JP2000063538A - ポリエステルフィルム及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 バリア性、柔軟性などに優れた二軸延伸フィ
ルムで、包装用に好適なフィルムを提供する。 【解決手段】 本発明は、トリメチレンテレフタレート
単位が全繰り返し単位の８０モル％以上であるポリエス
テルからなる二軸配向フィルムであり、該フィルムのヤ
ング率が縦方向（ＭＤ）、横方向（ＴＤ）ともに１１０
ｋｇ／ｍｍ²以上であり、破断伸度が縦方向（ＭＤ）、
横方向（ＴＤ）ともに９０％以上であることを特徴とす
るポリエステルフィルムである。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明はポリエステルフィル
ムに関し、さらに詳しくは、ポリトリメチレンテレフタ
レートを主たる成分としてなるバリア性、柔軟性などの
特性に優れた二軸延伸フィルム、特に包装用に好適なフ
ィルムおよびその製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】包装用フィルムにはポリエチレン（Ｐ
Ｅ）に代表されるポリオレフィンフィルムやポリエチレ
ンテレフタレート（ＰＥＴ）に代表されるポリエステル
フィルム等が一般に用いられている。

【０００３】ポリオレフィンフィルムは柔軟性やシール
性に優れているが強度やバリア性に劣っており、他素材
との複合フィルムとすることで対処されている。一方、
ポリエステルフィルムは強度やバリア性、非吸着特性に
優れている反面、柔軟性や耐ピンホール性に劣っており
包装用フィルムとしては非常に扱い難いものとなってい
る。

【０００４】このポリエステルフィルムを包装用として
用いるため、フィルム強度を低下させたり、ポリマーの
結晶性を低下させることによって改良が行われてきた。
しかしながら、上述したような強度や結晶性の変更で
は、柔軟性やガスバリア性、非吸着特性とを両立するこ
とができない。

【０００５】また、上記目的を達成するため、ポリトリ
メチレンテレフタレート（ＰＴＴ）からなるポリエステ
ルフィルムが提案されて（特開平８−１０４７６３号公
報、特開平８−３２５３９１号公報）おり、従来のポリ
エチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムと比較する
と包装用フィルムにより適した物であるが、包装用フィ
ルムのバリア性や耐ピンホール性についてはなお不十分
であった。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は上述の
従来技術の問題点を解決し、ポリトリメチレンテレフタ
レート（ＰＴＴ）を主たる成分としてなるバリア性、柔
軟性などの特性に優れた二軸延伸フィルム、特に包装用
に好適なフィルムを提供することにある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者等は鋭意研究の
結果、主としてポリトリメチレンテレフタレートからな
るポリエステルフィルムの縦横方向のヤング率および引
張破断伸度を最適化することにより、ポリエチレンテレ
フタレート主体のフィルムより、また前記のポリトリメ
チレンテレフタレートからなるポリエステルフィルムよ
りもガスバリア性や柔軟性において優れた包装材料用フ
ィルムが得られることを見出し、本発明に到達した。

【０００８】即ち本発明は、ポリトリメチレンテレフタ
レート単位が全繰り返し単位の８０モル％以上であるポ
リエステルからなる二軸配向フィルムであり、該フィル
ムのヤング率が縦方向（ＭＤ）、横方向（ＴＤ）ともに
１１０ｋｇ／ｍｍ²以上であり、破断伸度が縦方向（Ｍ
Ｄ）、横方向（ＴＤ）ともに９０％以上であることを特
徴とするポリエステルフィルムである。

【０００９】また本発明は、未延伸フィルムを縦方向に
延伸した後に横方向に延伸しポリエステルフィルムを製
造する方法において、該未延伸フィルムが全繰り返し単
位の８０モル％以上がトリメチレンテレフタレート単位
であるポリエステルからなり、且つ縦方向の延伸を２回
以上の複数回に分割して行うことを特徴とするポリエス
テルフィルムの製造方法である。

【００１０】（ポリトリメチレンテレフタレート）本発
明に用いられるポリトリメチレンテレフタレートはテレ
フタル酸を主たる酸成分とし、１，３−プロパンジオー
ルを主たるグリコール成分とするポリエステルである。
このポリトリメチレンテレフタレートにはトリメチレン
テレフタレートを全繰返し単位とするホモポリマー或い
は全繰り返し単位の少なくとも８０ｍｏｌ％がトリメチ
レンテレフタレートであるコポリマーが好ましく用いら
れる。トリメチレンテレフタレートの繰り返し単位が８
０モル％未満では結晶性を失い、機械的強度、ガスバリ
ア性などポリトリメチレンテレフタレートが本来有する
特性が悪化する。

【００１１】コポリマーである場合は、主たる成分のト
リメチレンテレフタレート以外のコポリマーを構成する
共重合成分としては、分子内に２つのエステル形成性官
能基を有する化合物を用いることができ、かかる化合物
として例えば、シュウ酸、アジピン酸、フタル酸、セバ
シン酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、ドデカンジ
カルボン酸、イソフタル酸、１,４−シクロヘキサンジ
カルボン酸、４,４’−ジフェニルジカルボン酸、４,
４’−ジフェニルスルホンジカルボン酸、４,４’−ジ
フェノキシエタンジカルボン酸、フェニルインダンジカ
ルボン酸、２,６−ナフタレンジカルボン酸、２,７−ナ
フタレンジカルボン酸、１,５−ナフタレンジカルボン
酸、テトラリンジカルボン酸、デカリンジカルボン酸、
ジフェニルエーテルジカルボン酸等の如きジカルボン
酸；ｐ−オキシ安息香酸、ｐ−オキシエトキシ安息香酸
等の如きオキシカルボン酸；或いはエチレングリコー
ル、テトラメチレングリコール、ペンタメチレングリコ
ール、ヘキサメチレングリコール、シクロヘキサンメチ
レングリコール、ネオペンチルグリコール、ビスフェノ
ールスルホンのエチレンオキサイド付加物、ビスフェノ
ールＡのエチレンオキサイド付加物、ジエチレングリコ
ール、ポリエチレンオキシドグリコール、ポリエチレン
グリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメ
チレングリコール等の如き２価アルコール類等を好まし
く用いることができる。

【００１２】これらの化合物は１種のみでなく２種以上
を同時に用いることができる。またこれらの中で好まし
くは酸成分としてはイソフタル酸、４,４‘−ジフェニ
ルジカルボン酸、２,６−ナフタレンジカルボン酸、ｐ
−オキシ安息香酸、グリコール成分としてはエチレング
リコール、テトラメチレングリコール、ペンタメチレン
グリコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペンチル
グリコール、ビスフェノールスルホンのエチレンオキサ
イド付加物である。

【００１３】また、ポリトリメチレンテレフタレートは
例えば安息香酸、メトキシポリアルキレングリコールな
どの一官能性化合物によって末端の水酸基および／また
はカルボキシル基の一部または全部を封鎖したものであ
ってもよく、或いは例えば極く少量のグリセリン、ペン
タエリスリトール等の如き三官能以上のエステル形成性
化合物で実質的に線状のポリマーが得られる範囲内で共
重合したものであってもよい。

【００１４】更に本発明のポリトリメチレンテレフタレ
ートフイルムは主たる成分のポリトリメチレンテレフタ
レートのほかに、有機高分子を混合した混合体からなっ
ていても良い。かかる有機高分子としてポリエチレンテ
レフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチ
レンテレフタレート、ポリエチレン−４，４’−テトラ
メチレンジフェニルジカルボキシレート、ポリエチレン
−２，６−ナフタレンジカルボキシレート、ポリエチレ
ン−２，７−ナフタレンジカルボキシレート、ポリトリ
メチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート、ポ
リブチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート、
ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート、ポリネ
オペンチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレー
ト、ポリ（ビス（４−エチレンオキシフェニル）スルホ
ン）−２，６−ナフタレンジカルボキシレート等を挙げ
ることができ、これらの中でポリエチレンイソフタレー
ト、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフ
タレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボ
キシレート、ポリトリメチレン−２，６−ナフタレンジ
カルボキシレート、ポリブチレン−２，６−ナフタレン
ジカルボキシレート、ポリ（ビス（４−エチレンオキシ
フェニル）スルホン）−２，６−ナフタレンジカルボキ
シレートが好ましい。

【００１５】これらの有機高分子は１種のみならず２種
以上を、本発明のポリトリメチレンテレフタレートフイ
ルムにおいて、高分子の繰返し単位で２０ｍｏｌ％相
当、好ましくは１０ｍｏｌ％相当まで、ポリトリメチレ
ンテレフタレートと共に混合した混合体となるように使
用できる。混合体の混合量が上記範囲を超えると結晶性
が低下し、機械強度やバリア性などのポリトリメチレン
テレフタレートが本来有する特性が悪化するため好まし
くない。なお、かかる混合体の製造は一般に知られたポ
リエステル組成物の製造方法によって実施できる。

【００１６】本発明におけるポリエステルは従来公知の
方法で、例えばジカルボン酸とグリコールの反応で直接
低重合度ポリエステルを得る方法や、ジカルボン酸の低
級アルキルエステルとグリコールとを従来公知のエステ
ル交換触媒である、例えばナトリウム、カリウム、マグ
ネシウム、カルシウム、亜鉛、ストロンチウム、チタ
ン、ジルコニウム、マンガン、コバルトを含む化合物の
一種または二種以上を用いて反応させた後、重合触媒の
存在下で重合が行なわれる。重合触媒としては三酸化ア
ンチモン、五酸化アンチモンのようなアンチモン化合
物、二酸化ゲルマニウムで代表されるようなゲルマニウ
ム化合物、テトラエチルチタネート、テトラプロピルチ
タネート、テトラフェニルチタネートまたはこれらの部
分加水分解物、蓚酸チタニルアンモニウム、蓚酸チタニ
ルカリウム、チタントリスアセチルアセトネートのよう
なチタン化合物が挙げられる。

【００１７】なお、ポリエステルは溶融重合後これをチ
ップ化し、加熱減圧下または窒素などの不活性気流中に
おいて固相重合することもできる。

【００１８】（添加物）本発明のポリエステルフィルム
はに添加剤、例えば滑剤、安定剤、難燃剤等を含有させ
ることができる。フィルムの製造時、加工時、使用時の
走行性やハンドリング性を向上させる目的でフィルムに
滑り性を付与するために無機粒子・有機粒子、架橋高分
子粒子などの不活性微粒子を少割合含有させることは好
ましいことである。

【００１９】無機粒子としては特に限定されないが炭酸
カルシウム、多孔質シリカ、真球状シリカ、カオリン、
タルク、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム、硫酸カルシ
ウム、硫酸バリウム、リン酸リチウム、リン酸カルシウ
ム、リン酸マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ
素、酸化チタン、酸化ジルコニウム、フッ化リチウム等
が挙げることができ、これらの中では多孔質シリカが特
に好ましい。

【００２０】有機塩粒子としては、蓚酸カルシウムやカ
ルシウム、バリウム、亜鉛、マンガン、マグネシウム等
のテレフタル酸塩などが挙げられる。

【００２１】架橋高分子粒子としては、ジビニルベンゼ
ン、スチレン、アクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸
もしくはメタクリル酸のビニル系モノマの単独または共
重合体等が挙げられ、この他、ポリテトラフルオロエチ
レン、シリコーン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、熱硬化
エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化性尿素
樹脂、熱硬化性フェノール樹脂などの有機微粒子も用い
られる。これらの中ではシリコーン樹脂粒子が好まし
い。

【００２２】これら滑剤の粒子径は平均粒径が０．０１
μｍ以上５μｍ以下が好ましい。平均粒子径としてさら
に好ましくは０．０５μｍ以上４μｍ以下であり、０．
１μｍ以上３μｍ以下が特に好ましい。０．０１μｍ未
満では滑り性改善効果が無く、５μｍを超えると製造工
程でフイルム破断が多くなり、粒子の脱落が増加するの
で好ましくない。

【００２３】添加量は０．００１重量％以上１重量％以
下が好ましい。添加量としてより好ましくは０．００３
重量％以上０．８重量％以下であり、０．００４重量％
以上０．６重量％以下が特に好ましい。０．００１重量
％未満では滑り性の改善が不十分であり、１重量％を超
えると、ヘーズ値が大きくなり、包装材料として好まし
くない。

【００２４】フィルムに添加する不活性微粒子は上記に
例示した中から選ばれた単一成分でもよく、二成分ある
いは三成分以上を含む多成分でもよい。

【００２５】本発明のポリエステルフィルムは、その用
途に応じて結晶核剤、酸化防止剤、着色防止剤、顔料、
染料、紫外線吸収剤、熱安定化剤、離型剤、易滑剤、難
燃剤、帯電防止剤、ポリシロキサン等を配合することが
できる。

【００２６】不活性微粒子やその他の添加剤の添加時期
はポリトリメチレンテレフタレートを製膜するまでの段
階であれば特に制限はなく、例えば重合段階で添加して
もよく、また製膜の際に添加してもよい。

【００２７】（厚み方向の屈折率 ｎｚ）本発明のポリ
エステルフィルムはフィルムの厚み方向の屈折率ｎ_Zが
１．５７０以下であることが好ましい。屈折率ｎ_Zの好
適な範囲は１．４２０以上１．５７０以下である。

【００２８】（密度）本発明のポリエステルフィルムの
密度は１．３１５ｇ／ｃｍ³以上であることが好まし
い。さらに好ましくは１．３２０ｇ／ｃｍ³以上１．３
６５ｇ／ ｃｍ³以下、特に好ましくは１．３２５ｇ／ｃ
ｍ³以上１．３６０ｇ／ ｃｍ³以下である。密度が低い
とフィルムの機械的強度やガスバリア性が悪化する場合
がある。

【００２９】（表面粗さ Ｒａ）本発明のポリエステル
フィルムの表面粗さＲａは、２ｎｍ以上１００ｎｍ以下
であることが好ましい。より好ましくは３ｎｍ以上８５
ｎｍ以下であり、特に好ましくは５ｎｍ以上７０ｎｍ以
下である。

【００３０】（ヘーズ値）本発明のポリエステルフィル
ムのヘーズ値は１２％以下であることが好ましい。より
好ましくは１０％以下、特に好ましくは７％以下であ
る。

【００３１】（ヤング率）本発明のポリエステルフィル
ムのヤング率は縦方向（ＭＤ）、横方向（ＴＤ）ともに
１１０ｋｇ／ｍｍ²以上である。より好ましい範囲は１
５０ｋｇ／ｍｍ²以上７００ｋｇ／ｍｍ²以下であり、１
８０ｋｇ／ｍｍ²以上５５０ｋｇ／ｍｍ²以下であること
が特に好ましい。ヤング率が１１０ｋｇ／ｍｍ²未満で
はフィルムとしての弾性強度が不足するため容易に伸び
てしまう。７００ｋｇ／ｍｍ²を超えると柔軟性が低下
する上、製膜時の切断頻度が多くなり生産性が低下す
る。

【００３２】（破断伸度）本発明のポリエステルフィル
ムの破断伸度はＭＤ、ＴＤともに９０％以上である。さ
らに好ましくは１００％以上、特に好ましくは１１０％
以上である。破断伸度が９０％未満ではフィルムの耐衝
撃性や耐ピンホール性が悪化する。

【００３３】本発明のポリエステルフィルムのヤング率
と破断伸度の比（ヤング率／破断伸度 （いずれもＭＤ
とＴＤの平均値））が３．１以下であるとフィルムの柔
軟性という点で好ましく、更に好ましくは２．９以下、
特に好ましくは２．７以下である。また、破断強度はＭ
Ｄ、ＴＤとも１０ｋｇ／ｍｍ²以上であることが実用上
好ましい。

【００３４】本発明のポリエステルフィルムのフィルム
厚みは包装用として使用するため５μ以上１２５μm以
下のものが好適に用いられる。また、フィルムをオルト
クロロフェノールに溶解しオストワルド粘度計を用いて
求めた固有粘度（ＩＶ）は０．４５ｄｌ／ｇ以上０．９
０ｄｌ／ｇ以下が好適であり、１０５℃で３０分間放置
したときの熱収縮率（＝ΔＬ×１００／Ｌ₀（％） Ｌ
₀：熱処理前の長さ、ΔＬ：熱処理による寸法変化量）
は縦方向（ＭＤ）、横方向（ＴＤ）ともに０％以上７％
以下であることが好ましい。

【００３５】（フィルムの製造方法）本発明のポリエス
テルフィルムは、ポリトリメチレンテレフタレートを主
たる成分とした二軸延伸フィルムである。この二軸延伸
フィルムは通常の方法、例えば、該ポリマーを融点以上
で溶融させダイスリットから冷却されたキャスティング
ドラム上に押出して密着冷却固化させ、ポリトリメチレ
ンテレフタレートの未延伸フィルムを得る。この未延伸
フィルムを縦および横方向に二軸延伸した後、熱固定す
ることで製造することができる。

【００３６】フィルムの延伸は公知のロール式縦延伸
機、赤外線加熱縦延伸機、テンタークリップ式横延伸
機、これらの延伸を複数段階にわけて行う多段式延伸
機、チューブラ延伸機、オーブン式縦延伸機、同時二軸
テンター延伸機などを用いて行うことができるが特に限
定されるものではない。

【００３７】次に詳しく本発明のポリエステルフィルム
の製造方法について述べるが必ずしもこれに限定される
ものではない。前述したように公知の方法で得られたポ
リトリメチレンテレフタレートの未延伸フィルムを４０
〜９０℃で縦方向に２回以上の複数回に分割して合計延
伸倍率が１．５〜６倍になるように延伸する縦多段延伸
法による延伸が特に好ましく用いられ、延伸での加熱方
法としては、加熱ロールによる方法や赤外線ヒーターに
よる方法等が用いられ、特に加熱ロールによる加熱と赤
外線ヒーターによる加熱を併用することが好ましく用い
られる。この延伸法によると次工程の横延伸時の破断が
少なくなり安定製膜が可能となる他、二軸配向フィルム
の厚み斑が減少する。

【００３８】縦延伸に続いてステンター内で４０〜９０
℃で横方向に１．５〜６倍延伸し、６０〜２１０℃で１
〜１００秒間熱処理を行うことで所望のポリエステルフ
ィルムを得ることができる。また、上述した縦方向およ
び／または横方向の延伸を行った後、再度縦方向および
／または横方向に延伸を行ってもよい。もちろん、本発
明のポリエステルフィルムの製膜工程中で他のフィルム
と共押出し法や押出ラミネート法によってラミネートし
てもよいし、製膜後、接着剤などでラミネートしてもよ
い。

【００３９】即ち本発明によれば、未延伸フィルムを縦
方向に延伸した後に横方向に延伸しポリエステルフィル
ムを製造する方法において、該未延伸フィルムが全繰り
返し単位の８０モル％以上がトリメチレンテレフタレー
ト単位であるポリエステルからなり、且つ該縦方向の延
伸を２回以上の複数回に分割して行うことを特徴とする
ポリエステルフィルムの製造方法が提供される。

【００４０】

【実施例】以下実施例により本発明を更に説明するが、
本発明はその要旨を変えない限り、以下の実施例のみに
限定されるものではない。なお、本発明における種々の
物性値及び特性の測定方法、定義は以下の通りである。

【００４１】（１）トリメチレンテレフタレートの成分
量（主成分モル比、共重合成分モル比）の算出 フィルムサンプルを測定溶媒（ＣＤＣｌ₃：ＣＦ₃ＣＯＯ
Ｄ＝１：１）に溶解後、¹Ｈ−ＮＭＲ測定を行い、得ら
れた各シグナルの積分比をもって算出する。

【００４２】（２）ヤング率 試料幅１０ｍｍ、長さ１５０ｍｍに切り、チヤック間１
００ｍｍにして引張速度１０ｍｍ／分、チャート速度５
００ｍｍ／分でインストロンタイプの万能引張試験装置
で引張る。ＭＤ、ＴＤ両方向の測定を行い、得られた荷
重−伸び曲線の立上部の接線よりヤング率を算出する。

【００４３】（３）破断伸度、破断強度 試料幅１０ｍｍ、長さ１５０ｍｍに切り、チヤック間１
００ｍｍにして引張速度１０ｍｍ／分、チャート速度５
００ｍｍ／分でインストロンタイプの万能引張試験装置
で引張る。ＭＤ、ＴＤ両方向の測定を行い、得られた荷
重−伸び曲線から破断時の伸長量を読み取り、原長に対
する伸度を％で表す。また破断時の強度を原断面積で除
し、破断強度（ｋｇ／ｍｍ²）とする。

【００４４】（４）厚み方向の屈折率（ｎ_Z） （株）アタゴ製アッベ屈折計を用い、光源にはＮａ−Ｄ
線を用いて、フィルム厚み方向の屈折率を測定する。フ
ィルムサンプルの表裏両面について測定し、その平均値
を屈折率ｎ_Zとする。

【００４５】（５）表面粗さ（中心線表面粗さＲａ） フィルムの表裏両画を表面粗さ計（東京精密（株）サー
フコム１１１Ａ）で測定し平均値を算出して表面粗さと
する。

【００４６】（６）密度（ｇ／ｃｍ³） 硝酸カルシウム水溶液を用いた密度勾配管で、２５℃で
の浮沈法により測定する。

【００４７】（７）ヘーズ値 ＪＩＳ Ｋ６７１４の方法に準じ、市販のヘーズメータ
でフィルム一枚当たりの全ヘーズ値を測定する。測定数
ｎ＝３として、その平均値を測定値とする。

【００４８】（８）ガスバリア性 ＡＳＴＭ Ｄ−１４３５−７５に基づき、市販のガス透過
率測定装置（東洋精機製作所製ＧＴＲテスターＭ−Ｃ
１）を用いて２５℃でのフィルムの酸素透過率を算出
し、更に単位厚み当たりの酸素透過係数単位：｛（ｃ
ｃ．ｃｍ／ｃｍ²・ｓｅｃ・ｃｍＨｇ）｝に換算し、３
段階で評価した。 ◎：ポリエチレンテレフタレート並みにガスバリア性が
非常に良好 ○：ポリエチレンテレフタレートにはやや劣るが、ポリ
エチレンよりも優れ、ガスバリア性は良好 ×：ポリエチレン並みにガスバリア性が劣る ポリエチレンフィルムはタマポリ（株）製の低密度ポリ
エチレンフィルム（Ｖ−１）を使用した。

【００４９】（９）柔軟性 サンプルを３５０ｍｍ×３５０ｍｍの大きさに切り出
し、サンプルを両手で丸めて強く揉んだ感触を３段階で
評価した。 ◎：ポリエチレン並みに柔らかく、非常に柔軟性がある ○：ポリエチレンよりも堅いがポリエチレンテレフタレ
ートよりも柔らかく、やや柔軟性がある ×：ポリエチレンテレフタレート並みに堅く、柔軟性に
劣る ポリエチレンフィルムはタマポリ（株）製の低密度ポリ
エチレンフィルム（Ｖ−１）を使用した。

【００５０】（１０）厚み斑 サンプルを３５０ｍｍ×３５０ｍｍの大きさに切り出
し、縦横５０ｍｍの間隔で計４９点での厚みを測定し、
最大厚みと最小厚みの差の平均厚みに対する割合を下式
で算出し、３段階で評価した。 厚み斑（％）＝（（最大厚み−最小厚み）／平均厚み）
×１００ ◎：厚み斑５％未満 厚み斑優秀 ○：厚み斑１５％未満〜５％ フィルム品質にバラツ
キがない ×：厚み斑１５％以上 フイルム品質にバラツ
キがある

【００５１】（１１）平均粒径 島津制作所製ＣＰ‐５０型セントリフューグルパーティ
クルサイズアナライザー（Ｃｅｎｔｒｉf ｕｇａｌ Ｐ
ａｒｔ i ｃｌｅ Ｓｉｚｅ Ａｎｎ ａｌｙｚｅｒ）を
用いて測定する。得られる遠心沈降曲線を基に算出した
各粒径の粒子とその存在量との積算曲線から、５０重量
％に相当する粒径を読み取り、この値を上記平均粒径と
する（「粒度測定技術」日刊工業新聞発行、１９７５年
頁２４２〜２４７参照）。

【００５２】（１２） 製膜性 フィルムの製膜状態を観察し、下記の基準で評価した。 ◎：破断は起らず、極めて安定な製膜が可能。 Ｏ：破断はほとんど起らず、安定な製膜が可能。 ×：破断が度々発生し、製膜が不安定。

【００５３】［実施例１］テレフタル酸ジメチル１００
重量部と１，３−プロパンジオール６０重量部およびテ
トラブチルチタネート０．０８重量部を使用し、エステ
ル交換反応を行った。次いで滑剤として平均径２μmの
多孔質シリカ粒子をポリマー当り０．０５重量％になる
ように添加して、高真空下で重縮合反応を行い、固有粘
度が０．６５ｄｌ／ｇのポリトリメチレンテレフタレー
トを得た。

【００５４】このポリトリメチレンテレフタレートをダ
イスリットから溶融押出し後、キャスティングドラム上
でに密着冷却固化させて未延伸フィルムを作成した。

【００５５】この未延伸フィルムを加熱ロール（低速ロ
ール）により６０℃に加熱した後、高速ロールとの速度
差を利用して縦方向に１．８５倍延伸した後、引き続き
赤外線ヒーターで加熱ながら６０℃で縦方向に１．８５
倍延伸し、縦方向の合計延伸倍率を３．４２倍とした
後、つづいて６０℃に加熱されたテンター内で幅方向に
３．６倍延伸した後１４０℃で幅方向に３％弛緩させな
がら熱処理を行い、厚みが１５μmの二軸配向フィルム
を得た。得られた二軸配向フィルムの特性を表１に示
す。

【００５６】［実施例２〜７及び比較例２〜５］表１及
び２に示したように、ポリマー成分と延伸条件を変更し
た以外は、実施例１に準じて表１及び２の条件で製膜
し、厚さ１５μｍの二軸配向フィルムを得た。それらの
特性は表１及２に示す。

【００５７】［比較例１］テレフタル酸ジメチル１００
重量部、エチレングリコール６０重量部、酢酸マンガン
０．０３８重量部及び三酸化アンチモン０．０４１重量
部を使用してエステル交換反応を行った。ついで、トリ
メチルホスフェート０．０９７部および平均粒径２μｍ
の多孔質シリカを含有量が０．０５重量％となるように
添加し、高真空下で重縮合反応を行い固有粘度が０．６
４ｄｌ／ｇであるポリエチレンテレフタレートを得た。
その後、実施例１と同様に表２の条件で製膜し、厚みが
１５μｍの二軸配向フィルムを得た。得られた二軸配向
フィルムの特性をび表２に示す。

【００５８】［比較例６］表２に示す条件で、本例のみ
縦一段延伸法を採用したところ、製膜性において延伸倍
率や延伸温度がほぼ同等の実施例２と比較して、縦二段
延伸法より劣っていた。また、得られた二軸配向フィル
ムは柔軟性に乏しく、厚み斑が大きく品質にバラツキが
あった。

【００５９】

【表１】

【００６０】

【表２】

【００６１】

【発明の効果】本発明によれば、ポリトリメチレンテレ
フタレート（ＰＴＴ）を主たる成分としてなり、バリア
性、柔軟性などの特性に優れた二軸延伸フィルム、特に
包装用に好適なポリエステルフィルムを提供でき、さら
に高品質な製品を歩留まり良く製造する方法を提供でき
る。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 67/02 Ｃ０８Ｌ 67/02 // Ｃ０８Ｇ 63/183 Ｃ０８Ｇ 63/183 Ｂ２９Ｋ 67:00 Ｂ２９Ｌ 7:00 Ｆターム(参考） 3E086 AD01 BA15 BA33 BB01 BB90 4F071 AA22 AA27 AA32 AA39 AA41 AA42 AA45 AA49 AA65 AA80 AA82 AB15 AB17 AB19 AB21 AB24 AB25 AB26 AF20Y AF21Y AF30Y AF31Y AH04 BB08 BC01 BC17 4F210 AA24 AB16 AB17 AE01 AG01 QC06 QG01 QG18 4J002 BC012 BC042 BD152 BG012 CC032 CC162 CC192 CD002 CF051 CF212 CP002 CP035 DD036 DE096 DE136 DE146 DE236 DG046 DG056 DH046 DJ016 DJ036 DJ046 EG056 EG106 FA086 FA096 FD030 FD050 FD060 FD070 FD090 FD100 FD130 FD160 FD170 FD200 GG02 4J029 AA03 AB07 AC01 AC02 AD01 AE03 BA04 CB06A HA01 HB01 JA063 JA093 JA123 JA263 JA283 JA293 JB173 JE053 JE063 JE093 JE143 JE153 JE163 JE193 JE223 JF023 JF133 JF143 JF163 JF223 JF323 JF333

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 トリメチレンテレフタレート単位が全繰
   り返し単位の８０モル％以上であるポリエステルからな
   る二軸配向フィルムであり、該フィルムのヤング率が縦
   方向（ＭＤ）、横方向（ＴＤ）ともに１１０ｋｇ／ｍｍ
   ²以上であり、破断伸度が縦方向（ＭＤ）、横方向（Ｔ
   Ｄ）ともに９０％以上であることを特徴とするポリエス
   テルフィルム。
2. 【請求項２】 フィルムの厚み方向の屈折率ｎ_Zが１．
   ５７０以下、密度が１．３１５ｇ／ｃｍ³以上であるこ
   とを特徴とする請求項１に記載のポリエステルフィル
   ム。
3. 【請求項３】 フィルムのヘーズ値が１２％以下であ
   り、表面粗さＲａが２ｎｍ以上１００ｎｍ以下であるこ
   とを特徴とする請求項１または２に記載のポリエステル
   フィルム。
4. 【請求項４】 平均粒径が０．０１μｍ以上５μｍ以下
   の不活性微粒子を０．００１重量％以上１重量％以下含
   有することを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載
   のポリエステルフィルム。
5. 【請求項５】 フィルムが包装用に用いられることを特
   徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のポリエステル
   フィルム。
6. 【請求項６】 未延伸フィルムを縦方向に延伸した後に
   横方向に延伸しポリエステルフィルムを製造する方法に
   おいて、該未延伸フィルムが全繰り返し単位の８０モル
   ％以上がトリメチレンテレフタレート単位であるポリエ
   ステルからなり、且つ縦方向の延伸を２回以上の複数回
   に分割して行うことを特徴とするポリエステルフィルム
   の製造方法。