発生することがわかった。図5は第三実施例の水素
ガスセンサで起電力特性を測定したものである。図5に
よると、直流電圧源10の電圧値を0.25V、0.5
0Vおよび0.75Vとしたとき、点線にて示す理論起
電力特性上に非常によく重なり、水素濃度を正確に測定
できることがわかる。
ガスの水素濃度を変化させて応答性を測定した結果を示
す。測定ガスの水素濃度は、1.2%、4.9%、1
0.3%、49.9%、100%と変化させた。中間電
極20側をマイナスとして印加電圧0.5mVを加えた。
縦軸は起電力(単位mV)、横軸は時間(単位sec)であ
る。電圧印加前は電極20と固体電解質21との界面は
測定ガスと同じ状態であることを示している。水素濃度
1.2%の状態で電圧印加を開始すると起電力は迅速に
変化し、ほぼ160mVで安定した。測定ガスの水素ガス
濃度を4.9%に上げると、起電力は120mVに低下し
て安定した。同様に水素濃度を上げていくと、起電力も
水素濃度に応じて低下し、起電力式から計算される傾向
と一致し、センサとして機能していることが示唆され
る。
施例に比べ、ポンピングされた水素が移動する固体電解
質22の部位と、測定用の水素が移動する固体電解質の
部位とが離れているため、印加電圧が起電力測定に影響
しにくく、測定精度が正確になる。
圧が既知の基準ガスを用いる必要がなく、一定の電圧を
印加させると、測定ガス中の水素濃度の変化に対し迅速
に応答して水素分圧を測定できることがわかった。ま
た、水素分圧が既知の基準ガスを用いる必要がないた
め、その供給手段が不要で極めて簡潔な構成となった。
ある。
示す特性図である。
ある。
ある。
る。
定した結果を示す。
体電解質、10…直流電圧源、15…水素ポンプ用電解
質部、7…第三電極、8…第四電極、16…測定用電解
質部、12…起電力測定手段、17…基準ガス室。
Claims (4)
- 【請求項1】 測定されるべき水素を含む測定ガスが接
触する第一電極および第二電極と該第一電極と該第二電
極との間に形成されプロトン導電性をもつ固体電解質と
該第一電極および該第二電極間に接続された直流電圧源
とからなる水素ポンプ用電解質部と、 測定されるべき水素を含む測定ガスが接触する第三電極
および第四電極と該第三電極と該第四電極との間に形成
されプロトン導電性をもつ固体電解質とからなり前記水
素ポンプ用電解質部によってポンピングされた水素分圧
と第三電極に接触する測定ガスの水素分圧との差を該第
三電極および第四電極間に起電力として生起する測定用
電解質部と、 前記第三電極および第四電極間に接続された起電力測定
手段と具備したことを特徴とする水素ガスセンサ。 - 【請求項2】 前記水素ポンプ用電解質部でポンピング
された水素を蓄積する基準ガス室部をもつ請求項1記載
の水素ガスセンサ。 - 【請求項3】 前記第二電極と前記第四電極を一つの電
極として構成した請求項1記載の水素ガスセンサ。 - 【請求項4】 前記水素ポンプ用電解質部の固体電解質
と前記測定用電解質部の固体電解質は、前記第二電極と
前記第四電極とが一つの電極として形成された線材を長
さ方向に沿って内側に埋設して一体の棒状に形成され、
その両端外周に前記第一電極と前記第三電極が形成され
ている請求項3記載の水素ガスセンサ。
Priority Applications (1)
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JP30140198A JP4115014B2 (ja) | 1998-10-22 | 1998-10-22 | 水素ガスセンサ |
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ID=17896435
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