FR3043338A1 - Procede de purification par adsorption d'un flux de biogaz mettant en œuvre un lit d'adsorbant comprenant des particules d'un materiau a changement de phase - Google Patents

Procede de purification par adsorption d'un flux de biogaz mettant en œuvre un lit d'adsorbant comprenant des particules d'un materiau a changement de phase Download PDF

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Abstract

Procédé de purification par adsorption d'un flux de biogaz à plusieurs constituants mettant en œuvre un ou plusieurs adsorbeurs contenant chacun au moins un lit de particules d'adsorbant pour adsorber au moins l'un des constituants dudit biogaz sur lesdites particules d'adsorbant, chaque adsorbeur étant soumis à des cycles d'adsorption/désorption comprenant des étapes d'adsorption et de désorption, ledit au moins un lit d'adsorbant contenu dans chaque adsorbeur comprend, en outre, des particules d'au moins un matériau à changement de phase (MCP), lesdites particules de MCP se présentent sous forme d'agglomérats de plusieurs micro-capsules de MCP, lesdits agglomérats étant mélangés aux particules d'adsorbants de manière à former un lit composite comprenant lesdits particules d'adsorbant et lesdits agglomérats de MCP micro-encapsulés.

Description

La présente invention est relative à un procédé de purification de biogaz.
Elle concerne en particulier l'épuration de biogaz, dans le but de produire du biométhane conforme aux spécifications pour injection dans un réseau de gaz naturel.
Le biogaz est le gaz produit lors de la dégradation de matières organiques en l'absence d'oxygène (fermentation anaérobie) encore appelée méthanisation. Il peut s'agir d'une dégradation naturelle - on l'observe ainsi dans les marais ou les décharges d'ordures ménagères - mais la production de biogaz peut aussi résulter de la méthanisation de déchets dans un réacteur dédié, appelé méthaniseur ou digesteur.
De par ses constituants principaux - méthane et dioxyde de carbone - le biogaz est un puissant gaz à effet de serre; il constitue aussi, parallèlement, une source d'énergie renouvelable appréciable dans un contexte de raréfaction des énergies fossiles.
Le biogaz contient majoritairement du méthane (CH4) et du dioxyde de carbone (C02) dans des proportions variables en fonction du mode d'obtention mais également, en moindres proportions, de l'eau, de l'azote, de l'hydrogène sulfuré, de l'oxygène, ainsi que des composés organiques autres, à l'état de traces.
Selon les matières organiques dégradées et les techniques utilisées, les proportions des composants diffèrent, mais en moyenne le biogaz comporte, sur gaz sec, de 30 à 75% de méthane, de 15 à 60% de CO2, de 0 à 15% d'azote, de 0 à 5% d'oxygène et des composés traces.
Le biogaz est valorisé de différentes manières. Il peut, après un traitement léger, être valorisé à proximité du site de production pour fournir de la chaleur, de l'électricité ou un mélange des deux (la cogénération); la teneur importante en dioxyde de carbone réduit son pouvoir calorifique, augmente les coûts de compression et de transport et limite l'intérêt économique de sa valorisation à cette utilisation de proximité.
Une purification plus poussée du biogaz permet sa plus large utilisation, en particulier, une purification poussée du biogaz permet d'obtenir un biogaz épuré aux spécifications du gaz naturel et qui pourra lui être substitué; le biogaz ainsi purifié est le «biométhane». Le biométhane complète ainsi les ressources de gaz naturel avec une partie renouvelable produite au cœur des territoires; il est utilisable pour exactement les mêmes usages que le gaz naturel d'origine fossile. Il peut alimenter un réseau de gaz naturel, une station de remplissage pour véhicules, il peut aussi être liquéfié pour être stocké sous forme de gaz naturel liquide (GNL)...
Les modes de valorisation du biométhane sont déterminés en fonction des contextes locaux : besoins énergétiques locaux, possibilités de valorisation en tant que biométhane carburant, existence à proximité de réseaux de distribution ou de transport de gaz naturel notamment. Créant des synergies entre les différents acteurs œuvrant sur un territoire (agriculteurs, industriels, pouvoirs publics), la production de biométhane aide les territoires à acquérir une plus grande autonomie énergétique. L'épuration du biogaz en biométhane consiste principalement en la séparation du C02 et du CH4.
Différentes technologies existent pour purifier un mélange CH4/C02 : séparation par PSA, par membrane, par lavage à l'eau ou aux amines ou encore par voie cryogénique.
Dans le cas de la séparation par procédé d'adsorption à pression modulée PSA, le mélange CH4 / C02 traverse une bouteille remplie d'adsorbants, le plus souvent des zéolithes (4A, 5A, 13X), des charbons actifs, des tamis moléculaire de carbone, du gel de silice ou de l'alumine. Dans le cadre de la présente invention, on désigne, sauf stipulation autre, par les termes «procédé PSA», tout procédé de séparation de gaz par adsorption modulée en pression, mettant en œuvre une variation cyclique de la pression entre une pression haute, dite pression d'adsorption, et une pression basse, dite pression de régénération, et éventuellement des niveaux de pression intermédiaires. Par conséquent, l'appellation générique procédé PSA est employée indifféremment pour désigner les procédés cycliques suivants : - les procédés VSA dans lesquels l'adsorption s'effectue sensiblement à la pression atmosphérique, dite « pression haute », c'est-à-dire entre 1 bara et 1,6 bara (bara = bar absolu), préférentiellement entre 1,1 et 1,5 bara, et la pression de désorption, dite « pression basse », est inférieure à la pression atmosphérique, typiquement entre 30 et 800 mbara, de préférence entre 100 et 600 mbara. - les procédés VPSA ou MPSA dans lesquels l'adsorption s'effectue à une pression haute sensiblement supérieure à la pression atmosphérique, généralement entre 1,6 et 8 bara, préférentiellement entre 2 et 6 bara, et la pression basse est inférieure à la pression atmosphérique, typiquement entre 30 et 800 mbara, de préférence entre 100 et 600 mbara. - les procédés PSA dans lesquels l'adsorption s'effectue à une pression haute nettement supérieure à la pression atmosphérique, typiquement entre 1,6 et 50 bara, préférentiellement entre 2 et 35 bara, et la pression basse est supérieure ou sensiblement égale à la pression atmosphérique, donc entre 1 et 9 bara, de préférence entre 1,2 et 2,5 bara.
La séparation repose sur : - Une taille de pores favorisant la diffusion du C02 (appelés « adsorbants cinétiques»), comme les tamis moléculaires de carbone - Une différence de sélectivité plus importante pour le C02 que pour le CH4 (comme la zéolite 13X.
Mais il ne faut pas oublier que l'adsorption du C02 est un phénomène exothermique, et inversement pour la désorption. Au cours d'un cycle de fonctionnement, l'adsorbant subit donc un cycle thermique, comme décrit sur la figure 1, avec des amplitudes de température de plusieurs dizaines de degrés. L'élévation de température associée dégrade en partie le phénomène d'adsorption. De même, pendant la phase de désorption, le refroidissement lié au caractère endothermique du phénomène pénalise les performances.
Partant de là, un problème qui se pose est de fournir un procédé amélioré d'épuration du biogaz, c'est-à-dire un procédé présentant une limitation de la dégradation due à l'élévation de température.
Une solution de la présente invention est un procédé de purification par adsorption d'un flux de biogaz à plusieurs constituants mettant en œuvre un ou plusieurs adsorbeurs contenant chacun au moins un lit de particules d'adsorbant pour adsorber au moins l'un des constituants dudit biogaz sur lesdites particules d'adsorbant, chaque adsorbeur étant soumis à des cycles d'adsorption/désorption comprenant des étapes d'adsorption et de désorption, ledit au moins un lit d'adsorbant contenu dans chaque adsorbeur comprend, en outre, des particules d'au moins un matériau à changement de phase (MCP), lesdites particules de MCP se présentent sous forme d'agglomérats de plusieurs micro-capsules de MCP, lesdits agglomérats étant mélangés aux particules d'adsorbants de manière à former un lit composite comprenant lesdits particules d'adsorbant et lesdits agglomérats de MCP micro-encapsulés.
Les MCP permettent de diminuer l'amplitude des battements thermiques. De cette manière, la chaleur d'adsorption et de désorption, ou une partie de cette chaleur, est absorbée sous forme de chaleur latente par le MCP, à la température, ou dans le domaine de températures, du changement de phase du MCP. Il est possible alors d'opérer l'unité PSA dans un mode plus proche de l'isotherme.
En pratique, les matériaux à changement de phase (MCP) agissent comme des puits thermiques à leur température de changement de phase, ou sur leur domaine de températures de changement de phase compris entre une température inférieure et une température supérieure de changement de phase.
Dans le cadre de l'invention, par « agglomérat », on entend un solide de dimension supérieure à 0,5 mm fabriqué selon l'une des techniques habituelles connues d'agglomération de poudre et pouvant revêtir différentes formes, en particulier une forme de bille, d'extrudé, de pastille, de concassé obtenu par concassage et tamisage de blocs de dimensions supérieures, ou de plaquette obtenue par découpage de feuilles préalablement compactées, ou autres.
Selon le cas, le procédé selon l'invention peut présenter une ou plusieurs des caractéristiques suivantes : - ledit procédé est un procédé PSA. - les agglomérats de MCP ont une densité comprise entre 400 et 1200 kg/m3, de préférence entre 500 et 900 kg/m3. - les agglomérats de MCP ont un diamètre entre 0,5 et 3 mm, de préférence un diamètre compris entre 2 et 3 mm ou un diamètre compris entre 1 et 1.5 mm. - le MCP contenu dans les agglomérats de MCP est choisi parmi les paraffines, les acides gras, les composés azotés, les composés oxygénés, les phényles et les sels hydratés ou un mélange de ces composés. - les agglomérats de MCP comportent un liant représentant moins de 30% en volume des agglomérats de MCP, de préférence le liant est choisi parmi des argiles, des liants hydrauliques, des polymères, des colles, des résines, éventuellement additionnés de fibres de carbone ou de métal. - les agglomérats de MCP ont une conductivité thermique supérieure à 0,3 W/m/K, de préférence supérieure à 0,5 W/m/K. - il met en œuvre plusieurs lits d'adsorption successifs dont l'un au moins est un lit composite formé d'agglomérats de MCP mélangés aux particules d'adsorbants. - le biogaz à traiter circule radialement ou axialement dans l'adsorbeur contenant le lit composite. - les particules d'adsorbant sont choisies parmi des zéolithes (4A, 5A, 13X), des charbons actifs, des tamis moléculaire de carbone, du gel de silice ou de l'alumine; et plus particulièrement parmi les charbons actifs. - le biogaz comprend du CH4 et du C02 et au moins un lit de particules adsorbe le C02. - on récupère en sortie des adsorbeurs du biométhane et on envoie le biométhane récupéré dans un réseau de gaz naturel.
Par densité, ou encore appelée densité de vrac ou de remplissage, on entend la densité apparente d’un lit de particules d'adsorbants dans un volume donné rempli selon une procédure définie, par exemple après vibrations, telle qu'utilisée couramment par les fournisseurs d'adsorbants.
Les adsorbants utilisés dans les procédé PSA suscités sont généralement des billes ou sphères de diamètre moyen de 0.5 à 5 mm, des bâtonnets de diamètre 0.8 à 3.2 mm et de longueur de l'ordre de 1 à 3 fois leur diamètre, ou des particules concassés pouvant s'inscrire dans des sphères de 0.5 à 6 mm, et ayant des densités d'environ 350 à 900 kg/m3 pour les charbons actifs à environ 800 kg/m3 pour les alumines activées, les zéolites et les gels de silice.
De façon générale, la quantité d'agglomérats de MCP à introduire dans un procédé PSA dépend de la chaleur latente du MCP, de l'enthalpie d'adsorption des systèmes gaz-adsorbant mis en jeu, des pressions haute et basse du cycle PSA et de la composition de la charge, et d'un optimum entre la diminution des effets thermiques et l'ajout d'un certain volume de MCP (donc non adsorbants).
Des simulations ou des essais empiriques permettent de déterminer et/ou d'optimiser la proportion (%) de MCP à utiliser tranche par tranche du lit d'adsorbant.
Dans le cadre de l'invention on utilise des matériaux à changement de phase afin de diminuer l'amplitude des variations de températures. L'utilisation de matériaux à changement de phase permet d'absorber la chaleur dégagée en restant à température constante pendant la phase d'adsorption et de la restituer pendant la phase de désorption. L'utilisation de matériaux à changement de phase permet : - de diminuer le volume d'adsorbant en conservant les mêmes paramètres opératoires du cycle, et donc de diminuer l'investissement - ou bien de diminuer la consommation énergétique du PSA.
Dans les cas où le biogaz doit être purifié avant d'être injecté dans le réseau de distribution de gaz, la concentration en méthane doit être compatible avec le réseau, traditionnellement supérieur à 97%. Ce niveau de concentration est atteint en augmentant les pertes de méthane ou bien en recyclant une partie du gaz. Ces deux possibilités se font au détriment de l'efficacité énergétique du procédé. L'utilisation des PCM permet de d'atteindre le même niveau de pureté avec un impact plus limité sur l'efficacité énergétique du procédé. Des simulations avec et sans lissage thermique ont été effectuées avec un cycle de base utilisant des charbons actifs (tableau 1). Ce dernier montre une augmentation de la pureté lorsque la capacité calorifique totale augmente (c'est à dire lorsqu'on ajoute des MCP), pour une même consommation énergétique.
Tableau 1
Inversement, à puretés égales, le cas avec MCP aura une consommation énergétique plus élevée.
De la même façon, sur un cycle plus complexe permettant d'obtenir une pureté suffisante avec peu de pertes de méthane, l'utilisation de MCP permettra de diminuer la consommation énergétique.

Claims (12)

  1. Revendications
    1. Procédé de purification par adsorption d'un flux de biogaz à plusieurs constituants mettant en œuvre un ou plusieurs adsorbeurs contenant chacun au moins un lit de particules d'adsorbant pour adsorber au moins l'un des constituants dudit biogaz sur lesdites particules d'adsorbant, chaque adsorbeur étant soumis à des cycles d'adsorption/désorption comprenant des étapes d'adsorption et de désorption, ledit au moins un lit d'adsorbant contenu dans chaque adsorbeur comprend, en outre, des particules d'au moins un matériau à changement de phase (MCP), lesdites particules de MCP se présentent sous forme d'agglomérats de plusieurs micro-capsules de MCP, lesdits agglomérats étant mélangés aux particules d'adsorbants de manière à former un lit composite comprenant lesdits particules d'adsorbant et lesdits agglomérats de MCP micro-encapsulés.
  2. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que ledit procédé est un procédé PSA.
  3. 3. Procédé selon l'une des revendications 1 à 2, caractérisé en ce que les agglomérats de MCP ont une densité comprise entre 400 et 1200 kg/m3, de préférence entre 500 et 900 kg/m3.
  4. 4. Procédé selon l'une des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que les agglomérats de MCP ont un diamètre entre 0,5 et 3 mm, de préférence un diamètre compris entre 2 et 3 mm ou un diamètre compris entre 1 et 1.5 mm.
  5. 5. Procédé selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le MCP contenu dans les agglomérats de MCP est choisi parmi les paraffines, les acides gras, les composés azotés, les composés oxygénés, les phényles et les sels hydratés ou un mélange de ces composés.
  6. 6. Procédé selon l'une des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que les agglomérats de MCP comportent un liant représentant moins de 30% en volume des agglomérats de MCP, de préférence le liant est choisi parmi des argiles, des liants hydrauliques, des polymères, des colles, des résines, éventuellement additionnés de fibres de carbone ou de métal.
  7. 7. Procédé selon l'une des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que les agglomérats de MCP ont une conductivité thermique supérieure à 0,3 W/m/K, de préférence supérieure à 0,5 W/m/K.
  8. 8. Procédé selon l'une des revendications 1 à 7, caractérisé en ce qu'il met en œuvre plusieurs lits d'adsorption successifs dont l'un au moins est un lit composite formé d'agglomérats de MCP mélangés aux particules d'adsorbants.
  9. 9. Procédé selon l'une des revendications 1 à 8, caractérisé en ce que le biogaz à traiter circule radialement ou axialement dans l'adsorbeur contenant le lit composite.
  10. 10. Procédé selon l'une des revendications 1 à 9, caractérisé en ce que les particules d'adsorbant sont choisies parmi des zéolithes (4A, 5A, 13X), des charbons actifs, des tamis moléculaire de carbone, du gel de silice ou de l'alumine.
  11. 11. Procédé selon l'une des revendications 1 à 10, caractérisé en ce que le biogaz comprend du CH4 et du C02 et au moins un lit de particules adsorbe le C02.
  12. 12. Procédé selon la revendication 11, caractérisé en ce qu'on récupère en sortie des adsorbeurs du biométhane et on envoie le biométhane récupéré dans un réseau de gaz naturel.
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