FR2586502A1 - Procede de prevention des pertes par evaporation de ruthenium - Google Patents
Procede de prevention des pertes par evaporation de ruthenium Download PDFInfo
- Publication number
- FR2586502A1 FR2586502A1 FR8611951A FR8611951A FR2586502A1 FR 2586502 A1 FR2586502 A1 FR 2586502A1 FR 8611951 A FR8611951 A FR 8611951A FR 8611951 A FR8611951 A FR 8611951A FR 2586502 A1 FR2586502 A1 FR 2586502A1
- Authority
- FR
- France
- Prior art keywords
- ruthenium
- evaporation
- aluminum
- ratio
- waste liquid
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
- KJTLSVCANCCWHF-UHFFFAOYSA-N Ruthenium Chemical compound [Ru] KJTLSVCANCCWHF-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 60
- 229910052707 ruthenium Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 60
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 title claims abstract description 40
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 title claims abstract description 38
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 33
- 230000008569 process Effects 0.000 title claims abstract description 23
- 239000007788 liquid Substances 0.000 claims abstract description 40
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 29
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 24
- BNGXYYYYKUGPPF-UHFFFAOYSA-M (3-methylphenyl)methyl-triphenylphosphanium;chloride Chemical compound [Cl-].CC1=CC=CC(C[P+](C=2C=CC=CC=2)(C=2C=CC=CC=2)C=2C=CC=CC=2)=C1 BNGXYYYYKUGPPF-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims abstract description 8
- -1 ALUMINUM COMPOUND Chemical class 0.000 claims abstract description 6
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 claims abstract description 6
- 239000000941 radioactive substance Substances 0.000 claims abstract description 5
- 239000002699 waste material Substances 0.000 claims description 22
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 claims description 9
- WNROFYMDJYEPJX-UHFFFAOYSA-K aluminium hydroxide Chemical compound [OH-].[OH-].[OH-].[Al+3] WNROFYMDJYEPJX-UHFFFAOYSA-K 0.000 claims description 5
- DRVLHCMOXCBPHN-UHFFFAOYSA-N aluminum ruthenium Chemical compound [Al].[Ru] DRVLHCMOXCBPHN-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract 1
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-M hydroxide Chemical compound [OH-] XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-M 0.000 abstract 1
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical class O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 22
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 description 22
- BDAGIHXWWSANSR-UHFFFAOYSA-N methanoic acid Natural products OC=O BDAGIHXWWSANSR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 20
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 13
- MWUXSHHQAYIFBG-UHFFFAOYSA-N Nitric oxide Chemical compound O=[N] MWUXSHHQAYIFBG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 12
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 11
- OSWFIVFLDKOXQC-UHFFFAOYSA-N 4-(3-methoxyphenyl)aniline Chemical compound COC1=CC=CC(C=2C=CC(N)=CC=2)=C1 OSWFIVFLDKOXQC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- 235000019253 formic acid Nutrition 0.000 description 10
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 7
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 4
- WSFSSNUMVMOOMR-UHFFFAOYSA-N Formaldehyde Chemical compound O=C WSFSSNUMVMOOMR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- KDLHZDBZIXYQEI-UHFFFAOYSA-N Palladium Chemical compound [Pd] KDLHZDBZIXYQEI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 3
- 238000005260 corrosion Methods 0.000 description 3
- 230000007797 corrosion Effects 0.000 description 3
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 3
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 3
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 3
- 239000011521 glass Substances 0.000 description 3
- 238000004088 simulation Methods 0.000 description 3
- GZLCNRXKVBAALW-UHFFFAOYSA-N O=[Ru](=O)=O Chemical compound O=[Ru](=O)=O GZLCNRXKVBAALW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- MCMNRKCIXSYSNV-UHFFFAOYSA-N Zirconium dioxide Chemical compound O=[Zr]=O MCMNRKCIXSYSNV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- QXYJCZRRLLQGCR-UHFFFAOYSA-N dioxomolybdenum Chemical compound O=[Mo]=O QXYJCZRRLLQGCR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 description 2
- 230000007246 mechanism Effects 0.000 description 2
- 238000011084 recovery Methods 0.000 description 2
- WOCIAKWEIIZHES-UHFFFAOYSA-N ruthenium(iv) oxide Chemical compound O=[Ru]=O WOCIAKWEIIZHES-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052684 Cerium Inorganic materials 0.000 description 1
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N Molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052779 Neodymium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 1
- QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N Zirconium Chemical compound [Zr] QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052768 actinide Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000001255 actinides Chemical class 0.000 description 1
- AZDRQVAHHNSJOQ-UHFFFAOYSA-N alumane Chemical class [AlH3] AZDRQVAHHNSJOQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052792 caesium Inorganic materials 0.000 description 1
- TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N caesium atom Chemical compound [Cs] TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- CETPSERCERDGAM-UHFFFAOYSA-N ceric oxide Chemical compound O=[Ce]=O CETPSERCERDGAM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- GWXLDORMOJMVQZ-UHFFFAOYSA-N cerium Chemical compound [Ce] GWXLDORMOJMVQZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910000422 cerium(IV) oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 1
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 1
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 1
- 239000011222 crystalline ceramic Substances 0.000 description 1
- 229910002106 crystalline ceramic Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 1
- 238000001514 detection method Methods 0.000 description 1
- 238000013213 extrapolation Methods 0.000 description 1
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 1
- 235000019256 formaldehyde Nutrition 0.000 description 1
- 239000002241 glass-ceramic Substances 0.000 description 1
- 239000002927 high level radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 230000002401 inhibitory effect Effects 0.000 description 1
- 230000005764 inhibitory process Effects 0.000 description 1
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 1
- 235000013379 molasses Nutrition 0.000 description 1
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 description 1
- QEFYFXOXNSNQGX-UHFFFAOYSA-N neodymium atom Chemical compound [Nd] QEFYFXOXNSNQGX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000006396 nitration reaction Methods 0.000 description 1
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 1
- 229910052763 palladium Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000035515 penetration Effects 0.000 description 1
- 230000001376 precipitating effect Effects 0.000 description 1
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 1
- KJTLSVCANCCWHF-BKFZFHPZSA-N ruthenium-106 Chemical compound [106Ru] KJTLSVCANCCWHF-BKFZFHPZSA-N 0.000 description 1
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 1
- 230000035945 sensitivity Effects 0.000 description 1
- 239000002002 slurry Substances 0.000 description 1
- 239000006104 solid solution Substances 0.000 description 1
- 229910052712 strontium Inorganic materials 0.000 description 1
- CIOAGBVUUVVLOB-UHFFFAOYSA-N strontium atom Chemical compound [Sr] CIOAGBVUUVVLOB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052726 zirconium Inorganic materials 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/08—Processing by evaporation; by distillation
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Conductive Materials (AREA)
Abstract
LA PRESENTE INVENTION CONCERNE UN PROCEDE POUR EMPECHER L'EVAPORATION DU RUTHENIUM DANS LE PROCESSUS D'EVAPORATION D'UN LIQUIDE RESIDUAIRE PRODUIT PAR RETRAITEMENT DE COMBUSTIBLE NUCLEAIRE PERDU CONTENANT UNE SUBSTANCE RADIO-ACTIVE TELLE QUE DU RUTHENIUM. SELON L'INVENTION, CE PROCEDE CONSISTE A AJOUTER ET DISSOUDRE DANS LEDIT LIQUIDE RESIDUAIRE UN COMPOSE D'ALUMINIUM TEL QUE NOTAMMENT DU NITRATE D'ALUMINIUM AL (NO) 9HO OU UN HYDROXYDE D'ALUMINIUMRUTHENIUM AL (OH) DE FACON A OBTENIR UN RAPPORT ALUMINIUMRUTHENIUM EQUIVALENT A 1,3 A 700 EN RAPPORT D'ATOMES-GRAMMES SOIT 0,34 A 187 EN RAPPORT PONDERAL. L'INVENTION TROUVE NOTAMMENT APPLICATION DANS L'INDUSTRIE NUCLEAIRE.
Description
La présente invention concerne un procédé de prévention de pertes par évaporation de ruthénium. Plus particulièrement, la présente invention a pour objet un procédé qui peut être employé de façon efficace dans le.
procédé d'évaporation d'un liquide de déchet jusqu'à siccité, le liquide de déchet étant produit par retraitement de combustible nucléaire perdu et contenant une substance radio-active telle que ruthénium, pour prévenir des pertes par évaporation du ruthénium, par addition et dissolution d'un composé d'aluminium tel qu'un nitrate d'aluminium ou un hydroxyde d'aluminium dans le liquide de déchet ou liquide résiduaire,(respectivement [Al(N03)3. 9H203 et Al (OH)3).
Le liquide résiduaire produit par retraitement de combustible nucléaire perdu se présente sous forme d'une solution d'acide nitrique environ trois fois normale contenant environ 100 kg de produits de fission et de substances fortement radio-actives telles que actinoides en équivalent oxyde par mètre cube ,et est également connu sous le nom de liquide résiduaire à haut niveau radio-actif. Afin d'empêcher la pénétration de ces substances fortement radio-actives dans une zone de vie, le liquide résiduaire est fixé sous la forme de verre ou de céramiques cristallines. Dans ce but, le liquide résiduaire est d'abord évaporé jusqu'à siccité afin d'éliminer l'acide nitrique et l'eau.Dans ce procédé d'évaporation jusqu'à siccité, une partie du ruthénium représentant environ 30% de la radio-activité totale du liquide résiduaire s'évapore et vient se fixer sur la paroi interne du dispositif réactionnel, ce qui expose les opérateurs à des risques de contamination radio-active accrus. I1 est par conséquent nécessaire d'empêcher l'évaporation du ruthénium dans le procédé d'évaporation jusqu'à siccité précité.
L'évaporation du ruthénium dans le procédé d'évaporation du liquide résiduaire jusqu'à siccité peut être attribuée au fait qu'un oxyde d'ordre supérieur, tel qu'un trioxyde de ruthénium (Ru03) ou tétraoxyde de ruthénium (Ru04) , qui a une pression de vapeur relativement élevée est produit par l'effet oxydant de l'acide nitrique.
En conséquence, la diminution de la concentration d'acide nitrique dans le liquide résiduaire est efficace pour empêcher la perte par évaporation du ruthénium. Ce procédé est connu sous le nom de dénitration. Plus précisément, lorsqu'un agent dénitrant tel que l'acide formique, le formaldéhyde ou des molasses est ajouté à l'acide nitrique pour provoquer une réaction, l'acide nitrique est décomposé en oxyde d'azote et eau, ce qui entraîne une diminution de la concentration en acide nitrique dans le liquide résiduaire. Parmi les agents dénitrants précités, l'acide formique est le plus efficace et le plus largement employé.
La caractéristique de la dénitration utilisant l'acide formique réside en la possibilité d'inhiber l'évaporation du ruthénium jusqu'à un point tel que la perte par évaporation du ruthénium soit de 0,1% lorsque la réaction de dénitration se produit de façon efficace.
De plus, il est avantageusement possible de récupérer l'oxyde d'azote produit par la réaction de dénitration pour sa réutilisation ultérieure pour l'obtention d'acide nitrique.
Ce procédé de dénitration souffre, cependant, des inconvénients suivants , auxquels on doit remédier.
(1) Le mécanisme de la réaction de dénitration et la façon dont la réaction procède ne sont pas clairs, si bien que la quantité d'acide formique ajouté peut être en excès ou inférieure à la quantité nécessaire pour la réaction de dénitration. L'acide formique ajouté en excès de la quantité nécessaire entraîne la corrosion du dispositif réactionnel , tandis que, lorsque la quantité d'acide formique n'est pas suffisante, la perte par évaporation du ruthénium s'accroît de façon non souhaitable.
(2) La diminution de la concentration en acide nitrique conduit à une réduction de solubilité du sel de métal dans le liquide résiduaire, entraînant ainsi des matières insolubles à précipiter et se déposer dans le liquide résiduaire. En conséquence, le liquide résiduaire après dénitration est sous forme d'une boue ou pâte, et il devient extrêmement difficile de manipuler ce liquide résiduaire ultérieurement.
(3) Il est nécessaire de prévoir un dispositif d'obtention d'acide nitrique pour convertir l'oxyde d'azote produit par la réaction de dénitration en acide nitrique.
Dans ces conditions, l'objet essentiel de la présente invention est de fournir un procédé nouveau pour empêcher les pertes par évaporation du ruthénium.
La solution conforme à la présente invention, pour résoudre ce problème technique consiste en un composé d'aluminium , tel que le nitrate d'aluminium ou l'hydroxyde d'aluminium qui est ajouté au liquide résiduaire produit par le retraitement du combustible nucléaire perdu, lorsque ce liquide est évaporé jusqu'à siccité, en empêchant ainsi toute perte par évaporation du ruthénium.
Plus particulièrement, la présente invention est d'une mise en oeuvre facile et permet la récupération d'acide nitrique sans aucun risque de voir précipiter des matières insolubles dans le liquide résiduaire et sans nécessiter la décomposition d'acide nitrique. De plus, le procédé conforme à la présente invention est meilleur, comparé au procédé traditionnel,en ce qui concerne l'aptitude à empêcher l'évaporation du ruthénium et est basé sur un principe nouveau fondamentalement différent de celui employé dans les méthodes connues.
Les présents inventeurs ont étudié le comportement du ruthénium s'évaporant d'une solution d'acide nitrique et ont découvert que les ions aluminium sont extrêmement efficaces pour empêcher l'évaporation du ruthénium. Plus particulièrement, le taux de mélange de l'aluminium au ruthénium dans le liquide résiduaire retraité de combustible nucléaire perdu est ajusté de telle façon à se trouver dans un rapport de 1,3 à 700 en rapport d'atomes-grammes (0,34 à 187 en rapport pondéral). Lorsque, par exemple, le liquide résiduaire contient 56 atomes-grammes/m3 (5,66 kg/m3) de
ruthénium, on ajoute et on dissout 72,8 à 39.200 atomes
grammes (1,96 à 1.057 kg) d'aluminium dans le liquide
résiduaire. Cette quantité d'aluminium est équivalente à
27,2 à 14.690 kg de nitrate d'aluminium et 5,66 à
3.055 kg d'hydroxyde d'aluminium.
ruthénium, on ajoute et on dissout 72,8 à 39.200 atomes
grammes (1,96 à 1.057 kg) d'aluminium dans le liquide
résiduaire. Cette quantité d'aluminium est équivalente à
27,2 à 14.690 kg de nitrate d'aluminium et 5,66 à
3.055 kg d'hydroxyde d'aluminium.
L'invention sera mieux comprise, et d'autres
buts, caractéristiques, détails et avantages de celle-ci
apparaîtront plus clairement au cours de la descriptif
explicative qui va suivre faite en référence au dessin
schématique annexé donné uniquement à titre d'exemple
illustrant un mode de réalisation de l'invention et dans
lequel
- la Ligure 1 est une courbe représentant
la relation entre le rapport d'aluminium mélangé au
ruthénium et le taux de perte par évaporation du ruthénium
Un liquide résiduaire de retraitement produit
dans une usine de retraitement présente une radio-activité
trop élevée pour être utilisé dans les expérimentations
et essais.Pour cette raison, il est de pratique courante
de synthétiser une solution contenant des éléments non
radio-actifs, qui sont mélangés selon la composition
concernée, pour simuler un liquide résiduaire, et utiliser
cette solution pour les expérimentations et essais. Les
présents inventeurs ont synthétisé ainsi un liquide
résiduaire de simulation obtenu par addition de ruthénium
radio-actif (ruthénium 106) à une solution consistant
d'éléments non radio-actifs mélangés selon les compositions
données dans le Tableau 1, et ont utilisé cette solution pour ltexpér-i-mentation. Ge liquide résiduaire de simulation
est une solution d'acide nitrique environ trois fois
normale qui est pratiquement équivalente à un liquide
résiduaire de retraitement réel, et contient 100 kg/m3
d'oxydes ce qui est également sensiblement identique à la
quantité se trouvant dans un liquide résiduaire réel. La 3
concentration en ruthénium est de 56 atomes-grammes/m
(5,66 kg/m3) comme le montre le Tableau 1.
buts, caractéristiques, détails et avantages de celle-ci
apparaîtront plus clairement au cours de la descriptif
explicative qui va suivre faite en référence au dessin
schématique annexé donné uniquement à titre d'exemple
illustrant un mode de réalisation de l'invention et dans
lequel
- la Ligure 1 est une courbe représentant
la relation entre le rapport d'aluminium mélangé au
ruthénium et le taux de perte par évaporation du ruthénium
Un liquide résiduaire de retraitement produit
dans une usine de retraitement présente une radio-activité
trop élevée pour être utilisé dans les expérimentations
et essais.Pour cette raison, il est de pratique courante
de synthétiser une solution contenant des éléments non
radio-actifs, qui sont mélangés selon la composition
concernée, pour simuler un liquide résiduaire, et utiliser
cette solution pour les expérimentations et essais. Les
présents inventeurs ont synthétisé ainsi un liquide
résiduaire de simulation obtenu par addition de ruthénium
radio-actif (ruthénium 106) à une solution consistant
d'éléments non radio-actifs mélangés selon les compositions
données dans le Tableau 1, et ont utilisé cette solution pour ltexpér-i-mentation. Ge liquide résiduaire de simulation
est une solution d'acide nitrique environ trois fois
normale qui est pratiquement équivalente à un liquide
résiduaire de retraitement réel, et contient 100 kg/m3
d'oxydes ce qui est également sensiblement identique à la
quantité se trouvant dans un liquide résiduaire réel. La 3
concentration en ruthénium est de 56 atomes-grammes/m
(5,66 kg/m3) comme le montre le Tableau 1.
On a déversé 5 millilitres du liquide résiduaire de simulation décrit ci-dessus dans quatre récipients de 10 millilitres. Ensuite, on a ajouté et dissous respectivement O g, 0,063 g, 0,529 g et 1,05 g de nitrate d'aluminium dans ces récipients, si bien que les rapports aluminium/ruthénium dans les solutions étaient équivalentes à 0, 0,9, 7,5 et 15, respectivement, en rapport d'atomes/grammes. De plus, on a prélevé 1 millilitre de liquide résiduaire de simulation, qui a été déversé dans un récipient de 50 millilitres, et on y a ajouté 9,8 g de nitrate d'aluminium de telle sorte que le rapport aluminium/ruthénium soit équivalent à 700 en rapport d'atomes/grammes . Le taux de radio-activité de la solution dans chaque récipient à cette étape a été mesurée et défini comme "valeur mesurée 1".Chaque récipient est chauffé à 1300C sur une plaque chauffante pour évaporer la solution jusqu'a siccité. Durant cette évaporation, on a disposé un verre de montre au-dessus de chaque récipient pour récupérer le ruthénium évaporé sur la surface interne du verre de montre. La quantité de ruthénium évaporé est obtenue en mesurant l'intensité de la radioactivité à la surface interne de chaque verre de montre et en corrigeant cette valeuren fonction de l'efficacité de la récupération. L'intensité de radio-activité corrigée est définie comme "valeur mesurée 2". Le taux de perte par évaporation de ruthénium durant le procédé d'évaporation jusqu'à siccité est obtenu sous forme du rapport de la valeur mesurée 2 à la valeur mesurée 1 , c'est-à-dire valeur mesurée 2/valeur mesurée 1 x 100.
La figure 1 est un diagramme montrant la relation entre le rapport aluminium/ruthénium et le taux de perte par évaporation de ruthénium, obtenu à partir de l'expérimentation précitée. On a représenté en abscisses sur ce diagramme le rapport aluminium/ruthénium en rapport d'atomes/ grammes et en ordonnées le taux de perte par évaporation de ruthénium en pourcentage (%). Comme le montre clairement le diagramme, la perte par évaporation de ruthénium est de 4% lorsque la quantité d'aluminium ajouté est nulle.
Lorsque la quantité d'aluminium ajouté et dissous dans la solution augmente, le taux de perte par évaporation de ruthénium diminue rapidement. Lorsque le rapport aluminium/ruthénium est de 0,9 , le taux de perte par évaporation de ruthénium est de 1,3%. Lorsque les rapports de mélange aluminium/ruthénium sont respectivement de 7,5 , 15 et 700, les taux de perte par évaporation sont inférieurs à 0,01%, ce qui est pratiquement la limite de sensibilité de la détection.
A partir de la relation entre le rapport aluminium/ruthénium et le taux de perte par évaporation de ruthénium,représentée à la figure 1, on a réalisé une approximation linéaire entre deux points correspondants à des taux de perte par évaporation de ruthénium de 4% et 1,3%, et des rapports de mélange aluminium/ruthénium de O et 0,9, respectivement. De plus, on a réalisé une approximation linéaire entre trois points où les taux de perte par évaporation de ruthénium sont de 0,01% correspondant à des rapports de mélange aluminium/ruthénium de 7,5, 15 et 700, respectivement. L'intersection entre les lignes obtenues par extrapolation des lignes droites approximées est représentée par la lettre A. Le point A représente le rapport aluminium/ruthénium minimum pour l'inhibition de la perte par évaporation du ruthénium.
En d'autres termes, lorsque le rapport aluminium/ruthénium est compris entre 1,3 et 700, le taux de perte par évaporation de ruthénium est inférieur à 0,01%.
Bien que le rapport du mélange aluminium/ruthénium est ajusté par addition de nitrate d'aluminium, selon le mode de réalisation décrit, ceux qui sont compétents dans ce domaine trouveront facilement d'autres composés d'aluminium qui sont solubles dans l'acide nitrique, par exemple , l'hydroxyde d'aluminium, composés qui s'avèrent également efficaces pour empêcher les pertes par évaporation du ruthénium.
Tableau 1
Composition du liquide résiduaire de
retraitement de simulation
Eléments Forme oxydée Rapport d'oxyde (1) césium Cs Cs20 8,38 (2) strontium Sr SrO 5,52 (3) cérium Ce CeO2 14,29 (4) néodyme Nd Nd203 21,77 (5) uranium U U02 6,16 (6) molybdène Mo MoO2 16,82 (7) ruthénium Ru RuO2 7,46 (8) zirconium Zr ZrO2 13,64 (9) palladium Pd PdO 5,96
Les avantages de la présente invention proviennent de l'addition et de la dissolution d'aluminium dans le liquide résiduaire de retraitrement, le rapport du mélange aluminium/ruthénium étant équivalent à 1,3-700 en rapport d'atomes-grammes (0,34 à 187 en rapport pondéral) dans le but d'empecher les pertes par évaporation de ruthénium dans le procédé d'évaporation du liquide résiduaire jusqu'à siccité.Ces avantages sont les suivants (1) Le procédé de la présente invention, qui est basé sur un principe fondamentalement différent de celui utilisé dans des méthodes traditionnelles pour empêcher l'évaporation de ruthénium, par nitration , est plus efficace que ces procédés traditionnels. Bien que le procédé traditionnel permette d'obtenir des taux de perte par évaporation de ruthénium inférieures à 0,1%, le procédé de la présente invention permet de réduire ce taux à une valeur inférieure à 0,01%.
Composition du liquide résiduaire de
retraitement de simulation
Eléments Forme oxydée Rapport d'oxyde (1) césium Cs Cs20 8,38 (2) strontium Sr SrO 5,52 (3) cérium Ce CeO2 14,29 (4) néodyme Nd Nd203 21,77 (5) uranium U U02 6,16 (6) molybdène Mo MoO2 16,82 (7) ruthénium Ru RuO2 7,46 (8) zirconium Zr ZrO2 13,64 (9) palladium Pd PdO 5,96
Les avantages de la présente invention proviennent de l'addition et de la dissolution d'aluminium dans le liquide résiduaire de retraitrement, le rapport du mélange aluminium/ruthénium étant équivalent à 1,3-700 en rapport d'atomes-grammes (0,34 à 187 en rapport pondéral) dans le but d'empecher les pertes par évaporation de ruthénium dans le procédé d'évaporation du liquide résiduaire jusqu'à siccité.Ces avantages sont les suivants (1) Le procédé de la présente invention, qui est basé sur un principe fondamentalement différent de celui utilisé dans des méthodes traditionnelles pour empêcher l'évaporation de ruthénium, par nitration , est plus efficace que ces procédés traditionnels. Bien que le procédé traditionnel permette d'obtenir des taux de perte par évaporation de ruthénium inférieures à 0,1%, le procédé de la présente invention permet de réduire ce taux à une valeur inférieure à 0,01%.
(2) Le procédé de la présente invention est plus simple d'un point de vue opérationnel que le procédé
traditionnel. En effet, le mécanisme réactionnel de
dénitration et les conditions exactes de réaction
n'étant pas connus, la quantité d'acide formique à
ajouter peut être en excès ou inférieure dans le procédé
traditionnel. Selon la présente invention, contrairement,
il estseulement nécessaire d'ajuster le rapport du mélange
aluminium/ruthénium à une valeur comprise entre 1,3 et 700
(rapport d'atomes-grammes).
traditionnel. En effet, le mécanisme réactionnel de
dénitration et les conditions exactes de réaction
n'étant pas connus, la quantité d'acide formique à
ajouter peut être en excès ou inférieure dans le procédé
traditionnel. Selon la présente invention, contrairement,
il estseulement nécessaire d'ajuster le rapport du mélange
aluminium/ruthénium à une valeur comprise entre 1,3 et 700
(rapport d'atomes-grammes).
(3) Dans le procédé traditionnel, l'acide formique
résiduel provoque la corrosion du dispositif réactionnel,
tandis que selon la présente invention, l'aluminium
résiduel ne participe pas à la corrosion du matériel et
peut être utilisé pour solidifier le liquide résiduaire.
résiduel provoque la corrosion du dispositif réactionnel,
tandis que selon la présente invention, l'aluminium
résiduel ne participe pas à la corrosion du matériel et
peut être utilisé pour solidifier le liquide résiduaire.
(4) tandis que dans le procédé traditionnel la quantité
d'acide formique à ajouter varie selon la concentration
en acide nitrique dans le liquide résiduaire, cette
quantité d'acide formique est indépendante de la concen -t-patiorten acide nitrique dans le procédé conforme à la
présente invention.
d'acide formique à ajouter varie selon la concentration
en acide nitrique dans le liquide résiduaire, cette
quantité d'acide formique est indépendante de la concen -t-patiorten acide nitrique dans le procédé conforme à la
présente invention.
(5) Le procédé traditionnel nécessite la prévision
d'un dispositif d'obtention d'acide nitrique pour récupérer
l'oxyde d'azote produit par la dénitration et sa conversion
en acide nitrique. Contrairement, le procédé conforme à
la présente invention ne nécessite aucun dispositif de
production d'acide nitrique, puisque l'acide nitrique
est récupéré sans être décomposé.
d'un dispositif d'obtention d'acide nitrique pour récupérer
l'oxyde d'azote produit par la dénitration et sa conversion
en acide nitrique. Contrairement, le procédé conforme à
la présente invention ne nécessite aucun dispositif de
production d'acide nitrique, puisque l'acide nitrique
est récupéré sans être décomposé.
Claims (1)
- REVENDICATIONProcédé pour empêcher l'évaporation de ruthénium dans un processus d'évaporation d'un liquide résiduaire jusqu'à siccité, ledit liquide résiduaire étant produit par retraitement de combustible nucléaire perdu et contenant une substance radio-active telle que du ruthénium, caractérisé en ce qu'il consiste à ajouter et dissoudre dans ledit liquide résiduaire un composé d'aluminium tel que notamment du nitrate d'aluminium CA1(N03)3-9H20 ou un hydroxyde d'aluminium LA1(OH)3 j de façon à obtenir un rapport aluminium/ruthénium équivalent à 1,3 à 700 en rapport d'atomes-grammes soit 0,34 à 187 en rapport pondéral.
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18461885A JPS6285899A (ja) | 1985-08-22 | 1985-08-22 | ルテニウムの蒸発損失の抑止法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| FR2586502A1 true FR2586502A1 (fr) | 1987-02-27 |
| FR2586502B1 FR2586502B1 (fr) | 1989-04-28 |
Family
ID=16156379
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| FR8611951A Expired FR2586502B1 (fr) | 1985-08-22 | 1986-08-21 | Procede de prevention des pertes par evaporation de ruthenium |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6285899A (fr) |
| FR (1) | FR2586502B1 (fr) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0631290A1 (fr) * | 1993-06-24 | 1994-12-28 | Hitachi, Ltd. | Installateur de traitement et procédé pour son fonctionnement |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH07104433B2 (ja) * | 1987-06-05 | 1995-11-13 | 株式会社日立製作所 | 再処理廃液の濃縮方法 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US2977194A (en) * | 1958-12-03 | 1961-03-28 | John W Loeding | Method of reducing aqueous radioactive nuclear wastes to solid form |
-
1985
- 1985-08-22 JP JP18461885A patent/JPS6285899A/ja active Pending
-
1986
- 1986-08-21 FR FR8611951A patent/FR2586502B1/fr not_active Expired
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US2977194A (en) * | 1958-12-03 | 1961-03-28 | John W Loeding | Method of reducing aqueous radioactive nuclear wastes to solid form |
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| CHEMICAL ABSTRACTS, vol. 58, 1958, colonne 16002c, Columbus, Ohio, US; S.A. VOZNESENSKII et al.: "Sorption of radioactive isotopes by aluminum hydroxide", & ZHUR. NEORG. KHIM. 3, 235-9(1958) * |
| CHEMICAL ABSTRACTS, vol. 98, 1983, page 509, résumé no. 97638y, Columbus, Ohio, US; R. ODOJ et al.: "On-line measurements of the volatilization of ruthenium in a vitrification process", & MATER. RES. SOC. SYMP. PROC. 1982, 6(SCI. BASIS NUCL. WASTE MANAGE.), 575-83 * |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0631290A1 (fr) * | 1993-06-24 | 1994-12-28 | Hitachi, Ltd. | Installateur de traitement et procédé pour son fonctionnement |
| EP0817207A1 (fr) * | 1993-06-24 | 1998-01-07 | Hitachi, Ltd. | Installation de retraitement et son mode de fonctionnement |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2586502B1 (fr) | 1989-04-28 |
| JPS6285899A (ja) | 1987-04-20 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US4756874A (en) | Minimization of radioactive material deposition in water-cooled nuclear reactors | |
| FR2586502A1 (fr) | Procede de prevention des pertes par evaporation de ruthenium | |
| WO2011016916A2 (fr) | Compositions et procédés de traitement d'un combustible nucléaire | |
| EP0505277B1 (fr) | Procédé pour séparer le fer et/ou le zirconium des actinides et/ou des lanthanides présents dans une solution aqueuse acide au moyen d'un propanediamide | |
| EP1344228B1 (fr) | Procede de dissolution des solides formes dans une installation nucleaire | |
| EP3264420B1 (fr) | Procede de production d'une fraction contenant un radio-isotope de mo-99 pur | |
| US3943062A (en) | Cryolite process for the solidification of radioactive wastes | |
| EP0070213B1 (fr) | Procédé de traitement d'effluents aqueux basiques contenant du plutonium et éventuellement de l'uranium | |
| JPS6396599A (ja) | 金属ルテニウムの溶解法 | |
| FR2739216A1 (fr) | Procede de traitement de combustibles et/ou de cibles nucleaires a base d'aluminium metallique par des solutions d'hydroxyde de tetramethylammonium | |
| EP0817757B1 (fr) | Nouveaux phosphates de thorium, leur procede de preparation et leur utilisation pour le stockage de produits radioactifs | |
| FR2633090A1 (fr) | Procede pour separer au moyen d'ethers-couronnes l'uranium et le plutonium presents dans un milieu aqueux provenant du retraitement des combustibles nucleaires irradies | |
| JP2005504886A (ja) | 化学的活性物質の表面に防食コーティングを施す方法 | |
| FR2564632A1 (fr) | Procede de concentration de solutions de dechets radioactifs provenant de centrales nucleaires | |
| KR20010108013A (ko) | 핵 발전소의 오염물질 제거방법 | |
| BE1030063B1 (fr) | Procédé de production de Molybdène-99 | |
| FR2724164A1 (fr) | Procede de traitement d'un milieu liquide pour l'insolubilisation d'impuretes metalliques qui y sont contenues et l'obtention d'un residu non lixiviable | |
| FR2498366A1 (fr) | Procede de traitement d'un materiau absorbant solide contamine, utilisable notamment pour recuperer le plutonium fixe sur du fluorure de sodium | |
| BE835424A (fr) | Procede de fabrication de 99mo et de 133xe | |
| CN116200599A (zh) | 一种降低乏燃料后处理purex流程铀产品溶液中钚及镎含量的方法 | |
| FR2586503A1 (fr) | Procede de solidification de dechets liquides radioactifs de grande puissance | |
| JP2776897B2 (ja) | 放射性ルテニウム含有廃液の処理方法及び装置 | |
| Faugeras et al. | The use of slightly alloyed uranium as fuel: its influence on the dissolution and other stages of treatment | |
| FR2597253A1 (fr) | Procede pour l'amelioration de l'efficacite de la decontamination d'une solution de combustibles nucleaires et/ou de matieres fertiles contaminee avec du zirconium | |
| WO2024134076A1 (fr) | Procédé de traitement d'une solution aqueuse acide comprenant des ions fluorures et des radionucléides |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| ST | Notification of lapse |