HU182575B - Process for producing chloro-thioformic acid -s-esters - Google Patents

Process for producing chloro-thioformic acid -s-esters Download PDF

Info

Publication number
HU182575B
HU182575B HU78SA3097A HUSA003097A HU182575B HU 182575 B HU182575 B HU 182575B HU 78SA3097 A HU78SA3097 A HU 78SA3097A HU SA003097 A HUSA003097 A HU SA003097A HU 182575 B HU182575 B HU 182575B
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
reactor
reaction zone
liquid phase
temperature
minutes
Prior art date
Application number
HU78SA3097A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Carlo G Alessandrini
Original Assignee
Stauffer Chemical Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US05/775,821 external-priority patent/US4119659A/en
Application filed by Stauffer Chemical Co filed Critical Stauffer Chemical Co
Publication of HU182575B publication Critical patent/HU182575B/hu

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C329/00Thiocarbonic acids; Halides, esters or anhydrides thereof
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/582Recycling of unreacted starting or intermediate materials

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

A találmány tárgya eljárás az (I) általános képletű klór-tiohangya-S-savészterek előállítására merkaptán és foszgén reakciója útján aktívszén katalizátor jelenlétében. A rajzmellékleten látható reakcióegyenletben R szubsztituens 3—5 szénatomos alkilcsoport.
A találmány szerinti (I) általános képletű vegyületek értékes köztitermékek, herbicid tulajdonságú tiokarbamátszármazékok előállításához. A találmány szerinti vegyületek előállítását merkaptán és foszgén reakciója útján a 3165544. számú Amerikai Egyesült Államok-beli szabadalmi leírásban ismertetik; ez az eljárás azonban csak laboratóriumi előállításra alkalmas. A hivatkozott szabadalmi leírásban hangsúlyozzák, hogy a reakcióhőmérsékletet a lehető legalacsonyabb értéken kell tartani, mivel magasabb hőmérsékleten nagyobb mennyiségben diszulfid melléktermék képződik.
Amennyiben ezt az eljárást ipari méretben alkalmazzuk, a termék csak 91 és 95% közötti tisztaságban képződik. A legnagyobb mennyiségben keletkező szennyezőanyag a dietil-diszulfid, amely 3—7 súly%-os koncentrációban van jelen, míg a többi szennyezés főként a dietil-ditio-karbonát. Ha ezt az eljárást klór-tiohangya-S-sav-propü-észter vagy -butilészter előállítására alkalmazzuk, akkor a diszulfid melléktermék mennyisége 1,5—13,7 súly% között — átlagosan 5 súly% alatt — van és a kapott termék hozama átlagosan 93 súly%.
Kísérleteink során célul tűztük ki a jó hőmérsékletszabályozás megvalósítását a reaktorokban és a merkaptánnak jó hozammal klór-tio-hangya-S-sav-észterré való átalakítását.
A találmány eljárás az (I) általános képletű klórtiohangya-S-sav-észterek előállítására — a képletben R jelentése 3—5 szénatomszámú alkilcsoport — RSH általános képletű merkaptán — R jelentése a fenti — folyadékfázisban foszgénnel való folyamatos reagáltatása útján, aktív szén katalizátor jelenlétében, amely abban áll, hogy a reaktánsokat folyadékfázisban egy reakciózónában (10) reagáltatjuk, majd a képződött reakcióterméket az első reakciózónából egy második reakciózónába (11) vezetjük, ahol aktív szén katalizátorral folyadékfázisban 5—180 percig folyamatosan érintkeztetjük, majd a második reakciózónából (11) a képződött terméket 0—70 °C hőmérsékleten elvezetjük és a nem reagált kiindulási anyagot az első vagy második reakciózónába visszavezetjük.
A találmány szerinti eljárást tehát oly módon végezzük, hogy a merkaptánt aktív szén katalizátor jelenlétében az első reakciózónában folytonos folyadékfázisban érintkeztetjük, a képződött reakció terméket az első reakciózónából eltávolítjuk, a kapott reakcióterméket a második reakciózónában aktív szén katalizátorral folytonos folyadékfázisban érintkeztetjük és a második reakciózónában kapott klór-tio-hangya-Ssav-észter terméket elkülönítjük.
A találmány szerinti eljárást részletesen az alábbiakban mutatjuk be:
Az ábra szerint az 1 vezetéken bevezetett merkaptánáramot a 2 vezetéken érkező foszgénárammal egye4 sített és az elegyet a 4 vezetéken keresztül a 10 első reaktor alsó részébe vezetjük. A 10 reaktorban a reagensek és a képződött termékek folytonos folyadékfázisban vannak. A 10 reaktor célszerűen töltetet tartalmazó csőreaktor, amely megfelelő részecskeméretű aktívszénnel töltött csövekből áll és minden egyes cső különálló kisméretű töltetes reaktorként működik. A reakciókomponenseket a 4 vezetéken bevezetjük a reaktor alsó részébe, majd a csöveken keresztül felfelé áramoltatjuk. A reakcióelegy átlagos kilépési hőmérsékletét 0 és 70 — célszerűen 0 és 50 °C — közé állítjuk be. A nyomás 1—12 kg/cm2, előnyösen 1—4,5 kg/cm2.
A részben reagáltatott terméket eltávolítjuk a 10 reaktor felső részéből a felső 6 vezetéken keresztül és a 8 vezetéken át a második 11 reaktorba vezetjük be. Kívánt esetben a 10 reaktorból származó gázhalmazállapotú termékeket elválaszthatjuk a 6 vezetékben az elegy tői, mielőtt azt a 11 reaktorba bevezetnénk. A 11 reaktor 12 aktív szén töltetágyat tartalmaz. A reakciót all reaktorban folytonos folyadékfázisban játszatjuk le. A reagenseket a 11 reaktor alsó részébe vezetjük be, így ezt a reaktort ún. elárasztásos felszálló áramú reaktorként üzemeltetjük. A reaktorból a reakcióelegy kilépési hőmérséklete 0 és 70 °C, előnyösen 10 és 50 °C között van. A nyomás határértékei 1 és 12 kg/cm2, előnyösen 1 és 4,5 kg/cm2. A reakciókomponensek tartózkodási ideje a 11 reaktorban 1 és 180 perc, előnyösen 5 és 90 perc között van.
A reakciótermékeket all reaktorból a 9 felső vezetéken távolítjuk el és bevezetjük a 13 elválasztódobba. A kapott klór-tiohangya-S-savészter-származékot a 15 vezetéken további tisztítás céljából elvezetjük. A gázhalmazállapotú melléktermékeket, elsősorban sósavat és kevés reagálatlan foszgént, a 14 vezetéken eltávolítjuk és lefelé áramoltatással működő tisztítóegységekbe vezetjük be (ezeket az ábrán nem szemléltetjük) a reagálatlan kiindulási anyagok visszanyerése és visszavezetése, továbbá a képződött sósav eltávolítása és további feldolgozása céljából.
Ha az előző eljárásnak megfelelően a 11 második reaktort folyamatos gázfázisú reaktorként működtetjük (például leszálló töltetágyat tartalmazó reaktorként), akkor az átlagos kilépési hőmérsékletet — az előző eljárásnak megfelelően — 0 és 70 °C között állíthatjuk be. Ha azonban az előző eljárásnak megfelelően a reaktor keresztmetszetében egyenetlen hőmérséklet alakul ki, akkor magas hőmérsékletű helyi zónák, ún. forró reakcióhelyek képződnek. A 3165544. számú Amerikai Egyesült Államok-beli szabadalmi leírásból pedig ismeretes, hogy magas hőmérséklet kedvez a diszulfid melléktermék képződésének. A 11 reaktorban fellépő túlhevülő zónák ennek megfelelően növelik a melléktermékek képződésének lehetőségét.
Ha az eljárást a 11 második reaktorban folytonos folyadékfázisban töltetágyon végezzük, akkor kevesebb diszulfid képződik, mivel a folyadékfázis jobb hőátadást tesz lehetővé és a hőmérsékleteloszlás is egyenletesebb lesz a katalizátorban.
Ha a 11 reaktort a találmány szerint a folytonos 3
-2182 575 folyadékfázist tartalmazó reaktorként üzemeltetjük, akkor a második reaktorban — azonos áramlási sebesség mellett — a tartózkodási idő legalább tízszeresre növekszik az ismert megoldásokhoz képest. Az ismert eljárásnál a tartózkodási idő a reaktorban általában 4—5 perc, a találmány szerinti eljárásnál a tartózkodási idő az áramlási sebességtől függően 5 és 180 perc vagy esetleg még hosszabb. A tartózkodási idő előnyösen 45—180 perc, még előnyösebben 90— 120 perc. A technika állása szerint a meghosszabbított tartózkodási idő a reaktorban megnöveli a melléktermékek képződésének lehetőségét. Ezzel szemben meglepő módon azt tapasztaltuk, hogy a hosszú tartózkodási idő ellenére a melléktermék képződésének valószínűsége nem növekszik, ha a hőmérsékletet jól szabályozzuk. Alternatív módon lehet azonban az anyagáramok áramlási sebességét növelni és ezáltal a reaktorban való tartózkodási időt csökkenteni, így a kapacitás is növekszik, ugyanakkor a merkaptánnak a célvegyületté való konverziója szintén emelkedik. Az áramlási sebességet célszerűen az előző eljáráshoz képest 2—2,5-szörösre növeljük. A megnövelt áramlási sebesség mellett az első 10 reaktorban is csökken a tartózkodási idő.
A 11 reaktorban a hőmérséklet kedvezően szabályozható, ha a berendezésbe folyékony foszgént vezetünk felesleges mennyiségben vagy a 2 vezetéken bevezetett áram egy részeként vagy a 10 reaktorba külön anyagáramként. A bevezetett foszgén egy része, vagy teljes mennyisége, a 11 reaktorban normál üzemeltetési feltételek mellett elpárolog, az elpárolgással pedig a reakció közben fejlődött hő elnyelethető.
A hőmérséklet-szabályozás alternatív módszere — ami a célvegyület előállítását tökéletesíti — abban áll, hogy viszonylag alacsony hőmérsékletű visszavezetett 5 anyagáramot alkalmazunk, amelyet az ábrán nem jelölt leszálló berendezésegységekben kapunk, amelyek a rendszerbe visszavezethető főként reagálatlan kiindulási anyagokat tartalmaznak. A visszavezetett 5 anyagáram a 7 és 8 vezetéken keresztül vezethető be a 11 reaktorba. Bevezetése hozzájárul all reaktorban a kívánt alacsony hőmérséklet, célszerűen 50 °C alatti hőmérséklet fenntartásához. Alternatív módon az 5 visszavezetett anyagáram a 3 és 4 vezetéken keresztül a 10 első reaktorba is bevezethető. A hőmérsékletet úgy szabályozzuk a legcélszerűbben, hogy a rendszerbe folyékony foszgént vezetünk be feleslegben és a viszszavezetett anyagáramot a 11 reaktorba adagoljuk be.
A találmány szerinti eljárással a példák szerint körülbelül 94%-os konverzió érhető el etil-merkaptánból kiindulva, a kapott termék körülbelül 98 súly% tisztaságú és általában 1 súly%-nál kevesebb dietil-diszulfidot tartalmaz. Ezenkívül a folytonos folyadékfázisú reaktor alkalmazása nagyobb kapacitást biztosít. Hasonló eredményeket kapunk n-propil — származékok előállítása esetén is, amelyet a 3. példában mutatunk be. A kapott eredmények alapján joggal feltételezhető, hogy a találmány szerinti vegyületek mind hasonló hatékonysággal állíthatók elő. Az el4 árasztásos felszálló reaktor alternatívájaként a 11 reaktort tetszés szerint, folytonos folyadékfázisú reaktorként, mint leszálló töltetágyat tartalmazó reaktort üzemeltethetjük.
A találmány szerinti megoldást az alábbi példák ismertetik:
1. példa
Az ábrán látható, két reaktorból álló berendezést alkalmaztunk, amelynek termelési kapacitása klórhangya-S-sav-etilészterre számítva 25 900 kg/nap. Az első reaktor csöves felszálló áramú reaktor, amelynek csöveit aktív szén katalizátorral töltjük. A második reaktor szén katalizátorágyat tartalmaz és felszálló áramú reaktorként üzemeltettük.
Az első 10 reaktorba 10,5 kg mól/óra foszgént és 92 kg mól/óra etil-merkaptánt vezettünk be. A reaktort 15—40 °C „bemeneti” és 50—65 °C „kimeneti” hőmérsékleten üzemeltettük, a nyomás 3,1—3,5 kg/cm2. Az első reaktorból származó, részben reagáltstott termékeket a második reaktor alsó részébe vezettünk 5 kg/mól/óra foszgént és 2,1 kg mól/óra klórhangya-S-savetilésztert tartalmazó visszavezetett elegyáram alakjában. A második reaktort 18—26 °C „bemeneti” és 33—49 °C „kimeneti” hőmérsékleten üzemeltettük, a nyomás a kivezetésnél 2,8—3,0 kg/cm2, a tartózkodási idő 75 perc.
Az etil-merkaptán 94%-ban alakult át etil-tiobarbonilkloriddá. A termék tisztasága 98 súly%. A termék 0,5—1 eúly% dietil-diszulfidot és 1 súly% dietildítiokarbonátot tartalmaz.
példa
Az 1. példával azonos berendezést alkalmaztunk. Az anyagok áramlási sebességét megnöveltük és így a klór-hangya-S-sav-etilészter kapacitást 51700 kg/ nap-ra emeljük. A bevezetett foszgén és etil-merkaptán áramlási sebessége 20,3 és 18,5 kg mól/óra. A víbz82,avezetett anyagáram 9,7 kg mól/óra foszgénből és 4.3 kg mól/óra klór-hangya-S-sav-etilészterből állt. Az eljárásban alkalmazott hőmérséklet és nyomásértékek azonosak voltak az 1. példában megadottal. Az anyagok tartózkodási ideje a második reaktorban 35 percre csökkenthető. Az etil-tiokarbonil-klorid 98 súly%-os tisztasággal képződött, az etil-merkaptán konverziója 94%. A termék dietil-diszulfid-tartalma 0.5—1 súly%, dietil-ditio-karbonát-tartalma 0,5 súly%.
példa
Az ábrán szemléltetett két reaktorból álló rendszert alkalmaztuk, amelynek n-propil-tiokarbonil-kloridra számított napi kapacitása 33 570 kg. Az első reaktor csöves, felszálló áramú reaktor, amelynek csöveit
-3182 575 aktív szén katalizátorral töltjük. A második reaktor szén katalizátorágyat tartalmaz és felszálló áramú reaktorként üzemel.
Az ábrán szereplő 10 reaktorba 11,1 kg mól/óra foszgént és 10,1 kg mól/óra n-propil-merkaptánt vezetünk be. A visszavezetett anyagáram 5 kg mól/óra foszgént és 2,3 kg mól/óra klór-hangya-S-sav-n-propilésztert tartalmaz, melyet szintén a 10 reaktorba vezettük be. A reaktorba vezetett anyag hőmérséklete
15—40 °C, a távozó anyag hőmérséklete 40—55 °C, a nyomás 2,8—3,1 kg/cm2. A részben reagáltatott terméket az első reaktorból a második reaktor alsó részébe vezettük. A második reaktorba bevezetett anyag hőmérséklete 40—55 °C, a távozó anyagok hőmérséklete 40—55 °C, a nyomás 2,7—2,8 kg/cm2, a tartózkodási idő 75 perc volt.
Az n-propil-merkaptán átalakulása 95%. A termék tisztasága 98—99%.

Claims (4)

  1. Szabadalmi igénypontok:
    1. Eljárás az (I) általános képletű klór-tiohangya-Ssav-észterek előállítására — R jelentése 3—5 szén8 atomszámú alkilcsoport — RSH általános képletű merkaptán — R jelentése a fenti — és foszgén folyadékfázisban való folyamatos reagáltatása útján, aktív szén katalizátor jelenlétében, azzal jellemezve, hogy
    5 a kiindulási anyagokat folyadékfázisban egy reakciózónában (10) reagáltatjuk, majd a képződött terméket a2 első reakciózónából egy második reakciózónába (11) vezetjük, ahol aktív szén katalizátorral 5—180 percig folyamatosan érintkeztetjük folyadékfázisban, majd
    10 a második reakciózónából (11) a képződött terméket 0—70 °C hőmérsékleten elvezetjük és a nem reagált kiindulási anyagokat az első vagy második reakciózónába visszavezetjük.
  2. 2. Az 1. igénypont szerinti eljárás foganatosítási
    15 módja, azzal jellemezve, hogy a kiindulási anyagokat a második reakciózónában (11) 45—180 percig reagáltatjuk.
  3. 3. Az 1. és 2. igénypont szerinti eljárás foganatosítási módja, azzal jellemezve, hogy a kiindulási anyag20 ként használt foszgént feleslegben alkalmazzuk.
  4. 4. Az 1—3. igénypontok bármelyike szerinti eljárás foganatosítási módja, azzal jellemezve, hogy a második reaktort (11) elárasztásos töltetágyat tartalmazó felszálló reaktorként üzemeltetjük.
HU78SA3097A 1977-03-09 1978-03-08 Process for producing chloro-thioformic acid -s-esters HU182575B (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US05/775,821 US4119659A (en) 1975-11-28 1977-03-09 Production of ethyl chlorothioformate

Publications (1)

Publication Number Publication Date
HU182575B true HU182575B (en) 1984-02-28

Family

ID=25105608

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU78SA3097A HU182575B (en) 1977-03-09 1978-03-08 Process for producing chloro-thioformic acid -s-esters

Country Status (20)

Country Link
JP (1) JPS53112816A (hu)
AT (1) AT368992B (hu)
AU (1) AU3388178A (hu)
BE (1) BE864686R (hu)
BG (1) BG38486A3 (hu)
BR (1) BR7801423A (hu)
CH (1) CH639949A5 (hu)
DD (1) DD134869A5 (hu)
DE (1) DE2809776C2 (hu)
ES (1) ES467699A1 (hu)
FR (1) FR2383172A1 (hu)
GB (1) GB1560608A (hu)
HU (1) HU182575B (hu)
IL (1) IL54140A (hu)
IT (1) IT1155865B (hu)
NL (1) NL188640C (hu)
PL (1) PL205160A1 (hu)
RO (1) RO77787A (hu)
YU (1) YU41428B (hu)
ZA (1) ZA781370B (hu)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2007204428A (ja) * 2006-02-02 2007-08-16 Sumitomo Chemical Co Ltd クロロチオールホルメートの製造法

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3165544A (en) * 1960-09-06 1965-01-12 Stauffer Chemical Co Chlorothiolformates and preparation thereof
US3093537A (en) * 1960-09-06 1963-06-11 Tilles Harry Chlorothiolformate pesticide
US4012405A (en) * 1975-11-28 1977-03-15 Stauffer Chemical Company Production of ethyl chlorothioformate

Also Published As

Publication number Publication date
FR2383172B1 (hu) 1984-02-10
DE2809776A1 (de) 1978-09-14
BR7801423A (pt) 1978-10-31
AT368992B (de) 1982-11-25
JPS53112816A (en) 1978-10-02
FR2383172A1 (fr) 1978-10-06
IT7848316A0 (it) 1978-03-07
NL7802453A (nl) 1978-09-12
BG38486A3 (en) 1985-12-16
ES467699A1 (es) 1978-10-16
DD134869A5 (de) 1979-03-28
BE864686R (nl) 1978-09-11
NL188640B (nl) 1992-03-16
CH639949A5 (en) 1983-12-15
AU3388178A (en) 1979-09-13
PL205160A1 (pl) 1979-03-26
DE2809776C2 (de) 1986-06-26
GB1560608A (en) 1980-02-06
YU41428B (en) 1987-06-30
ZA781370B (en) 1979-02-28
RO77787A (ro) 1981-11-24
IT1155865B (it) 1987-01-28
IL54140A (en) 1982-03-31
JPS6228783B2 (hu) 1987-06-23
NL188640C (nl) 1992-08-17
ATA151578A (de) 1982-04-15
IL54140A0 (en) 1978-04-30
YU56178A (en) 1982-08-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4242286A (en) Process for preparing benzotrifluoride and its derivatives
US4119659A (en) Production of ethyl chlorothioformate
US4048033A (en) Process for preparing perchloromethylbenzene
US4155933A (en) Process for halogenation of aldehydes and production of oximes therefrom
HU182575B (en) Process for producing chloro-thioformic acid -s-esters
JPS5835171B2 (ja) ベンゾインエ−テルノセイゾウホウ
US4675447A (en) Method for preparation of alkylsulfonyl alkylchlorobenzenes
JPH0373535B2 (hu)
JPH029576B2 (hu)
US2734084A (en) Synthesis of l-halo-z
US4480127A (en) Process for the production of variable amounts of DPA and aniline using only phenol and ammonia as the feedstock
CN108727220B (zh) 制备丙烯醛氰醇的方法
JP3161723B2 (ja) クロロスルホニルイソシアナートの製造方法
US4447623A (en) Process for the preparation of 4,5-dichloro-1,2-dithiacyclopenten-3-one
KR100484265B1 (ko) 2-(2,4-디히드록시페닐)-4,6-비스(2,4-디메틸페닐)-s-트리아진의제조방법
US5118487A (en) Process for producing chlorosulfonyl isocyanate
GB1563360A (en) A 4-methyl-imidazole-5-carboxylate and a process for its manufacture
JPS62120336A (ja) モノクロロピナコロンの製造
US4225510A (en) Preparation of perchloro-2,5-diaza-1,5-hexadiene
US4510341A (en) Process for producing chloroprene
US4288594A (en) Caustic-free process for the production of monochloro-diamino-s-triazines
US4808345A (en) Process for the preparation of tetrachloroterephthaloyl dichloride by means of the chlorination of terephthaloyl dichloride with gaseous chlorine
JP2659667B2 (ja) シスタミンの製造方法
US5597941A (en) Process for production of 5-amino-3-methylpyrazole
JPH07188147A (ja) シアノノルボルネンの製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
HU90 Patent valid on 900628
HPC4 Succession in title of patentee

Owner name: ZENECA INC, US